JP6626087B2 - 可撓性マイクロ電池 - Google Patents
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Description
基材の調製
ポリカーボネートブラックをいくつかの区分に切断した。第1のスロット2010及び第2のスロット2011(それぞれおよそ0.826センチメートル長×0.02センチメートル深さ×0.0998センチメートル幅(0.325インチ長×0.008インチ深さ×0.0393インチ幅))を、図11Aに示すように、ブロック2000の表面からフライス加工した。次いで、0.02cm幅〜0.03cm幅(0.007インチ幅〜0.01インチ幅)のチャネル2020を、第1のスロット2010と第2のスロット2011との間にて切削し、2つのより大きいスロットを一直線に接続した。完成した各スロットは、セルの保持に使用する。
10重量%のカーボンブラック(例えば、Soltex(Houston,Texas)製のACE Black AB100、83〜85重量%の微粉電解二酸化マンガン(例えば、Tronox(Stamford,Connecticut))、及び残部(5〜7重量%)のPTFE(例えば、PTFEの水中60重量%分散物、Dupont Polymers(Wilmington,Delaware)からTE3859として入手可能−これは、バッチ中60.6%固体、5.7%湿潤剤を有する)の組成物を用いてカソードシートを調製した。このシートは、カーボンブラック及び二酸化マンガンを混合容器内で組み合わせ、Thinky(Laguna Hills,California)製のThinkyミキサーModel Number ARM−310内にて1,000RPMで3分間混合することにより調製した。次いで、1グラムの二酸化マンガン当たりほぼ1.05グラムの脱イオン水を混合容器に加え、これを再度1,000RPMで3分間混合した。次いで、PTFEを加え、ミキサー内にて200RPMで混合してPTFEを分散させ、次いで1,500RPMで混合してPTFEを小繊維化させ、粘性塊を形成した。
電解質を、最初に、脱イオン水中の1.9M NH4Cl及び0.63M CaCl2の混合物を使用して調製した。
市販の純粋な亜鉛ワイヤ(例えば、California Fine Wire(Grover Beach,California)製の0.02cm((0.006インチ)純粋亜鉛99.95%ワイヤ)を得た。
ほぼ150μm厚のカソード材料部分から、刃を使用して、ほぼ7mm長のカソード材料の細長片を切り取った。次いで、これらの細長片から約3mm幅まで(しかし、少なくとも600μm幅)のより細い細長片を切り取った。短い長さ(ほぼ2cm〜10cm)の0.005センチメートル(0.002インチ)直径のチタンワイヤ(例えば、0.050mm 99.8%純度、Goodfellow(Coraopolis,Pennsylvania)製のハードテンパーチタンワイヤ)をロールから切断し、それらの末端部をエポキシの小さな点を用いてプラスチック秤量皿に取り付け、該エポキシを硬化させた。カソードのアセンブリを図11Bに示す。カソード細長片2040を、一端2051にて接着されたワイヤ2050の下に配置し、ワイヤを細長片上でぴんと張って保持した。ワイヤをぴんと張って保持しながら、導電性糊コーティング(例えば、高分子バインダー及び片状黒鉛、例えば、Timcal(Westlake,Ohio)製のTIMCAL E−LB 1020を含んで調製)。導電性コーティングがワイヤ2050をカソードシート2040の表面に保持するのに十分乾燥した後、ぴんと張って保持したワイヤの末端部を解放した。コーティングを数時間空気中で乾燥させた後、刃を使用してワイヤをアセンブリの一端2051から切り離し、ワイヤの他端を切り取ってより短い長さにし、カソード細長片2040を400〜800μmの幅に切った−図11C参照。
