JP7014943B2 - 炭化水素油の増量方法、炭化水素油の製造方法、炭化水素油の増加量を推算する方法、炭化水素油の増加量を推算する方法を実行させるプログラム、及び、炭化水素油の増加量を推算する装置 - Google Patents
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Description
[1]
触媒の存在下で空気をバブリングさせた水とメタノールとを混合し、得られる混合液と炭化水素油とを混合して乳化液を作製し、この乳化液と、二酸化炭素を含む気体又は水溶液と接触させ、
下記(式1)及び(式2):
(1)CnHm+ CH3OH → Cn+1Hm+2+ H2O
(2)(1-α)×(式3)+α×(式4)
(3)CnHm+ CO2 + H2O → Cn+1Hm+2 + 3/2O2
(4)CnHm+ CO2 + 2H2O → Cn+1Hm+4 + 2O2
に示される反応に基づいて増量されることを特徴とする炭化水素油の増量方法。
[2]
触媒の存在下で空気をバブリングさせた水とメタノールとを混合し、得られる混合液と炭化水素油とを混合して乳化液を作製し、この乳化液と、二酸化炭素を含む気体又は水溶液と接触処理し、
下記(式1)及び(式2):
(1)CnHm+ CH3OH → Cn+1Hm+2+ H2O
(2)(1-α)×(式3)+α×(式4)
(3)CnHm+ CO2 + H2O → Cn+1Hm+2 + 3/2O2
(4)CnHm+ CO2 + 2H2O → Cn+1Hm+4 + 2O2
に示される反応に基づいて得られる処理物から炭化水素油を採取することを特徴とする炭化水素油の製造方法。
[3]
触媒の存在下で水とメタノールとを混合して得られた乳化液を炭化水素油と混合し、その混合液を二酸化炭素と接触させることにより増加した炭化水素油の増加量を推算する方法であって、
メタノールの減少量を測定するステップと、
水の減少量を測定するステップと、
炭化水素油の増加量を推算するステップと、
を有し、
前記推算するステップは、下記(式1)及び(式2)に基づいて、炭化水素油(Cn+1Hm+4)の増加量を推算するステップを有し、
(1)CnHm+ CH3OH → Cn+1Hm+2+ H2O
(2)(1-α)×(式3)+α×(式4)
(3)CnHm+ CO2 + H2O → Cn+1Hm+2 + 3/2O2
(4)CnHm+ CO2 + 2H2O → Cn+1Hm+4 + 2O2
αは、-1<α<1、好ましくは-0.1<α<0.1、より好ましくは-0.02<α<0.02の値をとり、炭化水素油の増量条件に応じて変化する定数であることを特徴とする炭化水素油の増加量を推算する方法。
[4]
コンピュータに[3]に記載の炭化水素油の増加量を推算する方法を実行させることを特徴とするコンピュータプログラム。
[5]
触媒の存在下で水とメタノールとを混合して得られた乳化液を炭化水素油と混合し、その混合液を二酸化炭素と接触させることにより増加した炭化水素油の増加量を推算する装置であって、
メタノールの減少量(M3)を測定する第1測定部と、
水の減少量(W3)を測定する第2測定部と、
炭化水素油の増加量を推算する推算部と、
を備え、
前記推算部は、下記(式1)及び(式2)に基づいて、炭化水素油(Cn+1Hm+4)の増加量を推算し、
(1)CnHm+ CH3OH → Cn+1Hm+2+ H2O
(2)(1-α)×(式3)+α×(式4)
(3)CnHm+ CO2 + H2O → Cn+1Hm+2 + 3/2O2
(4)CnHm+ CO2 + 2H2O → Cn+1Hm+4 + 2O2
αは、-1<α<1、好ましくは-0.1<α<0.1、より好ましくは-0.02<α<0.02の値をとり、炭化水素油の増量条件に応じて変化する定数であることを特徴とする炭化水素油の増加量を推算する装置。
[6]
前記推算部は、前記(式1)から、
メタノールに起因する炭化水素油の増加量D4(kg)=M3×14/32
水の増加量W4(kg)=M3×18/32
を求め、前記(式2)から
水に起因する炭化水素油の増加量
D5(kg)=(W3+W4)×{14/18×(1-α)+(16/36)×α}
を求め、前記炭化水素油の増加量(kg)をD4+D5から求めることを特徴とする[5]に記載の炭化水素油の増加量を推算する装置。
[7]
触媒の存在下で空気をバブリングさせた水とメタノールとを混合して得られる混合液と炭化水素油とを混合して作製された乳化液であって、
前記乳化液の二酸化炭素の取り込み速度が、前記混合液の二酸化炭素の取り込み速度よりも大きい、前記乳化液。
[8]
前記乳化液の二酸化炭素の取り込み速度が、前記混合液の二酸化炭素の取り込み速度よりも1.4~5倍大きい、[7]に記載の乳化液。
