JP6885000B2 - 半導体再配線層形成用樹脂フィルム、半導体再配線層形成用複合フィルム、それらを用いた半導体装置及び半導体装置の製造方法 - Google Patents
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Description
すなわち、本発明は、次の[1]〜[5]を提供する。
[1]N−置換マレイミド基を少なくとも2個有するマレイミド化合物(a1)由来の構造単位とジアミン化合物(a2)由来の構造単位とを有するポリイミド化合物(A)、変性ポリブタジエン(B)、及び無機充填材(C)を含有する層を含む、半導体再配線層形成用樹脂フィルム。
[2][1]に記載の半導体再配線層形成用樹脂フィルムを含む第一の樹脂層と、第二の樹脂層とを含む、半導体再配線層形成用複合フィルム。
[3]前記第二の樹脂層が、多官能エポキシ樹脂(D)、活性エステル硬化剤(E)及びフェノール性水酸基含有ポリブタジエン変性ポリアミド樹脂(F)を含有する第二の熱硬化性樹脂組成物を含む、[2]に記載の半導体再配線層形成用複合フィルム。
[4][1]に記載の半導体再配線層形成用樹脂フィルム若しくは[2]又は[3]に記載の半導体再配線層形成用複合フィルムの硬化物を備える、半導体装置。
[5]以下の工程(1)〜工程(6)を備える、半導体装置の製造方法。
工程(1):支持基板の上に仮固定材半導体素子を配置する工程。
工程(2):半導体素子を封止する工程。
工程(3):[1]に記載の半導体再配線層形成用樹脂フィルム若しくは[2]又は[3]に記載の半導体再配線層形成用複合フィルムをさらにラミネートする工程。
工程(4):[1]に記載の半導体再配線層形成用樹脂フィルム若しくは[2]又は[3]に記載の半導体再配線層形成用複合フィルムを熱硬化し、絶縁層を形成する工程。
工程(5):絶縁層の表面にめっきして配線を形成する工程。
工程(6):外部接続端子を形成して、個片化する工程。
本実施形態にかかる樹脂フィルムは、本実施形態にかかる熱硬化性樹脂組成物の降下物を含む。本実施形態の熱硬化性樹脂組成物(以下、第一の熱硬化性樹脂組成物ともいう)は、N−置換マレイミド基を少なくとも2個有するマレイミド化合物(a1)由来の構造単位とジアミン化合物(a2)由来の構造単位とを有するポリイミド化合物(A)(以下、「ポリイミド化合物(A)」又は「成分(A)」ともいう)、変性ポリブタジエン(B)(以下、「成分(B)」ともいう)、及び無機充填材(C)(以下、「成分(C)」ともいう)を含有するものである。
ポリイミド化合物(A)は、N−置換マレイミド基を少なくとも2個有するマレイミド化合物(a1)由来の構造単位とジアミン化合物(a2)由来の構造単位とを有するものである。
成分(a1)としては、例えば、ビス(4−マレイミドフェニル)メタン、ポリフェニルメタンマレイミド、ビス(4−マレイミドフェニル)エーテル、ビス(4−マレイミドフェニル)スルホン、3,3’−ジメチル−5,5’−ジエチル−4,4’−ジフェニルメタンビスマレイミド、4−メチル−1,3−フェニレンビスマレイミド、m−フェニレンビスマレイミド、2,2−ビス(4−(4−マレイミドフェノキシ)フェニル)プロパン等が挙げられる。これらは1種類を単独で用いても、2種類以上を併用してもよい。
成分(a1)は、安価である点から、ビス(4−マレイミドフェニル)メタンが好ましく、誘電特性に優れ、低吸水性である点から、3,3’−ジメチル−5,5’−ジエチル−4,4’−ジフェニルメタンビスマレイミドが好ましく、導体との高接着性、伸び、破断強度等の機械特性に優れる点から、2,2−ビス(4−(4−マレイミドフェノキシ)フェニル)プロパンが好ましい。
なお、残基とは、原料成分から結合に供された官能基(成分(a1)においてはマレイミド基)を除いた部分の構造をいう。
成分(a2)としては、例えば、4,4’−ジアミノジフェニルメタン、4,4’−ジアミノ−3,3’−ジメチルジフェニルメタン、4,4’−ジアミノ−3,3’−ジエチルジフェニルメタン、4,4’−ジアミノジフェニルエーテル、4,4’−ジアミノジフェニルスルホン、3,3’−ジアミノジフェニルスルホン、4,4’−ジアミノジフェニルケトン、4,4’−ジアミノビフェニル、3,3’−ジメチル−4,4’−ジアミノビフェニル、2,2’−ジメチル−4,4’−ジアミノビフェニル、3,3’−ジヒドロキシベンジジン、2,2−ビス(3−アミノ−4−ヒドロキシフェニル)プロパン、3,3’−ジメチル−5,5’−ジエチル−4,4’−ジアミノジフェニルメタン、2,2−ビス(4−アミノフェニル)プロパン、2,2−ビス(4−(4−アミノフェノキシ)フェニル)プロパン、1,3−ビス(3−アミノフェノキシ)ベンゼン、1,3−ビス(4−アミノフェノキシ)ベンゼン、1,4−ビス(4−アミノフェノキシ)ベンゼン、4,4’−ビス(4−アミノフェノキシ)ビフェニル、1,3−ビス(1−(4−(4−アミノフェノキシ)フェニル)−1−メチルエチル)ベンゼン、1,4−ビス(1−(4−(4−アミノフェノキシ)フェニル)−1−メチルエチル)ベンゼン、4,4’−[1,3−フェニレンビス(1−メチルエチリデン)]ビスアニリン、4,4’−[1,4−フェニレンビス(1−メチルエチリデン)]ビスアニリン、3,3’−[1,3−フェニレンビス(1−メチルエチリデン)]ビスアニリン、ビス(4−(4−アミノフェノキシ)フェニル)スルホン、ビス(4−(3−アミノフェノキシ)フェニル)スルホン、9,9−ビス(4−アミノフェニル)フルオレン等が挙げられる。