JP6773628B2

JP6773628B2 - 電気化学反応単位および電気化学反応セルスタック

Info

Publication number: JP6773628B2
Application number: JP2017211522A
Authority: JP
Inventors: 濱谷　正吾; 正吾濱谷; 吉晃佐藤; 健太眞邉
Original assignee: Morimura SOFC Technology Co Ltd
Current assignee: Morimura SOFC Technology Co Ltd
Priority date: 2017-11-01
Filing date: 2017-11-01
Publication date: 2020-10-21
Anticipated expiration: 2037-11-01
Also published as: JP2019083180A

Description

本明細書によって開示される技術は、電気化学反応単位に関する。

水素と酸素との電気化学反応を利用して発電を行う燃料電池の種類の１つとして、固体酸化物を含む電解質層を備える固体酸化物形の燃料電池（以下、「ＳＯＦＣ」ともいう）が知られている。ＳＯＦＣの発電の最小単位である燃料電池発電単位（以下、単に「発電単位」ともいう）は、電解質層と電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および燃料極とを含む単セルと、単セルで発生した電力を集めるために単セルの空気極側および燃料極側のそれぞれに配置される導電性の集電部材とを備える。一般に、単セルの空気極側に配置される集電部材は、空気極に向けて突出する突出部を有する。空気極と集電部材の突出部とが導電性の接合部によって接合されることにより、空気極と集電部材とが電気的に接続される。

従来、接合部の第１の方向に直交する第２の方向の幅が、該接合部の第１の方向の全長にわたって比較的に狭い構成が知られている（例えば特許文献１参照）。具体的には、この接合部の幅が狭い構成では、突出部と接合部と空気極とを含む第１の方向に平行な断面において、接合部の第２の方向の幅が、突出部の第２の方向の幅より狭く、かつ、接合部における第２の方向の両端部が第１の方向に略平行である。また、従来、接合部の第２の方向の幅が、該接合部の第１の方向の全長にわたって比較的に広い構成が知られている（例えば特許文献２参照）。具体的には、この接合部の幅が広い構成では、突出部と接合部と空気極とを含む第１の方向に平行な断面において、接合部の第２の方向の幅が、突出部の第２の方向の幅より広く、かつ、空気極に向かうにつれて、接合部の第２の方向の幅が広くなっている。

国際公開第２０１６／１５２９２４号特開２０１６−２４９９６号公報

上述した接合部の幅が狭い構成では、突出部と接合部との接触面積が比較的に小さいため、突出部と接合部との接触箇所の特定部位に電流が集中的に流れることによって突出部が損傷するおそれがある。また、接合部の幅が広い構成では、突出部と接合部との接触面積が比較的に大きいため、電流集中による突出部の損傷を抑制できるが、接合部の幅が広い分だけ、空気極のうち空気室への露出部分の表面積が狭いため、該空気室に供給されたガスの空気極への供給効率が低下するおそれがある。

なお、このような問題は、単セルの燃料極側に配置される集電部材が有する突出部と燃料極とが導電性の接合部によって接合される構成にも共通の課題である。また、このような問題は、水の電気分解反応を利用して水素の生成を行う固体酸化物形の電解セル（以下、「ＳＯＥＣ」ともいう）の最小単位である電解セル単位にも共通の課題である。なお、本明細書では、発電単位と電解セル単位とをまとめて電気化学反応単位と呼ぶ。

本明細書では、上述した課題の少なくとも１つを解決することが可能な技術を開示する。

本明細書に開示される技術は、例えば、以下の形態として実現することが可能である。

（１）本明細書に開示される電気化学反応単位は、固体酸化物を含む電解質層と、前記電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および燃料極と、を含む単セルと、前記単セルの前記空気極および前記燃料極の一方の電極側に配置され、前記一方の電極に向けて突出する突出部を有する集電部材と、前記突出部と前記一方の電極とを接合する導電性の接合部と、を備える電気化学反応単位において、前記突出部と前記接合部と前記一方の電極とを含む前記第１の方向に平行な少なくとも１つの断面において、前記接合部のうち、前記一方の電極に接触する電極側接触線の両端のうちの少なくとも一方の端は、前記突出部を前記一方の電極上に投影した投影範囲内に含まれており、前記接合部のうち、前記突出部に接触する突出部側接触線は、前記突出部の角部まで延びており、かつ、前記突出部側接触線の長さは、前記電極側接触線の長さより長い。本電気化学反応単位では、突出部と接合部と一方の電極とを含む第１の方向に平行な少なくとも１つの断面において、接合部のうち、一方の電極に接触する電極側接触線の両端のうちの少なくとも一方の端は、突出部を一方の電極上に投影した投影範囲内に含まれている。このため、電極側接触線の両端が投影範囲外にはみ出している構成に比べて、電極のうち該電極に面するガス室への露出部分の表面積が広いため、該ガス室に供給されたガスの電極への供給効率の向上を図ることができる。また、本電気化学反応単位では、接合部のうち、突出部に接触する突出部側接触線は、前記突出部の角部まで延びており、突出部側接触線の長さは、電極側接触線の長さより長い。このため、突出部側接触線が突出部の角部まで延びていない構成や、突出部側接触線が電極側接触線より短い構成に比べて、突出部と接合部との接触箇所の電気抵抗が低いため、例えば、突出部と接合部との接触箇所の特定部位に電流が集中的に流れることによって突出部が損傷することを抑制することができる。すなわち、本電気化学反応単位によれば、ガス室に供給されたガスの電極への供給効率の向上を図るとともに、突出部と接合部との接触箇所の電気抵抗を低減することができる。

（２）上記電気化学反応単位において、前記少なくとも１つの断面において、前記接合部は、前記突出部側接触線の端から、前記突出部側接触線の中心に向かうにつれて、前記一方の電極と前記接合部との距離が短くなるように傾斜する傾斜部分を、少なくとも一部に含んでいる構成としてもよい。本電気化学反応単位では、接合部は、突出部側接触線の端から、該突出部側接触線の中心に向かうにつれて、電極と接合部との距離が短くなるように傾斜する傾斜部分を含んでいる。これにより、接合部が傾斜部分を含んでいない構成に比べて、傾斜部分に沿ってガスが電極に供給されやすくなるため、ガス室に供給されたガスの電極側への供給効率を向上させることができる。

（３）上記電気化学反応単位において、前記少なくとも１つの断面において、前記接合部の厚さは、前記突出部側接触線の端から、前記突出部側接触線の中心に向かうにつれて厚くなっている構成としてもよい。本電気化学反応単位では、傾斜部分における接合部の厚さは、突出部側接触線の端から該突出部側接触線の中心に向かうにつれて厚くなっている。つまり、接合部における電極側の部分の第１の方向に直交する方向（以下、「横方向」という）の幅は、突出部側の部分の横方向の幅よりも狭くなっている。これにより、傾斜部分における接合部の厚さが突出部側接触線の端から略均一である構成に比べて、電極のうちの該電極に面するガス室への露出部分の表面積が広いため、ガス室に供給されたガスの電極への供給効率をさらに向上させることができる。

