JP6583400B2

JP6583400B2 - 波長変換部材の製造方法

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Publication number: JP6583400B2
Application number: JP2017246739A
Authority: JP
Inventors: 嘉典村▲崎▼
Original assignee: Nichia Corp
Current assignee: Nichia Corp
Priority date: 2016-12-27
Filing date: 2017-12-22
Publication date: 2019-10-02
Anticipated expiration: 2037-12-22
Also published as: JP2018106169A

Description

本発明は、波長変換部材の製造方法に関する。

半導体レーザなどの半導体発光素子と、蛍光体を含有する波長変換部材とを備える発光装置が知られている。例えば、波長変換部材の一種であるプロジェクタ用途の蛍光体ホイールには、蛍光体及び樹脂が混合された状態で用いられている（例えば、特許文献１）。このような波長変換部材は通常、その前方にレンズや拡散板等の光学部品が配置され、その配光が制御されている。

特開２０１６−０３１４０２号公報

しかし、上記のような波長変換部材では、入射した光の一部が樹脂により伝搬されることにより、発光サイズが大きくなってしまい、光学部品による光の利用効率が低下してしまう虞がある。

そこで、本発明は、光の利用効率に優れた波長変換部材の製造方法を提供することを目的とする。

本発明の一態様の波長変換部材の製造方法は、基体の上面に、複数の蛍光体粒子を含み、前記複数の蛍光体粒子の間に空隙を有する蛍光体層を形成する工程と、前記空隙が部分的に残るよう、前記蛍光体粒子よりも屈折率が低い透光性材料を前記空隙の一部に充填することにより、充填領域を形成する工程と、を含む。

本発明の一態様の波長変換部材の製造方法によれば、光の利用効率に優れた波長変換部材の製造方法を提供することができる。

本発明の一実施形態に係る波長変換部材の概略断面図である。本発明の一実施形態に係る波長変換部材の製造工程を示す概略断面図である。本発明の一実施形態に係る波長変換部材の製造工程を示す概略断面図である。本発明の一実施形態に係る発光装置の概略断面図である。フィルタの配置の一例を示す概略断面図である。本発明の一実施形態に係る発光装置を用いたプロジェクタの構造を示す概略図である。

以下、本発明の実施形態について適宜図面を参照して説明する。但し、以下に説明する実施形態は、本発明の技術思想を具体化するためのものであって、特定的な記載がない限り、本発明を以下のものに限定しない。また、図面が示す部材の大きさや位置関係等は、説明を明確にするため、誇張していることがある。

図１は、本実施形態に係る製造方法によって得られる波長変換部材１０の概略断面図である。
波長変換部材１０は、基体２と、基体２の上面に形成された蛍光体層３とを有する。蛍光体層３は、複数の蛍光体粒子３１を含んでいる。複数の蛍光体粒子３１の間には、空隙３４が設けられている。また、蛍光体粒子３１よりも屈折率が低い透光性材料３２が空隙３４の一部に充填されることにより、充填領域３３が形成されている。

波長変換部材１０は、入射した光の一部又は全部を蛍光体層３の蛍光体粒子３１によって吸収し、入射光とは異なる色の光に変換する。

以下、波長変換部材１０の製造方法について、図２Ａ〜２Ｂに示す模式断面図に基づいて詳細に説明する。

（蛍光体層３を形成する工程）
基体２の上面に、複数の蛍光体粒子３１を含む蛍光体層３を形成する。蛍光体層３を形成する工程においては、蛍光体粒子３１と揮発性部材との混合物を基体２の上面に塗布し、その後、揮発性部材の少なくもと一部を揮発させることにより、基体２の上面に蛍光体粒子３１の凝集体である蛍光体層３を形成することができる。これにより、空隙３４を有する蛍光体層３を比較的容易に形成することができる。なお、波長変換部材１０に無機フィラーや導電性粒子などの無機粒子を添加する場合は、蛍光体層３は、蛍光体粒子３１と、これらの無機粒子との凝集体となる。

揮発性部材は、蛍光体粒子３１を分散させることができ、揮発性を有するものであれば特に限定されない。揮発性部材は、例えば、有機溶剤に樹脂が溶解された部材を用いることができる。このような部材としてはビヒクルを例示することができ、具体例として、エチルセルロース（樹脂）等の樹脂と、テルピオネール（溶剤）、２−（２−ブトキシエトキシ）エタノール（溶剤）等の有機溶剤を用いて調合したものが挙げられる。

