JP6881980B2 - ニッケル−鉄−リン鑞合金 - Google Patents

ニッケル−鉄−リン鑞合金 Download PDF

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Description

本発明は、クロムおよびモリブデン等の遷移金属および半金属を含有するニッケル−鉄系合金を有する鑞材に関するものである。この合金は、ニッケル、クロム、鉄、モリブデン、ホウ素、リンおよびケイ素のうちの１つまたは複数を含有し、従来技術よりも低温での鑞付け金属に特に有用である。この合金は、通常はニッケル系合金よりも安価であり、飲料水の用途でのニッケルの溶出を低減することができる。
主要な融点降下剤としてリンを含有する鉄含有量の大きい従来技術で開示されているアトマイズ鑞粉末は、粉末を固定するために結合剤を必要とする。この結合剤は、鑞付け中に「燃失」しなければならないが、燃失により、加熱炉内に炭化水素の蓄積物が形成される。この結合剤および粉末の混合物は、通常は鑞付け中に脱ガスするので、鑞付け物に気泡が生じる可能性が高くなる。
従来技術における鉄含有鑞箔は、ホウ素およびリンなどの半金属を高濃度で有しており、鑞付け接合部に脆い金属間化合物が生成される。この金属間化合物は、通常はホウ化クロムまたはリン化クロムである。鑞付け接合部が脆いため、接合部には亀裂が入り、鑞付け製品が分解してしまうことがよく起こる。
従来技術に記載されるニッケル−鉄系合金の鑞付けは、保護雰囲気が必要とされることに加えて、鑞付け作業中に高温とすることが必要であるため、真空炉に限定される。真空鑞付け工程は、ベルト型／連続加熱炉と比較して、非常に時間がかかり高価である。しかしながら、粉末および他の鑞箔の鑞付け温度は、通常は１１００℃に制限されるベルト型炉にとっては高温すぎる。
本発明の一具体例は、均質で延性のある鑞箔に関するものである。この鑞箔は、Ｎｉ、Ｆｅ、Ｃｒ、ＰおよびＳｉを含み、ＢおよびＭｏのうちの１つまたは複数を更に含むことができる。好ましい一具体例によれば、この鑞箔の組成は、ＮｉｂａｌＦｅａＣｒｂＰｃＳｉｄＢｅＭｏｆで表すことができ、約３０原子％≦ａ≦約３８原子％、約１０原子％≦ｂ≦約２０原子％、約７原子％≦ｃ≦約２０原子％、約２原子％≦ｄ≦４原子％、ｅ≦約２原子％、ｆ≦約５原子％であり、残部がＮｉおよび他の不純物であり、ｃ＋ｄ＋ｅ＜約１６原子％である。
他の好ましい一具体例によれば、鑞箔の組成は、ＮｉｂａｌＦｅａＣｒｂＰｃＳｉｄＢｅＭｏｆで表すことができ、約３０原子％≦ａ≦約７０原子％、約０原子％≦ｂ≦約２０原子％、約９原子％≦ｃ≦約１６原子％、約０原子％≦ｄ≦４原子％、ｅ≦約２原子％、ｆ≦約５原子％であり、残部がＮｉおよび他の不純物であり、ｃ＋ｄ＋ｅ＜約１６原子％である。
この鑞箔は、抵抗溶接または摩擦溶接により鑞付けすべき材料に配置でき、結合剤を必要とせず、鑞付けプロセスは、いかなる追加処理を行わずに完了させることができる。
半金属であるＢ、ＰおよびＳｉの含有量は、（１）融点を降下させること、（２）半金属濃度をできるだけ低くして脆い金属間化合物を低減すること、（３）推奨鑞付け温度を約１１００℃未満に維持することを同時に達成するように最適化されることが好ましい。
鑞付け後に延性のあるＮｉ−Ｆｅ−Ｃｒ−Ｐマトリックスを鑞付け接合部に形成するために、延性のある鑞箔の鉄含有量を増加させることができる。
本発明の合金の好ましい鑞付け温度は、ベルト型／連続加熱炉で処理できるように、１１００℃未満であるが、任意の好適な鑞付け温度を使用できる。このような加熱炉での鑞付けにより、加工コストを低減し、鑞付け製品に過度な熱応力が発生することを防止できる。
