JP6624588B2 - 積層不織布およびその製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、積層不織布に関し、例えば、空気清浄機の濾材に用いられる積層不織布に関する。

空気清浄機等に用いられる濾材として、基材として機能する不織布（第１不織布）に、これよりも平均繊維径の小さな繊維を含み、集塵機能を有する不織布（第２不織布）と、これを保護するとともに集塵機能を有する他の不織布（第３不織布）とが積層された、積層不織布を用いることが提案されている（特許文献１）。

国際公開第２０１３／１２１７３３号パンフレット

しかし、特許文献１の積層不織布は、プリーツ形状に成形する際や裁断する際、第１不織布から第２不織布および第３不織布が剥離する場合がある。第２不織布および第３不織布が剥離すると、積層不織布を濾材として用いる場合、集塵効率が著しく低下する。

本発明の一局面は、第１繊維を含む第１不織布と、前記第１不織布に積層され、第２繊維を含む第２不織布と、前記第２不織布の前記第１不織布とは反対側の主面に積層され、かつ、第３繊維を含む第３不織布と、接着剤と、を備え、前記第１繊維の平均繊維径Ｄ１と前記第２繊維の平均繊維径Ｄ２とが、Ｄ１＞Ｄ２の関係を満たし、前記第２不織布が、互いに混在する第１領域および第２領域を有し、前記第２領域における前記第２繊維の密度ｄ２が、前記第１領域における前記第２繊維の密度ｄ１より小さく、前記接着剤が、前記第２領域に対向する第１不織布と、前記第２領域に対向する前記第３不織布と、の間に存在し、前記第１領域における３８０ｎｍの波長を有する光の透過率ｔ１が、１０％未満であり、前記第２領域における前記光の透過率ｔ２が、１５％以上である、積層不織布に関する。
本発明の他の局面は、第１繊維を含む第１不織布と、前記第１不織布に積層され、第２繊維を含む第２不織布と、前記第２不織布の前記第１不織布とは反対側の主面に積層され、かつ、第３繊維を含む第３不織布と、接着剤と、を備え、前記第１繊維の平均繊維径Ｄ１と前記第２繊維の平均繊維径Ｄ２とが、Ｄ１＞Ｄ２の関係を満たし、前記第２不織布が、互いに混在する第１領域および第２領域を有し、前記第２領域における前記第２繊維の密度ｄ２が、前記第１領域における前記第２繊維の密度ｄ１より小さく、前記接着剤が、前記第２領域に対向する第１不織布と、前記第２領域に対向する前記第３不織布と、の間に存在し、前記第１不織布が、互いに混在する第３領域および第４領域を有し、前記第４領域における前記第１繊維の密度ｄ４が、前記第３領域における前記第１繊維の密度ｄ３より小さく、前記第３領域における３８０ｎｍの波長を有する光の透過率ｔ３が、２０％未満であり、前記第４領域における前記光の透過率ｔ４が、２０％以上である、積層不織布に関する。

本発明のさらに他の一局面は、第１繊維を含む第１不織布と、第２繊維の原料となる原料樹脂および前記原料樹脂を溶解させる溶媒を含む原料液と、第３繊維を含む第３不織布と、を準備する準備工程と、電界紡糸法により、前記原料液から前記第２繊維を生成させ、前記第２繊維を前記第１不織布の一方の主面に堆積させて、第２不織布を形成する電界紡糸工程と、前記第２不織布に、接着剤を付与する接着剤付与工程と、前記第１不織布に、前記接着剤と前記第２不織布とを介して前記第３不織布を積層させる積層工程と、を具備し、前記第２不織布が、互いに混在する第１領域および第２領域を有しており、前記第２領域における前記第２繊維の密度ｄ２が、前記第１領域における前記第２繊維の密度ｄ１より小さく、前記第１繊維の平均繊維径Ｄ１と前記第２繊維の平均繊維径Ｄ２とが、Ｄ１＞Ｄ２の関係を満たし、前記第１不織布が、前記第１領域に対向する位置に第３領域を有し、前記第２領域に対向する位置に第４領域を有しており、前記第４領域における前記第１繊維の密度ｄ４が、前記第３領域における前記第１繊維の密度ｄ３より小さく、前記第１領域における３８０ｎｍの波長を有する光の透過率ｔ１が、１０％未満であり、前記第２領域における前記光の透過率ｔ２が、１５％以上である、積層不織布の製造方法に関する。
本発明のさらに他の一局面は、第１繊維を含む第１不織布と、第２繊維の原料となる原料樹脂および前記原料樹脂を溶解させる溶媒を含む原料液と、第３繊維を含む第３不織布と、を準備する準備工程と、電界紡糸法により、前記原料液から前記第２繊維を生成させ、前記第２繊維を前記第１不織布の一方の主面に堆積させて、第２不織布を形成する電界紡糸工程と、前記第２不織布に、接着剤を付与する接着剤付与工程と、前記第１不織布に、前記接着剤と前記第２不織布とを介して前記第３不織布を積層させる積層工程と、を具備し、前記第２不織布が、互いに混在する第１領域および第２領域を有しており、前記第２領域における前記第２繊維の密度ｄ２が、前記第１領域における前記第２繊維の密度ｄ１より小さく、前記第１繊維の平均繊維径Ｄ１と前記第２繊維の平均繊維径Ｄ２とが、Ｄ１＞Ｄ２の関係を満たし、前記第１不織布が、前記第１領域に対向する位置に第３領域を有し、前記第２領域に対向する位置に第４領域を有しており、前記第４領域における前記第１繊維の密度ｄ４が、前記第３領域における前記第１繊維の密度ｄ３より小さく、前記第３領域における３８０ｎｍの波長を有する光の透過率ｔ３が、２０％未満であり、前記第４領域における前記光の透過率ｔ４が、２０％以上である、積層不織布の製造方法。

本発明によれば、積層不織布において、不織布間の剥離を抑制することができる。

本発明の一実施形態に係る積層不織布の要部を模式的に示す断面図である。 本発明の他の実施形態に係る積層不織布の要部を模式的に示す断面図である。 本発明のさらに他の実施形態に係る積層不織布の要部を模式的に示す断面図である。 本発明の一実施形態に係る積層不織布の製造に用いられる製造システムの構成例を示す図である。 本発明の積層不織布を用いた空気清浄機を模式的に示す斜視図である。

本実施形態に係る積層不織布は、第１繊維を含む第１不織布と、第１不織布に積層され、第２繊維を含む第２不織布と、第２不織布の第１不織布とは反対側の主面に積層され、かつ、第３繊維を含む第３不織布と、接着剤と、を備える。第１繊維の平均繊維径Ｄ１と第２繊維の平均繊維径Ｄ２とは、Ｄ１＞Ｄ２の関係を満たす。

このような積層不織布は、例えば、電界紡糸法により第１不織布に第２繊維を堆積させて、第１不織布と第２不織布との積層体を製造した後、積層体の第２不織布側に接着剤を塗布して、第３不織布を積層することにより製造される。

つまり、第２不織布は、第１不織布に接着剤を介さずに積層される。電界紡糸法では、平均繊維径の小さな第２繊維の原料である原料樹脂を溶媒に溶解させた原料液に、高電圧を印加し、電荷をもった原料液をノズルから噴射することにより、第２繊維が生成される。第２繊維は、極微量の溶媒を残した状態で第１不織布上に堆積するため、第１不織布を構成する第１繊維と密着する。このように、第１不織布を構成する第１繊維と第２繊維とが、繊維同士の点接着によって接着されるため、第１不織布と第２不織布との間では、剥離が生じ易い。

一方、第２不織布と第３不織布とは、接着剤を用いて接着される。従来、第２不織布側から塗布された接着剤は、第２不織布と第３不織布との間に偏在し易い。そのため、第２不織布は、第２不織布に接着剤を介して接着している第３不織布とともに第１不織布から剥離し易い。第２不織布が厚くなるほど、接着剤は第２不織布と第３不織布との間に偏在し易くなるため、この傾向は大きくなる。ところで、第２繊維の平均繊維径が小さい場合、第２不織布と接着剤との接触面積も小さくなる。この場合、第２不織布と第３不織布との間に接着剤が偏在していても、第２不織布と第３不織布との間において、剥離は生じ易くなる。

