JP6469412B2

JP6469412B2 - 放射性物質測定器

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Publication number: JP6469412B2
Application number: JP2014213331A
Authority: JP
Inventors: 秀幸河合
Original assignee: Chiba University NUC
Current assignee: Chiba University NUC
Priority date: 2014-10-20
Filing date: 2014-10-20
Publication date: 2019-02-13
Anticipated expiration: 2034-10-20
Also published as: JP2016080557A

Description

本発明は、放射性物質測定器に関するものである。

近年の福島第一原子力発電所事故では大量の放射性物質が環境中に放出されたが、メルトダウンした燃料の冷却に使用した汚染水が地下水と混ざり合うことによる⁹⁰Sr（ストロンチウム90）の太平洋への流出は今も完全に止まっているとは言い切れない状況である。したがって、海産物等に含まれるストロンチウムの濃度を測定する必要がある。非特許文献１には、放射性ストロンチウム分析法が記載されている。

文部科学省科学技術・学術政策局原子力安全課防災環境対策室「放射性ストロンチウム分析法」財団法人日本分析センター２００３年７月発行

JIS規格で定められた⁹⁰Srの放射能測定方法は、ストロンチウムの精製→長期間放置による⁹⁰Sr⁹⁰Y（イットリウム）放射平衡状態の実現→イットリウムの分離という工程であるため、結果が判定するまで２〜４週間必要である。この方法では、判定時間がかかりすぎるため、特に海産物を通常の市販経路で販売する際に行う放射線汚染検査には適していない。魚が漁港に水揚げされてから魚市場で競り落とされて搬出されるまでに、あるいはスーパーに納品されてから切身のパックが商品棚に陳列されるまでに、⁹⁰Sr濃度をおよそ１時間以内に測定できることが必要である。

本発明は、測定対象物の⁹⁰Sr濃度を短時間で測定する放射性物質測定器及び放射性物質測定方法を提供することを目的とする。

上記課題を解決するために、本発明の一つの観点によれば、放射性物質測定器を、放射性物質を含む測定対象物から放出された放射線が入射される物質と、この物質に放射線が入射された際に物質から出射される光を吸収する第１のファイバーと、第１のファイバーで再発生した光を測定する第１の測定部とを備え、物質の屈折率を1.018以上1.048以下とする。本発明は、⁹⁰Srを含む測定対象物により適している。前記物質は、シリカエアロゲルが望ましい。

さらに、放射性物質測定器を、物質と測定対象物との間に配置され放射線が通過すると発光する第２のファイバーと、第２のファイバーで発生した光を測定する第２の測定部とを備えるものとすると望ましい。

さらに、放射性物質測定器を、第１のファイバーの上方に、β線を遮断する遮断部と放射線が通過すると発光するμ粒子除去用シンチレーターとμ粒子用シンチレーターから出射される光を吸収する第３のファイバーとを備え、第３のファイバーで再発生した光を測定する第３の測定部を備えるものとすると望ましい。

本発明の別の観点によれば、放射性物質を含む測定対象物から放出された放射線を屈折率が1.018以上1.048以下の物質に入射する手順と、前記物質に放射線が入射された際に前記物質から出射される光を第１のファイバーに通過させる手順と、第１のファイバーを通過した光を第１の測定部で測定する手順とを有する方法で放射性物質を測定する。

測定対象物の⁹⁰Sr濃度を短時間で測定することができる放射性物質測定器及び放射性物質測定方法を提供することができる。

β線の運動エネルギーとチェレンコフ発光が起きる屈折率の関係を示す図である。本発明の実施形態で用いるシリカエアロゲルの構造を示す図である。本発明の試作機の主要部の構造を示す図である。本発明の試作機の電源及び計数回路を上から見た図である。本測定器の⁹⁰Sr表面汚染密度の測定限界（横軸の単位[Bq/cm²]）を示す図である。有効面積1m²とした測定器の⁹⁰Sr予想検出体積密度限界値（横軸の単位[Bq/リットル]）を示す図である。

