JP6581167B2 - アンモニア貯蔵ユニットならびに関連する構造およびシステム - Google Patents
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Description
本発明は、一般に、特に、内燃機関による、特にディーゼルエンジンによる汚染物質の排出を低減するための、選択的触媒還元(SCR)による窒素酸化物NOxの還元のための用途におけるアンモニアの貯蔵に関する。
輸送に関連する汚染物質の排出は、およそ30年間、産業における第1級の発展駆動力である。4種の規制汚染物質(CO、HC、NOx、粒子)についての排出制限の厳格さの漸増は、特に大都市における大気の質を顕著に増加させることを可能にしてきた。
本発明の目標は、貯蔵ユニット、ならびに構造および関連するシステムを提案することであり、これらは、上記の欠点の全てまたは一部を治癒する。
本発明の目標は、特に、貯蔵容器の壁にかかる機械的膨張力を制限することであり、吸収/脱着サイクルの間、前記貯蔵構造の完全性(integrity)を保存することである。
● 前記貯蔵要素が、圧縮または非圧縮のいずれかの粉末形態であること;
● 前記圧縮可能要素が、多孔質媒体からなること;
● 前記圧縮可能要素が、膨張天然黒鉛の多孔質マトリックスを含むこと;
● 貯蔵要素の1つの層および圧縮可能要素の少なくとも1つの層を含む、交互の層が提供されること;
● 圧縮可能要素により2つずつに分離された(separated two by two by compressible elements)、一連の貯蔵要素が提供されること;
● 圧縮可能要素により包囲されるように、前記圧縮可能要素中に組み込まれた貯蔵要素の第1の組み合わせが提供されること;
● 交互に、第1の組み合わせおよび第2の組み合わせが提供されること;
● 共通の圧縮可能要素中に組み込まれた、一連の貯蔵要素が提供されること;
● 前記圧縮可能要素が、2つの部分を含み、少なくとも1つの部分が、貯蔵要素に対して支えるように保持され、両方の部分が、弾性機械的要素により相互に連結されていること;
● 前記容器に適用された力を制限するように、前記圧縮可能要素が、気体を貯蔵して放出するためのフェーズの間の、前記貯蔵要素の体積変化の間に、前記貯蔵要素によりかけられる力の作用下で密度の変化で変形するように適合されていること、
の特徴により完成される。
− 本質的にいかなる気体もない該容器中で、少なくとも1つの気体貯蔵要素を置くステップ、
− 該容器中に、前記貯蔵要素に隣接して、少なくとも1つの圧縮可能要素を置くステップ、
− 該1つのまたは各気体貯蔵要素中で、吸着により前記気体を貯蔵するために、前記容器を閉鎖し、その後加圧ガスの源を適用し、該1つのまたは各圧縮可能要素は、前記容器に適用された力を制限するために、この貯蔵の間に、該1つのまたは各貯蔵要素の体積変化によりかけられる力の作用下で変形するように適合されるステップ、
を含む。
前記貯蔵要素が、粉末塩の層であり、層を形成してプランジャーでこの層を成形するために、前記方法が、前記容器中に前記粉末塩を導入することを含む、
という特徴により完成する。
− 非圧縮のまたは予め圧縮された塩を含む貯蔵層を堆積すること、
− 圧縮可能要素の層を堆積すること、
からなるステップを含み、
交互の貯蔵層および圧縮可能材料の中間層を含む構造を形成するために、これらの両方のステップを繰り返し、
ここで、前記貯蔵層および前記圧縮可能要素の層を予備アセンブリして、両方の層を、次いで、前記容器中に同時に堆積する。
前記予備アセンブリを、互いに対して、前記層を、接着により結合させることおよび/または圧縮することにより、行う、
という特徴により完成する。
本発明の他の特徴、目的および利点は、以降の態様の説明により明らかとなるであろう。添付の図面において、以下が記載される。
1)塩中のアンモニア化学吸着の既知の特性
