JP6623821B2 - メルトブロー不織布積層体の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、部分的な目付ムラが小さく、品位の安定したメルトブロー不織布積層体の製造方法に関するものである。

メルトブロー不織布は、紡糸口金から紡出された糸条に加熱した圧空を吹き付け、繊維を細化し自己融着させ、このようにして吐出された繊維を捕集装置上に堆積させて製布される紡糸直結型の長繊維不織布である。

メルトブロー不織布は、紡糸直結型の長繊維不織布の中でも繊維径が細く、比較的地合の良い不織布が得られやすいという特徴を有しており、この特徴を活かして、現在、フィルター、研磨布および電池セパレータ等、さまざまな工業用途で使用されている。

例えば、メルトブロー不織布からなる電池セパレータが提案されている（特許文献１参照。）。電池セパレータ用に使用される不織布では、その性能としては、一般には、電極間の分離と短絡防止と電解液の保液性とイオン透過性が求められており、繊維径の細いメルトブロー不織布では、緻密な内部構造を形成し、高いイオン透過性や電解液保持性を有するセパレータを得ることができる。また、この提案ではポリフェニレンスルフィド樹脂を用いており、従来のポリオレフィン系セパレータと比較して高い耐熱温度を達成することができる。

しかしながら、近年電池の高電圧、高容量化が進んでおり、これにともなってより電極の分離性が高く、安全性に優れたセパレータが求められるようになってきた。このような状況下において、ポリフェニレンスルフィドからなるメルトブロー不織布を積層してなる電池セパレータが提案されている（特許文献２参照。）。確かにこの提案によれば、単層よりも地合が均一で、安全性に優れるセパレータが得ることができる。

特開２００４−０４７２８０号公報 特開２００２−３４３３２９号公報

しかしながら、ポリフェニレンスルフィドからなるメルトブロー不織布は、熱収縮率が大きいため、この提案では、不織布にあらかじめ熱処理してから積層加工を実施する必要があり、製造工程が煩雑となる。また、この提案では、得られるセパレータは薄膜化された高密度品のみであり、不織布の特徴である高い空隙率が失われるという課題がある。

そこで本発明の目的は、熱収縮の大きいメルトブロー不織布でもあらかじめ熱処理を施す必要がなく、優れた加工性で積層できるメルトブロー不織布積層体の製造方法を提供することにある。

また、本発明の他の目的は、不織布を積層した後でも厚みが厚く高通気量で、部分的な目付ムラが少ないメルトブロー不織布積層体が得られるメルトブロー不織布積層体の製造方法を提供することにある。

本発明は、上記の課題を解決せんとするものであって、本発明のメルトブロー不織布積層体の製造方法は、熱可塑性樹脂を主成分とするメルトブロー不織布を、二枚以上重ね合わせ、表面が平滑で可とう性を有するベルトからなる２組のベルトコンベアの間に挟み込んで搬送し、搬送路の少なくとも一部に、２組のベルトコンベアの一方または両方の表面温度が前記の熱可塑性樹脂の冷結晶化温度以上でかつ融点−３℃以下に加熱された熱処理ゾーンを有し、前記の熱処理ゾーンで二枚以上重ね合わせた不織布の両面にベルトコンベアが接触して不織布を加熱かつ積層一体化する工程を有することを特徴とするメルトブロー不織布積層体の製造方法である。

本発明のメルトブロー不織布積層体の好ましい態様によれば、前記のベルトのベック平滑度は０．５秒以上である。

本発明のメルトブロー不織布積層体の製造方法の好ましい態様によれば、前記のメルトブロー不織布の搬送速度は、０．１〜１０ｍ／分である。

本発明のメルトブロー不織布積層体の製造方法の好ましい態様によれば、前記の熱処理ゾーンにおけるメルトブロー不織布とベルトコンベアの接触時間は、３秒以上である。

本発明のメルトブロー不織布積層体の製造方法の好ましい態様によれば、前記のメルトブロー不織布を構成する繊維の主成分は、ポリフェニレンスルフィド樹脂またはポリエステル樹脂である。

本発明のメルトブロー不織布積層体の製造方法の好ましい態様によれば、積層一体化する前のメルトブロー不織布の見掛け密度は、０．１〜０．４ｇ／cｍ^３である。

本発明のメルトブロー不織布積層体の製造方法の好ましい態様によれば、積層一体化する前のメルトブロー不織布の厚さの合計は、０．０１〜２ｍｍである。

本発明の製造方法を実施することにより、熱収縮の大きいメルトブロー不織布でも低温で、優れた加工性の積層が可能であり、かつ積層後のメルトブロー不織布積層体に熱寸法安定性を付与することができる。さらに、熱処理と積層を同工程で実施できるため、工程簡略化が可能な製造方法で、従来の熱処理後にカレンダー積層した積層体よりも厚みが厚く、高通気量で、部分的な目付ムラが少ない品位の安定したメルトブロー不織布積層体を得ることができ、より高度な電池セパレータやフィルター等の産業用途への利用が可能となる。