これらは1種類を単独で用いても、2種類以上を併用してもよい。
成分(a2)は、有機溶媒への溶解性、合成時の反応性、及び耐熱性に優れる点から、4,4’−ジアミノジフェニルメタン、4,4’−ジアミノ−3,3’−ジメチルジフェニルメタン、4,4’−ジアミノ−3,3’−ジエチルジフェニルメタン、2,2−ビス(4−(4−アミノフェノキシ)フェニル)プロパン、4,4’−[1,3−フェニレンビス(1−メチルエチリデン)]ビスアニリン、及び4,4’−[1,4−フェニレンビス(1−メチルエチリデン)]ビスアニリンが好ましい。また、成分(a2)は、誘電特性及び低吸水性に優れる観点から、3,3’−ジメチル−5,5’−ジエチル−4,4’−ジアミノジフェニルメタンが好ましい。また、成分(a2)は、導体との高接着性、伸び、破断強度等の機械特性に優れる観点から、2,2−ビス(4−(4−アミノフェノキシ)フェニル)プロパンが好ましい。更に、上記の有機溶媒への溶解性、合成時の反応性、耐熱性、導体との高接着性に優れるのに加えて、優れた高周波特性と低吸湿性を発現できる観点から、成分(a2)は、4,4’−[1,3−フェニレンビス(1−メチルエチリデン)]ビスアニリン、4,4’−[1,4−フェニレンビス(1−メチルエチリデン)]ビスアニリンが好ましい。これらは目的、用途等に合わせて、1種類を単独で用いても、2種類以上を併用してもよい。
ポリイミド化合物(A)を製造する際に使用される有機溶媒は特に制限はなく、公知の溶媒を使用できる。有機溶媒は、後述する半導体再配線層形成用樹脂フィルム用ワニスの製造に用いられる有機溶媒であってもよい。
また、この工程では前述の有機溶媒を追加又は濃縮して反応原料の固形分濃度、溶液粘度を調整することができる。反応原料の固形分濃度は、特に制限はないが、例えば、10〜90質量%が好ましく、20〜80質量%がより好ましい。反応原料の固形分濃度が10質量%以上の場合、反応速度が遅くなりすぎず、製造コストの面で有利である。また、反応原料の固形分濃度が90質量%以下の場合、より良好な溶解性が得られ、攪拌効率が良く、またゲル化することも少ない。
なお、ポリイミド化合物(A)の製造後に、目的に合わせて有機溶媒の一部又は全部を除去して濃縮してもよく、有機溶媒を追加して希釈してもよい。追加で使用される有機溶媒としては、ポリイミド化合物(A)の製造工程で例示した有機溶媒が適用できる。これらは1種類を単独で用いてもよく、2種類以上を混合して用いてもよい。また、使用する有機溶媒は、溶解性の観点から、メチルエチルケトン、シクロヘキサノン、プロピレングリコールモノメチルエーテル、N,N−ジメチルホルムアミド、N,N−ジメチルアセトアミドが好ましい。
本実施形態において、変性ポリブタジエン(B)は、化学変性されているポリブタジエンであれば、特に限定されない。変性ポリブタジエン(B)を用いると、得られる絶縁層において、無機充填材(C)と樹脂成分との分離、光沢ムラ等を低減できる。本明細書において、化学変性されているポリブタジエンとは、分子中の側鎖の1,2−ビニル基及び/又は末端の両方若しくは片方が、酸無水物化、エポキシ化、グリコール化、フェノール化、マレイン化、(メタ)アクリル化、ウレタン化等の化学変性されたものを指す。
変性ポリブタジエン(B)は、側鎖に1,2−ビニル基を有する1,2−ブタジエン単位を分子中に含有するものが好ましく、前記1,2−ブタジエン単位を40質量%以上含有するものがより好ましい。
より誘電正接が低い熱硬化性樹脂組成物を得る観点から、変性ポリブタジエン(B)は酸無水物で変性されているポリブタジエンが好ましい。酸無水物としては限定されないが、無水フタル酸、無水マレイン酸、無水トリメリット酸、無水ピロメリット酸、ヘキサヒドロ無水フタル酸、テトラヒドロ無水フタル酸、無水メチルナジック酸、無水ナジック酸、無水グルタル酸、無水ジメチルグルタル酸、無水ジエチルグルタル酸、無水コハク酸、メチルヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルテトラヒドロ無水フタル酸等が挙げられ、無水フタル酸、無水マレイン酸、無水トリメリット酸、無水ピロメリット酸、ヘキサヒドロ無水フタル酸、テトラヒドロ無水フタル酸のいずれかであることが好ましく、無水マレイン酸がより好ましい。
