JP6929277B2 - 非曝露電極を具備するガス放電セル内のトレーサガスの光学的検出 - Google Patents

Description

本発明は、トレーサガスの光学的検出、特に、ガス放電セル内のトレース及びトレーサガスの光学的検出装置及び検出方法に関する。

放電セルは、ガス放電体積空間を取り囲むセル外壁を有している。放電セルはトレーサガス入口を有しており、該トレーサガス入口を介して、トレーサガスが放電体積空間内に導入される。放電セル内での照射吸収や屈折率を任意の様式で測定するため、光学式分光計が配置される。放電セルの一方の側には、照射光源が配置されており、ガス放電体積空間内に、およびガス放電体積空間を通過するように照射光を放出する。放電セルの反対側には、放電体積空間を通過した照射光源からの照射光を検出するために照射光検出器が配置されている。

リーク（漏洩）検知のためやトレース及びトレーサガスを検出する装置及び機器は、多種多様な産業（例えば真空、食品、石油化学、医療、医薬、原子力、輸送等）の技術的要望に応えている。

光吸収分光法の原理を利用した光学式のガスセンサが知られている。予め選択された波長のレーザビームが、バッファガスで満たされたプラズマセル体積空間内を通って伝播する。該レーザビームは、シングルパスビームであってもマルチパスビームであってもよい。バッファガスは、単成分ガスであってもよいし、複数種の成分（例えばアルゴン、ヘリウム、窒素等）のガス混合物であってもよい。光検出器が、プラズマセル体積空間内での照射−ガスの相互作用を、トレース／トレーサガス分子の存在及びこれらの濃度の指標として記録する。

本発明は、放電セル内にプラズマを発生させるために、非曝露プラズマ電極を使用するという思想に基づいている。

「非曝露」とは、電極が、放電セル内のガス又はガス混合物に直接曝されていないことを意味する。むしろ、該電極はガス放電体積空間から、例えば電気絶縁材料（ガラス又は他種の誘電体バリアであってもよい）等の材料によって隔離されている。また、誘導性結合、マイクロ波または高周波も、電極を放電セル内のガスから隔絶するために利用され得る。複雑度が低く、安価なことから、誘電体バリア放電プラズマセルが、特に好適である。

放電セルのトレーサガス入口は、それぞれのトレーサガス又はトレーサガス成分を選択するガス選択性膜を含み得る。この膜は、トレーサガスの制御された流入および／または流出を可能とする熱活性化部位又は熱活性化部材を備えていてもよい。該熱活性化部位は、熱的に緻密化されたスピンオンガラス誘電体（ＳＯＧ）の層であって、化学蒸着（ＣＶＤ）されたホウリンケイ酸ガラス（ＢＰＳＧ）の、熱的に再流動化された層によって平坦化および／またはキャップされている層により実現することができる。前記膜は、制御されたガスの流通を容易にするように熱的に活性化することができる。

また、本発明は、スピンオンガラス（ＳＯＧ）ウェハを、ガス成分を単離するガス選択性膜として使用することにより、ガス体積空間又はガス流から前記ガス成分を単離する方法を目的とすることもできる。前記ガス体積空間は、静的であっても動的であってもよく、境界を持たないもの（フリー空間）であってもハウジング又はパイプにより取り囲まれて封入されているものであってもよい。前記ウェハは、シリカ酸化物半導体であってもよい。膜は、前述および／または後述の説明に従って適合化および／または使用され得る。

照射光源は、レーザダイオード、照射放出ダイオード、または要求されるスペクトル範囲に発光特性を有する任意の他の照射光源であってもよい。

好ましくは、前記放電セルの体積空間は、前記放電体積空間を画定する、小さい内形寸法を有している。具体的には、前記照射光源から該放電体積空間内を通って照射光検出器に進行する照射ビームの方向を横切る面において、前記放電体積空間の断面の幅は、前記放電セルが小さい放電ギャップを形成するよう、３ｍｍ未満であってもよく、好ましくは０．３〜１ｍｍの範囲内である。

前記放電セルは、バッファガスで満たされた静的セルであってもよい。あるいは、前記放電セルは、バッファガス源に接続されたバッファガス入口とロータリーベーンポンプ等のポンプに接続され得るバッファガス出口とを有するフロースルーセルであってもよい。

好ましくは、前記トレーサガスは、エネルギー的により高い状態に励起されて励起状態で検出され得る。該励起状態は、非準安定状態であってもよい。
トレーサガスは、バッファガス又はプラズマ電子の励起状態との相互作用によって、その励起状態を獲得できる。

