JP6845436B2 - 水電解/燃料電池発電用セル及びこれを複数積層したセル積層体 - Google Patents
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Description
(1) 水素側電極と酸素側電極の間に電圧を印加して電解質に供給された水の電気分解を行う機能と、供給された水素含有ガス及び酸素含有ガスによって前記水素側電極、前記電解質及び前記酸素側電極において燃料電池発電を行う機能を有する水電解/燃料電池発電用セルであって、
酸素側電極層、電解質層、水素側電極層、前記酸素側電極層と前記電解質層との間で液体の水から分離された酸素含有ガスを通過させる第1のガスセパレータ、及び、前記電解質層と前記水素側電極層との間で液体の水から分離された水素含有ガスを通過させる第2のガスセパレータが積層され、前記酸素側電極層と前記電解質層との間、及び/又は、前記電解質層と前記水素側電極層との間に触媒層が設けられたセル積層部と、
セルの積層方向に実質的に垂直な第1の方向において、水の供給又は排出を行う水流路と、
セルの積層方向に実質的に垂直な第2の方向において、酸素含有ガスの排出又は供給を行う酸素含有ガス流路と、
セルの積層方向に実質的に垂直な第3の方向において、水素含有ガスの排出又は供給を行う水素含有ガス流路と、
を備え、
前記酸素側電極層及び前記水素側電極層が撥水性電極層であり、
水の電気分解時に水が供給される前記第1のガスセパレータに、前記電解質層側に開口して前記水流路から水が導入される溝と前記第1のガスセパレータを厚さ方向に貫通して前記酸素含有ガスを通過させる通気孔が整列形成され、前記酸素側電極層に前記溝を前記電解質層側に連通させるスリットが形成され、前記スリット以外の部分で前記通気孔の前記電解質層側開口を閉じるように前記酸素側電極層が前記第1のガスセパレータに積層された水電解/燃料電池発電用セル。
(2) 前記酸素側電極層に複数のスリットが形成され、
前記第1のガスセパレータの一方の面に前記水流路と連通する複数の前記溝が形成され、前記第1のガスセパレータと前記酸素側電極とが積層され、前記複数の溝が前記酸素側電極の複数のスリットと整列し、水の電気分解時に前記水流路からの水を前記電解質層の表面へ供給する、(1)の水電解/燃料電池発電用セル。
(3) 前記酸素側電極層の複数の前記スリット間に梯子状部材が形成され、
前記第1のガスセパレータの前記複数の溝以外の部分である梯子状部分に、他方の面まで貫通して前記酸素含有ガス流路と連通する少なくとも1つの酸素側通気孔が形成され、
前記酸素側通気孔が前記酸素側電極層の前記梯子状部材と整列して、水の電気分解時に前記酸素側電極層を通過した前記酸素含有ガスを前記酸素含有ガス流路に流通させる、(2)の水電解/燃料電池発電用セル。
(4) 前記第2のガスセパレータに、貫通して前記水素含有ガス流路と連通する少なくもと1つの水素側通気孔が形成され、
水の電気分解時に前記水素側電極層を通過した前記水素含有ガスを前記水素含有ガス流路に流通させる、(1)〜(3)のいずれかに記載の水電解/燃料電池発電用セル。
(5) 水素側電極と酸素側電極の間に電圧を印加して電解質に供給された水の電気分解を行う機能と、供給された水素含有ガス及び酸素含有ガスによって前記水素側電極、前記電解質及び前記酸素側電極において燃料電池発電を行う機能を有する水電解/燃料電池発電用セルであって、
第1のガス拡散兼セパレータ、前記第1のガス拡散兼セパレータに保持される酸素側電極層、電解質層及びこれを保持する電解質保持部、水素側電極層、前記水素側電極層を保持する第2のガス拡散兼セパレータが積層され、前記酸素側電極層と前記電解質層との間、及び/又は、前記電解質層と前記水素側電極層との間に触媒層が設けられたセル積層部と、
前記第1のガス拡散兼セパレータに前記積層方向に実質的に垂直な第2の方向に設けられた酸素含有ガス流路と、
前記第2のガス拡散兼セパレータに前記積層方向及び前記第2の方向に実質的に垂直な第3の方向に設けられた水素含有ガス流路と、