本発明のメルトブロー不織布積層体の製造方法は、熱可塑性樹脂を主成分とする繊維からなるメルトブロー不織布を、二枚以上重ね合わせ、表面が平滑で可とう性を有する素材からなるベルトからなる２組のベルトコンベアの間に挟み込んで搬送し、搬送路の少なくとも一部に、前記の２組のベルトコンベアの一方または両方の表面温度が前記の熱可塑性樹脂の冷結晶化温度以上でかつ融点−３℃以下に加熱された熱処理ゾーンを有し、前記の熱処理ゾーンで二枚以上重ね合わせた不織布の両面にベルトコンベアが接触して、前記の不織布を加熱かつ積層一体化する工程を有するメルトブロー不織布積層体の製造方法である。

本発明のメルトブロー不織布積層体の製造方法は、熱可塑性樹脂を溶融し、それを紡糸口金から押し出した後、押し出された溶融樹脂からなる糸状に加熱高速ガス流体等を吹き当てて繊維状に細化し、細化された繊維を移動するコンベア上に捕集してシート状にする（以下、前記工程を“製布する”と記載することがある。）ことにより得られたメルトブロー不織布を二枚以上重ね合わせ、これを、２組のベルトコンベアによって挟み込み、メルトブロー不織布の全面が十分に把持された状態で、加熱したベルト表面との接触加熱によって、メルトブロー不織布が積層一体化されることが重要である。このようにすることにより、均一にメルトブロー不織布同士を接着することができかつ、目付ムラによる部分的なメルトブロー不織布の収縮を抑制し、地合の悪化や波打ちを発生させることなく、メルトブロー不織布を熱処理することができる。

「１組のベルトコンベア」とは、無端ベルトとベルトを回転させる駆動部とを備えた一式のベルトコンベア設備を意味する。本発明では、この１組のベルトコンベアを２組使用する。

製布された後のメルトブロー不織布の収縮を抑制し、地合の悪化や波打ちを発生させることなく、メルトブロー不織布が熱処理されると、繊維同士の融着が進行して厚さが薄くなることから、加熱積層している間常にメルトブロー不織布の収縮を抑制し、地合の悪化や波打ちを発生させることなく、メルトブロー不織布全体が把持された状態を維持するため、メルトブロー不織布を挟み込む２組のベルトコンベアのベルト間の隙間（クリアランス）は、２ｍｍ以下で、かつ加熱積層後のメルトブロー不織布積層体の厚さよりも小さいことが好ましい。

本発明のメルトブロー不織布積層体の製造方法は、メルトブロー不織布を挟み込む２組のベルトコンベアのベルト表面が平滑であることが重要であり、コンベアベルトのメルトブロー不織布と接触する面のベック平滑度が０．５秒以上であることが好ましく、より好ましくは１秒以上であり、さらに好ましくは２秒以上である。このようにすることにより、メルトブロー不織布とすることができる。また、加熱によって軟化した不織メルトブロー不織布に、ベルト表面の凹凸を転写することを防ぐことができる。また、ベック平滑度を好ましくは１０００秒以下、より好ましくは５００秒以下、さらに好ましくは３００秒以下とすることにより、加熱積層のメルトブロー不織布積層体がベルト表面に貼り付き、加工性が悪化することを防ぐことができる。

また、重ね合わせるメルトブロー不織布の枚数は、２枚以上であり、好ましくは２〜５枚であり、より好ましくは２〜３枚である。メルトブロー不織布の重ね合わせる枚数を増やすことにより、加熱積層時に内層のメルトブロー不織布の繊維に熱が伝わりにくくなり、熱融着しにくくなる。また、メルトブロー不織布は積層する前に不織布同士をあらかじめ接着剤等で仮接着せておくこともできる。

メルトブロー不織布の重ね合わせは、いずれの面同士を重ね合わせてもよいが、製布する際の捕集コンベアと反対側の面同士を重ね合わせる方が好ましい。このようにすることにより、捕集コンベアと反対側の面は毛羽立ちやすいため、メルトブロー不織布表面が搬送中に毛羽立ち、品位が悪化することを防ぐことができる。

本発明のメルトブロー不織布積層体の製造方法は、メルトブロー不織布を挟み込むコンベアベルトが、可とう性を有する素材からなるベルトであることが重要である。「可とう性を有する」とは、１枚ものでベルトコンベアのベルトとして使用可能な程度の可とう性を意味する。好ましいベルトの素材の一例として、ガラス繊維などの繊維素材が芯材として編み込まれた“テフロン”（登録商標）樹脂（ポリ四フッ化エチレン樹脂）ベルトなどが挙げられる。

可とう性を有するベルトは、メルトブロー不織布の厚さムラにも柔軟に追従できるため、メルトブロー不織布をベルトコンベアで挟み込んだ際に、メルトブロー不織布全体を十分に把持することができる。これに対し、例えば複数の金属片をつなぎ合わせたり金属板を並べたりしたもののような、可とう性を有していないベルトの場合は、ベルトの柔軟性が低いため、メルトブロー不織布の細かい厚さムラに追従することができず、部分的にメルトブロー不織布の把持が甘い箇所が発生しやすくなる。

