JP6873860B2 - 同位体分離装置および同位体分離方法 - Google Patents

Description

本発明は、同位体分離装置および同位体分離方法に関する。

^１Ｈ_２ ^１６Ｏの水素または酸素の同位体には放射性を有するものがある。例えば、自然界に存在する水素の同位体であって、３個の中性子を有する三重水素（トリチウム：Ｔ）は、半減期が約１２．３年の放射性物質であることが知られている。

水分子を構成する水素原子がトリチウム（Ｔ）に置き換えられたものはトリチウム水と呼称される。存在形態としては、トリチウムの他に１個の中性子を有する軽水素（以下、単に「水素」とする。）（Ｈ）や２個の中性子を有する重水素（デューテリウム：Ｄ）を含むＨＴＯおよびＤＴＯと、トリチウムのみを含むＴ_２Ｏがあるが、主にＨＴＯの形態として存在する。

また、水分子を構成する酸素原子が同位体の^１７Ｏや^１８Ｏに置き換えられた水分子も存在する。以下では、^１Ｈ_２ ^１６Ｏを軽水と呼称し、^１Ｈ_２ ^１６Ｏよりも質量が大きくかつトリチウムを含まない水を重水と呼称する。また、ＨＴＯやＴ_２Ｏなどトリチウムを含む水はトリチウム水と呼称する。さらに、重水とトリチウム水の総称を同位体水と呼称する。

トリチウム水を含有する水からトリチウム水を分離、濃縮、回収および処理することは、これまでも試みられてきており、原子力産業において重要な技術である。近年、原子力発電プラントなどで使用された水からトリチウム水をはじめとする同位体水を分離し除去することの要望が高まっている。

軽水の同位体水である重水やトリチウム水を含有する水から重水やトリチウム水を分離する技術としては、例えば、水蒸留法などがある。

特許第１３２８６５６号公報

しかしながら、従来の同位体分離技術は、何れも装置全体が大型化したり、消費電力が大きく同位体分離に要するコストが割高になるという課題があり、装置の簡易化、ひいては小型で処理コストが割安な同位体分離技術が望まれている。

本発明は、上述した事情に鑑みてなされたものであり、より小型で処理コストが割安な同位体分離装置および同位体分離方法を提供することを目的とする。

本発明の実施形態に係る同位体分離装置は、上述した課題を解決するため、液体中に存在する同位体を含む液体を、微小な液滴として噴射する噴霧手段と、前記噴霧手段から噴射された前記液滴の未蒸発分を捕集する未蒸発分捕集手段と、前記噴霧手段および前記未蒸発分捕集手段の少なくとも一方の位置を調整する位置調整手段と、を具備することを特徴とする。

本発明の実施形態に係る同位体分離方法は、上述した課題を解決するため、液体中に存在する同位体を含む液体を微小な液滴とするステップと、前記微小な液滴を、所定空間内に放出し、所定時間を超えて浮遊し蒸発する液滴と、前記所定時間以下で浮遊し蒸発しない液滴とに分離するステップと前記液滴が前記放出される位置および前記蒸発しない液滴が捕集される位置の少なくとも一方の位置を調整する位置調整ステップと、を備えることを特徴とする。

本発明の実施形態によれば、より小型で処理コストが割安な同位体分離技術を提供することができる。

第１の実施形態に係る同位体分離装置の構成を概略的に示した概略図。 Ｈ_２Ｏの同位体の温度（横軸）と分離係数α（縦軸）との関係を示すグラフ。 周囲（雰囲気）の温度が２５℃の場合における、浮遊開始時に平均粒径が２０μｍの場合における液滴の浮遊時間（横軸）経過後の平均粒径（縦軸）の関係を示すグラフ。 雰囲気温度が２０℃の場合における、液滴の大きさ（平均粒径）の違いに対する浮遊時間（横軸）と沈降距離（縦軸）との関係を示すグラフ。 実施形態に係る同位体分離装置の未蒸発分捕集手段の構成例を示す概略図であり、（Ａ）は捕集面が平らな構成例を示す概略図、（Ｂ）は捕集面が傾斜している構成例を示す概略図。 未蒸発分捕集手段、擦過手段および未蒸発分回収手段の構成例を示す概略図であり、（Ａ）は未蒸発分回収手段が傾斜している回収面を備える構成例を示す概略図、（Ｂ）は未蒸発分回収手段が平らな回収面を備える構成例を示す概略図。 第１の同位体分離処理手順における処理ステップの流れを示す流れ図（フローチャート）。 第２の実施形態に係る同位体分離装置の構成を概略的に示した概略図。

以下、本発明の実施形態に係る同位体分離装置および同位体分離方法を添付の図面に基づいて説明する。

［第１の実施形態］
図１は、本発明の第１の実施形態に係る同位体分離装置の一例である同位体分離装置１０Ａの構成を概略的に示した概略図である。

なお、図１中の丸Ｉ（〇の内にＩが記載される記号）は、結合子である。また、三方弁３２３などの弁において、白抜きおよび黒塗りは、それぞれ、弁の「開」（開放）および「閉」（閉止）の状態を表している。

同位体分離装置１０Ａは、例えば、噴霧手段１１と、未蒸発分捕集手段１２と、位置調整手段１３と、検出手段としての雰囲気情報検出手段１４および液位検出手段１５と、制御手段１６とを具備して構成される。

同位体分離装置１０Ａには、液体を移送する３種類のラインとして、移送ライン３１、戻りライン３２および液相回収ライン３３が設けられている。

同位体分離装置１０Ａは、液滴２の浮遊時間の管理および回収をより容易に行う観点から、例えば空調管理可能な室内など、噴霧手段１１および未蒸発分捕集手段１２の周辺の雰囲気が安定している環境に設置されることが好ましい。

