JP6962264B2 - 燃料電池、及び燃料電池用セパレータの製造方法 - Google Patents

Description

本発明は燃料電池、及び燃料電池用セパレータの製造方法に関する。

燃料電池は、複数の燃料電池セルが積層されて構成されている。各々の燃料電池セルは、一対のセパレータと、当該一対のセパレータの間に配置された膜電極ガス拡散層接合体（ＭＥＧＡ：Membrane Electrode Gas diffusion layer Assembly）とを備える。セパレータとしては、プレス成形可能で生産性に優れる金属製のセパレータが主に使用されている。特に、セパレータを構成する材料にステンレス材料を用いた場合は、セパレータを安価に製造することができる。特許文献１には、燃料電池用金属製セパレータの製造方法が開示されている。

特開２００６−１４００９５号公報

金属製のセパレータの表面には電気抵抗の高い不働態膜が形成される。このため、燃料電池のセパレータに金属製のセパレータを用いた場合は、隣接するセパレータ同士の接触抵抗やセパレータとガス拡散層との間の接触抵抗が高くなるという問題がある。

特許文献１に開示されている技術では、このような問題を解決するために、セパレータの表面に形成された不働態膜を突き破るように導電性粒子を配置している。このように、不働態膜を突き破るように導電性粒子を設けることで、セパレータの表面における電気抵抗を低減させることができる。特許文献１に開示されている技術では、セパレータの表面全体に導電性粒子を配置している。

しかしながら、燃料電池用セパレータにおいて導電性が必要な箇所は、隣接するセパレータやガス拡散層と接触する箇所であり、セパレータの表面全体に導電性粒子を設ける必要はない。つまり、特許文献１に開示されている技術のように、セパレータの表面全体に導電性粒子を設けた場合は、使用する導電性粒子の量が多くなり、このためセパレータの製造コストが高くなるという問題がある。

上記課題に鑑み本発明の目的は、セパレータの表面における導電性を改善しつつ、製造コストを低減させることが可能な燃料電池、及び燃料電池用セパレータの製造方法を提供するものである。

本発明にかかる燃料電池は、凹凸形状を有する金属製の第１のセパレータと、凹凸形状を有し、一方の面側の凸部が前記第１のセパレータの一方の面側の凸部と当接し、一方の面側の凹部が前記第１のセパレータの一方の面側の凹部と対向して流路を形成している金属製の第２のセパレータと、前記第１のセパレータの他方の面側の凸部と当接し、前記第１のセパレータの他方の面側の凹部を流れる第１のガスを拡散する第１のガス拡散層と、前記第２のセパレータの他方の面側の凸部と当接し、前記第２のセパレータの他方の面側の凹部を流れる第２のガスを拡散する第２のガス拡散層と、を備える。前記第１及び第２のセパレータの一方の面側の凸部には導電性粒子がそれぞれ埋め込まれており、他方の面側の凸部には炭素繊維がそれぞれ埋め込まれており、前記第１及び第２のセパレータの一方の面側の凸部はそれぞれ、前記凸部に埋め込まれた導電性粒子が互いに接触するように当接しており、前記第１及び第２のセパレータの他方の面側の凸部はそれぞれ、前記各々の凸部に埋め込まれた炭素繊維が前記第１及び第２のガス拡散層と接触するように、前記第１及び第２のガス拡散層と当接している。

このように、本発明にかかる燃料電池では、第１及び第２のセパレータの一方の面側の凸部に導電性粒子をそれぞれ埋め込み、他方の面側の凸部に炭素繊維をそれぞれ埋め込んでいる。したがって、セパレータの表面における導電性を改善させる際に、燃料電池用セパレータにおいて導電性が必要な箇所、つまり、隣接するセパレータやガス拡散層と接触する凸部に限定して導電性を付与することができる。よって、セパレータの表面全体に導電性粒子を設ける場合よりも、使用する導電性粒子の量を少なくすることができる。また、セパレータの他方の面側には炭素繊維を埋め込んでいるので、両面に導電性粒子を埋め込む場合よりも、使用する導電性粒子の量を少なくすることができる。よって、セパレータの表面における導電性を改善しつつ、製造コストを低減させることができる。

上述の燃料電池において、前記導電性粒子は酸化スズであってもよい。酸化スズは貴金属と比べて安価であるため、導電性粒子に酸化スズを用いることで、製造コストを低減させることができる。