（４）上記電気化学反応単位において、前記少なくとも１つの断面において、前記接合部は、前記投影範囲内に含まれる前記電極側接触線の前記少なくとも一方の端と、前記突出部側接触線との間に位置する外周線を含んでおり、前記外周線上の第１の位置における第１の接線の前記一方の電極に対する第１の傾斜角度と、前記外周線上の前記第１の位置と前記電極側接触線との間の第２の位置における第２の接線の前記一方の電極に対する第２の傾斜角度と、前記外周線上の前記第１の位置と前記第２の位置との間の第３の位置における第３の接線の前記一方の電極に対する第３の傾斜角度との大小関係は、前記第３の傾斜角度＜前記第１の傾斜角度、および、前記第３の傾斜角度＜前記第２の傾斜角度、の両方を満たす構成としてもよい。本電気化学反応単位では、外周線上の第３の位置における第３の接線の電極に対する第３の傾斜角度は、外周線の第１の位置における第１の接線の電極に対する第１の傾斜角度より小さい。これにより、第３の傾斜角度が第１の傾斜角度以上である構成に比べて、外周線に沿ってガスが電極に供給されやすくなるため、ガス室に供給されたガスの電極側への供給効率を向上させることができる。また、第３の傾斜角度は、外周線の第２の位置における第２の接線の電極に対する第２の傾斜角度より小さい。これにより、第３の傾斜角度が第２の傾斜角度以上である構成に比べて、電極側接触線が短くなるため、電極の露出部分の面積を広く確保できる。

なお、本明細書に開示される技術は、種々の形態で実現することが可能であり、例えば、燃料電池発電単位、複数の燃料電池発電単位を備える燃料電池スタック、燃料電池スタックを備える発電モジュール、発電モジュールを備える燃料電池システム、電解セル単位、複数の電解セル単位を備える電解セルスタック、電解セルスタックを備える水素生成モジュール、水素生成モジュールを備える水素生成システム等の形態で実現することが可能である。

実施形態における燃料電池スタック１００の外観構成を示す斜視図である。発電単位１０２の構成を概略的に示す説明図（ＸＺ断面図）である。発電単位１０２の構成を概略的に示す説明図（ＹＺ断面図）である。発電単位１０２の構成を概略的に示す説明図（ＸＹ断面図）である。発電単位１０２の構成を概略的に示す説明図（ＸＹ断面図）である。図３におけるＸ１部分（集電体要素１３５、接合層１３８および空気極１１４）の構成を拡大して示す説明図である。性能評価結果を示す説明図である。実施例３における集電体要素１３５Ｘ、接合層１３８Ｘおよび空気極１１４の構成を拡大して示す説明図である。実施例４における集電体要素１３５Ｙ、接合層１３８Ｙおよび空気極１１４の構成を拡大して示す説明図である。

Ａ．実施形態：
Ａ−１．構成：
（燃料電池スタック１００の構成）
図１は、本実施形態における燃料電池スタック１００の構成を概略的に示す外観斜視図である。図１には、方向を特定するための互いに直交するＸＹＺ軸を示している。本明細書では、便宜的に、Ｚ軸正方向を上方向と呼び、Ｚ軸負方向を下方向と呼ぶものとするが、燃料電池スタック１００がそのような向きとは異なる向きで設置されてもよい。図２以降についても同様である。

燃料電池スタック１００は、所定の配列方向（本実施形態では上下方向）に並べて配置された複数（本実施形態では７つ）発電単位１０２と、７つの発電単位１０２を上下から挟むように配置された一対のエンドプレート１０４，１０６とを備える。図１に示す燃料電池スタック１００に含まれる発電単位１０２の個数は、あくまで一例であり、発電単位１０２の個数は燃料電池スタック１００に要求される出力電圧等に応じて適宜決められる。なお、上記配列方向（上下方向）は、特許請求の範囲における第１の方向に相当する。

燃料電池スタック１００のＺ方向回りの周縁部には、上側のエンドプレート１０４から下側のエンドプレート１０６にわたって上下方向に延びる複数の（本実施形態では８つの）貫通孔１０８が形成されている。各貫通孔１０８に挿入されたボルト２２とボルト２２にはめられたナット２４とによって、燃料電池スタック１００を構成する各層は締め付けられて固定されている。

各ボルト２２の軸部の外径は各貫通孔１０８の内径より小さい。そのため、各ボルト２２の軸部の外周面と各貫通孔１０８の内周面との間には、空間が確保されている。燃料電池スタック１００のＺ方向回りの外周における１つの辺（Ｙ軸に平行な２つの辺の内のＸ軸正方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ａ）と貫通孔１０８とにより形成された空間は、燃料電池スタック１００の外部から酸化剤ガスＯＧが導入され、その酸化剤ガスＯＧを各発電単位１０２に供給するガス流路である酸化剤ガス導入マニホールド１６１として機能し、該辺の反対側の辺（Ｙ軸に平行な２つの辺の内のＸ軸負方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ｂ）と貫通孔１０８とにより形成された空間は、各発電単位１０２の空気室１６６から排出されたガスである酸化剤オフガスＯＯＧを燃料電池スタック１００の外部へと排出する酸化剤ガス排出マニホールド１６２として機能する（図２参照）。また、燃料電池スタック１００のＺ方向回りの外周における他の辺（Ｘ軸に平行な２つの辺の内のＹ軸正方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ｄ）と貫通孔１０８とにより形成された空間は、燃料電池スタック１００の外部から燃料ガスＦＧが導入され、その燃料ガスＦＧを各発電単位１０２に供給する燃料ガス導入マニホールド１７１として機能し、該辺の反対側の辺（Ｘ軸に平行な２つの辺の内のＹ軸負方向側の辺）の中点付近に位置するボルト２２（ボルト２２Ｅ）と貫通孔１０８とにより形成された空間は、各発電単位１０２の燃料室１７６から排出されたガスである燃料オフガスＦＯＧを燃料電池スタック１００の外部へと排出する燃料ガス排出マニホールド１７２として機能する（図３参照）。なお、本実施形態では、酸化剤ガスＯＧとして例えば空気が使用され、燃料ガスＦＧとして例えば都市ガスを改質した水素リッチなガスが使用される。

（エンドプレート１０４，１０６の構成）
一対のエンドプレート１０４，１０６は、略矩形の平板形状の導電性部材であり、例えばステンレスにより形成されている。一方のエンドプレート１０４は、最も上に位置する発電単位１０２の上側に配置され、他方のエンドプレート１０６は、最も下に位置する発電単位１０２の下側に配置されている。一対のエンドプレート１０４，１０６によって複数の発電単位１０２が押圧された状態で挟持されている。上側のエンドプレート１０４は、燃料電池スタック１００のプラス側の出力端子として機能し、下側のエンドプレート１０６は、燃料電池スタック１００のマイナス側の出力端子として機能する。

（発電単位１０２の構成）
図２から図５は、発電単位１０２の構成を概略的に示す説明図である。図２には、図１、図４および図５のＩＩ−ＩＩの位置における発電単位１０２の断面構成を示しており、図３には、図１、図４および図５のＩＩＩ−ＩＩＩの位置における発電単位１０２の断面構成を示しており、図４には、図２のＩＶ−ＩＶの位置における発電単位１０２の断面構成を示しており、図５には、図２のＶ−Ｖの位置における発電単位１０２の断面構成を示している。