揮発性部材には、蛍光体粒子３１及び基体２、並びに蛍光体粒子３１同士を結着させるための無機結着剤を添加することが好ましい。無機結着剤を添加することにより、蛍光体粒子３１の凝集体を、後工程である充填領域３３を形成する工程で充填領域３３が形成されるまで、散逸させないようにすることができる。無機結着剤としては、例えば、Ｍｇイオン、Ｃａイオン、Ｓｒイオンなどのアルカリ土類金属イオンを用いることができる。添加したアルカリ土類金属イオンは、水酸化物や炭酸塩として析出して結着力を発揮する。これらの水酸化物や炭酸塩は、無色透明であるため、製造後の蛍光体層３３中に残存しても色変換効率を低下することがない。また、無機物であるため、経時変化により色変換効率を低下させることもない。

（充填領域３３を形成する工程）
次に、空隙３４が部分的に残るよう、蛍光体粒子３１よりも屈折率が低い透光性材料３２を空隙３４の一部に充填することにより、充填領域３３を形成する。充填領域３３を形成する工程においては、透光性材料３２を蛍光体層３の表面に塗布した後、硬化することにより形成する。

ここで、蛍光体層３に透光性材料３２を含浸させることにより、蛍光体層３を蛍光体粒子３１と透光性材料３２の複合的な層構造とすることができる。この時、空隙３４が透光性材料３２で完全に埋まらないように、透光性材料３２の塗布量を調整することにより、蛍光体粒子３１の表面に透光性材料３２の薄膜を設けることができる。これにより、蛍光体層３に入射した光が透光性材料３２により伝搬されることによる発光サイズの肥大化を抑制しつつ、蛍光体層３の上面における全反射を緩和することができ、効率良く光を外部へ取り出すことができる。なお、ここでいう発光サイズとは、波長変換部材の光強度分布において、ピーク強度の１／ｅ^２以上に相当する範囲をいう。透光性材料３２を塗布する方法としては、スプレーによる吹き付け、ポッティング、インクジェット、印刷等を用いることができる。

上記のような方法で充填領域３３を形成することにより、蛍光体層３の下面側における空隙率を、上面側における空隙率よりも高くすることができる。これにより、蛍光体層３の上面において光の取り出し効率を高めることができるとともに、蛍光体層３の下面側において光の不要な伝搬や拡散を抑制することができる。なお、本明細書において蛍光体層３の下面側、上面側とは、波長変換部材の一断面視において、蛍光体層を厚み方向に二分する仮想の直線を基準にして、それよりも下方（図１の下方）を下面側、それよりも上方（図１の上方）を上面側とする。

以上のようにして形成した波長変換部材１０は、光の取り出し効率及び光の利用効率に優れている。

以下、波長変換部材１０の各構成要素について説明する。

（基体２）
蛍光体層３は図１に示すように基体２の上面に配置する。波長変換部材１０では、半導
体レーザ素子からの光を透過させる透過型の基体２を用いている。透過型の基体２として
は、例えば、無アルカリガラス、硼珪酸ガラス、石英ガラス、水晶又はサファイア等を含
むホイールを使用することができる。

（蛍光体層３）
蛍光体層３は、蛍光体粒子３１の凝集体を含む。蛍光体層３は、基体２の上面を被覆するように設けられている。蛍光体層３は、入射する光の一部又は全部を吸収し、入射した光とは異なる波長の光を発光する波長変換機能を有する層である。

蛍光体層３は複数の蛍光体粒子３１を有し、蛍光体粒子３１の少なくとも一部が、透光性材料３２によって被覆されている。蛍光体層３の内部において、複数の蛍光体粒子３１の間に空隙３４が形成されている。蛍光体層３に入射した光は、この空隙３４によって散乱され、蛍光体層３に含有される蛍光体粒子３１に効率的に吸収されるため、空隙３４を有さない場合に比べて高い波長変換効率を得ることができる。このため、同じ波長変換効率を得るためには、空隙３４を有さない場合よりも蛍光体層３の厚さを薄くすることができる。