上述の燃料電池において、前記酸化スズの粒径が５ｎｍ〜１０ｎｍであってもよい。導電性粒子の粒径が５ｎｍよりも小さい場合は、埋め込んだ導電性粒子が不働態膜を貫通しないため、十分な導電性が発現しないおそれがある。一方、導電性粒子の粒径が１０ｎｍよりも大きい場合は、導電性粒子の埋め込みがセパレータの表面に与える破壊エネルギーが大きくなりすぎて、不働態膜のみならずセパレータにもダメージを与えるおそれがある。したがって、導電性粒子の粒径を５ｎｍ〜１０ｎｍとすることが好ましい。

上述の燃料電池において、前記導電性粒子は、前記第１及び第２のセパレータの一方の面側の凸部の角部に埋め込まれていてもよく、前記炭素繊維は、前記第１及び第２のセパレータの他方の面側の凸部の角部に埋め込まれていてもよい。セパレータの凸部の角部は導電性への寄与が大きいので、角部に選択的に導電性粒子や炭素繊維を埋め込むことで、セパレータの導電性を向上させることができる。

本発明にかかる燃料電池用セパレータの製造方法は、第１の金型と第２の金型とで金属板を挟んでプレス成形し、表面に凹凸形状が形成されたセパレータを製造する、燃料電池用セパレータの製造方法であって、前記第１の金型は、凹部および凸部を有し、前記第２の金型は、前記第１の金型の凹部と対向する位置に凸部を有し、前記第１の金型の凸部と対向する位置に凹部を有し、前記第１の金型の凹部の所定の位置には、導電性粒子が充填された溝が形成されており、当該溝に充填された導電性粒子はプレス成形時に前記金属板の表面に供給される。前記セパレータをプレス成形する際、前記第１の金型と前記第２の金型との間に金属板を配置するとともに、前記金属板と前記第２の金型との間に炭素繊維シートを配置してプレス成形することで、前記セパレータの一方の面側の凸部に導電性粒子を埋め込み、他方の面側の凸部に炭素繊維を埋め込む。

このように、本発明にかかる燃料電池用セパレータの製造方法では、第１の金型の凹部の所定の位置に、導電性粒子が充填された溝を形成している。そして、セパレータをプレス成形する際、第１の金型と第２の金型との間に金属板を配置するとともに、金属板と第２の金型との間に炭素繊維シートを配置してプレス成形している。これにより、セパレータの一方の面側の凸部に導電性粒子を埋め込み、他方の面側の凸部に炭素繊維を埋め込むことができる。したがって、セパレータの表面における導電性を改善させる際に、燃料電池用セパレータにおいて導電性が必要な箇所、つまり、隣接するセパレータやガス拡散層と接触する凸部に限定して導電性を付与することができる。よって、セパレータの表面全体に導電性粒子を設ける場合よりも、使用する導電性粒子の量を少なくすることができる。また、炭素繊維シートを用いてセパレータの他方の面側に炭素繊維を埋め込んでいるので、両面に導電性粒子を埋め込む場合よりも、使用する導電性粒子の量を少なくすることができる。よって、セパレータの表面における導電性を改善しつつ、製造コストを低減させることができる。

上述の燃料電池用セパレータの製造方法において、前記導電性粒子は酸化スズであってもよい。酸化スズは貴金属と比べて安価であるため、導電性粒子に酸化スズを用いることで、製造コストを低減させることができる。

上述の燃料電池用セパレータの製造方法において、前記酸化スズの粒径が５ｎｍ〜１０ｎｍであってもよい。導電性粒子の粒径が５ｎｍよりも小さい場合は、埋め込んだ導電性粒子が不働態膜を貫通しないため、十分な導電性が発現しないおそれがある。一方、導電性粒子の粒径が１０ｎｍよりも大きい場合は、導電性粒子の埋め込みがセパレータの表面に与える破壊エネルギーが大きくなりすぎて、不働態膜のみならずセパレータにもダメージを与えるおそれがある。したがって、導電性粒子の粒径を５ｎｍ〜１０ｎｍとすることが好ましい。

上述の燃料電池用セパレータの製造方法において、前記所定の位置は、前記第１の金型の凹部の角部であってもよく、前記プレス成形時に、前記セパレータの一方の面側の凸部の角部に前記導電性粒子が埋め込まれるようにしてもよい。セパレータの凸部の角部は導電性への寄与が大きいので、角部に選択的に導電性粒子を埋め込むことで、セパレータの導電性を向上させることができる。

