JP6733666B2 - シンチレータパネルおよびその製造方法、並びに、放射線検出装置 - Google Patents
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Description
(1)シート状の基材に形成した格子状の隔壁によって区画されたセルに放射線を受けて発光する蛍光体が充填された画素構造を有するシンチレータパネルであって、パネル外周部の非表示領域の少なくとも一部に表裏とも前記格子状の隔壁が露出した部分を有し、該露出部が光透過性を有するシンチレータパネル。
(2)前記格子状の隔壁がアルカリ金属酸化物を2〜20質量%含有する低融点ガラスを主成分とする材料から成る(1)に記載のシンチレータパネル。
(3)前記隔壁の表面に反射膜が形成されている(1)または(2)に記載のシンチレータパネル。
(4)(1)〜(3)のいずれかに記載のシンチレータパネルを製造する方法であって、基材A上に低融点ガラスと感光性有機成分とを含有する感光性ペーストを塗布し、感光性ペースト塗布膜を形成する工程と、当該感光性ペースト塗布膜を所定のパターンに露光する露光工程と、露光後の感光性ペースト塗布膜の現像液に可溶な部分を溶解除去する現像工程と、現像後の感光性ペースト塗布膜パターンを500℃〜700℃の焼成温度に加熱して有機成分を除去すると共に低融点ガラスを軟化および焼結させて隔壁とする焼成工程と、当該隔壁間に蛍光体を充填してシンチレータ層とする工程と、基材Aから前記シンチレータ層を剥離する工程と、前記シンチレータ層を、少なくとも一部に開口部または切欠き部を有する基材Bに貼り合わせる工程を含むシンチレータパネルの製造方法。
(5)(1)〜(3)のいずれかに記載のシンチレータパネルと、当該シンチレータパネルにおける前記格子状の隔壁と画素ピッチが対応するように光電変換素子が配列した受光基板とが貼り合わされてなる放射線検出装置。
(6)前記格子状の隔壁の画素ピッチが前記光電変換素子の画素ピッチの整数倍である(5)に記載の放射線検出装置。
(7)接着性樹脂または粘着テープにより前記シンチレータパネル外周部の非表示領域が前記受光基板と接着されてなる(5)または(6)に記載の放射線検出装置。
セラミックス粉末とガラスの粉末とを混合して焼結したガラスセラミックス板、
アルミニウムシート、鉄シート、銅シート等の金属シート、
好ましくは石英、ホウ珪酸ガラス、化学的強化ガラス等のガラスからなるガラス板等を用いることができる。
又は高軟化点ガラス粉末が好ましい。
又は酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化チタン、酸化ジルコニウム、チタン酸バリウム等の白色セラミックス粉末を適宜含有させることができる。
又はテトラメチルアンモニウムヒドロキサイド、トリメチルベンジルアンモニウムヒドロキサイド、モノエタノールアミン、ジエタノールアミン等の有機アルカリ水溶液が挙げられるが、焼成工程における除去が容易であることから、有機アルカリ水溶液が好ましい。アルカリ水溶液の濃度は、0.05〜5質量%が好ましく、0.1〜2質量%がより好ましい。アルカリ濃度が過度に低いと、露光後の塗布膜における不要な部分が十分に除去されないことがある。一方で、アルカリ濃度が過度に高いと、焼成前パターンの剥離又は腐食のおそれがある。現像温度は、工程管理を容易にするため、20〜50℃が好ましい。
−0.1 < n1−n2 < 0.1
の関係を満たすことが好ましく、
−0.01 ≦ n1−n2 ≦ 0.01
の関係を満たすことがより好ましく、
−0.005 ≦ n1−n2 ≦ 0.005
