JP6418235B2 - 多孔質集電体及び燃料電池 - Google Patents
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Description
本発明の一態様に係る多孔質集電体は、固体電解質層と、この固体電解質層の一側に設けられる燃料極と、他側に設けられる空気極とを備えて構成される燃料電池の前記燃料極に隣接して設けられる多孔質集電体であって、前記多孔質集電体は金属多孔質体及び第1の触媒を含み、前記金属多孔質体は少なくとも表面に合金層を含み、前記合金層はニッケル(Ni)及びスズ(Sn)を含み、前記第1の触媒は、前記金属多孔質体の気孔に対向する前記合金層の表面に担持されて、前記気孔内を流動する燃料ガスに含まれる炭素成分を処理できる触媒である。
前記合金層におけるスズの配合割合が高くなるほど原料コストが高くなる。また、前記合金層におけるスズの配合割合が高くなるほど、硬くて脆い固溶体であるNi3Sn2が合金層中に生成しやすくなり、多孔質集電体が脆くなってしまう(成形しにくくなる)。 すなわち、多孔質集電体の成形性(成形のしやすさ)および原料コストの観点からはスズの配合割合を少なくすることが望ましいが、耐酸化性の観点からはスズの配合割合を多くすることが望ましいので、これらを勘案して用途に適したスズの配合割合を選択することが望ましい。
図5から図8はそれぞれNi−3wt%Sn多孔質集電体、Ni−5wt%Sn多孔質集電体、Ni−8wt%Sn多孔質集電体、Ni−16wt%Sn多孔質集電体のXRD(X線回折:X−ray diffraction)分析結果を示す図である。図5から図8の横軸はX線の入射角2θ(deg)、縦軸は回折強度(cps)である。
図5から図8のXRD分析に用いられたNi−Sn多孔質集電体はいずれも後述する
金属多孔質体1の製造方法に沿って製造される。
図5、図6および図7によれば、Ni−3wt%Sn多孔質集電体、Ni−5wt%Sn多孔質集電体およびNi−8wt%Sn多孔質集電体からはいずれも、ニッケル(Ni)、Ni3Sn、およびNiOのX線回折ピークが見られる一方、Ni3Sn2のX線回折ピークは見られない。
図8によれば、Ni−16wt%Sn多孔質集電体からはニッケル(Ni)およびNiSnのX線回折ピークが見られる一方、Ni3Sn2のX線回折ピークは見られない。
以上より、Ni−Sn多孔質集電体中のスズの配合割合が16wt%以下の場合、Ni−Sn多孔質集電体におけるスズを含む合金層にはNi3Sn2が存在しない(Ni3Sn2が存在していたとしても、XRD分析で検出することができないほど微量である)ことが分かる。
なお、Ni−Sn二元系状態図によれば、Ni−Sn合金中のSnの配合割合が42wt%未満の場合にはNi3Sn2が生成しないと考えられるが、図5から図8に示すXRD分析結果はそれを裏付けるものである。
より詳細には、銀(Ag)、白金(Pt)はいずれもスズに固溶し得るので、第1の触媒が銀(Ag)又は白金(Pt)を含む1又は2以上の成分から構成されている場合には「少なくとも表面に合金層を含み、前記合金層はニッケル(Ni)及びスズ(Sn)を含む金属多孔体」に第1の触媒を構成する銀(Ag)あるいは白金(Pt)の一部が固溶し、第1の触媒と金属多孔体との接合強度が増し、金属多孔体から第1の触媒が脱落することを防止することが可能である。
本実施形態では第2の触媒の形状は粒子状(比較的球状に近い等軸的な形状)であるが、他の形状(例えば、板状、針状等)でも良い。
また、前記金属多孔質体の三次元網目構造は、少なくとも表面に前記ニッケル(Ni)及びスズ(Sn)を含む外殻部と、中空又は導電性材料の一方又は双方を含む芯部とを有する骨格を備え、前記骨格が一体的に連続したものが望ましい。
以下、本発明の実施形態を図に基づいて具体的に説明する。なお、本実施形態は、三次元網目構造を多孔質集電体に適用したものであるが、多孔質集電体は、以下の形態に限定されることはなく、種々の形態を備える多孔質集電体を採用することができる。
さらにまた、Ni成分、Sn成分に加えて、10質量%以下のリン成分を加えるのが好ましい。リン成分を加えるには、Ni−Sn合金層を形成する際に、リンを含む添加物を加えればよい。例えば、Ni層を無電解ニッケルめっきで形成した後、還元剤として次亜リン酸系材料を用いることにより、リン成分を添加することができる。これにより、耐電解性、耐蝕性がさらに向上する。なお、リンの配合量が多くなると耐熱性が低下するため、リンの配合量は10%以下に設定される。
1b 気孔(連続気孔)
2 固体電解質層
3 空気極
4 燃料極
5 膜電極接合体
6 第1の集電部材
7 第2の集電部材
8 第1の多孔質集電体(空気極側)
9 第2の多孔質集電体(燃料極側)
10 骨格
10a 外殻部
10b 芯部
12a 合金層
12b ニッケルメッキ層
13 第1のガス流路
14 第2のガス流路
15 ガスケット
16 ガスケット
20 第1の触媒
21 第2の触媒
101 燃料電池セル
Claims (10)
- 固体電解質層と、この固体電解質層の一側に設けられる燃料極と、他側に設けられる空気極とを備えて構成される燃料電池の前記燃料極に隣接して設けられる多孔質集電体であって、
前記多孔質集電体は金属多孔質体及び第1の触媒を含み、
前記金属多孔質体は少なくとも表面に合金層を含み、前記合金層はニッケル(Ni)及びスズ(Sn)を含み、
前記第1の触媒は、前記金属多孔質体の気孔に対向する前記合金層の表面に担持されて、前記気孔内を流動する燃料ガスに含まれる炭素成分を処理できる触媒である、多孔質集電体。 - 前記第1の触媒が、銀(Ag)又は白金(Pt)を含む1又は2以上の成分から構成されている、請求項1に記載の多孔質集電体。
- 前記第1の触媒が、1〜15質量%担持されている、請求項1又は請求項2に記載の多孔質集電体。
- 前記金属多孔質体の気孔に対向する前記合金層の表面に、ニッケル(Ni)、ニッケル(Ni)−スズ(Sn)合金、ニッケル(Ni)−スズ(Sn)−クロム(Cr)合金から選ばれた第2の触媒が担持されている、請求項1から請求項3のいずれか1項に記載の多孔質集電体。
- 前記合金層におけるスズ(Sn)の配合割合が、5〜30質量%である請求項1から請求項4のいずれか1項に記載の多孔質集電体。
- 前記金属多孔質体は、50〜98%の気孔率を備える、請求項1から請求項5のいずれか1項に記載の多孔質集電体。
- 前記触媒は、0.05〜5μmの平均粒径を備える、請求項1から請求項6のいずれか1項に記載の多孔質集電体。
- 前記金属多孔質体は、三次元網目構造を備える、請求項1から請求項7のいずれか1項に記載の多孔質集電体。
- 前記三次元網目構造は、
少なくとも表面に前記ニッケル(Ni)及びスズ(Sn)を含む合金層を備える外殻部と、中空又は導電性材料の一方又は双方を含む芯部とを有する骨格を備え、前記骨格が一体的に連続したものである、請求項8に記載の多孔質集電体。 - 請求項1から請求項9のいずれか1項に記載の多孔質集電体を備える燃料電池。
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