カソード−電流コレクタアセンブリを、導電性コーティング/糊を使用して、図11Dに示すようにプラスチック基材2000内に接着した。カソード−電流コレクタアセンブリ2030を、ワイヤを下向きにして定位置にセットして、後のカソード細長片2040の湿潤を可能にした。カソード−電流コレクタアセンブリ2030を、最初に、スロット2010の末端部2012に取り付け、次いで、カソード−電流コレクタアセンブリ2030をスロットの壁から離れるように曲げ、壁に沿って更なる導電性糊を適用し、カソード−電流コレクタアセンブリ2030をスロットの壁に対して押圧した。後に挿入される亜鉛ワイヤ2060とカソードとの間のクリアランスを妨げるであろう過剰のカソード材料が存在した場合、該過剰の材料を除去した。
亜鉛粉末アノード
亜鉛を結着粉末として使用してアノードを調製した。PTFE(TE3859分散物から)をバインダーとして使用し、アセチレンブラック(AB100%)を導電性フィラーとして使用して、5重量%アセチレンブラック、5重量% PTFE、及び90重量%亜鉛の組成を有する亜鉛粉末(例えば、Umicore(Belgium)製のEEF等級)を調製した。プラスチックスパチュラを使用して、20グラムの亜鉛を1.11グラムのアセチレンブラックと手動で混合して、視覚的に均質な混合物を形成した。次いで、この混合物を、Thinky ARM−310ミキサーを使用して、9グラムの脱イオン水と1000RPMで3分間混合した。次いで、1.85グラムの60% PTFE(TE3859)分散物を混合物に加え、これを200RPMで3分間混合して分散させ、次いで1000RPMで3分間混合して小繊維化させて、粘性塊を形成した。次いで、この粘性塊を混錬し、電池包装材料(Ultra Flex Corporation(Brooklyn,New York)製。包装材料は、片側の0.003cm(0.001インチ)ポリエチレン熱融着性層、他方の側の48ゲージの0.001cm(0.0005インチ)PETフィルム、及びそれら2つの間の0.000803cm(0.000316インチ)アルミニウム箔層からなる)の部分の間で圧延した。カソードシート調製と同様に、この積層体の部分を切り取り、耐熱層が外側になるように縦方向に半分に折り畳んだ。粘性塊の部分をちぎり取り、縦方向に折り畳んだ包装材料の内部に配置した。宝石商ミルを使用して、この粘性塊をロールで圧延し、この材料を周期的に該材料上に折り畳んで、小繊維化及び結合を向上させ、時々、材料を定位置にて包装材料に対して90度回転させて、縁からこぼれることを回避した。この方法でカソードミックスからほぼ150マイクロメートルの厚さのシートを調製した。このシートを包装材料から除去し、秤量皿上に配置し、室温で数時間風乾した。最終的に、シートを60℃で数時間〜一晩乾燥した。
封止されたマイクロ電池構造
セル構成要素の形成:
この実施例で組み立てたマイクロ電池のセル構成要素を、寸法及び他の物理的特性により表2に更に記載する。
カソードは、以下のように調製する。最初に、Waringワーキングブレンダーを使用して乾燥粉末を混合する。MnO2(Tronox微粉)とBP2000カーボンブラック(Cabot)とを500g:20.83gの比(24:1)で混合する。
被覆包装材料フィルムは、高分子材料よりも高いバリアを有するフィルムに隣接した高分子フィルムを指し、前記より高いバリアのフィルムは、高分子フィルム上に形成され、又は隣接する層上に存在する。セラミックフィルムは、酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化チタン、アルミ金、チタンなどであってもよく、このフィルムはCVD、スパッタリング、プラズマ蒸着、ゾル−ゲルなどによって形成されてもよい。場合により、被覆フィルムは、初期のより高いバリアのフィルム上に堆積された、ポリマーと、より高いバリアのフィルムとの交互層を含んでもよい。使用される包装材料フィルムの好ましい例は、Ceramis CPP−004(CelPlast(Toronto Canada))であり、これは酸化ケイ素バリア層で被覆されたポリプロピレンである。
