JP6552469B2

JP6552469B2 - プラズマ発生装置及び方法並びにこれらを用いた微粒子製造装置及び方法

Info

Publication number: JP6552469B2
Application number: JP2016203678A
Authority: JP
Inventors: 田中　学; 学田中; 隆行渡邉; 太郎橋詰; 次雄松浦
Original assignee: Kyushu University NUC
Current assignee: Kyushu University NUC
Priority date: 2016-10-17
Filing date: 2016-10-17
Publication date: 2019-07-31
Anticipated expiration: 2036-10-17
Also published as: JP2018067391A

Description

本発明は、交流方式のアーク放電を用いたプラズマ発生装置並びにそれを用いた微粒子製造装置及び方法に関する。

金属材料又は黒鉛材料等からなる電極体の間に電圧を印加することによって生じる放電現象については、古くより研究がなされてきている。特に、放電時に１０，０００℃以上の高温が得られるアーク放電については、金属の溶接や切断等で既に実用化されている。

近年、こうしたアーク放電を含む高温熱プラズマを用いて、新材料、特にナノサイズの微粒子の製造に応用することが提案されている。その主な理由は、高温熱プラズマによって得られる１０，０００℃以上の高温によって材料を気化した後、１０³Ｋ／ｓから１０⁶Ｋ／ｓの急冷過程を経ることによって、従来の液相法等の合成手法では生成困難な結晶構造や化学組成を有する新規のナノ材料の製造が可能となることが知られてきたからである。例えば、特許文献１において、熱プラズマの高温下でチタン及びケイ素を同時に溶融させ、さらに蒸発させて気相化させることにより、チタンとケイ素が複合化した超微粒子が得られる点が記載されている。この超微粒子は、等電点のｐＨ値が弱酸性域からシフトするという新しい性質を有するようになり、その結果純水あるいは弱酸性水又は弱アルカリ性水で容易に分散が可能になることが記載されている。

アーク放電を含む高温熱プラズマを発生させるプラズマ発生装置の電源の方式としては、直流方式、交流方式、高周波方式等が挙げられる。これらの方式にはそれぞれ一長一短がある。直流方式は、低コストであるが電源効率が悪く、大出力を得るためには大掛かりな電源が必要となる。高周波方式は、電極体が無いため材料への汚染が無い処理が可能であるが、電源効率が悪くシステム全体として高価なものとなる。また、直流方式においては、生成量が少ないため工業化が難しく研究室レベルにとどまっている。交流方式は、システムは簡便で低コストで実現できるという利点はあるものの、電極体の消耗が他の方式に比べて大きいという欠点がある。また、交流方式の生成量は直流方式と同程度である。このため、交流方式によるプラズマ発生装置を新しい分野に応用する際の課題となっている。

近年、複数（６本、１２本など）のプラズマトーチを位相の異なる交流電源に接続し、アークによる高温領域を大幅に拡張したプラズマ発生装置が提案されている（特許文献２参照）。こうしたプラズマ発生装置では、低コストでシステムが構成できると同時に、従来の熱プラズマ装置に比して生成量を大幅に増大させることが可能となることから、工業化への取り組みが進められている。上述したナノサイズの微粒子の製造以外にも様々な分野への応用が期待されている。例えば、ガラス製造方法への適用（特許文献３参照）、大量の廃棄物を効率よく減容化処理する処理技術への適用が検討されてきている（非特許文献１）。

特許第３４８３２８２号公報特許第３０９４２１７号公報特許第５７２５５５６号公報

松浦次雄外２名、「６相交流アーク放電の廃棄物処理への応用」、廃棄物学会論文誌、８（１）、１９９７年１月、ｐ．９−１５渋谷正豊外２名、「大電流交流アークによる電極溶損の実験的検討（その２）」、電力中央研究所報告、報告書番号６８４００３、１９８４年８月

直流方式のアーク放電では、例えばタングステンやハフニウム等の高融点金属材料を電極体に使用した場合、陰極として用いると電極体がほとんど消耗しないことが知られている。しかし、タングステンやハフニウム等を陽極として用いる場合、電極体の溶融及び蒸発による消耗が生じる。これは、陽極では電子凝縮の際に、電極体の仕事関数分のエネルギーが熱として流入するため、陰極と比較して熱的負荷が大きいからである。そこで、消耗の小さい陽極として、熱伝導率が高く水冷効率のよい銅などが用いられてきた。

