JP6861696B2 - モリブデンおよびビスマスを含有する混合金属酸化物触媒の製造方法 - Google Patents
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Description
a)混合酸化物触媒の成分の前駆体化合物溶液および/または懸濁液を準備する工程、
b)工程a)で準備した溶液および/または懸濁液を、スプレー乾燥機への入口温度が150±10℃〜220±10℃でありかつスプレー乾燥機からの出口温度が80±10℃〜110±10℃であるガス流と一緒に並流でスプレー乾燥する工程、または
b’)工程a)で準備した溶液および/または懸濁液を、スプレー乾燥機への入口温度が250±10℃〜350±10℃でありかつスプレー乾燥機からの出口温度が110±10℃〜140±10℃である主要ガス流と一緒に実質的に並流でスプレー乾燥する工程、ここで100℃未満の入口温度を有する追加のガス流を、主要ガス流のスプレー乾燥機への入口点と、スプレー乾燥機からの出口点との間でスプレー乾燥機に供給する、および
c)工程b)またはb’)から得られたスプレー粒子を焼成して触媒活性物質を得る工程
を含む、前記製造方法を提供する。
Q=va・A
ここで
Q:体積流量(m3/s)、
va:断面にわたる平均流量(m/s)、および
A:この部位の断面積(m2)。
d)前駆体化合物の溶液および/または懸濁液を、混合酸化物触媒の異なる成分ごとに工程b)またはb’)で使用する場合、工程c)から得られた触媒活性物質を任意に混合して、混合酸化物触媒のすべての成分を含む触媒活性物質を得る工程、
e)成形剤および/または結合剤を工程c)またはd)から得られた触媒活性物質に添加する工程、
f)工程e)から得られた触媒活性物質を成形して、混合酸化物触媒を含む成形体を得る工程、および
g)工程f)から得られた触媒成形体を乾燥および/または焼成および/または熱処理する工程
をさらに含む。
h)工程c)から得られた触媒活性物質を含むウォッシュコート懸濁液を準備する工程、
i)工程h)からのウォッシュコート懸濁液を担体材料に適用する工程、および
j)工程i)から得られた担体材料を乾燥および/または焼成および/または熱処理して、担持型混合酸化物触媒を得る工程
をさらに含む。
(Mo12BiaFeb(Ni+Co)cDdEeFfGgHh)Ox (I)
(式中、
Moはモリブデンであり、
Biはビスマスであり、
Dはタングステンおよび/またはリンであり、
Eは、リチウム、カリウム、ナトリウム、ルビジウム、セシウム、マグネシウム、カルシウム、バリウムおよびストロンチウムからなる群から選択される成分のうち少なくとも1種であり、
Fは、セリウム、マンガン、クロムおよびバナジウムからなる群から選択される成分のうち少なくとも1種であり、
Gは、ニオブ、セレン、テルル、サマリウム、ガドリニウム、ランタン、イットリウム、パラジウム、白金、ルテニウム、銀および金からなる群から選択される成分のうち少なくとも1種であり、
Hはケイ素、アルミニウム、チタンおよびジルコニウムからなる群から選択される成分のうち少なくとも1種であり、
Oは酸素であり、かつ
a=0〜5.0
b=0.5〜5.0
c=2〜15
d=0.01〜5.0
e=0.001〜2
f=0.001〜5
g=0〜1.5
h=0〜800であり、かつ
x=酸素以外の成分の原子価と頻度によって決まる数)
に相当する。
1.混合酸化物触媒の製造方法であって、
a)混合酸化物触媒の成分の前駆体化合物溶液および/または懸濁液を準備する工程、
b)工程a)で準備した溶液および/または懸濁液を、スプレー乾燥機への入口温度が150±10℃〜220±10℃でありかつスプレー乾燥機からの出口温度が80±10℃〜110±10℃であるガス流と一緒に並流でスプレー乾燥する工程、または
b’)工程a)で準備した溶液および/または懸濁液を、スプレー乾燥機への入口温度が250±10℃〜350±10℃でありかつスプレー乾燥機からの出口温度が110±10℃〜140±10℃である主要ガス流と一緒に実質的に並流でスプレー乾燥する工程、ここで100℃未満の入口温度を有する追加のガス流を、主要ガス流のスプレー乾燥機への入口点と、スプレー乾燥機からの出口点との間でスプレー乾燥機に供給する、および
