JP7017333B2 - 塗装用樹脂組成物及び成形品 - Google Patents
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Description
特許文献1には、(A)ポリアミド樹脂、(B)スチレン系樹脂および(C)オレフィン系樹脂からなる塗装用熱可塑性樹脂組成物が開示されている。
1.(A)エチレン・α-オレフィン系ゴム質重合体に由来するゴム質部分と、芳香族ビニル化合物に由来する構造単位を含む樹脂部分とからなるゴム強化ビニル系樹脂、(B)ポリオレフィン樹脂、及び、(C)ポリカーボネート樹脂を含有する塗装用樹脂組成物であって、上記ゴム強化ビニル系樹脂(A)、上記ポリオレフィン樹脂(B)及び上記ポリカーボネート樹脂(C)の含有割合は、これらの合計を100質量%とした場合に、それぞれ、3~40質量%、1~20質量%及び40~91質量%である塗装用樹脂組成物。
2.上記ゴム強化ビニル系樹脂(A)に由来するゴム質部分の含有割合が、上記塗装用樹脂組成物の全体に対して2~30質量%である上記項1に記載の塗装用樹脂組成物。
3.更に、(D)ジエン系ゴム質重合体に由来するゴム質部分と、芳香族ビニル化合物に由来する構造単位を含む樹脂部分とからなるゴム強化ビニル系樹脂を含有し、上記ゴム強化ビニル系樹脂(D)の含有割合が、上記ゴム強化ビニル系樹脂(A)、上記ポリオレフィン樹脂(B)及び上記ポリカーボネート樹脂(C)の合計を100質量部とした場合に、0.5~35質量部である上記項1又は2に記載の塗装用樹脂組成物。
4.上記ゴム強化ビニル系樹脂(A)に由来するゴム質部分、及び、上記ゴム強化ビニル系樹脂(D)に由来するゴム質部分の合計量の割合が、上記塗装用樹脂組成物の全体に対して2~35質量%である上記項3に記載の塗装用樹脂組成物。
5.上記ゴム強化ビニル系樹脂(A)に由来するゴム質部分、及び、上記ゴム強化ビニル系樹脂(D)に由来するゴム質部分の含有割合が、両者の合計を100質量%とした場合に、それぞれ、15~90質量%及び10~85質量%である上記項3又は4に記載の塗装用樹脂組成物。
6.上記塗装用樹脂組成物が、マレイミド系化合物に由来する構造単位、及び、α-メチルスチレンに由来する構造単位の少なくとも一方を含む上記項1乃至5のいずれか一項に記載の塗装用樹脂組成物。
7.上記項1乃至6のいずれか一項に記載の塗装用樹脂組成物を含有する成形品。
8.上記成形品が自動車用部品である上記項7に記載の成形品。
9.上記自動車用部品がスポイラーである上記項8に記載の成形品。
また、本発明の塗装用樹脂組成物によれば、耐衝撃性及び耐熱性に優れた塗装用成形品を製造することができる。
本発明の塗装用樹脂組成物は、成分(A)、(B)及び(C)を必須とするが、更に、他の熱可塑性樹脂や添加剤(いずれも後述)を含有してもよい。
上記成分(A)は、好ましくは、エチレン・α-オレフィン系ゴム質重合体の存在下、芳香族ビニル化合物を含むビニル系単量体を重合して得られた、ゴム質部分と、樹脂部分とが化学的に結合しているグラフト樹脂である。
上記エチレン・α-オレフィン系ゴム質重合体が、エチレン・α-オレフィン・非共役ジエン共重合ゴムである場合、非共役ジエンに由来する構造単位の含有割合の上限は、上記エチレン・α-オレフィン系ゴム質重合体を構成する構造単位の全量を100質量%とした場合に、好ましくは15質量%、より好ましくは10質量%、更に好ましくは5質量%である。
上記カルボキシル基含有不飽和化合物としては、(メタ)アクリル酸、エタクリル酸、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、クロトン酸、桂皮酸等が挙げられる。
上記アミド基含有不飽和化合物としては、アクリルアミド、N-メチルアクリルアミド、メタクリルアミド、N-メチルメタクリルアミド等が挙げられる。
上記構造単位(a2)は、塗装用成形品の外観性、機械的強度及び耐薬品性の観点から、シアン化ビニル化合物又は(メタ)アクリル酸エステル化合物に由来する構造単位を含むことが好ましい。