変性ポリブタジエン(B)が酸無水物で変性されている場合、変性ポリブタジエン(B)1分子中に含まれる酸無水物由来の基(以下、「酸無水物基」ともいう)の数は、1〜10が好ましく、1〜6がより好ましく、2〜5がさらに好ましい。酸無水物基の数が1分子中に1以上であると、絶縁層を形成した際の無機充填材(C)と樹脂成分との分離がより抑制される傾向にある。また、酸無水物基の数が1分子中に10以下であると、得られる熱硬化性樹脂組成物の誘電正接がより低くなる傾向にある。
すなわち、変性ポリブタジエン(B)が無水マレイン酸で変性されている場合、上記と同様の観点から、変性ポリブタジエン(B)1分子中に含まれる無水マレイン酸由来の基(以下、「無水マレイン酸基」ともいう)の数は、1〜10が好ましく、1〜6がより好ましく、2〜5がさらに好ましい。
無機充填材(C)としては、特に限定されず、例えば、シリカ、アルミナ、硫酸バリウム、タルク、クレー、雲母粉、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、酸化マグネシウム、窒化ホウ素、ホウ酸アルミニウム、チタン酸バリウム、チタン酸ストロンチウム、チタン酸カルシウム、チタン酸マグネシウム、チタン酸ビスマス、酸化チタン、ジルコン酸バリウム、ジルコン酸カルシウム等が挙げられる。得られる絶縁層をより低熱膨張化できる観点から、成分(C)は、シリカが好ましい。
成分(C)の体積平均粒径は、特に限定されないが、例えば、0.05〜5μmが好ましく、0.1〜3μmがより好ましく、0.2〜1μmがさらに好ましい。成分(C)の体積平均粒径が5μm以下であれば、絶縁層上に回路パターンを形成する際にファインパターンの形成をより安定的に行える傾向にある。また、成分(C)の体積平均粒径が0.1μm以上であれば、耐熱性がより良好となる傾向にある。なお、体積平均粒径とは、粒子の全体積を100%として、粒子径による累積度数分布曲線を求めたときの体積50%に相当する点の粒径のことであり、レーザー回折散乱法を用いた粒度分布測定装置等で測定できる。
カップリング剤を用いる場合、その添加方式は、本実施形態の熱硬化性樹脂組成物中に成分(C)を配合した後、カップリング剤を添加する、いわゆるインテグラルブレンド処理方式であってもよいが、より効果的に成分(C)の特長を発現させる観点から、予め無機充填材にカップリング剤を乾式又は湿式で表面処理した無機充填材を使用する方式であってもよい。
また、成分(C)のスラリーの不揮発分濃度は特に制限はないが、例えば、無機充填材(C)の沈降性及び分散性の観点から、50〜80質量%が好ましく、60〜80質量%がより好ましい。
成分(C)の含有量は、例えば、熱硬化性樹脂組成物の樹脂成分の全体積中のフィラーを50〜75体積%含む組成物を含有することが好ましい。成分(C)の含量が50体積%未満である場合は、硬化物の線膨張係数が高くなる傾向にあり、75体積%超である場合は、弾性率が高くなり過ぎ、ラミネート成形性が劣る傾向にある。
本実施形態の熱硬化性樹脂組成物に難燃剤を含有させることで、より良好な難燃性を付与することができる。難燃剤としては特に限定されず、例えば、塩素系難燃剤、臭素系難燃剤、リン系難燃剤、金属水和物系難燃剤等が挙げられる。環境への適合性からは、リン系難燃剤又は金属水和物系難燃剤が好ましい。
本実施形態の熱硬化性樹脂組成物に適切な硬化促進剤を含有させることで、熱硬化性樹脂組成物の硬化性を向上させ、絶縁層の誘電特性、耐熱性、高弾性率性、ガラス転移温度等をより向上させることができる。硬化促進剤としては、特に限定されず、例えば、各種イミダゾール化合物及びその誘導体;各種第3級アミン化合物、各種第4級アンモニウム化合物、トリフェニルホスフィン等の各種リン系化合物などが挙げられる。
本実施形態の熱硬化性樹脂組成物には、その他にも酸化防止剤、流動調整剤等の添加剤を含有させてもよい。
本実施形態の半導体再配線層形成用樹脂フィルムは、第一の熱硬化性樹脂組成物を含むものである。
本実施形態の半導体再配線層形成用樹脂フィルムは、そのいずれか一方の面に支持体が設けられたものであってもよい。
支持体としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ塩化ビニル等のポリオレフィンのフィルム;ポリエチレンテレフタレート(以下、「PET」ともいう)、ポリエチレンナフタレート等のポリエステルのフィルム;ポリカーボネートフィルム、ポリイミドフィルム等の各種プラスチックフィルムなどが挙げられる。また、銅箔、アルミニウム箔等の金属箔、離型紙などを使用してもよい。支持体及び後述する保護フィルムには、マット処理、コロナ処理等の表面処理が施してあってもよい。また、支持体及び後述する保護フィルムには、シリコーン樹脂系離型剤、アルキッド樹脂系離型剤、フッ素樹脂系離型剤等による離型処理が施してあってもよい。
