JP6494543B2 - 多重反射セル - Google Patents

Description

本発明は、向かい合わせに配置された複数の凹面ミラーの間でレーザー光を複数回反射させる多重反射セルに関し、特に所定温度に加熱又は冷却して光反応若しくは分光分析に用いる多重反射セルに関する。

近年、容器内のガスに特定の波長のレーザー光を照射し、特定のエネルギー準位間の光学遷移を誘起することで光反応を引き起こす技術が広く用いられている。例えば、同位体の分離や、ガス中の微量成分の分析などで行われている。
この技術においては、レーザー光が光反応にどれだけ用いられたかを示す「光利用率」を高めることにより、投入エネルギーに対する成果を示す「エネルギー収率」が向上する。
「光利用率」を高める代表的な方法として、レーザー光と反応対象ガスが接する経路の長光路化が挙げられる。
そして、長光路化の方法としては、単純に反応が行われる容器の長さをレーザー光の照射方向に沿って直線上に延長することが挙げられるが、この場合、容器の大きさや、設置スペース等の観点から限度がある。
そのため、複数枚の凹面ミラーを向い合せに設置し、当該凹面ミラー間にレーザー光を複数回反射させて長光路化を達成する方法が一般的に用いられている。このように凹面ミラーを配置してレーザー光を複数回反射させる構造は、一般に、多重反射セルと呼ばれる。

通常、凹面ミラー表面では入射したレーザー光の一部が拡散するため、凹面ミラー表面におけるレーザー光の反射点が光点となってカメラ等で観察することができる。そのため、多重反射セルにおいては凹面ミラー表面に複数の光点が観察され、これらの光点群をスポットパターンと呼ぶ。図５に、スポットパターンの一例を示す。
そして、例えば多重反射セルによりガス中の微量成分を分析する場合においては、ガス中に照射されたレーザー光の光反応後における出射光強度を検出することによりガス濃度を測定するため、凹面ミラー表面においては常に設計通りのスポットパターンを維持し、安定した出射光強度を得ることが求められる。
そのためには、向い合せに設置した凹面ミラーの位置（ミラー間距離）や向き（あおり方向及び首振り方向）、レーザー光の入射角度を厳密に調整することが必要となる。しかしながら、多重反射セルを所定温度に加熱又は冷却して光反応又は分光分析するような場合においては、容器等の温度変化によりミラー間距離や凹面ミラーの向きが一定に維持されず、又、凹面ミラーへのレーザー光の入射角がずれて容器内壁にレーザー光が当たって乱反射してしまうこと等により、設計通りのスポットパターンが得られない。
したがって、多重反射セルにおいては、向い合せに配置した凹面ミラーのミラー間距離を一定に保つ技術と、凹面ミラーの向きを一定に維持する技術が肝要である。

特許文献１には、内部に一対のミラーが設置された容器の熱寸法変化を吸収するジャバラと、ミラー間距離を一定に維持するインバーロッドを用いた多重反射セルが開示されている。
しかしながら、特許文献１に開示された多重反射セルには、レーザー光の照射時にミラーの向きを調整する機構がなく、ミラーの向きを調整することができないという課題があった。さらに、ミラー間の距離が延長されるにつれ、多重反射セル自体の重量をインバーロッドで支えきれず、鉛直方向にズレや傾きが生じて精密な光路の調整が困難となる課題があった。

上記の課題に対して、特許文献２には、複数の凹面鏡を配置した外筒容器の一部に伸縮自在なベローズを設けて前記外筒容器を架台と可動ステージにより支持し、該可動ステージにより前記外筒容器が長手方向に移動可能とすることにより、凹面鏡間の距離を厳密に調整する多重反射セルが開示されている。さらに、当該多重反射セルの凹面鏡にはあおりを調整する調整ネジを設けることにより、レーザー光の照射中でも、凹面鏡の向きを微調整することができる。