上記グラフト率は、下記式により求めることができる。
グラフト率(%)={(S-T)/T}×100
上記式中、Sは、1gの成分(A)をアセトン20mlに投入し、振とう機により2時間振とうした後、遠心分離し、不溶分と可溶分とを分離して得られる不溶分の質量(g)であり、Tは、1gの成分(A)に含まれる、エチレン・α-オレフィン系ゴム質重合体に由来するゴム質部分の質量(g)である。このゴム質部分の質量は、重合処方及び重合転化率から算出する方法、赤外線吸収スペクトル(IR)により求める方法等により得ることができる。
また、上記成分(B)の分子量は、特に限定されないが、塗装用成形品の外観性及び機械的強度の観点から、JIS K7210に準ずるメルトマスフローレート(以下、「MFR」ともいう。)は、好ましくは0.1~50g/10分、より好ましくは0.5~30g/10分であり、各値に相当する分子量を有するものが好ましい。
また、上記成分(C)のMFR(温度240℃、荷重10kg)は、好ましくは1~70g/10分、より好ましくは2.5~50g/10分、更に好ましくは4~30g/10分である。
上記成分(D)は、好ましくは、ジエン系ゴム質重合体の存在下、芳香族ビニル化合物を含むビニル系単量体を重合して得られた、ゴム質部分と、樹脂部分とが化学的に結合しているグラフト樹脂である。この成分(D)におけるグラフト率は、上記成分(A)と同じグラフト率とすることができる。
得られた塗装成形品における塗装皮膜の厚さは、塗料の種類等によるが、塗装外観性の観点から、通常、10~100μmである。
実施例1~16及び比較例1~9で用いた原料は、以下の通りである。尚、グラフト率の測定は、上記記載の方法に準じて行った。
原料(P)は、トルエン溶媒中、エチレン単位量が63%であり、プロピレン単位量が32%であり、ジシクロペンタジエン単位量が5%であり、ムーニー粘度(ML1+4、100℃)が33であるエチレン・プロピレン・ジシクロペンタジエン共重合ゴムの存在下、スチレン及びアクリロニトリルを重合して得られたゴム質重合体強化樹脂であり、成分(A)に相当するエチレン・α-オレフィン系ゴム質重合体強化ビニル系樹脂と、他の熱可塑性樹脂に相当するアクリロニトリル・スチレン共重合体とからなる混合樹脂である。
エチレン・α-オレフィン系ゴム質重合体強化ビニル系樹脂におけるグラフト率は60%であり、ゴム質重合体強化樹脂に含まれるエチレン・プロピレン・ジシクロペンタジエン共重合ゴムの含量は30%、アクリロニトリル単位量は24.5%、スチレン単位量は45.5%であった。また、未グラフトのアクリロニトリル・スチレン共重合体(アセトン可溶分)は、アクリロニトリル単位及びスチレン単位を、それぞれ、35%及び65%で含み、その極限粘度[η](メチルエチルケトン中、30℃で測定)は、0.4dl/gである。
原料(Q)は、成分(B)に相当するポリプロピレン樹脂である。
(Q-1)は、日本ポリプロ社製ポリプロピレン「ノバテックFY4」(商品名)であり、MFR(温度190℃、荷重2.16kg)は、5.0g/10分である。
(Q-2)は、日本ポリプロ社製ポリプロピレン「ノバテックFY6C」(商品名)であり、MFR(温度190℃、荷重2.16kg)は、2.4g/10分である。
原料(R)は、成分(C)に相当するポリカーボネート樹脂であり、三菱エンジニアリングプラスチックス社製ポリカーボネート「NOVAREX 7022PJ」(商品名)を用いた。粘度平均分子量(Mv)は、18,700であり、MFR(温度240℃、荷重10kg)は、7.7g/10分である。
原料(S)は、他の熱可塑性樹脂に相当するものである。
(S-1)は、ゲル分率86%、平均粒子径290nmのポリブタジエンゴムの存在下、スチレン及びアクリロニトリルを乳化重合して得られたゴム質重合体強化樹脂であり、成分(D)に相当するジエン系ゴム質重合体強化ビニル系樹脂と、アクリロニトリル・スチレン共重合体(未グラフトの共重合体)とからなる混合樹脂である。