一方、従来の交流方式のアーク放電では、同一の電極体が陰極及び陽極として用いられるため、電極体の消耗が大きい（非特許文献２参照）。そのため、これまで直流方式に比べて使用されることが少なかった。

そこで、本発明は、交流方式のアーク放電に用いる電極体の消耗の低減化を図ることができるプラズマ発生装置及び方法並びにこれらを用いた微粒子製造装置及び方法を提供することを目的とする。

本発明に係るプラズマ発生装置は、放電容器と、前記放電容器に取り付けられている複数の放電電極部と、前記放電電極部に接続されて多相交流電圧を出力する交流電源部とを備え、前記放電電極部で囲まれる領域にアーク放電を発生させてプラズマ領域を生成するプラズマ発生装置において、前記放電電極部は、前記放電容器内に陰極及び陽極を分離して配置するように設けられており、前記交流電源部は、対向配置された前記陰極及び前記陽極の間に位相差のある交流電圧を半波交流波形に整流して印加する整流回路を備えている。さらに、前記交流電源部は、位相差のある交流電圧を重畳して出力する電源回路を備えている。さらに、前記交流電源部は、出力される交流電圧の重畳する程度を制御する機能を備えている。

本発明に係るプラズマ発生方法は、上記のプラズマ発生装置を用いたプラズマ発生方法であって、対向配置された前記放電電極部の前記陰極及び前記陽極の間に位相差のある交流電圧を半波交流波形に整流して印加することでアーク放電を発生させ、前記放電電極部で囲まれる領域にプラズマ領域を生成する。

本発明に係る微粒子製造装置は、上記のプラズマ発生装置と、前記放電容器に接続されるとともに前記放電容器内に微粒子の原料となる材料を供給する材料供給装置と、前記放電容器に接続されるとともに前記放電容器内に生成された微粒子を回収する回収装置とを備えている。

本発明に係る微粒子製造方法は、上記の微粒子製造装置を用いた微粒子製造方法であって、前記放電電極部で囲まれる領域にプラズマ領域を生成し、前記放電容器内に前記材料を供給して前記プラズマ領域内に投入し、前記材料が蒸発又は気化して生成された材料ガスが前記プラズマ領域から離れることで急激に冷却されて微粒子を生成する。

本発明によれば、放電電極部が陰極及び陽極を分離して配置するようにしているので、アーク放電に用いる陰極及び陽極の消耗の低減化を図ることができる。

本発明に係るプラズマ発生装置に関する概略構成図である。図１において、放電電極部が設置された部位Ａを上方から見た概略平面図である。放電電極部に関する側面図（図３（ａ））及び正面図（図３（ｂ））である。放電電極部の変形例に関する側面図である。交流電源部の電源回路及び整流回路に関する回路構成図である。交流電源部と各放電電極部の陽極及び陰極との接続関係を示す説明図である。各放電電極部の陰極及び陽極に印加される電圧波形を示すグラフである。交流電源部の変形例に関する回路構成図である。アーク電流値及び電極消耗量の測定結果を示すグラフである。

以下、本発明に係る実施形態ついて詳しく説明する。なお、以下に説明する実施形態は、本発明を実施するにあたって好ましい具体例を含むものであるから、技術的に種々の制限がなされているが、本発明は、以下の説明において特に本発明を限定する旨明記されていない限り、これらの形態に限定されるものではない。