噴霧手段１１は、例えば、スプレーノズル、噴霧器、超音波霧化器などの霧化器を用いて構成され、分離対象である同位体を液体中に含む被処理液１を微小な液滴２として霧状に噴射（噴霧）する。ここで、微小な液滴２とは、平均粒径が１００マイクロメートル［μｍ］以下の液滴２をいう。なお、液滴２の平均粒径の下限は、選択する機器の性能限界によって決定される。

噴霧手段１１の液滴２の噴射方向は、図１に例示される同位体分離装置１０Ａでは、鉛直下方向に設定されているが、必ずしも鉛直下方向に限定されるものではなく、液滴２の浮遊時間を制御可能である限り任意（全方位）に設定することができる。

また、噴霧手段１１の噴射口の位置は、高さ方向（図１において縦（上下）方向）の位置を調整可能に構成されてもよい。

未蒸発分捕集手段１２は、噴霧手段１１から噴射された液滴２を噴霧手段１１の下方で捕集する構成要素である。未蒸発分捕集手段１２の形状、大きさ、材質は、任意であるが、材質については、未蒸発分３を回収容易にする観点から、撥水性が良好なものがよく、撥水性が良好な材料または撥水性良好に表面処理を施した材料を選択するのが好ましい。

位置調整手段１３は、未蒸発分捕集手段１２を調整可能な範囲内で所望の高さ位置に移動させ、その位置に未蒸発分捕集手段１２を固定する機能を有する。位置調整手段１３は、未蒸発分捕集手段１２の高さ方向の位置を調整することによって、噴霧手段１１の噴射口から未蒸発分３によって形成される液面までの距離ｈを調整（可変）する。未蒸発分捕集手段１２の位置調整は、手動で行われてもよいし、制御手段１６からの指令を受けて自動で行われてもよい。

雰囲気情報検出手段１４は、液滴２を噴射し、浮遊させて一部を蒸発させる空間を取り巻く雰囲気の、例えば、温度、湿度および圧力など、雰囲気の状態を表す物理量を検出する。

同位体分離装置１０Ａでは、雰囲気情報検出手段１４として、例えば、雰囲気の温度を検出する温度検出部１４ａと、雰囲気の湿度を検出する湿度検出部１４ｂと、雰囲気の圧力を検出する圧力検出部１４ｃとを備えて構成される。温度検出部１４ａ、湿度検出部１４ｂおよび圧力検出部１４ｃがそれぞれ検出した検出結果は、制御手段１６へ送られる。

液位検出手段１５は、未蒸発分捕集手段１２が捕集した未蒸発分３が形成する液面（液位）を検出する。検出結果は、制御手段１６へ送られる。

制御手段１６は、例えば、噴霧手段１１および未蒸発分捕集手段１２の高さ方向の位置（相対位置）およびポンプ３２１の運転状態を制御する機能を有する。

制御手段１６は、噴霧手段１１および未蒸発分捕集手段１２の相対位置について、噴霧手段１１および未蒸発分捕集手段１２の少なくとも一方の高さ方向の位置を変え、噴霧手段１１および未蒸発分捕集手段１２の間の距離ｈを制御する。距離ｈは、雰囲気情報検出手段１４が検出する雰囲気の温度などの物理量や液位検出手段１５が検出する液位の情報に基づいて適切な浮遊時間となるように制御される。

移送ライン３１は、蓄液タンクなどの被処理液１の供給源（図示省略）から被処理液１の供給時に開動作する二方弁３１１を介して被処理液１を噴霧手段１１へ移送する流路を備えるラインである。なお、噴霧手段１１（噴射口）の高さ方向の位置を調整可能に構成する場合、噴射口である移送ライン３１の終端の位置が変わり、供給源から噴射口までの距離が変わることになるため、移送ライン３１の少なくとも一部に可撓性または伸縮性を有する配管や継手を採用するなどして終端位置の調整が可能な箇所を移送ライン３１に設ける。

戻りライン３２は、例えば、未蒸発分３が集まる未蒸発分捕集手段１２（または後述する未蒸発分回収手段１７：図６）と移送ライン３１上に設定される合流点Ｐ１とを連絡し、未蒸発分捕集手段１２が捕集した未蒸発分３を必要に応じて移送ライン３１（合流点Ｐ１）へ戻すための流路を備えるラインである。未蒸発分３の移送ライン３１への戻し量は、未蒸発分３に含まれる同位体の濃度を考慮して調整される。

なお、位置調整手段１３を設け、未蒸発分捕集手段１２における捕集位置を調整可能に構成する場合、未蒸発分捕集手段１２との接続部分である戻りライン３２の始端の位置が変わるため、少なくとも一部に可撓性または伸縮性を有する配管や継手を採用するなどして、始端位置の調整が可能な箇所を戻りライン３２に設ける。

また、戻りライン３２には、液体を移送するポンプ３２１が設けられる。さらに、必要に応じて、濃度監視部３２２や流路を開閉する弁３２３および３２４が設けられる。ポンプ３２１の制御機能を有する制御手段１６を具備する場合、ポンプ３２１の運転状態などは、液面（液位）の検出結果に基づいて制御する制御手段１６によって制御される。

濃度監視部３２２は、同位体の濃度を計測する機能と濃度計測結果に基づいて三方弁３２３の開閉状態を切り替える指令を生成する機能とを有し、計測した同位体の濃度に応じて三方弁３２３の開閉状態を切り替える。なお、図１に示される三方弁３２３の白抜きおよび黒塗りは、それぞれ、開放および閉止の状態を表しており、図１に例示される三方弁３２３の開閉状態は、合流点Ｐ１へ向かう流路が開放する一方、液相回収ライン３３を構成する流路が閉止している状態である。

液相回収ライン３３は、例えば、移送ライン３１への戻しを停止するまたは減少させるなどの必要時に、未蒸発分捕集手段１２が捕集する未蒸発分３を回収する流路を備えるラインである。液相回収ライン３３は、例えば、移送ライン３１への戻しを停止するまたは減少させるなどの必要時に入口である三方弁３２３の液相回収ライン３３側のポートが開路する一方、合流点Ｐ１へ向かう流路が閉止する。この三方弁３２３の流路開閉動作によって捕集された未蒸発分３は液相回収ライン３３を通して回収される。