[9]
触媒の存在下で空気をバブリングさせた水とメタノールとを混合して得られる混合液と炭化水素油とを混合して作製された乳化液を、室温及び常圧下で、二酸化炭素を含む気体又は水溶液と接触させながら攪拌するステップを含み、
前記攪拌開始後120秒の前記乳化液の二酸化炭素の量が、前記乳化液100mlあたり1500ml以上である、ことを特徴とする炭化水素油の増量方法。
(参考文献1)Pulido, A., Nachtigall, P., Zukal, A., Dominguez, I., and Cejka, J. (2009) Adsorption of CO2 on Sodium-Exchanged Ferrierites: The Bridged CO2Complexes Formed between Two Extraframework Cations. J. Phys. Chem. C, 2009, 113 (7), pp 2928-2935
(1)CnHm+ CH3OH → Cn+1Hm+2+ H2O
(2)(1-α)×(式3)+α×(式4)
(3)CnHm+ CO2 + H2O → Cn+1Hm+2 + 3/2O2
(4)CnHm+ CO2 + 2H2O → Cn+1Hm+4 + 2O2
このとき、αは、-1<α<1、好ましくは-0.1<α<0.1、より好ましくは-0.02<α<0.02の値をとり、炭化水素油の増量条件に応じて変化する定数である。後述する実施例に記載されているように、αの値が0に近いほど、最終的な炭化水素油の重量変化が大きい。-1<α<1とするとこの重量変化が大きく、-0.1<α<0.1とするとよりよく、-0.02<α<0.02とするとさらによりよいことが分かった。
図5のB-B断面図に示すように、攪拌器43の内部には、内周に沿って複数のピン63が立設されている。この複数のピン63は、それぞれが交差しないように隙間を空けて配置されている。例えば、0.03mmのピンを、10mm程度の間隔を開けて55~80本設けるとよい。
ゼオライト又はゼオライト様物質と水とを空気のバブリングにより攪拌混合した触媒懸濁液を触媒として利用することで、原料の炭化水素油及びアルコールと混合した溶液中で活性酸素種の生成が継続的に起こり、該活性酸素種が二酸化炭素から炭素ラジカル種の生成を促し、該炭素ラジカル種が炭化水素油の増加に寄与していると考えられる。即ち、活性酸素種の生成が反応の律速段階の一つである。そこで、本実施例では、触媒懸濁液中で連続的に生成する活性酸素種を定量的に調べた。
(参考文献2)Kawano, T., Kawano, N., Hosoya, H. and Lapeyrie, F. (2001) Fungal auxin antagonist hypaphorine competitively inhibits indole-3-acetic acid-dependent superoxide generation by horseradish peroxidase. Biochemical and Biophysical Research Communications 288 (3): 546-551.
(参考文献3)Kawano, T. (2007) Prion-derived copper-binding peptide fragments catalyze the generation of superoxide anion in the presence of aromatic monoamines. International Journal of Biological Science 3 (1): 57-63.
(参考文献4)Kagenishi, T., Yokawa, K., Lin, C., Tanaka, K., Tanaka, L. and Kawano, T. (2008) Chemiluminescent and bioluminescent analysis of plant cell responses to reactive oxygen species produced by newly developped water conditioning apparatus equipped with titania-coated photocatalystic fibers. In: Bioluminescence and Chemiluminescence, 2008 (Eds, Kricka, L.J., Stanley, P.E.), World Scientific Publishing Co. Pte. Ltd., Singapore. pp. 27-30.