本発明にかかる装置は、トレーサガスモニター、トレーサガスリークディテクターまたはトレーサガスリークスニッファーとして利用できる。

プラズマ電子の密度は、セル壁上に選択的に堆積された少なくとも１種の誘電体から放出される電子が多くなるほど増加し得る。該誘電体は、酸化マグネシウム、あるいは、高い二次電子放出率（速度）および／または外部に設置されたＵＶ照射光源からのＵＶ照射により生成される光電子によって特徴付けられる他種の同様の材料であってもよい。

具体的には、放電セル内のプラズマガス混合物が空気中のヘリウムとネオン、アルゴン、窒素、酸素もしくはこれらの定比混合物からなるか、これを含む場合に、前記検出装置をヘリウム、水素またはネオンのリークスニッファーとして使用することができる。

前記装置は、ヘリウム、水素、ネオン、窒素または酸素のリークディテクターとして使用できる。その際、トレーサガスは、精製ガス混合物であってもよく、空気中の成分を含むものであっても良く、プラズマガス混合物はヘリウム、水素、ネオン、アルゴン、窒素、酸素、またはこれらの定比混合物などの、再充填し得る、および／または圧力の維持されたガスを含む。

放電セル内のバックグラウンドガス成分の重要なプラズマパラメータに対する単一又は複数の影響を定量化するために、追加の光照射光源を用いても良い。

セル壁上でのプラズマ電子の損失を最小化または抑制するため、各電極の背後に、すなわち、放電セルと反対側には、少なくとも１つの磁石を配置してもよい。

以下では、本発明の実施形態を、図面を参照しながら説明する。

第１の実施形態を示す概略図である。 第２の実施形態を示す概略図である。 第３の実施形態を示す概略図である。 第４の実施形態を示す概略図である。 第５の実施形態を示す概略図である。 第６の実施形態を示す概略図である。 膜配置の一実施形態を示す概略図である。 膜配置の他の実施形態を示す概略図である。 膜の配置系のさらなる他の実施形態を示す概略図である。 一実施形態を示す斜視図である。 他の実施形態を示す斜視図である。 さらに他の実施形態を示す斜視図である。

図１において、ガス放電セル１２は、ガラス製のセル壁１４を有し、ガラスセルを構成している。トレーサガス入口（インレット）１６は入口ハウジング１８を保持し、これにトレーサガス選択膜１９が収容されている。トレーサガス入口１６は、さらに、ライン２０に接続されている。ライン２０は、トレーサプローブに接続されたバルブ２２を保持している。ライン２０は、較正目的用の較正リークに接続された、さらなるバルブ２４に接続されている。

光学式分光計の配置系は、レーザダイオードの形態の照射光源２６を含む。照射光源２６は、放電セル１２の第１の端部に配置されている。この第１の端部とは反対側の第２の端部に、照射光検出器（フォトセル）２８が配置されている。照射光源２６によって放出された照射光は、前記放電セルに入り、セル壁１４により取り囲まれた放電体積空間３０内を最後まで進行し、反対側の端部で前記放電セルを脱出し、照射光検出器２８に当たって該照射光検出器２８で検出される。

放電セル１２のほかの対向する（両側の）側部には、２つの電極３２が配置されている。
電極３２と放電体積空間３０との間にガラス製セル壁１４が設けられていることから、これらの電極は放電セル１２内のガスには曝されない。

電極３２には、電圧発生器３４により与えられるキロヘルツ範囲又はＭＨｚ範囲の周波数の高い交流電圧が供給される。

バッファガス源３６が、放電セル１２のバッファガス入口３８に、バッファ入口ライン４０及びバッファ入口バルブ４３を介して接続されている。バッファガス入口３８から放電体積空間３０に入ったバッファガスは、放電セル１２内を流れて、光検出器２８近傍の、該セル１２の端部にあるバッファガス出口４２からセルを脱出する。バッファガス出口４２から、バッファガスは、バッファガス出口ライン４４及びバッファガス出口バルブ４６を介してロータリーベーンポンプ４８に送られる。このロータリーベーンポンプ４８はセル１２を介して前記バッファガス源３６からのガスを排気する。

図２の実施形態は、前記放電セルがバッファガス入口及びバッファガス出口を持たない静的セルである点で、図１の実施形態と異なる。むしろ、前記バッファガスは、放電体積空間３０内に保持される。トレーサガス入口１６のハウジング１８は、真空ライン５０及びバルブ５２を介して、ターボポンプ４４とダイアフラムポンプ４６とで構成されるポンプの配置系に接続されている。