図２および図３に示すように、発電の最小単位である発電単位１０２は、単セル１１０と、セパレータ１２０と、空気極側フレーム１３０と、空気極側集電体１３４と、燃料極側フレーム１４０と、燃料極側集電体１４４と、発電単位１０２の最上層および最下層を構成する一対のインターコネクタ１５０とを備えている。セパレータ１２０、空気極側フレーム１３０、燃料極側フレーム１４０、インターコネクタ１５０におけるＺ方向回りの周縁部には、上述したボルト２２が挿入される貫通孔１０８に対応する孔が形成されている。

インターコネクタ１５０は、略矩形の平板形状の導電性部材であり、例えばフェライト系ステンレスにより形成されている。インターコネクタ１５０は、発電単位１０２間の電気的導通を確保すると共に、発電単位１０２間での反応ガスの混合を防止する。なお、本実施形態では、２つの発電単位１０２が隣接して配置されている場合、１つのインターコネクタ１５０は、隣接する２つの発電単位１０２に共有されている。すなわち、ある発電単位１０２における上側のインターコネクタ１５０は、その発電単位１０２の上側に隣接する他の発電単位１０２における下側のインターコネクタ１５０と同一部材である。また、燃料電池スタック１００は一対のエンドプレート１０４，１０６を備えているため、燃料電池スタック１００において最も上に位置する発電単位１０２は上側のインターコネクタ１５０を備えておらず、最も下に位置する発電単位１０２は下側のインターコネクタ１５０を備えていない。

単セル１１０は、電解質層１１２と、電解質層１１２を挟んで上下方向（発電単位１０２が並ぶ配列方向）に互いに対向する空気極（カソード)１１４および燃料極（アノード）１１６とを備える。なお、本実施形態の単セル１１０は、燃料極１１６で電解質層１１２および空気極１１４を支持する燃料極支持形の単セルである。

電解質層１１２は、略矩形の平板形状部材であり、少なくともＺｒを含んでおり、例えば、ＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）、ＳｃＳＺ（スカンジア安定化ジルコニア）、ＣａＳＺ（カルシア安定化ジルコニア）等の固体酸化物により形成されている。空気極１１４は、略矩形の平板形状部材であり、例えば、ペロブスカイト型酸化物（例えばＬＳＣＦ（ランタンストロンチウムコバルト鉄酸化物）、ＬＳＭ（ランタンストロンチウムマンガン酸化物）、ＬＮＦ（ランタンニッケル鉄））により形成されている。燃料極１１６は、略矩形の平板形状部材であり、例えば、Ｎｉ（ニッケル）、Ｎｉとセラミック粒子からなるサーメット、Ｎｉ基合金等により形成されている。このように、本実施形態の単セル１１０（発電単位１０２）は、電解質として固体酸化物を用いる固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）である。

セパレータ１２０は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の孔１２１が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、金属により形成されている。セパレータ１２０における孔１２１の周囲部分は、電解質層１１２における空気極１１４の側の表面の周縁部に対向している。セパレータ１２０は、その対向した部分に配置されたロウ材（例えばＡｇロウ）により形成された接合部１２４により、電解質層１１２（単セル１１０）と接合されている。セパレータ１２０により、空気極１１４に面する空気室１６６と燃料極１１６に面する燃料室１７６とが区画され、単セル１１０の周縁部における一方の電極側から他方の電極側へのガスのリークが抑制される。なお、セパレータ１２０が接合された単セル１１０をセパレータ付き単セルともいう。

図２から図４に示すように、空気極側フレーム１３０は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の孔１３１が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、マイカ等の絶縁体により形成されている。空気極側フレーム１３０の孔１３１は、空気極１１４に面する空気室１６６を構成する。空気極側フレーム１３０は、セパレータ１２０における電解質層１１２に対向する側とは反対側の表面の周縁部と、インターコネクタ１５０における空気極１１４に対向する側の表面の周縁部とに接触している。また、空気極側フレーム１３０によって、発電単位１０２に含まれる一対のインターコネクタ１５０間が電気的に絶縁される。また、空気極側フレーム１３０には、酸化剤ガス導入マニホールド１６１と空気室１６６とを連通する酸化剤ガス供給連通孔１３２と、空気室１６６と酸化剤ガス排出マニホールド１６２とを連通する酸化剤ガス排出連通孔１３３とが形成されている。

図２、図３および図５に示すように、燃料極側フレーム１４０は、中央付近に上下方向に貫通する略矩形の孔１４１が形成されたフレーム状の部材であり、例えば、金属により形成されている。燃料極側フレーム１４０の孔１４１は、燃料極１１６に面する燃料室１７６を構成する。燃料極側フレーム１４０は、セパレータ１２０における電解質層１１２に対向する側の表面の周縁部と、インターコネクタ１５０における燃料極１１６に対向する側の表面の周縁部とに接触している。また、燃料極側フレーム１４０には、燃料ガス導入マニホールド１７１と燃料室１７６とを連通する燃料ガス供給連通孔１４２と、燃料室１７６と燃料ガス排出マニホールド１７２とを連通する燃料ガス排出連通孔１４３とが形成されている。

図２、図３および図５に示すように、燃料極側集電体１４４は、燃料室１７６内に配置されている。燃料極側集電体１４４は、インターコネクタ対向部１４６と、複数の電極対向部１４５と、各電極対向部１４５とインターコネクタ対向部１４６とをつなぐ連接部１４７とを備えており、例えば、ニッケルやニッケル合金、ステンレス等により形成されている。具体的には、燃料極側集電体１４４は、方形の平板形部材に切り込みを入れ、複数の方形部分を曲げ起こすように加工することにより製造される。曲げ起こされた方形部分が電極対向部１４５となり、曲げ起こされた部分以外の穴あき状態の平板部分がインターコネクタ対向部１４６となり、電極対向部１４５とインターコネクタ対向部１４６とをつなぐ部分が連接部１４７となる。なお、図５における部分拡大図では、燃料極側集電体１４４の製造方法を示すため、複数の方形部分の一部の曲げ起こし加工が完了する前の状態を示している。電極対向部１４５は、燃料極１１６における電解質層１１２に対向する側とは反対側の表面に接触しており、インターコネクタ対向部１４６は、インターコネクタ１５０における燃料極１１６に対向する側の表面に接触している。ただし、上述したように、燃料電池スタック１００において最も下に位置する発電単位１０２は下側のインターコネクタ１５０を備えていないため、当該発電単位１０２におけるインターコネクタ対向部１４６は、下側のエンドプレート１０６に接触している。燃料極側集電体１４４は、このような構成であるため、燃料極１１６とインターコネクタ１５０（またはエンドプレート１０６）とを電気的に接続する。なお、電極対向部１４５とインターコネクタ対向部１４６との間には、例えばマイカにより形成されたスペーサー１４９が配置されている。そのため、燃料極側集電体１４４が温度サイクルや反応ガス圧力変動による発電単位１０２の変形に追随し、燃料極側集電体１４４を介した燃料極１１６とインターコネクタ１５０（またはエンドプレート１０６）との電気的接続が良好に維持される。