(参考文献5)Lin, C., Tanaka, K., Tanaka, L. and Kawano, T. (2008) Chemiluminescent and electron spin resonance spectroscopic measurements of reactive oxygen species generated in water treated with titania-coated photocatalytic fibers. In: Bioluminescence and Chemiluminescence, 2008 (Eds, Kricka, L.J., Stanley, P.E.), World Scientific Publishing Co. Pte. Ltd., Singapore. pp. 225-228.
(参考文献6)Kawano, T., et al., (1998) Salicylic acid induces extracellular superoxide generation followed by an increase in cytosolic calcium ion in tobacco suspension culture: The earliest events in salicylic acid signal transduction. Plant and Cell Physiology 39 (7): 721-730.
(参考文献7)Nakano M, Sugioka K, Ushijima Y, Goto T. Chemiluminescence probe with Cypridina luciferin analog, 2-methyl-6-phenyl-3,7-dihydroimidazo [1,2-a] pyrazin-3-one, for estimating the ability of human granulocytes to generate O2-. Anal Biochem 1986; 159:363-9.
(参考文献8)Yokawa K, Suzuki N, Kawano T. Ethanol-enhanced singlet oxygen-dependent chemiluminescence interferes with the monitoring of biochemical superoxide generation with a chemiluminescence probe, Cypridina luciferin analog. ITE Lett Batter New Technol Medic 2004; 5:49-52.
(参考文献9)Kawano, T. and Muto, S. (2000) Mechanism of peroxidase actions for salicylic acid-induced generation of active oxygen species and an increase in cytosolic calcium in tobacco suspension culture. Journal of Experimental Botany 51 (345): 685-693.
本実施例では、触媒懸濁液を攪拌混合して生成する際の空気のバブリングの有無が、活性酸素種の生成に対してどのように影響するのかを調べた。
本実施例では、触媒懸濁液に対する酸素による通気処理の影響について調べた。
本実施例では、触媒懸濁液をフィルタで濾過する処理に用いるフィルタの目開きの大きさの影響について調べた。
本実施例では、触媒懸濁液が触媒する活性酸素種の生成反応に対する金属イオンの影響を調べた。
本実施例では、上述した炭化水素油の増量装置に生成された物質の収支結果と、下記反応式とに基づく炭化水素油の増加量を推算する方法について説明する。
炭化水素油の増加量を推算する方法に基づく推算は、当該推算を実行するためのコンピュータプログラムが記憶された推算部としてのコンピュータを備えた炭化水素油の増加量を推算する装置に、炭化水素油の増量装置にて生成された物質の収支結果が入力されて実行される。
炭化水素油の増加量を推算する装置100は、図16に示すように、メタノールの減少量を測定する第1測定部101と、水の減少量を測定する第2測定部102と、炭化水素油の増加量を推算する推算部としてのコンピュータ103と、を備えている。
すなわち、推算部では、下記のような、メタノールに係る反応式(式1)及び水に係る反応式(式2)~(式4)に基づいて、炭化水素油(Cn+1Hm+4)の増加量を推算するためのコンピュータプログラムが記憶され、コンピュータ103上で実行される。
