JP6412562B2 - リチウム電気化学的発電装置のためのリチウムイオンを伝導するポリマー組成物 - Google Patents
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Description
− リチウム−イオン電池、リチウム−金属電池(より具体的には、リチウム−硫黄電池、リチウム−空気電池)などの、再充電されるべく設計された蓄電池;又は
− リチウムをベースとする一次電池(例えば、V2O5/Liセル電池、及びLi/SOCl2セル電池)、
の構成に関与することが意図された電解質、の分野において応用され得ることは、それ故至極当然のことである。
− リチウム金属をベースとする負極と;
− リチウムをインターカレート可能な化合物をベースとする正極と;及び
− 前記負極と前記正極との間に配置された電解質膜(電解質コアとも称され得る)と、
を含んでなる。
− 多孔質セパレータであり、これにおいて電解質が、セパレータの多孔性部に局在する技術;
− ゲルセパレータであり、これにおいて電解質が、ゲルの高分子鎖を広げてそれらの間を移動する技術、
が存在する。
*正極(空気電極)では:
2Li++2e−+O2(g)→Li2O2(s)(2.91V vs Li+/Li)
2Li++2e−+(1/2)O2(g)→Li2O2(s)(3.10V vs Li+/Li)
*負極では:
Li(s)→Li++e−
によって表わされ得る。
*正極(空気電極)では:
O2+2H2O+4e−→4OH−(3.45V vs Li+/Li)
*負極では:
Li(s)→Li++e−
− 蓄電池の安全性;及び
− 電極における電気化学的反応の可逆性。
− それらは電池を短絡させ得、したがって使用者が危険にさらされること;
− それらはまた、サイクル回数が増えるにつれて、リチウムと隣接する集電体との間の電気的接触が悪化していく瞬間から、電池のサイクル性をかなり減少させる原因となり得ること;及び
− それらは必然的に負極の損傷に寄与し得、このことは、結果として電池のサイクル性の制限につながること(前記サイクル性は、50サイクル前後に制限されており、これによりシステムは長期間の使用が可能でない)。
− 一定のサイクル回数の終了時に、電解質がpH10を超えるアルカリ性電解質である場合には分解し得ること;
− 比較的高い保護層厚が、その抵抗性を増大し、したがって非常に高速では電池を使用できなくすること;及び
− その化学的性質(セラミック)の故に、保護層は脆性を有し、取扱いを困難にし、かつ最低でも典型的には200μm程度の厚さが課されること、
を有し得る。
− イオン性液体の重合に由来する少なくとも1種のイオン性ポリマーであり、そのカチオンが少なくとも1種の重合可能基を担持する、該イオン性ポリマーと;
− 少なくとも1種のリチウム塩と;及び
− 少なくとも1種の非イオン性ポリマーと、
を含む。
− とりわけ、前述のイオン性ポリマーとリチウム塩との組合せに起因して、リチウムイオンを伝導する膜;
− リチウム金属と接触させたとき、機械的、化学的、及び電気化学的に安定した膜;
− 水性電解質に対して、それらが塩基性(例えばLiOHを含有)であろうが酸性(例えば、酢酸又はリン酸を含有)であろうが、また特に、リチウム塩が濃縮された電解質に対してでも、最終用途を代表する温度範囲において安定な膜、
を有するポリマー膜を形成可能である。
*A+は、カチオン、一般には有機性のもの、を表し;かつ
*X+は、アニオンを表す]、
によって表され得る。
によって象徴化され得る。二重結合の炭素原子へ別の基が結合され得ることは除外されておらず、単純化バイアスが、ここでは基A1のみを表すことに帰着させた。
に対応し得る。
− R6、R7、及びR8は、互いに独立して、1〜12個の炭素原子を含む、場合によってはフッ素化された、アルキル基を表し;
− Xは、1〜6個の炭素原子を含む、場合によってはフッ素化された、アルキレン基を表し;かつ
− R5は、水素原子又はメチル基を表す]、
のものであり得る。
nBuは、n−ブチル基に対応する]
の特定の化合物であり得る。
− N+及びR9は、一緒になって脂環式基を形成し;
− N+及びR12は、一緒になって芳香族基を形成し;
− R10、R11、及びR13は、互いに独立して、炭化水素基を表し、基R10、R11、及びR13の少なくとも1つは、上記に記載したものなどの、少なくとも1つの重合可能な官能基を担持する炭化水素基である]、
の1つに対応し得る。
に対応するものであり得る。
− アミド化合物、特にパーフルオロ化されたもの、例えば、以下の式(XI):
− パーフルオロ化ボレート化合物、例えば以下の式(XII):
− ホスフェート化合物、例えば、式PF6 −の化合物;又は
− 塩素化化合物、例えば、式ClO4 −の塩素化化合物、
であり得る。
− 以下の一般式(II):
に対応する脂肪族アンモニウムカチオンと;及び
− アミドアニオン、好ましくはパーフルオロ化されたもの、