の関係を満たすことがさらに好ましい。なお、ガラス粉末の屈折率は、ガラス粉末が含有する金属酸化物の組成によって、適宜調整することができる。
メタクリル酸エステル、アクリル酸エステル、スチレン、アクリロニトリル、酢酸ビニル又は2−ヒドロキシアクリレートを共重合することにより得られる。
アクリル酸クロライド、メタクリル酸クロライド、アリルクロライド、
グリシジル基若しくはイソシアネート基を有するエチレン性不飽和化合物
又はマレイン酸等のカルボン酸を反応させる方法が挙げられる。
アスコルビン酸若しくはトリエタノールアミン等との還元剤の組合せが挙げられる。
又はTiO2、ZrO2、Al2O3若しくはZnO等の金属酸化物が好ましい。
アルミナ、窒化アルミ、ムライト、ステアタイト、チッ化珪素、炭化珪素等のセラミックス基板、
セラミックス粉末とガラスの粉末とを混合して焼結したガラスセラミックス基板、
シリコン、ゲルマニウム、ガリウム砒素、ガリウム燐、ガリウム窒素等の半導体からなる半導体基板、
アルミニウムシート、鉄シート、銅シート等の金属シート、
石英、ホウ珪酸ガラス、化学的強化ガラス等のガラスからなるガラス板、
金属酸化物の被覆層を有する金属シート、
アモルファスカーボン基板が挙げられるが、なかでも、高分子材料からなる高分子フィルムは、原子番号の小さな炭素原子や水素原子を主とする材料で構成されており、放射線透過率が高いことから、高分子フィルムが好ましい。
ペーストの作製に用いた原料は次のとおりである。
感光性モノマーM−1 : トリメチロールプロパントリアクリレート
感光性モノマーM−2 : テトラプロピレングリコールジメタクリレート
感光性ポリマー : メタクリル酸/メタクリル酸メチル/スチレン=40/40/30の質量比からなる共重合体のカルボキシル基に対して0.4当量のグリシジルメタクリレートを付加反応させたもの(重量平均分子量43000;酸価100)
バインダー樹脂 : 100cPエチルセルロース
光重合開始剤 : 2−ベンジル−2−ジメチルアミノ−1−(4−モルフォリノフェニル)ブタノン−1(IC369;BASF社製)
熱重合開始剤 : V−40
重合禁止剤 : 1,6−ヘキサンジオール−ビス[(3,5−ジ−t−ブチル−4−ヒドロキシフェニル)プロピオネート])
紫外線吸収剤溶液 : スダンIV(東京応化工業株式会社製)のγ−ブチロラクトン0.3質量%溶液
粘度調整剤 : フローノンEC121(共栄社化学社製)
溶媒A : γ−ブチロラクトン
溶媒B : テルピネオール
低軟化点ガラス粉末 : SiO2 27質量%、B2O3 31質量%、ZnO 6質量%、Li2O 7質量%、MgO 2質量%、CaO 2質量%、BaO 2質量%、Al2O3 23質量%、屈折率(ng):1.56、ガラス軟化温度588℃、線膨張係数70×10−7(K−1)、平均粒子径2.3μm
高軟化点ガラス粉末 : SiO2 30質量%、B2O3 31質量%、ZnO 6質量%、MgO 2質量%、CaO 2質量%、BaO 2質量%、Al2O3 27質量%、屈折率(ng):1.55、軟化温度790℃、熱膨張係数32×10−7(K−1)、平均粒子径2.3μm
酸化ケイ素粉末 : アドマテックス社製SO−E1、平均粒子径0.25μm
酸化チタン粉末 : 石原産業社製ST−21、平均粒子径0.02μm
蛍光体粉末 : 日亜化学工業社製3010−54TOR、平均粒径10μm。
3質量部のバインダー樹脂、1.5質量部の感光性モノマーM−1、0.5質量部の感光性モノマーM−2、0.05質量部の熱重合開始剤を、55質量部の溶媒Bに、温度60℃で加熱溶解した。得られた有機溶液を冷却した後、40質量部の酸化ケイ素粉末を添加し、3本ローラー混練機にて混練し、ガラス粉末含有ペーストBを作製した。