本発明により、セパレータの表面における導電性を改善しつつ、製造コストを低減させることが可能な燃料電池、及び燃料電池用セパレータの製造方法を提供することができる。

実施の形態にかかる燃料電池を説明するための断面図である。 実施の形態にかかる燃料電池が備えるセパレータの拡大断面図である。 実施の形態にかかる燃料電池が備えるセパレータの拡大断面図である。 実施の形態にかかる燃料電池用セパレータの製造方法で用いられる金型を説明するための断面図である。 図４に示す金型の拡大断面図である。 実施の形態にかかる燃料電池用セパレータの製造方法を示す断面図である。 実施の形態にかかる燃料電池用セパレータの製造方法を示す断面図である。 実施の形態にかかる燃料電池用セパレータの製造方法を示す断面図である。 酸化スズの表面占有面積率と接触抵抗との関係を示すグラフである。

以下、図面を参照して本発明の実施の形態について説明する。
図１は、実施の形態にかかる燃料電池を説明するための断面図である。図１に示すように、本実施の形態にかかる燃料電池１は、複数の燃料電池単セル１０が積層されて構成されている。各々の燃料電池単セル１０は、セパレータ１１、１２、ガス拡散層１３、１４、及び膜電極接合体１５を備える。ここで、ガス拡散層１３、１４、及び膜電極接合体１５はＭＥＧＡ（Membrane Electrode Gas diffusion layer Assembly）２０を構成しており、ＭＥＧＡ２０は各々のセパレータ１１、１２によって狭持されている。

セパレータ１１、１２は凹凸形状を有する。セパレータ１１のｚ軸方向マイナス側の凸部はガス拡散層１３に当接している。また、セパレータ１１のｚ軸方向マイナス側の凹部とガス拡散層１３とで囲まれる空間は、ガス流路１６として機能する。ガス流路１６を流れるガスは、ガス拡散層１３を介して膜電極接合体１５に拡散（供給）される。ガス拡散層１３は、ガス透過性を有する導電性部材（例えば、カーボン多孔質体）を用いて構成することができる。

セパレータ１２のｚ軸方向プラス側の凸部はガス拡散層１４に当接している。また、セパレータ１２のｚ軸方向プラス側の凹部とガス拡散層１４とで囲まれる空間は、ガス流路１７として機能する。ガス流路１７を流れるガスは、ガス拡散層１４を介して膜電極接合体１５に拡散（供給）される。ガス拡散層１４は、ガス透過性を有する導電性部材（例えば、カーボン多孔質体）を用いて構成することができる。

膜電極接合体１５は、電解質膜と、電解質膜の両面に配置された電極触媒層と、を用いて構成されている。膜電極接合体１５にアノードガスおよびカソードガスが供給されると、アノードガスおよびカソードガスの酸化還元反応により電力が生成される。例えば、アノードガスは水素ガスであり、カソードガスは酸素（空気）である。

例えば、各々の燃料電池単セル１０のｚ軸方向マイナス側をアノード側とし、ｚ軸方向プラス側をカソード側とした場合は、ガス流路１６にカソードガスが流れ、ガス流路１７にアノードガスが流れる。逆に、ｚ軸方向マイナス側をカソード側とし、ｚ軸方向プラス側をアノード側とした場合は、ガス流路１６にアノードガスが流れ、ガス流路１７にカソードガスが流れる。

図１に示すように、本実施の形態にかかる燃料電池１は、複数の燃料電池単セル１０が積層されて構成されている。各々の燃料電池単セル１０を積層する際は、各々の燃料電池単セル１０間において、セパレータ１１およびセパレータ１２の凸部同士が互いに当接するように積層する。具体的には、セパレータ１１のｚ軸方向プラス側の凸部とセパレータ１２のｚ軸方向マイナス側の凸部とが互いに当接するように積層する。このとき、互いに当接している凸部と隣接している凹部同士が流路１８を形成する。つまり、セパレータ１１の凹部とセパレータ１２の凹部とが互いに対向して流路１８を形成している。流路１８は、各々の燃料電池単セル１０を冷却するための冷却媒体（例えば、水）が流れる流路である。

各々のセパレータ１１、１２は、金属製のセパレータである。例えば、セパレータ１１、１２は、ステンレス鋼、チタンやチタン合金、アルミニウム合金等からなる厚さ０．１〜０．２ｍｍ程度の薄板である。ここで、金属製のセパレータ１１、１２の表面には電気抵抗の高い不働態膜が形成される。このため、燃料電池のセパレータ１１、１２に金属製のセパレータを用いた場合は、隣接するセパレータ１１、１２同士の接触抵抗、セパレータ１１とガス拡散層１３との間の接触抵抗、セパレータ１２とガス拡散層１４との間の接触抵抗が高くなるという問題がある。