蛍光体層３の表面は、蛍光体粒子３１の粒径に起因した凹凸が形成されている。この凹凸により、蛍光体層３の表面での全反射を低減して蛍光体層３から効率良く光を取り出すことができる。

蛍光体層３の厚さ（光源５０からの光が通過する方向であって、図１における蛍光体層３の上下方向の長さ）は、１２０μｍ以下とすることが好ましい。これにより、蛍光体層３から厚さ方向において光を取り出しやすくすることができるので、所望の明るさを得ることができる。

蛍光体粒子３１として用いる蛍光体は、公知のもののいずれをも使用することができる。例えば、特開２０１３−２０３８２２号公報及び特開２０１４−１３５４００号公報等に例示したものを利用することができる。具体的には、セリウムで賦活されたイットリウム・アルミニウム・ガーネット（ＹＡＧ）系蛍光体、セリウムで賦活されたルテチウム・アルミニウム・ガーネット（ＬＡＧ）、カルシウム‐α、ユウロピウムで賦活されたシリケート（（Ｓｒ，Ｂａ）_２ＳｉＯ_４：Ｅｕ）系蛍光体、αサイアロン系又はβサイアロン系等の酸窒化物蛍光体、（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ）_２Ｓｉ_５Ｎ_８：Ｅｕ系、ＣＡＳＮ（ＣａＡｌＳｉＮ_３：Ｅｕ（Ｃｅ））系又はＳＣＡＳＮ（（Ｓｒ，Ｃａ）ＡｌＳｉＮ_３：Ｅｕ（Ｃｅ））系蛍光体等の窒化物系蛍光体、ＫＳＦ系蛍光体（Ｋ_２ＳｉＦ_６：Ｍｎ）、硫化物系蛍光体等が挙げられる。また、ＩＩ−ＶＩ族、ＩＩＩ−Ｖ族、ＩＶ−ＶＩ族半導体、具体的には、ＣｄＳｅ、コアシェル型のＣｄＳ_ｘＳｅ_１−ｘ／ＺｎＳ、ＧａＰ等のナノクリスタル、量子ドットと称される発光物質を用いてもよい。これらは、単独で又は２種以上を組み合わせて用いてもよい。特に、紫外光から青色光を吸収して、青色光から赤色光を放出する材料であることが好ましい。

蛍光体粒子３１は、平均粒径が１〜５０μｍ程度のものが好ましく、５〜２０μｍ程度のものがより好ましい。平均粒径は、フィッシャー法（Fisher Sub-Sieve Sizer:F.S.S.S.）により測定することができる。フィッシャー法による平均粒径は、例えば、ＦｉｓｈｅｒＳｃｉｅｎｔｉｆｉｃ社製ＦｉｓｈｅｒＳｕｂ−ＳｉｅｖｅＳｉｚｅｒＭｏｄｅｌ９５を用いて測定される。

蛍光体粒子３１は、平均粒径が１〜５０μｍであり、用いる蛍光体粒子３１の全質量の５０％以上の粒子の粒径が１μｍ以上であるものが好ましい。このような蛍光体粒子３１を用いることにより、空隙３４を有する蛍光体層３を比較的容易に形成することができる。

蛍光体層３には、無機フィラーなどが含まれていてもよい。例えば、高屈折率の無機フィラーの添加によって、蛍光体層３に入射した光が蛍光体で変換された光を散乱させ、光の混合を促進させて、色むらをなくすことができる。高熱伝導の無機フィラーの添加によって、ストークスロスによる発熱を効率的に基体２に伝導することで、放熱性を向上させることができる。無機フィラーの添加によって、蛍光体層３中に占める空隙３４の割合や形状、蛍光体層３の表面の凹凸形状等を調整することができる。

高屈折率の無機フィラーとしては、例えばＴｉＯ_２、Ｔａ_２Ｏ_５、Ｎｂ_２Ｏ_５、ＺｒＯ_２等の酸化物、ＳｉＣ、ダイヤモンド等が挙げられる。高熱伝導の無機フィラーとしては、ＡｌＮ、ＧａＮ等の窒化物、ＳｉＣ、ダイヤモンド等が挙げられる。これらは単独又は２種以上を組み合わせて用いることができる。無機フィラーは、蛍光体粒子３１の粒径と同程度のものを用いることができる。