前記電解質保持部に前記積層方向と実質的に垂直な第1の方向に設けられ、前記電解質を含む層の側面から水を供給し又は水を排出する水流路と、
を備え、前記酸素側電極層及び前記水素側電極層が撥水性電極層である、水電解/燃料電池発電用セル。
(6) 前記電解質は、プロトン(H+)伝導性の多孔質電解質、及び/又は緻密電解質である、(1)〜(5)のいずれかに記載の水電解/燃料電池発電用セル。
(7) 前記酸素側電極層及び水素側電極層の一方又は両方は、テフロン(登録商標)修飾多孔質カーボンを備える、(1)〜(6)のいずれかに記載の水電解/燃料電池発電用セル。
(8) (1)〜(7)のいずれかに記載のセルを前記積層方向において2以上積層してなるセル積層体であって、前記各セルにおける前記水流路の少なくとも一部は互いに接続され、前記各セルにおける酸素用流路の少なくとも一部は互いに接続され、前記各セルにおける水素用流路の少なくとも一部は互いに接続され、前記各セルにおける前記酸素側電極層の少なくとも一部は互いに電気的に接続され、前記各セルにおける前記水素側電極層の少なくとも一部は互いに電気的に接続されていることを特徴とするセル積層体。
また、以下の説明においては、「酸素」、「酸素ガス」、「水素」、「水素ガス」という記載があるが、「酸素含有ガス」であってもよく、「水素含有ガス」であってもよい。
図1は、本実施形態1に係るセルスタック5を示す斜視図であり、図2は、図1に示したセルスタック5を構成する各部品を矢印6の方向に相互に離間して示した分解図である。図1に示すセルスタック5は、図2に示した各部品を互いに密着させ、8本のボルト501〜508と対応するナットとを締着することによって組み立てられる。
図8は、本発明の実施形態2に係るセルスタック70を示す斜視図であり、図9は、図8に示したセルスタック70を構成する各部品を矢印6の方向に相互に離間して示した分解図である。図8に示すセルスタック70は、図9に示した各部品を互いに密着させ、不図示のボルトとナットを締着することによって組み立てられる。図8に示す実施形態2のセルスタック70は、1つの水電解/燃料電池発電可逆セルからなる。しかしながら、実施形態1のセルスタック5と同様に、矢印6で示す方向に任意の数のセルを積層することができる。このため、本実施形態でも便宜上「セルスタック(セル積層体)」という用語を用いる。
次に、ガス拡散電極層の撥水処理について、実施形態3として説明する。本実施形態でいうガス拡散電極層は、水電解時に生成された水素及び酸素を透過する性質を持つものをアノード電極又はカソード電極として使用したもので、一般的にはガス拡散層(GDL)とも呼ばれる。ガス拡散電極層の基材としては、一例としてMPL(マイクロポーラス層)付きカーボンペーパーを使用することができる。使用するカーボンペーパーの厚さは約0.16mmである。ただし、MPLは必ずしも必要ではない。このようなカーボンペーパーはある程度の機械的強度を有し、電気伝導性があり、さらにガスを良好に透過するという特性(良好なガス透過性)を備えている。しかしながら、この材料はそのままでは十分な撥水性を備えていないため、ガス拡散電極層に十分な撥水性を付与するための処理(撥水処理)を施すことが必要となる。
(1)流動体の撥水剤を転写基材に塗布するステップと、
前記転写基材の撥水剤が塗布された部分で、平面状のガス拡散層の一方の面又は両面を覆うステップと、
前記転写基材で覆われた前記ガス拡散層を加圧しながら加熱して前記撥水剤を前記ガス拡散層に転写するステップと、
転写後の前記転写基材を除去するステップと、
を備える、ガス拡散層の撥水処理方法。
(2)前記流動体の撥水剤は、アセチレンブラック及びポリテトラフルオロエチレンを所定の割合で溶剤に溶かしたものを使用することができる。
(3)前記転写するステップで加熱する際の温度は、ポリテトラフルオロエチレンの融点よりも高い温度とすることができる。
(4)前記ガス拡散層としては、カーボンペーパーを使用するとことができる。