本発明は、実施形態に関する以下の詳細な説明および添付の図面を参照することにより、よりよく理解され、さらなる利点が明白になるであろう。
示差熱分析（ＤＴＡ）のスキャン。横軸は温度、縦軸は熱である。ＴｓおよびＴｌは、それぞれ固相線温度および液相線温度を表す。ＤＴＡスキャンを行った合金リボンは、表１の合金１である。 Ｘ線回折（ＸＲＤ）スキャン。横軸はＸ線角度、縦軸は表１の合金１のＸ線強度である。スキャンは、約４４．８度の２θ（シータ）に幅広な非晶質回折パターン上に小さな結晶性ピークを示し、合金１が半非晶質であり、完全に非晶質のマトリックスに数％未満の結晶相を含むことを示している。 ２枚のステンレス鋼シートに挟まれている本発明の実施形態の鑞箔。 図３のステンレス鋼シート間の鑞付け部の局所構造の光学顕微鏡像。代表的な部分の化学組成を、ボックスに示している。 （ａ）準備した試料、（ｂ）腐食試験後の試料、および（ｃ）腐食試験後に洗浄した試料の表面の光学顕微鏡像。
本発明は、米国特許第４，１４２，５７１号に記載された方法によるメルトスピニング法により生産された延性のある鑞箔からなる。この文献の内容は、参照によりその全体を本明細書に援用する。メルトスピニング法は、準安定性ガラス構造を形成するために、溶融金属を回転ホイール上で毎秒１０６℃の速さで急冷すものである。これにより、非晶質構造または半非晶質構造を有し、非常に薄く（好ましい厚さの範囲は約２５〜５０μｍ）連続した完全に均質なリボン状に鋳込むことができる本発明が得られた。
鑞箔を非常に薄く連続リボン形状に鋳込むことができるため、薄いステンレス鋼シートどうしを接合する熱交換器および他のプレート・フィン型製品の生産が可能になる。薄いステンレス鋼シートを熱交換器の用途に使用する利点は、エンドユーザにとっては、チャネルの密集度が高くなることにより、より多くの媒体が分離され、接触表面積が増加するということである。これにより、熱交換器の総合熱効率を増加させる。しかしながら、薄いステンレス鋼シートを鑞付けする場合、鑞付け中にエロージョンが生じる場合があり、ステンレス鋼シートの総厚さが低減する可能性があるため注意しなければならない。好ましい具体例の利点は、厚さを薄く鋳込み、鑞付け中のエロージョンの広がりを低減することである。また、シートが薄いため、その使用品の重量の低減が可能になり、例えば自動車型熱交換器に使用すると、コストが削減され、経済性が十分に向上する。
本発明は、Ｎｉ、Ｆｅ、Ｃｒ、ＰおよびＳｉからなり、ＢおよびＭｏのうちの１つまたは複数を更に含むことができる非晶質または半非晶質の延性のある鑞箔である。好ましい具体例によれば、鑞箔の組成は、ＮｉｂａｌＦｅａＣｒｂＰｃＳｉｄＢｅＭｏｆで表すことができ、約３０原子％≦ａ≦約３８原子％、約１０原子％≦ｂ≦約２０原子％、約７原子％≦ｃ≦約２０原子％、約２原子％≦ｄ≦４原子％、ｅ≦約２原子％、ｆ≦約５原子％であり、残部がＮｉおよび他の不純物であり、ｃ＋ｄ＋ｅ＜約１６原子％である。
この好ましい具体例では、鉄の濃度は約３０原子％〜約３８原子％である。この濃度を有することにより、Ｎｉ−Ｃｒ−Ｐ合金に比べて合金のコストが低減され、総ニッケル含有量が低減されて、飲料水用途でのニッケル侵出が低減される。
この好ましい具体例では、クロムの濃度は約１０原子％〜約２０原子％である。この濃度により耐食性が向上する。
別の好ましい具体例では、鑞箔の組成は、ＮｉｂａｌＦｅａＣｒｂＰｃＳｉｄＢｅＭｏｆとして表すことができ、約３０原子％≦ａ≦約７０原子％、約０原子％≦ｂ≦約２０原子％、約９原子％≦ｃ≦約１６原子％、約０原子％≦ｄ≦４原子％、ｅ≦約２原子％、ｆ≦約５原子％であり、残部がＮｉおよび他の不純物であり、ｃ＋ｄ＋ｅ＜約１６原子％である。