図３の実施形態は、真空ライン５０及び真空バルブ５２が図２のポンプシステムではなく、ダイアフラムポンプのみに接続されている点で、図２の実施形態と異なっている。さらに、ガス入口１６のハウジング１８が、第２の真空ライン５８及び第２の真空バルブ６０を介して、ポンピングガス源６２に接続されている。このポンピングガスはフィルタ６４を介して、第２の真空ライン５８、第２の真空バルブ６０及び前記ガス入口のハウジング１８を通り、そこから、第１の真空ライン５０および第１の真空バルブ５２を介してダイアフラムポンプ５６に吸い出される。ポンピングガスは、ガス入口ハウジング１８内で前記膜１９を通過するように案内される。

図４の実施形態も、バッファガス入口及びバッファガス出口を持たない静的ガス放電セル１２を備える。電極３２が高周波電力発生器６２に電気的に接続されており、該高周波電力発生器６２がメガヘルツ範囲の周波数の交流電圧を電極３２に供給する。

ガス放電セル１２は、空気中のヘリウム、ネオン、アルゴン、窒素又は酸素を含むバッファガス混合物を収容している。電極３２を介して供給される高周波電力により、励起状態のバッファガス混合物が得られる。

ガス放電セル１２のガス入口１６は、ハウジング１８を保持しており、その外壁は、薄い熱活性化部位（a heat activated thin section）を有する膜１９により形成されている。膜１９の例は、図７Ａ、図７Ｂ及び図７Ｃにさらなる詳細が示されている。図５の実施形態及び図６の実施形態においても、同様の膜が使用されている。ハウジング１８は、さらに、水素ゲッタ６４を有している。

図５の実施形態は、ガス放電セル１２が、補充用バルブ６７を介してバッファガス補充容器６６に接続されたバッファガス入口３８を有する点で、図４の実施形態と異なる。バッファガス出口は設けられていない。前記バッファガスは、ヘリウム、水素、ネオン、アルゴン、窒素または酸素であってもよい。

図４の実施形態とのさらなる違いは、ガス入口ハウジング１８の膜１９を保持している部分が、リークテスト対象の真空チャンバの形態の真空引きされた試験体６８に接続されている点である。試験体６８の外側に前記トレーサガスが吹き付けられ得て、該トレーサガスが漏洩部（リーク）７０を通って試験体６８内に侵入する。あるいは、漏洩部７０を通って侵入する雰囲気ガスが、トレーサガスとして利用されてもよい。試験体６８内に侵入した前記トレーサガスは、膜１９及びトレーサガス入口１６を通ってガス放電セル１２に入る。膜１９は、図４に関して既述し、図７Ａ〜図７Ｃにさらに詳細を示さすような薄い熱活性化部位を保持している。

図６の実施形態は、バッファガス容器と接続されたバッファガス入口３８をガス放電セル１２が有していない点で、図５の実施形態と異なる。むしろ、放電セル１２はバッファガスで予め充填されており、このバッファガスは、アルゴン、窒素又は酸素であってもよく、放電セル１２内で励起される。また、電極３２は、ＲＦ発電装置６２により与えられるメガヘルツ範囲の高周波交流電圧によって給電される。

図７Ａ、図７Ｂ及び図７Ｃにはそれぞれ、図４、図５及び図６で使用される、薄い熱活性化部位をそれぞれ有する膜１９の実施形態が示されている。図７Ａでは、３０〜２００ｎｍの範囲内の厚さを有する熱的に緻密化されたスピンオンガラスの膜７２が、多孔質支持体７４上に被覆している。図７Ｂでは、スピンオンガラスの膜７２の上に、追加のホウリンケイ酸ガラスの層７６が化学蒸着によって被覆している。

図７Ｃの実施形態では、スピンオンガラスの層７２と該層７２の上のホウリンケイ酸ガラスの層７６とを保持している多孔質支持体の層７４が、支持構造７８上に被覆されている。多孔質支持体の層７４は、錫及び白金がドープされた、（例えば）３〜７０ｎｍの範囲内の孔寸法を有するスピンオンガラスの層であってもよい。