支持体の厚さは特に限定されないが、10〜150μmが好ましく、25〜50μmがより好ましい。
本実施形態の半導体再配線層形成用樹脂フィルムは、例えば、次のようにして製造することができる。
まず、成分(A)、成分(B)、成分(C)及び必要に応じて使用されるその他の成分を有機溶媒に溶解又は分散した樹脂ワニス(以下、「半導体再配線層形成用樹脂フィルム用ワニス」ともいう)の状態にすることが好ましい。
有機溶媒の配合量は、半導体再配線層形成用樹脂フィルム用ワニスの全質量100質量部に対して、10〜60質量部が好ましく、10〜35質量部がより好ましい。
支持体に半導体再配線層形成用樹脂フィルム用ワニスを塗工する方法としては、例えば、コンマコーター、バーコーター、キスコーター、ロールコーター、グラビアコーター、ダイコーター等の塗工装置を用いることができる。これらの塗工装置は、膜厚によって、適宜選択することが好ましい。
塗工後の乾燥条件は特に限定されないが、例えば、30〜60質量%の有機溶媒を含む半導体再配線層形成用樹脂フィルム用ワニスの場合、50〜150℃で3〜10分程度乾燥させることにより、半導体再配線層形成用樹脂フィルムを好適に形成することができる。乾燥後の半導体再配線層形成用樹脂フィルム中の揮発成分(主に有機溶媒)の含有量が、10質量%以下となるように乾燥させることが好ましく、6質量%以下となるように乾燥させることがより好ましい。
本実施形態の複合フィルムは、本実施形態の熱硬化性樹脂組成物を含む第一の樹脂層と、第二の樹脂層とを含む複合フィルムであってもよい。
なお、第一の樹脂層と第二の樹脂層との間には、明確な界面が存在せず、例えば、第一の樹脂層の構成成分の一部と、第二の樹脂層の構成成分の一部とが、相溶及び/又は混合した状態であってもよい。
第一の樹脂層は、本実施形態の熱硬化性樹脂組成物を含むものである。第一の樹脂層は、例えば、本実施形態の複合フィルムを用いて多層プリント配線板を製造する場合において、回路基板と接着補助層との間に設けられ、回路基板の導体層とその上の層とを絶縁するために用いられる。また、第一の樹脂層は、回路基板にスルーホール、ビアホール等が存在する場合、それらの中に流動し、該ホール内を充填する役割も果たす。
第二の樹脂層は、後述する本実施形態のプリント配線板において、本実施形態の熱硬化性樹脂組成物を含む第一の樹脂層の硬化物と、導体層との間に位置し、導体層との接着性を向上させることを目的として設けられるものである。第二の樹脂層を設けることにより、平滑な表面が得られ、且つ、めっきにて形成される導体層ともより良好な接着強度が得られる。したがって、微細配線を形成する観点から、第二の樹脂層を設けることが好ましい。
多官能エポキシ樹脂(D)は、エポキシ基を2個以上有する樹脂であれば、特に限定されないが、例えば、ビスフェノールA型エポキシ樹脂、ビスフェノールF型エポキシ樹脂、ビスフェノールS型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ナフトール型エポキシ樹脂、アントラセン型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、アラルキルノボラック型エポキシ樹脂、フルオレン型エポキシ樹脂、キサンテン型エポキシ樹脂等が挙げられる。めっき銅との接着性の観点から、ビフェニル構造を有することが好ましく、ビフェニル構造を有する多官能エポキシ樹脂又はビフェニル構造を有するアラルキルノボラック型エポキシ樹脂がより好ましい。
多官能エポキシ樹脂(D)は、1種類を単独で使用してもよく、2種類以上を組み合わせて使用してもよい。
活性エステル硬化剤(E)は、エステル基を1分子中に1個以上有し、エポキシ樹脂の硬化作用を有するものをいう。
活性エステル硬化剤(E)としては、特に限定されないが、例えば、脂肪族又は芳香族カルボン酸と脂肪族又は芳香族ヒドロキシ化合物とから得られるエステル化合物等が挙げられる。
これらの中でも、脂肪族カルボン酸、脂肪族ヒドロキシ化合物等から得られるエステル化合物は、脂肪族鎖を含むことにより有機溶媒への可溶性及びエポキシ樹脂との相溶性を高くできる傾向にある。
また、芳香族カルボン酸、芳香族ヒドロキシ化合物等から得られるエステル化合物は、芳香族環を有することで耐熱性を高められる傾向にある。