そこで、本実施形態では、第２不織布に、互いに混在する第１領域Ｒ１および第２領域Ｒ２を設ける。第２領域Ｒ２における第２繊維の密度（単位体積当たりの質量）ｄ２は、第１領域Ｒ１における第２繊維の密度ｄ１より小さい。そのため、第２領域Ｒ２に塗布された接着剤の少なくとも一部は、第２不織布上に留まるとともに、他の部分は、第２不織布を通過して第１不織布にまで到達することができる。つまり、第２領域Ｒ２に塗布された接着剤は、第２領域Ｒ２と複合化するように、第１不織布と第３不織布との間に存在し、第１不織布および第３不織布の双方に接触することができる。第１繊維の平均繊維径Ｄ１は、第２繊維の平均繊維径Ｄ２よりも大きいため、第２不織布と接触する場合と比較して、接着剤は、第１不織布とより大きい面積で接触することができる。よって、第１不織布と第３不織布とは、第２不織布と第３不織布との間よりも高い接着力により接着され、不織布間の剥離が抑制される。第２不織布は、第１不織布と第３不織布との間に介在しているため、第１不織布および第３不織布のいずれからも剥離し難い。なお、集塵性能は、第１領域Ｒ１により担保される。

このような積層不織布において、第１不織布と第３不織布との剥離強度は、例えば、２５ｍｍ×２００ｍｍの試験片を用いて、ＪＩＳＺ０２３７に準拠した方法で測定する場合、５０〜３００ｍＮとなる。

それぞれ第１領域Ｒ１に対向する第１不織布と第３不織布との間に存在する接着剤の質量Ｍ１と、それぞれ第２領域Ｒ２に対向する第１不織布と第３不織布との間に存在する接着剤の質量Ｍ２とは、Ｍ１＜Ｍ２の関係を満たすことが好ましい。これにより、第２領域Ｒ２に対向する第１不織布および第３不織布において、両者の接着性がさらに高まる。一方、第１領域Ｒ１に対向する第１不織布および第３不織布の接着剤の量は少ないため、積層不織布全体の圧力損失の上昇は抑制される。

接着剤は、第１不織布と第１領域Ｒ１との間に存在しないことが好ましい。さらに、接着剤は、第１領域Ｒ１に対向する第１不織布の内部に浸透していないことが好ましい。積層不織布全体の圧力損失の上昇がさらに抑制され易いためである。

接着剤が、第１領域Ｒ１に対向する第１不織布の内部に浸透している場合、その程度は小さい方が好ましい。例えば、接着剤が、第１領域Ｒ１に対向する第１不織布において、第１不織布の第２不織布に対向する主面１Ａから距離Ｐ１までの領域に存在し、かつ、第２領域Ｒ２に対向する第１不織布において、第１不織布の第２不織布に対向する主面１Ａから距離Ｐ２までの領域に存在している場合、距離Ｐ１および距離Ｐ２は、Ｐ１＜Ｐ２の関係を満たすことが好ましい。

第１領域Ｒ１における３８０ｎｍの波長を有する光の透過率は、１０％未満であり、第２領域Ｒ２における上記光の透過率は、１５％以上であることが好ましい。これにより、第２領域Ｒ２に対向する第１不織布にまで、接着剤が到達し易くなるとともに、第１領域Ｒ１と第１不織布との間に接着剤を偏在させ易くなる。

第１不織布は、互いに混在し、かつ、第１繊維の密度の異なる第３領域Ｒ３および第４領域Ｒ４を有していても良い。第４領域Ｒ４における第１繊維の密度ｄ４が、第３領域Ｒ３における第１繊維の密度ｄ３より小さい場合、第１領域Ｒ１と第３領域Ｒ３とが対向しており、第２領域Ｒ２と第４領域Ｒ４とが対向していることが好ましい。この場合、第１不織布と第２不織布との繊維密度の粗な領域同士が対向するため、圧力損失の上昇を、さらに抑制することが可能になる。

強度保持の観点から、第３領域Ｒ３における３８０ｎｍの波長を有する光の透過率は、２０％未満であり、第４領域Ｒ４における上記光の透過率は、２０％以上であることが好ましい。接着剤を加熱により溶融する場合、積層不織布の変形が抑制され易いためである。

透過率ｔ３の平均値ｔ３_ａｖｅと、透過率ｔ４の平均値ｔ４_ａｖｅとの差：ｔ４_ａｖｅ−ｔ３_ａｖｅ、および、透過率ｔ１の平均値ｔ１_ａｖｅと、透過率ｔ２の平均値ｔ２_ａｖｅとの差：ｔ２_ａｖｅ−ｔ１_ａｖｅは、（ｔ４_ａｖｅ−ｔ３_ａｖｅ）＞（ｔ２_ａｖｅ−ｔ１_ａｖｅ）の関係を満たすことが好ましい。言い換えれば、第２不織布における第２繊維の密度差は、第１不織布における第１繊維の密度差よりも小さい方が好ましい。集塵機能を有する第２繊維の密度差が小さいことにより、集塵効率の面内均一性が確保され易くなる。

第２不織布の単位面積当たりの平均の質量は、０．５〜８ｇ／ｍ^２であることが好ましい。集塵効率が向上するためである。第１不織布と第３不織布との間に、このように比較的厚い第２不織布が介在する場合であっても、第２不織布の第２繊維の密度に疎密を設けることにより、接着剤は、第１不織布および第３不織布の双方に接触することができる。よって、不織布間の剥離は抑制される。

本発明に係る積層不織布の製造方法は、第１繊維を含む第１不織布と、第２繊維の原料となる原料樹脂および原料樹脂を溶解させる溶媒を含む原料液と、第３繊維を含む第３不織布と、を準備する準備工程と、電界紡糸法により、原料液から第２繊維を生成させ、第２繊維を第１不織布の一方の主面に堆積させて、第２不織布を形成する電界紡糸工程と、第２不織布に、接着剤を付与する接着剤付与工程と、第１不織布に、接着剤と第２不織布とを介して第３不織布を積層させる積層工程と、を具備する。第２不織布は、互いに混在する第１領域Ｒ１および第２領域Ｒ２を有しており、第２領域Ｒ２における第２繊維の密度ｄ２は、第１領域Ｒ１における第２繊維の密度ｄ１より小さく、第１繊維の平均繊維径Ｄ１と第２繊維の平均繊維径Ｄ２とは、Ｄ１＞Ｄ２の関係を満たす。このとき、第１不織布は、第１領域Ｒ１に対向する位置に第３領域Ｒ３を有し、第２領域Ｒ２に対向する位置に第４領域Ｒ４を有しており、第４領域Ｒ４における第１繊維の密度ｄ４は、第３領域Ｒ３における第１繊維の密度ｄ３より小さい。この方法により得られる積層不織布は、不織布間の剥離が抑制される。

まず、各不織布および接着剤について、空気清浄機の濾材に適する形態を具体的に説明する。なお、積層不織布の用途は、濾材に限定されるものではない。

（第１不織布）
第１不織布は、積層不織布の形状を保持する基材として機能する。積層不織布をプリーツ加工する場合、第１不織布が基材となって、プリーツの形状を保持する。

第１不織布は、第１繊維を含む。第１繊維の材質は特に限定されず、例えば、ガラス繊維、セルロース、アクリル樹脂、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリエステル（例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリブチレンテレフタレート）、ポリアミド（ＰＡ）、あるいはこれらの混合物等が挙げられる。なかでも、形状保持の観点から、第１繊維の材質はＰＥＴまたはセルロースが好ましい。第１繊維の平均繊維径Ｄ１は特に限定されず、例えば、１μｍ以上、４０μｍ以下であり、５μｍ以上、２０μｍ以下であっても良い。

平均繊維径Ｄ１とは、第１繊維の直径の平均値である。第１繊維の直径とは、第１繊維の長さ方向に対して垂直な断面の直径である。そのような断面が円形でない場合には、最大径を直径と見なしてよい。また、第１不織布の一方の主面の法線方向から見たときの、第１繊維の長さ方向に対して垂直な方向の幅を、第１繊維の直径と見なしても良い。平均繊維径Ｄ１は、例えば、第１不織布に含まれる任意の１０本の第１繊維の任意の箇所の直径の平均値である。後述する平均繊維径Ｄ２およびＤ３についても同じである。