図８は、図１の放電セル１２を示す斜視図である。放電セル１２は１パスセルとして配置されており、すなわち、単一のレーザビーム８０が照射光源２６から前記セル内を通って光検出器２８に案内される。前記電極の長さは５０ｍｍであり、かつ、レーザビーム８０の方向を横切る面での前記セルの外形寸法の断面は幅が３ｍｍで高さが２ｍｍである。

図９には、放電セル１２が１０パスセルであるように配置されている実施形態、すなわち、１０個のレーザビーム８０がセル１２内を互いに平行に通って案内される実施形態が示されている。ミラー８２が、照射ビーム８０を反射し得る。ミラー８２は、前記セルの、前記光検出器（図９には描かれていない）とは反対側の端部にある照射光源と見なされ得る。図９の前記セルの幅は、図８の３ｍｍと異なり１５ｍｍである。

図１０には、１００パスセルが示されている。ガス放電セル１２は筒状の電極３２により取り囲まれたキューブ体として形成されており、該筒状の電極３２がセル１２の全体を取り囲んでいる。ガス放電体積空間３０の断面は、リング状である。
なお、本発明は、実施の態様として以下の内容を含む。
〔態様１〕
トレーサガス検出装置であって、
放電体積空間（３０）を画定するセル壁（１４）および該放電体積空間（３０）内へのトレーサガス入口（１６）を有する、ガス放電セル（１２）と、
前記放電セルの第１の側にあって、該放電セル内に光を放出する照射光源（２６）、および前記放電セルの前記第１の側とは反対の第２の側にあって、前記照射光源（２６）によって前記放電体積空間（３０）を通過するように放出された照射光を検出する照射光検出器（２８）を含む、光学式分光計の配置系と、
前記放電セルの両側の側部にあって、前記放電セル内にプラズマを発生させる電極（３２）とを備え、
該電極（３２）は、非曝露型プラズマ電極である、
トレーサガス検出装置。
〔態様２〕
態様１に記載のトレーサガス検出装置において、電気絶縁材料が、各電極と前記ガス放電体積空間（３０）との間に設けられている、トレーサガス検出装置。
〔態様３〕
態様２に記載のトレーサガス検出装置において、それぞれの電極が、前記電気絶縁材料によって覆われている、トレーサガス検出装置。
〔態様４〕
態様２または３に記載のトレーサガス検出装置において、前記電気絶縁材料が、前記セル壁の一部である、トレーサガス検出装置。
〔態様５〕
態様１から４のいずれか一態様に記載のトレーサガス検出装置において、前記ガス放電セル（１２）が、誘電体バリア放電セルである、トレーサガス検出装置。
〔態様６〕
態様１から５のいずれか一態様に記載のトレーサガス検出装置において、前記電極（３２）が、交流電源によって給電される、トレーサガス検出装置。
〔態様７〕
態様１から６のいずれか一態様に記載のトレーサガス検出装置において、前記放電体積空間（３０）が、バッファガスを含む、トレーサガス検出装置。
〔態様８〕
態様７に記載のトレーサガス検出装置において、前記バッファガスが、アルゴンを含む、トレーサガス検出装置。
〔態様９〕
態様１から８のいずれか一態様に記載のトレーサガス検出装置において、前記ガス放電セル（１２）が、バッファガス入口（３８）及びバッファガス出口（４２）を有している、トレーサガス検出装置。
〔態様１０〕
態様１から９のいずれか一態様に記載のトレーサガス検出装置において、前記照射光源（２６）から前記照射光検出器（２８）への照射光の進行方向を横断する面における、前記ガス放電体積空間（３０）の断面の幅が１０ｍｍ未満である、トレーサガス検出装置。