図２から図４に示すように、空気極側集電体１３４は、空気室１６６内に配置されている。空気極側集電体１３４は、複数の略四角柱状の集電体要素１３５から構成されており、例えばフェライト系ステンレス等のＣｒ（クロム）を含む金属により形成されている。空気極側集電体１３４は、空気極１１４における電解質層１１２に対向する側とは反対側の表面と、インターコネクタ１５０における空気極１１４に対向する側の表面とに接触している。ただし、上述したように、燃料電池スタック１００において最も上に位置する発電単位１０２は上側のインターコネクタ１５０を備えていないため、当該発電単位１０２における空気極側集電体１３４は、上側のエンドプレート１０４に接触している。空気極側集電体１３４は、このような構成であるため、空気極１１４とインターコネクタ１５０（またはエンドプレート１０４）とを電気的に接続する。なお、空気極側集電体１３４とインターコネクタ１５０とが一体の部材として形成されていてもよい。本実施形態では、空気極１１４は、特許請求の範囲における一方の電極に相当し、空気極側集電体１３４は、特許請求の範囲における集電部材に相当し、集電体要素１３５は、特許請求の範囲における突出部に相当する。

図２および図３に示すように、空気極側集電体１３４の表面は、導電性のコート１３６によって覆われている。コート１３６は、Ｚｎ（亜鉛）とＭｎ（マンガン）とＣｏ（コバルト）とＣｕ（銅）との少なくとも１つを含むスピネル型酸化物（例えば、Ｍｎ_１．５Ｃｏ_１．５Ｏ_４やＭｎＣｏ_２Ｏ_４、ＺｎＣｏ_２Ｏ_４、ＺｎＭｎＣｏＯ_４、ＣｕＭｎ_２Ｏ_４）により形成されている。空気極側集電体１３４の表面へのコート１３６の形成は、例えば、スプレーコート、インクジェット印刷、スピンコート、ディップコート、めっき、スパッタリング、溶射等の周知の方法で実行される。なお、上述したように、本実施形態では、空気極側集電体１３４とインターコネクタ１５０とは一体の部材として形成されている。そのため、実際には、空気極側集電体１３４の表面の内、インターコネクタ１５０との境界面はコート１３６により覆われていない一方、インターコネクタ１５０の表面の内、少なくとも酸化剤ガスの流路に面する表面（すなわち、インターコネクタ１５０における空気極１１４側の表面や酸化剤ガス導入マニホールド１６１および酸化剤ガス排出マニホールド１６２を構成する貫通孔１０８に面した表面等）はコート１３６により覆われている。また、空気極側集電体１３４に対する熱処理によって酸化クロムの被膜ができることがあるが、その場合には、コート１３６は、当該被膜ではなく、当該被膜が形成された空気極側集電体１３４を覆うように形成された層である。以下の説明では、特記しない限り、空気極側集電体１３４（または集電体要素１３５）は「コート１３６に覆われた空気極側集電体１３４（または集電体要素１３５）」を意味する。

空気極１１４と空気極側集電体１３４とは、導電性の接合層１３８により接合されている。接合層１３８は、コート１３６と同様に、ＺｎとＭｎとＣｏとＣｕとの少なくとも１つを含むスピネル型酸化物（例えば、Ｍｎ_１．５Ｃｏ_１．５Ｏ_４やＭｎＣｏ_２Ｏ_４、ＺｎＣｏ_２Ｏ_４、ＺｎＭｎＣｏＯ_４、ＣｕＭｎ_２Ｏ_４）により形成されている。なお、本実施形態では、コート１３６と接合層１３８とは、主成分元素が互いに同一であるスピネル型酸化物により形成されている。ここでいう主成分元素とは、スピネル型酸化物を構成する金属元素のことをいう。また、スピネル型酸化物の同定は、Ｘ線回折と元素分析を行うことで実現できる。接合層１３８は、例えば、接合層用のペーストが空気極１１４の表面の内、空気極側集電体１３４を構成する各集電体要素１３５の先端部と対向する部分に印刷され、各集電体要素１３５の先端部がペーストに押し付けられた状態で所定の条件で焼成されることにより形成される。接合層１３８により、空気極１１４と空気極側集電体１３４とが電気的に接続される。先に、空気極側集電体１３４は空気極１１４の表面と接触していると述べたが、正確には、（コート１３６に覆われた）空気極側集電体１３４と空気極１１４との間には接合層１３８が介在している。なお、接合層１３８の気孔率は、２０％以上、３５％以下であることが好ましく、また、接合層１３８は、気孔径が０．１μｍ以上、４μｍ以下である気孔を有することが好ましい。接合層１３８は、特許請求の範囲における接合部に相当する。集電体要素１３５（空気極側集電体１３４）および接合層１３８の詳細構成は後述する。

Ａ−２．燃料電池スタック１００における発電動作：
図２に示すように、酸化剤ガス導入マニホールド１６１に酸化剤ガスＯＧが供給されると、酸化剤ガスＯＧは、酸化剤ガス導入マニホールド１６１から各発電単位１０２の酸化剤ガス供給連通孔１３２を経て、空気室１６６に供給される。また、図３に示すように、燃料ガス導入マニホールド１７１に燃料ガスＦＧが供給されると、燃料ガスＦＧは、燃料ガス導入マニホールド１７１から各発電単位１０２の燃料ガス供給連通孔１４２を経て、燃料室１７６に供給される。

各発電単位１０２の空気室１６６に酸化剤ガスＯＧが供給され、燃料室１７６に燃料ガスＦＧが供給されると、単セル１１０において酸化剤ガスＯＧおよび燃料ガスＦＧの電気化学反応による発電が行われる。各発電単位１０２において、単セル１１０の空気極１１４は空気極側集電体１３４（およびコート１３６、接合層１３８）を介して一方のインターコネクタ１５０に電気的に接続され、燃料極１１６は燃料極側集電体１４４を介して他方のインターコネクタ１５０に電気的に接続されている。また、燃料電池スタック１００に含まれる複数の発電単位１０２は、直列に接続されている。そのため、燃料電池スタック１００の出力端子として機能するエンドプレート１０４，１０６から、各発電単位１０２において生成された電気エネルギーが取り出される。なお、ＳＯＦＣは、比較的高温（例えば摂氏７００度から１０００度）で発電が行われることから、起動後、発電により発生する熱で高温が維持できる状態になるまで、燃料電池スタック１００が加熱器により加熱されてもよい。

酸化剤オフガスＯＯＧ（各発電単位１０２において発電反応に利用されなかった酸化剤ガス）は、図２に示すように、空気室１６６から酸化剤ガス排出連通孔１３３、酸化剤ガス排出マニホールド１６２を経て、燃料電池スタック１００の外部に排出される。また、燃料オフガスＦＯＧ（各発電単位１０２において発電反応に利用されなかった燃料ガス）は、図３に示すように、燃料室１７６から燃料ガス排出連通孔１４３、燃料ガス排出マニホールド１７２を経て、燃料電池スタック１００の外部に排出される。