a)反応
貯蔵構造において、粉末塩を、アルカリ土類金属塩化物から選択する。特に、前記粉末塩を、以下の化合物:SrCl2、MgCl2、BaCl2、CaCl2、NaCl2、から選択する。前記アンモニア貯蔵構造は、さらに、以下のタイプ:
の可逆的固体−気体反応に基づく。
である。
前記吸収剤SrCl2およびBaCl2による前記アンモニア配位子の化学吸収により、前記固体および前記気体間で、電子の移動が引き起こされ、これは、NH3ならびに前記SrCl2およびBaCl2原子の外層(outer layer)間の化学結合により表される。前記気体の、前記固体の前記構造中への貫通は、拡散プロセスにより、その質量全体で達成される。この反応は、完全に可逆的であり、吸収は発熱であり、脱着は吸熱である。
図2a〜2dを参照して、塩化マグネシウム塩の場合の前記吸収現象によりもたらされる膨張を説明する。図2aは、am MgCl2塩の層の結晶構造を例示する。図2bは、アンモニア分子を例示する。
のものであり、
ここで、nは、2または6の値を有してもよい。よって、図2cは、MgCl2(NH3)2の結晶構造を例示し、図2dは、MgCl2(NH3)6の結晶構造を示す。
アンモニア貯蔵構造は、関連する前記車両の寿命の間、数回の充填/空にするサイクルを提供することが可能でなければならない。これらの充填/空にするサイクルは、前記アンモニアの相変化を生じさせる。空にすることは、前記構造の温度の上昇により引き起こされ;その一方で、容器8を加圧アンモニア供給回路200に接続した後でおよび前記アンモニアの前記相変化の間に放出された熱量を除去することが意図された前記アセンブリを冷却するためのデバイスにより、充填が確実となる。
塩への粉末添加剤の添加は、場合により、熱伝導性を改善するために説明され、前記貯蔵構造をより頑丈に、すなわち、より充填されるようにする。種々の添加剤の添加が、当該技術分野において検討された。
前記添加剤は、膨張天然黒鉛を含み得、よって、これは成形される前に前記塩に添加されてもよい。
前記添加剤は、例えば、アルミニウム粉末などの金属粉末を含み得る。
例えば、アンモニアなどによる気体貯蔵マトリックスを使用するシステムの最終製造には、貯蔵容器の内側で、前記マトリックスおよびそのアンモニア供給の組み込みを伴う。DeNOx汚染除去のためのアンモニアの固体貯蔵の使用についての当該技術分野の背景は、前記アンモニアを流動床により前記貯蔵材料に組み込み、前記貯蔵材料は、例えば、塩などであること、および次いで、前記貯蔵容器の内側で積層される準備がされた予備形成されたウエハの形態の該材料を圧縮することからなる。
− アンモニアを脱着するためのより大きな困難性であり(消費電力がより大きくなり、所定の気体流速を維持するための時間は、前記気体の、前記貯蔵マトリックスの内側から前記貯蔵容器の排出口への拡散時間により制限される);
− 予めアンモニアで飽和させた貯蔵材料を圧縮することによる、かかる適用により、前記貯蔵材料の消耗および凝集のために、連続的吸収/脱着サイクルの間の持続可能性の欠如をもたらし得る。
態様において、前記圧縮可能要素を、密度の変化により変形するように適合させる。
「貯蔵構造」とは、貯蔵材料を含むアセンブリを意味し、前記アセンブリは、貯蔵容器中に置かれるように適合されている。
以下において記載する前記貯蔵構造により、独自に塩からなる構造中の貯蔵に関する困難性を、貯蔵ユニットを形成するために、アンモニアでの飽和後および貯蔵容器中への組み込み前に、圧縮されたウエハの形態で、回避する可能性を与える。
− Mは、例えば、Li、Na、KもしくはCsなどのアルカリ金属、例えば、Mg、Ca、Sr、もしくはBaなどのアルカリ土類金属、および/または例えば、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、もしくはZnなどの遷移金属、または例えば、NaAl、KAl、K2Zn、CsCu、もしくはK2Feなどの前記元素の組み合わせから選択される、少なくとも1種のカチオンであり、