c)工程b)またはb’)から得られたスプレー粒子を焼成して触媒活性物質を得る工程
を含む、前記製造方法。
2.工程b)において、ガス流が、160±10℃〜200±10℃のスプレー乾燥機への入口温度および90±10℃〜105±10℃のスプレー乾燥機からの出口温度を有する、項目1記載の方法。
3.工程b)において、ガス流が2.0±0.3cm/s〜4.5±0.3cm/sのスプレー乾燥機における平均流速を有する、項目1または2記載の方法。
4.工程b’)において、主要ガス流が260±10℃〜300±10℃のスプレー乾燥機への入口温度および115±10℃〜130±10℃のスプレー乾燥機からの出口温度を有する、項目1記載の方法。
5.工程b’)において、追加のガス流を30℃以下の入口温度でスプレー乾燥機中に供給する、項目1または4記載の方法。
6.工程b’)において、主要ガス流が2.0±0.3cm/s〜4.5±0.3cm/sのスプレー乾燥機における平均流速を有する、項目1、4または5のいずれか1つに記載の方法。
7.工程b’)において、追加のガス流が2.0cm/s未満の平均流速を有する、項目1または項目4から6までのいずれか1つに記載の方法。
8.工程b’)において、追加のガス流を、スプレー乾燥機の軸方向において上方でスプレー乾燥機の壁に対して90±5°〜0°の角度で供給する、項目1または項目4から7までのいずれか1つに記載の方法。
9.工程b’)において、追加のガス流を、スプレー乾燥機中の主要ガス流のための入口点と出口点との間の距離の1/3〜3/4の間の点でスプレー乾燥機中に供給する、項目1または項目4から8までのいずれか1つに記載の方法。
10.工程a)において準備した溶液および/または懸濁液が混合酸化物触媒のすべての成分の前駆体化合物を含む、項目1から9までのいずれか1つに記載の方法。
11.前駆体化合物を含む溶液および/または懸濁液を、混合酸化物触媒の異なる成分ごとに工程a)、ならびに工程a)およびb)、または工程a)およびb’)で使用し、これを1回より多く繰り返す、項目1から9までのいずれか1つに記載の方法。
12.d)前駆体化合物の溶液および/または懸濁液を、混合酸化物触媒の異なる成分ごとに工程b)またはb’)で使用する場合、工程c)から得られた触媒活性物質を任意に混合して、混合酸化物触媒のすべての成分を含む触媒活性物質を得る工程、
e)成形剤および/または結合剤を、工程c)またはd)から得られた触媒活性物質に添加する工程、
f)工程e)から得られた触媒活性物質を成形して混合酸化物触媒を含む成形体を得る工程、および
g)工程f)から得られた触媒成形体を乾燥および/または焼成および/または熱処理する工程
をさらに含む、項目1から11までのいずれか1つに記載の方法。
13.h)工程c)から得られた触媒活性物質を含むウォッシュコート懸濁液を準備する工程、
i)工程h)からのウォッシュコート懸濁液を担体材料に適用する工程、および
j)工程i)から得られた担体材料を乾燥および/または焼成および熱処理して、担持型混合酸化物触媒を得る工程
をさらに含む、項目から11までのいずれか1つに記載の方法。
14.項目1から11までのいずれか1つに記載の方法によって得られるまたは得ることができる触媒活性物質を含むウォッシュコート懸濁液。
15.項目1から11までのいずれか1つに記載の方法によって得られるまたは得ることができる触媒活性物質。
16.請求項1から13までのいずれか1項記載の方法によって得られるまたは得ることができる触媒。
17.項目1から13までのいずれか1つに従って得られるまたは得ることができる混合酸化物触媒の、オレフィンの部分酸化による不飽和アルデヒドおよび/または酸の製造における使用。
18.オレフィンがC1〜C4オレフィンである、項目17記載の使用。
I.複合酸化物触媒の製造
1.1触媒の製造のための懸濁液の準備
実施例1:
まず、鉄、コバルト、ニッケル、マンガンおよびカリウムの硝酸塩を、3.5リットルの水に23.2:47.26:29.28:0.0646:0.2067の質量分率で溶解し、得られた混合物を撹拌しながら50℃に加熱し、次いで0.1モルのSm3+および2モルのHNO3の硝酸溶液を添加することによって第1の溶液(以下、溶液Iと呼ぶ)を調製した。