ジエン系ゴム質重合体強化ビニル系樹脂におけるグラフト率は53%であり、ゴム質重合体強化樹脂に含まれるポリブタジエンゴムの含量は60%、アクリロニトリル単位量は10%、スチレン単位量は30%であった。また、未グラフトのアクリロニトリル・スチレン共重合体(アセトン可溶分)は、アクリロニトリル単位及びスチレン単位を、それぞれ、25%及び75%で含み、その極限粘度[η](メチルエチルケトン中、30℃で測定)は、0.37dl/gである。重量平均分子量(ポリスチレン換算)は、77000である。
(S-3)は、アクリロニトリル単位、スチレン単位及びフェニルマレイミド単位を、それぞれ、9%、51%及び40%で含み、その重量平均分子量(ポリスチレン換算)が124,000のアクリロニトリル・スチレン・フェニルマレイミド共重合体である。
原料(T)は、添加剤である。
(T-1)は、安定剤であり、住友化学社製2-[1-(2-ヒドロキシ-3,5-ジ-tert-ペンチルフェニル)エチル]-4,6-ジ-tert-ペンチルフェニルアクリレート「スミライザーGS」(商品名)である。
(T-2)は、酸化防止剤であり、ADEKA社製トリス(2,4-ジ-tert-ブチルフェニル)ホスファイト「アデカスタブ2112」(商品名)である。
実施例1~16及び比較例1~9
原料(P)、(Q)、(R)、(S)及び(T)を、表1~表3に記載の割合で、ヘンシェルミキサーにて混合した後、この混合物を、日本製鋼社製2軸押出機「TEX44αII」(型式名)に供給して溶融混練(シリンダー設定温度:220℃~270℃)し、熱可塑性樹脂組成物からなるペレットを得た。そして、このペレットを用いて、ISO 1133に準じて、メルトマスフローレートを、温度240℃及び荷重98Nの条件で測定し、流動性(成形加工性)の評価を行った。また、ペレットを射出成形に供し、評価用試験片を作製し、下記の評価に供した。その結果を表1~表3に併記した。
ISO 179に準じて、シャルピー衝撃強さを、温度23℃及び-30℃の条件で測定した。
2-2.耐熱性
ISO 75に準じて、熱変形温度を、荷重1.80MPaの条件で測定した。
FANUC社製の射出成形機「α-150」(型式名)を用い、ゲートを利用した凸部2を有する板状試験片を得た。射出成形時の樹脂温度は260℃、金型温度は50℃、射出速度は80mm/sであった。
次いで、板状試験片の凸部2の左右2箇所に切り込み3(切り込みの長さ:2mm)を入れ、図1で示される、成形外観性評価用の試験片1を得た。図中の寸法は、次の通りである。L=150mm、W=70mm、T=3mm、L1=45mm、L0=6mm、W1=3mm、T0=2mmである。そして、凸部2をペンチで挟み、図1(2)の矢示する方向へ引っ張り、その際、試験片1の表面に剥離が生じるか否かを観察し、以下の評価基準に基づいて判定した。
◎:凸部2の近傍に剥離は発生しなかった。
○:凸部2から試験片の本体部に向かって剥離が発生した。剥離の長さは凸部2の根元から2mm以下であった。
△:凸部2から試験片の本体部に向かって剥離が発生した。剥離の長さは凸部2の根元から2mmを超えて5mm以下であった。
×:凸部2から試験片の本体部に向かって剥離が発生した。剥離の長さは凸部2の根元から5mmを超えた。
FANUC社製の射出成形機「α-150」(型式名)を用い、図2及び図3に示す試験片5を得た。射出成形時の樹脂温度は260℃、金型温度は50℃、射出速度は20mm/sであった。次いで、以下の手順に従って、塗装性評価用の試験片(塗装試験片)を作製し、塗装不良(図4の符号7で示されるクラック)の発生の有無を、目視観察し、以下の評価基準に基づいて塗装性を判定した。
(1)状態調節
図2に示す試験片5を、23℃に調節された恒温槽内に12時間以上放置して状態調節を行った。
(2)塗装
図2及び図3に示す試験片5の符号Pで示される面に、アクリル樹脂系塗料主剤80部、合成樹脂塗料用シンナー85部及び硬化剤10部からなる塗装用塗料の吹き付け塗装(塗膜厚さ:20~30μm)を行い、23℃で5分間放置した。
(3)乾燥
その後、80℃で、30分間乾燥し、塗装試験片を得た。
◎:塗装試験片の表面にクラックは発生しなかった。