− aは、塩分子毎のカチオンの数であり、および
− nは、2〜12の、好ましくは、6〜8の配位数である。
前記圧縮可能要素は、例えば、多孔質材料などからなる。前記圧縮可能要素は、例えば、膨張天然黒鉛の多孔質材料などを含む。
前記システムは、貯蔵要素の積層または並列を有する要素の、および多様な形状を有する圧縮可能要素の組織を含んでもよい。
各段階で、貯蔵要素および圧縮可能要素の組み合わせを有する中間層を含む構造を達成することもまた、可能である。
交互の層の積層の場合には、吸収要素の中間層の数は、好ましくは、1〜30であり得る。
前記貯蔵構造は、容器の内側に位置されるか、またはその中で位置されるように意図される。
前記貯蔵構造が飽和されていない場合には、該1つのまたは各貯蔵構造の塩の前記粒子は、アンモニアを吸収する。よって、前記1つのまたは各気体貯蔵層を、このアンモニアで、少なくとも部分的に充填することが可能である。
貯蔵材料中の前記層および圧縮可能材料中の前記層は、多様な形状を有してもよく、特に、種々の形状の横断面を有してもよい。
前記層は、典型的には、円の(round)または卵の横断面、または丸みを帯びた(rounded)もの、あるいは四角形または平行六面体のものすらなどの、実質的な円筒状形状を有し得る。
図1において、熱機関を図示し、これは、アンモニア注入を有する、例えば、SCR処理後システムなどの、内燃機関の排ガスのための選択的触媒還元システムを備える。前記熱機関は、例えば、ディーゼルエンジンなどの内燃機関、または例えば、層状混合物を有する直接注入エンジン(direct injection with a stratified mixture)などの希薄混合気を有するガソリンエンジンなどであり得る。
特に、前記加熱デバイス9により、前記貯蔵構造7に熱を提供する可能性を与える。
前記貯蔵構造7を、より具体的に、図2aおよび2bにおいて記載する。前記貯蔵構造7は、1つの粉末塩層を含む少なくとも1つの貯蔵要素を含み、例えば、粉末塩の少なくとも1つの貯蔵層702および粉末塩の第2貯蔵層704などを含む。
かかる貯蔵構造により、前記貯蔵容器の前記設計の、より大きなフレキシビリティーを可能にする。
よって、図4aは、部分的に予備圧縮された膨張天然黒鉛の層を含む、圧縮可能要素を例示する。
前記貯蔵構造は、貯蔵要素の層および圧縮可能要素の少なくとも1つの層を含む、交互の層を含んでもよい。
よって、前記構造は、貯蔵要素の複数の層を含んでもよく、これらの層の少なくとも1つは、圧縮可能要素をさらに組み込む。
前記貯蔵構造は、貯蔵要素により包囲されるように、前記貯蔵要素中に組み込まれた圧縮可能要素の第2の組み合わせを含んでもよい。
図5aおよび5bは、高さによる、前記貯蔵要素502および前記圧縮可能要素514間の変形配分(variable distribution)を示す、2つの異なる断面図(sectional plane)による円柱形状の同一のマトリックスの図を表す。両方の図に対応する前記断面図は、例えば、並行であり、図5aは、実質的に円形状の第1層の横断面を例示し、その中で、前記圧縮可能要素514は、前記層の内側に十字形表面を有し、前記貯蔵要素502は、前記圧縮可能要素512および前記層の前記円形状境界間の周辺領域を占める。図5bは、第2層の横断面を例示し、その中で、前記貯蔵要素502および前記圧縮可能要素512により占められた表面が、前記第1層に相対的に反転している。
このように、図5cは、非円柱形状の、典型的には、実質的に四角形状の貯蔵容器を例示し、これは、車両に容易に組み込まれ得る。アンモニアについての前記貯蔵要素504は、膨張のダンピングを可能にする圧縮可能要素514を形成する構造の内側で、前記貯蔵容器中に長手方向に組み込まれ、圧力に対する気体へのおよび膨張による変形への感受性をさらに減少させるために、これによって、非円柱形状の貯蔵容器の使用を容易にする。