一般に、セルは通常、包装されたセルの上部及び下部を形成する被覆又は非被覆の2枚のポリマーフィルムの間に封止される。セル製造における第1の工程は、カソードコレクタが包装体上の定位置に存在するように、カソード及びカソードコレクタを包装体上に横たえる。セル構成要素が移動して短絡を生じないように、又は封止プロセスを妨害しないように、封止中、セル構成要素を機械的に定位置に保持することが有益である。例えば、3M 80スプレー接着剤又はKrylon Easy−Tackなどの低粘着性の感圧性フィルムを使用して、セル構成要素を包装材料フィルムの1つに取り付けることが可能である。ある種類の機械的クランプを使用して、封止プロセス中にセル構成要素を定位置に保持することも想定し得る。カソード及びコレクタが定位置に配置されたら、カソードを電解質で湿潤させる。カソードは、場合により、切断される前にセパレータに積層されてもよく、そうでない場合、一枚のセパレータを湿潤カソードの上部に機械的に配置し、必要であればより多くの電解質を適用する。
セルの内部又は外部への水の進入を低減するために、セルとその周囲のものとの間の浸透圧差を低減する必要がある。浸透圧は、Morse等式、P=ΣinMnRTを用いて近似することができ、式中、Pは浸透圧であり、Tは絶対温度であり、Rは理想気体定数であり、Mnは、混合物のnth構成要素の1リットル当たりのモル濃度であり、inは、混合物のnth構成要素の溶解後に得られる、式単位当たりのイオン数である。2つの溶液間の浸透圧の差は、上記に定義したPの差として表すことができる。好ましくは、この差は2.5メガパスカル(25気圧)未満である必要があり、又は1.1メガパスカル(11気圧)未満がより好ましい。
セルを調製して、様々な電解質の性能を確立した。各セルは、厚紙を裏材として使用して剛性を提供し、包装材料は、片側の0.003cm(0.001インチ)ポリエチレン熱融着性層、他方の側の48ゲージ0.001cm(0.0005インチ)PETフィルム、及びそれら2つの間の0.000803cm(0.000316インチ)アルミニウム箔層からなっていた(Ultra Flex Corporation(Brooklyn,New York))。電池の熱融着を可能にするために、乾燥熱融着性ポリマーフィルム(Fastel Adhesives & Substrate Products)の部分を使用し、セル内にて一枚の9mm×1mmの切り取り部の窓を有して、電池構成要素を保持した。Epilog Fibermarkレーザーを使用して、0.075mm厚の亜鉛からアノード切り取り、前記アノードは、0.25マイクロメートル幅の細長片からなっていた。85重量% MnO2、10重量%カーボンブラック、及び5重量% PTFEの組成を有するカソードを前述したように調製した。このカソードを、上述したように、切断したチタン部分に積層した。これらの試験において、カソードは400μm±5%幅×130μm±5%厚さ×8.5mm±0.5mm長であった。アノード及びカソードを、それらが互いに物理的に接触しないように、乾燥熱融着性フィルム内の窓内に配置した。
非常に様々な組成物を電気化学的電池セルにおいて使用することができる。電気化学的適合性に関して、また電気化学的セルの最終用途に関して、任意の組み合わせの構成要素が選択されるであろう。例えば、生体適合性が必要な場合、構成要素はそのように選択されるであろう。
(1) 第1のベクトルに沿って延在するアノードと、
第2のベクトルに沿って延在する略平面状のカソードであって、前記第2のベクトルは前記第1のベクトルと略平行であり、前記カソードは、所定の空間、前記アノードから離間配設されている、カソードと、
前記カソードと電気的に接触し、かつ前記第2のベクトルに沿って延在するカソードコレクタと、
