JP6710827B2 - レドックスフロー電池の正・負極の過電圧測定方法およびその方法を行うための装置 - Google Patents
レドックスフロー電池の正・負極の過電圧測定方法およびその方法を行うための装置 Download PDFInfo
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Description
図1は、本実施の形態に係る正・負極過電圧測定装置によって測定対象となる主セル(1A)および開路電圧(Open Current Voltage: OCV)を測定するためのOCV測定用セル(1B)の各簡易断面図をそれぞれ示す。
図2は、図1の主セルを含むレドックスフロー電池に、OCV測定用セル(「OCVセル」とも称する)を接続して、第一正極および第一負極の各過電圧を少なくとも測定するためのシステム全体の概略構成を示す。
ΔEocv±=Eocv+−Eocv−+EMFm・・・(式1)
ここで、ΔEocv±は、OCV測定用セル40の第二負極41と第二正極42との電位差、すなわち、EMF(起電力)である。Eocv+は、OCV測定用セル40の第二正極42の電位(vs. SHE)である。Eocv−は、第二負極41の電位(vs. SHE)である。SHEは、標準水素電極のことで、電位がSHEを基準として定義されていることを表す。EMFmは、OCV測定用セル40の隔膜の起電力である。
Δ(Ecell±,0)=(Ecell+,0)−(Ecell−,0)+EMFm・・・(式2)
ここで、(Ecell+,0)は、i=0の時の第一正極11の電位である。(Ecell−,0)は、i=0の時の第一負極10の電位である。EMFmは、主セル1の隔膜12の起電力である。
Δ(Ecell±,i)=(Ecell+,i)−(Ecell−,i)+EMFm+ΔEr・・・(式3)
ここで、(Ecell+,i)と(Ecell−,i)は、それぞれ、電流iで電解時の主セル1の第一正極11の電位(vs.SHE)と第一負極10の電位(vs.SHE)である。ΔErは残余過電圧といい、電解液の抵抗率をRs、正・負極の乾燥時の電気抵抗率をRe、電解液を含浸させた隔膜の抵抗率をRmとすれば、ΔEr=i×(Rs+Re+Rm)であり、多くの場合、Rs+ReはRmに比べて十分に小さいので、ΔEr≒i×Rmと近似できる。
ηcell(i)=Δ(Ecell±,i)−Δ(Ecell±,0)・・・(式4)
η+(i)=(Ecell+,i)−(Ecell+,0)・・・(式5)
η−(i)=(Ecell−,i)−(Ecell−, 0)・・・(式6)
ここで、Δ(Ecell±,0)≒ΔEocv±、(Ecell+,0)≒Eocv+、(Ecell−,0)≒Eocv−とそれぞれ近似すれば、(式7)、(式8)および(式9)が成立する。
ηcell(i)≒Δ(Ecell±,i)−ΔEocv±・・・(式7)
η+(i)≒(Ecell+,i)−Eocv+・・・(式8)
η−(i)≒(Ecell−,i)−Eocv−・・・(式9)
これにより、主セル1の端子電圧とOCV測定用セル40の端子電圧から、主セル1の過電圧が、主セル1の第一正極11とOCV測定用セル40の第二正極42の電位差、および主セル1の第一負極10とOCV測定用セル40の第二負極41の電位差から、それぞれ、正極過電圧と負極過電圧とを求めることができる。
ηcell(i)≒ η+(i)+η−(i)+(i×Rm)・・・(式10)
これにより、膜抵抗Rmが(式11)のように求められる。
Rm≒{ηcell(i)−(η+(i)+η−(i))}/i・・・(式11)
次に、本発明に係るレドックスフロー電池の正・負極過電圧測定方法の実施の形態について説明する。
このステップは、レドックスフロー電池の主セル1への電解液の入口側とポンプ34,35との間に、OCV測定用セル40を接続する開路電圧測定用セル接続ステップである。
このステップは、ポンプ34,35を駆動して電解液を循環させる電解液循環ステップである。これによって、正極電解液および負極電解液は、主セル1→タンク30,31→ポンプ34,35→OCV測定用セル40→主セル1へと循環する。
このステップは、主セル1を定電流充放電させる充放電ステップである。具体的には、主セル1に接続される電源装置50を用いて、定電流充放電が実行される。
このステップは、充放電を行っている最中に、少なくとも、主セル1の第一正極11とOCV測定用セル40の第二正極42との間の第一電位差(正極過電圧)と、主セル1の第一負極10とOCV測定用セル40の第二負極41との間の第二電位差(負極過電圧)とを、参照電極を用いることなく測定する電位差測定ステップである。このステップでは、さらに好ましくは、第一正極11と第一負極10との間の第三電位差と、第二正極42と第二負極41との間の第四電位差とが測定される。
このステップは、上記第三電位差から、上記第四電位差、および正極過電圧と負極過電圧との和、をそれぞれ差し引いて、主セル1の隔膜過電圧を求める隔膜過電圧算出ステップである。このステップは、例えば、制御装置70の隔膜過電圧算出部83により実行可能である。
このステップは、上記隔膜過電圧を充放電の電流密度で除して膜面積当たりの膜抵抗を算出する膜抵抗算出ステップである。このステップは、例えば、制御装置70の膜抵抗算出部84により実行可能である。
次に、本発明者らによるレドックスフロー電池の正・負極過電圧の測定実験の方法およびその結果について紹介する。
