JP6551185B2 - 光変換部材及びその製造方法、太陽電池モジュールと太陽電池セル - Google Patents
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Description
(1)透明基板と、前記透明基板の一方の面上に堆積され、酸素及び窒素のうち少なくとも1種及びケイ素を含有する0.1μm〜0.3μmの層厚の算術平均粗さRaが5nm〜20nmの凹凸層と、前記凹凸層上に積層され、粒径1nm〜10nmのシリコンナノ粒子が分散された酸化ケイ素膜とを備え、前記シリコンナノ粒子は、シリコンからなるシリコンコアと、当該シリコンコアの周囲に形成され、酸素及び窒素のうち少なくとも1種及びケイ素を含有するシェル層とからなることを特徴とする光変換部材。
(2)前記透明基板表面の算術平均粗さRaが3nm以下であることを特徴とする(1)に記載の光変換部材。
(3)前記透明基板は、SiO2からなる基板であることを特徴とする(1)又は(2)に記載の光変換部材。
(4)(1)〜(3)に記載の光変換部材がその表面上に積層されたことを特徴とする太陽電池セル。
(5)(4)の太陽電池セルを備えることを特徴とする太陽電池モジュール。
(6) 少なくとも酸化ケイ素(SiOx(0.5≦x≦2))を含むターゲットを用いて、透明基板の一方の面上に、ターゲットの被スパッタ粒子の入射方向が、前記基板の法線に対して10°から80°になるようにして、且つ前記透明基板の温度を300℃以下にして、酸素及び窒素のうち少なくともいずれかを含有する雰囲気中でスパッタリングを行って0.1μm〜0.3μmの層厚の算術平均粗さ5nm〜20nmの凹凸層を堆積し、次いで、不活性ガス雰囲気下で前記凹凸層上に、前記被スパッタ粒子の入射方向が、前記透明基板の法線に対して10°から80°になるようにして、且つ前記透明基板の温度を300℃以下にしてスパッタリングを行い、その後、非酸化雰囲気で800℃から1350℃で熱処理することを特徴とする光変換部材の製造方法。
(7)酸化ケイ素(SiOx(0.5≦x≦2))からなる基板上にシリコンチップを配置したターゲットを用いてスパッタリングを行うことを特徴とする(6)に記載の光変換部材の製造方法。
(8)前記凹凸層を堆積する際の雰囲気は、酸素及び窒素のうち少なくともいずれかとアルゴンガスを含有し、前記雰囲気の全圧は、0.3Pa〜1.5Paであって、酸素分圧及び窒素分圧の合計が前記雰囲気の全圧に対して10%〜50%であることを特徴とする(6)又は(7)に記載の光変換部材の製造方法。
(9)前記スパッタリングにおいて、正対するターゲット面に対し、前記透明基板表面を10°から80°に傾斜させることによりターゲットからの被スパッタ粒子の入射方向を制御することを特徴とする(6)〜(8)のいずれかに記載の光変換部材の製造方法。
(10)前記熱処理を、900℃以上1300℃以下の温度、且つ10分以上120分以下の範囲で行うことを特徴とする(6)〜(9)のうちいずれかに記載の光変換部材の製造方法。
(11)前記熱処理を、窒素ガスまたは窒素化合物ガスが3体積%以上含まれるガス雰囲気にして行うことを特徴とする(6)〜(10)のいずれかに記載の光変換部材の製造方法。
(12)前記基板の算術平均粗さRaが3nm以下であることを特徴とする(6)〜(11)のいずれかに記載の光変換部材の製造方法。
(13)前記透明基板は、SiO2からなる基板であることを特徴とする(6)〜(12)のいずれかに記載の光変換部材の製造方法。
Si粒子含有酸化ケイ素膜の形成においては、適度な空孔や空隙を確保するため、ターゲットの被スパッタ粒子の基板面に対する平均的な入射方向が、基板の法線に対し、10°から80°になるようにする。10°未満だと充分な空孔や空隙を形成することができず、一方、80°超だと成膜速度が低下するとともに、空隙が大きくなりすぎて、熱処理時に一部のシリコンナノ粒子のサイズが肥大化したり、前記Si粒子が酸化ケイ素に被覆されていない状態になってしまうため、結果的に蛍光強度が大きくならない。
酸素及び窒素のうち少なくともいずれかを含有する雰囲気中で、ターゲットの粒子が前記透明基板の法線に対して10°〜80°の方向から前記透明基板に入射するように、且つ前記基板の温度を300℃以下にして、スパッタリングを行うことによって、酸素及び窒素のうち少なくとも1種及びケイ素を含有する凹凸層を堆積する(図1 符号3b)。尚、凹凸層を堆積する際のターゲットは、酸化ケイ素単独でも良く、Si粒子含有酸化ケイ素膜を形成する際に用いた前述したターゲットと同一のものを用いても良い。但し、凹凸層を堆積するスパッタリングの際の雰囲気は、前記Si粒子を酸化ケイ素膜中に含有させる際の雰囲気と異なり、酸素及び窒素のうち少なくともいずれかを必須として含有する。また、前記凹凸層を堆積する際の雰囲気はアルゴンガスを含有し、その全圧を0.3Pa〜1.5Paとし、酸素分圧及び窒素分圧の合計が前記雰囲気の全圧に対して10%〜50%とすることが好ましい。