続いて、同位体分離装置１０Ａが採用する同位体分離処理手順の原理について、水と水素同位体の交換反応を例に説明する。

水と水素同位体の交換反応は、下記式（１）で表される。ここで、下記式（１）中のαは分離係数（平衡定数）であり温度が定まると決定される定数である。

分離係数（平衡定数）αは、比揮発度とも呼称され、完全気体と理想溶液では、下記式（２）に記されるように、分圧の比として表される。ここで、下記式（２）中のｘおよびｙは、それぞれ、気相および液相のモル分率である。また、Ｐは分圧である。なお、ｘなどに付される下付き文字は物質名を表しており、例えば、下付き文字が付されているｘは、当該物質の気相のモル分率を表す。

また、温度０℃から１３０℃の範囲（２７３Ｋ≦Ｔ≦４０３Ｋ）では、ＨＴＯの分圧に対するＨ_２Ｏの分圧（分圧比）の自然対数（ネイピア数ｅを底とする対数）について、下記式（３）が成立する報告例がある。また、水素同位体を含む水の蒸気圧の大きさの関係は、下記式（４）で表される関係が成立することが知られている。

図２はＨ_２Ｏの同位体の温度（横軸）と分離係数α（縦軸）との関係を示す説明図（グラフ）であり、より具体的には、上記式（３）を用いて求まる温度Ｔに対する分離係数αの関係を表すグラフである。

図２に示される関係から温度が低いほど分離係数αは大きくなる傾向がある。その一方で温度が低くなるほど反応速度は遅くなる傾向にある。従って、大きい分離係数αを得るためには、より反応速度を高める手法を採用して処理効率を向上させる必要がある。

そこで、本実施形態では、反応速度を向上させる手法として、被処理液１を微小液滴化して表面積を増大化する手法を採用している。本手法を採用することで、被処理液１の蒸発に寄与する表面積を大きくすることができ、同じ温度であっても微小液滴化しない場合と比べてより高速に反応を進行させることができる。

また、被処理液１の蒸発量は、液滴２の浮遊時間や雰囲気の温度などを制御することにより行う。被処理液１を微小液滴化した液滴２について、蒸発による液体（ここでは、水）の液滴半径の変化は下記式（５）を用いて求めることができることが知られている。

被処理液１（図１）から同位体を分離するためには、気相分（蒸発分）が生じることが必要である一方、完全に蒸発させない（液滴２が未蒸発分３として残存する）ことが必要である。従って、未蒸発分捕集手段１２の高さ方向の位置、より具体的には距離ｈは、液滴２の蒸発速度に応じて設定する。

液滴２の浮遊時間は、噴霧手段１１から噴射された直後（初期時）の液滴２よりも小さくなっていれば十分であるが、同位体の分離を効率化する観点からは、気相分（蒸発分）と液相分（未蒸発分３）との割合が、少量側が１０％程度以上であって多量側が９０％程度未満であることが好ましい。また、少量側が２５％程度以上であって多量側が７５％程度未満であればより好ましく、気相分（蒸発分）と液相分（未蒸発分３）との割合の差が２０％程度以内で収まる範囲であればさらに好ましい。

図３は、周囲（雰囲気）の温度が２５℃、浮遊開始時（浮遊時間０秒［ｓｅｃ］）に平均粒径が２０μｍの場合における、液滴２（図１）の浮遊時間（横軸）経過後の平均粒径（縦軸）の関係を示す説明図（グラフ）である。

液滴２は、浮遊時間の経過と共に蒸発して平均粒径が浮遊開始時よりも小さくなる。例えば、噴霧手段１１から噴射された直後（初期時）の液滴２の平均粒径が２０μｍであった場合、浮遊時間を約２５秒以上に設定すれば、浮遊時の液滴２の平均粒径は初期時（＝２０μｍ）の３／４以下となる１５μｍ以下とすることができ、初期時の液滴２の体積に対して約半分以上を蒸発させることができる。

液滴２の噴射方向が図１に例示される鉛直下方向の場合、噴霧手段１１の特性により異なる場合も有り得るが、一般的には、液滴２は自由落下すると考えられる。液滴２の浮遊時間を確保するために設定する未蒸発分捕集手段１２の高さ方向の位置は、例えば、ストークスの終末沈降速度を導出する下記式（８）を用いて算出することができる。制御手段１６は、下記式（８）を用いた未蒸発分捕集手段１２の高さ方向の位置の算出結果を距離ｈの制御に用いることができる。

また、浮遊時間は、噴射する液滴２の直径（平均粒径）の他、液滴２の噴射速度、雰囲気ガスの種類（空気、希ガスなど）や状態（温度、湿度、圧力など）によっても変化する。従って、液滴２の大きさおよび浮遊時間、液滴２の噴射速度、雰囲気ガスの種類、雰囲気ガスの状態および液滴２の沈降距離などを考慮して同位体の分離に適切な距離ｈを設定可能に噴霧手段１１および未蒸発分捕集手段１２を構成する。

図４は、雰囲気温度が２０℃（常圧）の場合における、液滴２の大きさ（平均粒径）の違いに対する浮遊時間（横軸）と沈降距離（縦軸）との関係を示す説明図（グラフ）である。

図４に示される点群ｍ１、ｍ２、ｍ３、ｍ４およびｍ５は、それぞれ、液滴２の平均粒径が、０．１、１．０、５．０、１０および２０μｍの場合の沈降距離をメートル［ｍ］で表している。

液滴２は平均粒径が大きい程、浮遊時間は短くなり、沈降距離は長くなる。また、何れの平均粒径についても、浮遊時間と沈降距離とは比例関係にあり、浮遊時間が長い程、沈降距離は長くなる。図４に示される結果を考慮すれば、例えば、噴霧手段１１および未蒸発分捕集手段１２間の距離ｈを０．４メートル程度とし、浮遊時間が１２０秒［ｓｅｃ］以内となるように装置を設計する場合、液滴２の平均粒径は１０μｍ以上とすることが望ましい。