触媒のすべての活性物質を、GEA−Niro(GEA Germany、GEA Group Aktiengesellschaft、Peter-Mueller-Str.12, 40468 Duesseldorf, 独国)製のMobile Minor(登録商標)型(http://www.niro.com/niro/cmsdoc.nsf/WebDoc/ndkk5j9c7h)の回転ディスク塔でスプレー乾燥することによって製造した。このスプレー乾燥機は、スプレー乾燥が行われる直径0.8mおよび高さ0.62mの円筒部と、その下端に隣接する長さ0.72mの逆円錐部とを有し、生成されたスプレー粒子を収集する役割を果たす。
実施例1で得られた懸濁液をGEA−Niro Mobile Minor(登録商標)回転ディスクスプレー乾燥機で乾燥させた:この懸濁液を、45000min−1の回転速度を有する回転ディスクを通して200℃のスプレー乾燥機中への入口温度を有する51±2.5Nm3/h(約2.8±0.3cm/sのスプレー乾燥機中への平均流速に相当する)の空気と一緒に、2±0.1l/hの測定速度で、流入空気と並流で、上から下へスプレー乾燥機中にスプレーした。スプレー乾燥機からの空気の出口温度は105℃であった。得られたスプレー乾燥粒子は14.5%の残留水分含有率を有していた。得られたスプレー粉末の粒度分布は、d5=11.22μm、d10=13.86μm、d50=26.33μm、d90=46.39μmおよびd95=56.90μmであった。粒度分布の平均は29.39μm、中央値は26.33μmであった。粒度分布の最大値は28.70μmであった。
実施例1で得られた懸濁液をGEA−Niro Mobile Minor(登録商標)回転ディスクスプレー乾燥機で乾燥させた:この懸濁液を、45000min−1の回転速度を有する回転ディスクを通して180℃のスプレー乾燥機中への入口温度を有する51±2.5Nm3/h(約2.8±0.3cm/sのスプレー乾燥機中への平均流速に相当する)の空気と一緒に、2±0.1l/hの測定速度で、流入空気と並流で、上から下へスプレー乾燥機中にスプレーした。スプレー乾燥機からの空気の出口温度は92±5℃であった。得られたスプレー乾燥粒子は16.4%の残留水分含有率を有していた。得られたスプレー粉末の粒度分布は、d5=10.74μm、d10=16.20μm、d50=33.00μm、d90=60.74μm、およびd95=91.39μmであった。粒度分布の平均は37.99μm、中央値は33.00μmであった。粒度分布の最大値は34.59μmであった。
実施例1で得られた懸濁液を、GEA−Niro Mobile Minor(登録商標)回転ディスクスプレー乾燥機で乾燥させた:この懸濁液を、45000min−1の回転速度を有する回転ディスクを通して180℃のスプレー乾燥機中への入口温度を有する71±2.5Nm3/h(約4.0±0.3cm/sのスプレー乾燥機中への平均流速に相当する)の空気と一緒に、2±0.1l/hの測定速度で、流入空気と並流で、上から下へスプレー乾燥機中にスプレーした。スプレー乾燥機からの空気の出口温度は99±5℃であった。得られたスプレー乾燥粒子は14%の残留水分含有率を有していた。得られたスプレー粉末の粒度分布は、d5=13.20μm、d10=16.16μm、d50=30.25μm、d90=51.33μm、およびd95=63.76μmであった。粒度分布の平均は33.71μm、中央値は30.25μmであった。粒度分布の最大値は31.51μmであった。
実施例1の懸濁液を、GEA−Niro Mobile Minor(登録商標)回転ディスクスプレー乾燥機で乾燥させた:この懸濁液を、45000min−1の回転速度を有する回転ディスクを通して300℃のスプレー乾燥機中への入口温度を有する51±2.5Nm3/h(約2.8±0.3cm/sのスプレー乾燥機中への平均流速に相当する)の空気と一緒に、2±0.1l/hの測定速度で、流入空気と並流で、上から下へスプレー乾燥機中にスプレーした。スプレー乾燥機からの空気の出口温度は180±5℃であった。得られたスプレー乾燥粒子は2.2%の残留水分含有率を有していた。得られたスプレー粉末の粒度分布は、d5=0.503μm、d10=6.970μm、d50=19.87μm、d90=37.10μmおよびd95=41.86μmであった。平均は21.31μm、中央値は19.87μmであった。粒度分布の最大値は19.76μmであった。