メルトブロー不織布が挟み込まれるコンベアベルトの厚さは、０．１〜３ｍｍであることが好ましく、より好ましくは０．１〜２ｍｍであり、さらに好ましくは０．１〜１ｍｍである。コンベアベルトの厚さをこのようにすることにより、コンベアベルトに柔軟性を持たせ、メルトブロー不織布の厚さムラにも柔軟に追従し、不織メルトブロー不織布全体を十分に把持させることができる。

また、本発明の効果を損なわない範囲であれば、加熱積層前のメルトブロー不織布やコンベアベルトの表面に離型剤を塗布したり、“テフロン”（登録商標）（ポリ四フッ化エチレン）シート等の離型シートを重ねて加工したりすることにより、離型性を向上させることもできる。

本発明のメルトブロー不織布積層体の製造方法において、メルトブロー不織布の熱処理ゾーンでは、２組のベルトコンベアの一方または両方の表面温度が、メルトブロー不織布の主成分である熱可塑性樹脂の冷結晶化温度以上に加熱されていることが重要である。表面温度をこのようにすることにより、メルトブロー不織布を構成する繊維を熱結晶化させ、熱寸法安定性を付与することができる。

一方、ベルトコンベアの表面温度を、前記の熱可塑性樹脂の融点−３℃以下とすることが重要であり、より好ましくは融点−３０℃以下、さらに好ましくは融点−６０℃以下とすることにより、繊維の熱結晶化が進行する前にメルトブロー不織布が軟化し、繊維同士が融着してフィルムライクとなったり、繊維の結晶化が過度に進行してシートの風合いがパリパリとしたものになったりすることを防ぐことができる。

また、熱処理ゾーンでベルトコンベア表面の温度を段階的に変化させ、徐々にメルトブロー不織布を加熱あるいは冷却することができる。また、熱処理ゾーンの前に、ベルトコンベア表面の温度が前記の熱可塑性樹脂の冷結晶化温度以下である予熱ゾーンを設けることができる。

熱処理ゾーンにおけるベルトコンベアとメルトブロー不織布の接触時間はメルトブロー不織布を構成する繊維の熱可塑性樹脂の種類や、メルトブロー不織布の目付と厚さに応じて適宜調整されるものであるが、この接触時間は３秒以上であることが好ましく、より好ましくは５秒以上であり、さらに好ましくは１０秒以上である。接触時間をこのように設定することにより、メルトブロー不織布全体を十分熱処理し、優れた熱寸法安定性を付与することができる。また、接触時間を好ましくは６００秒以下、より好ましくは３００秒以下、さらに好ましくは１００秒以下とすることにより、生産性の低下を防ぐことができる。

ベルトコンベアによるメルトブロー不織布の搬送速度は、０．１ｍ／分以上とすることが好ましく、より好ましくは０．５ｍ／分以上であり、さらに好ましくは１ｍ／分以上である。搬送速度をこのように設定することにより、生産能力の低下を抑えることができる。一方、メルトブロー不織布の搬送速度を、好ましくは１０ｍ／分以下、より好ましくは８ｍ／分以下、さらに好ましくは６ｍ／分以下とすることにより、繊維の熱結晶化が進行する前に急激な加熱によってメルトブロー不織布が軟化し、厚みがつぶされたり、繊維同士が融着してフィルムライクになったりすることを防ぐことができる。

本発明により製造されるメルトブロー積層体不織布を構成する繊維の主成分としては、例えば、ポリフェニレンスルフィド、ポリエーテルイミド、ポリエーテルスルホン、ポリスルホン、ポリフェニレンエーテル、ポリエステル、ポリアリレート、ポリアミド、ポリアミドイミド、ポリカーボネート、ポリオレフィン、およびポリエーテルエーテルケトンなどの熱可塑性樹脂や、これらを共重合した熱可塑性樹脂が挙げられ、異なる熱可塑性樹脂を主成分とするメルトブロー不織布同士を積層することも許容される。

これらの中でも、ポリフェニレンスルフィド樹脂およびポリエステル樹脂を主成分とする熱可塑性樹脂は、繊維の曳糸性に優れている一方、製布後のメルトブロー不織布は熱寸法安定性が非常に低いという課題がある。従来、これらの熱可塑性樹脂からなるメルトブロー不織布を加熱積層する場合、あらかじめ熱処理しておかなければ収縮やシワ入り等により加工は困難であったが、本発明のメルトブロー不織布積層体の製造方法を用いることにより、熱処理と積層一体化を同工程で優れた加工性で実施することが可能であり、好ましい態様の一例である。

本発明において、「主成分とする」とは、「当該成分を８５質量％以上含有し、当該成分のみからなる場合も含まれること」を意味する。

また、メルトブロー不織布積層体を構成する繊維には、結晶核剤、艶消し剤、顔料、防カビ剤、抗菌剤、難燃剤、光安定剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、充填剤、滑剤および親水剤等を添加することができる。