続いて、同位体分離装置１０Ａの作用について、図１に示される同位体分離装置１０Ａを例に説明する。

同位体分離装置１０Ａは、まず、移送ライン３１を通して被処理液１を噴霧手段１１へ移送する。噴霧手段１１では、被処理液１が微小液滴化されて液滴２が生成される。被処理液１が微小液滴化されることによって蒸発に寄与する表面積が増大する。

生成された液滴２は噴霧手段１１の噴射口から雰囲気中に噴射され、設定した所定時間以上浮遊させる。同位体分離装置１０Ａでは、液滴２の大きさ、液滴２の噴射速度、雰囲気ガスの種類、雰囲気ガスの状態および距離ｈの少なくとも何れかを制御することによって液滴２の浮遊時間が制御される。

なお、液滴２の大きさについては、例えば、噴霧手段１１が液滴２の大きさを制御する機能を有する場合、当該機能を用いて行われる。

雰囲気中に噴射された液滴２は、雰囲気中を浮遊する過程で一部が蒸発し、残りは液滴２として残存する。液滴２として残存する未蒸発分３は未蒸発分捕集手段１２に捕集される。液滴２の浮遊時間は軽いほど長くなるため、液滴２として残存する未蒸発分３は、蒸発した蒸発分よりも相対的に重い。

同位体分離装置１０Ａは、液滴２を浮遊させることによって、液滴２を気相分（液滴２の蒸発分）と液相分（液滴２の未蒸発分３）とに分離し、被処理液１に含まれる同位体を相対的に軽い成分（軽成分）と相対的に重い成分（重成分）とに分離する。

図１に例示される同位体分離装置１０Ａでは、未蒸発分捕集手段１２に捕集された未蒸発分３は、戻りライン３２を通して移送される。未蒸発分３の移送先は、三方弁３２３によって、移送ライン３１（合流点Ｐ１）か液相回収ライン３３かに切り替えられる。移送先の切り替えは、例えば、濃度監視部３２２が計測した同位体の濃度を考慮するなどして行われる。

なお、上述した同位体分離装置１０Ａは一例であり、上述した例に限定されるものではなく、幾つかの構成要素を付加したり、任意の構成要素を省略するなど変更したりして同位体分離装置１０Ａを構成することができる。

同位体分離装置１０Ａは、少なくとも被処理液１を微小な液滴２として噴霧して所定の浮遊時間浮遊させた後に残存する液滴２を捕集できればよいため、噴霧手段１１と未蒸発分捕集手段１２とを具備していればよい。換言すれば、上述した同位体分離装置１０Ａのうち、位置調整手段１３、雰囲気情報検出手段１４、液位検出手段１５、制御手段１６、戻りライン３２および液相回収ライン３３は、任意の構成要素であり、これらの少なくとも何れかを省略して同位体分離装置１０Ａを構成することができる。

例えば、上述した同位体分離装置１０Ａは、被処理液１の温度調整手段を具備していない例であるが、図示が省略されている供給源や移送ライン３１にヒータやクーラなどの被処理液１の調温手段を追設してもよい。

また、上述した同位体分離装置１０Ａは、位置調整手段１３を具備しているが、距離ｈの調整を噴霧手段１１側のみで十分に行える場合などでは、位置調整手段１３を省略した構成を採用してもよい。

また、上述した同位体分離装置１０Ａは、機械を用いて未蒸発分３を回収し、移送ライン３１に合流させる戻りライン３２を設けて構成されているが、必ずしも戻りライン３２を設ける必要はない。また、戻りライン３２から分岐する液相回収ライン３３についても必ずしも設ける必要はなく、省略した構成を採用してもよい。

同位体分離装置１０Ａでは、上述したような構成要素の追加や省略の他にも、形状や要素を変更することもできる。上述した同位体分離装置１０Ａにおいて、未蒸発分捕集手段１２を一例にして説明する。

図５は未蒸発分捕集手段１２の構成例を示す概略図であり、図５（Ａ）は捕集面１２１が平らな構成例を示す概略図、図５（Ｂ）は捕集面１２１が傾斜している構成例を示す概略図である。

図６は未蒸発分捕集手段１２および未蒸発分回収手段１７の構成例を示す概略図であり、図６（Ａ）は、傾斜している回収面１７１を備える未蒸発分回収手段１７の構成例を示す概略図であり、図６（Ｂ）は平らな回収面１７２を備える未蒸発分回収手段１７の構成例を示す概略図である。

図１に例示される未蒸発分捕集手段１２の未蒸発分３の捕集面は、図５（Ａ）に例示されるような平らな捕集面（平面）１２１であるが、より捕集を容易化するなどの観点から図５（Ｂ）に例示されるような傾斜した捕集面１２２に構成してもよい。

また、図６（Ａ）に例示されるように、未蒸発分捕集手段１２の捕集面に貫通孔を設けた有孔捕集面１２３を形成したり、スクレーパ１８などの捕集面をかする（擦過する）擦過手段を付属させたりしてもよい。

有孔捕集面１２３を形成した未蒸発分捕集手段１２では、未蒸発分捕集手段１２を動かすことなく未蒸発分３を容易に回収することができ、未蒸発分３の回収効率を高めることができる。また、擦過手段は、未蒸発分捕集手段１２に残留する未蒸発分３の量をより減少させることができ、未蒸発分３の回収効率を高めることができる。

有孔捕集面１２３を形成した未蒸発分捕集手段１２を設ける場合、図６（Ａ）に例示されるように、未蒸発分捕集手段１２とは別に未蒸発分３（図１）を回収する容器状の未蒸発分回収手段１７をさらに設けることができる。蒸発分回収手段１７における未蒸発分３の回収面は、傾斜した回収面１７１（図６（Ａ））でも平らな回収面１７２（図６（Ｂ））でもよい。