実施例1の懸濁液を、GEA−Niro Mobile Minor(登録商標)回転ディスクスプレー乾燥機で乾燥させた:この懸濁液を、45000min−1の回転速度を有する回転ディスクを通して212℃のスプレー乾燥機中への入口温度を有する51±2.5Nm3/h(約2.8±0.3cm/sのスプレー乾燥機中への平均流速に相当する)の空気と一緒に、2±0.1l/hの測定速度で、流入空気と並流で、上から下へスプレー乾燥機中にスプレーした。スプレー乾燥機からの空気の出口温度は120℃であった。得られたスプレー乾燥粒子は6.4%の残留水分含有率を有していた。得られたスプレー粉末の粒度分布は、d5=3.25μm、d10=10.54μm、d50=24.90μm、d90=45.86μmおよびd95=59.07μmであった。平均は27.81μm、中央値は24.90μmであった。粒度分布の最大値は28.70μmであった。
実施例1からの懸濁液を、GEA−Niro Mobile Minor(登録商標)回転ディスクスプレー乾燥機で乾燥させた:この懸濁液を、45000min−1の回転速度を有する回転ディスクを通して275℃のスプレー乾燥機中への入口温度を有する51±2.5Nm3/h(約2.8±0.3cm/sのスプレー乾燥機中への平均流速に相当する)の空気と一緒に、2±0.1l/hの測定速度で、流入空気と並流で、上から下へスプレー乾燥機中にスプレーした。スプレー乾燥機の乾燥空間の高さの半分での垂直供給により、20℃のスプレー乾燥機中への入口温度を有する20Nm3/h(約1.0±0.3cm/sのスプレー乾燥機での平均流速に相当する)の追加の空気を、乾燥機の壁に対して90°の角度でスプレー乾燥機中にスプレーした。スプレー乾燥機からの空気の出口温度は、スプレー乾燥機に上から下へ、または側面から入ってきたかどうかにかかわらず125℃であった。得られたスプレー乾燥粒子は、11.2%の残留水分含有率を有していた。得られたスプレー粉末の粒度分布は、d5=9.646μm、d10=12.30μm、d50=23.00μm、d90=38.93μmおよびd95=44.58μmであった。平均は24.94μm、中央値は23.00μmであった。粒度分布の最大値は23.82μmであった。
実施例1からの懸濁液を、GEA−Niro Mobile Minor(登録商標)回転ディスクスプレー乾燥機で乾燥させた:この懸濁液を、45000min−1の回転速度を有する回転ディスクを通して275℃のスプレー乾燥機中への入口温度を有する51±2.5Nm3/h(約2.8±0.3cm/sのスプレー乾燥機中への平均流速に相当する)の空気と一緒に、2±0.1l/hの測定速度で、流入空気と並流で、上から下へスプレー乾燥機中にスプレーした。スプレー乾燥機の乾燥空間の高さの半分での垂直供給により、20℃のスプレー乾燥機中への入口温度を有する20Nm3/h(約1.0±0.3cm/sのスプレー乾燥機での平均流速に相当する)の追加の空気を、(主要ガス流の方向でスプレー乾燥機の乾燥機の壁に対して0°の角度で)上から下へスプレー乾燥機中にスプレーした。スプレー乾燥機からの空気の出口温度は、スプレー乾燥機に上から下へ、または側面から入ってきたかどうかにかかわらず125℃であった。得られたスプレー乾燥粒子は11.2%の残留水分含有率を有していた。得られたスプレー粉末の粒度分布は、d5=2.046μm、d10=8.712μm、d50=22.00μm、d90=38.66μmおよびd95=44.54μmであった。平均は23.60μm、中央値は22.00μmであった。粒度分布の最大値は38.82μmであった。
実施例5:
実施例2a〜2c、3a〜3bおよび4a〜4bで製造した粉末を、空気循環炉内で430±5℃の温度で1時間焼成した。次に得られた混合酸化物を、水性懸濁液として、SiO2で作られたセラミックの球状触媒担体上にスプレーし、空気流において60℃で乾燥させた。このようにして得られたペレットを続いてドラム内で循環させて均質化した。適用した活性物質を固化するために、得られた材料についても520℃の温度で5時間熱処理を行った。このようにして製造されたすべての触媒は、(Mo12Bi1.5(Co+Ni)8.0Fe1.8Mn0.01K0.06P0.04Si0.66Sm0.1)Oxの組成を有していた。
