JP4388389B2

JP4388389B2 - 燃料電池用金属製セパレータの製造方法

Info

Publication number: JP4388389B2
Application number: JP2004047361A
Authority: JP
Inventors: 輝幸大谷; 保秀福島; 耕爾小谷
Original assignee: Honda Motor Co Ltd
Current assignee: Honda Motor Co Ltd
Priority date: 2004-02-24
Filing date: 2004-02-24
Publication date: 2009-12-24
Anticipated expiration: 2024-02-24
Also published as: JP2005243252A

Description

本発明は、固体高分子型等の燃料電池に用いる燃料電池用金属製セパレータの製造方法に関する。

固体高分子型燃料電池は、平板状の電極構造体（MEA：Membrane Electrode Assembly）の両側にセパレータが積層されたものが１つのセルとされ、複数のセルが積層されて燃料電池スタックとして構成される。電極構造体は、正極（カソード）および負極（アノード）を構成する一対のガス拡散電極の間にイオン交換樹脂等からなる電解質膜が挟まれた三層構造である。ガス拡散電極は、電解質膜に接触する電極触媒層の外側にガス拡散層が形成されたものである。また、セパレータは、電極構造体のガス拡散電極に接触するように積層され、ガス拡散電極との間にガスを流通させるガス流路や冷媒流路が形成されている。このような燃料電池によると、例えば、負極側のガス拡散電極に面するガス流路に燃料である水素ガスを流し、正極側のガス拡散電極に面するガス流路に酸素や空気等の酸化性ガスを流すと電気化学反応が起こり、電気が発生する。

ところで、従来、特に高性能を目指した低接触抵抗性能を有する燃料電池用セパレータの材料としては、導電経路を形成する導電性介在物が分散・突出したステンレス鋼板が用いられる場合が多く、そのようなセパレータにも上記のガス流路や冷媒流路が形成されている（例えば特許文献１）。このような流路は、一般に、金属素材のプレス成形によって形成されるが、素材の表面や内部に導電性介在物が存在するため、プレス成形性に劣り、クラックの発生、および導電性介在物の脱落ないしは破砕といった問題が生じていた。そこで本出願人は、この問題を解決する技術として、プレス金型と素材との間にフィルムや潤滑剤といった潤滑性材料を挟んでプレス成形したり（特許文献２）、導電性介在物の粒形状を規定したり（特許文献３）する技術を提案した。また、プレス成形を２段階に分ける技術も提案されている（例えば特許文献４）。

米国特許出願２００３０１１６５３６号公報特開２００３−１４２１１９号公報特開２００３−１９７２１２号公報特開２０００−３１７５３１号公報

ところが、本出願人の検討によると、上記特許文献２あるいは３に記載される解決策を上記特許文献１に記載される素材に適用すると、クラックの発生と、導電性介在物の脱落ないしは破砕といった２つの問題を同時に解決することが困難であること、そして、これらの問題が同時に解決する場合としては、金型に対する抜き角θが５０°を超え、かつ、内Ｒが０．５ｍｍを超える断面形状を有する流路であることが判明した。図１は、ここで言う抜き角：θ（°）と内Ｒ：ｒ（ｍｍ）を定義するものであって、すなわち、セパレータ１０の流路１１を形成する側壁１１ａの傾斜角度はなだらかで、側壁１１ａから底部１１ｂに移行する部分の内面側のＲが大きいことが、上記問題を解決することになる。換言すると、側壁１１ａの傾斜角度が急角度で抜き角が５０°以下と小さく、かつ、内Ｒが０．５ｍｍ以下と小さい場合には、導電性介在物が良好な状態で分散・突出する金属製セパレータを得にくいということになる。また、特許文献４に記載される技術では、一次成形で形成される張出し部に平坦な部分があるため、金型との間に摩擦が生じて導電性介在物の脱落や破砕が起こりやすいことが想定される。

よって本発明は、特に抜き角５０°以下、内Ｒ０．５ｍｍ以下の断面凹凸状のガス流路を有する燃料電池用金属製セパレータをプレス成形によって製造するにあたり、クラックの発生と導電性介在物の脱落や破砕が効果的に防止される製造方法を提供することを目的としている。