(5)前記転写するステップには、ホットプレス機を使用することができる。
ガス拡散電極層の撥水処理を以下のとおり実施した。
〔1〕撥水剤としてのスプレーコート液の調製
(1)300mLビーカーにTriton−X 1.0g、蒸留水95mL、エタノール5mLを加え、攪拌した。
(2)Acetylene Black(AB)を2.0g加え、攪拌を5分間行った。
(3)超音波分散を15分間行った。
(4)ボールミル(YTZボールφ2.0mms)を1日間行った。
(5)PTFE分散液(60wt%)を20g加えた。
(6)ボールミル(YTZボールφ2.0mm)を1時間行った。
(7)メンブレンフィルター(孔径5.0μm)でろ過を行った。
AB/PTFE重量比(PTFE体積割合)が1/6(84%)の)スプレーコート液が得られた。
〔2〕逆転写による成膜
(1)ホットプレート温度200℃上でアルミ箔上にスプレーコート機を用いてコートを行った。
(2)真空乾燥(温度200℃)にて15分間行った。
(3)φ22mmにカットしたMPLカーボンペーパー(GDL29BC)を用意し、コートしたアルミ箔で両面を挟み込んだ。
(4)所定の温度(280℃、320℃、360℃)にてホットプレス(260kg/cm2、3分間)行った。
(5)ホットプレス後、5MNaCl水溶液中に浸漬し、アルミ箔を溶解した。
(6)蒸留水で洗浄した。
(7)淵をカッターでカットした。
〔3〕SEMによる観察結果
逆転写後のサンプルのSEM像を図15に示す。同図(a)は逆転写しない場合のSEM画像、(b)は280℃でホットプレスした場合のSEM画像、(c)は320℃でホットプレスした場合のSEM画像、(d)は360℃でホットプレスした場合のSEM画像である。ホットプレス温度280℃、320℃のサンプルは、クラックが観測された。実際に耐水圧試験を実施した場合も、0.01MPaで水漏れが起こった。一方、ホットプレス温度を360℃で行ったもの(図15(d))は、クラックが観測されなかった。耐水圧試験は0.3MPaまでクリアした。これは、PTFEの融点(327℃)以上でホットプレスを行ったことで、PTFE粒子が溶解した状態で転写されたためと考えられた。また、ガス透過率は4mL/atm cm2minであり、ガス透過性を確認した。
21,23,25,27 ガスケット
22,26 ガスセパレータ
24 電解質層
31,33 エンドプレート
32 中間プレート
35,36 ガス拡散電極層
45 スリット
51,52 水流路
54 水素ガス流路
60 溝
62 通気孔
63 水流路
65,67 ガス流路
66,68 流路
70 セルスタック
76,77 ガス流路
80,92 エンドプレート
82,90 ガス拡散兼セパレータ
86 固体電解質保持部
864,865 水流路
95 固体電解質
96,97 ガス拡散電極層
100 カーボンペーパー
102 撥水剤
Claims (8)
- 水素側電極と酸素側電極の間に電圧を印加して電解質に供給された水の電気分解を行う機能と、供給された水素含有ガス及び酸素含有ガスによって前記水素側電極、前記電解質及び前記酸素側電極において燃料電池発電を行う機能を有する水電解/燃料電池発電用セルであって、
酸素側電極層、電解質層、水素側電極層、前記酸素側電極層と前記電解質層との間で液体の水から分離された酸素含有ガスを通過させる第1のガスセパレータ、及び、前記電解質層と前記水素側電極層との間で液体の水から分離された水素含有ガスを通過させる第2のガスセパレータが積層され、前記酸素側電極層と前記電解質層との間、及び/又は、前記電解質層と前記水素側電極層との間に触媒層が設けられたセル積層部と、
セルの積層方向に実質的に垂直な第1の方向において、水の供給又は排出を行う水流路と、
セルの積層方向に実質的に垂直な第2の方向において、酸素含有ガスの排出又は供給を行う酸素含有ガス流路と、
セルの積層方向に実質的に垂直な第3の方向において、水素含有ガスの排出又は供給を行う水素含有ガス流路と、