前記アノード及び前記カソードを概ね包囲し、かつ前記所定の空間内に位置付けられて、前記アノードと前記カソードとの間にイオン伝導性を提供する電解質と、
前記アノード、前記カソード、前記カソードコレクタ、及び前記電解質を概ね包囲する可撓性包装材料であって、前記アノードは前記包装材料を通って前記第1のベクトルに沿って延在し、前記カソードコレクタは前記包装材料を通って前記第2のベクトルに沿って延在する、可撓性包装材料と、を含む生体適合性セル構成要素を備える電気化学的マイクロ電池。
(2) 前記第1のベクトル及び前記第2のベクトルの両方が弓形であり、前記第1のベクトル及び第2のベクトルが、互いに同軸である、実施態様1に記載の電気化学的マイクロ電池。
(3) 前記カソードコレクタが、前記カソード中に位置付けられている、実施態様1又は2に記載の電気化学的マイクロ電池。
(4) 前記アノードの厚さが前記カソードの厚さと等しく、したがって前記電気化学的セルの厚さは、前記包装材料の厚さを加えた前記アノードの直径と等しい、実施態様1〜3のいずれかに記載の電気化学的マイクロ電池。
(5) 前記電気化学的セルと直列接続された第2の電気化学的セルを更に備え、前記電気化学的セルの前記アノードが、前記第2の電気化学的セルのカソードコレクタと電気的に接続され、前記電気化学的セルの前記包装材料と、前記第2の電気化学的セルの前記包装材料とが連結されて、連続包装体を形成する、実施態様1〜4のいずれかに記載の電気化学的マイクロ電池。
(7) 前記第1の積み重ね配置と前記第2の積み重ね配置とが、前記所定の空間によって互いに分離されている、実施態様6に記載の電気化学的電池。
(8) セパレータを更に備え、前記セパレータが、前記第1の積み重ね配置と前記第2の積み重ね配置との間に位置付けられている、実施態様7に記載の電気化学的電池。
(9) 前記電気化学的セルと直列接続された第2の電気化学的セルを更に備え、前記電気化学的セルの前記アノードが、前記電気化学的セルの前記アノードと電気的に連絡しているアノードコレクタを更に含み、前記アノードコレクタが前記電気化学的セルの外部に延在し、前記第2の電気化学的セル内に延在し、また前記アノードコレクタが、前記第2の電気化学的セルの前記カソードに電気的に接続され、前記電気化学的セルの前記包装材料と前記第2の電気化学的セルの前記包装材料とが連結されて連続包装体を形成する、実施態様1〜8のいずれかに記載の電気化学的マイクロ電池。
(10) 前記電池の容積が3立方ミリメートル(3.0mm3)以下である、実施態様1〜9のいずれかに記載の電気化学的電池。
(12) 前記アノードが、前記第1のベクトルに沿って延在する長さと、前記第1のベクトルに直交して延在する幅及び厚さとを有し、前記幅が前記厚さよりも大きく、前記長さ対前記幅の比は20:1を超える、実施態様1〜11のいずれかに記載の電気化学的電池。
(13) 前記カソードが、前記第2のベクトルに沿って延在する長さと、前記第2のベクトルに直交して延在する幅及び厚さとを有し、前記幅が前記厚さよりも大きく、前記長さ対前記幅の比は10:1を超える、実施態様1〜12のいずれかに記載の電気化学的電池。
(14) 前記電解質が酢酸亜鉛を含む、実施態様1〜13のいずれかに記載の電気化学的電池。
(15) 前記電解質のpHは6〜8である、実施態様1〜14のいずれかに記載の電気化学的電池。
(17) 前記包装材料が、生理食塩水溶液とイオン的に連絡して位置付けられている、実施態様1〜16のいずれかに記載の電気化学的電池。
(18) 包装材料が金属酸化物で被覆されている、実施態様17に記載の電気化学的電池。
(19) 前記電解質の浸透圧と前記生理食塩水溶液の浸透圧との間の差は、10気圧(10atm)(1MPa)未満である、実施態様17に記載の電気化学的電池。
(20) 前記包装材料の水蒸気透過率は、85〜100%相対湿度及び摂氏20〜40度で測定した際、1g/m2−日未満である、実施態様17に記載の電気化学的マイクロ電池。