このような問題点を考慮して、本実施の形態にかかる燃料電池１では、セパレータ１１、１２の一方の面側の凸部に導電性粒子２１を埋め込み、他方の面側の凸部に炭素繊維を埋め込んでいる。具体的には、セパレータ１１のｚ軸方向プラス側の凸部に導電性粒子２１を埋め込み、ｚ軸方向マイナス側の凸部に炭素繊維を埋め込んでいる。また、セパレータ１２のｚ軸方向マイナス側の凸部に導電性粒子２１を埋め込み、ｚ軸方向プラス側の凸部に炭素繊維を埋め込んでいる。

そして、セパレータ１１のｚ軸方向プラス側の凸部とセパレータ１２のｚ軸方向マイナス側の凸部とを当接させる際に、凸部に埋め込まれた導電性粒子２１が互いに接触するようにしている。また、セパレータ１１のｚ軸方向マイナス側の凸部をガス拡散層１３に当接させる際に、凸部に埋め込まれた炭素繊維２２がガス拡散層１３と接触するようにしている。同様に、セパレータ１２のｚ軸方向プラス側の凸部をガス拡散層１４に当接させる際に、凸部に埋め込まれた炭素繊維２２がガス拡散層１４と接触するようにしている。

例えば、導電性粒子２１は、セパレータ１１、１２の凸部の角部（換言すると、セパレータ１１、１２の凸部のｘ方向における両端部）に埋め込まれている。同様に、炭素繊維２２は、セパレータ１１、１２の凸部の角部（換言すると、セパレータ１１、１２の凸部のｘ方向における両端部）に埋め込まれている。

導電性粒子２１は、導電性を示す粒子であれば特に限定されることはない。例えば、導電性粒子２１には、酸化スズ、金、ＩＴＯ（酸化インジウムスズ：Indium Tin Oxide）、カーボンナノチューブ等を用いることができる。特に、酸化スズは貴金属と比べて安価であるため、導電性粒子２１に酸化スズを用いることで、製造コストを低減させることができる。

また、導電性粒子２１の粒径は、５ｎｍ〜１０ｎｍとすることが好ましい。図２は、セパレータ１１の拡大断面図である。図２に示すように、金属製のセパレータ１１の表面には不働態膜２４が形成さている。この不働態膜２４は、一般的に厚さが３ｎｍ程度である。このため、導電性粒子２１の粒径が５ｎｍよりも小さいと、埋め込んだ導電性粒子２１が不働態膜２４を貫通しないため、十分な導電性が発現しないおそれがある。また、埋め込んだ導電性粒子２１の表面露出面積が小さくなり、十分な導電性が得られないおそれがある。一方、導電性粒子２１の粒径が１０ｎｍよりも大きい場合は、導電性粒子２１の埋め込みがセパレータ１１の表面に与える破壊エネルギーが大きくなりすぎて、不働態膜２４のみならずセパレータ１１にもダメージを与え、セパレータ１１にクラックが発生するおそれがある。このような理由から、導電性粒子２１の粒径は５ｎｍ〜１０ｎｍとすることが好ましい。

同様に、炭素繊維２２の粒径は、５ｎｍ〜１０ｎｍとすることが好ましい。図３は、セパレータ１１の拡大断面図である。図３に示す場合も同様に、金属製のセパレータ１１の表面には不働態膜２４が形成さている。この不働態膜２４は、一般的に厚さが３ｎｍ程度である。このため、炭素繊維２２の粒径が５ｎｍよりも小さいと、埋め込んだ炭素繊維２２が不働態膜２４を貫通しないため、十分な導電性が発現しないおそれがある。また、埋め込んだ炭素繊維２２の表面露出面積が小さくなり、十分な導電性が得られないおそれがある。一方、炭素繊維２２の粒径が１０ｎｍよりも大きい場合は、炭素繊維２２の埋め込みがセパレータ１１の表面に与える破壊エネルギーが大きくなりすぎて、不働態膜２４のみならずセパレータ１１にもダメージを与え、セパレータ１１にクラックが発生するおそれがある。このような理由から、炭素繊維２２の粒径は５ｎｍ〜１０ｎｍとすることが好ましい。