また、図６に示される未蒸発分回収手段１７は、戻りライン３２と接続されている例であるが、戻りライン３２が省略されていてもよい。すなわち、未蒸発分回収手段１７は単なる容器として構成されていてもよい。

次に、第１の実施形態に係る同位体分離方法の一例として、同位体分離装置１０Ａを用いた同位体分離処理手順（以下、「第１の同位体分離処理手順」とする。）について説明する。

図７は、第１の同位体分離処理手順における処理ステップ（ステップＳ１〜ステップＳ４）の流れを示す流れ図（フローチャート）である。

第１の同位体分離処理手順は、例えば、同位体を含む被処理液１を微小な液滴２（図１）とするステップ（ステップＳ１）と、微小な液滴２を所定空間内に放出（噴射）し、放出した微小な液滴２を設定した所定時間浮遊させることによって、浮遊中に蒸発する蒸発分と浮遊を終えてもなお液体のまま残存する未蒸発分３とに分離するステップ（ステップＳ２）とを備える。所定空間内に放出された微小な液滴２のうち、未蒸発分の液滴２は、回収される（ステップＳ３）。

第１の同位体分離処理手順では、まず、噴霧手段１１（図１）が同位体を含む被処理液１の微小な液滴２を発生させる（ステップＳ１）。続いて、発生させた微小な液滴２を、噴霧手段１１から噴射して空間を浮遊させる。液滴２は、放出された空間中で一部が蒸発して大きさが減少していき、設定される浮遊時間経過後、未蒸発分捕集手段１２（図１）に到着する（ステップＳ２）。続いて、蒸発することなく残存する液滴２（未蒸発分３）を回収する（ステップＳ３）。

ステップＳ３の完了後、第１の同位体分離処理手順を終了する場合（ステップＳ４でＹＥＳの場合）、第１の同位体分離処理手順は全処理ステップを終了する（ＥＮＤ）。一方、第１の同位体分離処理手順を終了しない場合（ステップＳ４でＮＯの場合）、処理フローはステップＳ１へ戻り、ステップＳ１以降の処理ステップが行われる。

このように、同位体分離装置１０Ａおよび第１の同位体分離処理手順によれば、同位体を含む液体（被処理液１）を微小な液滴２として噴射し、一部の液滴２を蒸発させることで、蒸発分と未蒸発分とに分離することができる。液滴２の蒸発分は相対的に軽い同位体が多くなる一方、液滴２の未蒸発分は相対的に重い同位体が多くなることから、液滴２の蒸発分と未蒸発分とを分離することによって、被処理液１に含まれる同位体を分離することができる。

同位体分離装置１０Ａは、同位体を分離するための構成が噴霧手段１１および未蒸発分捕集手段１２であるため、水蒸留方式、同位体交換方式および電気分解方式などの従来の同位体分離技術を採用した同位体分離装置よりも小型で処理コストを割安に抑えることができる。すなわち、同位体分離装置１０Ａおよび第１の同位体分離処理手順によれば、従来よりも小型で処理コストを割安に抑えて被処理液１の中に存在する同位体を分離して回収することができる。

また、同位体分離装置１０Ａを、噴霧手段１１および未蒸発分捕集手段１２間の距離ｈを調整可能に構成することで、液滴２の浮遊時間を適切に制御することができ、高い分離効率が得られる状態を維持することができる。

同位体分離装置１０Ａに検出手段を設けることで、液滴２の浮遊時間に影響する雰囲気ガスの状態（温度、湿度、圧力など）や噴霧手段１１および未蒸発分捕集手段１２間の距離ｈを検出することができ、検出結果を高い分離効率を得るための浮遊時間の設定に用いることができる。また、同位体分離装置１０Ａに制御手段１６を設けることで、高い分離効率を得るための浮遊時間の設定を（制御手段１６が）自動で行うことができる。

同位体分離装置１０Ａに、未蒸発分回収手段１７を設けることで、未蒸発分３の捕集を継続しつつ捕集された未蒸発分３を回収することができる。また、擦過手段を設けることで未蒸発分３をより効率良く集積して回収することができる。

また、同位体分離装置１０Ａにおいて、戻りライン３２を設けることで、未蒸発分３の捕集を継続しつつ捕集された未蒸発分３を回収することができる。さらに、同位体分離装置１０内で第１の同位体分離処理手順（図７）などの同位体分離処理手順を複数回（多サイクルで）繰り返すことができるので、より濃度の高い状態で同位体を分離することができる。

同位体分離装置１０Ａにおいて、戻りライン３２から分岐する液相回収ライン３３を設けることで、同位体分離処理手順の繰り返しが不要な場合に、同位体分離処理手順を行ってもなお未蒸発であった液滴２を回収することができる。

さらに、戻りライン３２に濃度監視部３２２を設けることで、計測した同位体の濃度に応じて、未蒸発分３の移送ライン３１への移送を継続するか否（移送ライン３１への移送を停止または移送先を切り替えて回収する）かを切り替えることができる。

なお、図１に例示される同位体分離装置１０Ａは、同位体の分離を行う、噴霧手段１１および未蒸発分捕集手段１２が、それぞれ１個ずつ（分離段数が１段）の構成であるが、同位体分離装置１０Ａを直列に複数個接続して分離段数を複数段に多段化して構成してもよい。

［第２の実施形態］
本発明の第２の実施形態に係る同位体分離装置は、第１の実施形態に係る同位体分離装置に対して、より空間的に限定した範囲内で液滴の蒸発を管理する点と、当該範囲内で生じた液滴の蒸発分（気相分）を回収する蒸発分回収ラインが設けられている点とで相違するが、その他の点では実質的に相違しない。そこで、本実施形態の説明では、上記相違点を中心に説明し、上述した実施形態と実質的に重複する説明を省略する。