この第２の好ましい具体例では、鉄の濃度は約３０原子％〜約７０原子％である。この濃度を有することにより、Ｎｉ−Ｃｒ−Ｐ合金に比べて合金のコストが低減され、総ニッケル含有量が低減されて、飲料水用途でのニッケル侵出が低減される。
この好ましい具体例では、クロムの濃度は約０原子％〜約２０原子％である。クロム濃度が増加すると共に耐食性が向上する。
半金属の濃度は、非晶質または半非晶質の箔を生産でき、ベルト型／連続加熱炉での加工が可能になるように最適化されることが好ましい。非晶質または半非晶質の箔の３つの例が、下記の表Ｉに示される化学組成を有する。
合金１および合金２では、ホウ素の濃度は２原子％であり、Ｎｉ−Ｃｒ−Ｂ−Ｓｉ合金と同じ生産ラインで鑞箔を加工することが可能である。もちろん、合金１および合金２で選択された濃度以外の他の好適なホウ素濃度を使用できる。例えば、合金３では、ホウ素の濃度は１原子％に低減されている。
試料合金では、主要な融点降下剤であるリンは、約９原子％〜約１６原子％の濃度である。これにより、合金の融点が１原子％当たり３１℃低下する。
この試料合金では、ケイ素原子の濃度範囲は約０原子％〜約４原子％である。ケイ素を添加すると、鑞箔の製造において、この材料を非晶質状態で製造することが容易になり、融点降下剤としても作用する。
この試料合金では、半金属の総含有量（ケイ素、リン、ホウ素）は約１６原子％未満である。この含有量％は、従来技術よりも低く、脆い金属間化合物が鑞付け作業中に形成される可能性を最小限に抑えるように作用する。
この試料合金では、モリブデンは、０原子％〜約５原子％の範囲である。モリブデンは、耐食性の向上、および３１６ステンレス鋼との溶解度を向上させるために添加される。もちろん、モリブデンは他の好適な濃度で使用することができる。
Figure 0006881980
これらの合金は、米国特許第４，１４２，５７１号明細書の記載に従って鋳造し、実施例１に記載のように鑞箔として使用した。２枚のステンレス鋼シートの間の鑞付け部は、図４に示された金属相を有し、ホウ化クロムがリン含有物富化相に蓄積されることを示す。
実施例１の鑞付け部の腐食試験を、実施例ＩＩに記載のように実施した。結果を図５に示す。試験は、自動車産業で使用される工業規格の基準に合格したことを示す。
Ｎｉ３８Ｆｅ３０Ｃｒ１６Ｂ２Ｐ１０Ｓｉ３（数字は原子％）の組成を有する非晶質合金リボンのＤＴＡを、通常の示差熱分析装置で実施して、合金の固相線温度（Ｔｓ）および液相線温度（Ｔｌ）を決定した。合金の固相線温度（Ｔｓ）および液相線温度（Ｔｌ）は、Ｔｓ＝９６０℃およびＴｌ＝１０３０℃であることが測定され、最適な鑞付け温度の決定に使用された。ＤＴＡスキャンを図１に示す。ＸＲＤにより、このリボンが鋳造状態では半非晶質であることが明らかである（図２）。Ｎｉ３８Ｆｅ３０Ｃｒ１６Ｂ２Ｐ１０Ｓｉ３の組成を有する鑞箔を、図３に示されている２．５ｃｍ×１０．０ｃｍ×０．０９ｃｍおよび１．９ｃｍ×８．９ｃｍ×０．０９ｃｍの寸法を有する２枚の３００系ステンレス鋼シートの間に配置し、２０〜４５分間の保持時間で２６０℃、２０〜４５分間の保持時間で９６０℃の第１および第２の滞留温度に加熱した後、１５〜２０分間の保持時間で１０６０℃の鑞付け温度にて鑞付けした。通常の金相学的手法を使用して、２枚のステンレス鋼シート間の鑞付け部の金属相を特定した。図４に一例を示すが、ホウ化クロムがリン含有物富化相に蓄積していることを示している。