また、導電性粒子２１の表面占有面積率は２０〜６０％であることが好ましい。すなわち、導電性粒子２１が埋め込まれているセパレータ１１、１２の凸部（図１に示す場合は凸部の角部）における単位面積当たりの導電性粒子２１の表面占有面積率が２０〜６０％であることが好ましい。

導電性粒子２１の表面占有面積率が２０％よりも低い場合は、セパレータ１１、１２に埋め込まれた導電性粒子２１同士の接点が少なくなり、セパレータ１１、１２間の導電性が低くなる。一方、導電性粒子２１の表面占有面積率が６０％よりも高い場合は、セパレータ１１、１２に埋め込まれていない導電性粒子によってセパレータ１１、１２間に隙間が発生する。この隙間により、セパレータ１１、１２に埋め込まれた導電性粒子２１同士の接触が邪魔されるため、セパレータ１１、１２間の導電性が低くなる。また、埋め込まれている導電性粒子２１同士の通電を、余分な導電性粒子が邪魔をするため、セパレータ１１、１２間の導電性が低くなる。

以上で説明したように、本実施の形態にかかる燃料電池では、セパレータ１１、１２の一方の面側の凸部に導電性粒子２１をそれぞれ埋め込み、他方の面側の凸部に炭素繊維２２をそれぞれ埋め込んでいる。そして、セパレータ１１、１２の一方の面側の凸部に埋め込まれた導電性粒子２１が互いに接触するように、セパレータ１１、１２同士を互いに当接させている。また、セパレータ１１、１２の他方の面側の凸部に埋め込まれた炭素繊維２２がガス拡散層１３、１４とそれぞれ接触するように、各々のセパレータ１１、１２をガス拡散層１３、１４にそれぞれ当接させている。

このように、本実施の形態にかかる燃料電池では、セパレータの表面における導電性を改善させる際に、燃料電池用セパレータにおいて導電性が必要な箇所、つまり、隣接するセパレータやガス拡散層と接触する凸部に限定して導電性を付与している。したがって、セパレータの表面全体に導電性粒子を設ける場合よりも、使用する導電性粒子の量を少なくすることができる。また、セパレータの他方の面側に炭素繊維を埋め込んでいるので、両面に導電性粒子を埋め込む場合よりも、使用する導電性粒子の量を少なくすることができる。よって、セパレータの表面における導電性を改善しつつ、製造コストを低減させることができる。

次に、本実施の形態にかかる燃料電池用セパレータの製造方法について説明する。図４は、本実施の形態にかかる燃料電池用セパレータの製造方法で用いられる金型を説明するための断面図である。本実施の形態では、下側に配置された金型３１と上側に配置された金型３２とで金属板を挟んでプレス成形することで、表面に凹凸形状が形成された燃料電池用セパレータを製造する。

図４に示すように、下側の金型３１は、凹部３４および凸部３５を有する。上側の金型３２は、下側の金型３１の凹部３４と対向する位置に凸部３７を有し、下側の金型３１の凸部３５と対向する位置に凹部３８を有する。なお、図４では金型３１、３２の一部のみを図示しており、金型３１、３２にはそれぞれ、互いにかみ合うように配置された凹部および凸部がｘ軸方向において連続的に形成されている。

金型３１の凹部３４の所定の位置（金型３１の凹部３４の角部）には、導電性粒子４２が充填された溝４１が形成されている。溝４１が形成されている箇所は、セパレータの凸部の角部に対応している。

図５は、図４に示す金型３１の拡大断面図である。図５に示すように、溝４１には導電性粒子４２が充填されており、溝４１に充填された導電性粒子４２は、プレス成形時に金属板５１（図６参照）の表面に供給される。つまり、金属板５１がプレス成形される際に、金属板５１と導電性粒子４２との間に圧力が印加されることで、金属板５１の表面に導電性粒子４２が埋め込まれる。溝４１は、金型３１の内部において、導電性粒子を供給するための供給手段（不図示）と接続されている。よって、溝４１には供給手段（不図示）から導電性粒子４２が連続的に供給される。

上述のように、導電性粒子４２は、導電性を示す粒子であれば特に限定されることはない。例えば、導電性粒子４２には、酸化スズ、金、ＩＴＯ（酸化インジウムスズ：Indium Tin Oxide）、カーボンナノチューブ等を用いることができる。特に、酸化スズは貴金属と比べて安価であるため、導電性粒子４２に酸化スズを用いることで、製造コストを低減させることができる。また、上述の理由から、導電性粒子４２の粒径は、５ｎｍ〜１０ｎｍとすることが好ましい。