以下、本発明の実施形態を説明する。なお、本発明の実施形態は以下に説明する実施形態に限定されるものではなく、以下の実施形態を必要に応じて変形して実施することが可能である。

ほとんどの核分裂生成核は、β崩壊の直後にγ線を放出するが、⁹⁰Srは２回のβ崩壊を起こす。特に２回目の崩壊では最大運動エネルギー2.28MeVの高エネルギーβ線を放出するため外部被曝に配慮が必要である。また生体内でストロンチウムはカルシウムのように振る舞い骨組織に沈着するため、生物学的半減期はセシウム（７０日）よりはるかに長い５０年である。海産物中の放射性セシウム濃度が規制値以下であっても、⁹⁰Sr濃度も規制値以下である保障はない。

γ線放出核は検出器のエネルギースペクトル中にその核種特有の光電ピークが見られるため核種の判定や放射能絶対値の推定が可能である。⁹⁰Srは測定が容易なγ線をほとんど放出しないため通常の放射線検出法では測定できない。β崩壊はニュートリノを含む３体崩壊であるためβ線は発生時から連続エネルギー分布を持つ。また、検出器に入るまでに空気でもエネルギー損失を起こす。β線エネルギーを測定しても核種は推定できない。JIS規格で定められた⁹⁰Srの放射能測定方法は、ストロンチウムの精製→長期間放置による⁹⁰Sr⁹⁰Y（イットリウム）放射平衡状態の実現→イットリウムの分離という工程であるため、結果が判定するまで２〜４週間必要である。この期間は⁹⁰Yの半減期によって定まるため短縮することは困難である。今後運転の終わった原子力発電所の廃炉作業を安全に進めるため、あるいは原子力発電所の安全運転の監視に廃水や排気ガス中の⁹⁰Sr濃度を連続測定するために、さらに福島県沖合漁業の再開のために海産物中の⁹⁰Sr濃度を短時間で測定するために、リアルタイム⁹⁰Srカウンター（放射性物質測定器）は必要不可欠である。
β線エネルギー測定器はまだ十分な能力を持つものは開発されていない。これは、大面積のエネルギー測定器は分解能の一様性が不十分であることに加えて、複数の放射線が同時入射した場合にそのエネルギーの和が計測されること（¹³⁴Csのβ線とγ線のエネルギーの和は最大2.08MeV）や、検出器の中枢部分の光電子増倍管などにγ線が入射すれば大きな信号が発生することなどの原理的な問題点が存在する。

本実施形態では、¹³⁷Cs、¹³⁴Cs、¹³¹I、⁴⁰Kなどの放射線物質が存在し、様々なエネルギーのβ線やγ線が飛び交う環境中で、⁹⁰Srの放射能絶対値がリアルタイムで連続測定できるカウンターを、シリカエアロゲルを用いたしきい値型チェレンコフカウンターで実現する。
一般に波源の移動速度が波自身の伝播速度を上回れば衝撃波が発生する。例えば船が低速で移動すれば多数の小さな波が同心円状に発生するが、高速では舳先から一対の大きな三角波が発生する。船自体を観測しなくても波打ち際に打ち寄せる波を観測するだけで高速の船の通過を知ることができる。可視光の衝撃波がチェレンコフ光である。図１は、β線の運動エネルギーとチェレンコフ発光が起きる屈折率の関係を示す。

図１で上の矢印は、¹³⁷Csの崩壊分岐比95%で生じるβ線の最大運動エネルギー0.512MeVを示す。このβ線は、屈折率1.152以上の物質中でチェレンコフ発光する。２番目の矢印は、5%の分岐比で¹³⁷Csが¹³⁷Baの基底状態に直接崩壊する際のβ線の最大運動エネルギー1.174MeVでは屈折率1.048以上の物体中でチェレンコフ発光が起きることを示す。下の矢印は⁹⁰Yの最大運動エネルギー2.28MeVでは屈折率1.018以上で発光することを示す。