（透光性材料３２）
透光性材料３２は、蛍光体粒子３１の間の空隙３４の一部に充填されている。透光性材料３２としては光透過率が高いものが好ましい。例えば、シリコーン樹脂若しくはエポキシ樹脂からなる有機材料、又はＳｉＯ_２、Ａｌ_２Ｏ_３若しくはガラスを用いることができ、中でもシリコーン樹脂を用いるのが好ましい。

透過型の波長変換部材の場合、蛍光体層３の上面に垂直をなす一断面視において、透光性材料３２の面積と蛍光体粒子３１の面積との比率（透光性材料３２の面積／蛍光体粒子３１の面積）は、１／１７〜５／４とすることが好ましい。これにより、発光サイズの肥大化の抑制と高い光取り出し効率の両方をバランスよく達成することができる。

透光性材料３２は、蛍光体粒子３１の屈折率をｎ１、透光性材料３２の屈折率をｎ２、空隙３４の屈折率をｎ３としたときに、ｎ１＞ｎ２＞ｎ３の関係を有するような材料を選択する。このように構成することにより、蛍光体粒子３１、透光性材料３２及び空隙３４の各界面で全反射が低減され、蛍光体層３の上面方向に光を効率よく取り出すことができる。一方、波長変換部材１０中の透光性材料３２の含有量を多くすると、波長変換部材１０の内部を光が伝搬し易くなるが、本実施形態によれば空隙３４により光の伝搬が抑制できるので、発光サイズの肥大化を抑制しつつ、光取り出し効率を高めることができる。

（発光装置１００）
図３に基づいて、波長変換部材１０を用いた発光装置１００について説明する。発光装置１００は、主として、光源５０と、上述した波長変換部材１０とを備える。発光装置１００は、光源５０が発光した光を波長変換部材１０に入射させ、入射光を波長変換部材１０によって波長変換して、入射光とは異なる波長の光を出力する。図３に示す波長変換部材１０は、基体２が円盤状であり、その中心に回転軸を備えている。波長変換部材１０は、回転軸を中心として回転し、光源５０からの光の照射位置が時間とともに移動するように構成されている。ここでは、透過型の基体２における回転軸の周囲に蛍光体層３を配置している。

（光源５０）
発光装置１００では、励起光源５０として半導体レーザ素子を用いている。一般に半導体レーザ素子は光の放射角が狭いため、波長変換部材に光が照射される領域を小さくすることができる。半導体レーザ素子から出射される光の主波長は、例えば、４００ｎｍ〜４８０ｎｍの範囲とすることができる。半導体レーザ素子は、１個のみ配置してもよく、複数個並べて配置してもよい。

（レンズ６０）
発光装置１００は、波長変換部材１０からの光を制御するレンズ６０を備えている。レンズ６０は半導体レーザ素子からの光および蛍光体粒子３１からの光の配向を制御するための部材である。波長変換部材１０から発する光は一定の広がりをもって放出するため、レンズ６０への光の取り込みを考慮して、波長変換部材１０に近い位置にレンズ６０を配置することが好ましい。これにより、光の広がりが小さいうちにレンズ６０に集光されるので、レンズ６０を小型化でき、発光装置１００の小型化とコストの低減を両立できる。なお、レンズ６０は単数のレンズであっても複数枚のレンズであってもよい。

レンズ６０の材料は、樹脂、ガラスなどが挙げられる。短波長の光、例えば４００〜４８０ｎｍの光を本発明の光源５０として使用する場合は、短波長の光に対する耐性が高いガラスを用いるのが好ましい。レンズ６０としては、コリメートレンズ、集光レンズ、ロッドレンズなど各種レンズを用いることができる。

（フィルタ）
光をより効率よく取り出すために、蛍光体層３の上面や下面には用途に合わせたフィルタを配置することができる。フィルタとしては、所定の波長よりも短波長の光を透過し長波長の光を反射するショートパスフィルタ、所定の波長よりも長波長の光を透過し短波長の光を反射するロングパスフィルタ、特定範囲の波長の光のみを透過するバンドパスフィルタ、無反射フィルタなどが挙げられる。

図４は、フィルタの配置の一例を示す概略断面図である。光源５０と蛍光体層３との間には、光源５０からの光を透過し蛍光体層３からの光を反射するショートパスフィルタを第１フィルタ４１として設けることができる。このようにすることで、下側へと向かう光も無駄なく上側へと取り出すことができる。