より具体的には、例えば、芳香族カルボン酸とフェノール性水酸基との縮合反応にて得られる芳香族エステルが挙げられ、ベンゼン、ナフタレン、ビフェニル、ジフェニルプロパン、ジフェニルメタン、ジフェニルエーテル、ジフェニルスルホン酸等の芳香環の水素原子の2〜4個をカルボキシ基で置換したものから選ばれる芳香族カルボン酸成分と、上述した芳香環の水素原子の1個を水酸基で置換した1価フェノールと芳香環の水素原子の2〜4個を水酸基で置換した多価フェノールとの混合物を原材料として、芳香族カルボン酸とフェノール性水酸基との縮合反応にて得られる芳香族エステル等が好ましい。すなわち、上記芳香族カルボン酸成分由来の構造単位と上記1価フェノール由来の構造単位と上記多価フェノール由来の構造単位とを有する芳香族エステルが好ましい。
活性エステル硬化剤(E)は、1種類を単独で使用してもよく、2種類以上を組み合わせて使用してもよい。
成分(F)は、フェノール性水酸基を有するポリブタジエン変性されたポリアミド樹脂であれば、特に限定されないが、ジアミン由来の構造単位と、フェノール性水酸基を含有するジカルボン酸由来の構造単位と、フェノール性水酸基を含有しないジカルボン酸由来の構造単位と、両末端にカルボキシ基を有するポリブタジエン由来の構造単位とを有するものが好ましい。具体的には、下記一般式(i)で表される構造単位、下記一般式(ii)で表される構造単位、及び下記一般式(iii)で表される構造単位を有するものが好ましく挙げられる。
一般式(i)〜(iii)中、R’はそれぞれ独立に、芳香族ジアミン又は脂肪族ジアミンに由来する2価の基を示し、一般式(iii)中、R’’は芳香族ジカルボン酸、脂肪族ジカルボン酸又は両末端にカルボキシ基を有するオリゴマーに由来する2価の基を示す。
一般式(i)〜(iii)中に含まれる複数のR’同士は同一であっても異なっていてもよい。また、zが2以上の整数のとき、複数のR’’同士は同一であっても異なっていてもよい。
なお、一般式(i)〜(iii)中、R’は、具体的には、後述する芳香族ジアミン又は脂肪族ジアミンに由来する2価の基であり、R’’は、後述する芳香族ジカルボン酸、脂肪族ジカルボン酸又は両末端にカルボキシ基を有するオリゴマーに由来する2価の基であることが好ましい。
芳香族ジカルボン酸としては、例えば、フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸、ビフェニルジカルボン酸、メチレン二安息香酸、チオ二安息香酸、カルボニル二安息香酸、スルホニル安息香酸、ナフタレンジカルボン酸等が挙げられる。
脂肪族ジカルボン酸としては、例えば、シュウ酸、マロン酸、メチルマロン酸、コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、マレイン酸、フマル酸、りんご酸、酒石酸、(メタ)アクリロイルオキシコハク酸、ジ(メタ)アクリロイルオキシコハク酸、(メタ)アクリロイルオキシりんご酸、(メタ)アクリルアミドコハク酸、(メタ)アクリルアミドりんご酸等が挙げられる。
第二の熱硬化性樹脂組成物は、更にリン系硬化促進剤(G)を含有することが好ましい。
リン系硬化促進剤(G)としては、リン原子を含有し、多官能エポキシ樹脂(D)と活性エステル硬化剤(E)との反応を促進させる硬化促進剤であれば特に限定なく使用することができる。
第二の熱硬化性樹脂組成物は、リン系硬化促進剤(G)を含有することによって、硬化反応をより一層十分に進めることができる。この理由は、リン系硬化促進剤(G)を用いることによって、活性エステル硬化剤(E)中のカルボニル基の電子求引性を高めることができ、これにより活性エステル硬化剤(E)と多官能エポキシ樹脂(D)との反応が促進されるためと推察される。
このように第二の熱硬化性樹脂組成物は、リン系硬化促進剤(G)を含有することにより、他の硬化促進剤を用いた場合より、多官能エポキシ樹脂(D)と活性エステル硬化剤(E)との硬化反応がより一層十分に進行するため、第一の樹脂層と組み合わせた際に、低い誘電正接が得られると考えられる。
第二の熱硬化性樹脂組成物は、充填材(H)を含有していてもよい。充填材(H)としては、無機充填材、有機充填材等が挙げられる。
充填材(H)を含有することで、第二の樹脂層をレーザー加工する際に樹脂の飛散をより低減できる。
無機充填材の比表面積は、第二の樹脂層上に微細配線を形成する観点から、20m2/g以上が好ましく、50m2/g以上がより好ましい。比表面積の上限に特に限定されないが、入手容易性の観点からは、500m2/g以下が好ましく、200m2/g以下がより好ましい。
比表面積は、不活性気体の低温低湿物理吸着によるBET法で求めることができる。具体的には、粉体粒子表面に、窒素等の吸着占有面積が既知の分子を液体窒素温度で吸着させ、その吸着量から粉体粒子の比表面積を求めることができる。
本発明の半導体装置は、本発明の半導体再配線層形成用樹脂フィルムを用いてなるものである。
以下では、本発明の半導体再配線層形成用樹脂フィルムを半導体素子にラミネートし、半導体装置を製造する方法の例について説明する。
