JP6553060B2 - 熱可塑性エラストマーを含むトレッドを備えたタイヤ - Google Patents
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Description
タイヤ製造業者の不変の目的は、タイヤの転がり抵抗性を低下させることである。
同様に好ましくは、本発明は、上記ブロックコポリマーのエラストマーブロック(1個以上)が、25℃よりも低いガラス転移温度を有するエラストマーから選らばれる、上記で定義したようなタイヤに関する。
(式中、
・R1、R2、R3およびR4は、互いに個々に、水素、ヒドロキシル、アルコキシ、ハロゲン、アミノ、アルキルアミノもしくはジアルキルアミノの各基、またはヘテロ原子によって遮断されていてもよく且つ置換されていてもよい少なくとも2個の炭素原子を含む炭化水素系の基から選ばれた同一または異なる基を示し;一方のR1およびR3、並びに他方のR2およびR4は、これらが結合している炭素原子と一緒に、式(I)の化合物のベンゼン環に融合した1個以上の環を形成し得;
・nは、3〜300の範囲内の整数である)。
本説明においては、特に明確に断らない限り、示す全てのパーセント(%)は、質量パーセント(%)である。
さらにまた、用語“phr”は、本特許出願の意義の範囲内において、エラストマー、即ち、熱可塑性エラストマーおよび一緒に混合した非熱可塑性エラストマーの100質量部当りの質量部を意味する。本発明の意義の範囲内において、熱可塑性エラストマー(TPE)は、エラストマーのうちに包含される。
本発明に従うタイヤの本質的特徴は、本発明に従うタイヤが、トレッド、クラウン補強材を含むクラウン、2枚の側壁、2本のビード、これら2本のビードに固定され且つ一方の側壁から他方の側壁へ延びているカーカス補強材を含み;上記トレッドが少なくとも1種の熱可塑性エラストマーを含み、該熱可塑性エラストマーが、水素化されていてもよいブタジエン/スチレンランダムコポリマータイプの少なくとも1個のエラストマーブロックとスチレンタイプの少なくとも1個の熱可塑性ブロックを含むブロックコポリマーであり;そして、熱可塑性エラストマーの総含有量が65〜100phr (エラストマー100質量部当りの質量部)の範囲内にあることである。
一般に、熱可塑性エラストマー(“TPE”と略記する)は、エラストマーと熱可塑性ポリマーの中間の構造を有する。これらの熱可塑性エラストマーは、可撓質エラストマーブロックによって連結された硬質熱可塑性ブロックからなる。
SBRブロックとPSブロックを含む上記TPEの分子量(Mnで示す)は、好ましくは30 000g/モルと500 000g/モルの間、より好ましくは40 000g/モルと400 000g/モルの間である。上記の最低値よりも低いと、SBRブロックとPSブロックを含む上記TPEのSBRエラストマー鎖間の凝集力が、特にその希釈可能性(増量剤オイルの存在において)のために、影響を受けるリスクが存在する;さらにまた、“高温”性能の低下の結果によって、機械的性質、特に、破断点諸性質に影響を与える加工温度上昇のリスクが存在する。さらにまた、過度に高い分子量Mnは、加工にとって有害であり得る。従って、50 000〜300 000g/モル、さらにより良好には60 000〜150 000g/モルの範囲内にある値が、特にタイヤトレッド組成物におけるSBRブロックとPSブロックを含むTPEの使用にとって特に良好に適していることを観察している。
本発明の前提条件において、SBRブロックとPSブロックを含む上記TPEのエラストマーブロックは、全て、当業者にとって既知のブタジエン/スチレンランダムコポリマータイプ(SBR)のエラストマーであり得る。
また、上記エラストマーブロックは、上記で定義したような複数種のエラストマーブロックからもなり得る。