図８は、本発明の第２の実施形態に係る同位体分離装置の一例である同位体分離装置１０Ｂの構成を概略的に示した概略図である。

なお、図８では、図の煩雑化防止などの観点から、制御手段１６などの同位体分離装置１０Ａに対して実質的に相違しない構成の一部を省略して示している。

同位体分離装置１０Ｂは、例えば、同位体分離装置１０Ａに対して、液滴２が蒸発する範囲を空間的に限定する蒸発制御容器２１と、蒸発制御容器２１内の気相環境を制御する環境制御手段２２と、蒸発制御容器２１内にパージガス４を供給するパージガス供給ライン２３と、蒸発した液滴２を含む気相部分を蒸発制御容器２１内から回収する気相回収ライン３５とが設けられている。

同位体分離装置１０Ｂにおいて、雰囲気情報検出手段１４は、例えば、温度、湿度および圧力などの蒸発制御容器２１内の気相環境を表す物理量を検出する。

環境制御手段２２は、例えば、温度を制御する温度制御機能、湿度を制御する湿度制御機能および圧力を制御する圧力制御機能などの蒸発制御容器２１内の気相環境を表す物理量の少なくとも一つについて制御する機能を有する。環境制御手段２２は、雰囲気情報検出手段１４が検出する温度などの物理量の検出値に基づき当該物理量を目標値に近づけるように制御する。

環境制御手段２２としての温度制御手段は、例えば、加温器や冷却器などを用いて構成することができる。環境制御手段２２としての湿度制御手段は、例えば、気体から湿分を除去する乾燥器や、シリカゲルや吸水ポリマーなどの湿分吸収要素と容器内の気相部分を排気する排気要素とを組み合わせたりして構成することができる。

環境制御手段２２としての圧力制御手段は、例えば、加圧ポンプや減圧ポンプなどを用いて構成することができる。

パージガス供給ライン２３は、パージガス４を供給するパージガス供給源（図８において図示を省略）と蒸発制御容器２１とを連絡する流路である。パージガス４としては、例えば、乾燥空気、窒素ガス、希ガスなどの化学的に安定であって乾燥した気体を用いることができる。

パージガス供給ライン２３には、蒸発制御容器２１と連絡する流路を開閉自在な弁２３１が取り付けられている。なお、弁２３１の開状態と閉状態の切り替えは、制御手段１６（図８において図示を省略）が雰囲気情報検出手段１４から取得される湿度の検出値に基づいて行われてもよい。

気相回収ライン３５は、蒸発制御容器２１内で蒸発した液滴２を含む気相部分（以下、「蒸発分」とする。）５を蒸発制御容器２１から回収する流路を備えるラインである。気相回収ライン３５には、例えば、液滴２を含み得る蒸発分５を凝縮し、蒸発分５に混在し得る湿分を除去する凝縮部３５１と、蒸発分５を吸引する吸引力を発生させる吸引ポンプ３５２とが設けられる。

凝縮部３５１は、例えば、蒸発分５を冷却する冷却手段、シリカゲルなどの吸湿剤を用いた湿分除去手段、気相分と液相分とに分離する気液分離膜や遠心分離機などの気液分離手段などを用いて構成することができる。

吸引ポンプ３５２は、蒸発制御容器２１から蒸発分５を吸引する吸引力を発生させ、蒸発制御容器２１内から気相回収ライン３５へ蒸発分５を吸引する。蒸発分５の吸引量は、蒸発制御容器２１内で発生した蒸発分５の蒸気圧分以上の体積となるように設定する。

このように構成される同位体分離装置１０Ｂは、同位体分離装置１０Ａと同様にして液滴２を部分的に蒸発させて被処理液１の中に存在する同位体を分離して回収する。また、同位体分離装置１０Ｂは、液滴２の蒸発範囲を蒸発制御容器２１内に制限し、気相回収ライン３５から蒸発制御容器２１内の蒸発分５を回収する。

環境制御手段２２を設けた同位体分離装置１０Ｂでは、環境制御手段２２が、例えば、温度、湿度および圧力などの蒸発制御容器２１内の雰囲気の状態（気相環境）を表す物理量を制御することによって、蒸発制御容器２１内における液滴２の蒸発を制御する。

パージガス供給ライン２３を設けた同位体分離装置１０Ｂでは、弁２３１を開いてパージガス４を蒸発制御容器２１内に供給することによって、蒸発制御容器２１内の雰囲気を乾燥した状態に維持することができ、液滴２の蒸発を促進する。

なお、図８に例示される気相回収ライン３５は、凝縮部３５１および吸引ポンプ３５２を設けた例であるが、必ずしも両方を設ける必要はなく、一方を省略してもよい。

例えば、凝縮部３５１のみを設ける（吸引ポンプ３５２を省略する）場合、凝縮部３５１が稼働することによって凝縮部３５１内の圧力が下がるため、連通する蒸発制御容器２１内の気相部分を吸引する吸引力を発生させることができる。

また、吸引ポンプ３５２を、気液混合体を移送可能な気液移送ポンプなどの液体が混在する気体を移送するのに十分な容量を有する場合、吸引ポンプ３５２のみを設ける（凝縮部３５１を省略する）こともできる。

なお、上述した同位体分離装置１０Ｂは、同位体分離装置１０Ａに対して、蒸発制御容器２１の他、環境制御手段２２、パージガス供給ライン２３および気相回収ライン３５をさらに設けた場合の一例であるが、環境制御手段２２、パージガス供給ライン２３および気相回収ライン３５の少なくとも何れかの構成要素を省略して同位体分離装置１０Ｂを構成してもよい。すなわち、同位体分離装置１０Ｂは、同位体分離装置１０Ａに対して、液滴２が蒸発する範囲を空間的に限定する蒸発制御容器２１をさらに具備していればよい。

例えば、同位体分離装置１０Ａに対して、蒸発制御容器２１および環境制御手段２２をさらに具備する同位体分離装置１０Ｂや蒸発制御容器２１および気相回収ライン３５をさらに具備する同位体分離装置１０Ｂなどを構成することができ、蒸発制御容器２１以外の構成要素は任意に選択して設けることができる。