工程(1):支持体の上に仮固定材半導体素子を配置する工程。
工程(2):半導体素子を封止する工程。
工程(3):請求項1に記載の半導体再配線層形成用樹脂フィルム若しくは請求項2又は3に記載の半導体再配線層形成用複合フィルムをさらにラミネートする工程。
工程(4):請求項1に記載の半導体再配線層形成用樹脂フィルム若しくは請求項2又は3に記載の半導体再配線層形成用複合フィルムを熱硬化し、絶縁層を形成する工程。
工程(5):絶縁層の表面にめっきして配線を形成する工程。
工程(6):外部接続端子を形成して、個片化する工程。
工程(1)は、支持基板の上に仮固定材半導体素子を配置する工程である。配置する方法は特に限定されず、例えば、仮固定用フィルムを用いて固定する方法が挙げられる。当該手法では、まず、支持体の片側に仮固定用フィルムを貼り合せる。次いで、半導体素子を所定の間隔で半導体仮固定用フィルムに貼り合わさるように再配置する。支持基板の材質は特に限定されず、熱による寸法変化が小さいSUS板やシリコンウェハなどが好適である。仮固定用フィルムについても特に限定するものでなく、市販されており一般に入手可能な材料で構わない。
<工程(2)>
次いで、工程(1)で固定した半導体素子を封止する。封止する手段は特に限定されず、例えば、トランスファー成形を用いてもよく、シート状の封止材を張り合わせる手法を用いても良い。当該工程では、公知の真空ラミネータ、ロールラミネータ、プレス機などにより貼り合わせる工程を経ることにより形成させることができる。封止温度は特に限定されないが、好ましくは50〜140℃であり、より好ましくは70〜100℃である。この範囲であれば、充分に樹脂を充填することが容易になる。封止時間は限定されないが、生産性、重点製の観点から、好ましくは10〜300秒であり、より好ましくは30〜120秒である。封止圧力は限定されないが、好ましくは0.2〜2.0MPaであり、より好ましくは、0.2〜1.0MPaである。
<工程(3)>
工程(3)は、本発明の半導体再配線層形成用樹脂フィルムを、回路基板の片面又は両面にラミネートする工程である。半導体再配線層形成用樹脂フィルムをラミネートする装置としては、真空ラミネーターが好適である。真空ラミネーターとしては市販品を用いることができ、市販品の真空ラミネーターとしては、例えば、ニチゴー・モートン株式会社製のバキュームアップリケーター、株式会社名機製作所製の真空加圧式ラミネーター、日立インダストリーズ株式会社製のロール式ドライコータ、日立エーアイシー株式会社製の真空ラミネーター等が挙げられる。
ラミネートの条件は、半導体再配線層形成用樹脂フィルム半導体素子を再配線した基板を必要に応じてプレヒートし、圧着温度(ラミネート温度)を60〜140℃、圧着圧力を0.1〜1.1mPa(9.8×104〜107.9×104N/m2)、空気圧20mmHg(26.7hPa)以下の減圧下でラミネートすることが好ましい。また、ラミネートの方法は、バッチ式であっても、ロールでの連続式であってもよい。
工程(4)は、工程(3)でラミネートされた半導体再配線層形成用樹脂フィルム又は半導体再配線層形成用複合フィルムを熱硬化し、絶縁層を形成する工程である。熱硬化の温度及び時間は特に限定されないが、例えば、170〜220℃で20〜80分の範囲で選択することができる。離型処理の施された支持体を使用した場合には、熱硬化させた後に、支持体を剥離してもよい。離型処理の施された支持体を使用した場合には、熱硬化させた後に、支持体を剥離してもよい。
工程(5)は、絶縁層の表面にめっきして配線を形成する工程である。本工程では、絶縁層の表面に無電解めっきにて給電層を形成前に、スミアを絶縁層の表面を粗化処理する工程を含んでもよい。本工程では、工程(3)で形成した絶縁層の表面を酸化剤により粗化処理を行うと同時に、ビアホール、スルーホール等が形成されている場合には、これらを形成する際に発生する「スミア」の除去を行うこともできる。
酸化剤としては、特に限定されるものではないが、例えば、過マンガン酸塩(過マンガン酸カリウム、過マンガン酸ナトリウム)、重クロム酸塩、オゾン、過酸化水素、硫酸、硝酸等が挙げられる。これらの中でも、ビルドアップ工法による多層プリント配線板の製造における絶縁層の粗化に汎用されている酸化剤であるアルカリ性過マンガン酸溶液(例えば、過マンガン酸カリウム、過マンガン酸ナトリウム溶液)を用いて粗化、及びスミアの除去を行うことが好ましい。
次いで、絶縁層の開口部に外接続用端子としての導電材料を形成する。導電材料は、特に限定されるものではないが、環境保全の観点から、Sn−Ag系やSn−Ag−Cu系のはんだを使用することが好ましい。回路形成用レジストを用いて、Cuポストを形成しても構わない。