特開昭６４−１３７８４号公報 特開平０９−５２３２号公報

近年、ガス中のさらなる微量成分の分析や光反応による同位体分離の収率向上のため、多重反射セルにおいてはより一層の長光路化が求められている。具体的には、ミラー間距離を延長し、かつミラー間におけるレーザー光の往復回数を増やすことが求められている。しかし、レーザー光の入射角度のズレによる光路末端での変位量は光路長に比例して大きくなることから、ミラー間距離や向き等の変位の許容差に対して厳格性が必要である。

さらに、レーザー光を長光路化することによって、容器内の密度差によるレーザー光の揺らぎの影響を大きく受けるようになる。したがって、多重反射セル全体の温度均一性や容器内のガス濃度についてもより厳密性が求められる。
しかしながら、特許文献２に開示された技術においては、所定温度に加熱又は冷却した際に架台と可動ステージとの鉛直方向における伸縮の差によるズレや傾きが長光路化に大きな問題であることに加え、凹面鏡のあおりを調整する調整ネジによる容器内への熱の侵入や気密性が大きな問題であった。

本発明は、上記のような課題を解決するためになされたものであり、所定温度に加熱又は冷却して光反応若しくは分光分析に用いる多重反射セルにおいて、加熱又は冷却時及びその後においても対向して配置された凹面ミラーの位置と向きを一定に保つことができる、レーザー光照射時に凹面ミラーの調整を必要としない多重反射セルを提供することを目的とする。

（１）本発明に係る多重反射セルは、レーザー光を複数回反射するために対向して設けられた複数の凹面ミラーを有し、所定温度に加熱又は冷却して光反応若しくは分光分析に用いるものであって、一方に底部を有し他方に開口部を有するとともに、該開口部が対向した状態で配置された一対の有底筒状容器と、該各有底筒状容器内に前記凹面ミラーを固定するミラー固定部材と、前記一対の有底筒状容器の開口部同士を気密に連結し、前記凹面ミラーの光軸方向に伸縮可能な伸縮連結部材と、設置面に固定され、前記各有底筒状容器の外周面を支持固定する固定架台と、前記設置面に配置され、前記各有底筒状容器が前記凹面ミラーの光軸方向に伸縮可能に外周面を支持する可動架台とを備え、前記固定架台及び前記可動架台は、熱膨張が等しいことを特徴とするものである。

（２）上記（１）に記載のものにおいて、前記固定架台及び前記可動架台を形成する部材は、同じ材質であることを特徴とするものである。

（３）上記（１）又は（２）に記載のものにおいて、前記固定架台及び前記可動架台は、前記筒状容器の外周面の周方向に半周以上接触して支持することを特徴とするものである。

本発明に係る多重反射セルにおいては、レーザー光を複数回反射するために対向して設けられた複数の凹面ミラーを有し、所定温度に加熱又は冷却して光反応若しくは分光分析に用いるものであって、一方に底部を有し他方に開口部を有するとともに、該開口部が対向した状態で配置された一対の有底筒状容器と、該各有底筒状容器内に前記凹面ミラーを固定するミラー固定部材と、前記一対の有底筒状容器の開口部同士を気密に連結し、前記凹面ミラーの光軸方向に伸縮可能な伸縮連結部材と、設置面に固定され、前記各有底筒状容器の外周面を支持固定する固定架台と、前記設置面に配置され、前記各有底筒状容器が前記凹面ミラーの光軸方向に伸縮可能に外周面を支持する可動架台とを備え、前記固定架台及び前記可動架台は、熱膨張を等しくすることにより、前記有底筒状容器、固定架台及び可動架台の温度変化による伸縮によらず前記凹面ミラーの位置及び向きが一定に維持されるので、レーザー光照射時に前記凹面ミラーの位置及び向きの調整をなくすことができる。

本実施の形態に係る多重反射セルの構成を説明する図である。 本実施の形態に係る多重反射セルの断面図である。 本実施の形態に係る多重反射セルの外観図である。 本実施の形態に係る多重反射セルの下方からの俯瞰図である。 多重反射セルの凹面ミラーに照射されたレーザー光のスポットパターンの一例を示す図である。