第１不織布は、例えば、スパンボンド法、乾式法（例えば、エアレイド法）、湿式法、メルトブロー法、ニードルパンチ法等により製造された不織布であり、その製造方法は特に限定されない。なかでも、基材として適する不織布が形成され易い点で、第１不織布は、湿式法により製造されることが好ましい。

第１不織布の圧力損失も特に限定されない。なかでも、第１不織布の初期の圧力損失は、ＪＩＳＢ９９０８形式１の規格に準拠した測定機を用いて測定した場合、１Ｐａ以上、１０Ｐａ以下程度であることが好ましい。第１不織布の初期の圧力損失がこの範囲であれば、積層不織布全体の圧力損失も抑制される。

第１不織布の厚みＴ１は、圧力損失の観点から、５０μｍ以上、５００μｍ以下であることが好ましく、１５０μｍ以上、４００μｍ以下であることがより好ましい。不織布の厚みＴとは、例えば、不織布の任意の１０箇所の厚みの平均値である（以下、同じ）。厚みとは、不織布の２つの主面の間の距離である。不織布の厚みＴは、具体的には、不織布の断面を写真に撮り、不織布の一方の主面上にある任意の１地点から他方の主面まで、一方の表面に対して垂直な線を引いたとき、この線上にある繊維のうち、最も離れた位置にある２本の繊維の外側（外法）の距離として求められる。他の任意の複数地点（例えば、９地点）についても同様にして不織布の厚みを算出し、これらを平均化した数値を、不織布の厚みＴとする。上記厚みＴの算出に際しては、二値化処理された画像を用いても良い。なお、後述するように、第１不織布が第１繊維の密な領域（第３領域Ｒ３）と疎な領域（第４領域Ｒ４）とを含む場合、第３領域Ｒ３および第４領域Ｒ４において、それぞれ任意の５箇所の厚みを測定して、平均値を算出する。

第１不織布の単位面積当たりの質量は、圧力損失の観点から、１０ｇ／ｍ^２以上、８０ｇ／ｍ^２以下であることが好ましく、３５ｇ／ｍ^２以上、６０ｇ／ｍ^２以下であることがより好ましい。なお、第１不織布が上記第３領域Ｒ３と第４領域Ｒ４とを含む場合、上記質量とは、第３領域Ｒ３および第４領域Ｒ４の平均の質量をいう。

（第２不織布）
第２不織布は、第１繊維の平均繊維径Ｄ１よりも小さい平均繊維径Ｄ２を有する第２繊維を備えており、ダストを捕捉する機能を有する。平均繊維径Ｄ２は、平均繊維径Ｄ１の１／１０以下（Ｄ２≦Ｄ１／１０）であることが好ましく、Ｄ２≦Ｄ１／１００であることがより好ましい。また、平均繊維径Ｄ２は、平均繊維径Ｄ１の１／１０００以上であることが好ましい。平均繊維径Ｄ２がこの範囲であれば、圧力損失が抑制されるとともに集塵効率が高くなり易い。具体的には、平均繊維径Ｄ２は３μｍ以下である。平均繊維径Ｄ２は、１μｍ以下であることが好ましく、３００ｎｍ以下であることがより好ましい。また、平均繊維径Ｄ２は３０ｎｍ以上であることが好ましく、５０ｎｍ以上であることがより好ましい。

第２繊維の材質は特に限定されず、例えば、ＰＡ、ポリイミド（ＰＩ）、ポリアミドイミド（ＰＡＩ）、ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）、ポリアセタール（ＰＯＭ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、ポリサルホン（ＰＳＦ）、ポリエーテルサルフォン（ＰＥＳ）、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリアリレート（ＰＡＲ）、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、ポリ酢酸ビニル（ＰＶＡｃ）、ＰＰ、ＰＥＴ、ポリウレタン（ＰＵ）等のポリマーが挙げられる。これらは、単独あるいは２種以上を組み合わせて用いても良い。なかでも、第２繊維を電界紡糸法により形成する場合、ＰＥＳが好ましく用いられる。また、平均繊維径Ｄ２を細くし易い点で、ＰＶＤＦが好ましく用いられる。

第２不織布の厚みＴ２は、圧力損失の観点から、０．５μｍ以上、５００μｍ以下であることが好ましく、１μｍ以上、４５０μｍ以下であることがより好ましい。なお、上記厚みとは、第１領域Ｒ１および第２領域Ｒ２の平均の厚みをいう。厚みＴ２は、厚みＴ１と同様の方法により算出できる。第２不織布の初期の圧力損失は、上記と同様の条件で測定する場合、５Ｐａ以上、４０Ｐａ以下程度であることが好ましい。

第２不織布の単位面積当たりの質量は、集塵効率の観点から、０．５ｇ／ｍ^２以上、８ｇ／ｍ^２以下であることが好ましく、０．９ｇ／ｍ^２以上、７ｇ／ｍ^２以下であることが好ましい。このような、比較的厚い第２不織布が、第１不織布と第３不織布との間に介在する場合であっても、第２不織布の第２繊維の密度に疎密を設けることにより、接着剤は、第１不織布と第２領域Ｒ２との間、および、第２領域Ｒ２と第３不織布との間に介在することができる。よって、集塵効率を高めながら、不織布間の剥離を抑制することができる。なお、上記質量とは、第１領域Ｒ１および第２領域Ｒ２の平均の質量をいう。

（第３不織布）
第３不織布は、比較的大きなダストを集塵する機能を有するとともに、種々の外部負荷から第２不織布を保護する保護材として機能する。集塵効率の観点から、第３不織布には帯電処理が施されていることが好ましい。

第３不織布は、第３繊維を含む。第３繊維の材質は特に限定されず、第１不織布と同じ材質が例示できる。なかでも、帯電され易い点で、ＰＰが好ましい。第３繊維の平均繊維径Ｄ３は、特に限定されない。平均繊維径Ｄ３は、例えば、０．５μｍ以上、２０μｍ以下であり、５μｍ以上、２０μｍ以下である。

第３不織布の製造方法は特に限定されず、第１不織布で例示した方法が同じく例示できる。なかでも、濾材として適する繊維径の細い不織布が形成され易い点で、第３不織布は、メルトブロー法により製造されることが好ましい。

第３不織布の厚みＴ３は特に限定されず、１００μｍ以上、５００μｍ以下であっても良く、１５０μｍ以上、４００μｍ以下であっても良い。第３不織布の単位面積当たりの質量も特に限定されず、１０ｇ／ｍ^２以上、５０ｇ／ｍ^２以下であっても良く、１０ｇ／ｍ^２以上、３０ｇ／ｍ^２以下であっても良い。

第３不織布の圧力損失は、特に限定されない。なかでも、第３不織布の初期の圧力損失は、上記と同様の条件で測定する場合、１０Ｐａ以上、５０Ｐａ以下程度であることが好ましい。第３不織布の初期の圧力損失がこの範囲であれば、積層不織布全体の圧力損失も抑制される。

（接着剤）
接着剤の種類は特に限定されず、熱可塑性樹脂を主成分とするホットメルト接着剤等が挙げられる。熱可塑性樹脂としては、例えば、ＰＵ、ＰＥＴ等のポリエステル、ウレタン変性共重合ポリエステル等の共重合ポリエステル、ＰＡ、ポリオレフィン（例えば、ＰＰ、ＰＥ）等が例示できる。接着剤の融点は、６０〜１４０℃程度であることが好ましい。

積層不織布に付着する接着剤の平均の質量も特に限定されないが、接着性および圧力損失の観点から、０．５ｇ／ｍ^２以上、１５ｇ／ｍ^２以下であることが好ましく、１ｇ／ｍ^２以上、１０ｇ／ｍ^２以下であることがより好ましく、３ｇ／ｍ^２以上、９ｇ／ｍ^２以下であることが特に好ましい。

第１不織布と第２領域Ｒ２との間に接着剤を介在させ易い点で、接着剤は固形の状態で散布されることが好ましい。固形とは、一定の形状を保持した状態であって、例えば、粒子状である。粒子状の接着剤の平均粒径Ｄ５０は特に限定されず、例えば、１５０〜３５０μｍであり、１８０〜３００μｍである。平均粒径Ｄ５０とは、レーザー回折式の粒度分布測定装置により求められる体積粒度分布におけるメディアン径である（以下、同じ）。