温度計、還流冷却管、撹拌装置を備えた加熱及び冷却可能な容積1リットルのガラス製フラスコ容器に、3,3’−ジメチル−5,5’−ジエチル−4,4’−ジフェニルメタンビスマレイミド(大和化成工業株式会社製、商品名:BMI−5100)114.8g、2,2−ビス(4−(4−マレイミドフェノキシ)フェニル)プロパンビス(4−マレイミドフェニル)メタン(大和化成工業株式会社製、商品名:BMI−4000)345.5g、4,4’−[1,3−フェニレンビス(1−メチルエチリデン)]ビスアニリン(三井化学ファイン株式会社製、商品名:ビスアニリンM)59.6g及びプロピレングリコールモノメチルエーテル280gを投入し、液温を120℃に保ったまま、撹拌しながら3時間反応させた後、ゲルパーミエーションクロマトグラフィーにより重量平均分子量が900の範囲であることを確認し、冷却及び200メッシュ濾過してポリイミド化合物(A)(固形分65%)を製造した。
得られたポリイミド化合物(A)の重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー(GPC)により、標準ポリスチレンを用いた検量線から換算した。検量線は、標準ポリスチレン:TSKstandard POLYSTYRENE(Type;A−2500、A−5000、F−1、F−2、F−4、F−10、F−20、F−40)[東ソー株式会社製、商品名])を用いて3次式で近似した。GPCの条件は、以下に示す。
装置:(ポンプ:L−6200型[株式会社日立ハイテクノロジーズ製])、
(検出器:L−3300型RI[株式会社日立ハイテクノロジーズ製])、
(カラムオーブン:L−655A−52[株式会社日立ハイテクノロジーズ製])
カラム:ガードカラム;TSK Guardcolumn HHR−L + カラム;TSK gel−G4000HHR+TSK gel−G2000HHR(すべて東ソー株式会社製、商品名)
カラムサイズ:6.0×40mm(ガードカラム)、7.8×300mm(カラム)
溶離液:テトラヒドロフラン
試料濃度:30mg/5mL
注入量:20μL
流量:1.00mL/分
測定温度:40℃
まず、支持体として直径220mm、厚み1.5mmのSUS板を準備した。次に、SUS板の片側に仮固定用フィルムを、ラミネータを用いて貼り付けた。
<実施例1>
[半導体再配線層形成用樹脂フィルムの作製]
無機充填材(C)としてアミノシランカップリング剤処理を施したシリカフィラー(株式会社アドマテックス製、商品名:SC−2050−KNK、固形分濃度70質量%のメチルイソブチルケトン分散液)65体積%(有機溶剤を含まない全重量に対して)と、変性ポリブタジエン(クレイバレー社製、商品名:Ricon130MA8)を全樹脂成分に対して20%を混合した。
そこに製造例1で製造したポリイミド化合物(A)を全樹脂成分に対して80%を混合し、高速回転ミキサーにより室温で溶解させた。
その後、硬化促進剤を成分(a1)に対して0.3phr混合しナノマイザー処理によって分散し、半導体再配線層形成用樹脂フィルムを作製するためのワニス1を得た。
次に、このワニス1を、支持体であるPETフィルム(厚さ38μm)上に、乾燥後の半導体再配線層形成用樹脂フィルムの厚さが30μmとなるようにコンマコーターを用いて塗布した後、85℃で2分間乾燥した。なお、乾燥後の半導体再配線層形成用樹脂フィルム中の残留溶剤の量は約6質量%であった。次いで、半導体再配線層形成用樹脂フィルムの表面に保護フィルムとして厚さ15μmのポリプロピレンフィルムを貼り合わせながらロール状に巻き取り、シート状の支持体及び保護フィルムを有する半導体再配線層形成用樹脂フィルムを得た。
<比較例1>
感光性絶縁材AH−1170T(日立化成株式会社製、商品名)をPETフィルム(厚さ38μm)上に、乾燥後の半導体再配線層形成用樹脂フィルムの厚さが30μmとなるようにコンマコーターを用いて塗布した後、85℃で2分間乾燥した。
[樹脂板の作製]
誘電正接の測定に用いた樹脂板は、以下の手順により作製した。
(I)実施例1及び比較例1で得られた支持体及び保護フィルムを有する半導体再配線層形成用樹脂フィルムから保護フィルムを剥離した後、110℃で3分間乾燥して、残留溶剤を除去した。
次に、乾燥後の支持体を有する半導体再配線層形成用樹脂フィルムを、真空加圧式ラミネーター(株式会社名機製作所、商品名:MVLP−500/600−II)を用いて、銅箔(電界銅箔、厚さ35μm)の光沢面上に、半導体再配線層形成用樹脂フィルムと銅箔とが当接するようにラミネートして、銅箔、半導体再配線層形成用樹脂フィルム、支持体がこの順に積層された積層体(1)を得た。前記ラミネートは、30秒間減圧して圧力を0.5MPaとした後、130℃、30秒間、圧着圧力0.5MPaでプレスする方法により行った。その後、積層体(1)から支持体を剥離した。