次いで、前記凹凸層上に、アルゴン等を含有する不活性ガス雰囲気下で前記凹凸層上に、被スパッタ粒子の入射方向が、前記基板の法線に対して10°から80°になるようにして、且つ前記基板の温度を300℃以下にしてスパッタリングを行い、ターゲットに含まれる成分と同じ成分の薄膜を積層する。
前記方法で形成されたSi粒子含有酸化ケイ素膜を、非酸化ガス雰囲気で熱処理を行う。非酸化性ガスとして主にアルゴンが選択されるが、窒素ガスまたは窒素化合物ガスが含まれるとより好ましい。前記ガスそれぞれに含まれる窒素原子のモル量や、窒素原子の化学ポテンシャルによって、最適濃度が決まると考えられるが、実験の結果、いずれのガスでも3体積%以上含まれるガス雰囲気にするとより発光強度が向上した。
図2は、本発明の光変換部材1を用いた太陽電池モジュールの第1実施形態である。第1実施形態の太陽電池モジュールは、透明基板としてのガラス板2と、前記ガラス板上に形成され、前記シリコンナノ粒子5を含有する酸化ケイ素膜3からなる光変換部材1を備えている。前記光変換部材1は、封止材13内に封入された太陽電池セル21の太陽光入射側に前記酸化ケイ素膜3が接するように配置され、前記ガラス板2の上には太陽電池モジュールの太陽光入射側の最外層として反射防止コート膜22が配置されている。一方、封止材13の他方の側には、裏面側保護部材12が設けられている。
図3は、本発明の光変換部材1を用いた太陽電池セルの第2実施形態である。第2実施形態の太陽電池セルは、透明基板としてのガラス板2と、前記ガラス板上に形成され、前記シリコンナノ粒子5を含有する酸化ケイ素膜3からなる光変換部材1と、太陽電池セル21とを備え、前記酸化ケイ素膜3が太陽電池セル21に接するように構成されている。尚、太陽電池セル21は、結晶シリコンなどの光吸収層21aと電極21bを備える。
試料No.1〜10の光変換部材の製造条件を表1−1に示す。尚、試料8〜10は本発明の製造方法によって製造された発明例であり、試料1〜7は本発明に対する比較例である。
凹凸層形成用のターゲットとして、直径254mmのSiO2円板を用いた。基板はφ13mm、厚さ3mm、表面を光学研磨した算術平均粗さ(Ra)が2nmのSiO2円板を使用し、チャンバー内を真空にした後、チャンバー内の雰囲気が表1−1に示すガス組成になるように圧力調整弁にて調整しながら総流量50SCCMのArガス、O2ガス及びN2ガスを前記チャンバー内に導入し、表1−1に示す基板温度にて、表1−1に示す膜厚になるまで前記凹凸層を堆積した。尚、スパッタリングは500Wの高周波電力をターゲットに印加することにより行った。基板の表面粗さと、凹凸層の表面粗さは原子間力顕微鏡(Bruker社製 NanoScope5 Dimension-5000)で15μm×15μmの領域を測定することにより求めた。
前記凹凸層を堆積後、Si粒子含有酸化ケイ素膜を形成するため、前記SiO2円板上に7mm角、厚さ1mmの単結晶シリコンチップを均等に並べたものをターゲットとして、シリコン/SiO2比はシリコンチップの枚数により調整した。次いで、Arガス50SCCMを導入し、圧力調整弁にてチャンバー内を0.7Paとした。次いで、スパッタリングは800Wの高周波電力をターゲットに印加することにより行い、前記Si粒子が分散された酸化ケイ素膜の膜厚が1μmになるまでスパッタリングを行った。
熱処理温度により、シリコンナノ粒子の大きさが変わり、蛍光ピーク波長が変わるため、熱処理温度1000℃にした場合での実験も行った。
尚、ターゲット及び基板は、試料1〜10と同様のものが使用され、前記基板を傾斜する方法も、試料1〜10と同様に行われた。試料14、15は本発明の製造方法によって製造された発明例であり、試料12、13は本発明に対する比較例であって、凹凸層の膜厚が本発明の範囲外になるように堆積されている。試料11〜15の製造条件と、試料11の蛍光ピーク強度を1としたときの試料12〜15の各製造条件での蛍光測定結果を表1−1に示す。
試料17は凹凸層の堆積には試料1〜10と同様のターゲットが使用され、Si粒含有酸化ケイ素膜の積層には、ターゲットとして、直径254mmのSiO2円板を用い、当該円板上には前記シリコンチップを配置しないで成膜を行った。試料18は凹凸層の堆積、Si粒含有ケイ素膜の積層とも、前記SiO2円板を用いた。基板は、試料1〜10と同様のものが使用され、前記基板を傾斜する方法も、試料1〜10と同様に行われた。試料17、18は本発明の製造方法によって製造された発明例であり、試料16は凹凸層を形成せずに、前記SiO円板を用いてSi粒含有ケイ素膜の積層した、本発明に対する比較例である。試料16の蛍光ピーク強度を1としたときの試料17、18の蛍光測定結果を表1−1に示す。