第1例
かかる気体貯蔵構造またはかかる貯蔵ユニットを得るための方法の例には、以下のステップ:
− 非圧縮のまたは予備圧縮された塩を含む貯蔵要素を堆積するステップ、
− 圧縮可能材料中で前記要素を堆積するステップ、
が含まれる。
別の例示的態様によれば、吸収または吸着により少なくとも1つの気体貯蔵要素を収納することが意図された容器8を含む、気体貯蔵ユニットを充填するための方法が記載される。
前記方法は、該容器中に、前記貯蔵要素に隣接して、少なくとも1つの圧縮可能要素を置くことからなる、第2ステップを含む。
特定の態様によれば、図6a〜6hを参照して、前記容器中で、記載された貯蔵構造を製造するための方法が記載される。
図6aに例示される初期状態において、前記容器は空である。
図6fは、圧縮可能材料74中で第2層を堆積した後の、前記容器8を例示する。
純粋な貯蔵塩材料の層または所定の比で添加剤を含む混合塩の層の、いずれかを製造することが可能であることに留意すべきである。
さらに、剛性塩ウエハを、前もって、圧縮によりまたはバインダの使用により調製してもよい。
次いで、連続的な積層による、前記塩層のおよび前記圧縮可能要素の実装を進める。
よって、貯蔵材料中で層を形成する剛性ウエハを得ることが可能である。
初期状態において、前記容器は空である。
前記方法の前記最初の2つのステップを、層状貯蔵構造を得るために、30回まで繰り返してもよい。
剛性ウエハを使用する、上記の前記方法の可能な代替物によれば、前記層のいくつかを、前記容器の外で予備アセンブリしてもよい。
ここで、かかる剛性ウエハを使用する、第3例示的態様により記載された前記貯蔵構造を製造するための方法を記載する。
前記第1層は、典型的には、圧縮された粉末塩の剛性ウエハである。前記圧縮可能要素は、例えば、膨張天然黒鉛の層である。
「予備アセンブリ」とは、典型的には、上記の前記容器中での配置の上流で達成される、部分的アセンブリを意味し、これにより、前記層が互いに固定される。
かかる予備アセンブリは、前記貯蔵容器中の前記貯蔵構造の、その後の取り付けを容易にする。
好ましくは、前記作製方法の、典型的には上記の前記作製方法の間、該1つのまたは各貯蔵層および該1つのまたは各圧縮可能要素の層を、アンモニアの不在下で前記貯蔵構造を得るために、前記容器中でアセンブリするかまたは形成する。
したがって、前記方法は、予備ステップの後のステップを含んでもよく、ここで、これにより形成された前記貯蔵構造を、少なくとも部分的にアンモニアで飽和させる。
図4hは、操作の間、閉鎖された容器8における、アンモニアで飽和された完全な貯蔵構造7を例示する。
前記構造内での熱輸送を増加させるために、前記圧縮可能要素は、熱伝導性材料中の層であってもよい。
例えば、場合により圧縮された、膨張天然黒鉛を含むかまたはこれからなる層は、熱伝導性層および圧縮可能層の両方を形成してもよい。
前記貯蔵構造をアンモニアで充填するかまたは飽和させるためのステップの間、例えば、少なくとも1つの貯蔵層などからなる、前記貯蔵要素は膨張して、その体積を増加させる。かかる現象を、例えば、図4hなどに例示する。
第1ステップにより、圧縮可能材料の層が提供される。所定の寸法への、特に、所定の厚さへのおよび/または所定の横断面への、圧縮のための予備ステップは、所望の密度でかかる層を提供する可能性を与え得る。
Claims (34)
- 吸収または吸着による気体の貯蔵要素を収納する容器を含む、吸収または吸着により気体を貯蔵するためのユニットであって、前記容器中にまた提供され、前記貯蔵要素との接触が維持され、気体を貯蔵する及び放出するためのフェーズの間の、前記貯蔵要素の体積変化の間に前記貯蔵要素によりかけられる力の作用下で変形するように適合された圧縮可能要素をさらに含み、これにより、前記容器に適用される力を制限し、前記貯蔵要素の層および前記圧縮可能要素の少なくとも1つの層を含む、交互の層を含み、