(II)次に、上記(I)で使用した支持体及び保護フィルムを有する半導体再配線層形成用樹脂フィルムと同一の支持体及び保護フィルムを有する半導体再配線層形成用樹脂フィルムを準備し、保護フィルムを剥離した後、上記(I)と同様の乾燥を行った。
(III)次に、上記(I)で得られた支持体を剥離した積層体(1)と、上記(II)で得られた乾燥後の支持体を有する半導体再配線層形成用樹脂フィルムとを、半導体再配線層形成用樹脂フィルム同士が当接するように、前記(I)と同様の条件でラミネートして、銅箔、半導体再配線層形成用樹脂フィルム2層からなる層、支持体がこの順に積層された積層体(2)を得た。その後、積層体(2)から支持体を剥離した。
(IV)次に、上記(III)で得られた支持体を剥離した積層体(2)と、上記(II)と同様の方法により得られた乾燥後の支持体を有する半導体再配線層形成用樹脂フィルムとを、半導体再配線層形成用樹脂フィルム同士が当接するように、前記(I)と同様の条件でラミネートして、銅箔、半導体再配線層形成用樹脂フィルム3層からなる層、支持体がこの順に積層された積層体(3)を得た。
(V)前記(I)〜(III)と同様の方法により、積層体(2)を作製した。
(VI)上記(V)で得られた積層体(2)と、上記(I)〜(IV)で得られた積層体(3)の支持体をそれぞれ剥離し、積層体(2)と積層体(3)の半導体再配線層形成用樹脂フィルム同士を貼り合わせ、圧着圧力3.0MPaで190℃、60分間、真空プレスを用いてプレス成型を行った。得られた両面銅箔付き樹脂板を、190℃で2時間硬化させた後、過硫酸アンモニウムで銅箔をエッチングすることで、樹脂板を得た。
上記で作製された樹脂板を幅2mm、長さ70mmの試験片に切り出し、ネットワークアナライザ(アジレント・テクノロジー株式会社製、商品名:E8364B)と5GHz対応空洞共振器を用いて、誘電正接を測定した。測定温度は25℃とした。評価結果を表1に示す。誘電正接が低いほど、誘電特性に優れることを示す。
[熱膨張率の測定方法]
上記で作製された樹脂板を幅4mm、長さ15mmの試験片に切り出し、SII製熱応力歪測定装置(TMA,型式: TMA/SS6100型)を用いて測定した。室温から260℃まで加熱(1st)した後、260℃から−30℃に冷却、その後−30℃から300℃まで加熱(2nd)した際の、2ndの30℃から120℃の範囲での熱膨張度合いを熱膨張率とした。なお、昇温速度は10℃/分、荷重は0.05Nで測定を行った。
[膜均一性の評価方法]
3箇所の膜厚の最大値と最小値の差が5μm未満であるフィルムを○、5μm以上であるフィルムを×とした。
Claims (6)
- N−置換マレイミド基を少なくとも2個有するマレイミド化合物(a1)由来の構造単位とジアミン化合物(a2)由来の構造単位とを有するポリイミド化合物(A)、変性ポリブタジエン(B)、及び無機充填材(C)を含有する層を含む、半導体再配線層形成用樹脂フィルムであって、
前記変性ポリブタジエン(B)が、分子中の側鎖の1,2−ビニル基及び末端の1,2−ビニル基の両方又は片方が、酸無水物化、グリコール化、フェノール化、マレイン化及び(メタ)アクリル化からなる群から選択される少なくとも1種によって化学変性されたものである、半導体再配線層形成用樹脂フィルム。 - 前記変性ポリブタジエン(B)が、酸無水物で変性されているポリブタジエンである、請求項1に記載の半導体再配線層形成用樹脂フィルム。
- 請求項1又は2に記載の半導体再配線層形成用樹脂フィルムを含む第一の樹脂層と、第二の樹脂層とを含む、半導体再配線層形成用複合フィルム。
- 前記第二の樹脂層が、多官能エポキシ樹脂(D)、活性エステル硬化剤(E)及びフェノール性水酸基含有ポリブタジエン変性ポリアミド樹脂(F)を含有する第二の熱硬化性樹脂組成物を含む、請求項3に記載の半導体再配線層形成用複合フィルム。
- 請求項1又は2に記載の半導体再配線層形成用樹脂フィルム若しくは請求項3又は4に記載の半導体再配線層形成用複合フィルムの硬化物を備える、半導体装置。
- 以下の工程(1)〜工程(6)を備える、半導体装置の製造方法。
工程(1):支持基板の上に仮固定材半導体素子を配置する工程。
工程(2):半導体素子を封止する工程。
工程(3):請求項1又は2に記載の半導体再配線層形成用樹脂フィルム若しくは請求項3又は4に記載の半導体再配線層形成用複合フィルムをさらにラミネートする工程。
工程(4):請求項1又は2に記載の半導体再配線層形成用樹脂フィルム若しくは請求項3又は4に記載の半導体再配線層形成用複合フィルムを熱硬化し、絶縁層を形成する工程。
工程(5):絶縁層の表面にめっきして配線を形成する工程。
工程(6):外部接続端子を形成して、個片化する工程。
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