熱可塑性ブロックの定義に関しては、上記硬質熱可塑性ブロックのガラス転移温度(Tg)特性を使用する。この特性は、当業者にとって周知である。この特性は、特に、工業的加工(変換)温度の選定を可能にする。非晶質ポリマー(またはポリマーブロック)の場合、加工温度は上記Tgよりも実質的に高くあるように選定する。半結晶性ポリマー(またはポリマーブロック)の特定の場合、その場合ガラス転移温度よりも高い融点が観察され得る。この場合は、むしろ、該当するポリマー(またはポリマーブロック)の加工温度の選定を可能にするのは、融点(M.p.)である。従って、これ以降で、“Tg (または必要に応じてM.p.)に言及する場合、これが加工温度を選定するのに使用する温度であることを考慮する必要がある。
本発明の変形によれば、上記で定義したようなポリスチレンブロックは、少なくとも1腫の他のモノマーと共重合させて、上記定義したようなTg (または必要に応じてのM.p.)を有する熱可塑性ブロックを形成し得る。
また、上記熱可塑性ブロックは、上記で定義したような複数種の熱可塑性ブロックからなり得る。
商業的に入手可能なSBRブロックとPSブロックを含むTPEの例としては、Asahi Kasei社から品名SOE S1611、SOE L605またはSOE L606として販売されているSOEタイプのエラストマーを挙げることができる。
任意構成成分としての他の(非熱可塑性)エラストマーを上記組成物において使用する場合、SBRブロックとPSブロックを含むTPEエラストマー(1種以上)は、主要質量画分を構成する;これらのTPEエラストマーは、その場合、上記エラストマー組成物中に存在するエラストマー全体の少なくとも65質量%、好ましくは少なくとも70質量%、さらに好ましくは少なくとも75質量%を示す。同様に好ましくは、SBRブロックとPSブロックを含む上記TPEエラストマー(1種以上)は、上記エラストマー組成物中に存在するエラストマー全体の少なくとも95質量%(特に100質量%)を示す。
上記熱可塑性エラストマー(1種以上)は、それ自体で、本発明に従うトレッドが有用であるためには十分である。
本発明に従うトレッドの組成物は、少なくとも1種(即ち、1種以上)のジエンエラストマーを非熱可塑性エラストマーとして含み得る;このジエンゴムは、単独で或いは少なくとも1種(即ち、1種以上)の他の非熱可塑性ゴムまたはエラストマーとのブレンドとして使用することが可能である。
“本質的に不飽和”とは、一般に、15%(モル%)よりも多いジエン由来の単位(共役ジエン)含有量を有する共役ジエンモノマーに少なくとも部分的に由来するジエンエラストマーを意味するものと理解されたい。“本質的に不飽和”のジエンエラストマーのカテゴリーにおいては、“高不飽和”ジエンエラストマーは、特に、50%よりも多いジエン由来の単位(共役ジエン)含有量を有するジエンエラストマーを意味するものと理解されたい。
(a) 4〜12個の炭素原子を有する共役ジエンモノマーを重合させることによって得られる任意のホモポリマー;
(b) 1種以上の共役ジエンを他のジエンまたは8〜20個の炭素原子を有する1種以上のビニル芳香族化合物と共重合させることによって得られる任意のコポリマー;
(c) エチレンおよび3〜6個の炭素原子を含有するα‐オレフィンを、6〜12個の炭素原子を含有する非共役ジエンモノマーと共重合させることによって得られる3成分コポリマー、例えば、上記タイプの非共役ジエンモノマー、例えば、特に1,4‐ヘキサジエン、エチリデンノルボルネンまたはジシクロペンタジエンと一緒のエチレンおよびプロピレンから得られるエラストマーのような;
(d) イソブテンとイソプレンのコポリマー(ブチルゴム)、さらにまた、このタイプのコポリマーのハロゲン化形、特に、塩素化または臭素化形。