Ａ−３．集電体要素１３５および接合層１３８の詳細構成：
図６は、図３におけるＸ１部分（集電体要素１３５、接合層１３８および空気極１１４）の構成を拡大して示す説明図である。図６に示すように、空気極側集電体１３４を構成する各集電体要素１３５の上下方向に平行な断面（ＹＺ断面）において、集電体要素１３５の一対の角部１３５Ａは、集電体要素１３５の上下方向に直交する横方向（Ｙ軸方向）の中心に向かうにつれて、空気極１１４に近づくように傾斜する傾斜面とされている。

また、空気極側集電体１３４を構成する各集電体要素１３５の上下方向に平行な断面（ＹＺ断面）において、接合層１３８は、下記の第１の要件および第２の要件の両方を満たす。
第１の要件：「電極側接触線Ｌ１の両端のうちの少なくとも一方の端は、投影範囲Ｈ内に含まれている。」
電極側接触線Ｌ１は、接合層１３８と空気極１１４との接触部分における空気極１１４の外周線分である。なお、接合層１３８と空気極１１４との間に空隙が存在することによって、接合層１３８と空気極１１４との接触部分が複数存在する場合がある。この場合には、電極側接触線Ｌ１は、複数の接触部分全体における、上記横方向（Ｙ軸方向）の両端同士を結ぶ空気極１１４の外周線分である。この場合、電極側接触線Ｌ１の全長に対する複数の接触部分の合計長さの割合は８０％以上であることが好ましい。
投影範囲Ｈは、集電体要素１３５を上下方向（Ｚ軸方向）において空気極１１４上に投影した範囲に位置する空気極１１４の外周線分である。具体的には、集電体要素１３５の横方向の両端をそれぞれ通過し、かつ、上下方向に平行な２本の垂線のそれぞれと、空気極１１４との交点同士を結ぶ空気極１１４の外周線分である。なお、ここでいう「集電体要素１３５の横方向の両端のそれぞれ」の位置は、集電体要素１３５のうちの空気極１１４に最も近い部位（図６における集電体要素１３５の最下部位）から、空気極１１４とは反対側（Ｚ軸正方向）に、集電体要素１３５の上下方向の全長の２５％〜５５％の距離だけ離れた所定範囲内に位置する横方向に平行な任意の仮想直線と、集電体要素１３５の外周線との交点であって、かつ、該交点における集電体要素１３５の接線の上記横方向に対する傾斜角度が８０度以上である交点が好ましい。なお、図６のように、集電体要素１３５の角度部分が傾斜している構成では、傾斜角度は、９０度以下であることが好ましい。また、上記所定範囲は、空気極１１４とは反対側に、集電体要素１３５の最下部位から集電体要素１３５の上下方向の全長の３０％〜５５％の距離だけ離れた範囲であることが好ましい。

第２の要件：「突出部側接触線Ｌ２は、集電体要素１３５の角部１３５Ａまで延びており、かつ、突出部側接触線Ｌ２の長さは、電極側接触線Ｌ１の長さより長い。」
突出部側接触線Ｌ２は、接合層１３８と集電体要素１３５との接触部分における集電体要素１３５の外周線である。なお、接合層１３８と集電体要素１３５との間に空隙が存在することによって、接合層１３８と集電体要素１３５との接触部分が複数存在する場合がある。この場合には、電極側接触線Ｌ１は、複数の接触部分全体における上記横方向の両端同士を結ぶ集電体要素１３５の外周線分である。

さらに、各集電体要素１３５の上下方向に平行な断面（ＹＺ断面）において、接合層１３８は、下記の第３の要件を満たす。
第３の要件：「傾斜部分１３８Ａを、少なくとも一部に含んでいる。」
傾斜部分１３８Ａは、突出部側接触線Ｌ２の端から、突出部側接触線Ｌ２の中心に向かうにつれて、空気極１１４と接合層１３８との距離が短くなるように傾斜する部分である。

さらに、各集電体要素１３５の上下方向に平行な断面（ＹＺ断面）において、接合層１３８は、下記の第４の要件を満たす。
第４の要件：「傾斜部分１３８Ａにおける接合層１３８の厚さは、突出部側接触線Ｌ２の端から、突出部側接触線Ｌ２の中心に向かうにつれて厚くなっている。」
接合層１３８の厚さは、接合層１３８の延びる方向に略直交する方向における接合層１３８の幅である。

さらに、各集電体要素１３５の上下方向に平行な断面（ＹＺ断面）において、接合層１３８は、下記の第５の要件を満たす。
第５の要件：「接合層１３８の横側外周線分上に、集電体要素１３５側から順に並ぶ第１の位置と第３の位置と第２の位置とのそれぞれにおける第１の傾斜角度θ１と第３の傾斜角度θ３と第２の傾斜角度θ２との大小関係は、
第３の傾斜角度θ３＜第１の傾斜角度θ１、および、第３の傾斜角度θ３＜第２の傾斜角度θ２、である。」
第１の傾斜角度θ１は、第１の位置における第１の接線ＳＬ１の空気極１１４の表面に対する傾斜角度であり、第３の傾斜角度θ３は、第３の位置における第３の接線ＳＬ３の空気極１１４の表面に対する傾斜角度であり、第２の傾斜角度θ２は、第２の位置における第２の接線ＳＬ２の空気極１１４の表面に対する傾斜角度である。なお、集電体要素１３５の上下方向に平行な断面（ＹＺ断面）を、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）にて３０倍〜１００倍で撮影したときのＳＥＭ画像にて各接線を特定することが好ましい。

また、第５の要件を満たす接合層１３８を形成する方法は、次の通りである。接合層１３８を形成する際には、集電体要素１３５の角部１３５Ａまで覆うように、集電体要素１３５にマスクをして接合層形成材料を塗布する。ここで、集電体要素１３５の角部１３５Ａが傾斜を持つ場合は接合層形成材料の粘性に応じて接合層１３８が集電体要素１３５の形状に沿うように形成できる。また、集電体要素１３５に接合層形成材料を複数回、互いに異なるサイズのマスクを用いて塗布することで集電体要素１３５から空気極１１４に向かって傾斜を有する接合層１３８を形成することができる。

Ａ−４．本実施形態の効果：
以上説明したように、本実施形態の単セル１１０では、接合層１３８は、上記ＹＺ断面において、上述の第１の要件「電極側接触線Ｌ１の両端のうちの少なくとも一方の端は、投影範囲Ｈ内に含まれている」を満たす。このため、電極側接触線Ｌ１の両端が投影範囲Ｈ外にはみ出している構成（例えば、後述の比較例２）に比べて、空気極１１４における空気室１６６への露出部分の表面積が広いため、空気室１６６に供給された酸化剤ガスＯＧの空気極１１４への供給効率の向上を図ることができる。しかも、本実施形態の単セル１１０では、電極側接触線Ｌ１の両端が投影範囲Ｈ内に含まれている。このため、電極側接触線Ｌ１の両端の一方だけが投影範囲Ｈ内に含まれている構成に比べて、空気極１１４における空気室１６６への露出部分の表面積がより広いため、空気室１６６に供給された酸化剤ガスＯＧの空気極１１４への供給効率の向上をより効果的に図ることができる。