本発明のメルトブロー不織布積層体の製造方法によれば、積層一体化する前のそれぞれのメルトブロー不織布の見掛け密度は、０．１０〜０．４０ｇ／ｃｍ^３が好ましくより好ましくは０．１５〜０．３８ｇ／ｃｍ^３である。メルトブロー不織布の見掛け密度が０．１０ｇ／ｃｍ^３より低い場合、積層一体化は可能であるが、メルトブロー不織布の機械的強度が低いため、加工時にメルトブロー不織布切れ等の搬送性の問題が生じる。また、メルトブロー不織布の見掛け密度が０．４０ｇ／ｃｍ^３よりも高い場合は、メルトブロー不織布の特徴である高い空隙率や通気量が損なわれる。

積層一体化する前のメルトブロー不織布の厚さの合計は、０．０１〜２ｍｍであることが好ましく、より好ましくは０．０１〜１．５ｍｍである。厚さの合計を２ｍｍ以下とすることにより、良好な接着性が得られるとともに、重ね合わせたメルトブロー不織布の厚さ方向中央部の加熱が不十分となることを防ぎ、内部まで熱結晶化させ、メルトブロー不織布積層体全体に十分な熱寸法安定性を付与することができる。また、厚みを０．０１ｍｍ以上にすることにより、加熱積層時に必要なハンドリング性と搬送性を付与することができる。

また、２組のベルトコンベアによってメルトブロー不織布を搬送する際に、２組のベルトコンベアの両面からかかる圧力を調整する方法、またはベルトコンベア出口付近にニップロールを設置し、熱処理後のメルトブロー不織布を加圧する方法、あるいはこれら２通りの方法を併用することにより、メルトブロー不織布積層体の厚みを目的の用途に応じて適宜調整することができる。

積層一体化する前のメルトブロー不織布の目付の合計は、１０〜４００ｇ／ｍ^２以下であることが好ましく、より好ましくは２０〜２００ｇ／ｍ^２である。目付の合計を４００ｇ／ｍ^２以下にすることにより、良好な接着性が得られるとともに、重ね合わせたメルトブロー不織布の厚さ方向中央部の加熱が不十分となることを防ぎ、内部まで熱結晶化させ、メルトブロー不織布積層体全体に十分な熱寸法安定性を付与することができる。目付の合計を１０ｇ／ｍ^２以上にすることにより、加熱積層時に必要なハンドリング性、搬送性を付与することができる。また、目付がそれぞれ異なるメルトブロー不織布同士を重ね合わせてもよい。また、重ね合わせるメルトブロー不織布の接着性に応じて熱処理ゾーンの上下のベルトの温度に差を設けてもよい。

次に、積層するために用いるメルトブロー不織布の製布方法について、好ましい態様を説明する。

メルトブロー法は、樹脂を溶融し、紡糸口金から押し出した後、この溶融樹脂に加熱高速ガス流体等を吹き当てて引き伸ばすことにより繊維状に細化し、移動するコンベア上に捕集してシート状にする工程を要する不織布の製造方法である。

本発明のメルトブロー不織布を構成する繊維の主成分である熱可塑性樹脂は、融点＋３４．５℃の温度において、ＡＳＴＭ Ｄ１２３８−７０（測定荷重５ｋｇ重）に準じて測定されるＭＦＲが１００〜２０００ｇ／１０分であることが好ましい態様である。ＭＦＲを１００ｇ／１０分以上、より好ましくは１５０ｇ／１０分以上とすることにより、良好な流動性をとり、容易に繊維状に細化することができる。一方、ＭＦＲを２０００ｇ／１０分以下、より好ましくは１５００ｇ／１０分以下とすることにより、口金の背面圧を適度に有し、紡糸安定性に優れるものとなる。

樹脂を溶融する押出機および紡糸口金の温度は、使用する樹脂の融点よりも１０〜５０℃高い温度であることが好ましい。樹脂を溶融する押出機の温度が低すぎると、樹脂が固化または低流動化し、また温度が高すぎると樹脂の劣化が促進される。

加熱高速ガスの温度は、紡糸温度よりも０℃以上高くすることにより、繊維を効率よく細化できるとともに、繊維同士の自己融着により実用に耐えうる強度のメルトブロー不織布を得ることができる。また、加熱高速ガスの温度を紡糸温度よりも好ましくは３０℃以下、より好ましくは２５℃以下、さらに好ましくは２０℃以下に設定することにより、ショット（ポリマー塊状物）の発生を抑制し、不織布を安定して製造することができる。

本発明の製造方法より得られるメルトブロー不織布積層体は、通気量が高く、部分的な目付バラツキが小さく地合に優れかつ熱寸法安定性に優れることから、フィルターや電池セパレータ等の産業用途に好適に使用することができる。

次に、実施例に基づき本発明のメルトブロー不織布積層体の製造方法について、具体的に説明する。

［測定方法］
（１）メルトフローレート（ＭＦＲ）（ｇ／１０分）：
ポリフェニレンスルフィド樹脂のＭＦＲは、ＡＳＴＭ Ｄ１２３８−７０に準じて、測定温度が３１５．５℃で、測定荷重が５ｋｇの条件で３回測定し、その平均値をＭＦＲとした。