前記貯蔵要素の各層は、ウエハまたはディスクを形成する、
ことを特徴とする、貯蔵ユニット。 - 前記貯蔵要素が、圧縮または非圧縮の粉末形態のものである、請求項1に記載の貯蔵ユニット。
- 前記圧縮可能要素が、多孔質媒体からなる、請求項1または2に記載の貯蔵ユニット。
- 前記圧縮可能要素が、膨張天然黒鉛の多孔質マトリックスを含む、請求項1〜3のいずれか一項に記載の貯蔵ユニット。
- 前記膨張天然黒鉛が、前記容器中に設置される前に予備圧縮される、請求項4に記載の貯蔵ユニット。
- 圧縮可能要素により2つずつに分離された、一連の貯蔵要素を含む、請求項1〜5のいずれか一項に記載の貯蔵ユニット。
- 圧縮可能要素により包囲されるように、前記圧縮可能要素中に組み込まれた、貯蔵要素の第1の組み合わせを含む、請求項1〜5のいずれか一項に記載の貯蔵ユニット。
- 貯蔵要素により包囲されるように、前記貯蔵要素中に組み込まれた圧縮可能要素の第2の組み合わせを含む、請求項7に記載の貯蔵ユニット。
- 交互に、第1の組み合わせおよび第2の組み合わせを含む、請求項7または8に記載の貯蔵ユニット。
- 共通の圧縮可能要素中に組み込まれた、一連の貯蔵要素を含む、請求項1〜5のいずれか一項に記載の貯蔵ユニット。
- 前記圧縮可能要素が、2つの部分を含み、少なくとも1つの部分が、貯蔵要素に対して支えるように維持され、両方の部分が、弾性機械的要素により相互に連結されている、請求項1〜10のいずれか一項に記載の貯蔵ユニット。
- 前記弾性機械的要素が、バネを含む、請求項11に記載の貯蔵ユニット。
- 前記圧縮可能要素が、前記容器に適用される力を制限するように、気体を貯蔵する及び放出するためのフェーズの間の、前記貯蔵要素の体積変化の間に、前記貯蔵要素によりかけられる力の作用下で密度の変化で変形するように適合されている、請求項1〜12のいずれか一項に記載の貯蔵ユニット。
- 容器中に位置されるように適合された、吸収または吸着により気体を貯蔵するための構造であって、前記構造は、吸収または吸着による気体のための貯蔵要素を含み、前記貯蔵要素との接触が維持され、気体を貯蔵する及び放出するためのフェーズの間の、前記貯蔵要素の体積変化の間に前記貯蔵要素によりかけられる力の作用下で変形するように適合された、圧縮可能要素、および前記貯蔵要素の層および前記圧縮可能要素の少なくとも1つの層を含む、交互の層をさらに含み、
前記貯蔵要素の各層は、ウエハまたはディスクを形成すること、
を特徴とする、構造。 - 内燃機関の排ガスのための選択的触媒還元システムであって、請求項1〜11のいずれか一項に記載のアンモニアを貯蔵するためのユニットおよび前記排ガス中にアンモニアを注入するためのモジュールを含むこと、を特徴とする、選択的触媒還元システム。
- 吸収または吸着により気体を貯蔵するための少なくとも1つの要素を収納することが意図された容器を含む、気体貯蔵ユニットを充填するための方法であって、以下のステップ:
− 本質的にいかなる気体もない該容器中で、少なくとも1つの気体貯蔵要素を置くステップ、
− 該容器中に、前記貯蔵要素に隣接して、少なくとも1つの圧縮可能要素を置くステップ、
− 該1つのまたは各気体貯蔵要素中で、吸着により前記気体を貯蔵するために、前記容器を閉鎖し、その後加圧ガス源を適用し、該1つのまたは各圧縮可能要素は、前記容器に適用される力を制限するために、この貯蔵の間に、該1つのまたは各貯蔵要素の体積変化によりかけられる力の作用下で変形するように適合されるステップ、
を含み、
前記貯蔵ユニットは、前記貯蔵要素の層および少なくとも1つの前記圧縮可能要素の層を含む、交互の層を含み、
前記貯蔵要素の各層は、ウエハまたはディスクを形成すること、