実施例１の鑞付け物を、石鹸および水および溶媒で洗浄し、最後にアセトンで脱脂した。洗浄した鑞付け物を、分析天秤で０．０００１ｇの桁まで計量し、０．０１ｍｍの分解能を有するノギスを使用して、各鑞付け物の長さ、幅、および厚さの測定を実施した。表ＩＩの濃度の腐食試験用溶液を調製した。
Figure 0006881980
実施例１の３つの鑞付け体を、自動車マフラーの内部腐食試験法のＪＡＳＯ（日本自動車技術会規格）Ｍ６１１−９２Ｅ規格である以下の方法Ｂに従って腐食試験した。３つの鑞付け体を、対照試料として暴露させなかった。方法Ｂはサイクル試験であり、１サイクルは、８０℃の炉内で５回２４時間浸漬し、浸漬後室温に冷却し、試薬を変更することで構成される。こうした浸漬を５回繰り返した後、６回目の浸漬は、２５０℃の炉で２４時間行って終了させた。全部で４回のサイクルを終了させた。これは、８０℃での４８０時間の接触および２５０℃での９６時間の接触と等しい。必要なサイクルが終了したら、鑞付け体を取り出して写真撮影した。ＪＡＳＯ Ｍ６１１セクション７．２．２に従って、６０％硝酸溶液を８０℃にて２時間使用し、純水ですすぎ、乾燥させることにより、付着物を除去した。その後、試料を同じ分析天秤で計量し、長さ、幅、および厚さの測定を繰り返した。ＪＡＳＯ Ｍ６１１−９２Ｅの要件に従って結果を記録した。各試料の１つを切断し、研磨し、７５倍および１５０倍の倍率の光学顕微鏡で観察した。結果の幾つかは、図５（ａ）、（ｂ）および（ｃ）に示す。図５（ａ）は鑞付け試料の前面を示し、図５（ａ）は溶液試薬と接触させた後の試料本表面を示し、図５（ｃ）は表面を洗浄した後の試料表面を示す。
上述の開示は、本発明を例示するために示されているに過ぎず、限定するためのものではない。本発明の原理および要旨を含む本開示の具体例を変更することは、当業者には可能であり、本発明は、添付の特許請求の範囲およびその均等物の範囲内にあるあらゆるものを含むと解釈されるべきである。

Claims (8)

  1. 鑞箔用の非晶質または半非晶質の合金であって、ＮｉｂａｌＦｅａＣｒｂＰｃＳｉｄＢｅＭｏｆからなり、３０原子％≦ａ≦３８原子％、１０原子％≦ｂ≦２０原子％、７原子％≦ｃ≦１０原子％、２原子％≦ｄ≦４原子％、０原子％＜ｅ≦２原子％、０原子％＜ｆ≦５原子％であり、残部がＮｉおよび他の不純物であり、ｃ＋ｄ＋ｅ＜１６原子％である合金。
  2. ９原子％≦ｃ≦１０原子％および０原子％＜ｆ≦１原子％である、請求項１に記載された合金。
  3. １１００℃未満の温度で鑞付けされるようになっている、請求項１に記載された合金。
  4. 鑞付けされた金属デバイスであって、
    第１の金属部品、
    請求項１に記載された合金からなる鑞箔、および
    第２の金属部品
    を含む、鑞付けされたデバイス。
  5. 鑞付け金属デバイスを製造する方法であって、
    請求項１に記載された合金からなる鑞箔を、第１の金属部品と第２の金属部品との間に配置すること、および
    前記鑞箔および前記第１の金属部品および前記第２の金属部品をベルト型加熱炉で加熱することを含む方法。
  6. 前記加熱炉温度が１１００℃未満である、請求項５に記載された方法。
  7. 鑞付けされた金属部品であって、
    第１の金属シート、
    請求項１に記載された合金からなる鑞箔、および
    第２の金属シート
    を含む、鑞付けされた金属部品。
  8. 熱交換器であって、
    第１の金属シート、
    請求項１に記載された合金からなる鑞箔、および
    第２の金属シート
    を含む、熱交換器。
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