また、蛍光体層３とレンズ６０との間には、光源５０からの光を反射し蛍光体層３からの光を透過するロングパスフィルタを第２フィルタ４２として設けることができる。これにより、波長変換されていない光を蛍光体層３へと反射し、励起させることができる。特に、第１フィルタ４１と組み合わせることにより、反射し励起させた光も再度第１フィルタ４１で反射させることができるため、波長変換された光を増やすことができる。

第２フィルタ４２としては、特定範囲の波長の光のみを透過させるバンドパスフィルタを蛍光体層３とレンズ６０との間に設けることもできる。つまり、必要な範囲の波長よりも短波又は長波の光を反射させるフィルタとすることもできる。これにより、放出される波長幅を制御することができ、所望の発光を放出することができる。

第２フィルタ４２と蛍光体層３との間には透明層を介在させることができる。透明層を設けることにより、蛍光体層３の上面を透明層で平坦化させることができ、第２フィルタ４２の効果をより得やすくすることができる。

（プロジェクタ２００）
図５に基づいて、発光装置１００を用いたプロジェクタ２００について説明する。プロジェクタ２００は、主として、上述した発光装置１００と、レンズ７０と、合波光学部品８０とを備える。

レンズ７０は、発光装置１００が出射する光を集光する集光レンズである。レンズ７０は、単数のレンズであっても複数枚のレンズであってもよい。レンズ７０は、合波光学部品８０の入射側に配置され、レンズ７０で集光された光は合波光学部品８０の入射面に照射される。合波光学部品８０は、レンズ７０で集光された光を合波するものであり、例えばロッドインテグレータ又はライトパイプからなる。

プロジェクタ２００は、光変調器や投射レンズをさらに備えることができる。光変調器は、合波光学部品８０で合波された光を変調するものである。光変調器は、例えばデジタルマイクロミラーデバイス（ＤＭＤ）や液晶素子などからなる。投射レンズは、光変調器で変調された光を図示しないスクリーンに投射するためのレンズである。

以下、本発明に係る実施例について詳述する。

（実施例１）
図１は、実施例１に係る製造方法により得られた波長変換部材１０を示す概略断面図である。
揮発性部材として、有機溶剤と樹脂とからなるビヒクルを用いた。揮発性部材には、ホウ酸系やアルミナ系の結着剤を少量添加した。この揮発性部材１０ｇをバインダとして、平均粒径が１０μｍのＹＡＧ蛍光体２０ｇを混合したものを、スクリーン印刷機でガラス製の基体２に揮発後の蛍光体層３の膜厚が約７０μｍとなるように塗布した。そして、揮発性部材を揮発させることにより、蛍光体層３を形成した。このように形成した蛍光体層３では、基体２の側に比較的多くの空隙が残る。

次に、蛍光体層３に、スプレーによる吹き付けにより、フェニル系シリコーン樹脂からなる透光性材料３２を塗布した。このとき、透光性材料３２の塗布量は、平板状に透光性部材３２を形成した場合に膜の厚みが約１０μｍとなるように調整した。さらに、１８０℃で５時間加熱することで透光性材料３２を硬化させて充填領域３３を形成した。

得られた波長変換部材１０をプロジェクタのカラーホイールとして用い、このカラーホイールを７２００ｒｐｍで回転させた状態で、青色半導体レーザ素子（波長：４４５ｎｍ、投入電流：１ｍＡ）の光を照射して、波長変換部材を発光させた。波長変換部材の発光画像を解析し、光強度分布におけるピーク強度の１／ｅ^２以上に相当するピクセルの数を発光サイズとすると、発光サイズは１３２であった。

さらに、波長変換部材１０を図５に示すプロジェクタ２００の波長変換部材１０として用い、光源５０として青色半導体レーザ素子（波長：４４５ｎｍ、出力：７２Ｗ）を用いたときのプロジェクタの出力を測定した。後述する比較例１の出力を１００％とした場合の実施例１の出力は、１０６．９％であった。