次に、燃料電池用セパレータの製造工程について、図６〜図８を用いて具体的に説明する。燃料電池用セパレータをプレス成形する際は、まず、図６に示すように、下側の金型３１と上側の金型３２との間に金属板５１を配置するとともに、金属板５１と上側の金型３２との間に炭素繊維シート５２を配置する。ここで、金属板５１には、ステンレス鋼、チタンやチタン合金、アルミニウム合金等からなる厚さ０．１〜０．２ｍｍ程度の薄板を用いることができる。例えば、チタンはステンレス鋼と比べて高額であり、またアルミニウムはステンレス鋼と比べて耐食性が低いことから、金属板５１にはステンレス鋼を用いるのが好ましい。なお、金属板５１の表面には電気抵抗の高い不働態膜が形成されている。

また、炭素繊維シート５２には、ガス拡散層１３、１４（図１参照）と同一の材料を用いてもよい。ガス拡散層１３、１４と同一の材料を用いた場合は、使用する部品の種類の増加を抑制することができるので、セパレータの製造コストを低減させることができる。また、上述の理由から、炭素繊維シート５２を構成している炭素繊維の粒径は５ｎｍ〜１０ｎｍであることが好ましい。

その後、図７に示すように、下側の金型３１と上側の金型３２とで、金属板５１および炭素繊維シート５２を加圧してプレス成形する。このとき、金属板（セパレータ）５１の一方の面側（ｚ軸方向マイナス側）の凸部に導電性粒子４２が埋め込まれ、他方の面側（ｚ軸方向プラス側）の凸部に炭素繊維シート５２の炭素繊維が埋め込まれる。

その後、図８に示すように、下側の金型３１と上側の金型３２とを離間させて、成形後のセパレータ１１を金型３１、３２から取り出す。図８に示すように、成形後のセパレータ１１のｚ軸方向マイナス側の面の凸部２７には導電性粒子２１が埋め込まれている。また、成形後のセパレータ１１のｚ軸方向プラス側の面の凸部２８には炭素繊維２２が埋め込まれている。

このとき、各々の凸部２７、２８の角部に、導電性粒子２１および炭素繊維２２がそれぞれ埋め込まれる。すなわち、セパレータの凸部２７の角部に対応する箇所に溝４１が形成されており、更にプレス成形時には、セパレータ１１の凸部２７の角部に金型３１からの力が強く印加されるので、セパレータ１１の凸部２７の角部に、導電性粒子２１が埋め込まれる。同様に、プレス成形時には、セパレータ１１の凸部２８の角部に金型３２からの力が強く印加されるので、セパレータ１１の凸部２８の角部に、炭素繊維２２が埋め込まれる。

上述したように、成形後のセパレータ１１に埋め込まれた導電性粒子２１の表面占有面積率は２０〜６０％であることが好ましい。すなわち、導電性粒子２１が埋め込まれているセパレータ１１、１２の凸部（図１に示す場合は凸部の角部）における単位面積当たりの導電性粒子２１の表面占有面積率が２０〜６０％であることが好ましい。なお、セパレータ１１に埋め込まれる導電性粒子２１の量はプレス成形時の圧力や加圧時間、また、金属板５１と接する導電性粒子４２の量（つまり、溝４１に充填されている導電性粒子４２の量）などを変更することで調整することができる。

以上で説明したように、本実施の形態にかかる燃料電池用セパレータの製造方法では、金型３１の凹部３４の所定の位置に、導電性粒子４２が充填された溝４１を形成している。そして、セパレータをプレス成形する際、金型３１と金型３２との間に金属板５１を配置するとともに、金属板５１と金型３２との間に炭素繊維シート５２を配置してプレス成形している。これにより、セパレータ１１の一方の面側の凸部２７に導電性粒子２１を埋め込み、他方の面側の凸部２８に炭素繊維２２を埋め込むことができる。

このように、本実施の形態にかかる燃料電池用セパレータの製造方法では、燃料電池用セパレータにおいて導電性が必要な箇所、つまり、隣接するセパレータやガス拡散層と接触する凸部に限定して導電性を付与することができる。したがって、セパレータの表面全体に導電性粒子を設ける場合よりも、使用する導電性粒子の量を少なくすることができる。また、炭素繊維シートを用いてセパレータの他方の面側に炭素繊維を埋め込んでいるので、両面に導電性粒子を埋め込む場合よりも、使用する導電性粒子の量を少なくすることができる。よって、セパレータの表面における導電性を改善しつつ、製造コストを低減させることができる。