4質量部のバインダー樹脂を、50質量部の溶媒Bに、温度60℃で加熱溶解した。得られた有機溶液を冷却した後、46質量部の低軟化点ガラス粉末を添加した後、3本ローラー混練機にて混練し、ガラス粉末含有ペーストCを作製した。
4質量部の感光性モノマーM−1、6質量部の感光性モノマーM−2、24質量部の感光性ポリマー、6質量部の光重合開始剤、0.2質量部の重合禁止剤及び12.8質量部の紫外線吸収剤溶液を、38質量部の溶媒Aに、温度80℃で加熱溶解した。得られた溶液を冷却した後、9質量部の粘度調整剤を添加して、有機溶液1を作製した。60質量部の有機溶液1に、5質量部の低軟化点ガラス粉末及び35質量部の高軟化点ガラス粉末を添加した後、3本ローラー混練機にて混練し、ガラス粉末含有ペーストDを作製した。
60質量部の有機溶液1に、30質量部の低軟化点ガラス粉末及び10質量部の高軟化点ガラス粉末を添加した後、3本ローラー混練機にて混練し、ガラス粉末含有ペーストEを作製した。
3質量部のバインダー樹脂を、37質量部の溶媒Bに、温度60℃で加熱溶解した。得られた有機溶液を冷却した後、60質量部の酸化チタン粉末を添加した後、3本ローラー混練機にて混練し、反射膜ペーストFを作製した。
3質量部のバインダー樹脂を、20質量部の溶媒Bに、温度60℃で加熱溶解した。得られた有機溶液を冷却した後、77質量部の蛍光体粉末を添加した後、攪拌混合機にて攪拌し、蛍光体ペーストGを作製した。
基材Aとして、500mm×500mm×1.8mmのガラス板(PD−200;旭硝子社製、線膨張係数83×10−7(K−1))を用いた。基材Aの表面に、ガラス粉末含有ペーストBを乾燥厚さが5μmとなるようにスクリーン印刷で一面塗布して乾燥し、塗布膜Bを形成した。塗布膜Bの表面にガラス粉末含有ペーストCを乾燥厚さが24μmとなるようダイコーターで一面塗布して乾燥し、塗布膜Cを形成した。この際に塗布膜Cの塗布面積を塗布膜Bよりも広く、かつ塗布膜B全体を覆うような配置とした。これを空気中585℃で15分間焼成した。焼成により有機成分が焼失し、塗布膜Bは非焼結の剥離補助層、塗布膜Cは焼結層である隔壁補強層となった。上記のように塗布膜Cを塗布膜Bよりも広く形成することで、焼成後に基材Aと塗布膜Cとが直接接触するエリアは融着し、塗布膜Cが剥離してしまうことは無かった。
隔壁パターン加工に使用するフォトマスクのパターンピッチを254μmとし、実施例1の画素ピッチの2倍のものを使用した以外は実施例1と同様の方法でシンチレータパネルを製造した。
実施例1に示したシンチレータパネルで周囲に光透過性のある隔壁露出構造をもたないシンチレータパネルを製造し、光電変換素子に貼り合わせて放射線検出装置を作成した。画素同士のアライメントは2視野カメラをパネル間に挿入し、シンチレータパネルと光電変換素子のパターン表面を同時に撮像することで実施した。実施例1の評価値を100とした場合の輝度の相対値は80、画像鮮明度の評価値は80となり、ともに実施例1を下回る結果となった。隔壁の画素と光電変換素子の画素の位置ずれにより、光電変換素子の受光エリアに発光しない隔壁部分が存在することで受光効率が低下し、隣接する光電変換素子に発光光が漏れ込んで本来の画像鮮明度が得られなかったためと考えられる。位置ずれの原因としては2視野カメラの光軸の精度、パネル貼り合わせの駆動軸の精度などが考えられ、いずれも貼り合わせるパネル同士に距離がある状態でアライメントしたことによる弊害と考えられる。