〔態様１１〕
態様１から１０のいずれか一態様に記載のトレーサガス検出装置において、前記トレーサガス入口（１６）が、ガス選択膜（１９）を含む、トレーサガス検出装置。
〔態様１２〕
態様１１に記載のトレーサガス検出装置において、前記膜（１９）が、熱的に緻密化されたスピンオンガラス（ＳＯＧ）誘電体の層を有する、トレーサガス検出装置。
〔態様１３〕
態様１２に記載のトレーサガス検出装置において、前記スピンオンガラスの層が、化学蒸着（ＣＶＤ）されたホウリンケイ酸ガラス（ＢＰＳＧ）が熱的に再流動化された層によって平坦化および／またはキャップされている、トレーサガス検出装置。
〔態様１４〕
態様１から１３のいずれか一態様に記載のトレーサガス検出装置において、前記ガス放電セル（１２）の壁の少なくとも一部の内側表面が、誘電体材料を有する、トレーサガス検出装置。
〔態様１５〕
態様１から１４のいずれか一態様に記載のトレーサガス検出装置において、前記ガス放電セル（１２）の電子が（誘導源、高周波源などの）高周波源によって励起される、トレーサガス検出装置。
〔態様１６〕
態様１から１５のいずれか一態様に記載のトレーサガス検出装置において、少なくともさらなる照射光源（２６）が、プラズマパラメータに対するバックグラウンドガス成分の影響を定量化するために用いられる、トレーサガス検出装置。
〔態様１７〕
態様１から１６のいずれか一態様に記載のトレーサガス検出装置において、少なくとも１つの磁石が、各電極の前記ガス放電体積空間（３０）とは反対側の背後に、前記セル壁（１４）上でのプラズマ電子の損失を最小化又は抑制するために配置される、トレーサガス検出装置。
〔態様１８〕
態様１から１７のいずれか一態様に記載のトレーサガス検出装置を使用した、トレーサガスの光学的検出方法であって、前記電極の電力の周波数および／または前記照射光源（２６）からの照射光の周波数の信号変調が用いられる、方法。
〔態様１９〕
態様１８に記載の方法において、前記トレーサガスが前記放電セル内で励起されて励起状態で検出される、方法。
〔態様２０〕
態様１９に記載の方法において、前記トレーサガスが、前記放電セル内の前記バッファガスの消光状態を検出することによって検出される、方法。
〔態様２１〕
態様２０に記載の方法において、前記トレーサガスが、前記放電セル内の前記バッファガス又はプラズマ電子の励起状態との相互作用によって該トレーサガスの励起状態を達成する、方法。
〔態様２２〕
態様２１に記載の方法において、トレーサガスが経時的に監視され、かつ／あるいは、トレーサガスリークが検知され、かつ／あるいは、トレーサガスがスニッファープローブで嗅気される、方法。
〔態様２３〕
態様１８から２２のいずれか一態様に記載の方法において、前記ガスが、ヘリウム、水素、酸素、ネオン、窒素もしくはこれらの組合せからなるものであるか、またはヘリウム、水素、酸素、ネオン、窒素もしくはこれらの組合せを含むものである、方法。
〔態様２４〕
態様１８から２３のいずれか一態様に記載の方法において、前記トレーサガスが、非準安定であるが励起した活性化状態で検出される、方法。
〔態様２５〕
スピンオンガラス（ＳＯＧ）ウェハを、ガス成分を単離するガス選択膜として使用することにより、ガスからガス成分を単離する方法。
〔態様２６〕
態様２５に記載の方法において、前記ＳＯＧウェハが、シリカ酸化物半導体である、方法。
〔態様２７〕
態様２５または２６に記載の方法において、前記ウェハが、熱的に緻密化されたスピンオンガラス誘電体の層を有する、方法。