なお、図８に例示される同位体分離装置１０Ｂでは、図１に例示される同位体分離装置１０Ａに対して、１個の三方弁３２３（図１）の代わりに、戻りライン３２に１個の二方弁（開閉弁）３２５と、液相回収ライン３３に１個の二方弁３３１とを設けた構成であるが、図１に例示される同位体分離装置１０Ａと同様、２個の二方弁３２５および３３１の代わりに、戻りライン３２と液相回収ライン３３との分岐点Ｐ２に１個の三方弁３２３を設けた構成としてもよい。

次に、第２の実施形態に係る同位体分離方法の一例として、同位体分離装置１０Ｂを用いた同位体分離処理手順（以下、「第２の同位体分離処理手順」とする。）について説明する。

第２の同位体分離処理手順は、第１の同位体分離処理手順（図７）に対して、ステップＳ１およびステップＳ２を行う場所が蒸発制御容器２１（図８）内である点と、蒸発した液滴２を回収するステップをさらに含む点で相違するが、その他の点では実質的に差異はない。

蒸発した液滴２を回収するステップは、発生した微小な液滴２が蒸発した後であって、第２の同位体分離処理手順の終了前、すなわち、ステップＳ２よりも後であってステップＳ４よりも前のタイミングに行われる。蒸発した液滴２を回収するステップが行われるタイミングは、未蒸発分３を回収するステップＳ３（図７）との関係は問わない。

なお、第２の同位体分離処理手順は、ステップＳ１〜ステップＳ３の処理ステップを促進するなどの観点から、パージガス４を蒸発制御容器２１内に供給するステップや蒸発制御容器２１内の温度などを制御するステップをさらに含んでいてもよい。

このように、同位体分離装置１０Ｂおよび第２の同位体分離処理手順によれば、同位体分離装置１０Ａおよび第１の同位体分離処理手順と同様に、従来よりも小型で処理コストを割安に抑えて被処理液１の中に存在する同位体を分離して回収することができる。

同位体分離装置１０Ｂおよび第２の同位体分離処理手順によれば、液滴２が蒸発する範囲を液滴２が蒸発する範囲が同位体分離装置１０Ａよりも狭い蒸発制御容器２１内に限定することができるので、気相環境をより容易に制御する（安定させる）ことができ、ひいては液滴２の浮遊時間をより安定的に制御することができる。

また、同位体分離装置１０Ｂでは、液滴２が蒸発する範囲を蒸発制御容器２１内に限定することができるので、気相回収ライン３５をさらに設けることによって、液滴２の未蒸発分のみならず液滴２の蒸発分５についても回収することができる。

同位体分離装置１０Ｂに環境制御手段２２を設けることで、蒸発制御容器２１内に浮遊する液滴２を、より高い分離効率で同位体分離するための浮遊時間の設定を（環境制御手段２２が）自動で行うことができる。また、環境制御手段２２が、例えば、温度、湿度および圧力などの蒸発制御容器２１内の気相環境を表す物理量を制御することによって、同位体分離装置１０Ａよりも液滴２の蒸発量を細かく制御できるので、同位体の分離をさらに安定して行うことができる。

同位体分離装置１０Ｂにパージガス供給ライン２３を設けることで、蒸発制御容器２１内に乾燥空気、窒素ガス、希ガスなどの化学的に安定であって乾燥した気体を蒸発制御容器２１内に供給することができ、蒸発制御容器２１内を低湿度に保つことができる。従って、蒸発制御容器２１内を液滴２の蒸発が促進される環境に保つことができ、液滴２の蒸発量を増大させることができる。故に、同位体を含む水の濃度が増大した被処理液１に対しても、効率的に同位体を回収することができる。

以上、同位体分離装置１０Ａ，１０Ｂおよび同位体分離装置１０Ａ，１０Ｂを用いた同位体分離方法によれば、従来よりも小型で処理コストを割安に抑えて被処理液１の中に存在する同位体を分離して回収することができる。

また、戻りライン３２を設けることで、第１の同位体分離処理手順（図７）などの同位体分離処理手順を同位体分離装置内で繰り返すことができるので、より濃度の高い状態で同位体を分離することができる。

さらに、戻りライン３２から分岐する液相回収ライン３３を設けることで、同位体分離処理手順の繰り返しが不要な場合に、同位体分離処理手順を実施してもなお未蒸発であった液滴２を回収することができる。

同位体分離装置１０Ｂでは、液滴２が蒸発する範囲が同位体分離装置１０Ａよりも狭いため、気相環境をより容易に制御する（安定させる）ことができ、ひいては液滴２の浮遊時間をより安定的に制御することができる。

また、同位体分離装置１０Ｂでは、液滴２が蒸発する範囲を蒸発制御容器２１内に限定することができるので、気相回収ライン３５をさらに設けることによって、液滴２の未蒸発分のみならず液滴２の蒸発分５についても回収することができる。

同位体分離装置１０Ｂに環境制御手段２２を設けることで、蒸発制御容器２１内に浮遊する液滴２を、より高い分離効率で同位体分離するための浮遊時間の設定を（環境制御手段２２が）自動で行うことができる。また、環境制御手段２２が、例えば、温度、湿度および圧力などの蒸発制御容器２１内の気相環境を表す物理量を制御することによって、同位体分離装置１０Ａよりも液滴２の蒸発量を細かく制御できるので、同位体の分離をさらに安定して行うことができる。

同位体分離装置１０Ｂにパージガス供給ライン２３を設けることで、蒸発制御容器２１内に乾燥空気、窒素ガス、希ガスなどの化学的に安定であって乾燥した気体を蒸発制御容器２１内に供給することができ、蒸発制御容器２１内における液滴２の蒸発環境を制御することができる。

なお、本発明は上述した実施形態そのままに限定されるものではなく、実施段階では、上述した実施例以外にも様々な形態で実施することができる。本発明は、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、追加、置き換え、変更を行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれるとともに、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれる。