また、本実施形態の単セル１１０では、上記ＹＺ断面において、接合層１３８は、上述の第２の要件「突出部側接触線Ｌ２は、集電体要素１３５の角部１３５Ａまで延びており、かつ、突出部側接触線Ｌ２の長さは、電極側接触線Ｌ１の長さより長い。」を満たす。このため、突出部側接触線Ｌ２が集電体要素１３５の角部１３５Ａまで延びていない構成や、突出部側接触線Ｌ２が電極側接触線Ｌ１より短い構成（例えば、後述の比較例１）に比べて、集電体要素１３５と接合層１３８との接触箇所における電気抵抗が低いため、例えば、集電体要素１３５と接合層１３８との接触箇所の特定部位に電流が集中的に流れることによって集電体要素１３５が損傷することを抑制することができる。すなわち、本実施形態の単セル１１０によれば、空気室１６６に供給された酸化剤ガスＯＧの空気極１１４への供給効率の向上を図るとともに、集電体要素１３５と接合層１３８との接触箇所の電気抵抗を低減することができる。

また、本実施形態の単セル１１０では、上記ＹＺ断面において、接合層１３８は、上述の第３の要件「傾斜部分１３８Ａを、少なくとも一部に含んでいる。」を満たす。このため、接合層１３８が傾斜部分１３８Ａを含んでいない構成（例えば、後述の比較例１，２）に比べて、傾斜部分１３８Ａに沿って酸化剤ガスＯＧが空気極１１４に供給されやすくなるため、空気室１６６に供給された酸化剤ガスＯＧの空気極１１４側への供給効率を向上させることができる。

また、本実施形態の単セル１１０では、上記ＹＺ断面において、接合層１３８は、上述の第４の要件「傾斜部分１３８Ａにおける接合層１３８の厚さは、突出部側接触線Ｌ２の端から、突出部側接触線Ｌ２の中心に向かうにつれて厚くなっている。」を満たす。このため、傾斜部分１３８Ａにおける接合層１３８の厚さが突出部側接触線Ｌ２の端から略均一である構成（例えば、後述の実施例４）に比べて、空気極１１４の露出部分の表面積が広いため、空気室１６６に供給された酸化剤ガスＯＧの空気極１１４側への供給効率をさらに向上させることができる。

また、本実施形態の単セル１１０では、上記ＹＺ断面において、接合層１３８は、上述の第５の要件「接合層１３８の横側外周線分上に、集電体要素１３５側から順に並ぶ第１の位置と第３の位置と第２の位置とのそれぞれにおける第１の傾斜角度θ１と第３の傾斜角度θ３と第２の傾斜角度θ２との大小関係は、第３の傾斜角度θ３＜第１の傾斜角度θ１、および、第３の傾斜角度θ３＜第２の傾斜角度θ２、である。」を満たす。このため、第３の傾斜角度θ３が第１の傾斜角度θ１以上である構成（例えば、後述の実施例１，４）に比べて、接合層１３８の横側外周線分に沿って酸化剤ガスＯＧが空気極１１４に供給されやすくなるため、空気室１６６に供給された酸化剤ガスＯＧの空気極１１４側への供給効率を向上させることができる。空気極１１４の露出部分の面積を広く確保しつつ、突出部側接触線Ｌ２を長く確保して集電体要素１３５と接合層１３８との接触箇所の電気抵抗を低減することができる。また、第３の傾斜角度θ３が第２の傾斜角度θ２以上である構成（例えば、後述の実施例１，４）に比べて、電極側接触線Ｌ１が短くなるため、空気極１１４の露出部分の面積を大きく確保できる。

Ａ−５．性能評価：
複数の単セルのサンプルを作製し、作製された複数の単セルのサンプルを用いて性能評価を行った。図７は、性能評価結果を示す説明図である。以下、この性能評価について説明する。なお、図７中の各要件欄の「○」は、各要件を満たすことを意味し、「×」は、同要件を満たさないことを意味する。また、図７中の「圧損」は、空気極１１４への酸化剤ガスＯＧの供給量が所定量である場合に発生する圧力損失を意味し、接合層１３８と空気極１１４との間の電極側接触線が短いほど、圧損が小さいと評価した。「圧損」欄の「◎」は、燃料極１１６側に露出する空気極１１４の表面積（以下、「露出面積」という）が、比較例１と同等であることを意味し、「○」は、空気極１１４の露出面積が比較例１に比べて小さいことを意味し、「×」は、空気極１１４の露出面積が比較例１に比べて大幅に小さいことを意味する。また、図７中の「電気抵抗」は、集電体要素１３５と接合層１３８との間の電気抵抗を意味し、集電体要素１３５と接合層１３８との間の突出部側接触線の長さが長いほど、同電気抵抗は小さいと評価した。「電気抵抗」欄の「○」は、突出部側接触線の長さが比較例２と同等であることを意味し、「×」は、突出部側接触線の長さが比較例２に比べて短いことを意味する。

また、図７中の「発電特性」は、上記圧損と電気抵抗との総合評価を意味し、「発電特性」欄の「◎」は、圧損の評価が「◎」で、かつ、電気抵抗の評価が「○」であることを意味し、「○」は、圧損の評価と電気抵抗の評価との両方が「○」であることを意味し、「×」は、圧損の評価と電気抵抗の評価との少なくとも一方が「×」であることを意味する。また、図７中の「接触圧力」は、接合層１３８と空気極１１４との間の接触部分における圧力を意味し、突出部側接触線の長さが長いほど、接触圧力が小さいために接合層１３８と空気極１１４との間で剥離が生じやすいと評価した。「接触圧力」欄の「○」は、接触圧力が比較例１と同等であることを意味し、「×」は、接触圧力が比較例１に比べて小さいことを意味する。

Ａ−５−１．各サンプルについて：
図７に示すように、単セルの性能評価は、比較例１，２および実施例１〜４を対象として行った。比較例１は、上述の接合部の幅が狭い従来の構成に相当し、第１の要件を満たすが、第２の要件から第５の要件のいずれも満たさない。比較例２は、上述の接合部の幅が広い構成に相当し、第２の要件を満たすが、第１の要件と第３の要件から第５の要件とのいずれも満たさない。

実施例１〜４は、いずれも、第１の要件と第２の要件との両方を満たす。実施例２は、図６の構成に相当し、第１の要件から第５の要件の全てを満たす。実施例１は、実施例２において、第３の要件および第４の要件を満たすが、第５の要件を満たさないような形態としたものである。具体的には、実施例１は、接合層１３８の横側外周線全体が、接合層１３８の横方向の中心に向かうにつれて、空気極１１４に近づくように傾斜しており、横側外周線上の３つの位置のそれぞれにおける第１の傾斜角度と第３の傾斜角度と第２の傾斜角度とが互いに略同一になっている。