図１は、本発明に係るプラズマ発生装置に関する概略構成図であり、図２は、放電電極部が設置された部位Ａを上方から見た概略平面図である。円筒状の放電容器１は、気密性の高い金属製真空チャンバから構成される真空装置である。なお、図１では、理解を容易にするために、放電容器１の外形を一点鎖線で描いている。放電容器１の側面部１ａには、放電電極部１０〜１５が周方向に沿って等間隔で設置されている。この例では、６個の放電電極部が６０度ずつ角度をずらして配置されている。放電電極部１０〜１５は、それぞれ陰極１０ａ〜１５ａ及び陽極１０ｂ〜１５ｂを分離して設けられており、各陰極及び各陽極が放電容器１内に配置されるように側面部１ａを貫通して設置されている。放電電極部１０及び１３、放電電極部１１及び１４、放電電極部１２及び１５はそれぞれ対向配置されており、各放電電極部が放電容器１の中心部に向かって放射状に配置されている。放電電極の配置については、必ずしも水平対向配置に限定されることなく、上下方向に適当な角度、例えば５度〜３０度の範囲内で傾斜して設定してもよい。放電容器１内に上部から原料を投入する場合には、下方に向かって傾斜するように設定することで、原料をプラズマ領域に効率よく導入することができ、下部から原料を投入する場合には、上方に向かって傾斜するように設定することで、原料をプラズマ領域に効率よく導入することができる。

放電容器１の上面部１ｂには、ガス供給部２が接続されており、ガス供給部２からアルゴンガス等の不活性ガスが放電容器１内に供給されるようになっている。ガス供給部２は、アルゴンガス等の不活性ガスを供給タンクから供給弁を介して供給し、放電容器１内のガス圧力が所定値となるように供給制御する。放電容器１内のガス圧力は、例えば、６０ｋＰａ〜０．１ＭＰａに設定されることが好ましい。また、放電容器１の下面部１ｃにはガス排気部３が接続されており、放電容器１内のガスを排気ポンプ等で排出するようになっている。

なお、放電容器１内に不活性ガス等のプラズマ発生に必要な物質を供給する供給部及び物質を排出する排出部は、放電容器１の構造や用途に応じて放電容器１内の物質の流通がプラズマ発生に最適となるように適当な部位に接続すればよい。また、供給部及び排出部の性能及び制御についてもプラズマ発生が最適となるように調整することができる。

放電電極部１０〜１５の陽極及び陰極は、それぞれ交流電源部４に接続されている。交流電源部４は、位相差のある交流電圧を重畳して出力する電源回路を備えており、また出力される交流電圧の重畳する程度を制御する機能を有している。この例では、交流電源部４は、商用の３相交流を１２相交流に変換して放電電極部毎に位相差のある交流電圧を印加するようになっている。

図３は、放電電極部１０に関する側面図（図３（ａ））及び正面図（図３（ｂ））である。放電電極部１０には、陰極１０ａとしてタングステン、ハフニウムなどの高融点金属材料からなる直線状の棒状体を用いることができる。棒状体の外径は３ｍｍ〜６ｍｍが好ましいが、装置の大型化を図る上では、外径をさらに大きくすることもできこの範囲に限定するものではない。陰極１０ａは、セラミック材料等の絶縁材料からなる支持体１０１に挿着されて先端部分が露出するようになっており、支持体１０１はホルダ１００に取り付けられている。支持体１０１の内周面と陰極１０ａの外周面との間には、１ｍｍ〜５ｍｍの間隙が形成されており、ガスの流通路となっている。ホルダ１００には、陰極１０ａに接続して給電する給電線及び水等の冷媒を供給する供給路となる供給ライン１０２、アルゴンガス等の不活性ガスを供給するガス供給ライン１０３及び陰極１０ａを冷却した冷媒を排出する排出路となる排出ライン１０４が接続されている。供給ライン１０２の給電線はホルダ１００内の配線を介して陰極１０ａに接続されて外部の交流電源部４から給電されるようになっており、供給ライン１０２から供給される冷媒はホルダ１００内に配設された供給管路を流通して陰極１０ａを冷却するようになっている。冷却処理に用いられた冷媒は、ホルダ１００内に配設された排出管路を流通して排出ライン１０４から外部に排出されるようになっている。ガス供給ライン１０３から供給されたガスは、ホルダ１００内に配設されたガス供給路を流通して支持体１０１と陰極１０ａとの間のガス流通路に流入するようになっており、陰極１０ａの周囲に常時ガスが流通することで、陰極の酸化を防止するとともに冷却効果も得ることができる。