を備え、
前記酸素側電極層及び前記水素側電極層が撥水性電極層であり、
水の電気分解時に水が供給される前記第1のガスセパレータに、前記電解質層側に開口して前記水流路から水が導入される溝と前記第1のガスセパレータを厚さ方向に貫通して前記酸素含有ガスを通過させる通気孔が整列形成され、前記酸素側電極層に前記溝を前記電解質層側に連通させるスリットが形成され、前記スリット以外の部分で前記通気孔の前記電解質層側開口を閉じるように前記酸素側電極層が前記第1のガスセパレータに積層された水電解/燃料電池発電用セル。 - 前記酸素側電極層に複数の前記スリットが形成され、
前記第1のガスセパレータの一方の面に前記水流路と連通する複数の前記溝が形成され、
前記第1のガスセパレータと前記酸素側電極とが積層され、前記複数の溝が前記酸素側電極の複数のスリットと整列し、水の電気分解時に前記水流路からの水を前記電解質層の表面へ供給する、請求項1記載の水電解/燃料電池発電用セル。 - 前記酸素側電極層の複数の前記スリット間に梯子状部材が形成され、
前記第1のガスセパレータの前記複数の溝以外の部分である梯子状部分に、他方の面まで貫通して前記酸素含有ガス流路と連通する少なくとも1つの酸素側通気孔が形成され、
前記酸素側通気孔が前記酸素側電極層の前記梯子状部材と整列して、水の電気分解時に前記酸素側電極層を通過した前記酸素含有ガスを前記酸素含有ガス流路に流通させる、請求項2記載の水電解/燃料電池発電用セル。 - 前記第2のガスセパレータに、貫通して前記水素含有ガス流路と連通する少なくもと1つの水素側通気孔が形成され、
水の電気分解時に前記水素側電極層を通過した前記水素含有ガスを前記水素含有ガス流路に流通させる、請求項1〜3のいずれか一項記載の水電解/燃料電池発電用セル。 - 水素側電極と酸素側電極の間に電圧を印加して電解質に供給された水の電気分解を行う機能と、供給された水素含有ガス及び酸素含有ガスによって前記水素側電極、前記電解質及び前記酸素側電極において燃料電池発電を行う機能を有する水電解/燃料電池発電用セルであって、
第1のガス拡散兼セパレータ、前記第1のガス拡散兼セパレータに保持される酸素側電極層、電解質層及びこれを保持する電解質保持部、水素側電極層、前記水素側電極層を保持する第2のガス拡散兼セパレータが積層され、前記酸素側電極層と前記電解質層との間、及び/又は、前記電解質層と前記水素側電極層との間に触媒層が設けられたセル積層部と、
前記第1のガス拡散兼セパレータに前記積層方向に実質的に垂直な第2の方向に設けられた酸素含有ガス流路と、
前記第2のガス拡散兼セパレータに前記積層方向及び前記第2の方向に実質的に垂直な第3の方向に設けられた水素含有ガス流路と、
前記電解質保持部に前記積層方向と実質的に垂直な第1の方向に設けられ、前記電解質を含む層の側面から水を供給し又は水を排出する水流路と、
を備え、前記酸素側電極層及び前記水素側電極層が撥水性電極層である、水電解/燃料電池発電用セル。 - 前記電解質は、プロトン(H+)伝導性の多孔質電解質、及び/又は緻密電解質である、請求項1〜5のいずれか一項記載の水電解/燃料電池発電用セル。
- 前記酸素側電極層及び水素側電極層の一方又は両方は、テフロン(登録商標)修飾多孔質カーボンを備える、請求項1〜6のいずれか一項記載の水電解/燃料電池発電用セル。
- 請求項1〜7のいずれか一項記載のセルを前記積層方向において2以上積層してなるセル積層体であって、前記各セルにおける前記水流路の少なくとも一部は互いに接続され、前記各セルにおける酸素用流路の少なくとも一部は互いに接続され、前記各セルにおける水素用流路の少なくとも一部は互いに接続され、前記各セルにおける前記酸素側電極層の少なくとも一部は互いに電気的に接続され、前記各セルにおける前記水素側電極層の少なくとも一部は互いに電気的に接続されていることを特徴とするセル積層体。
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