(1)CnHm+ CH3OH → Cn+1Hm+2+ H2O
(2)(1-α)×(式3)+α×(式4)
(3)CnHm+ CO2 + H2O → Cn+1Hm+2 + 3/2O2
(4)CnHm+ CO2 + 2H2O → Cn+1Hm+4 + 2O2
ここで、αは、-1<α<1、好ましくは-0.1<α<0.1、より好ましくは-0.02<α<0.02の値をとり、炭化水素油の増量条件に応じて変化する定数である。
<物質の収支結果>
反応前
軽油 1869.5kg・・・D1
水 7714.8kg・・・W1
メタノール 200.0kg・・・M1
反応後
軽油 3527.3kg・・・D2
水 7100.5kg・・・W2
メタノール 0.0kg・・・M2
全体の物質収支 -156.1kg・・・OMB
成分ごとの物質収支
軽油 658.2kg・・・D3
水 -614.3kg・・・W3
メタノール -200.0kg・・・M3
軽油の増加:-(M3)×(14/32)=200.0×(14/32)=87.5kg・・・D4
水の増加:-(M3)×(18/32)=200.0×(18/32)=112.5kg・・・W4
水がすべて(式3)(式4)にしたがって反応し、(式2)における(式4)の比率α=-0.022とすると、
軽油の増加:(-W3+W4)×{(14/18)×(1-α)+(16/36)×α}=(614.3+112.5)×{(14/18)×(1+0.022)+(16/36)×(-0.022)}=570.6kg・・・D5
したがって、メタノールと水の減少量から推算した軽油の増加量は、
軽油の増加:D4+D5=87.5+570.6=658.1kg・・・D6
推算値/実測値=D6/D3=658.1kg/658.2kg=1.000
であり、誤差は0.0%であった。
(式2)の反応では、計測できない気体(CO2の吸収とO2の放出)があるので、その気体の増減分を試算すると、
気体の増減:(-W3+W4)×{(-4/18)×(1-α)+(-20/36)×α}=(614.3+112.5)×{(-4/18)×(1+0.022)+(-20/36)×(-0.022)}=-156.2kg・・・IDG
推算値/実測値=IDG/OMB=-156.2kg/-156.1kg=1.000
であり、誤差は0.0%であった。
<物質の収支結果>
反応前
軽油 1863.5kg・・・D1
水 7705.9kg・・・W1
メタノール 198.7kg・・・M1
反応後
軽油 2515.9kg・・・D2
水 7092.7kg・・・W2
メタノール 0.0kg・・・M2
全体の物質収支 -159.5kg・・・OMB
成分ごとの物質収支
軽油 652.4kg・・・D3
水 -613.2kg・・・W3
メタノール -198.7kg・・・M3
軽油の増加:-(M3)×(14/32)=198.7×(14/32)=86.9kg・・・D4
水の増加:-(M3)×(18/32)=198.7×(18/32)=111.8kg・・・W4
水がすべて(式3)(式4)にしたがって反応し、(式2)における(式4)の比率α=-0.007とすると、
軽油の増加:(-W3+W4)×{(14/18)×(1-α)+(16/36)×α}=(613.2+111.8)×{(14/18)×(1+0.007)+(16/36)×(-0.007)}=565.4kg・・・D5
したがって、メタノールと水の減少量から推算した軽油の増加量は、
軽油の増加:D4+D5=86.9+565.4=652.3kg・・・D6
推算値/実測値=D6/D3=652.3kg/653.4kg=1.000
であり、誤差は0.0%であった。
(式2)の反応では、計測できない気体(CO2の吸収とO2の放出)があるので、その気体の増減分を試算すると、
気体の増減:(-W3+W4)×{(-4/18)×(1-α)+(-20/36)×α}=(613.2+111.8)×{(-4/18)×(1+0.007)+(-20/36)×(-0.007)}=-159.5kg・・・IDG
推算値/実測値=IDG/OMB=-159.5kg/-159.5kg=1.000
であり、誤差は0.0%であった。
<物質の収支結果>
反応前
軽油 1543.4kg・・・D1
水 7608.4kg・・・W1
メタノール 175.7kg・・・M1
反応後
軽油 2250.7kg・・・D2
水 6894.5kg・・・W2
メタノール 5.5kg・・・M2
全体の物質収支 -176.8kg・・・OMB
成分ごとの物質収支
軽油 707.3kg・・・D3
水 -714.0kg・・・W3
メタノール -170.1kg・・・M3
軽油の増加:-(M3)×(14/32)=170.1×(14/32)=74.4kg・・・D4