（実施例２）
実施例２は、実施例１と比べて、透光性材料３２の塗布量を、平板状に透光性部材３２を形成した場合に形成される膜の厚みが２３μｍになるように調整した点が異なる。このように形成した蛍光体層３では、実施例１ほどではないものの、基体２の側に空隙が残る。得られた波長変換部材の発光サイズは、１４３であった。また、この波長変換部材を用いたプロジェクタの出力は、比較例１の出力に対する相対値が１０６．３％であった。

（実施例３）
実施例３は、実施例１と比べて、透光性材料３２の塗布量を、平板状に透光性部材３２を形成した場合に膜の厚みが２９μｍになるように調整した点が異なる。このように形成した蛍光体層３では、実施例２ほどではないものの、基体２の側に空隙が残る。得られた波長変換部材の発光サイズは、１４６であった。また、この波長変換部材を用いたプロジェクタの出力は、比較例１の出力に対する相対値が１０６．０％であった。

（比較例１）
比較例１として、充填領域３３を形成しない点以外は実施例１と同様に波長変換部材を形成した。得られた波長変換部材の発光サイズは、１２８であった。

（比較例２）
比較例２として、空隙を有する蛍光体層３の代わりに、実質的に空隙を有さない蛍光体と樹脂との混合物を用いた点以外は実施例１と同様に波長変換部材を形成した。具体的には、以下の手順により波長変換部材を形成した。シリコーン樹脂１０ｇをバインダとして、粒径１０μｍのＹＡＧ蛍光体２０ｇを混合したものを、スクリーン印刷機でガラス製の基体２に塗布した。さらに、１８０℃で５時間加熱することでシリコーン樹脂を硬化させた。得られた蛍光体層３は、平均１１０μｍの厚みであった。得られた波長変換部材の発光サイズは、１５３であった。また、この波長変換部材を用いたプロジェクタの出力は、比較例１の出力に対する相対値が９６．６％であった。

各実施例と比較例より得られる発光サイズとプロジェクタの出力の関係を表１に示す。

表１に示すように、いずれの実施例においても、充填領域３３を形成しない比較例１に比べて出力が向上した。また、いずれの実施例においても、蛍光体層３が蛍光体と樹脂を混合して成形したものである比較例２に比べて発光サイズが小さくなった。これより、実施形態１〜３では、出力と発光サイズの双方を制御できることが理解できる。

１０…波長変換部材
２…基体
３…蛍光体層
３１…蛍光体粒子
３２…透光性材料
３３…充填領域
３４…空隙
４１…第１フィルタ
４２…第２フィルタ
５０…光源
６０…レンズ
７０…レンズ
８０…合波光学部品
１００…発光装置

Claims

基体の上面に、複数の蛍光体粒子を含み、前記複数の蛍光体粒子の間に空隙を有する蛍光体層を形成する工程と、
前記空隙が部分的に残るよう、前記蛍光体粒子よりも屈折率が低い透光性材料を前記空隙の一部に充填することにより、充填領域を形成する工程と、
を含み、
前記充填領域が形成された蛍光体層は、蛍光体粒子と透光性材料を含み、空隙を含まない充填領域と、前記充填領域の下層に、蛍光体粒子と透光性材料と空隙とを含む領域とを含み、
前記充填領域が形成された蛍光体層の下面側における空隙率が、前記充填領域が形成された蛍光体層の上面側における空隙率よりも高く、
前記透光性材料が、シリコーン樹脂からなる、波長変換部材の製造方法。
前記充填領域を形成する工程において、前記蛍光体層に前記透光性材料を含浸させる請求項１に記載の波長変換部材の製造方法。
充填領域を形成する工程において、前記蛍光体層の上面に垂直をなす一断面視において、前記透光性材料の面積と前記蛍光体粒子の面積との比率（透光性材料の面積／蛍光体粒子の面積）が１／１７〜５／４となるように、前記透光性材料を前記空隙の一部に充填する請求項１又は２に記載の波長変換部材の製造方法。
前記蛍光体層を形成する工程において、前記蛍光体粒子と揮発性部材との混合物を前記基体の上面に塗布した後、前記揮発性部材の少なくとも一部を揮発させることにより、前記蛍光体層を前記基体の上面に形成する請求項１乃至３のいずれか一項に記載の波長変換部材の製造方法。
前記揮発性部材は、ホウ酸系またはアルミナ系の結着剤を含む請求項４に記載の波長変換部材の製造方法。