陽極１０ｂは、銅等の熱容量の大きい金属材料からなるリング状の環状体を用いており、環状体の中心部に陰極１０ａとなる棒状体を挿入することで、放電電極部を小型化することができる。陰極１０ａは、絶縁材料からなる支持体１０１に挿着されて陽極１０ｂ内に挿入されているので、陽極１０ｂと接触して電気的に短絡することが防止されている。なお、陽極１０ｂの形状は、リング状の環状体以外の形状に形成することも可能で特に限定されない。例えば、複数個に分割した電極体を陰極１０ａの周囲に配置して陽極とすることもできる。

陽極１０ｂは、陰極１０ａに比べて温度上昇が激しくまた消耗も激しいことから、その外径は２５ｍｍ以上に設定することが好ましいが、装置の大型化を図る上では、外径をさらに大きくすることもできこの範囲に限定するものではない。陽極の材料としては、不純物を含まない無酸素銅またはこれに準じる材料を用いることで、消耗に対する耐久性を向上させることができる。また、陽極１０ｂの放電が生じる先端面には、高さ１ｍｍ程度の突起（ディンプル）を形成することが好ましい。ディンプルを設けることで、放電の際に陽極１０ｂのアーク放電点を誘引及び固定してアーク放電の安定化を図るとともに陽極の消耗を低減する効果を有している。ディンプルは、複数個を形成すればよく、４個〜６個形成することが好ましいが特に限定するものではない。

陽極１０ｂには、冷媒を供給する供給管１１０及び冷媒を排出する排出管１１１が取り付けられており、陽極１０ｂ内に配設された流通路に供給管１１０及び排出管１１１が接続されている。そして、流通路を冷媒が流通することで陽極１０ｂの冷却処理が行われる。供給管１１０及び排出管１１１は、導電性材料からなり、陽極１０ｂは、供給管１１０及び排出管１１１を介して外部の交流電源部４と電気的に接続されるようになっている。

放電電極部１１〜１５についても、放電電極部１０と同様の構成を備えており、外部の交流電源部４と陰極及び陽極が接続されるとともに外部から冷媒が供給されて冷却処理が行われるようになっている。また、アルゴンガス等の不活性ガスが外部から供給されて放電容器１内に噴出させることにより、放電電極部からのガスと合わせて排出ガスとバランスするようになっている。

各放電電極部の陰極及び陽極には、上述したように、温度上昇を抑えるための冷却構造を備えており、水等の冷媒が冷却装置（図示せず）から供給されるようになっている。冷媒による冷却方式は、電極を直接冷媒で冷却する方式や電極に接触する冷却体を冷媒で冷却して間接的に冷却する方式を用いることができる。

図４は、放電電極部の変形例に関する側面図である。この例では、陰極及び陽極を並列配置するようになっており、陽極１０ｂ’は、中空の円柱状に形成されており、陰極１０ａを挿着した支持体１０１に並列するように近接配置されている。陽極１０ｂ’には、陽極１０ｂと同様に、冷媒を供給する供給管１１０’及び冷媒を排出する排出管１１１’が取り付けられて、陽極１０ｂ’内に導入された供給管１１０’は陽極内部前面壁にできるだけ近接して冷媒を噴射し、陽極内部後面に接続された排出管１１１’を介して冷媒を流通させることで、冷却処理が行われるようになっている。

図５は、交流電源部４の電源回路及び整流回路に関する回路構成を示しており、図６は、交流電源部４と各放電電極部の陽極及び陰極との接続関係を対応する番号で示している。電源回路４１は、商用３相交流からスターデルタ変換トランスを用いて１２相交流を得る回路構成となっている。スターデルタ変換トランスは、一次コイル側がスター結線されて二次コイル側に中間タップを有する変圧器を備えた３相−６相変換トランス４１ａと、一次コイル側がデルタ結線されて二次コイル側が中間タップを有する変圧器を備えた３相−６相変換トランス４１ｂとからなる。

３個の入力端子にそれぞれ入力されたＲ相、Ｓ相及びＴ相の３相交流を２つの３相−６相変換トランス４１ａ及び４１ｂにそれぞれ入力して変換することで、各３相−６相変換トランスの計１２個の出力端子からそれぞれ位相差を有する１２相交流が出力されるようになる。１２個の出力端子には、第１相目を基準としそれぞれ３０度の位相差を有する交流波形で第２相目、第３相目・・・と順次出力され、最後の第１２相目から元の第１相目に戻り、再度繰り返されることになる。こうした多相交流波形は、０度より大きく９０度より小さい範囲内の位相差で重畳させて出力することが好ましい。