（積層不織布）
以下、積層不織布の実施形態を、図１Ａ〜１Ｃを参照しながら具体的に説明する。図１Ａ〜１Ｃは、本実施形態に係る積層不織布１０（１０Ａ〜１０Ｃ）の要部を模式的に示す断面図である。なお、第３不織布３の内部に浸透した接着剤４に関して、図１Ａ〜１Ｃでは、その一部のみを図示している。接着剤４は、第３不織布３の内部に浸透していても良いし、浸透していなくても良い。また、接着剤４は、粒子の形状で、第１不織布１の内部や第２不織布と第３不織布との間に存在していても良い。

図１Ａ〜１Ｃに示すように、接着剤４は、第２不織布２の第１領域Ｒ１と第３不織布３との間、第１不織布１と第２領域Ｒ２との間、および、第３不織布３と第２領域Ｒ２との間に介在する。接着剤４は、図１Ｂに示すように、さらに、第１領域Ｒ１と第１不織布１との間に介在していても良い。このとき、それぞれ第１領域Ｒ１に対向する第１不織布と第３不織布との間に存在する接着剤の質量Ｍ１と、それぞれ第２領域Ｒ２に対向する第１不織布と第３不織布との間に存在する接着剤の質量Ｍ２とは、Ｍ１＜Ｍ２の関係を満たすことが好ましい。それぞれ第２領域Ｒ２に対向する第１不織布および第３不織布において、両者の接着性がさらに高まるためである。一方、それぞれ第１領域Ｒ１に対向する第１不織布および第３不織布の接着剤の量は少ないため、積層不織布全体の圧力損失の上昇は抑制される。なお、図１Ｃは、第１繊維の密度に粗密差を有する第１不織布１を用いた場合を示している。このような第１不織布１については、後述する。

各不織布間に介在する接着剤４の質量（Ｍ１、Ｍ２）は、各不織布間に介在する接着剤４の断面積（Ａ１、Ａ２）で代替することができる。例えば、積層不織布１０を第１不織布１を下にして水平な台に置き、第１領域Ｒ１および第２領域Ｒ２を含む任意の領域ａの断面を写真に撮る。次いで、それぞれ第１領域Ｒ１に対向する第１不織布１と第３不織布３との間に存在する接着剤４の断面積Ａ１ａを算出する。このとき、第１不織布１および第３不織布３に浸透した接着剤４は除外する。同様に、それぞれ第２領域Ｒ２に対向する第１不織布１と第３不織布３との間に存在する接着剤４の断面積Ａ２ａを算出する。他の任意の複数領域（例えば、領域ｂ〜ｊの９箇所）についても同様にして断面積Ａ１ｂ〜Ａ１ｊおよび断面積Ａ２ｂ〜Ａ２ｊを算出し、これらを平均化した数値を、それぞれの断面積Ａ１およびＡ２とする。ここで、各領域は、同じ面積になるように決定する。断面積Ａ１およびＡ２の算出に際しては、二値化処理された画像を用いても良い。塗布された接着剤４は、第１領域Ｒ１および第２領域Ｒ２において均質（例えば、比重が同じ）であると考えられるため、算出された断面積Ａ１およびＡ２は、それぞれ質量Ｍ１およびＭ２に対応するといえる。

接着剤４は、第１不織布１と第１領域Ｒ１との間に存在しないことが好ましい。積層不織布１０全体の圧力損失の上昇が抑制され易いためである。この場合、第１領域Ｒ１に塗布された接着剤４のほとんどは、第２不織布２と第３不織布３との接着に寄与する。

接着剤４は、第１領域Ｒ１および第２領域Ｒ２を通過して、第１不織布１にまで浸透しても良い。この場合、積層不織布１０全体の圧力損失が抑制される点で、第１領域Ｒ１に対向する第１不織布１の内部に浸透する接着剤４の量は、少ない方が好ましい。例えば、接着剤４が、第１不織布１の第１領域Ｒ１に対向する主面１Ａから距離Ｐ１までの領域に存在し、さらに、第１不織布１の第２領域Ｒ２に対向する主面１Ａから距離Ｐ２までの領域に存在する場合、距離Ｐ１および距離Ｐ２は、Ｐ１＜Ｐ２の関係を満たすことが好ましい。

距離Ｐ１および距離Ｐ２は、以下のようにして算出できる。
例えば、上記領域ａの断面において、第１領域Ｒ１に対向する第１不織布１の厚みＴ_Ｒ１を求める。次に、第１領域Ｒ１に対向する第１不織布１に浸透した接着剤４のうち、積層不織布１０を載置した台から最も近い接着剤４と、当該台との距離Ｄ_Ｒ１を求める。算出された厚みＴ_Ｒ１と距離Ｄ_Ｒ１との差を、距離Ｐ１ａとする。同様に、第２領域Ｒ２に対向する第１不織布１の厚みＴ_Ｒ２および距離Ｄ_Ｒ２を求めて、差を取ることにより、距離Ｐ２ａを算出する。他の任意の複数領域（例えば、領域ｂ〜ｊの９箇所）についても同様にして距離Ｐ１ｂ〜Ｐ１ｊおよびＰ２ｂ〜Ｐ２ｊを求め、これらを平均化した数値を、それぞれ距離Ｐ１およびＰ２とする。距離Ｐ１およびＰ２の算出に際しては、二値化処理された画像を用いても良い。

第２繊維２Ｆの密な第１領域Ｒ１および第２繊維２Ｆの疎な第２領域Ｒ２の密度ｄ１およびｄ２は、３８０ｎｍの波長を有する光の透過率として評価できる。なお、透過率を評価するための光の波長はこれに限定されず、例えば、３８０ｎｍ〜７８０ｎｍの可視光域から適宜選択すれば良い。なかでも、第２繊維２Ｆによる光の吸収の影響が小さくなって、測定誤差が低減される点で、上記光の波長は短いことが好ましく、３８０ｎｍであることが最も好ましい。

第１領域Ｒ１と第２領域Ｒ２との閾値は、適宜設定すれば良い。なかでも、不織布間の剥離を抑制する観点から、第１領域Ｒ１における上記透過率ｔ１は、１０％未満であることが好ましく、第２領域Ｒ２における上記透過率ｔ２は、１５％以上であることが好ましい。透過率ｔ２は、２０％以上であることがより好ましい。第２領域Ｒ２に対向する第１不織布にまで、接着剤が浸透し易くなるためである。

透過率ｔ１の下限値は特に限定されないが、圧力損失の観点から、２％以上であることが好ましく、５％以上であることがより好ましい。透過率ｔ２の上限値も特に限定されないが、集塵効率の観点から、３０％未満であることが好ましく、２５％未満であることがより好ましい。上記透過率は、分光光度計を用いて、回折格子により分光された波長３８０ｎｍの単色光を、例えば幅７ｍｍのスリットを通して、試料（第２不織布）に照射することにより測定される。透過率ｔ１に対する透過率ｔ２の割合（ｔ２／ｔ１）は、不織布間の剥離を抑制する観点から、２以上、１２以下であることが好ましい。

第１領域Ｒ１および第２領域Ｒ２は、互いに混在した状態で配置されている。混在しているとは、第１領域Ｒ１および第２領域Ｒ２がランダムに分布しているということである。なかでも、第１領域Ｒ１および第２領域Ｒ２は、第２不織布の３５ｍｍ四方の領域の中に混在した状態で含まれることが好ましい。このような小さな領域の中に、それぞれ複数の第１領域Ｒ１および第２領域Ｒ２が混在することにより、不織布間の剥離が抑制され易くなる。

ここで、第１領域Ｒ１および第２領域Ｒ２は、例えば、以下のようにして決定できる。３５ｍｍ四方の第２不織布を、７ｍｍ四方の２５のパーツに区分けする。各パーツの中心に対して、上記のように、３８０ｎｍの波長を有する光を、幅７ｍｍのスリットを通して照射して、その透過率を算出する。透過率が１０％未満のパーツを第１領域Ｒ１として、透過率が１５％以上のパーツを第２領域Ｒ２とする。

第１領域Ｒ１および第２領域Ｒ２を備える第２不織布を形成する方法は、特に限定されない。例えば、第２不織布を電界紡糸法により形成する場合、凹凸を有するターゲットを用いる方法が挙げられる。第１不織布を電界紡糸のターゲットとして用いる場合、第１繊維の密度に疎密差を有する第１不織布を用いれば良い。このような第１不織布は、その表面に凹凸を有している（図１Ｃ参照）。