本発明は、表面に導電性介在物が突出するセパレータの素材板に、台形状の断面が凹凸状に連続してなるガス流路を有する燃料電池用金属製セパレータをプレス成形によって製造するにあたり、素材板を、張出し部の成形部がＲ形状である一次成形下型および一次成形上型を用いて、得るべきガス流路の表面積の８０％以上の表面積までガス流路となる部分を張出し成形を行うことにより一次成形し、この一次成形において、一次成形下型と一次成形上型との間に隙間を設けることによりＲ形状の成形部の端部のみを素材板に接触させ、この後、二次成形下型および二次成形上型を用いた二次成形によって断面台形状のガス流路を最終形状にプレス成形するにあたり、二次成形下型は断面台形状の下型溝部と断面台形状の下型凸条部を有し、二次成形上型は、下型溝部および下型凸条部と嵌合する断面台形状の上型凸条部および断面台形状の上型溝部を有し、下型溝部および上型凸条部の間と下型凸条部および上型溝部の間に一次成形で成形した張出し部を挟んでプレス成形することにより、平坦な頂面部と頂面部に対して傾斜する斜面部とからなるガス流路を形成し、斜面部のプレス成形方向に対する抜き角を５０°以下とし、頂面部と斜面部との交叉部における曲げ部の内側の内Ｒを０．５ｍｍ以下とすることを特徴としている。

本発明によれば、張出し部の成形部がＲ形状の金型によって最終形状のガス流路の表面積の８０％以上の表面積まで張出し成形を行う一次成形を行うことで、素材板の屈曲部および平坦な部分を含む非屈曲部のいずれの部分も平均的な伸び量を示し、全体にわたって一様に伸びを分散させることができる。また、素材板が金型から受ける面圧の上昇が抑えられるとともに、摩擦が低減する。これらの作用から、二次成形時においては屈曲部に伸びや摩擦が局所的に集中しにくくなり、その結果、クラックの発生の防止と、導電性介在物の脱落や破砕の防止とを、同時に達成することができる。

本発明によれば、ガス流路の一次成形時の張出し部の成形を、Ｒ形状とし、かつ、得るべきガス流路の表面積の８０％以上の表面積まで張出し成形するので、二次成形時での素材板に対するプレス応力や摩擦の局所的な集中を抑えることができ、その結果、クラックの発生の防止と、導電性介在物の脱落や破砕の防止とを、同時に達成することができる。

以下、図面を参照して本発明の実施形態を説明する。
図２は、本実施形態に係る燃料電池用金属製セパレータの製造方法を工程順に示している。この方法は、まず、導電性介在物が表面および内部に分散し、かつ、表面に突出するステンレス鋼板等による所定厚さ（例えば０．２ｍｍ）の金属製薄板から、矩形状の素材板１０Ａを切り出して得る（工程１）。次に、素材板１０Ａをプレス成形してガス流路１１を一次成形し、同時に素材板１０Ａの外周縁をトリミングする（工程２）。この後、プレス成形によってガス流路１１を二次成形して、セパレータ１０を得る（工程３）。ガス流路１１は、複数の平行な溝がジグザグ状に形成されたもので、溝に直交する断面が凹凸状であり、全体の領域が矩形状である。ガス流路１１が形成された領域は集電部であり、その周囲には、非集電部として、平坦な枠状の縁部１２が形成される。

図３は、図２に示したセパレータ１０のプレス成形の一次成形：（ａ）〜（ｂ）、二次成形：（ｃ）〜（ｄ）の各工程を模式的に示しており、いずれもガス流路１１の成形部分の断面を拡大したものである。一次成形で用いる一次成形金型の上型３０および下型４０は、互いに凹凸嵌合して素材板１０Ａに張出し部を形成する溝部３１，４１と凸条部３２，４２とをそれぞれ有している。各凸条部３２，４２の断面形状は、いずれも全体が一定のＲ形状に形成されており、凸条部４２が嵌合する溝部３１、凸条部３２が嵌合する溝部４１は、それぞれ底部３１ａ，４１ａが平坦で、その底部３１ａ，４１ａから凸条部３２，４２の側面への移行部は、所定半径のＲ状に形成されている（内Ｒ３１ｒ，４１ｒ）。