整流回路４２は、スター結線された３相−６相変換トランス４１ａからの第１相目から第６相目までの６個の出力を整流素子を通して陽極に接続する陽極側整流回路４２ａと、デルタ結線された３相−６相変換トランス４１ｂからの第７相目から第１２相目までの６個の出力を整流素子を通して陰極に接続する陰極側整流回路４２ｂとで構成されている。整流素子としては、ダイオード、サイリスタ、トライアック等を用いることができ、図５に示す例では、整流素子としてサイリスタが用いられている。こうした市販の電子部品を用いることで、安価で安定した整流回路を実現することができる。また、交流波形の重畳する程度を制御する場合には、整流素子としてサイリスタを用い、サイリスタのゲート信号の入力タイミングを制御することで交流波形を調整して重畳する時間や電圧値を制御することができる。

放電電極部と接続する場合、第１相用の放電電極部１０については、３相−６相変換トランス４１ａから出力されたＲ相電源出力を陽極側整流回路４２ａにおいて整流素子を順方向に接続して陽極１０ｂに接続する。また、３相−６相変換トランス４１ｂから出力されたＲ’相電源出力を陰極側整流回路４２ｂにおいて整流素子を逆方向に接続して陰極１０ａに接続する。そして、第１相用の放電電極部１０に対して対向配置された放電電極部となる第４相用の放電電極部１３については、３相−６相変換トランス４１ａから出力された反転Ｒ相電源出力を陽極側整流回路４２ａにおいて整流素子を順方向に接続して陽極１３ｂに接続する。また、３相−６相変換トランス４１ｂから出力された反転Ｒ’相電源出力を陰極側整流回路４２ｂにおいて整流素子を逆方向に接続して陰極１３ａに接続する。以下同様の接続方法で、順次各相の放電電極部及びそれに対向配置された放電電極部の陽極及び陰極を接続していく。この例では、図５及び図６に示すように、第２相用の放電電極部１１及び対向配置された放電電極部となる第５相用の放電電極部１４、第３相用の放電電極部１２及び対向配置された放電電極部となる第６相用の放電電極部１５について順次陽極及び陰極を接続する。

図７は、各放電電極部の陰極及び陽極に印加される電圧波形を示すグラフである。図７に示すグラフでは、横軸に時間（ミリ秒）をとり、縦軸に電圧（Ｖ）をとっている。対向配置された放電電極部の間では、対向する２対の陰極及び陽極の間に位相差のある電圧が整流された半波交流波形で印加されるようになっており、各対の陰極及び陽極に半波交流波形の交流電圧が順次重畳して印加されることで、持続的なアーク放電が安定して行われるようになる。

図８は、交流電源部の変形例に関する回路構成を示している。この例では、電源回路４１’は、一次コイル側がスター結線されて二次コイル側に中間タップを有する変圧器を備えた３相−６相変換トランスからなり、整流回路４２’は、電源回路４１’からの６個の出力端子についてそれぞれ１対のダイオードを順方向及び逆方向に並列に接続して１つの出力及びその反転出力を整流して出力するようになっている。そして、整流回路４２’の各出力に対して、図６に示す各放電電極部の陽極及び陰極の番号で接続することで、位相差６０度を有する６個の交流電圧波形を各放電電極部に印加することができる。

なお、単に整流機能を有するダイオードに代えて、サイリスタ又はトライアック等の電力制御素子を用いた場合、ゲート信号を制御することにより、陽極および陰極に印加される電力を制御することが可能となる。電力の制御範囲は、概ね５０％以内を目安としそれ以上の制御は安定な放電を妨げるので好ましくない。サイリスタ等の電力制御素子を用いることで、陽極及び陰極に印加される電力を大幅に低減させて電極の消耗量を大幅に低減しつつアーク放電を安定して保持することが可能となる。また、整流回路には、回路素子が発熱により破壊されないように、ヒートシンク等の冷却装置を取り付けることが望ましく、発熱量に応じて水冷式又は空冷式の公知の冷却方式により回路素子を冷却することができる。