電界紡糸法では、第２繊維の原料液およびターゲット（第１不織布）は、それぞれ異なる極性に帯電される。そのため、電界紡糸機構のノズルから第１不織布に向けて放出された原料液は、電場のより大きい第１不織布の凸部（第１繊維の密な領域）に向かって進行し、より多くの第２繊維が凸部上に堆積される。すなわち、この方法によれば、第１不織布の繊維密度の大きい領域（第３領域Ｒ３）に対向するように、第２不織布の繊維密度の大きい領域（第１領域Ｒ１）が形成され、第１不織布の繊維密度の小さい領域（第４領域Ｒ４）に対向するように、第２不織布の繊維密度の小さい領域（第２領域Ｒ２）が形成される。

第３領域Ｒ３と第１領域Ｒ１とが対向するとは、３５ｍｍ四方の積層不織布から、それぞれ第１不織布および第２不織布を剥離した後、上記のように各２５のパーツに区分けして各領域１〜４を決定したとき、第１領域Ｒ１であると決定されたパーツのうち８０％以上（個数）が、第３領域Ｒ３であると決定されたパーツに対向していることをいう。第４領域Ｒ４と第２領域Ｒ２とが対向するとは、同様に、第２領域Ｒ２であると決定されたパーツのうち８０％以上（個数）が、第４領域Ｒ４であると決定されたパーツに対向していることをいう。なお、第３領域Ｒ３および第４領域Ｒ４は、第１領域Ｒ１および第２領域Ｒ２と同様の方法により決定できる。ただし、第３領域Ｒ３と第４領域Ｒ４との閾値は、第１領域Ｒ１と第２領域Ｒ２との閾値と異なっていても良い。

第１繊維１Ｆの密度に疎密差を有する第１不織布１を用いる場合、形成される第２不織布２の疎密差は、第１不織布１の粗密差よりも小さくなり得る。言い換えれば、密度ｄ２に対する密度ｄ１の割合：ｄ１／ｄ２と、密度ｄ４に対する密度ｄ３の割合：ｄ３／ｄ４とは、ｄ１／ｄ２＜ｄ３／ｄ４の関係を満たす場合がある。

第１不織布１の第３領域Ｒ３における第１繊維の密度ｄ３および第４領域Ｒ４における第１繊維の密度ｄ４は特に限定されない。例えば、各領域の密度ｄ３およびｄ４を、上記のように、３８０ｎｍの波長を有する光の透過率として評価する場合、第３領域Ｒ３における上記透過率ｔ３は、２０％未満であることが好ましい。第４領域Ｒ４における上記透過率ｔ４は、２０％以上であることが好ましく、２３％以上であることがより好ましい。第１不織布１をターゲットとして用いる場合、第１領域Ｒ１および第２領域Ｒ２が形成され易いためである。透過率ｔ３の下限値は特に限定されないが、圧力損失の観点から、５％以上であることが好ましく、１０％以上であることがより好ましい。透過率ｔ４の上限値も特に限定されないが、強度の観点から、４０％未満であることが好ましく、３２％未満であることがより好ましい。透過率ｔ３に対する透過率ｔ４の割合（ｔ４／ｔ３）は、第１領域Ｒ１および第２領域Ｒ２が形成され易い点で、１．５以上、８以下であることが好ましい。

透過率ｔ３の平均値ｔ３_ａｖｅと、透過率ｔ４の平均値ｔ４_ａｖｅとの差：ｔ４_ａｖｅ−ｔ３_ａｖｅ、および、透過率ｔ２の平均値ｔ２_ａｖｅとの差：ｔ２_ａｖｅ−ｔ１_ａｖｅは、集塵効率の面内均一性を確保し易い点で、（ｔ４_ａｖｅ−ｔ３_ａｖｅ）＞（ｔ２_ａｖｅ−ｔ１_ａｖｅ）の関係を満たすことが好ましい。透過率の平均値とは、上記のように、各領域を決定する際に用いたパーツの透過率を、領域ごとに平均化することにより算出される。例えば、第１領域Ｒ１と決定されたパーツの平均の透過率ｔ１_ａｖｅが６％であり、第２領域Ｒ２と決定されたパーツの平均の透過率ｔ２_ａｖｅが２０％である場合、これらの差：ｔ２_ａｖｅ−ｔ１_ａｖｅは１４％である。また、第３領域Ｒ３と決定されたパーツの平均の透過率ｔ３_ａｖｅが１２．５％であり、第４領域Ｒ４と決定されたパーツの平均の透過率ｔ４_ａｖｅが３０％である場合、これらの差：ｔ４_ａｖｅ−ｔ３_ａｖｅは１７．５％であり、上記の関係を満たす。なお、各領域の透過率の平均値が上記の関係を満たす場合、各領域の密度はｄ１／ｄ２＜ｄ３／ｄ４の関係を満たすと言える。

積層不織布１０は、例えば、第１繊維１Ｆを含む第１不織布１と、第２繊維２Ｆの原料となる原料樹脂および原料樹脂を溶解させる溶媒を含む原料液と、第３繊維３Ｆを含む第３不織布３と、を準備する準備工程と、電界紡糸法により、原料液から第２繊維２Ｆを生成させ、第２繊維２Ｆを第１不織布１の一方の主面に堆積させて、第２不織布２を形成する電界紡糸工程と、第２不織布２の主面に、接着剤４を付与する接着剤付与工程と、第１不織布１に、接着剤４と第２不織布２とを介して第３不織布３を積層させる積層工程と、を具備する方法により製造することができる。

上記のような積層不織布１０の製造方法は、例えば、ラインの上流から下流に第１不織布１を搬送し、搬送される第１不織布１の主面に第２不織布２を形成した後、第３不織布３を積層する製造システムにより実施することが可能である。このような製造システムは、例えば、（１）第１不織布１を搬送ベルトに供給する第１不織布供給装置と、（２）原料液から静電気力により第２繊維２Ｆを生成させる電界紡糸機構を有する第２不織布形成装置と、（３）第２不織布形成装置から送り出される第２不織布２の上方から、接着剤４を散布する接着剤散布装置と、（４）散布された接着剤４を溶融する加熱装置と、（５）加熱装置から送り出される第２不織布２の上方から、第３不織布３を積層する第３不織布積層装置と、を具備する。

以下、図２を参照しながら、積層不織布の製造方法およびこれを行う製造システムについて説明するが、以下のシステムおよび製造方法は、本発明を限定するものではない。図２は、積層不織布１０の製造システムの一例の構成を概略的に示す図である。製造システム２００は、積層不織布１０を製造するための製造ラインを構成している。

まず、第１不織布１を準備する。製造システム２００では、第１不織布１は、製造ラインの上流から下流に搬送される。製造システム２００の最上流には、ローラ状に捲回された第１不織布１を内部に収容した第１不織布供給装置２０１が設けられている。供給装置２０１は、モータ１３により第１供給リール１２を回転させて、第１供給リール１２に捲回された第１不織布１を搬送ローラ１１に供給する。

第１不織布１は、搬送ローラ１１により、電界紡糸ユニット（図示せず）を備える電界紡糸装置２０２に搬送される。電界紡糸ユニットが具備する電界紡糸機構は、装置内の上方に設置された第２繊維２Ｆの原料液２２を放出するための放出体２３と、放出された原料液２２をプラスに帯電させる帯電手段（後述参照）と、放出体２３と対向するように配置された第１不織布１を上流側から下流側に搬送する搬送コンベア２１と、を備えている。搬送コンベア２１は、第１不織布１とともに第２繊維２Ｆを収集するコレクタ部として機能する。なお、電界紡糸ユニットの台数は、特に限定されるものではなく、１台でも２台以上でもよい。

電界紡糸ユニットおよび／または放出体２３が複数ある場合、電界紡糸ユニットごと、あるいは、放出体２３ごとに、形成される第２繊維２Ｆの平均繊維径を変化させても良い。第２繊維２Ｆの平均繊維径は、後述する原料液２２の吐出圧力、印加電圧、原料液２２の濃度、放出体２３と第１不織布１との距離、温度、湿度などを調整することにより、変化させることができる。また、第２繊維２Ｆの堆積量は、原料液２２の吐出圧力、印加電圧、原料液２２の濃度、第１不織布１の搬送速度などを調整することにより、制御される。