また、本実施の形態では、成形後のセパレータ１１の凸部２７の角部に導電性粒子２１を選択的に埋め込んでいる。すなわち、セパレータ１１の導電性への寄与が小さい凸部２７の中央部ではなく、導電性への寄与が大きい凸部２７の角部に選択的に導電性粒子２１を埋め込むことで、酸化スズの使用量を低減しつつ、セパレータ１１の導電性を向上させることができる。

次に、本発明の実施例について説明する。
実施例では、図４に示した金型３１、３２を用いてセパレータを製造した。セパレータを製造する際、図６〜図８に示した製造工程を用いて、セパレータをプレス成形した。金属板には、厚さ０．１ｍｍのステンレス鋼（ＳＵＳ４４７）板のコイルを使用した。ステンレス鋼を用いた理由は、チタンはステンレス鋼と比べて高額であり、またアルミニウムはステンレス鋼と比べて耐食性が低いからである。

また、図４に示した金型３１の溝４１には、導電性粒子として酸化スズ粒子を充填した。酸化スズ粒子には、粒径が１０ｎｍのアンチモンドープ酸化スズ粒子（三菱マテリアル社製：ＡＴＯ、Ｔ−１）を用いた。なお、酸化スズ粒子の粒径は、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ：Scanning Electron Microscope）や透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ：Transmission Electron Microscope）を用いて測定することができる。

炭素繊維シート（ガス拡散層）には、厚さ０．１１ｍｍのカーボンペーパー（東レ株式会社製：ＴＧＰ−Ｈ０３０）を使用した。炭素繊維シートの厚さが厚いと弾性率が高くなり、プレス成形によって炭素繊維シートが割れる可能性がある。したがって、厚さ０．１１ｍｍ程度のカーボンペーパーを使用することが好ましい。なお、炭素繊維シートには、カーボンナノチューブ付きのカーボンペーパー（マイクロフェーズ社製）を使用してもよいが、カーボンナノチューブ付きのカーボンペーパーは高額であるというデメリットがある。

上述の材料を用いて、図６〜図８に示した製造工程を用いて、セパレータをプレス成形した。すなわち、まず、図６に示すように、下側の金型３１と上側の金型３２との間に金属板５１と炭素繊維シート５２とを配置した。そして、図７に示すように、下側の金型３１と上側の金型３２とで、金属板５１および炭素繊維シート５２を加圧してプレス成形した。その後、図８に示すように、下側の金型３１と上側の金型３２とを離間させて、成形後のセパレータ１１を金型３１、３２から取り出した。

このようなサンプルを複数作成し、成形後のセパレータ１１に対して、酸化スズの表面占有面積率（以下、面積率とも記載する）と接触抵抗との関係を調べた。なお、セパレータ１１に埋め込まれる導電性粒子の量はプレス成形時の圧力や加圧時間、また、金属板と接する導電性粒子の量などを変更することで調整した。

接触抵抗は、成形したセパレータ同士の接触抵抗であり、成形したセパレータの凸部同士を接触させた状態で、各々のセパレータに０．９８ＭＰａの圧力をかけて測定した。具体的には、セパレータの酸化スズが埋め込まれている凸部同士を接触させた状態で、セパレータ同士の間に定電流を流した際のセパレータ間の電圧値を測定した。

また、酸化スズの面積率は、セパレータの凸部の角部における酸化スズの面積の割合を算出して求めた。酸化スズの面積率は、セパレータの最表面に対してＴＯＦ−ＳＩＭＳ（Time-of-Flight Secondary Ion Mass Spectrometry)分析を実施し、ステンレス鋼の主成分であるＦｅと酸化スズの成分であるＳｎの元素分布を求めて面積率を数値化した。

図９に、酸化スズの表面占有面積率と接触抵抗との関係を示す。酸化スズの面積率が０％の場合（不図示）、つまり、セパレータに酸化スズを埋め込まなかった場合は、セパレータ間に電流が流れなかった。つまり、セパレータ間の接触抵抗が非常に高くなった。一方、セパレータに酸化スズを埋め込んだ場合は、セパレータ間に電流が流れた。