小型フローセル1の電極(第一正極11および第一負極10)および隔膜12には、それぞれ、炭素繊維フェルト(東洋紡製、AAF304ZS)およびイオン交換膜(DuPont製、Nafion(登録商標) NR212)を用いた。さらに、OCV測定用セル40にも同種の電極と隔膜を使用した。メタバナジン酸(V4+)3.5M硫酸溶液を電解還元した負極電解液(負極液とも称する)(V3+)、およびメタバナジン酸3.0M硫酸溶液を正極電解液(正極液とも称する)(V4+)として、電流密度70mA/cm2で、充放電試験装置(アスカ電子製、ACD−01)により充放電した。なお、タンク30,31とポンプ34,35(EYELA製、MP−4000)の間(図5中のA)、ポンプ34,35と小型フローセル1の入口の間(図5中のB)、小型フローセル1の出口とタンク30,31の間(図5中のC)に、それぞれ、OCV測定用セル40を、1個ずつ計3個を配置した。電解液の流量は3.0ml/minとした。
図6は、V3+を負極液、V4+を正極液にとした小型フローセルの充放電結果を示すグラフ(6A)および残余過電圧の推移を示すグラフ(6B)である。
10 第一負極(レドックスフロー電池の負極)
11 第一正極(レドックスフロー電池の正極)
12 隔膜
34,35 ポンプ(電解液循環用ポンプ)
40 OCV測定用セル(開路電圧測定用セル)
41 第二負極(開路電圧測定用セルの負極)
42 第二正極(開路電圧測定用セルの正極)
50 電源装置(電源)
55 正・負極過電圧測定装置(レドックスフロー電池の正・負極過電圧測定装置)
60 電圧測定部(電位差測定手段)
73 表示部(表示手段)
82 電位差測定用制御回路(電位差測定手段)
83 隔膜過電圧算出部(隔膜過電圧算出手段)
84 膜抵抗算出部(膜抵抗算出手段)
85 表示処理用回路(表示手段)
Claims (11)
- レドックスフロー電池の正極および負極の各過電圧を測定する方法であって、
前記レドックスフロー電池の主セルへの電解液の入口側と電解液循環用ポンプとの聞に、開路電圧測定用セルを接続する開路電圧測定用セル接続ステップと、
前記電解液循環用ポンプを駆動して前記電解液を循環させる電解液循環ステップと、
前記主セルを定電流充放電させる充放電ステップと、
前記充放電を行っている最中に、少なくとも、前記主セルの第一正極と前記開路電圧測定用セルの第二正極との間の第一電位差としての正極過電圧と、前記主セルの第一負極と前記開路電圧測定用セルの第二負極との聞の第二電位差としての負極過電圧とを、測定する電位差測定ステップと、
を含み、前記開路電圧測定用セルは、実質的に前記主セルと同一の構成を有し、かつ、前記主セルの第一正極および第一負極と、前記開路電圧測定用セルの第二正極および第二負極との間にそれぞれ共通の正極電解液および負極電解液が循環している、レドックスフロー電池の正・負極過電圧測定方法。 - 前記電位差測定ステップにおいて、前記第一正極と前記第一負極との間の第三電位差と、前記第二正極と前記第二負極との間の第四電位差とを、さらに測定する請求項1に記載のレドックスフロー電池の正・負極過電圧測定方法。
- 前記第三電位差から、前記第四電位差、および前記正極過電圧と前記負極過電圧との和、をそれぞれ差し引いて、前記主セルの隔膜過電圧を求める隔膜過電圧算出ステップを、さらに含む請求項2に記載のレドックスフロー電池の正・負極過電圧測定方法。
- 前記隔膜過電圧を充放電の電流密度で除して膜面積当たりの膜抵抗を算出する膜抵抗算出ステップを、さらに含む請求項3に記載のレドックスフロー電池の正・負極過電圧測定方法。
- レドックスフロー電池の正極および負極の各過電圧を測定するための装置であって、
主セルと、
前記主セルへの電解液の入口側と電解液循環用ポンプとの聞に接続される開路電圧測定用セルとを備え、該開路電圧測定用セルは、実質的に前記主セルと同一の構成を有し、かつ、前記主セルの第一正極および第一負極と、前記開路電圧測定用セルの第二正極および第二負極とは、それぞれ電気的に接続可能であり、
前記主セルを定電流充放電させている最中に、少なくとも、前記第一正極と前記第二正極との聞の第一電位差としての正極過電圧と、前記第一負極と前記第二負極との間の第二電位差としての負極過電圧とを、測定する電位差測定手段を備えるレドックスフロー電池の正・負極過電圧測定装置。 - 前記電位差測定手段は、前記第一正極と前記第一負極との間の第三電位差と、前記第二正極と前記第二負極との間の第四電位差とを、さらに測定する請求項5に記載のレドックスフロー電池の正・負極過電圧測定装置。
- 前記第三電位差から、前記第四電位差、および前記正極過電圧と前記負極過電圧との和、をそれぞれ差し引いて、前記主セルの隔膜過電圧を求める隔膜過電圧算出手段を、さらに備える請求項6に記載のレドックスフロー電池の正・負極過電圧測定装置。
- 前記隔膜過電圧を充放電の電流密度で除して膜面積当たりの膜抵抗を算出する膜抵抗算出手段を、さらに備える請求項7に記載のレドックスフロー電池の正・負極過電圧測定装置。
- 前記主セルを定電流充放電させるための電源をさらに備える請求項5から請求項8のいずれか1項に記載のレドックスフロー電池の正・負極過電圧測定装置。
- 前記開路電圧測定用セルを、さらに備える請求項5から請求項9のいずれか1項に記載
のレドックスフロー電池の正・負極過電圧測定装置。 - 少なくとも前記正極過電圧および前記負極過電圧を、充電状態(SOC)に対応させてプロット表示する表示手段を、さらに備える請求項5から請求項10のいずれか1項に記載のレドックスフロー電池の正・負極過電圧測定装置。
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