○:塗装試験片の表面に長さ5mm未満のクラックが発生した。
△:塗装試験片の表面に長さ5mm以上10mm未満のクラックが発生した。
×:塗装試験片の表面に長さ10mm以上のクラックが発生した。
比較例1は、成分(A)及び(B)を含有しない塗装用樹脂組成物を用いた例であり、塗装性に劣っていた。比較例2は、成分(A)を含有しない塗装用樹脂組成物を用いた例であり、成形外観性及び塗装性に劣っていた。比較例3は、成分(A)の含有割合が本発明の範囲外(過少)であり、且つ、成分(C)の含有割合が本発明の範囲外(過多)の例であり、成形外観性及び塗装性に劣っていた。比較例4は、成分(A)の含有割合が本発明の範囲外(過多)の例であり、塗装性に劣っていた。比較例5は、成分(B)を含有しない塗装用樹脂組成物を用いた例であり、塗装性に劣っていた。比較例6は、成分(B)の含有割合が本発明の範囲外(過少)の例であり、塗装性に劣っていた。比較例7は、成分(B)の含有割合が本発明の範囲外(過多)の例であり、成形外観性及び塗装性に劣っていた。比較例8は、成分(A)の含有割合が本発明の範囲外(過多)であり、且つ、成分(C)の含有割合が本発明の範囲外(過少)の例であり、耐衝撃性及び耐熱性に劣っていた。比較例9は、成分(C)の含有割合が本発明の範囲外(過多)の例であり、成形外観性及び塗装性に劣っていた。
一方、実施例1~16は、耐衝撃性、耐熱性、成形外観性及び塗装性の全てに優れていた。
Claims (8)
- (A)エチレン・α-オレフィン系ゴム質重合体に由来するゴム質部分と、芳香族ビニル化合物に由来する構造単位及びシアン化ビニル化合物に由来する構造単位を含む樹脂部分とからなるゴム強化ビニル系樹脂、
(B)ポリオレフィン樹脂、
(C)ポリカーボネート樹脂
及び
(D)ジエン系ゴム質重合体に由来するゴム質部分に、芳香族ビニル化合物に由来する構造単位及びシアン化ビニル化合物に由来する構造単位を含む樹脂部分が化学的に結合してグラフト構造を形成するゴム強化ビニル系樹脂
を含有する塗装成形品用樹脂組成物であって、
前記ポリオレフィン樹脂(B)のメルトマスフローレート(JIS K7210に準拠し、温度190℃、荷重2.16kg)が、0.1~50g/10分であり、
前記ゴム強化ビニル系樹脂(A)、前記ポリオレフィン樹脂(B)及び前記ポリカーボネート樹脂(C)の含有割合は、これらの合計を100質量%とした場合に、それぞれ、3~40質量%、1~20質量%及び40~91質量%であり、
前記ゴム強化ビニル系樹脂(D)の含有割合が、前記ゴム強化ビニル系樹脂(A)、前記ポリオレフィン樹脂(B)及び前記ポリカーボネート樹脂(C)の合計を100質量部とした場合に、0.5~35質量部である塗装成形品用樹脂組成物。 - 前記ゴム強化ビニル系樹脂(A)に由来するゴム質部分の含有割合が、前記塗装成形品用樹脂組成物の全体に対して2~30質量%である請求項1に記載の塗装成形品用樹脂組成物。
- 前記ゴム強化ビニル系樹脂(A)に由来するゴム質部分、及び、前記ゴム強化ビニル系樹脂(D)に由来するゴム質部分の合計量の割合が、前記塗装成形品用樹脂組成物の全体に対して2~35質量%である請求項2に記載の塗装成形品用樹脂組成物。
- 前記ゴム強化ビニル系樹脂(A)に由来するゴム質部分、及び、前記ゴム強化ビニル系樹脂(D)に由来するゴム質部分の含有割合が、両者の合計を100質量%とした場合に、それぞれ、15~90質量%及び10~85質量%である請求項2又は3に記載の塗装成形品用樹脂組成物。
- 前記塗装成形品用樹脂組成物が、マレイミド系化合物に由来する構造単位、及び、α-メチルスチレンに由来する構造単位の少なくとも一方を含む請求項1乃至4のいずれか一項に記載の塗装成形品用樹脂組成物。
- 請求項1乃至5のいずれか一項に記載の塗装成形品用樹脂組成物を含有する成形品。
- 前記成形品が自動車用部品である請求項6に記載の成形品。
- 前記自動車用部品がスポイラーである請求項7に記載の成形品。
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