(22) 前記アノード電流コレクタ及び前記カソード電流コレクタがチタンを含む、実施態様21に記載の電気化学的電池。
(23) 前記アノードが、亜鉛粉末と、前記電池の前記長さに延在する亜鉛物品との両方を含み、前記亜鉛粉末が、前記亜鉛物品と電気的に連絡している、実施態様21に記載の電気化学的電池。
(24) マイクロ電池の作製方法であって、
長さ及び厚さを有するカソードを形成する工程であって、前記長さ対前記厚さの比は50:1以上である、工程と、
前記カソードを、前記カソードの前記長さに延在するカソードコレクタに取り付けて、カソードアセンブリを形成する工程と、
長さ及び厚さを有するアノードを形成する工程であって、前記長さ対前記厚さの比は50:1以上である、工程と、
前記アノード及び前記カソードアセンブリの両方の周囲に水性電解質を分配して、前記カソードとアノードとの間のイオン連絡を可能にする工程と、
前記カソードアセンブリ、前記電解質、及び前記アノードを熱可塑性包装材料の第1の部分及び第2の部分内に配置する工程であって、前記第1の部分及び第2の部分は、前記カソードアセンブリ及びアノードの末端部分が、前記マイクロ電池の第1の末端部及び第2の末端部の両方において電池内部から外部へ延在することを可能にする以外は、前記電解質と、前記カソードアセンブリの一部分と、前記アノードの一部分との全部を包んで、前記電池内部の側部により境界をつけられる前記電池内部を形成する、工程と、
前記包装材料の前記第1の部分及び第2の部分を、前記電池内部の側部の前記長さに沿って加熱することにより前記電池内部を封止し、前記延在するアノード及びカソードアセンブリの周囲において前記包装材料を封止することにより前記マイクロ電池の前記第1の末端部及び第2の末端部において前記電池内部を封止する工程と、
前記封止されたマイクロ電池の外部の包装材料を除去する工程と、を含む、方法。
(25) 前記包装材料の前記第1の部分及び第2の部分を超音波溶接機内に配置する工程を更に含み、前記封止工程において、前記超音波溶接機は前記電池内部の周囲において前記包装材料の前記第1の部分及び第2の部分を封止し、前記除去工程において、前記超音波溶接機は前記封止部において前記包装材料を切断する、実施態様24に記載のマイクロ電池の作製方法。
(27) 前記アノードをアノードコレクタに取り付ける工程を更に含み、前記配置工程において、前記アノードコレクタは、前記マイクロ電池の前記第1の末端部及び第2の末端部の両方において前記電池内部から外部に延在するように位置付けられる、実施態様24〜26のいずれかに記載のマイクロ電池の作製方法。
Claims (20)
- 第1のベクトルに沿って延在するアノードであって、前記第1のベクトルに垂直な面に沿った前記アノードの断面の外周が円形である、アノードと、
第2のベクトルに沿って延在する平面状のカソードであって、前記第2のベクトルは前記第1のベクトルと略平行であり、前記カソードは、所定の空間、前記アノードから離間配設されている、カソードと、
前記カソードと電気的に接触し、かつ前記第2のベクトルに沿って延在するカソードコレクタと、
前記アノード及び前記カソードを概ね包囲し、かつ前記所定の空間内に位置付けられて、前記アノードと前記カソードとの間にイオン伝導性を提供する電解質と、
前記アノード、前記カソード、前記カソードコレクタ、及び前記電解質を概ね包囲する包装材料であって、前記アノードは前記包装材料の内部で前記第1のベクトルに沿って延在し、前記カソードコレクタの少なくとも一部は前記包装材料の内部で前記第2のベクトルに沿って延在する、包装材料と、を含む電気化学的セル、を備える電気化学的マイクロ電池。 - 前記第1のベクトル及び前記第2のベクトルの両方が弓形であり、前記第1のベクトル及び第2のベクトルが、互いに同軸である、請求項1に記載の電気化学的マイクロ電池。