上記で説明した熱可塑性エラストマー(1種以上)は、それ自体で、本発明に従うトレッドが有用であるために十分である。
(式中、
・R1、R2、R3およびR4は、互いに個々に、水素;ヒドロキシル、アルコキシ、ハロゲン、アミノ、アルキルアミノもしくはジアルキルアミノの各基;ヘテロ原子によって遮断されていてもよく且つ置換されていてもよい少なくとも2個の炭素原子を含む炭化水素系の基から選ばれた同一または異なる基を示し;一方のR1およびR3、並びに他方のR2およびR4は、これらが結合している炭素原子と一緒に、式(I)の化合物のベンゼン環に融合した1個以上の環を形成し得;
・nは、3〜300の範囲内の整数である)。
・水素;
・ヒドロキシル、アルコキシ、ハロゲン、アミノ、アルキルアミノまたはジアルキルアミノの各基;
・1〜25個(好ましくは2〜18個)の炭素原子を含み、窒素、酸素およびイオウから選ばれたヘテロ原子によって遮断されていてもよく且つヒドロキシル、アルコキシ、アミノ、アルキルアミノ、ジアルキルアミノまたはハロゲンの各基によって置換されていてもよい線状、枝分れまたは環状のアルキル基;
・6〜18個(好ましくは6〜12個)の炭素原子を含み、ヒドロキシル、アルコキシ、アミノ、アルキルアミノ、ジアルキルアミノ、アルキルまたはハロゲンの各基によって置換されていてもよいアリール基。
・水素;
・ヒドロキシル基、1〜6個の炭素原子を含むアルコキシ基、ハロゲン基、アミノ基、1〜6個の炭素原子を含むアルキルアミノ基、または2〜12個の炭素原子を含むジアルキルアミノ基;
・1〜12個(好ましくは2〜6個)の炭素原子を含み、ヘテロ原子によって遮断されていてもよく且つヒドロキシル基、1〜6個の炭素原子を含むアルコキシ基、アミノ基、1〜6個の炭素原子を含むアルキルアミノ基、2〜12個の炭素原子を含むジアルキルアミノ基、またはハロゲン基によって置換されていてもよい線状、枝分れまたは環状のアルキル基;
・6〜18個(好ましくは6〜12個)の炭素原子を含み、ヒドロキシル基、1〜6個の炭素原子を含むアルコキシ基、アミノ基、1〜6個の炭素原子を含むアルキルアミノ基、2〜12個の炭素原子を含むジアルキルアミノ基、1〜12個の炭素原子を含むアルキル基、またはハロゲン基によって置換されていてもよいアリール基。
同様に好ましくは、nは、3〜50、さらに好ましくは5〜30、好ましくは6〜20の範囲内の整数である。
例としては、ポリ(2,6−ジメチル−1,4−フェニレンエーテル)、特に、Sabic社からのNoryl SA 120またはAsahi Kasei社からのXyron S202を挙げることができる。
上記で説明した熱可塑性エラストマー(1種以上)は、それ自体で、本発明に従うトレッドが有用であるために十分である。好ましくは、本発明に従う組成物は、補強用充填剤も含み得る。
上記で説明した熱可塑性エラストマー(1種以上)は、それ自体で、本発明に従うトレッドが有用であるためには十分である。
SBRブロックとPSブロックを含む上記TPEエラストマーは、TPEにとって通常の方法で、例えば、ビーズまたは顆粒の形で入手し得る出発材料を使用しての押出または成形法によって加工し得る。
本発明のタイヤ用のトレッド組成物を、上記で示したようにして製造した。
その後、本発明に従うタイヤを、通常の方法に従い、当業者にとって既知の通常の構成要素、即ち、クラウン、2枚の側壁および2本のビード、2本のビードに固定したカーカス補強材、クラウン補強材およびトレッドでもって製造した;トレッドは、本発明の前提条件において説明したトレッドである。