放出体２３の第１不織布１の主面と対向する側には、原料液２２の放出口（図示せず）が複数箇所設けられている。放出体２３の放出口と、第１不織布１との距離は、製造システムの規模や所望の繊維径にもよるが、例えば、１００〜６００ｍｍであればよい。放出体２３は、電界紡糸ユニットの上方に設置された、第１不織布１の搬送方向と平行な第１支持体２４から下方に延びる第２支持体２５により、自身の長手方向が第１不織布１の主面と平行になるように支持されている。第１支持体２４は、放出体２３を第１不織布１の搬送方向とは垂直な方向に揺動させるように、可動であっても良い。

帯電手段は、放出体２３に電圧を印加する電圧印加装置２６と、搬送コンベア２１と平行に設置された対電極２７とで構成されている。対電極２７は接地（グランド）されている。これにより、放出体２３と対電極２７との間には、電圧印加装置２６により印加される電圧に応じた電位差（例えば２０〜２００ｋＶ）を設けることができる。なお、帯電手段の構成は、特に限定されない。例えば、対電極２７はマイナスに帯電されていても良い。また、対電極２７を設ける代わりに、搬送コンベア２１のベルト部分を導体から構成してもよい。

放出体２３は、導体で構成されており、長尺の形状を有し、その内部は中空になっている。中空部は原料液２２を収容する収容部となる。原料液２２は、放出体２３の中空部と連通するポンプ２８の圧力により、原料液タンク２９から放出体２３の中空に供給される。そして、原料液２２は、ポンプ２８の圧力により、放出口から第１不織布１の主面に向かって放出される。放出された原料液２２は、帯電した状態で放出体２３と第１不織布１との間の空間（生成空間）を移動中に静電爆発を起し、繊維状物（第２繊維２Ｆ）を生成する。生成した第２繊維２Ｆは、第１不織布１に堆積し、第２不織布２を形成する。第１不織布１が、第３領域Ｒ３および第４領域Ｒ４を備える場合、それぞれの領域に対応する第１領域Ｒ１および第２領域Ｒ２を備える第２不織布２が形成される。

原料液２２に含まれる溶媒としては、原料樹脂の種類や製造条件に応じて、適切なものを選択すればよい。例えば、メタノール、エタノール、１−プロパノール、２−プロパノール、ヘキサフルオロイソプロパノール、テトラエチレングリコール、トリエチレングリコール、ジベンジルアルコール、１，３−ジオキソラン、１，４−ジオキサン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、メチル−ｎ−ヘキシルケトン、メチル−ｎ−プロピルケトン、ジイソプロピルケトン、ジイソブチルケトン、アセトン、ヘキサフルオロアセトン、フェノール、ギ酸、ギ酸メチル、ギ酸エチル、ギ酸プロピル、安息香酸メチル、安息香酸エチル、安息香酸プロピル、酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸プロピル、フタル酸ジメチル、フタル酸ジエチル、フタル酸ジプロピル、塩化メチル、塩化エチル、塩化メチレン、クロロホルム、ｏ−クロロトルエン、ｐ−クロロトルエン、四塩化炭素、１，１−ジクロロエタン、１，２−ジクロロエタン、トリクロロエタン、ジクロロプロパン、ジブロモエタン、ジブロモプロパン、臭化メチル、臭化エチル、臭化プロピル、酢酸、ベンゼン、トルエン、ヘキサン、シクロヘキサン、シクロヘキサノン、シクロペンタン、ｏ−キシレン、ｐ−キシレン、ｍ−キシレン、アセトニトリル、テトラヒドロフラン、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド（ＤＭＡｃ）、ジメチルスルホキシド、ピリジン、水等を用いることができる。これらは単独で用いてもよく、複数種を組み合わせて用いてもよい。なかでも、ＰＥＳを含む第２繊維２Ｆを電界紡糸法により形成する場合、電界紡糸法に適している点およびＰＥＳを溶解し易い点で、ＤＭＡｃが好ましい。

原料液２２には、無機質固体材料を添加してもよい。無機質固体材料としては、酸化物、炭化物、窒化物、ホウ化物、珪化物、弗化物、硫化物等を挙げることができる。なかでも、加工性などの観点から、酸化物を用いることが好ましい。酸化物としては、Ａｌ₂Ｏ₃、ＳｉＯ₂、ＴｉＯ₂、Ｌｉ₂Ｏ、Ｎａ₂Ｏ、ＭｇＯ、ＣａＯ、ＳｒＯ、ＢａＯ、Ｂ₂Ｏ₃、Ｐ₂Ｏ₅、ＳｎＯ₂、ＺｒＯ₂、Ｋ₂Ｏ、Ｃｓ₂Ｏ、ＺｎＯ、Ｓｂ₂Ｏ₃、Ａｓ₂Ｏ₃、ＣｅＯ₂、Ｖ₂Ｏ₅、Ｃｒ₂Ｏ₃、ＭｎＯ、Ｆｅ₂Ｏ₃、ＣｏＯ、ＮｉＯ、Ｙ₂Ｏ₃、Ｌｕ₂Ｏ₃、Ｙｂ₂Ｏ₃、ＨｆＯ₂、Ｎｂ₂Ｏ₅等を例示することができる。これらは単独で用いてもよく、複数種を組み合わせて用いてもよい。

原料液２２における溶媒と原料樹脂との混合比率は、選定される溶媒の種類と原料樹脂の種類により異なる。原料液２２における溶媒の割合は、例えば、６０質量％から９５質量％である。

第２繊維２Ｆを形成する電界紡糸機構は、上記の構成に限定されない。所定の第２繊維２Ｆの生成空間において、原料液２２から静電気力により第２繊維２Ｆを生成させ、生成した第２繊維２Ｆを第１不織布１の主面に堆積させることができる機構であれば、特に限定なく用いることができる。例えば、放出体２３の長手方向に垂直な断面の形状は、上方から下方に向かって次第に小さくなる形状（Ｖ型ノズル）であってもよい。

第２不織布２が形成された後、第１不織布１と第２不織布２との積層体は、搬送ロール３１により接着剤散布装置２０３に搬送される。接着剤散布装置２０３では、第２不織布２の上方から、接着剤４が散布される。接着剤４は、例えば、スプレー法、自由落下等により散布される。

接着剤散布装置２０３は、例えば、接着剤散布装置２０３の上方に設置された接着剤４を収容する接着剤タンク３２と、接着剤４を散布するための散布部材３３とを備える散布装置３４を具備する。

接着剤４が散布された後、積層体に第３不織布３が積層される前に、積層体を、搬送ローラ４１により加熱機器４２を備える加熱装置２０４に搬送する。加熱装置２０４では、接着剤４が溶融される。加熱装置２０４では、第２不織布２に含まれる溶媒の除去も行われる。接着剤４の溶融（さらには、後述する第３不織布３の積層）により、接着剤４は、第２不織布の内部、さらには、第１不織布１の内部にまで浸透し得る。

加熱機器４２は特に限定されず、公知のものを適宜選択すれば良い。加熱温度は、溶媒の沸点および接着剤４の融点に応じて適宜設定すれば良い。加熱温度は、積層体の表面が好ましくは１００〜２００℃、より好ましくは１２０〜１７０℃になるように、調整される。

次いで、積層体は、搬送ローラ５１により第３不織布積層装置２０５に搬送される。第３不織布積層装置２０５では、積層体の上方から第３不織布３が供給され、接着剤４を介して積層体に積層される。第３不織布３が長尺である場合、第１不織布１と同様に、第３不織布３は第２供給リール５２に巻き取られていても良い。この場合、第３不織布３は、第２供給リール５２から捲き出されながら、積層体に積層される。第３不織布３が積層される際、繊維密度の高い第１領域Ｒ１に塗布された接着剤４の一部が、より繊維密度の低い第２領域Ｒ２の空隙に押し込まれると、接着剤の質量Ｍ１とＭ２とは、Ｍ１＜Ｍ２の関係を満たす。さらに、第３不織布３の内部に、接着剤４が浸透する場合もある。

第３不織布３を積層した後、積層不織布１０を挟んで上下に配置された一対の加圧ローラ５３（５３ａおよび５３ｂ）により圧力を加えながら、積層不織布１０を加圧して積層体と第３不織布３とをさらに密着させても良い。