すなわち屈折率が1.018以上1.048以下の透明な物質があれば¹³⁷Csでは全く発光せず⁹⁰Srの娘核である⁹⁰Yから発生する高速β線には反応するしきい値型チェレンコフカウンターが実現できる。なお、¹³⁴Csは1.4MeVまでのγ線を放出する。このエネルギーでは光電効果は無視でき、コンプトンエッジは1.15MeVである。すなわち、このカウンターは¹³⁴Csにもほとんど反応しない。

図２のようにシリカエアロゲルは二酸化ケイ素の微粒子が三次元的に数珠つなぎとなり、間に大量の空気を含む。シリカや空気塊の大きさが光の波長よりはるかに小さいので、光学的にはシリカと空気の体積比に応じた屈折率を持つ一様な物質のように振る舞う。

本発明者が提案する放射線計測器は、核分裂生成物のほとんどの放射線は検出せず、⁹⁰Srの娘核である⁹⁰Yからの高エネルギーβ線のみをリアルタイムに検出できる。

本発明の実施形態では（図３参照）、放射線物質測定器を、放射性物質を含む測定対象物（７）から放出された放射線が入射される物質（４）と、この物質（４）に放射線が入射された際に物質（４）から出射される光を吸収する第１のファイバー（１）と、第１のファイバー（１）で再発生した光を測定する第１の測定部（２）とを備え、物質の屈折率を1.018以上1.048以下とする。本発明は、⁹⁰Srを含む測定対象物（７）により適している。物質（４）は、シリカエアロゲルが望ましい。

さらに、放射線物質測定器を、物質（３）と測定対象物（７）との間に配置され放射線が通過すると発光する第２のファイバー（３）と、第２のファイバー（３）で発生した光を測定する第２の測定部（２）とを備えるものとすると望ましい。

さらに、放射線物質測定器を、第１のファイバー（１）の上方に、β線を遮断する遮断部（５）と放射線が通過すれば発光するμ粒子除去用シンチレーター（６）とμ粒子用シンチレーターから出射される光を吸収する第３のファイバー（図示せず。）とを備え、第３のファイバーで発生した光を測定する第３の測定部（図示せず。）を備えるものとすると望ましい。

本発明者が試作した放射性物質測定器（以下「本測定器」ともいうことがある。）の主要部を図３を使って説明する。本測定器の下に測定対象物７を置く。本発明者が試作したリアルタイムカウンター（放射性物質測定器）はシリカエアロゲル内でβ線をチェレンコフ発光させ、その光を直径0.2mmの波長変換光ファイバー１で導き、直径8mmの光電子増倍管（測定部）２で計測する。有効面積は、10cm×30cmである。トリガーシンチレーター（第２のファイバー）３は、直径0.2mmのシンチレーションファイバーである。なお、シンチレーターとは、放射線の入射により蛍光（シンチレーション光）を発する物質のことをいう。シリカエアロゲル（物質）４は、屈折率1.048で厚さが20mmである。この厚さでは運動エネルギー1.174MeVのβ線がシリカエアロゲル中で静止する。波長変換ファイバー（第１のファイバー）１は４種類あり、直径はいずれも0.2mmである。波長変換ファイバー１は、側面から入射した光を吸収すると少し長波長の光を等方的に放出する。このうち全反射条件を満たす光だけがファイバー端まで伝播する。このためチェレンコフ光を吸収する大きな有効面積に比べて極めて小型の受光素子で十分な測定が行える。

光電子増倍管（Photo Multiplier Tube、PMT。測定部。）2は、受光面直径8mm、外径14mmである。

波長変換ファイバー１の上には、厚さ5mmのアルミニウム板（遮蔽部）５があり、β線を遮断する。その上には、宇宙線μ粒子を測定するためのプラスチックシンチレーター板（μ粒子除去用シンチレーター）６が置かれている。図示していないが、シンチレーター板６には波長変換ファイバー（第３のファイバー）が接着されており、１本の光電子増倍管につながっている。すなわちこの測定器は７本の光電子増倍管を使用している。