本発明の実施の形態に係る多重反射セル１００は、図１及び図２に示すように、レーザー光を複数回反射させるために対向して設けられた一対の凹面ミラー１１及び２１を有し、所定温度に加熱又は冷却して光反応若しくは分光分析に用いるものであって、有底筒状容器１３及び２３と、ミラー固定部材１５及び２５と、ベローズ３１と、固定架台１７及び２７と、可動架台１９及び２９を備え、固定架台１７及び２７と可動架台１９及び２９は全て熱膨張が等しいものである。
さらに、有底筒状容器１３及び２３とベローズ３１の外周面にはコイル管５１が設けられている。

以下、多重反射セル１００の各構成を詳細に説明する。なお、以下の説明で用いる図面は、特徴をわかりやすくするために、便宜上特徴となる部分を拡大して示している場合があり、各構成要素の寸法比率などが実際と同じであるとは限らない。

＜凹面ミラー＞
凹面ミラー１１及び２１は、凹状反射面を有し、入射したレーザー光を該凹状反射面において複数回反射させるため、凹面ミラー１１と凹面ミラー２１が向かい合わせに対向して設けられている。

以下の説明において、凹面ミラー１１及び２１それぞれの凹状反射面の光軸に沿った方向（光軸方向）を、ミラー間方向と記す場合がある。

本実施の形態において、凹面ミラー１１及び２１は、直径200mm、厚さ23mmの合成石英製であり、ミラー間距離は5000mmである。しかしながら、これに限定されるものではなく、任意の形状（直径、厚さ等）と距離を選択することができる。

＜有底筒状容器＞
有底筒状容器１３及び２３は、一方に底部を有し他方に開口部を有すると共に、有底筒状容器１３及び２３の開口部同士が対向した状態で配置されたものであり、図２においては、筒状部材１３ａ及び２３ａの一端側に底蓋部材１３ｂ及び２３ｂがフランジにより着脱可能に取り付けられた構造である。

有底筒状容器１３には、レーザー光源６１から出射したレーザー光が透過するレーザー透過窓６３と、レーザー透過窓６３を通して照射されたレーザー光を凹面ミラー２１方向に反射させるガイドミラー６５が設けられている。
一方、有底筒状容器２３には観察窓６７が設置され、凹面ミラー２１におけるレーザー光のスポットパターンを観察し、カメラ６９により撮影することができる。

さらに、有底筒状容器１３及び２３の底部にはガス導入管４１及びガス導出管４３がそれぞれ接続し、光反応又は分光分析に供される試料ガスが多重反射セル１００に導入及び導出される。

本実施の形態において、有底筒状容器１３及び２３には、外径267mm、厚さ4mm、長さ2500mmのSUS304製の鋼管を用いているが、これに限定されることではなく、任意のサイズと材質を選択することができる。

さらに、レーザー透過窓６３には直径34mm、厚さ2mmのコバール製を、ガイドミラー６５には直径5mm、45度の合成石英製を、観察窓６７には直径137mm、厚さ8mmのコバール製を用いているが、これらに限定されるものではなく、任意のサイズと材質を選択することができる。

＜ミラー固定部材＞
ミラー固定部材１５及び２５は、凹面ミラー１１及び２１の背面側を保持し、有底筒状容器１３及び２３に凹面ミラー１１及び２１をそれぞれ固定するものであり、図２において、ミラー固定部材１５及び２５は筒状部材１３ａ及び２３ａの底蓋部材１３ｂ及び２３ｂ側の端部に固定されている。

これにより、凹面ミラー１１及び２１は、ミラーの位置（ミラー間距離）及び向き（あおり方向、首振り方向）が固定された状態で有底筒状容器１３及び２３に設置されるが、ミラー固定部材１５及び２５は、凹面ミラー１１及び２１の位置及び向きを厳密に調整するミラー調整機構を有するものであることがより好ましい。

この場合、凹面ミラー１１及び２１の位置及び向きの調整は、常温常圧時に、底蓋部材１３ｂ及び２３ｂを筒状部材１３ａ及び２３ａから取り外した状態で凹面ミラー１１及び２１の位置（ミラー間方向、鉛直方向）及び向き（あおり方向及び首振り方向）をミラー調節機構により調整される。