具体的には、酸化スズの面積率が１０％から４０％に増加するにしたがい、セパレータ間の接触抵抗が低減した。そして、酸化スズの面積率が４０％のときに接触抵抗が極小値をとった後、酸化スズの面積率が４０％から７０％に増加するにしたがい、セパレータ間の接触抵抗が増加した。図９に示す結果から、酸化スズの面積率が２０％〜６０％のときに、セパレータ間の接触抵抗が２０ｍΩ・ｃｍ^２よりも小さくなり、良好な値を示した。

以上、本発明を上記実施の形態に即して説明したが、本発明は上記実施の形態の構成にのみ限定されるものではなく、本願特許請求の範囲の請求項の発明の範囲内で当業者であればなし得る各種変形、修正、組み合わせを含むことは勿論である。

１ 燃料電池
１０ 燃料電池単セル
１１、１２ セパレータ
１３、１４ ガス拡散層
１５ 膜電極接合体
１６、１７ ガス流路
１８ 流路
２０ ＭＥＧＡ
２１ 導電性粒子
２２ 炭素繊維
２４ 不働態膜
２７、２８ 凸部
３１、３２ 金型
３４、３８ 凹部
３５、３７ 凸部
４１ 溝部
４２ 導電性粒子
５１ 金属板
５２ 炭素繊維シート

Claims (8)

1. 凹凸形状を有する金属製の第１のセパレータと、
   凹凸形状を有し、一方の面側の凸部が前記第１のセパレータの一方の面側の凸部と当接し、一方の面側の凹部が前記第１のセパレータの一方の面側の凹部と対向して流路を形成している金属製の第２のセパレータと、
   前記第１のセパレータの他方の面側の凸部と当接し、前記第１のセパレータの他方の面側の凹部を流れる第１のガスを拡散する第１のガス拡散層と、
   前記第２のセパレータの他方の面側の凸部と当接し、前記第２のセパレータの他方の面側の凹部を流れる第２のガスを拡散する第２のガス拡散層と、を備え、
   前記第１及び第２のセパレータの一方の面側の凸部には導電性粒子がそれぞれ埋め込まれており、他方の面側の凸部には炭素繊維がそれぞれ埋め込まれており、
   前記第１及び第２のセパレータの一方の面側の凸部はそれぞれ、前記凸部に埋め込まれた導電性粒子が互いに接触するように当接しており、
   前記第１及び第２のセパレータの他方の面側の凸部はそれぞれ、前記各々の凸部に埋め込まれた炭素繊維が前記第１及び第２のガス拡散層と接触するように、前記第１及び第２のガス拡散層と当接している、
   燃料電池。
2. 前記導電性粒子は酸化スズである、請求項１に記載の燃料電池。
3. 前記酸化スズの粒径が５ｎｍ〜１０ｎｍである、請求項２に記載の燃料電池。
4. 前記導電性粒子は、前記第１及び第２のセパレータの一方の面側の凸部の角部に埋め込まれており、
   前記炭素繊維は、前記第１及び第２のセパレータの他方の面側の凸部の角部に埋め込まれている、
   請求項１〜３のいずれか一項に記載の燃料電池。
5. 第１の金型と第２の金型とで金属板を挟んでプレス成形し、表面に凹凸形状が形成されたセパレータを製造する、燃料電池用セパレータの製造方法であって、
   前記第１の金型は、凹部および凸部を有し、
   前記第２の金型は、前記第１の金型の凹部と対向する位置に凸部を有し、前記第１の金型の凸部と対向する位置に凹部を有し、
   前記第１の金型の凹部の所定の位置には、導電性粒子が充填された溝が形成されており、当該溝に充填された導電性粒子はプレス成形時に前記金属板の表面に供給され、
   前記セパレータをプレス成形する際、前記第１の金型と前記第２の金型との間に金属板を配置するとともに、前記金属板と前記第２の金型との間に炭素繊維シートを配置してプレス成形することで、前記セパレータの一方の面側の凸部に導電性粒子を埋め込み、他方の面側の凸部に炭素繊維を埋め込む、
   燃料電池用セパレータの製造方法。
6. 前記導電性粒子は酸化スズである、請求項５に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
7. 前記酸化スズの粒径が５ｎｍ〜１０ｎｍである、請求項６に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
8. 前記所定の位置は、前記第１の金型の凹部の角部であり、前記プレス成形時に、前記セパレータの一方の面側の凸部の角部に前記導電性粒子が埋め込まれる、請求項５〜７のいずれか一項に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。

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