（２）固有粘度（ＩＶ）：
ポリエチレンテレフタレート樹脂の固有粘度ＩＶは、次の方法で３回測定し、その平均値をとった。オルソクロロフェノール１００ｍｌに対し試料８ｇを溶解し、温度２５℃においてオストワルド粘度計を用いて相対粘度η_ｒを、下記式により求めた。
・η_ｒ＝η／η_０＝（ｔ×ｄ）／（ｔ_０×ｄ_０）
ここで、ηはポリマー溶液の粘度、η_０はオルソクロロフェノールの粘度、ｔは溶液の落下時間（秒）、ｄは溶液の密度（ｇ／ｃｍ^３）、 ｔ_０はオルソクロロフェノールの落下時間（秒）、ｄ_０はオルソクロロフェノールの密度（ｇ／ｃｍ^３）を、それぞれ表す。
次いで、上記の相対粘度η_ｒから、下記式により固有粘度ＩＶを算出した。
・ＩＶ＝０．０２４２η_ｒ＋０．２６３４。

（３）融点（℃）：
使用した熱可塑性樹脂の融点は、示差走査熱量計（ＴＡ Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ社製Ｑ１００）を用いて、次の条件で３回測定し、吸熱ピーク頂点温度の平均値を算出して、測定対象の融点とした。繊維形成前の熱可塑性樹脂において吸熱ピークが複数存在する場合は、最も高温側のピーク頂点温度とする。また、繊維を測定対象とする場合には、同様に測定し、複数の吸熱ピークから各成分の融点を推定することができる。
・測定雰囲気：窒素流（１５０ｍｌ／分）
・温度範囲 ：３０〜３５０℃
・昇温速度 ：２０℃／分
・試料量 ：５ｍｇ。

（４）平均単繊維径（μｍ）：
コンベアベルト上に捕集した不織ウェブ（メルトブロー不織布）からランダムに小片サンプル１０個を採取し、マイクロスコープで１０００〜２０００倍で表面写真を撮影し、各サンプルから１０本ずつ、計１００本の繊維の幅を測定し、その平均値を算出した。単繊維の幅平均値から、小数点以下第二位を四捨五入して繊維径とした。

（５）メルトブロー不織布の目付（ｇ／ｍ^２）：
ＪＩＳ Ｌ１９１３（２０１０年版）６．２「単位面積当たりの質量」に基づき、９ｃｍ×５０ｃｍの試験片を、試料の幅１ｍ当たり３枚採取し、標準状態におけるそれぞれの質量（ｇ）を量り、その平均値を１ｍ^２当たりの質量（ｇ／ｍ^２）で表した。

（６）メルトブロー不織布およびコンベアベルトの厚さ（ｍｍ）：
ＪＩＳ Ｌ１９０６（２０００年版）５．１に準じて、直径１０ｍｍの加圧子を使用し、荷重１０ｋＰａで不織布およびコンベアベルトの幅方向等間隔に１０点の厚さを０．０１ｍｍ単位で測定し、その平均値の小数点以下第三位を四捨五入した。

（７）メルトブロー不織布の見掛け密度（ｇ／ｃｍ^３）：
不織布の目付を厚さで除して、見掛け密度を求めた。

（８）ベルト表面のベック平滑度（秒）：
ベック平滑度試験機を用い、ＪＩＳ Ｐ８１１９（１９９８年版）に準じて、コンベアベルトのメルトブロー不織布接触面について、幅方向等間隔に１０点の測定を実施し、その平均値の小数点以下第二位を四捨五入した値をベック平滑度とした。

（９）不織布の通気量（ｃｃ／ｃｍ^２／秒）：
ＪＩＳ Ｌ１９１３（２０１０年）フラジール形法に準じて、１５ｃｍ角にカットした繊維シート１０枚を、テクステスト社製の通気性試験機ＦＸ３３００を用いて、試験圧力１２５Ｐａで測定した。得られた値の平均値から、小数点以下第二位を四捨五入して通気量とした。

（１０）不織布の乾熱収縮率（％）：
ＪＩＳ Ｌ１９１３（２０１０年版）６．１０．３に準じて、恒温乾燥機内の温度を２００℃とし、熱処理時間を１０分間とし、３箇所で測定を行った。得られた値の平均値から、小数点以下第一位を四捨五入して乾熱収縮率とした。

（１１）メルトブロー不織布の接着性評価：
積層後のメルトブロー不織布積層体について、メルトブロー不織布同士の接着性を比較した。表１では、手で各層に剥離することができないレベルにまで十分接着されている場合は「○」、端部や一部のみが剥離する場合は「△」、各層に容易に分離できる場合は「×」で表記し、「○」を合格とした。