二次成形で用いる二次成形金型の上型５０および下型６０も、互いに凹凸嵌合して素材板１０Ａに張出し部を形成する溝部５１，６１と凸条部５２，６２とをそれぞれ有しているが、溝部５１，６１の底部５１ａ，６１ａおよび凸条部５２，６２の頂部５２ａ、６２ａは、いずれも平坦に形成されている。そして、溝部５１，６１の各底部５１ａ，６１ａから各凸条部５２，６２の側面への移行部は、所定半径のＲ状に形成されている（内Ｒ５０ｒ，６０ｒ）。この場合、二次成形によって最終形状に成形されるセパレータ１０の図１で示した内Ｒは０．５ｍｍ以下となり、また、抜き角は５０°以下となるように設定される。

セパレータ１０の成形の手順は、図３（ａ）に示すように、型離れさせた一次成形用の上型３０と下型４０の間に素材板１０Ａを挿入してセットし、次いで、図３（ｂ）に示すように、上型３０を下型４０に近付け、断面がある程度凹凸状になって、最終的に得るべきガス流路１１の表面積の８０％以上の表面積まで、ガス流路１１を張出し成形する。この一次成形では、上型３０および下型４０の各凸条部３２，４２、すなわちＲ形状の部分のみによってプレス成形されるとともに、上記のように８０％以上の表面積まで張出し成形されるので、素材板１０Ａの屈曲部および平坦な部分を含む非屈曲部のいずれの部分も平均的な伸び量を示し、全体にわたって一様に伸びが分散する。また、素材板１０Ａが上型３０および下型４０から受ける面圧は低く、摩擦が生じにくい。

次に、一次成形した素材板１０Ａを、図３（ｃ）〜（ｄ）に示すように、二次成形金型の上型５０と下型６０の間に凹凸部分を対応させて挟み、プレス成形する。この二次成形では、図３（ｃ）のＦで示す部分が曲げの支点となって素材板１０Ａが金型（上型５０や下型６０）と擦れ合う摺動が起こりにくく、したがって、屈曲部に伸びや摩擦が局所的に集中しにくい。その結果、クラックの発生の防止と、導電性介在物の脱落や破砕の防止とが、同時に達成される。

図４（ａ）〜（ｄ）は、上記実施形態と比較するため、一次成形を行わず、上記二次成形金型により一段階で素材板１０Ａをプレス成形してセパレータ１０を製造する例を模式的に示している。この製造方法では、図４（ｃ）のＧで示す部分において、素材板１０Ａには局所的な伸びおよび高面圧による下型６０との摺動が発生するので、この屈曲部の表面に突出する導電性介在物が脱落したり破砕されたりし、場合によってはクラックが発生する。このように、最終形状を成形する金型（上型５０と下型６０）で未成形の素材板１０Ａを一段階でプレス成形すると、特に屈曲部に応力が局所的に集中し、それによって導電性介在物の脱落や破砕、ひいてはクラックの発生といった問題を招く。しかしながら、上記本発明の実施形態のように、プレス成形を２段階に分け、しかも、一次成形においてはプレス部分をＲ形状のみとし、かつ最終形状の表面積の８０％以上まで張出し成形するといった条件によってプレス成形することにより、上記問題を解決することができる。

次に、実施例を示して本発明の効果を実証する。
表１に示す成分を有する厚さ０．２ｍｍのオーステナイト系ステンレス鋼板から、一辺が約１００ｍｍで、表面に導電性介在物が分散・突出する素材板を、必要数切り出して得た。次に、この素材板を用いて、抜き角と内Ｒが表２〜表４に示す値を示すガス流路を備えた１６０種類のセパレータを、図３に示した製造方法（一次成形→二次成形）によるものと、図４に示した製造方法（図４に示した二次成形型のみによる一段階成形）によるものとの計３２０種類のセパレータを製造した。そして、これら製造したセパレータにつき、特にガス流路の屈曲部の表面においてクラックが発生しているか否か、そして導電性介在物が脱落あるいは破砕しているか否かを観察した。その結果を、表２〜表４に併記するとともに、図５（ａ），（ｂ）にまとめた。なお、図５の「○：プレス成形が可能」は、クラックなし、かつ導電性介在物の脱落および破砕なしで、欠陥のないプレス成形が可能であるという意味である。