原理的にγ線に全く反応しないβ線検出器は存在しない。本測定器は、γ線に対して発光しないシリカエアロゲルと物質量が非常に少ない波長変換ファイバーや光電子増倍管を用いているのでγ線の感度は非常に小さい。

ここで、本測定器のトリガー用シンチレーションファイバー及び第２の測定部（測定器）の機能を説明する。この検出器で要求される数個〜十数個の光子を測定できるような高感度の光検出器はPMT（光電子増倍管）かPPD（Pixelated Photon Detector）しかない。PMTの雑音頻度は10²〜10³Hzなので、第１の測定部だけでは放射性物質があろうとなかろうと1000Hz程度で鳴りっぱなしになる。PPDの雑音頻度は10⁵〜10⁶Hzなので、なおさら使えない。シンチレーションファイバーはα線β線や宇宙線μ粒子などの荷電粒子が通過すればほぼ100％、γ線でも１％程度の効率で発光する。PMT信号の時間分解能は１億分の１秒である。２本のPMTがこの時間幅の中で同時に雑音を出す頻度は（10²〜10³）2／（1×10⁸）＝10^-2〜10^-4Hzで、３本のPMTが同時に雑音を出す頻度は１年に一度以下である。シンチレーションファイバーの両端にそれぞれ別々のPMTを接着すれば、第１の測定部が信号を出した１億分の１秒の間に第２の測定部の２本のPMTが共に雑音を出す頻度は無視できる。実際の雑音の大部分は、何らかの自然放射線によってシンチレーションファイバーに繋がった２本のPMTが同時に信号を出した瞬間に第１の測定部のPMTが熱雑音を出すというもので、これが本検出器では0.1〜0.01Hzという十分低い頻度である。
また、β線遮蔽板とμ粒子除去用シンチレーター及び第３の測定部の機能を説明する。自然放射線の一種である宇宙線μ粒子は地上で１平方メートル当たり毎秒300個程度降って来ている。μ粒子は大気圏を50km以上通過して来たのだから十分高速で、ほとんどがシリカエアロゲルでチェレンコフ発光する。このμ粒子と⁹⁰Yからの高速β線を区別するのが第３の測定部である。すなわち、β線は厚さ5mmのアルミ板で必ず遮蔽されるので、第１と第２の測定部が反応したときに第３の測定部が無反応なら⁹⁰Yからのβ線、第３の測定部が反応したら宇宙線μ粒子と判定できる。

図４は、本測定器の光電子増倍管用高電圧電源と計数回路を一体化したものを上から見た図である。

本測定器は、１個のAC100Vコンセントで全ての電源を供給する。パネル１０には、スタートボタン１１、ストップボタン１２、リセットボタン１３の３個のボタンがあり、スタートボタン１１とストップボタン１２を同時に押すと２系統（ファイバーシンチレーターの２本＋μ粒子除去用シンチレーターの１本、波長変換ファイバーシートの４本）の光電子増倍管の電圧設定モードと計測モードの切り替えができる。電圧設定モードでは、スタートボタン１１とリセットボタン１３を同時に押すと光電子増倍管の印可電圧が0V⇔事前に設定してあった電圧に切り替わる。設定電圧は、右側の２個のつまみ１４、１５で調節できる。計測モードではスタート、ストップ、リセットのボタンだけで計数し、計数値は表示パネル１６に表示される。１７、１８は状態表示ランプである。このように、本試作器の操作は非常に簡単である。

放射能絶対値が判明している密封線源を使った性能評価実験を行った。本試作器では、⁹⁰Srに対する"hit"の条件を、シンチレーターファイバーにつながった２本の光電子増倍管が同時に反応したときに波長変換ファイバーにつながった４本の光電子増倍管のうちN本以上が反応した場合にカウントすることとしている。Nの値は１〜４から選ぶことができる。性能評価実験で、⁹⁰Sr感度、¹³⁷Csに対する反応率、雑音頻度を測定した。その値は表１のとおりとなった。