１２ ガス放電セル
１４ セル壁
１６ ガス入口
１８ ハウジング
１９ ガス選択膜
２６ 照射光源
２８ 照射光検出器
３０ 放電体積空間
３２ 電極
３８ バッファガス入口
４２ バッファガス出口
４４ ターボポンプ
４８ ロータリーベーンポンプ
５６ ダイアフラムポンプ
６８ 試験体
７０ ガス漏洩部
７２ スピンオンガラス層
７４ 多孔質支持体層
７６ ホウリンケイ酸ガラス層
７８ 支持構造
８２ ミラー

Claims (24)

1. トレーサガス検出装置であって、
   放電体積空間（３０）を画定するセル壁（１４）および該放電体積空間（３０）内へのトレーサガス入口（１６）を有する、ガス放電セル（１２）と、
   前記放電セルの第１の側にあって、該放電セル内に光を放出する照射光源（２６）、および前記放電セルの前記第１の側とは反対の第２の側にあって、前記照射光源（２６）によって前記放電体積空間（３０）を通過するように放出された照射光を検出する照射光検出器（２８）を含む、光学式分光計の配置系と、
   前記放電セルの両側の側部にあって、前記放電セル内にプラズマを発生させる電極（３２）とを備え、
   該電極（３２）は、非曝露型プラズマ電極である、
   トレーサガス検出装置。
2. 請求項１に記載のトレーサガス検出装置において、電気絶縁材料が、各電極と前記ガス放電体積空間（３０）との間に設けられている、トレーサガス検出装置。
3. 請求項２に記載のトレーサガス検出装置において、それぞれの電極が、前記電気絶縁材料によって覆われている、トレーサガス検出装置。
4. 請求項２または３に記載のトレーサガス検出装置において、前記電気絶縁材料が、前記セル壁の一部である、トレーサガス検出装置。
5. 請求項１から４のいずれか一項に記載のトレーサガス検出装置において、前記ガス放電セル（１２）が、誘電体バリア放電セルである、トレーサガス検出装置。
6. 請求項１から５のいずれか一項に記載のトレーサガス検出装置において、前記電極（３２）が、交流電源によって給電される、トレーサガス検出装置。
7. 請求項１から６のいずれか一項に記載のトレーサガス検出装置において、前記放電体積空間（３０）が、バッファガスを含む、トレーサガス検出装置。
8. 請求項７に記載のトレーサガス検出装置において、前記バッファガスが、アルゴンを含む、トレーサガス検出装置。
9. 請求項１から８のいずれか一項に記載のトレーサガス検出装置において、前記ガス放電セル（１２）が、バッファガス入口（３８）及びバッファガス出口（４２）を有している、トレーサガス検出装置。
10. 請求項１から９のいずれか一項に記載のトレーサガス検出装置において、前記照射光源（２６）から前記照射光検出器（２８）への照射光の進行方向を横断する面における、前記ガス放電体積空間（３０）の断面の幅が１０ｍｍ未満である、トレーサガス検出装置。
11. 請求項１から１０のいずれか一項に記載のトレーサガス検出装置において、前記トレーサガス入口（１６）が、ガス選択膜（１９）を含む、トレーサガス検出装置。
12. 請求項１１に記載のトレーサガス検出装置において、前記膜（１９）が、熱的に緻密化されたスピンオンガラス（ＳＯＧ）誘電体の層を有する、トレーサガス検出装置。
13. 請求項１２に記載のトレーサガス検出装置において、前記スピンオンガラスの層が、化学蒸着（ＣＶＤ）されたホウリンケイ酸ガラス（ＢＰＳＧ）が熱的に再流動化された層によって平坦化および／またはキャップされている、トレーサガス検出装置。
14. 請求項１から１３のいずれか一項に記載のトレーサガス検出装置において、前記ガス放電セル（１２）の壁の少なくとも一部の内側表面が、誘電体材料を有する、トレーサガス検出装置。
15. 請求項１から１４のいずれか一項に記載のトレーサガス検出装置において、前記ガス放電セル（１２）の電子が高周波源によって励起される、トレーサガス検出装置。
16. 請求項１から１５のいずれか一項に記載のトレーサガス検出装置において、少なくともさらなる照射光源（２６）が、プラズマパラメータに対するバックグラウンドガス成分の影響を定量化するために用いられる、トレーサガス検出装置。
17. 請求項１から１６のいずれか一項に記載のトレーサガス検出装置において、少なくとも１つの磁石が、各電極の前記ガス放電体積空間（３０）とは反対側の背後に、前記セル壁（１４）上でのプラズマ電子の損失を最小化又は抑制するために配置される、トレーサガス検出装置。
18. 請求項１から１７のいずれか一項に記載のトレーサガス検出装置を使用した、トレーサガスの光学的検出方法であって、前記電極の電力の周波数および／または前記照射光源（２６）からの照射光の周波数の信号変調が用いられる、方法。
19. 請求項１８に記載の方法において、前記トレーサガスが前記放電セル内で励起されて励起状態で検出される、方法。
20. 請求項１９に記載の方法において、前記トレーサガスが、前記放電セル内の前記バッファガスの消光状態を検出することによって検出される、方法。
21. 請求項２０に記載の方法において、前記トレーサガスが、前記放電セル内の前記バッファガス又はプラズマ電子の励起状態との相互作用によって該トレーサガスの励起状態を達成する、方法。
22. 請求項２１に記載の方法において、トレーサガスが経時的に監視され、かつ／あるいは、トレーサガスリークが検知され、かつ／あるいは、トレーサガスがスニッファープローブで嗅気される、方法。
23. 請求項１８から２２のいずれか一項に記載の方法において、前記ガスが、ヘリウム、水素、酸素、ネオン、窒素もしくはこれらの組合せからなるものであるか、またはヘリウム、水素、酸素、ネオン、窒素もしくはこれらの組合せを含むものである、方法。
24. 請求項１８から２３のいずれか一項に記載の方法において、前記トレーサガスが、非準安定であるが励起した活性化状態で検出される、方法。

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