最後に、第３不織布積層装置２０５から積層不織布１０を搬出し、ローラ６１を経由して、より下流側に配置されている回収装置２０６に搬送する。回収装置２０６は、例えば、搬送されてくる積層不織布１０を捲き取る回収リール６２を内蔵している。回収リール６２はモータ６３により回転駆動される。

［空気清浄機］
積層不織布１０は、例えば、空気清浄機に用いられる。このような空気清浄機１００は、図３に例示されるように、気体の吸い込み部１０１と、気体の吐き出し部１０２と、これらの間に配置される積層不織布１０と、を備える。積層不織布１０は、蛇腹状にプリーツ加工されて配置されても良い。積層不織布１０は、大気中のダストを捕捉する濾材である。積層不織布１０を備える空気清浄機１００は、圧力損失が小さく、集塵効率に優れる。集塵効率の点で、積層不織布１０は、第３不織布３が吸い込み部１０１側に位置するように、吸い込み部１０１と吐き出し部１０２との間に配置されることが好ましい。

空気清浄機１００は、外部の大気を吸い込み部１０１から空気清浄機１００内部に取り込む。取り込まれた大気に含まれるダストは、積層不織布１０等を通過する間に捕捉され、清浄化された大気が吐き出し部１０２から外部に放出される。空気清浄機１００は、さらに、吸い込み部１０１と積層不織布１０との間に、大きな塵等を捕捉するプレフィルタ１０３等を備えても良い。また、積層不織布１０と吐き出し部１０２との間に消臭フィルタ１０４や加湿フィルタ（図示せず）等が備えられても良い。

［実施例］
以下、本発明の実施例を具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。

［実施例１］
第１不織布としてセルロースを主体とする基材（厚みＴ１：３００μｍ、Ｄ１：１５μｍ、単位面積当たりの質量：４２ｇ／ｍ^２）を準備した。第１不織布は、３５ｍｍ四方の領域に、互いに混在する、透過率ｔ３が１０〜１５％（ｔ３_ａｖｅ：１２．５％）の複数の第３領域Ｒ３と、透過率ｔ４が２５２８〜３０３２％（ｔ４_ａｖｅ：３０％）の複数の第４領域Ｒ４と、を備えていた（ｔ４／ｔ３＝１．７〜３）。なお、各透過率は、第１不織布から３５ｍｍ四方を切り取って、７ｍｍ四方の２５のパーツに区分けした後、分光光度計を用いて、回折格子により分光された波長３８０ｎｍの単色光を、各パーツの中心に対して、幅７ｍｍのスリットを通して照射することにより測定した。

図２に示すような製造システムを用いて、搬送される第１不織布に第２繊維を堆積させて第２不織布を形成し、積層体を得た。第２繊維の原料液としては、ＰＥＳを２０質量％含むＤＭＡｃ溶液を用いた。得られた第２不織布の平均繊維径Ｄ２は２７３ｎｍ、平均の厚みＴ２は４００μｍ、単位面積当たりの平均の質量は７ｇ／ｍ^２であった。

次いで、第２不織布側から、接着剤（ポリエステル系ホットメルト樹脂、融点：約１００℃）の粒子を自由落下により散布した。接着剤の散布量は５．７ｇ／ｍ^２であり、平均粒径は２１５μｍであった。積層体の表面が１５８℃になるように加熱した後、第２不織布側から、第３不織布としてポリプロピレン繊維を主体とするメルトブロー不織布（Ｔ２：１６５μｍ、Ｄ３：５μｍ、単位面積当たりの質量：１８ｇ／ｍ^２）を積層した。続いて、加圧ローラにより圧着して、積層不織布を得た。圧着の圧力は５ｋＰａとした。

得られた積層不織布から、別途、３０ｃｍ四方の試料を切り取り、プリーツ状に折り畳んだ（プリーツ幅：２．５ｃｍ）。次いで、積層不織布を拡布し、第３不織布側の表面を顕微鏡で確認したところ、第３不織布の浮き上がり（剥離）は確認されなかった。

さらに、上記試料から第２不織布を剥離した後、第２不織布から３５ｍｍ四方を切り取った。これを７ｍｍ四方の２５個のパーツに区分けして、各パーツの中心に対して３８０ｎｍの波長を有する単色光を照射（スリット幅：７ｍｍ）して、その透過率を測定した。次いで、第１領域Ｒ１と第２領域Ｒ２との閾値を１２％として、各パーツについて、第１領域Ｒ１であるか第２領域Ｒ２であるかを決定した。第２領域Ｒ２は、２５個のパーツのうち１０個のパーツであり、第１領域Ｒ１と第２領域Ｒ２とは混在していた。第１領域Ｒ１における透過率ｔ１は、２〜１０％（ｔ１_ａｖｅ：６％）の範囲に含まれており、第２領域Ｒ２における透過率ｔ２は、１５〜２５３０％（ｔ２_ａｖｅ：２０％）の範囲に含まれていた（ｔ２／ｔ１＝１．５〜１５）。また、第１領域Ｒ１であるパーツおよび第２領域Ｒ２であるパーツは、第１不織布の第３領域Ｒ３であるパーツおよび第４領域Ｒ４であるパーツにそれぞれ対向していた。

得られた積層不織布を第１不織布を下にして水平な台に置き、第１領域Ｒ１および第２領域Ｒ２を含む任意の領域ａ〜ｊの断面を写真に取った。次いで、上記の方法に従い、断面積Ａ１およびＡ２を算出したところ、Ａ１＜Ａ２の関係を満たしていた。つまり、第１領域Ｒ１に対向する第１不織布の領域と第３不織布の領域との間に存在する接着剤の質量Ｍ１と、それぞれ第２領域Ｒ２に対向する第１不織布の領域と第３不織布の領域との間に存在する接着剤の質量Ｍ２とは、Ｍ１＜Ｍ２の関係を満たしていた。さらに、上記の断面写真から、接着剤は、第１不織布と第１領域Ｒ１との間に存在しないことを確認した。一方、接着剤は、第２領域Ｒ２に対向する第１不織布および第３不織布の双方に接触するように存在していた。

さらに、別途、積層不織布から、幅２５ｍｍ×長さ２００ｍｍの試料を、第１領域Ｒ１および第２領域Ｒ２が含まれるように切り取った。ＪＩＳＺ０２３７に準拠した方法により、試料の第１不織布と第３不織布との間の剥離強度を測定した。上記試料の剥離強度は、７０ｍＮであった。

［比較例１］
第１不織布として、第３領域Ｒ３および第４領域Ｒ４を有さない基材（セルロース主体、厚みＴ１：３００μｍ、Ｄ１：１５μｍ、単位面積当たりの質量：４２ｇ／ｍ^２）を準備したこと以外は、実施例１と同様にして、積層不織布を得た。

得られた積層不織布から、別途、３０ｃｍ四方の試料を切り取った。実施例１と同様に、得られた試料をプリーツ状に折り畳んだ後、拡布して、第３不織布側の表面を顕微鏡で確認したところ、第３不織布の浮き上がり（剥離）が確認された。また、実施例１と同様にして、第１領域Ｒ１および第２領域Ｒ２の有無を確認したが、第２領域Ｒ２は確認できなかった。別途、実施例１と同様の方法により、剥離強度を測定したところ、１５ｍＮ（試験片サイズ：２５ｍｍ×２００ｍｍ）であった。なお、得られた積層不織布の断面から、第２不織布と第１不織布との間に、接着剤が存在していないことを確認した。

本発明の積層不織布は、不織布間の剥離が抑制されるため、空気清浄機、あるいは空調機の濾材、電池用の分離シート、燃料電池用のメンブレン、妊娠検査シート等の体外検査シート、細胞培養用等の医療用シート、防塵マスク等の防塵布や防塵服、化粧用シート、塵を拭き取る拭取シート等として、好適である。

１：第１不織布、１Ｆ：第１繊維、２：第２不織布、２Ｆ：第２繊維、３：第３不織布、３Ｆ：第３繊維、４：接着剤、１０、１０Ａ、１０Ｂ、１０Ｃ：積層不織布、１１、３１、４１、５１：搬送ローラ、１２：第１供給リール、１３：モータ、２１：搬送コンベア、２２：原料液、２３：放出体、２４：第１支持体、２５：第２支持体、２６：電圧印加装置、２７：対電極、２８：ポンプ、２９：原料液タンク、３２：接着剤タンク、３３：散布部材、３４：散布装置、４２：加熱機器、５２：第２供給リール、５３、５３ａ、５３ｂ：加圧ローラ、６１：ローラ、６２：回収リール、６３：モータ、１００：空気清浄機、１０１：吸い込み部、１０２：吐き出し部、１０３：プレフィルタ、１０４：消臭フィルタ、２００：製造システム、２０１：第１不織布供給装置、２０２：電界紡糸装置、２０３：接着剤散布装置、２０４：加熱装置、２０５：第３不織布積層装置、２０６：回収装置