- 前記カソードコレクタの少なくとも一部が、前記カソードと前記包装材料の間に位置付けられている、請求項1又は2に記載の電気化学的マイクロ電池。
- 前記電気化学的セルと直列接続された第2の電気化学的セルを更に備え、前記電気化学的セルの前記アノードが、前記第2の電気化学的セルのカソードコレクタと電気的に接続され、前記電気化学的セルの前記包装材料と、前記第2の電気化学的セルの前記包装材料とが連結されて、連続包装体を形成する、請求項1〜3のいずれか一項に記載の電気化学的マイクロ電池。
- アノードコレクタを更に備え、前記アノードと前記アノードコレクタとが電気的に連絡して結合され、前記アノード及び前記アノードコレクタが、第1の積み重ね配置にて前記第1のベクトルに沿って延在するように位置付けられ、前記カソードと前記カソードコレクタとが電気的に連絡して結合され、前記カソード及び前記カソードコレクタが、第2の積み重ね配置にて前記第2のベクトルに沿って延在するように位置付けられている、請求項1〜4のいずれか一項に記載の電気化学的マイクロ電池。
- 前記第1の積み重ね配置と前記第2の積み重ね配置とが、前記所定の空間によって互いに分離されている、請求項5に記載の電気化学的マイクロ電池。
- セパレータを更に備え、前記セパレータが、前記第1の積み重ね配置と前記第2の積み重ね配置との間に位置付けられている、請求項6に記載の電気化学的マイクロ電池。
- 前記電気化学的セルと直列接続された第2の電気化学的セルを更に備え、前記電気化学的セルの前記アノードが、前記電気化学的セルの前記アノードと電気的に連絡しているアノードコレクタを更に含み、前記アノードコレクタが前記電気化学的セルの外部に延在し、前記第2の電気化学的セル内に延在し、また前記アノードコレクタが、前記第2の電気化学的セルの前記カソードに電気的に接続され、前記電気化学的セルの前記包装材料と前記第2の電気化学的セルの前記包装材料とが連結されて連続包装体を形成する、請求項1〜3のいずれか一項に記載の電気化学的マイクロ電池。
- 前記電気化学的マイクロ電池の容積が3立方ミリメートル(3.0mm3)以下である、請求項1〜8のいずれか一項に記載の電気化学的マイクロ電池。
- 前記アノードが、前記アノードコレクタに隣接して位置付けられている、請求項5に記載の電気化学的マイクロ電池。
- 前記電解質が酢酸亜鉛を含む、請求項1〜10のいずれか一項に記載の電気化学的マイクロ電池。
- 前記電解質のpHは6〜8である、請求項1〜11のいずれか一項に記載の電気化学的マイクロ電池。
- 前記電解質中の前記酢酸亜鉛の濃度は、前記電解質の10重量パーセント(10重量%)未満を構成する、請求項11に記載の電気化学的マイクロ電池。
- 前記包装材料が、生理食塩水溶液とイオン的に連絡して位置付けられている、請求項1〜13のいずれか一項に記載の電気化学的マイクロ電池。
- 前記包装材料が金属酸化物で被覆されている、請求項14に記載の電気化学的マイクロ電池。
- 前記電解質の浸透圧と前記生理食塩水溶液の浸透圧との間の差は、10気圧(10atm)(1MPa)未満である、請求項14に記載の電気化学的マイクロ電池。
- 前記包装材料の水蒸気透過率は、85〜100%相対湿度及び摂氏20〜40度で測定した際、1g/m2−日未満である、請求項14に記載の電気化学的マイクロ電池。
- 前記アノードが亜鉛を含み、前記カソードが二酸化マンガンを含む、請求項1〜17のいずれか一項に記載の電気化学的マイクロ電池。
- 前記アノードコレクタ及び前記カソードコレクタがチタンを含む、請求項5、8、10のいずれか一項に記載の電気化学的マイクロ電池。
- 前記アノードが、亜鉛粉末と、前記電気化学的マイクロ電池の前記長さ方向に延在する亜鉛箔との両方を含み、前記亜鉛粉末が、前記亜鉛箔と電気的に連絡している、請求項18に記載の電気化学的マイクロ電池。
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