水の増加:-(M3)×(18/32)=170.1×(18/32)=95.7kg・・・W4
水がすべて(式3)(式4)にしたがって反応し、(式2)における(式4)の比率α=-0.012とすると、
軽油の増加:(-W3+W4)×{(14/18)×(1-α)+(16/36)×α}=(714.0+95.7)×{(14/18)×(1+0.012)+(16/36)×(-0.012)}=632.8kg・・・D5
したがって、メタノールと水の減少量から推算した軽油の増加量は、
軽油の増加:D4+D5=74.4+632.8=707.2kg・・・D6
推算値/実測値=D6/D3=707.2kg/707.3kg=1.000
であり、誤差は0.0%であった。
(式2)の反応では、計測できない気体(CO2の吸収とO2の放出)があるので、その気体の増減分を試算すると、
気体の増減:(-W3+W4)×{(-4/18)×(1-α)+(-20/36)×α}=(714.0+95.7)×{(-4/18)×(1+0.012)+(-20/36)×(-0.012)}=-176.8kg・・・IDG
推算値/実測値=IDG/OMB=-176.8kg/-176.8kg=1.000
であり、誤差は0.0%であった。
<物質の収支結果>
反応前
軽油 1551.3kg・・・D1
水 7609.3kg・・・W1
メタノール 176.2kg・・・M1
反応後
軽油 2187.8kg・・・D2
水 6960.3kg・・・W2
メタノール 11.2kg・・・M2
全体の物質収支 -177.5kg・・・OMB
成分ごとの物質収支
軽油 636.5kg・・・D3
水 -649.0kg・・・W3
メタノール -165.0kg・・・M3
軽油の増加:-(M3)×(14/32)=165.0×(14/32)=72.2kg・・・D4
水の増加:-(M3)×(18/32)=165.0×(18/32)=92.8kg・・・W4
水がすべて(式3)(式4)にしたがって反応し、(式2)における(式4)の比率α=0.050とすると、
軽油の増加:(-W3+W4)×{(14/18)×(1-α)+(16/36)×α}=(649.0+92.8)×{(14/18)×(1-0.050)+(16/36)×0.050}=564.6kg・・・D5
したがって、メタノールと水の減少量から推算した軽油の増加量は、
軽油の増加:D4+D5=72.2+564.6=636.8kg・・・D6
推算値/実測値=D6/D3=636.8kg/636.5kg=1.000
であり、誤差は0.0%であった。
(式2)の反応では、計測できない気体(CO2の吸収とO2の放出)があるので、その気体の増減分を試算すると、
気体の増減:(-W3+W4)×{(-4/18)×(1-α)+(-20/36)×α}=(649.0+92.8)×{(-4/18)×(1-0.050)+(-20/36)×0.050}=-177.2kg・・・IDG
推算値/実測値=IDG/OMB=-172.2kg/-177.5kg=0.998
であり、誤差は0.2%であった。
<物質の収支結果>
反応前
軽油 1550.6kg・・・D1
水 7607.1kg・・・W1
メタノール 175.4kg・・・M1
反応後
軽油 2190.1kg・・・D2
水 6950.4kg・・・W2
メタノール 4.9kg・・・M2
全体の物質収支 -187.7kg・・・OMB
成分ごとの物質収支
軽油 639.5kg・・・D3
水 -656.7kg・・・W3
メタノール -170.5kg・・・M3
軽油の増加:-(M3)×(14/32)=170.5×(14/32)=74.6kg・・・D4
水の増加:-(M3)×(18/32)=170.5×(18/32)=95.9kg・・・W4
水がすべて(式3)(式4)にしたがって反応し、(式2)における(式4)の比率α=0.081とすると、
軽油の増加:(-W3+W4)×{(14/18)×(1-α)+(16/36)×α}=(656.7+95.9)×{(14/18)×(1-0.081)+(16/36)×0.081}=565.0kg・・・D5
したがって、メタノールと水の減少量から推算した軽油の増加量は、
軽油の増加:D4+D5=74.6+565.0=639.6kg・・・D6
推算値/実測値=D6/D3=639.6kg/639.5kg=1.000
であり、誤差は0.0%であった。
(式2)の反応では、計測できない気体(CO2の吸収とO2の放出)があるので、その気体の増減分を試算すると、
気体の増減:(-W3+W4)×{(-4/18)×(1-α)+(-20/36)×α}=(656.7+95.9)×{(-4/18)×(1-0.081)+(-20/36)×0.081}=-176.8kg・・・IDG