Claims (13)

1. 第１繊維を含む第１不織布と、
   前記第１不織布に積層され、第２繊維を含む第２不織布と、
   前記第２不織布の前記第１不織布とは反対側の主面に積層され、かつ、第３繊維を含む第３不織布と、
   接着剤と、を備え、
   前記第１繊維の平均繊維径Ｄ１と前記第２繊維の平均繊維径Ｄ２とが、Ｄ１＞Ｄ２の関係を満たし、
   前記第２不織布が、互いに混在する第１領域および第２領域を有し、
   前記第２領域における前記第２繊維の密度ｄ２が、前記第１領域における前記第２繊維の密度ｄ１より小さく、
   前記接着剤が、前記第２領域に対向する第１不織布と、前記第２領域に対向する前記第３不織布と、の間に存在し、
   前記第１領域における３８０ｎｍの波長を有する光の透過率ｔ１が、１０％未満であり、
   前記第２領域における前記光の透過率ｔ２が、１５％以上である、積層不織布。
2. それぞれ前記第１領域に対向する前記第１不織布と前記第３不織布との間に存在する前記接着剤の質量Ｍ１と、
   それぞれ前記第２領域に対向する前記第１不織布と前記第３不織布との間に存在する前記接着剤の質量Ｍ２とが、Ｍ１＜Ｍ２の関係を満たす、請求項１に記載の積層不織布。
3. 前記接着剤が、前記第１不織布と前記第１領域との間に存在しない、請求項１または２に記載の積層不織布。
4. 前記第１領域に対向する前記第１不織布において、前記接着剤が、前記第１不織布の前記第２不織布に対向する主面１Ａから距離Ｐ１までの領域に存在しており、
   前記第２領域に対向する前記第１不織布において、前記接着剤が、前記第１不織布の前記第２不織布に対向する主面１Ａから距離Ｐ２までの領域に存在しており、
   前記距離Ｐ１および前記距離Ｐ２が、Ｐ１＜Ｐ２の関係を満たす、請求項１または２に記載の積層不織布。
5. 前記第１不織布が、互いに混在する第３領域および第４領域を有し、
   前記第４領域における前記第１繊維の密度ｄ４が、前記第３領域における前記第１繊維の密度ｄ３より小さい、請求項１〜４のいずれか一項に記載の積層不織布。
6. 前記第３領域における３８０ｎｍの波長を有する光の透過率ｔ３が、２０％未満であり、
   前記第４領域における前記光の透過率ｔ４が、２０％以上である、請求項５に記載の積層不織布。
7. 第１繊維を含む第１不織布と、
   前記第１不織布に積層され、第２繊維を含む第２不織布と、
   前記第２不織布の前記第１不織布とは反対側の主面に積層され、かつ、第３繊維を含む第３不織布と、
   接着剤と、を備え、
   前記第１繊維の平均繊維径Ｄ１と前記第２繊維の平均繊維径Ｄ２とが、Ｄ１＞Ｄ２の関係を満たし、
   前記第２不織布が、互いに混在する第１領域および第２領域を有し、
   前記第２領域における前記第２繊維の密度ｄ２が、前記第１領域における前記第２繊維の密度ｄ１より小さく、
   前記接着剤が、前記第２領域に対向する第１不織布と、前記第２領域に対向する前記第３不織布と、の間に存在し、
   前記第１不織布が、互いに混在する第３領域および第４領域を有し、
   前記第４領域における前記第１繊維の密度ｄ４が、前記第３領域における前記第１繊維の密度ｄ３より小さく、
   前記第３領域における３８０ｎｍの波長を有する光の透過率ｔ３が、２０％未満であり、
   前記第４領域における前記光の透過率ｔ４が、２０％以上である、積層不織布。
8. 前記第１領域における３８０ｎｍの波長を有する光の透過率ｔ１が、１０％未満であり、
   前記第２領域における前記光の透過率ｔ２が、１５％以上である、請求項７に記載の積層不織布。
9. 前記第１領域と前記第３領域とが対向しており、
   前記第２領域と前記第４領域とが対向している、請求項５〜８のいずれか一項に記載の積層不織布。
10. 前記透過率ｔ３の平均値ｔ３_ａｖｅと、前記透過率ｔ４の平均値ｔ４_ａｖｅとの差：ｔ４_ａｖｅ−ｔ３_ａｖｅ、および、
    前記透過率ｔ１の平均値ｔ１_ａｖｅと、前記透過率ｔ２の平均値ｔ２_ａｖｅとの差：ｔ２_ａｖｅ−ｔ１_ａｖｅが、
    （ｔ４_ａｖｅ−ｔ３_ａｖｅ）＞（ｔ２_ａｖｅ−ｔ１_ａｖｅ）の関係を満たす、請求項６〜９のいずれか一項に記載の積層不織布。
11. 前記第２不織布の単位面積当たりの平均の質量が、０．５〜８ｇ／ｍ^２である、請求項１〜１０のいずれか一項に記載の積層不織布。
12. 第１繊維を含む第１不織布と、第２繊維の原料となる原料樹脂および前記原料樹脂を溶解させる溶媒を含む原料液と、第３繊維を含む第３不織布と、を準備する準備工程と、
    電界紡糸法により、前記原料液から前記第２繊維を生成させ、前記第２繊維を前記第１不織布の一方の主面に堆積させて、第２不織布を形成する電界紡糸工程と、
    前記第２不織布に、接着剤を付与する接着剤付与工程と、
    前記第１不織布に、前記接着剤と前記第２不織布とを介して前記第３不織布を積層させる積層工程と、を具備し、
    前記第２不織布が、互いに混在する第１領域および第２領域を有しており、
    前記第２領域における前記第２繊維の密度ｄ２が、前記第１領域における前記第２繊維の密度ｄ１より小さく、
    前記第１繊維の平均繊維径Ｄ１と前記第２繊維の平均繊維径Ｄ２とが、Ｄ１＞Ｄ２の関係を満たし、
    前記第１不織布が、前記第１領域に対向する位置に第３領域を有し、前記第２領域に対向する位置に第４領域を有しており、
    前記第４領域における前記第１繊維の密度ｄ４が、前記第３領域における前記第１繊維の密度ｄ３より小さく、
    前記第１領域における３８０ｎｍの波長を有する光の透過率ｔ１が、１０％未満であり、
    前記第２領域における前記光の透過率ｔ２が、１５％以上である、積層不織布の製造方法。
13. 第１繊維を含む第１不織布と、第２繊維の原料となる原料樹脂および前記原料樹脂を溶解させる溶媒を含む原料液と、第３繊維を含む第３不織布と、を準備する準備工程と、
    電界紡糸法により、前記原料液から前記第２繊維を生成させ、前記第２繊維を前記第１不織布の一方の主面に堆積させて、第２不織布を形成する電界紡糸工程と、
    前記第２不織布に、接着剤を付与する接着剤付与工程と、
    前記第１不織布に、前記接着剤と前記第２不織布とを介して前記第３不織布を積層させる積層工程と、を具備し、
    前記第２不織布が、互いに混在する第１領域および第２領域を有しており、
    前記第２領域における前記第２繊維の密度ｄ２が、前記第１領域における前記第２繊維の密度ｄ１より小さく、
    前記第１繊維の平均繊維径Ｄ１と前記第２繊維の平均繊維径Ｄ２とが、Ｄ１＞Ｄ２の関係を満たし、
    前記第１不織布が、前記第１領域に対向する位置に第３領域を有し、前記第２領域に対向する位置に第４領域を有しており、
    前記第４領域における前記第１繊維の密度ｄ４が、前記第３領域における前記第１繊維の密度ｄ３より小さく、
    前記第３領域における３８０ｎｍの波長を有する光の透過率ｔ３が、２０％未満であり、
    前記第４領域における前記光の透過率ｔ４が、２０％以上である、積層不織布の製造方法。

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