以上説明したように、放電電極部の陰極及び陽極を分離して設けることで、陰極及び陽極にそれぞれ位相差を有する交流電圧を印加し、さらに陰極及び陽極に供給する電力を制御しつつ安定してアーク放電を生成することができるので、従来のように１つの電極が陽極及び陰極を兼ねている場合に比べて陰極及び陽極の消耗を大幅に低減することが可能となる。また、陰極及び陽極を分離したことで、消耗が激しい陽極を大型化して冷却効果を容易に高めることができ、陽極の消耗量をさらに低減することが可能となる。

上述したプラズマ発生装置では、各放電電極部の陰極及び陽極のうち対向する１対の陰極及び陽極に対して黒鉛材料等の導電材料からなる着火体を接触させた状態で、陰極及び陽極に交流電源部４から電圧を印加することでアーク放電を着火させ、残りの陰極及び陽極でもアーク放電を誘引させて各放電電極部で囲まれた領域全体にアーク放電を発生させる。こうして、放電電極部で囲まれた領域にアーク放電を発生させることで、図２に示すように、高温熱プラズマ領域Ｐが生成されるようになる。なお、各放電電極部を放電容器の中心部に向かって互いに接近又は離間するように移動させる移動装置を取り付けておき、各放電電極部の陰極を互いに接触させた状態で電圧を印加することで、アーク放電を着火させることもできる。そして、アーク放電を発生させた状態で陰極が互いに離間する方向に放電電極部を移動させることで、図２に示す高温熱プラズマ領域Ｐを生成することができる。

この例では、放電電極部を放電容器１の部位Ａに１段で配列しているが、同じ１段の放電電極部を上下に多段で配列することで、高温熱プラズマ領域を上下に拡大して上下左右の広範囲に生成することもできる。また、プラズマ発生方法に用いる放電電極部の数は、適宜選択することが可能となるように回路構成されており、例えば、選択される放電電極部の数を２〜４、６又は１２等に自由に選択することができ、特に放電電極部の数が限定されることはない。また、選択された複数の放電電極部を上下に多段に配列して多重化して用いるように設定することも可能である。

そして、放電容器１に微粒子の原料となる材料を供給する材料供給装置を接続し、生成された微粒子を回収する回収装置を接続することで、微粒子製造装置を構成することができる。放電容器１内に供給された材料は、高温熱プラズマ領域内に投入されることで、蒸発又は気化して材料ガスとなり、生成された材料ガスが高温熱プラズマ領域から離れることで急激に冷却されて微粒子を生成するようになる。こうして生成された微粒子は、回収装置により回収されて放電容器１から外部に取り出される。

供給する材料としては、シリコン、アルミナ等の無機系材料を供給することができ、ナノサイズの微粒子を安定して製造することができる。また、こうした無機系材料と反応する反応ガスを同時に投入することで、無機系材料の酸化物、窒化物、炭化物からなる微粒子も生成することができ、用途に応じて様々な材料からなる高品質の微粒子を安定して量産することが可能となる。

上述した微粒子製造装置では、電極消耗量を従来と比べて大幅に低減することができるプラズマ発生装置を用いることで、長時間の連続運転が可能となり、生産性を格段に向上させて大幅なコストダウンを図ることができる。

以下に本発明を実施例に基づいて詳細に説明する。

［実施例１］
図１で説明したプラズマ発生装置において、放電容器１としてステンレス製の真空チャンバ（福伸工業株式会社製）を用いた。まず、排気ポンプにより真空チャンバ内を１ｘ１０−１Ｔｏｒｒ以下まで排気した後、アルゴン（Ａｒ）ガス（純度９９．９９％）を０．１ＭＰａの圧力となるまで供給した。また、放電電極部の陰極に使用しているタングステン電極をシールドする目的で、各放電電極部に３リットル／分の流量で、アルゴンガスを供給した。このままでは、真空チャンバ内にアルゴンガスが充満して徐々に圧力が上昇するので、排気ポンプにと炉体間に取り付けたバルブを開けて真空チャンバ内圧力がほぼ大気圧となるように調節した。真空チャンバ内圧力は、自動圧力調整装置を用いて行ってもよい。