（１２）透過光輝度変動係数（％）
１０ｃｍ×１０ｃｍの不織布を３個採取して、各試料を黒色画用紙が背景となるように重ね合わせ、スキャナ（ＥＰＳＯＮ社製ＧＴ−Ｘ７５０）にセットし、１２００ｄｐｉの解像度でイメージスキャナにより読み込む。さらに、読み込んだ画像ファイルを画像処理ソフト（ＡＴ−Ｉｍａｇｅ Ｖｅｒ．３．２）により、輝度平均値を数値化し、その標準偏差から変動係数を求め、小数点以下第二位を四捨五入した。

［実施例１］
（紡糸とシート化）
ＭＦＲが６００ｇ／１０分で、融点が２８１℃のポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）樹脂を、窒素雰囲気中で１５０℃の温度で２４時間乾燥して用いた。このポリフェニレンスルフィド樹脂を押出機で溶融し、紡糸温度が３１０℃で、孔径（直径）φが０．４０ｍｍの紡糸口金から単孔吐出量０．２３ｇ／分で紡出し、これに空気加熱器で加熱した３２５℃の温度の圧縮空気を圧力０．１５ＭＰａで吹き当てて、上記の紡糸口金からの距離１００ｍｍの位置にある移動するベルトコンベア上に捕集して、目付が２５ｇ／ｍ^２で、厚さが０．１２ｍｍで、見掛け密度が０．２１ｇ／ｃｍ^３のメルトブロー不織布を得た。得られた不織ウェブを構成する繊維の平均繊維径は２．８μｍであり、１時間の紡糸においてショット（ポリマー塊状物）の発生はなく、紡糸性は良好であった。

（不織布の熱処理積層）
ガラス繊維を芯材として編み込んだ“テフロン”（登録商標）樹脂ベルトからなり、ベルトの厚さが０．３１ｍｍで、ベルト表面のベック平滑度が２．６秒の２組のベルトコンベアを、ベルト間のクリアランスが０となるように上下に配置した。採取したメルトブロー不織布を、捕集コンベアの面と反対側の面を２枚重ね合わせ、このベルトコンベア間に通し、全面把持した状態で速度２ｍ／分で搬送し、上下のベルト表面の温度を１４０℃に加熱した長さ１ｍの熱処理ゾーンを通過させて３０秒間加熱した。得られたメルトブロー不織布積層体の厚さは０．１５ｍｍで、上下層は強固に接着しており、手で分離することは不可能であった。また、波打ち発生等の、品位の悪化は見られなかった。

（不織布の物性）
熱処理積層後のメルトブロー不織布積層体の見掛け密度は０．３５ｇ／ｃｍ^３であり、通気量は１１．３ｃｃ／ｃｍ^２／秒であり、乾熱収縮率は０％であり、透過高輝度変動係数は２．８４％であった。結果を表１に示す。

［実施例２］
（紡糸とシート化）
実施例１と同じ条件で、ベルトコンベアの搬送速度を調整し、目付が４９ｇで、厚さが０．１８ｍｍで、見掛け密度が０．２７ｇ／ｃｍ^３のメルトブロー不織布を得た。

（不織布の熱処理積層）
実施例１と同じ条件で、熱処理積層加工を実施した。熱処理後のメルトブロー不織布積層体の厚さは０．３１ｍｍで、上下層は強固に接着しており、手で分離することは不可能であった。また、波打ち発生等の品位の悪化は見られなかった。

（不織布の物性）
熱処理後のメルトブロー不織布積層体の見掛け密度は０．３３ｇ／ｃｍ^３であり、通気量は５．７ｃｃ／ｃｍ^２／秒であり、乾熱収縮率は０％であり、透過高輝度変動係数は２．１５％であった。結果を表１に示す。

［実施例３］
（紡糸とシート化）
実施例１と同じ条件で、ベルトコンベアの搬送速度を調整し、目付が１２０ｇで、厚さが０．５６ｍｍで、見掛け密度が０．２２ｇ／ｃｍ^３のメルトブロー不織布を得た。

（不織布の熱処理積層）
採取したメルトブロー不織布を、実施例１と同じ条件で熱処理積層加工した。熱処理後のメルトブロー不織布積層体の厚さは０．７９ｍｍであり、上下層は強固に接着しており、手で分離することは不可能であった。また、波打ち発生等の、品位の悪化は見られなかった。

（不織布の物性）
熱処理後のメルトブロー不織布積層体の見掛け密度は０．３１ｇ／ｃｍ^３であり、通気量は２．５ｃｃ／ｃｍ^２／秒であり、乾熱収縮率は０％であり、透過高輝度変動係数は１．８７％であった。結果を表１に示す。
［実施例４］
（紡糸とシート化）
実施例１と同じ条件で、メルトブロー不織布を得た。
（不織布の熱処理積層）
メルトブロー不織布を４枚重ね合わせ熱処理したこと以外は、実施例１と同じ条件で熱処理した。熱処理後のメルトブロー不織布積層体の厚さは０．６３ｍｍであり、上下層は強固に接着しており、手で分離することは不可能であった。また、波打ち発生等の、品位の悪化は見られなかった。