を特徴とする、方法。 - 前記貯蔵要素が、粉末塩の層であり、層を形成してプランジャーによりこの層を成形するように、前記方法が、前記容器中に前記粉末塩を導入することを含む、請求項16に記載の方法。
- 請求項14に記載のアンモニアを貯蔵するための構造を得るための方法であって、前記方法は、以下のステップ:
− 非圧縮のまたは予備圧縮された塩を含む貯蔵層を堆積するステップ、
− 圧縮可能要素の層を提供するステップ、
を含み、
交互の、貯蔵層および中間の圧縮可能要素の層を含む構造を形成するように、これらの両方のステップを繰り返し、
ここで、前記貯蔵層および前記圧縮可能要素の層を予備アセンブリして、両方の層を、次いで、前記容器中で同時に堆積し、
ここで、前記貯蔵層の各層は、ウエハまたはディスクを形成する、
方法。 - 前記予備アセンブリを、互いに対して、前記層を、接着により結合させることおよび/または圧縮することにより、達成する、請求項18に記載の方法。
- 前記交互の層が、ウエハまたはディスクの積層を形成する、請求項1に記載の貯蔵ユニット。
- 貯蔵材料の前記層の全体の高さは、前記少なくとも1つの圧縮可能要素の層の全体の高さの25%〜75%である、請求項1に記載の貯蔵ユニット。
- 貯蔵材料の前記層の全体の高さは、前記少なくとも1つの圧縮可能要素の層の全体の高さの50%〜75%である、請求項1に記載の貯蔵ユニット。
- 貯蔵材料の各層の高さは、前記少なくとも1つの圧縮可能要素の各層の高さの25%〜75%である、請求項1に記載の貯蔵ユニット。
- 貯蔵材料の各層の高さは、前記少なくとも1つの圧縮可能要素の各層の高さの50%〜75%である、請求項1に記載の貯蔵ユニット。
- 前記貯蔵要素のアセンブリの体積は、圧縮可能要素のアセンブリの体積の25%〜75%である、請求項1に記載の貯蔵ユニット。
- 前記貯蔵要素のアセンブリの体積は、圧縮可能要素のアセンブリの体積の50%〜75%である、請求項1に記載の貯蔵ユニット。
- 圧縮可能要素を含む、貯蔵材料の各層について、前記貯蔵要素の体積は、前記圧縮可能要素の体積の25%〜75%である、請求項1に記載の貯蔵ユニット。
- 圧縮可能要素を含む、貯蔵材料の各層について、前記貯蔵要素の体積は、前記圧縮可能要素の体積の50%〜75%である、請求項1に記載の貯蔵ユニット。
- アンモニアでの充填の間、該1つのまたは各貯蔵要素の層は、体積を増加させ、圧縮可能要素の該1つのまたは各層は、圧縮可能要素の該1つのまたは各層を変形させる力に供され、前記容器中の空いた空間が一定の密度で圧縮可能要素の該1つのまたは各層の形状の変化を可能にする限り、この圧縮可能要素の該1つのまたは各層の変形により、圧縮可能要素の該1つのまたは各層の密度の変化を伴わないように、前記交互の層及び前記容器は特に寸法が決定され得る、請求項1に記載の貯蔵ユニット。
- 隙間が、前記容器の内壁および圧縮可能要素の該1つのまたは各層の間に存在し、これにより、前記隙間によりもたらされる周辺体積を占めるように、圧縮可能要素の該1つのまたは各層が変形し得る、請求項1に記載の貯蔵ユニット。
- 前記圧縮可能要素の層は、前記隙間の区域で、前記容器の前記内壁に接触するまで変形し得る、請求項30に記載の貯蔵ユニット。
- 圧縮可能要素の該1つのまたは各層の厚さは、減少し得、その直径はいかなる密度の変化もなく増加する、請求項30に記載の貯蔵ユニット。
- 前記圧縮可能要素の層の端部および前記貯蔵要素を含む前記容器の前記内壁間の前記隙間が、前記貯蔵要素のアンモニアが空になる場合に、前記層の横軸の2%〜30%である、請求項30に記載の貯蔵ユニット。
- 前記圧縮可能要素の層の端部および前記貯蔵要素を含む前記容器の前記内壁間の前記隙間が、前記貯蔵要素のアンモニアが空になる場合に、前記層の横軸の5%〜16%である、請求項30に記載の貯蔵ユニット。
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