図８は、実施例３における集電体要素１３５Ｘ、接合層１３８Ｘおよび空気極１１４の構成を拡大して示す説明図である。図８に示すように、集電体要素１３５Ｘの上下方向に平行な断面（ＹＺ断面）において、集電体要素１３５Ｘの横方向（Ｙ軸方向）の幅は、集電体要素１３５Ｘの上下方向（Ｚ軸方向）の全長にわたって略同一とされている。すなわち、集電体要素１３５Ｘは、図６に示す集電体要素１３５とは異なり、傾斜面を有しない。なお、集電体要素１３５Ｘの表面は、導電性のコート１３６Ｘに覆われている。接合層１３８Ｘは、図６に示す接合層１３８とは異なり、傾斜部分を有しないため、第３の要件を満たさない。具体的には、接合層１３８Ｘの横側外周線分は、空気極１１４側が集電体要素１３５Ｘ側より一段、接合層１３８Ｘの横方向の中心寄りに位置している段付形状になっている。換言すれば、接合層１３８Ｘにおける空気極１１４側の部分の横方向の幅は、集電体要素１３５Ｘ側の部分の横方向の幅より狭くなっており、第４の要件を満たしている。また、電極側接触線Ｌ１Ｘの両端は、投影範囲ＨＸ内に含まれており、かつ、突出部側接触線Ｌ２Ｘの長さは、電極側接触線Ｌ１Ｘの長さより長い。

図９は、実施例４における集電体要素１３５Ｙ、接合層１３８Ｙおよび空気極１１４の構成を拡大して示す説明図である。図９に示すように、集電体要素１３５Ｙの上下方向に平行な断面（ＹＺ断面）において、集電体要素１３５Ｙの形状は、図６に示す集電体要素１３５の形状と略同一とされている。接合層１３８Ｙは、傾斜部分１３８ＡＹを有する。ただし、傾斜部分１３８ＡＹにおける接合層１３８Ｙの厚さは略均一であるため、上述の第４の要件を満たさない。なお、傾斜部分１３８ＡＹの厚さは、該傾斜部分１３８ＡＹの全長にわたって略均一とされている。

Ａ−５−２．評価結果：
図７に示すように、比較例１，２では、いずれも、発電特性の評価において不良（×）であると判定された。これに対して、実施例１〜４では、いずれも、発電特性の評価において良好（○）以上であると判定された。この評価結果からも、第１の要件と第２の要件との両方を満たすことによって、酸化剤ガスＯＧの空気極１１４への供給効率の向上と、集電体要素１３５と接合層１３８との接触箇所の電気抵抗の低減との両立を図ることができることが分かる。また、比較例２のみ、接触圧力の評価において不良（×）であると判定された。これは、比較例２のみ、第１の要件を満たしておらず、空気極１１４の露出面積が他のサンプルに比べて特に小さいからである。

また、実施例２では、発電特性の評価において最良（◎）であると判定された。実施例２では、さらに、第３の要件と第５の要件とを満たすことによって、酸化剤ガスＯＧを接合層の傾斜部分に沿って円滑に空気極１１４へと導くことができるとともに、空気極１１４の露出面積を大きく確保することができ、その結果、「圧損」の評価が高くなったと考えられるからである。実施例３では、接合層１３８Ｘは、傾斜部分を有しないが、第４の要件と第５の要件とを満たすことによって、酸化剤ガスＯＧを接合層１３８Ｘに沿って円滑に空気極１１４へと導くことができるとともに、空気極１１４の露出面積を大きく確保することができ、その結果、「圧損」の評価が高くなったと考えられる。

Ｂ．変形例：
本明細書で開示される技術は、上述の各実施形態に限られるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲において種々の形態に変形することができ、例えば次のような変形も可能である。

上記実施形態の単セル１１０では、電極側接触線Ｌ１の両端が投影範囲Ｈ内に含まれていたが、電極側接触線Ｌ１の両端の一方だけが投影範囲Ｈ内に含まれていてもよい。

上記実施形態では、空気極側集電体１３４を構成する全ての集電体要素１３５について、第１の要件から第５の要件を満たすとしたが、これに限らず、少なくとも１つの集電体要素１３５について、第１の要件および第２の要件を満たせばよい。また、上記実施形態では、集電体要素１３５の上下方向に平行な全ての断面（ＹＺ断面）において、第１の要件および第２の要件を満たすとしたが、これに限らず、集電体要素１３５の上下方向に平行な少なくとも１つの断面（ＹＺ断面またはＸＺ断面）において、第１の要件および第２の要件を満たせばよい。また、第１の要件から第５の要件は、集電体要素１３５の上下方向に平行な複数の断面（ＹＺ断面またはＸＺ断面）のうち、共通断面について満たすとしてもよいし、互いに異なる断面においてそれぞれ満たすとしてもよい。

また、上記実施形態では、突出部側接触線Ｌ２は、集電体要素１３５の一対の角部１３５Ａのそれぞれまで延びているとしたが、集電体要素１３５の一対の角部１３５Ａの一方まで延びており、他方までは延びていないとしてもよい。また、上記実施形態では、突出部側接触線Ｌ２は、集電体要素１３５の角部１３５Ａの全体を覆うように延びているとしたが、突出部側接触線Ｌ２は、集電体要素１３５の角部１３５Ａの少なくとも一部分を覆うように延びていればよい。

また、上記実施形態では、単セルの空気極側に配置される集電部材が有する突出部と空気極とが導電性の接合部によって接合される構成に本発明を適用した例を説明したが、単セルの燃料極側に配置される集電部材が有する突出部と燃料極とが導電性の接合部によって接合される構成に本発明を適用してもよい。

また、上記各実施形態では、コート１３６および接合層１３８は、主成分元素が互いに同一であるスピネル型酸化物により形成されているが、主成分元素が互いに異なるスピネル型酸化物により形成されていてもよい。また、上記各実施形態では、コート１３６および接合層１３８は、ＺｎとＭｎとＣｏとＣｕとの少なくとも１つを含むスピネル型酸化物により形成されているが、これらの元素を含まないスピネル型酸化物により形成されていてもよい。また、上記各実施形態では、コート１３６および接合層１３８は、スピネル型酸化物により形成されているが、ペロブスカイト型酸化物等の他の材料により形成されていてもよい。また、上記実施形態において、集電体要素１３５がコート１３６に覆われていないとしてもよい。

また、上記各実施形態において、電解質層１１２は固体酸化物により形成されているとしているが、電解質層１１２は固体酸化物の他に他の物質を含んでいてもよい。また、上記各実施形態における各部材を形成する材料は、あくまで例示であり、各部材が他の材料により形成されてもよい。例えば、上記各実施形態では、空気極側集電体１３４は、Ｃｒを含む金属により形成されているが、空気極側集電体１３４は、コート１３６により覆われていれば他の材料により形成されていてもよい。また、空気極側集電体１３４を構成する各集電体要素１３５の形状は、四角柱状に限らず、インターコネクタ１５０側から空気極１１４側に突出するような形状であれば他の形状であってもよい。

また、上記各実施形態において、電解質層１１２と空気極１１４との間に、例えばセリアを含む反応防止層を設け、電解質層１１２内のジルコニウム等と空気極１１４内のストロンチウム等とが反応することによる電解質層１１２と空気極１１４との間の電気抵抗の増大を抑制するとしてもよい。また、上記各実施形態において、空気極側集電体１３４と、隣接するインターコネクタ１５０とが別部材であってもよい。また、燃料極側集電体１４４は、空気極側集電体１３４と同様の構成であってもよく、燃料極側集電体１４４と、隣接するインターコネクタ１５０とが一体部材であってもよい。また、空気極側フレーム１３０ではなく燃料極側フレーム１４０が絶縁体であってもよい。また、空気極側フレーム１３０や燃料極側フレーム１４０は、多層構成であってもよい。