実施例1に示した製法のうち剥離補助層および非焼結隔壁を形成する工程を省略することで基材A上に隔壁構造を持つシンチレータ層を形成できる。この際、フォトマスクのパターンレイアウトを変更することで光電変換素子のアライメントマークに対応する位置に隔壁で同一形状のマークを形成することができる。マークは線幅100ミクロン、縦横幅1000ミクロンの十字形状とした。このフォトマスクを用いてシンチレータパネルを作成した。剥離補助層を設けないため基材Aからシンチレータ層を剥離しない。隔壁で形成したマークと光電変換素子のアライメントマークを整合させるようにCCDカメラを用いてアライメントし、貼り合わせて放射線検出装置を作成した。実施例1の評価値を100とした場合の輝度の相対値は70、画像鮮明度の評価値は80となり、ともに実施例1を下回る結果となった。輝度評価値の低下は基材AによるX線吸収が実施例1で用いたような白PETフィルムよりも大きいことに起因し、画像鮮明度の低下は比較例1同様画素の位置ずれに起因するものと考えられる。この位置ずれは隔壁で形成した十字形状のマークが格子パターンから独立した位置に存在するため、焼成時にひずみを生じやすく、設計寸法位置からずれたことに起因すると考えられる。
2 シンチレータパネル
3 受光基板
4 基材開口部
5 基材B
6 隔壁
6’貫通隔壁
7 光電変換素子
8 配線パターン
9 粘着層
10 隔壁補強層
11 反射膜
12 蛍光体
13 出力層
14 基板
15 電源部
16 接着層
17 基材A
18 塗布膜B
19 塗布膜D
20 塗布膜E
21 非焼結隔壁
Claims (7)
- シート状の基材に形成した格子状の隔壁によって区画されたセルに放射線を受けて発光する蛍光体が充填された画素構造を有するシンチレータパネルであって、パネル外周部の非表示領域の少なくとも一部に表裏とも前記格子状の隔壁が露出した部分を有し、該露出部が光透過性を有するシンチレータパネル。
- 前記格子状の隔壁がアルカリ金属酸化物を2〜20質量%含有する低融点ガラスを主成分とする材料から成る請求項1に記載のシンチレータパネル。
- 前記隔壁の表面に反射膜が形成されている請求項1または2に記載のシンチレータパネル。
- 請求項1〜3のいずれかに記載のシンチレータパネルを製造する方法であって、基材A上に低融点ガラスと感光性有機成分とを含有する感光性ペーストを塗布し、感光性ペースト塗布膜を形成する工程と、当該感光性ペースト塗布膜を所定のパターンに露光する露光工程と、露光後の感光性ペースト塗布膜の現像液に可溶な部分を溶解除去する現像工程と、現像後の感光性ペースト塗布膜パターンを500℃〜700℃の焼成温度に加熱して有機成分を除去すると共に低融点ガラスを軟化および焼結させて隔壁とする焼成工程と、当該隔壁間に蛍光体を充填してシンチレータ層とする工程と、基材Aから前記シンチレータ層を剥離する工程と、前記シンチレータ層を、少なくとも一部に開口部または切欠部を有する基材Bに貼り合わせる工程を含むシンチレータパネルの製造方法。
- 請求項1〜3のいずれかに記載のシンチレータパネルと、当該シンチレータパネルにおける前記格子状の隔壁と画素ピッチが対応するように光電変換素子が配列した受光基板とが貼り合わされてなる放射線検出装置。
- 前記格子状の隔壁の画素ピッチが前記光電変換素子の画素ピッチの整数倍である請求項5に記載の放射線検出装置。
- 接着性樹脂または粘着テープにより前記シンチレータパネル外周部の非表示領域が前記受光基板と接着されてなる請求項5または6に記載の放射線検出装置。
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