動的特性G*およびtan(δ)maxは、規格ASTM D 5992−96に従い、粘度アナライザー(Metravib VA4000)において測定する。単純な交互正弦波剪断応力に、10Hzの周波数および40℃の温度で、規格ASTM D 1349−99に従って供した所望組成物のサンプル(厚さ2mmおよび78.5mm2の断面積を有する円筒状試験標本)の応答を記録する。頂点間歪み振幅掃引を0.1%から50%まで(外向きサイクル)、次いで、50%から0.1%まで(戻りサイクル)で実施する。使用する結果は、複素動的剪断モジュラス(G*)および損失係数(ΔG*) である。観察されたtanδの最高値(tan(δ)max)および0.1%と50%歪み間での複素モジュラスの差(ΔG*) (パイネ効果)は、戻りサイクルにおいて示される。より高い可読性のために、結果を、性能に関して、基本点100で示す;値100は、対照に対して与える。従って、(tanδ)の測定において、100よりも高い結果は、より良好な性能、ひいては懸念する値の低下を示し、逆に、100よりも低い結果は、より貧弱な性能、ひいては懸念する値の上昇を示す。
E”の測定方法を、PET10003000B圧迫プレートを備えたDMA METRAVIB 450+装置を使用して実施する。実施する試験は、10mmの直径および15mmの高さを有する円筒状サンプルに対する動的圧迫試験である。
(1) 溶液 SSBR (乾燥SBRとして表す含有量:41%のスチレン、24%の1,2−ブタジエン単位および51%のトランス−1,4−ブタジエン単位 (Tg = −25℃));
(2) 溶液 SSBR (乾燥SBRとして表す含有量:29%のスチレン、5%の1,2−ブタジエン単位および80%のトランス−1,4−ブタジエン単位 (Tg = −56℃));
(3) SIS熱可塑性エラストマー、Kuraray社からのHybrar 5125;
(4) SOE熱可塑性エラストマー、Asahi Kasei社からのSOE L606;
(5) シリカ (Rhodia社からのZeosil 1165MP);
(6) TESTPカップリング剤 (Degussa社からのSi69);
(7) カーボンブラック N234;
(8) TDAEオイル、Hansen & Rosenthal社からのVivatec 500;
(9) パラフィンオイル、Repsol社からのExtensoil 51 24TまたはKlaus Dehleke社からのTudalen 1968;
(10) C5/C9樹脂、STS社からのCray Valley Wingtack;
(11) PPE樹脂 1 ポリ(2,6−ジメチル−1,4−フェニレンエーテル):Sabic社からのNoryl SA120、Mn = 2350g/モル;
(12) PPE樹脂 2 ポリ(2,6−ジメチル−1,4−フェニレンエーテル):Asahi Kasei社からのXyron S201 A、Mn = 19 000g/モル;
(13) N−(1,3−ジメチルブチル)−N−フェニル−パラ−フェニレンジアミン (Flexsys社からのSantoflex 6−PPD;
(14) DPG = ジフェニルグアニジン (Flexsys社からのPerkacit DPG);
(15) 酸化亜鉛 (工業級、Umicore社);
(16) Stearin (Uniqema社からのPristerene 4931);
(17) N−シクロヘキシル−2−ベンゾチアゾールスルフェンアミド (Flexsys社からのSantocure CBS)。
また、以下の態様も好ましい。
〔1〕トレッド、クラウン補強材を含むクラウン、2枚の側壁、2本のビード、これら2本のビードに固定され且つ一方の側壁から他方の側壁へ延びているカーカス補強材を含むタイヤであって、前記トレッドが少なくとも1種の熱可塑性エラストマーを含み、該熱可塑性エラストマーが、水素化されていてもよいブタジエン/スチレンランダムコポリマータイプの少なくとも1個のエラストマーブロックと、スチレンタイプの少なくとも1個の熱可塑性ブロックとを含むブロックコポリマーであり、且つ、熱可塑性エラストマーの総含有量が65〜100phr (エラストマー100質量部当りの質量部)の範囲内であることを特徴とする前記タイヤ。