熱処理温度を1150℃にした場合で、凹凸層の堆積条件、Si粒子含有酸化ケイ素膜成膜時の傾斜角度、熱処理雰囲気ガス組成の影響を調査した。
尚、ターゲット及び基板は、試料1〜10と同様のものが使用され、前記基板を傾斜する方法も、試料1〜10と同様に行われた。尚、試料25では凹凸層の形成時にはSiO2円板をターゲットとし、それ以外の試料では、SiO2円板の上にSiチップをSi粒子含有酸化ケイ素膜成膜時と同じ枚数で設置したものをターゲットとした。試料24〜35は本発明の製造方法によって製造された発明例であり、試料19〜23は本発明に対する比較例である。試料19〜35の製造条件と、試料19の蛍光ピーク強度を1としたときの試料20〜35の各製造条件での蛍光測定結果を表1−2に示す。
2 平滑な透明基板(ガラス板)
3 酸化ケイ素膜
3a 空孔或いは空隙
3b 凹凸層
4 Si粒子
5 シリコンナノ粒子
5a シェル層
5b シリコンコア
10 第1ターゲット
10’ 第2ターゲット
11 シリコンチップ
12 裏面側保護部材
13 封止材
20 太陽電池モジュール
21 太陽電池セル
21a 発電層(結晶Si等)
21b 電極
22 反射防止コート
Claims (13)
- 透明基板と、
前記透明基板の一方の面上に堆積され、酸素及び窒素のうち少なくとも1種及びケイ素を含有する0.1μm〜0.3μmの層厚の算術平均粗さ5nm〜20nmの凹凸層と、
前記凹凸層上に積層され、粒径1nm〜10nmのシリコンナノ粒子が分散された酸化ケイ素膜とを備え、
前記シリコンナノ粒子は、シリコンからなるシリコンコアと、当該シリコンコアの周囲に形成され、酸素及び窒素のうち少なくとも1種及びケイ素を含有するシェル層とからなることを特徴とする光変換部材。 - 前記透明基板表面の算術平均粗さRaが3nm以下であることを特徴とする請求項1に記載の光変換部材。
- 前記透明基板は、SiO2からなる基板であることを特徴とする請求項1又は2に記載の光変換部材。
- 請求項1〜3のうちいずれか1項に記載の光変換部材がその表面上に積層されたことを特徴とする太陽電池セル。
- 請求項4に記載の太陽電池セルを備えることを特徴とする太陽電池モジュール。
- 少なくとも酸化ケイ素(SiOx(0.5≦x≦2))を含むターゲットを用いて、透明基板の一方の面上に、ターゲットの被スパッタ粒子の入射方向が、前記透明基板の法線に対して10°から80°になるようにして、且つ前記透明基板の温度を300℃以下にして、酸素及び窒素のうち少なくともいずれかを含有する雰囲気中でスパッタリングを行って、0.1μm〜0.3μmの層厚の凹凸層を堆積し、
次いで、不活性ガス雰囲気下で前記凹凸層上に、前記被スパッタ粒子の入射方向が、前記透明基板の法線に対して10°から80°になるようにして、且つ前記基板の温度を300℃以下にしてスパッタリングを行い、
その後、非酸化雰囲気で800℃から1350℃で熱処理することを特徴とする光変換部材の製造方法。 - 酸化ケイ素(SiOx(0.5≦x≦2))からなる基板上にシリコンチップを配置したターゲットを用いてスパッタリングを行うことを特徴とする請求項6に記載の光変換部材の製造方法。
- 前記凹凸層を堆積する際の雰囲気は、酸素及び窒素のうち少なくともいずれかとアルゴンガスを含有し、
前記雰囲気の全圧は、0.3Pa〜1.5Paであって、
酸素分圧及び窒素分圧の合計が前記雰囲気の全圧に対して10%〜50%であることを特徴とする請求項6又は7に記載の光変換部材の製造方法。 - 前記スパッタリングにおいて、正対するターゲット面に対し、前記透明基板表面を10°から80°に傾斜させることによりターゲットからの被スパッタ粒子の入射方向を制御することを特徴とする請求項6〜8のうちいずれか1項に記載の光変換部材の製造方法。
- 前記熱処理を、900℃以上1300℃以下の温度、且つ10分以上120分以下の範囲で行うことを特徴とする請求項6〜9のうちいずれか1項に記載の光変換部材の製造方法。
- 前記熱処理を、窒素ガスまたは窒素化合物ガスが3体積%以上含まれるガス雰囲気にして行うことを特徴とする請求項6〜10のうちいずれか1項に記載の光変換部材の製造方法。
- 前記透明基板表面の算術平均粗さRaが5nm以下であることを特徴とする請求項6〜11のうちいずれか1項に記載の光変換部材の製造方法。
- 前記透明基板は、SiO2からなる基板であることを特徴とする請求項6〜12のうちいずれか1項に記載の光変換部材の製造方法。
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