実施例6:
実施例2a〜2cおよび3a〜3bの活性物質から実施例5で製造された触媒を、プロペンの部分気相酸化で使用した。この目的のために、管内径20.5mmの管状反応器に、いずれの場合も長さ285cmの触媒固定床を装入した。触媒固定床の温度および触媒固定床を流れる反応混合物の温度を調節した浴で管状反応器を囲んだ。プロペン(約7体積%、化学グレード)、空気および不活性物質から構成される供給ガス流を、管状反応器に導入し、プロペンを固定触媒床にわたって転化した。供給されるプロペンの量を、1時間当たりのプロペンガスの流量(リットル)および使用した触媒充填量(リットル)の商が146h−1の値になるように選択した。プロペン転化率を、97±0.5%の値までの浴温を選ぶことによって調整した。また、確立したプロペン転化率で、反応器を1回通過した後のガス流中の残留酸素含有率が6体積%であるように、酸化の空気速度を調整した。すべての触媒について、アクロレインおよびアクリル酸の累積収率は常に90%を超え、アクロレインの収率は常に少なくとも84%であった。実施例2a〜2cおよび3a〜3bの活性物質に基づく触媒を用いるすべての試験において、触媒固定床におけるそれぞれの最高温度を特定した。
実施例2a〜2cおよび3a〜3bの活性物質から実施例5において製造された触媒を、プロペンの部分気相酸化に使用した。この目的のために、管内径20.5mmの管状反応器に、いずれの場合も長さ285cmの触媒固定床を装入した。管状反応器を、固定触媒床および触媒固定床を流れる反応混合物の温度を調節した浴で囲んだ。プロペン(約7体積%、化学グレード)、空気および不活性物質から構成される供給ガス流を管状反応器に導入し、プロペンを固定触媒床にわたって転化した。供給されるプロペンの量を、1時間当たりのプロペンガスの流量(リットル)および使用した触媒充填量(リットル)の商が153h−1の値になるように選択した。プロペン転化率を、97±0.5%の値までの浴温を選ぶことによって調整した。また、確立したプロペン転化率で、反応器を1回通過した後のガス流中の残留酸素含有率が6体積%であるように、酸化の空気速度を調整した。すべての触媒について、アクロレインおよびアクリル酸の累積収率は常に少なくとも91%であり、アクロレインの収率は常に少なくとも84%であった。実施例2a〜2cおよび3a〜3bの活性質量に基づく触媒を用いるすべての試験において、触媒固定床におけるそれぞれの最高温度を特定した。
実施例3a〜3bおよび4a〜4bの活性物質から実施例5で製造した触媒を、プロペンの部分気相酸化で使用した。この目的のために、管内径20.5mmの管状反応器に、いずれの場合も長さ285cmの触媒固定床を装入した。触媒固定床の温度および触媒固定床を流れる反応混合物の温度を調節した浴で管状反応器を囲んだ。プロペン(約7体積%、化学グレード)、空気および不活性物質から構成される供給ガス流を管状反応器に導入し、プロペンを固定触媒床にわたって転化した。供給されるプロペンの量を、1時間当たりのプロペンガスの流量(リットル)および使用した触媒充填量(リットル)の商が146h−1の値になるように選択した。プロペン転化率を、97±0.5%の値までの浴温を選ぶことによって調整した。また、確立したプロペン転化率で、反応器を1回通過した後のガス流中の残留酸素含有率が6体積%であるように、酸化の空気速度を調整した。すべての触媒について、アクロレインおよびアクリル酸の累積収率は常に少なくとも90%であり、アクロレインの収率は常に少なくとも84%であった。実施例4a〜4bおよび3a〜3bの活性物質に基づく触媒を用いるすべての試験において、触媒固定床におけるそれぞれの最高温度を測定した。
Claims (12)
- オレフィンの部分酸化による不飽和アルデヒドおよび/または酸の製造用混合酸化物触媒の製造方法であって、
a)混合酸化物触媒の成分の前駆体化合物の溶液および/または懸濁液を準備する工程、ここで前記溶液および/または懸濁液はビスマスの前駆体化合物およびモリブデンの前駆体化合物またはビスマスおよびモリブデンの前駆体化合物を含有し、懸濁液がスプレー乾燥される場合、前記懸濁液中の固形分の濃度は10〜50質量%である、