（不織布の物性）
熱処理後のメルトブロー不織布積層体の見掛け密度は０．３３ｇ／ｃｍ^３であり、通気量は６．７ｃｃ／ｃｍ^２／秒であり、乾熱収縮率は０％であり、透過高輝度変動係数は１．８５％であった。結果を表１に示す。
［実施例５］
（紡糸とシート化）
実施例１と同じ条件で、メルトブロー不織布を得た。

（不織布の熱処理積層）
実施例１と同じベルトコンベアを使用し、搬送速度を１０ｍ／分とし、６秒間熱処理し熱処理積層加工した。熱処理後のメルトブロー不織布積層体の厚さは０．１１ｍｍであり、実施例１で得られたメルトブロー不織布よりも厚みが減少しており、地合はわずかに劣るものであった。また、上下層は強固に接着しており、手で分離することは不可能であった。

（不織布の物性）
熱処理後のメルトブロー不織布積層体の見掛け密度は０．４６ｇ／ｃｍ^３であり、通気量は８．６ｃｃ／ｃｍ^２／秒であり、乾熱収縮率は０％であり、透過高輝度変動係数は３．０４％であった。結果を表１に示す。

［実施例６］
（紡糸とシート化）
固有粘度がＩＶ０．５１で、融点が２６０℃のポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）樹脂を、窒素雰囲気中で１５０℃の温度で２４時間乾燥して用いた。このポリエチレンテレフタレート樹脂を押出機で溶融し、紡糸温度が３００℃で、孔径（直径）φが０．４０ｍｍの紡糸口金から単孔吐出量０．２３ｇ／分で紡出し、空気加熱器で加熱した３２０℃の温度の圧縮空気を圧力０．１５ＭＰａで吹き当てて、上記の紡糸口金からの距離１５０ｍｍの位置にある移動するベルトコンベア上に捕集して、目付が２５ｇ／ｍ^２で、厚さが０．１２ｍｍで、見掛け密度が０．２３ｇ／ｃｍ^３のメルトブロー不織布を得た。

得られた不織ウェブを構成する繊維の平均繊維径は２．８μｍであり、１時間の紡糸においてショット（ポリマー塊状物）の発生はなく、紡糸性は良好であった。

（不織布の熱処理）
採取したメルトブロー不織布を、実施例１と同じ条件で熱処理積層加工した。熱処理後のメルトブロー不織布の厚さは０．２３ｍｍであり、上下層は強固に接着しており、手で分離することは不可能であった。また、波打ち発生等の、品位の悪化は見られなかった。

（不織布の物性）
熱処理後のメルトブロー不織布積層体の見掛け密度は０．２３ｇ／ｃｍ^３であり、通気量は８．８ｃｃ／ｃｍ^２／秒であり、乾熱収縮率は０％であり、透過高輝度変動係数は２．５５％であった。結果を表１に示す。

［比較例１］
（紡糸とシート化）
実施例１と同じ条件で、不織ウェブを製布した。

（不織布の熱処理積層）
メルトブロー不織布を単層で熱処理したこと以外は、実施例１と同じ条件で熱処理した。熱処理後のメルトブロー不織布の厚さは０．１０ｍｍであり、また、波打ち発生等の、品位の悪化は見られなかった。

（不織布の物性）
熱処理後のメルトブロー不織布の見掛け密度は０．２７ｇ／ｃｍ^３であり、通気量は２６．２ｃｃ／ｃｍ^２／秒であり、乾熱収縮率は０％であり、透過高輝度変動係数は４．６２％であった。結果を表２に示す。

［比較例２］
（紡糸とシート化）
実施例１と同じ条件で、不織ウェブを製布した。

（不織布の熱処理積層）
熱処理温度を１１０℃としたこと以外は、実施例１と同じ条件で熱処理した。熱処理後のメルトブロー不織布の上下層は強固に接着しており、手で分離することは不可能であったが、厚みが０．０７ｍｍまで減少しており、部分的にフイルム化が発生し、品位が悪化していた。

（不織布の物性）
熱処理後のメルトブロー不織布積層体の見掛け密度は０．７６ｇ／ｃｍ^３であり、通気量は０．４ｃｃ／ｃｍ^２／秒であり、乾熱収縮率は８０％であり、透過高輝度変動係数は４．０２％であった。結果を表２に示す。

［比較例３］
（紡糸とシート化）
実施例１と同じ条件で、不織ウェブを製布した。

（不織布の熱処理積層）
ベルト間のクリアランスを１ｍｍとしたこと以外は、実施例１と同じ条件で熱処理した。熱処理後のメルトブロー不織布積層体は大きく収縮し品位が悪化しており、シート全体に波打ちが発生し、物性の測定は困難であった。また、各層に容易に分離できるものであった。結果を表２に示す。