＜ベローズ＞
ベローズ３１は、有底筒状容器１３の開口部と有底筒状容器２３の開口部とを気密に連結し、凹面ミラー１１及び１３のミラー間方向に伸縮可能な伸縮連結部材からなるものであり、図２において、ベローズ３１は筒状部材１３ａ及び２３ａの開口部に設けられたフランジにより接続されている。

ベローズ３１は、多重反射セル１００を所定の温度に加熱又は冷却した際に、有底筒状容器１３及び２３の熱膨張又は熱収縮によるミラー間方向の伸縮を吸収する働きを有する。

本実施の形態において、ベローズ３１には、外径230mm、厚さ0.3mm、長さ150mmのSUS304製のものを用いたが、これに限定されるものではなく、任意のサイズと材質を選択することができる。

＜固定架台＞
固定架台１７及び２７は、設置面１に固定され、有底筒状容器１３及び２３の底部（図２における底蓋部材１３ｂ及び２３ｂ）側の外周面をそれぞれ支持固定するものである。
固定架台１７及び２７により有底筒状容器１３及び２３が設置面１に対して固定されることにより、加熱又は冷却された有底筒状容器１３及び２３がミラー間方向に熱膨張又は熱収縮しても、凹面ミラー１１及び２１の設置面１に対する位置が固定され、ミラー間距離は一定に保たれる。よって、固定架台１７及び２７それぞれの真上に凹面ミラー１１及び２１の各反射面が位置するように配置されることが望ましい。

さらに、例えば、多重反射セル１００の周囲環境温度が変化して有底筒状容器１３の外周面の周方向に温度差が生じ、周方向に伸縮の差が生じた場合において、固定架台１７が棒状部材であると、有底筒状容器１３の周方向（＝ミラー間方向の軸周り）に微小な回転や変形が生じることがある。そして、この微小な回転や変形によって凹面ミラー１１の向きにも影響が生じる。

そのため、固定架台１７及び２７は、図３に示すように、有底筒状容器１３及び２３の外周面の周方向に下半周を接触させて支持することにより、有底筒状容器１３及び２３が、多重反射セル１００の周囲環境温度変化によりミラー間方向の軸周りに回転したり変形することを防止することができる。

本実施の形態において、固定架台１７及び２７には、幅40mm、長さ300mm、有底筒状容器１３及び２３と設置面１との高さが200mmの板状であって、材質としてSUS304製の部材を用いた。さらに、固定架台１７及び２７には、有底筒状容器１３及び２３の外周面の周方向に下半周が接触する形状のものを用いた。

ただし、固定架台１７及び２７はこれに限定されるものではなく、任意のサイズと材質を選択することができ、又は、有底筒状容器１３及び２３の外周面の周方向に全周が接触するものであっても良い。
なお、固定架台１７及び２７が固定される設置面１は、床面等であっても良い。

＜可動架台＞
可動架台１９及び２９は、設置面１に配置され、有底筒状容器１３及び２３が凹面ミラー１１及び２１のミラー間方向に伸縮可能となるように、有底筒状容器１３及び２３の開口部の外周面を支持するものである。

可動架台１９及び２９は、上面を有底筒状容器１３及び２３の外周面にそれぞれ固定し、底面には低摩擦材を塗布若しくは低摩擦材シート等を設置することにより、有底筒状容器１３及び２３は設置面１上を小さい抵抗でスライドすることができる。

可動架台１９及び２９は、底面に車輪やベアリング等を設けたものであっても良く、若しくは、可動架台１９及び２９の底面を設置面１に固定し、上面において有底筒状容器１３及び２３の外周面がスライドする態様であっても良い。

可動架台１９及び２９は、固定架台１７及び２７と熱膨張が等しいものであり、固定架台１７及び２７と可動架台１９及び２９を形成する部材は、同じ材質であることがより好ましい。
また、可動架台１９及び２９は、固定架台１７及び２７と設置面１からの高さが同じ形状で、有底筒状容器１３及び２３の外周面の周方向に下半周を接触させて支持することが好ましい。
なお、温度が１℃上昇（低下）したときの部材の長さ変化量を熱膨張（熱収縮）という。