真空チャンバ内には、真空排気前に予め１対の陽極及び陰極を備えた６本の放電電極部を図１に示すように等間隔で配列してセットした。陰極としては、トリア（ＴｈＯ₂）を２重量％含有するタングステン電極（ＩＰＢＡＮＫ（中国）ＷＴ−２０３２）を準備し、長さ１５０ｍｍ及び直径３．２ｍｍの棒状体のものを使用した。陽極としては、水冷式の銅製ロッド（福伸工業株式会社製；直径２０ｍｍ）を使用した。放電電極部は、陰極が陽極より約５ｍｍ突き出ている状態に設定した。これは真空チャンバ上部に取り付けられているのぞき穴から高速ビデオカメラなどの測定機器で観察する際、陰極が陽極に隠れて観察ができないことを考慮したためで、陽極先端と陰極先端が同一であっても放電には何ら影響を与えるものではない。

真空チャンバの外壁には、図１に示されていない小型モータで駆動され前後に移動が可能な移動装置が各放電電極部に取り付けられている。この移動装置によって各放電電極部の先端部で囲まれた円形空間の直径を、３０ｍｍ〜１２０ｍｍ程度までの間で設定することができる。

放電を開始するには、電極間距離を上記のように３０ｍｍに設定し、これを点火位置とした。図５に示す交流電源部で整流回路の整流素子としてダイオードを用いたものを使用し、電源回路からの出力をダイオードを用いた整流回路を通して各陽極及び陰極に位相差のある半波交流（電圧７０〜８０Ｖ、電流７０Ａ）を印加した。交流電圧を印加した状態で、長さ約４０ｍｍ（電極間距離３０ｍｍより少し長めのもの）の黒鉛材料を用いて対向する陽極及び陰極を短絡させて電極間にスパークを発生させ、これによって生じたアーク放電によって残りの電極間にアーク放電を誘引させ、多相交流アーク放電（今回の場合は、６相交流アーク放電）を開始した。発生した多相交流アーク放電を持続させて電圧値及び電流値が安定した段階で徐々に電流を増加させ、放電電圧２２Ｖ及び放電電流１００Ａで安定した放電を継続することができた。

放電を開始してから３０分後に交流電源部からの電圧出力を停止し、放電電極部の放冷後、真空チャンバ内を大気圧に戻し、放電電極部の陰極を取り外して重量を計測した。放電前と放電後の陰極の重量の差から１本の陰極の平均消耗量を算出したところ、０．１３ｍｇ／分であった。

取り出した陰極の先端部を肉眼で観察したところ、いずれの陰極も滑らかで付着物等は全く存在しなかった。これらの観察により、放電電極部の陰極及び陽極を分離して位相差を有する交流電圧を印加することで、多相交流アーク放電を安定して継続することができるとともに電極の消耗を大幅に低減することが確認できた。

［比較例］
実施例１で用いたものと同じ装置と条件を用いた。真空チャンバ内には、真空排気前に予め６本の放電電極部をセットしたが、実施例１で用いた陽極は取り付けずに陰極として用いたタングステン電極のみを取り付けた。また、交流電源部は、図５に示す交流電源部の整流回路を取り外して電源回路から直接タングステン電極に接続した。放電の開始は、実施例１と同じく炭素材料を電極間に接触する方法で行った。実施例１と同様に、発生した多相交流アーク放電を持続させて電圧値及び電流値が安定した段階で徐々に電流を増加させ、放電電圧２２Ｖ及び放電電流１００Ａで多相交流アーク放電を継続させた。多相交流アーク放電を開始してから３０分後に交流電源部からの電圧出力を停止し、放電電極部の放冷後、真空チャンバ内を大気圧に戻し、タングステン電極を取り外して重量を計測した。放電前と放電後のタングステン電極の重量の差から１本の電極の平均消耗量を算出したところ、０．４０ｍｇ／分であった。

取り出した電極の先端部を肉眼で観察したところ、電極の先端部は溶融した痕跡が確認された。また、真空チャンバの底部には、電極からのスパッタによる粒子状金属が確認された。