〔2〕 前記熱可塑性エラストマーの数平均分子量が、30,000g/モルと500,000g/モルの間である、〔1〕記載のタイヤ。
〔3〕 前記ブロックコポリマーのエラストマーブロックが、25℃よりも低いガラス転移温度を有するエラストマーから選らばれる、〔1〕および〔2〕のいずれか1項記載のタイヤ。
〔4〕 前記SBRエラストマーブロックが、10%〜60%の範囲内のスチレン含有量を有する、〔1〕〜〔3〕のいずれか1項記載のタイヤ。
〔5〕 前記SBRエラストマーブロックが、4モル%〜75モル%の範囲内のブタジエン部の1,2−結合含有量および20モル%〜96モル%の範囲内の1,4−結合含有量を有する、〔1〕〜〔4〕のいずれか1項記載のタイヤ。
〔6〕 前記SBRエラストマーブロックが、ブタジエン部における二重結合の25モル%〜100モル%の割合が水素化されるように水素化されている、〔1〕〜〔5〕のいずれか1項記載のタイヤ。
〔7〕 前記SBRエラストマーブロックが、ブタジエン部における二重結合の50モル%〜100モル%、好ましくは80モル%〜100モル%の割合が水素化されるように水素化されている、〔6〕記載のタイヤ。
〔8〕 前記ブロックコポリマーの熱可塑性スチレンブロックが、80℃よりも高いガラス転移温度を有するポリマー、及び半結晶性熱可塑性の場合は80℃よりも高い融点を有するポリマーから選ばれる、〔1〕〜〔7〕のいずれか1項記載のタイヤ。
〔9〕 前記ブロックコポリマー中の熱可塑性スチレンブロックの画分が、5%〜70%の範囲内である、〔1〕〜〔8〕のいずれか1項記載のタイヤ。
〔10〕 前記ブロックコポリマーの熱可塑性ブロックが、ポリスチレンから選ばれる、〔1〕〜〔9〕のいずれか1項記載のタイヤ。
〔11〕 前記ブロックコポリマーの熱可塑性ブロックが、非置換スチレン、置換スチレンおよびこれらの混合物からなる群から選ばれるスチレンモノマーから得られるポリスチレンから選ばれる、〔1〕〜〔10〕のいずれか1項記載のタイヤ。
〔12〕 前記ブロックコポリマーの熱可塑性ブロックが、非置換スチレン、メチルスチレン、パラ−tert−ブチルスチレン、クロロスチレン、ブロモスチレン、フルオロスチレン、パラ−ヒドロキシスチレンおよびこれらの混合物からなる群から選ばれるスチレンモノマーから得られるポリスチレンから選ばれる、〔1〕〜〔11〕のいずれか1項記載のタイヤ。
〔13〕 前記ブロックコポリマーの熱可塑性ブロックが、非置換スチレン、o−メチルスチレン、m−メチルスチレン、p−メチルスチレン、アルファ−メチルスチレン、アルファ,2−ジメチルスチレン、アルファ,4−ジメチルスチレン、ジフェニルエチレン、パラ−tert−ブチルスチレン、o−クロロスチレン、m−クロロスチレン、p−クロロスチレン、2,4−ジクロロスチレン、2,6−ジクロロスチレン、2,4,6−トリクロロスチレン、o−ブロモスチレン、m−ブロモスチレン、p−ブロモスチレン、2,4−ジブロモスチレン、2,6−ジブロモスチレン、2,4,6−トリブロモスチレン、o−フルオロスチレン、m−フルオロスチレン、p−フルオロスチレン、2,4−ジフルオロスチレン、2,6−ジフルオロスチレン、2,4,6−トリフルオロスチレン、パラ−ヒドロキシスチレンおよびこれらの混合物からなる群から選ばれるスチレンモノマーから得られるポリスチレンから選ばれる、〔1〕〜〔12〕のいずれか1項記載のタイヤ。
〔14〕 前記ブロックコポリマーの熱可塑性ブロックが、非置換ポリスチレンから得られる、〔1〕〜〔13〕のいずれか1項記載のタイヤ。
〔15〕 前記熱可塑性エラストマーが、前記トレッドの唯一のエラストマーである、〔1〕〜〔14〕のいずれか1項記載のタイヤ。