これらの結果から、抜き角が５０°以下で、内Ｒが０．５ｍｍ以下の、従来ではプレス成形が困難であったガス流路の断面形状であっても、本発明によってプレス成形が可能であることが実証された。

次に、一次成形（張出し成形）の際のガス流路の表面積の割合を、表５のように変化させて一次成形→二次成形を行い、比較例１〜１０および実施例１〜１１のセパレータを製造した。そして、これらセパレータにつき、クラックの発生箇所および導電性介在物の脱落箇所の数を調べた。なお、表５では、表面積の割合が０．８未満（８０％未満）を本発明に対する比較例１〜１０、０．８以上（８０％以上）を本発明の実施例１〜１１としており、いずれの例も、セパレータは、抜き角が４５°、内Ｒが０．４５ｍｍのものを用いた。なお、比較例１は一次成形を省略している。この試験結果を、表５に併記するとともに、図６のグラフに表した。

表５および図６で明らかなように、完成品の表面積（１００％）に対し、８０％以上の表面積まで一次成形時にガス流路の張出し成形を行うことにより、二次成形後の完成品でのクラックの発生や導電性介在物の脱落をほとんど防止することができる。

次に、表２〜４で示した「一次成形→二次成形」を行って製造した１６０種類のセパレータにつき、それぞれセパレータの間に電極構造体を挟んだ単セルを製造した。そしてこれら単セルを発電させ、０．７Ｖ発電時の発電電流密度（Ａ／ｃｍ^２）を測定した。その結果を、表６および図７に示す。

この結果によれば、本発明の実施例となる抜き角５０°以下、内Ｒが０．５ｍｍ以下のセパレータにおいては、他のセパレータよりも発電電流密度が高く、発電性能に優れた燃料電池を製造することができることが明らかになった。

本発明に係るセパレータの抜き角と内Ｒの定義を示す断面図である。本発明の実施形態に係るセパレータの製造方法の工程図である。本発明の実施形態に係るセパレータの製造方法であって、ガス流路の成形工程を示す断面図である。従来のセパレータの製造工程を示す断面図である。実施例で製造したセパレータの抜き角と内Ｒとの組み合わせとクラックの発生、導電性介在物の脱落・破砕の関係を表す図である。実施例で製造したセパレータの一次成形時での表面積の割合と二次成形後のセパレータに発生したクラックおよび導電性介在物の脱落との関係を示すグラフである。実施例で製造したセパレータの抜き角と内Ｒとの組み合わせと発電電流密度との関係を示すグラフである。

符号の説明

１０…セパレータ、１０Ａ…素材板、１１…ガス流路、ｒ…内Ｒ、θ…抜き角。

Claims

表面に導電性介在物が突出するセパレータの素材板に、台形状の断面が凹凸状に連続してなるガス流路を有する燃料電池用金属製セパレータをプレス成形によって製造するにあたり、
前記素材板を、張出し部の成形部がＲ形状である一次成形下型および一次成形上型を用いて、得るべきガス流路の表面積の８０％以上の表面積まで前記ガス流路となる部分を張出し成形を行うことにより一次成形し、この一次成形において、前記一次成形下型と前記一次成形上型との間に隙間を設けることにより前記Ｒ形状の成形部の端部のみを前記素材板に接触させ、
この後、二次成形下型および二次成形上型を用いた二次成形によって断面台形状のガス流路を最終形状にプレス成形するにあたり、前記二次成形下型は断面台形状の下型溝部と断面台形状の下型凸条部を有し、前記二次成形上型は、前記下型溝部および前記下型凸条部と嵌合する断面台形状の上型凸条部および断面台形状の上型溝部を有し、前記下型溝部および前記上型凸条部の間と前記下型凸条部および前記上型溝部の間に前記一次成形で成形した張出し部を挟んでプレス成形することにより、平坦な頂面部と該頂面部に対して傾斜する斜面部とからなる前記ガス流路を形成し、前記斜面部のプレス成形方向に対する抜き角を５０°以下とし、前記頂面部と前記斜面部との交叉部における曲げ部の内側の内Ｒを０．５ｍｍ以下とすることを特徴とする燃料電池用金属製セパレータの製造方法。