図９は、アーク電流値及び電極消耗量の測定結果を示すグラフである。グラフでは、縦軸に電極消耗量（ｍｇ／分）をとり、横軸にアーク電流値（Ａ）をとっている。実施例の測定結果を円形マークでプロットしており、比較例の測定結果をひし形マークでプロットしている。

ダイオードで整流し、交流電極を二極分割することで、電極消耗量が著しく低下していることがわかる。仕事関数が低く高融点である上述したトリア添加のタングステン電極材料を陰極時のみに用いることで、陰極温度をタングステンの融点である３６９５Ｋ以下に抑えることができた。また、アークからの伝熱量の大きい陽極時には、熱伝導度の高い銅を用いることで消耗を大幅に低減することができたと考えられる。

以上の実験結果により、放電電極部の陰極及び陽極を分離して位相差を有する交流電圧を印加することで、１つの電極が陰極及び陽極を兼ねる場合に比べて陰極の消耗量を約１／３に低減することが確認できた。

本発明では、多相交流アーク放電によりプラズマ発生させる場合に、電極の消耗量を低減することができるので、今まで困難であった連続長時間運転が可能となり、様々な産業分野において実用化を図るうえで大きなメリットとなる。特に、車両関係の分野においては、バッテリー用素材の大量生産及び低価格化が課題となっているが、本発明によれば、こうした課題を一挙に解決できる可能性がある。

また、他の産業分野においても、磁気記録媒体、磁気トナー、磁気インク、磁性流体、ＭＲＩ用増感剤といった磁性体の微粒子を扱う分野、顔料、塗料、ゴム・塗料・プラスチック等のフィラー、耐火物のフィラー、エネルギー貯蔵用機器の電極、極細電子回路用の軽量部品やワイヤー、化粧品、合体防止機能を有する微粒子等の広範な分野において、本発明を用いることで、必要な微粒子を高品質で安定して提供することができる。

１・・・放電容器、２・・・ガス供給部、３・・・ガス排気部、４・・・交流電源部、１０〜１５・・・放電電極部、１０ａ〜１５ａ・・・陰極、１０ｂ〜１５ｂ・・・陽極、４１・・・電源回路、４２・・・整流回路

Claims

放電容器と、前記放電容器に取り付けられている複数の放電電極部と、前記放電電極部に接続されて多相交流電圧を出力する交流電源部とを備え、前記放電電極部で囲まれる領域にアーク放電を発生させてプラズマ領域を生成するプラズマ発生装置において、前記放電電極部は、前記放電容器内に陰極及び陽極を分離して配置するように設けられており、前記交流電源部は、対向配置された前記陰極及び前記陽極の間に位相差のある交流電圧を半波交流波形に整流して印加する整流回路を備えているプラズマ発生装置。
前記交流電源部は、位相差のある交流電圧を重畳して出力する電源回路を備えている請求項１に記載のプラズマ発生装置。
前記交流電源部は、出力される交流電圧の重畳する程度を制御する機能を備えている請求項２に記載のプラズマ発生装置。
請求項１から３のいずれかに記載のプラズマ発生装置を用いたプラズマ発生方法であって、対向配置された前記放電電極部の前記陰極及び前記陽極の間に位相差のある交流電圧を半波交流波形に整流して印加することでアーク放電を発生させ、前記放電電極部で囲まれる領域にプラズマ領域を生成するプラズマ発生方法。
請求項１から３のいずれかに記載のプラズマ発生装置と、前記放電容器に接続されるとともに前記放電容器内に微粒子の原料となる材料を供給する材料供給装置と、前記放電容器に接続されるとともに前記放電容器内に生成された微粒子を回収する回収装置とを備えている微粒子製造装置。
請求項５に記載の微粒子製造装置を用いた微粒子製造方法であって、前記放電電極部で囲まれる領域にプラズマ領域を生成し、前記放電容器内に前記材料を供給して前記プラズマ領域内に投入し、前記材料が蒸発又は気化して生成された材料ガスが前記プラズマ領域から離れることで急激に冷却されて微粒子を生成する微粒子製造方法。