［比較例４］
（紡糸とシート化）
空気加熱器で加熱した３２５℃の温度の圧縮空気を圧力０．１８ＭＰａで吹き当てて、紡糸口金からの距離９０ｍｍの位置にある移動するベルトコンベア上に捕集したこと以外は、実施例１と同じ条件で、不織ウェブを製布した。得られたメルトブロー不織布は、目付が２５ｇ／ｍ^２で、厚さが０．１１ｍｍで、見掛け密度が０．２２ｇ／ｃｍ^３のメルトブロー不織布であった。得られた不織ウェブを構成する繊維の平均繊維径は４．０μｍであり、１時間の紡糸においてショット（ポリマー塊状物）の発生はなく、紡糸性は良好であった。

（不織布の熱処理積層）
ピンテンター装置によりメルトブロー不織布両端のみをピンで把持した状態で、速度１ｍ／分で搬送し、温度１４０℃の熱風を６０秒間吹き付け、熱処理を行った。得られた熱処理メルトブロー不織布を非捕集ネット面同士、逆方向に２枚重ね合わせ、上部が金属ロール、下部がペーパーロールであるカレンダーロールを用い、上下のカレンダー温度をそれぞれ１５０℃と９０℃とし、線圧１００ｋｇ／ｃｍで速度２ｍ／分で熱圧着した。積層後のメルトブロー不織布は、熱圧着されているため、厚さは０．０７ｍｍと薄いものであった。

また、端部は十分接着されておらず、手で部分的に容易に剥離可能であった。

（不織布の物性）
熱処理後のメルトブロー不織布積層体の見掛け密度は０．７３ｇ／ｃｍ^３であり、通気量は０．７ｃｃ／ｃｍ^２／秒であり、乾熱収縮率は０％であり、透過高輝度変動係数は３．３２％であった。結果を表２に示す。

［比較例５］
（紡糸とシート化）
実施例１と同じ条件で、不織ウェブを製布した。

（不織布の熱処理積層）
得られたメルトブロー不織布を、捕集コンベアの面と反対側の面を２枚重ね合わせ、上部が金属ロール、下部がペーパーロールであるカレンダーロールを用い、上下のカレンダー温度をそれぞれ１５０℃と９０℃とし、線圧１００ｋｇ／ｃｍで速度２ｍ／分で熱圧着した。その結果、メルトブロー不織布積層体がロールに張り付き、加工は困難であった。結果を表２に示す。

（注）“テフロン”（登録商標）樹脂：ポリ四フッ化エチレン樹脂。

（注）“テフロン”（登録商標）樹脂：ポリ四フッ化エチレン樹脂。

＜まとめ＞
表１に示されるように、可とう性を有するベルトからなるベルトコンベアで十分にメルトブロー不織布全面を把持した状態で、加熱積層することにより得られた実施例１〜６のメルトブロー不織布積層体は、波打ち発生等の品位の悪化は見られず、手で剥離できないレベルまで強固に接着し、熱寸法安定性にも優れたものであった。

また、表２に示されるように、比較例１のメルトブロー不織布は、透過高輝度変動係数が大きく地合に劣るものであった。比較例２の熱処理温度が低いメルトブロー不織布積層体は、熱収縮が大きく品位も劣るものであった。比較例３のベルト間のクリアランスが広いメルトブロー不織布積層体は、大きく収縮し品位に劣るものであった。比較例４のピンテンター熱処理後にカレンダー加工したメルトブロー不織布積層体は、厚みが薄く、また透過高輝度変動係数も大きく、地合の劣るものであった。比較例５のとおり、熱処理を実施せずにカレンダー加工を行った場合は、加工が困難であった。

Claims (7)

1. 熱可塑性樹脂を主成分とするメルトブロー不織布を、二枚以上重ね合わせ、表面が平滑で可とう性を有するベルトからなる２組のベルトコンベアの間に挟み込んで搬送し、搬送路の少なくとも一部に、前記２組のベルトコンベアの一方または両方の表面温度が前記熱可塑性樹脂の冷結晶化温度以上でかつ融点−３℃以下に加熱された熱処理ゾーンを有し、前記熱処理ゾーンで二枚以上重ね合わせた不織布の両面にベルトコンベアが接触して不織布を加熱かつ積層一体化する工程を有することを特徴とするメルトブロー不織布積層体の製造方法。
2. ベルトのベック平滑度が０．５秒以上である請求項１記載のメルトブロー不織布積層体の製造方法。
3. メルトブロー不織布の搬送速度が０．１〜１０ｍ／分である請求項１または２記載の不織布積層体の製造方法。
4. 熱処理ゾーンにおけるメルトブロー不織布とベルトコンベアの接触時間が、３秒以上である請求項１〜３のいずれかに記載のメルトブロー不織布積層体の製造方法。
5. 熱可塑性樹脂の主成分がポリフェニレンスルフィド樹脂またはポリエステル樹脂である請求項１〜４のいずれかに記載のメルトブロー不織布積層体の製造方法。
6. 積層一体化する前のメルトブロー不織布の見掛け密度が、０．１〜０．４ｇ／cｍ^３である請求項１〜５のいずれかに記載のメルトブロー不織布積層体の製造方法。
7. 積層一体化する前のメルトブロー不織布の厚さの合計が、０．０１〜２ｍｍである請求項１〜６のいずれかに記載のメルトブロー不織布積層体の製造方法。