上記の測定結果から本測定器の表面汚染密度の測定限界を評価した値が図５である。図５の横軸は、⁹⁰Sr表面汚染密度で単位は、Bq/cm²、縦軸は、⁹⁰Srに対する¹³⁷Csの濃度比（無次元）である。測定時間は左から、10分、1分、10秒である。

本測定器は、大面積化が容易な構造をしている。本測定器は、幅10cmであるが、これを5倍にしても同じ大きさの光電子増倍管が使用できる。また波長変換ファイバーやシンチレーションファイバーの減衰長は2.7mである。そこで、有効面積50cm×2m=1m²に大型化しても性能はあまり変化しないと予想できる。図６は、この1m²測定器を深さ1cmの排水路上に設置した場合の予想検出限界値である。図６の横軸は、排水中の⁹⁰Sr体積濃度検出限界で単位はBq/リットル、縦軸は、⁹⁰Srに対する¹³⁷Csの濃度比である。測定時間は、左から1時間、10分、1分である。

⁹⁰Srからのβ線は水中で急速にエネルギーを失うため測定できるβ線は表面付近のおよそ1mm以内に発生したものに限られるが、γ線にとっては1cmの水は無視できるため雑音は排水全体から発生する。もし排水を薄い容器に入れた後に100℃以上に加熱して水分を蒸発させてから測定すれば、⁹⁰Sr検出限界は1/10となる。

本測定器では、ファイバーシンチレーターにつながった光電子増倍管からの信号と波長変換ファイバーにつながった光電子増倍管からの信号の「同時」という条件を時間差50ns以内とした。NIM規格の同時計数回路を使っている場合はこの条件は10nsec程度までしか限定できないが、Time to Digital Converterを使えばより正確な時間計測が可能である。今回の測定では、ファイバーシンチレーターの時間分解能は標準偏差で130psec程度であった。同時条件を500psec程度に設定しても感度の低下は1%以下で抑えられる。測定限界は雑音頻度の平方根にほぼ比例するので、同時条件の時間幅を1/100にすれば測定限界が１桁下がることが期待できる。すなわち、据付型大面積測定器は、排水濃度測定のような十分なサンプル試料がある場合は、1Bq/リットル（連続測定）〜0.1Bq/リットル（加熱処理を加えたバッチ測定）の⁹⁰Sr検出能力を、食品サンプルで100g程度の⁹⁰Sr検出能力が予想され、食品サンプルのように100g程度しか試料がない場合でも1Bq/リットル程度の⁹⁰Sr検出能力が予想される。

本発明は、測定対象物の⁹⁰Sr濃度測定器として産業上の利用可能である。

１第１のファイバー（波長変換光ファイバー）
２測定部（光電子増倍管）
３第２のファイバー（トリガーシンチレーター）
４物質（シリカエアロゲル）
５遮蔽部
６ μ粒子除去用シンチレーター
７測定対象物

Claims

放射性物質を含む測定対象物から放出された放射線が入射される物質と、前記物質に放射線が入射された際に前記物質から出射される光を吸収する第１のファイバーと、前記第１のファイバーで再発生した光を測定する第１の測定部と、前記第１のファイバーの上方に、β線を遮断するアルミニウム板と、放射線が通過すると発光するμ粒子除去用シンチレーターと、前記μ粒子除去用シンチレーターから出射される光を吸収する第３のファイバーと、前記第３のファイバーで再発光した光を測定する第３の測定部とを備え、前記物質の屈折率が1.018以上1.048以下であることを特徴とする放射性物質測定器。
請求項１において、前記放射性物質を含む測定対象物は⁹⁰Srを含むことを特徴とする放射性物質測定器。
請求項１において、前記物質がシリカエアロゲルであることを特徴とする放射性物質測定器。
請求項１において、前記物質と前記測定対象物との間に配置され放射線が通過すると発光する第２のファイバーと、前記第２のファイバーで発生した光を測定する第２の測定部とを備えることを特徴とする放射性物質測定器。