＜コイル管＞
コイル管５１は、有底筒状容器１３及び２３とベローズ３１の外周面に当接するように設けられたものであり、コイル管５１の内部に冷媒や温水等を流すことにより有底筒状容器１３及び２３とベローズ３１の内部を加熱又は冷却し、所定の温度に保つものである。

本実施の形態において、コイル管５１は、外径19mm、厚さ1mm、長さ25mのC1220製を用いたが、これに限定されるものではなく、任意のサイズと材質を選択することができる。
さらに、冷媒として混合フロンガスをコイル管５１の内部に流し、多重反射セル１００の内部の温度を-30℃に保つものとしたが、コイル管５１に流す流体の種類と温度は任意に選択することができる。

本実施の形態に係る多重反射セル１００は、常温常圧時に、凹面ミラー１１及び２１の位置及び向きを決定した後、コイル管５１に冷媒又は温水等を流して所定の温度に加熱又は冷却した際に、多重反射セル１００の内部に温度や圧力変化が生じても、凹面ミラー１１及び２１の位置及び向きが一定に保たれることで、凹面ミラー１１及び２１の向きを調整する必要がなくなる。

具体的には、凹面ミラー１１及び２１が有底筒状容器１３及び２３に固定され、有底筒状容器１３及び２３が、凹面ミラー１１及び２１の反射面に近い位置（理想的には真下）において、固定架台１７及び２７により設置面１に固定されることにより、凹面ミラー１１及び２１の設置面１に対する位置が固定され（図４参照）、ミラー間距離は一定に保たれる。

また、固定架台１７及び２７並びに可動架台１９及び２９の全ての熱膨張を等しくすることにより、多重反射セル１００の温度変化や多重反射セル１００の周囲環境温度変化による凹面ミラー１１及び２１の鉛直方向のズレや傾きを防ぐことができる。

さらに、固定架台１７及び２７並びに可動架台１９及び２９が有底筒状容器１３及び２３の外周面の周方向にそれぞれ半周以上接触させることにより、多重反射セル１００の周囲環境温度変化による凹面ミラー１１及び２１の光軸周りの回転を防ぐことができる。

図２に示す多重反射セル１００において、ミラー固定部材１５及び２５はミラー調節機構を有し、底蓋部材１３ｂ及び２３ｂが当該ミラー調整機構を覆うように筒状部材１３ａ及び２３ａの一端側にそれぞれ着脱可能に取り付けられていることにより、多重反射セル１００内への熱の侵入や気密性の低下が生じるものではない。

なお、上記の説明は、一つのベローズ３１により有底筒状容器１３及び２３を気密に保って連結するものであったが、ミラー間距離をより延長する場合においては、複数の連結伸縮部材を介して接続しても良く、この場合においては連結伸縮部材同士の間に配管と該配管がミラー間方向に移動可能となるように支持する可動架台を設置しても良い。

次に、多重反射セル１００を用いたガスのレーザー光反応方法を以下に説明する。
まず、多重反射セル１００の外部に、レーザー光源６１とカメラ６９を設置する。本実施の形態では、レーザー光源６１にはHe-Neレーザーを用いた。

次に、ミラー調節機構を有するミラー固定部材１５及び２５により凹面ミラー１１及び２１を有底筒状容器１３及び２３に固定し、有底筒状容器１３の開口部と有底筒状容器２３の開口部向けて開口部が対向するように有底筒状容器１３及び２３を設置面１に設置する。

そして、底蓋部材１３ｂ及び２３ｂを筒状部材１３ａ及び２３ａから取り外した状態で、凹面ミラー１１及び２１の位置及び向きをミラー固定部材１５及び２５のミラー調節機構により厳密に調節する。本実施の形態では、ミラー間距離を5000mmに設定し、この時のミラー間におけるレーザー光の回数は約90回である。

凹面ミラー１１及び２１の位置及び向きを調整した後に、底蓋部材１３ｂ及び２３ｂを筒状部材１３ａ及び２３ａに取り付ける。
そして、レーザー光源６１から出射したレーザー光をレーザー透過窓６３と通して多重反射セル１００の内部に導入する。