１…被処理液、２…液滴、３…未蒸発分、４…パージガス、５…蒸発分、１０Ａ，１０Ｂ…同位体分離装置、１１…噴霧手段、１２…未蒸発分捕集手段、１２１…平らな捕集面、１２２…傾斜した捕集面、１２３…有孔捕集面、１３…位置調整手段、１４…雰囲気情報検出手段、１４ａ…温度検出部（温度検出手段）、１４ｂ…湿度検出部（湿度検出手段）、１５ｃ…圧力検出部（圧力検出手段）、１５…液位検出手段、１６…制御手段、１７…未蒸発分回収手段、１８…スクレーパ（擦過手段）、２１…蒸発制御容器、２２…環境制御手段、２３…パージガス供給ライン、２３１…二方弁、３１…移送ライン、３１１…二方弁、３２…戻りライン、３２１…ポンプ、３２２…濃度監視部（濃度計測手段、流路開閉制御手段）、３２３…三方弁、３２４，３２５…二方弁、３３…液相回収ライン、３３１…二方弁、３５…気相回収ライン、３５１…凝縮器（凝縮手段）、３５２…吸引ポンプ、Ｐ１…移送ラインと戻りラインとの合流点、Ｐ２…戻りラインから回収ラインへの分岐点。

Claims (14)

1. 液体中に存在する同位体を含む液体を、微小な液滴として噴射する噴霧手段と、
   前記噴霧手段から噴射された前記液滴の未蒸発分を捕集する未蒸発分捕集手段と、
   前記噴霧手段および前記未蒸発分捕集手段の少なくとも一方の位置を調整する位置調整手段と、を具備することを特徴とする同位体分離装置。
2. 前記液滴が蒸発する雰囲気の温度を検出する温度検出部、前記雰囲気の湿度を検出する湿度検出部、前記雰囲気の圧力を検出する圧力検出部および前記液滴の未蒸発分を捕集する前記未蒸発分捕集手段の受け部に捕集された前記液滴の液位を検出する液位検出部のうち、少なくとも何れかの検出部からなる検出手段と、
   前記温度検出部、前記湿度検出部、前記圧力検出部および前記液位検出部のうち、少なくとも何れかの検出部が検出した物理量の少なくとも１個を用いて前記位置調整手段を制御して前記噴霧手段と前記未蒸発分捕集手段との間の距離を制御する制御手段と、を具備する請求項１記載の同位体分離装置。
3. 液体中に存在する同位体を含む液体を、微小な液滴として噴射する噴霧手段と、
   前記噴霧手段から噴射された前記液滴の未蒸発分を捕集する未蒸発分捕集手段とを具備し、
   前記液滴の未蒸発分を捕集する捕集面に貫通孔が設けられることを特徴とする同位体分離装置。
4. 前記貫通孔を通る前記液滴の未蒸発分を受け取り回収する未蒸発分回収手段を具備する請求項３記載の同位体分離装置。
5. 前記未蒸発分捕集手段の捕集面を擦過する擦過手段を具備する請求項３または４に記載の同位体分離装置。
6. 前記同位体を含む液体を前記噴霧手段へ移送する移送ライン上であって、前記噴霧手段よりも上流側に位置する箇所に、前記液滴の未蒸発分を移送する戻りラインを設けた請求項１から５の何れか一項に記載の同位体分離装置。
7. 前記戻りラインから分岐し、前記液滴の未蒸発分を回収する回収ラインを設け、
   前記戻りラインを流れる前記液滴の未蒸発分の移送先を、前記同位体を含む液体を前記噴霧手段へ移送する移送ラインとする第１の流路開閉状態と、前記回収ラインを構成する流路を開放する一方、前記戻りラインを流れる前記液滴の未蒸発分の移送先を、前記回収ラインとする第２の流路開閉状態とを切り替える流路開閉手段を前記戻りラインおよび前記回収ラインに設けた請求項６記載の同位体分離装置。
8. 前記戻りラインを流れる前記液滴の未蒸発分に含まれる同位体の濃度を計測する濃度計測手段を前記戻りラインに設け、さらに
   前記濃度計測手段の計測結果に応じて、前記流路開閉手段の状態を、前記第１の開閉状態または前記第２の開閉状態に切り替える流路開閉制御手段を設けた請求項７記載の同位体分離装置。
9. 前記噴霧手段および前記未蒸発分捕集手段を収容し、前記液滴の蒸発範囲を容器内に制限する蒸発制御容器をさらに具備する請求項１から８の何れか一項に記載の同位体分離装置。
10. 前記蒸発制御容器から前記液滴の蒸発分を回収する気相回収ラインを設けた請求項９に記載の同位体分離装置。
11. 前記蒸発制御容器の内部にパージガスを供給するパージガス供給ラインを設けた請求項９または１０に記載の同位体分離装置。
12. 前記蒸発制御容器の内部の雰囲気の状態を表す物理量のうち、温度、湿度および圧力から選択される少なくとも一つの物理量を制御する環境制御手段をさらに具備する請求項９から１１の何れか一項に記載の同位体分離装置。
13. 液体中に存在する同位体を含む液体を微小な液滴とするステップと、
    前記微小な液滴を、所定空間内に放出し、所定時間を超えて浮遊し蒸発する液滴と、前記所定時間以下で浮遊し蒸発しない液滴とに分離するステップと、
    前記液滴が前記放出される位置および前記蒸発しない液滴が捕集される位置の少なくとも一方の位置を調整する位置調整ステップと、を備えることを特徴とする同位体分離方法。
14. 液体中に存在する同位体を含む液体を微小な液滴とするステップと、
    前記微小な液滴を、所定空間内に放出し、所定時間を超えて浮遊し蒸発する液滴と、前記所定時間以下で浮遊し蒸発しない液滴とに分離するステップと、
    前記蒸発しない液滴を、貫通孔が設けられている補集面で捕集する捕集ステップと、を備えることを特徴とする同位体分離方法。

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