〔16〕 前記トレッドが、置換されていてもよいポリフェニレンエーテル単位を含む熱可塑性樹脂をさらに含む、〔1〕〜〔15〕のいずれか1項記載のタイヤ。
〔17〕 置換されていてもよいポリフェニレンエーテル単位をベースとする前記熱可塑性樹脂が、0〜215℃の範囲内の、規格ASTM D3418(1999年)に従いDSCによって測定したガラス転移温度(Tg)を有する、〔16〕記載のタイヤ。
〔18〕 置換されていてもよいポリフェニレンエーテル単位をベースとする前記熱可塑性樹脂が、下記の一般式(I)のポリフェニレン単位を主として含む化合物である、〔16〕又は〔17〕記載のタイヤ:
(I)
(式中、
・R 1 、R 2 、R 3 およびR 4 は、互いに独立に、水素、ヒドロキシル、アルコキシ、ハロゲン、アミノ、アルキルアミノもしくはジアルキルアミノの各基、またはヘテロ原子によって遮断されていてもよく且つ置換されていてもよい少なくとも2個の炭素原子を含む炭化水素系の基から選ばれた同一または異なる基を示し;一方のR 1 およびR 3 、並びに他方のR 2 およびR 4 は、これらが結合している炭素原子と一緒に、式(I)の化合物のベンゼン環に融合した1個以上の環を形成し得;
・nは、3〜300の範囲内の整数である)。
〔19〕 R 1 およびR 2 が、アルキル基、特にメチル基を示し;R 3 およびR 4 が、水素原子を示す、〔18〕記載のタイヤ。
〔20〕 置換されていてもよいポリフェニレンエーテル単位をベースとする前記熱可塑性樹脂の含有量が、1〜90phr、好ましくは2〜80phrの範囲内である、〔16〕〜〔19〕のいずれか1項記載のタイヤ。
〔21〕 置換されていてもよいポリフェニレンエーテル単位をベースとする前記熱可塑性樹脂の含有量が、3〜60phr、好ましくは5〜60phrの範囲内である、〔16〕〜〔20〕のいずれか1項記載のタイヤ。
Claims (6)
- トレッド、クラウン補強材を含むクラウン、2枚の側壁、2本のビード、これら2本のビードに固定され且つ一方の側壁から他方の側壁へ延びているカーカス補強材を含むタイヤであって、
前記トレッドがエラストマーを含み、
前記エラストマーが、少なくとも1種の熱可塑性エラストマーを含み、且つ、任意に非熱可塑性エラストマーを含んでいてもよく、
前記熱可塑性エラストマーが、水素化されていてもよいブタジエン/スチレンランダムコポリマータイプの少なくとも1個のエラストマーブロックと、スチレンタイプの少なくとも1個の熱可塑性ブロックとを含むブロックコポリマーであり、熱可塑性エラストマーの総含有量が、前記熱可塑性エラストマー及び前記非熱可塑性エラストマーを含む全エラストマー100質量部に対して、65〜100質量部の範囲内であり、且つ
前記トレッドが、置換されていてもよいポリフェニレンエーテル単位を含む熱可塑性樹脂をさらに含む、前記タイヤ。 - 前記SBRエラストマーブロックが、10%〜60%の範囲内のスチレン含有量を有する、請求項1記載のタイヤ。
- 前記SBRエラストマーブロックが、4モル%〜75モル%の範囲内のブタジエン部の1,2−結合含有量および20モル%〜96モル%の範囲内の1,4−結合含有量を有する、請求項1又は2記載のタイヤ。
- 前記SBRエラストマーブロックが、ブタジエン部における二重結合の25モル%〜100モル%の割合が水素化されるように水素化されている、請求項1〜3のいずれか1項記載のタイヤ。
- 前記ブロックコポリマーの熱可塑性ブロックが、ポリスチレンから選ばれる、請求項1〜4のいずれか1項記載のタイヤ。
- 前記熱可塑性エラストマーが、前記トレッドの唯一のエラストマーである、請求項1〜5のいずれか1項記載のタイヤ。
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