多重反射セル１００の内部に導入されたレーザー光は、ガイドミラー６５により凹面ミラー２１側に反射される。そして、凹面ミラー１１及び２１の間を約90回往復したレーザー光は、再びガイドミラー６５で反射され、レーザー透過窓６３を通って外部に出射する。

凹面ミラー１１及び２１の間におけるレーザー光の反射回数は、凹面ミラー２１の表面に照射されたレーザー光のスポットパターンをカメラ６９で撮影することにより計測することができる。

凹面ミラー１１及び２１の位置及び向きが調整されていることを確認した後、レーザー光を停止する。そして、図示しない真空ポンプにより、ガス導出管４３を経て有底筒状容器１３及び２３並びにベローズ３１内を真空引きした後、有底筒状容器１３及び２３、ベローズ３１内にガス導入管４１から光反応の試料ガスを供給する。

さらに、コイル管５１内に冷媒を流して、有底筒状容器１３及び２３とベローズ３１内を-30℃に冷却する。
最後に、レーザー光源６１からレーザー光を出射し、レーザー透過窓６３を通してレーザー光を有底筒状容器１３に導入することで光反応を行うことができる。

以上より、本発明に係る多重反射セル１００は冷却又は加熱した際においても凹面ミラー１１及び１３の位置及び向きが一定に維持されるため、本発明に係る多重反射セル１００を用いたガスのレーザー光反応方法は、凹面ミラー１１及び２１において所定回数反射することによって長光路化したレーザー光により、光反応を効率良く行うことができる。

なお、上記の説明は、コイル管５１に冷媒を流して所定の温度に冷却するものであったが、例えば、コイル管５１に温水を流して所定の温度に加熱する場合においても、凹面ミラー１１及び２１の位置及び向きは一定に維持され、凹面ミラー１１及び２１の向きを調整する必要がない。

また、固定架台１７及び２７並びに可動架台１９及び２９は、全て同じ材質の部材で作成されたものであっても良いが、異なる材質の部材を組み合わせた固定架台１７及び２７並びに可動架台１９及び２９全ての熱膨張が等しければ問題ない。

１ 設置面
１１ 凹面ミラー
１３ 有底筒状容器
１３ａ 筒状部材
１３ｂ 底蓋部材
１５ ミラー固定部材
１７ 固定架台
１９ 可動架台
２１ 凹面ミラー
２３ 有底筒状容器
２３ａ 筒状部材
２３ｂ 底蓋部材
２５ ミラー固定部材
２７ 固定架台
２９ 可動架台
３１ ベローズ
４１ ガス導入管
４３ ガス導出管
５１ コイル管
６１ レーザー光源
６３ レーザー透過窓
６５ ガイドミラー
６７ 観察窓
６９ カメラ

Claims (3)

1. レーザー光を複数回反射するために対向して設けられた複数の凹面ミラーを有し、所定温度に加熱又は冷却して光反応若しくは分光分析に用いる多重反射セルであって、
   一方に底部を有し他方に開口部を有するとともに、該開口部が対向した状態で配置された一対の有底筒状容器と、
   該各有底筒状容器内に前記凹面ミラーを固定するミラー固定部材と、
   前記一対の有底筒状容器の開口部同士を気密に連結し、前記凹面ミラーの光軸方向に伸縮可能な伸縮連結部材と、
   設置面に固定され、前記各有底筒状容器の外周面を支持固定する固定架台と、
   前記設置面に配置され、前記各有底筒状容器が前記凹面ミラーの光軸方向に伸縮可能に外周面を支持する可動架台とを備え、
   前記固定架台及び前記可動架台は、熱膨張が等しいことを特徴とする多重反射セル。
2. 前記固定架台及び前記可動架台を形成する部材は、同じ材質であることを特徴とする請求項１記載の多重反射セル。
3. 前記固定架台及び前記可動架台は、前記筒状容器の外周面の周方向に半周以上接触して支持することを特徴とする請求項１又は２記載の多重反射セル。