b)工程a)で準備した溶液および/または懸濁液を、スプレー乾燥機への入口温度が160±10℃〜200±10℃でありかつスプレー乾燥機からの出口温度が90±10℃〜105±10℃であるガス流と一緒に並流でスプレー乾燥する工程、ここで前記ガス流はスプレー乾燥機において2.0±0.3cm/s〜4.5±0.3cm/sの平均流速を有する、または
b’)工程a)で準備した溶液および/または懸濁液を、スプレー乾燥機への入口温度が260±10℃〜300±10℃でありかつスプレー乾燥機からの出口温度が115±10℃〜130±10℃である主要ガス流と一緒に実質的に並流でスプレー乾燥する工程、ここで前記主要ガス流はスプレー乾燥機において2.0±0.3cm/s〜4.5±0.3cm/sの平均流速を有し、ここで、100℃未満でかつ30℃以下の入口温度を有する追加のガス流を、主要ガス流のスプレー乾燥機への入口点と、スプレー乾燥機からの出口点との間でスプレー乾燥機中に供給し、その際、追加のガス流は2.0cm/s未満の平均流速を有する、および
c)工程b)またはb’)から得られたスプレー粒子を焼成して触媒活性物質を得る工程
を含み、
前記スプレー粒子の残留水分含有率が8%以上20%未満である、前記製造方法。 - 工程b’)において、追加のガス流を、スプレー乾燥機の軸方向において上方でスプレー乾燥機の壁に対して90±5°〜0°の角度で供給する、請求項1記載の方法。
- 工程b’)において、追加のガス流を、スプレー乾燥機中の主要ガス流のための入口点と出口点との間の距離の1/3〜3/4の間の点でスプレー乾燥機中に供給する、請求項1または2記載の方法。
- スプレー乾燥機中にスプレーされる溶液および/または懸濁液のスループットが1〜6kg/hである、請求項1から3までのいずれか1項記載の方法。
- 工程a)において準備した溶液および/または懸濁液が混合酸化物触媒のすべての成分の前駆体化合物を含む、請求項1から4までのいずれか1項記載の方法。
- 工程a)における溶液および/または懸濁液が、鉄、タングステン、リン、コバルト、ニッケル、アルカリ金属、アルカリ土類金属、セリウム、マンガン、クロム、バナジウム、ニオブ、セレン、テルリウム、ガドリニウム、ランタン、イットリウム、パラジウム、白金、ルテニウム、銀、金、サマリウム、シリコン、アルミニウム、チタンおよびジルコニウムからなる群から選択される元素の前駆体化合物も少なくとも1種含有する、請求項1から5までのいずれか1項記載の方法。
- 工程a)において、混合酸化物触媒の異なる成分ごとに前駆体化合物を含む溶液および/または懸濁液を使用し、工程a)およびb)、または工程a)およびb’)を1回より多く繰り返す、請求項1から6までのいずれか1項記載の方法。
- d)前駆体化合物の溶液および/または懸濁液を、混合酸化物触媒の異なる成分ごとに工程b)またはb’)で使用する場合、工程c)から得られた触媒活性物質を混合して、混合酸化物触媒のすべての成分を含む触媒活性物質を得る工程をさらに含む、請求項7記載の方法。
- e)成形剤および/または結合剤を、工程c)またはd)から得られた触媒活性物質に添加する工程、
f)工程e)から得られた触媒活性物質を成形して混合酸化物触媒を含む成形体を得る工程、および
g)工程f)から得られた触媒成形体を乾燥および/または焼成および/または熱処理する工程
をさらに含む、請求項1から8までのいずれか1項記載の方法。 - h)工程c)から得られた触媒活性物質を含むウォッシュコート懸濁液を準備する工程、
i)工程h)からの前記ウォッシュコート懸濁液を担体材料に適用する工程、および
j)工程i)から得られた前記担体材料を乾燥および/または焼成および熱処理して担持型混合酸化物触媒を得る工程
をさらに含む、請求項1から9までのいずれか1項記載の方法。 - 請求項1から10までのいずれか1項に従って得られるまたは得ることができる混合酸化物触媒の、オレフィンの部分酸化による不飽和アルデヒドおよび/または酸の製造における使用。
- 前記オレフィンがC1〜C4オレフィンである、請求項11記載の使用。
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