また、上記実施形態では、燃料電池スタック１００に含まれるすべての発電単位１０２について、集電体要素１３５は第１の要件および第２の要件を満たすとしたが、燃料電池スタック１００に含まれる少なくとも１つの発電単位１０２について、そのような構成となっていれば、空気室１６６に供給された酸化剤ガスＯＧの空気極１１４への供給効率の向上を図るとともに、集電体要素１３５と接合層１３８との接触箇所の電気抵抗を低減することができるという効果を奏する。

また、上記実施形態では、燃料電池スタック１００は複数の平板形の単セル１１０が積層された構成であるが、本発明は、他の構成、例えば国際公開第２０１２／１６５４０９号に記載されているように、複数の略円筒形の燃料電池単セルが直列に接続された構成にも同様に適用可能である。

また、上記実施形態では、燃料ガスに含まれる水素と酸化剤ガスに含まれる酸素との電気化学反応を利用して発電を行うＳＯＦＣを対象としているが、本発明は、水の電気分解反応を利用して水素の生成を行う固体酸化物形の電解セル（ＳＯＥＣ）の最小単位である電解セル単位や、複数の電解セル単位を備える電解セルスタックにも同様に適用可能である。なお、電解セルスタックの構成は、例えば特開２０１６−８１８１３号公報に記載されているように公知であるためここでは詳述しないが、概略的には上述した実施形態における燃料電池スタック１００と同様の構成である。すなわち、上述した実施形態における燃料電池スタック１００を電解セルスタックと読み替え、発電単位１０２を電解セル単位と読み替えればよい。ただし、電解セルスタックの運転の際には、空気極１１４がプラス（陽極）で燃料極１１６がマイナス（陰極）となるように両電極間に電圧が印加されると共に、貫通孔１０８を介して原料ガスとしての水蒸気が供給される。これにより、各電解セル単位において水の電気分解反応が起こり、燃料室１７６で水素ガスが発生し、貫通孔１０８を介して電解セルスタックの外部に水素が取り出される。このような構成の電解セル単位および電解セルスタックにおいても、上記実施形態と同様に、集電体要素１３５は第１の要件および第２の要件を満たすという構成を採用すれば、空気室１６６に供給された酸化剤ガスＯＧの空気極１１４への供給効率の向上を図るとともに、集電体要素１３５と接合層１３８との接触箇所の電気抵抗を低減することができるという効果を奏する。

２２：ボルト２４：ナット１００：燃料電池スタック１０２：発電単位１０４，１０６：エンドプレート１０８：貫通孔１１０：単セル１１２：電解質層１１４：空気極１１６：燃料極１２０：セパレータ１２１：孔１２４：接合部１３０：空気極側フレーム１３１：孔１３２：酸化剤ガス供給連通孔１３３：酸化剤ガス排出連通孔１３４：空気極側集電体１３５，１３５Ｘ，１３５Ｙ：集電体要素１３５Ａ：角部１３６，１３６Ｘ：コート１３８Ａ，１３８ＡＹ：傾斜部分１３８，１３８Ｘ，１３８Ｙ：接合層１４０：燃料極側フレーム１４１：孔１４２：燃料ガス供給連通孔１４３：燃料ガス排出連通孔１４４：燃料極側集電体１４５：電極対向部１４６：インターコネクタ対向部１４７：連接部１４９：スペーサー１５０：インターコネクタ１６１：酸化剤ガス導入マニホールド１６２：酸化剤ガス排出マニホールド１６６：空気室１７１：燃料ガス導入マニホールド１７２：燃料ガス排出マニホールド１７６：燃料室ＦＧ：燃料ガスＦＯＧ：燃料オフガスＨ，ＨＸ：投影範囲Ｌ１，Ｌ１Ｘ：電極側接触線Ｌ２，Ｌ２Ｘ：突出部側接触線ＯＧ：酸化剤ガスＯＯＧ：酸化剤オフガスＳＬ１：第１の接線ＳＬ２：第２の接線ＳＬ３：第３の接線 θ１：第１の傾斜角度 θ２：第２の傾斜角度 θ３：第３の傾斜角度

Claims

固体酸化物を含む電解質層と、前記電解質層を挟んで第１の方向に互いに対向する空気極および燃料極と、を含む単セルと、
前記単セルの前記空気極および前記燃料極の一方の電極側に配置され、前記一方の電極に向けて突出する突出部を有する集電部材と、
前記突出部と前記一方の電極とを接合する導電性の接合部と、を備える電気化学反応単位において、
前記突出部と前記接合部と前記一方の電極とを含む前記第１の方向に平行な少なくとも１つの断面において、
前記接合部のうち、前記一方の電極に接触する電極側接触線の両端のうちの少なくとも一方の端は、前記突出部を前記一方の電極上に投影した投影範囲内に含まれており、
前記接合部のうち、前記突出部に接触する突出部側接触線は、前記突出部の角部まで延びており、
かつ、前記突出部側接触線の長さは、前記電極側接触線の長さより長いことを特徴とする、電気化学反応単位。
請求項１に記載の電気化学反応単位において、
前記少なくとも１つの断面において、
前記接合部は、前記突出部側接触線の端から、前記突出部側接触線の中心に向かうにつれて、前記一方の電極と前記接合部との距離が短くなるように傾斜する傾斜部分を、少なくとも一部に含んでいることを特徴とする、電気化学反応単位。
請求項１または請求項２に記載の電気化学反応単位において、
前記少なくとも１つの断面において、
前記接合部の厚さは、前記突出部側接触線の端から、前記突出部側接触線の中心に向かうにつれて厚くなっていることを特徴とする、電気化学反応単位。
請求項１から請求項３までのいずれか一項に記載の電気化学反応単位において、
前記少なくとも１つの断面において、
前記接合部は、前記投影範囲内に含まれる前記電極側接触線の前記少なくとも一方の端と、前記突出部側接触線との間に位置する外周線を含んでおり、
前記外周線上の第１の位置における第１の接線の前記一方の電極に対する第１の傾斜角度と、前記外周線上の前記第１の位置と前記電極側接触線との間の第２の位置における第２の接線の前記一方の電極に対する第２の傾斜角度と、前記外周線上の前記第１の位置と前記第２の位置との間の第３の位置における第３の接線の前記一方の電極に対する第３の傾斜角度との大小関係は、
前記第３の傾斜角度＜前記第１の傾斜角度、および、前記第３の傾斜角度＜前記第２の傾斜角度、の両方を満たす
ことを特徴とする、電気化学反応単位。
複数の電気化学反応単位を備える電気化学反応セルスタックにおいて、
前記複数の電気化学反応単位の少なくとも１つは、請求項１から請求項４までのいずれか一項に記載の電気化学反応単位であることを特徴とする、電気化学反応セルスタック。