推算値/実測値=IDG/OMB=-187.6kg/-187.7kg=0.999
であり、誤差は0.1%であった。
本実施例では、触媒の存在下で空気をバブリングさせた水とメタノールとを混合して得られる混合液と、該混合液と原料の炭化水素油とを混合して得られる乳化液を作製し、該乳化液の二酸化炭素の取り込み速度(単位攪拌時間当たりの二酸化炭素の取り込み量)が、該混合液の該速度よりも大きいことが分かった。
該混合液中の二酸化炭素の量(該混合液100ml当たりの二酸化炭素の量ml)の値は、攪拌直後は該混合液100ml当たりの二酸化炭素の量がおよそ1000mlであったが、攪拌を続けると線形的に増加し、攪拌開始後600秒に該混合液100ml当たりの二酸化炭素の量がおよそ2000mlとなった。
攪拌開始から600秒までの間、該混合液の空気中からの二酸化炭素気体の取り込み速度は、概ね一定であり、約(2000-1000)/600≒1.67(ml/秒)であった。
該乳化液中の二酸化炭素の量(該乳化液100ml当たりの二酸化炭素の量ml)の値は、攪拌直後はおよそ1000mlであったが、攪拌を続けると非線形的(上に凸の二次関数)に取り込む量が増加し、攪拌開始後およそ120秒で該乳化液100ml当たりの二酸化炭素の量がおよそ2000mlとなり、攪拌開始後およそ390~400秒で該乳化液100ml中の二酸化炭素の量がおよそ3000mlとなり、攪拌開始後600秒で該乳化液100ml中の二酸化炭素の量がおよそ3500mlとなった。
Claims (4)
- ゼオライトの存在下で空気をバブリングさせて水とメタノールとを混合して得られる混合液を目開き10μm以下のフィルタで濾過し、濾過した混合液を酸素で通気処理し、酸素で通気処理した混合液と炭化水素油とを混合して乳化液を作製し、この乳化液と、二酸化炭素を含む気体又は水溶液と接触させ、
下記(式1)及び(式2):
(1)CnHm+CH3OH → Cn+1Hm+2+H2O
(2)(1-α)×(式3)+α×(式4)
(3)CnHm+CO2+H2O → Cn+1Hm+2+3/2O2
(4)CnHm+CO2+2H2O → Cn+1Hm+4+2O2
に示される反応に基づいて増量されることを特徴とする炭化水素油の増量方法。 - ゼオライトの存在下で空気をバブリングさせて水とメタノールとを混合して得られる混合液を目開き10μm以下のフィルタで濾過し、濾過した混合液を酸素で通気処理し、酸素で通気処理した混合液と炭化水素油とを混合して乳化液を作製し、この乳化液と、二酸化炭素を含む気体又は水溶液と接触処理し、
下記(式1)及び(式2):
(1)CnHm+CH3OH → Cn+1Hm+2+H2O
(2)(1-α)×(式3)+α×(式4)
(3)CnHm+CO2+H2O → Cn+1Hm+2+3/2O2
(4)CnHm+CO2+2H2O → Cn+1Hm+4+2O2
に示される反応に基づいて得られる処理物から炭化水素油を採取することを特徴とする炭化水素油の製造方法。 - ゼオライトの存在下で空気をバブリングさせて水とメタノールとを混合して得られる混合液を目開き10μm以下のフィルタで濾過し、濾過した混合液を酸素で通気処理し、酸素で通気処理した混合液と炭化水素油とを混合して乳化液を作製し、この乳化液を二酸化炭素と接触させることにより増加した炭化水素油の増加量を推算する方法であって、
メタノールの減少量を測定するステップと、
水の減少量を測定するステップと、
炭化水素油の増加量を推算するステップと、
を有し、
前記推算するステップは、下記(式1)及び(式2)に基づいて、炭化水素油(Cn+1Hm+4)の増加量を推算するステップを有し、
(1)CnHm+ CH3OH → Cn+1Hm+2+ H2O
(2)(1-α)×(式3)+α×(式4)
(3)CnHm+CO2+H2O → Cn+1Hm+2+3/2O2
(4)CnHm+CO2+2H2O → Cn+1Hm+4+2O2
αは、-1<α<1の値をとり、炭化水素油の増量条件に応じて変化する定数であることを特徴とする炭化水素油の増加量を推算する方法。 - ゼオライトの存在下で空気をバブリングさせて水とメタノールとを混合して得られる混合液を目開き10μm以下のフィルタで濾過し、濾過した混合液を酸素で通気処理し、酸素で通気処理した混合液と炭化水素油とを混合して作製された乳化液を、室温及び常圧下で、二酸化炭素を含む気体又は水溶液と接触させながら攪拌するステップを含み、
前記攪拌の開始後120秒の前記乳化液の二酸化炭素の量が、前記乳化液100mlあたり1500ml以上である、ことを特徴とする炭化水素油の増量方法。
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