とのアソシエーションの結果生じるイオン性液体であり得、
このカテゴリーに入る特定の例は:
− 以下の式(V):
− 以下の式(XI):
のアソシエーションの結果生じるイオン性液体である。
− 水不溶性;
− 疎水性;及び
− 酸性又は塩基性溶液に対する化学的安定性、
に対応しなければならない。
− リチウム塩をイオン性液体と接触させる操作;
− 得られた混合物に重合開始剤を添加する操作;及び
− 以下に定義される非イオン性ポリマーを添加する操作、
の実施により調製され得る。
* ペルオキシピバレート化合物、例えばtert−ブチルペルオキシピバレート、t−アミルペルオキシピバレート;
* ペルオキシド化合物、例えばジ−tert−ブチルペルオキシド、(tert−ブチルペルオキシ)−2,5−ジメチルヘキサン、及びベンゾイルペルオキシド;
* 過硫酸塩化合物、例えば過硫酸カリウム、過硫酸ナトリウム、又は過硫酸アンモニウム;
* アゾ化合物、例えばアゾビスイソブチロニトリル(略語AIBNで公知);及び
* カーボネート化合物、例えばビス(4−tert−ブチルシクロへキシル)ペルオキシジカーボネート、
から選択され得る。
− 少なくとも1つの電子伝導性材料と;
− 少なくとも1つの触媒と;及び
− 場合によっては、前記材料と前記触媒との間の密着を確保するための、少なくとも1つのバインダと、
を含み得る。
* Mは、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Mg、Zn、V、Ti、Al、Si、B、Cr、Mo、及びそれらの混合物から選択される元素を表し;
* Xは、P、Si、Ge、S、V、及びAsから選択される元素を表し;
* x、y、z、及びnは、カチオンの全電荷がアニオンの全荷電を補償するように選ばれた整数又は正の10進数であり、それ故、化合物は電気的に中性である]
の化合物であり得る。
− 負極と正極との間に、上記に定義されたような膜をホットプレスすることからなる第1の経路;
− 一方の電極上に、上記に定義されたような膜を直接形成すること、及び得られたアセンブリを他方の電極上にホットプレスすることからなる第2の経路、
が想定され得る。
LixMy(XOz)n
[式中:
* Mは、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Mg、Zn、V、Ti、Al、Si、B、Cr、Mo、及びそれらの混合物から選択される元素を表し;
* Xは、P、Si、Ge、S、V、及びAsから選択される元素を表し;
* x、y、z、及びnは、カチオンの全電荷がアニオンの全荷電を補償するように選ばれた整数又は正の10進数であり、それ故、化合物は電気的に中性である]
に対応するリチウム化合物が挙げられる。
Claims (21)
- リチウムイオンを伝導するポリマー組成物であって、以下の成分:
− イオン性液体の重合に由来する少なくとも1種のイオン性ポリマーであり、前記イオン性液体のカチオンが少なくとも1種の重合可能な官能基を担持し、前記重合可能な官能基がビニル性基から選択される、該イオン性ポリマーと;
− 少なくとも1種のリチウム塩と;及び
− 少なくとも1種の非イオン性ポリマーと、
を含み、
前記組成物が固体組成物であり、即ち水及び有機溶媒がない、該ポリマー組成物。 - 前記リチウム塩が、LiPF6、LiClO4、LiBF4、LiAsF6、LiCF3SO3、リチウムビス(トリフルオロメタンスルホニル)イミド LiN[SO2CF3]2、リチウムビス(ペンタフルオロエタンスルホニル)イミド LiN(C2F5SO2)2、及びそれらの混合物からなる群より選択される、請求項1に記載の組成物。
- 前記カチオンが、少なくとも1つの窒素原子、少なくとも1つのリン原子、又は少なくとも1つの硫黄原子を含んでなる化合物であって、その正電荷が、前記窒素原子、前記リン原子、又は前記硫黄原子によって生じ、前記原子が、直鎖若しくは分枝鎖の炭化水素鎖、又は炭化水素環に属し得る、請求項1または2に記載の組成物。
- 前記イオン性液体のアニオンが、負電荷を担持するヘテロ原子を含む化合物であり、前記ヘテロ原子が、窒素原子、ホウ素原子、リン原子、又は塩素原子から選択される、請求項1〜5のいずれか1項に記載の組成物。
- 前記アニオンがアミド化合物である、請求項6に記載の組成物。
- 前記非イオン性ポリマーが、ポリオレフィン、スチレンポリマー、ポリメタクリレートポリマー、ポリカーボネートポリマー、及びそれらの混合物から選択される、請求項1〜9のいずれか1項に記載の組成物。
- 前記非イオン性ポリマーが、ポリオレフィンのファミリーに属する場合に、ポリプロピレン、ポリエチレン、及びそれらの混合物から選択される、請求項1〜10のいずれか1項に記載の組成物。
- 前記非イオン性ポリマーが、前記組成物の全重量に比較して1〜95重量%の範囲の濃度で前記組成物中に含まれる、請求項1〜11のいずれか1項に記載の組成物。
- 特に、電極の形成に必要な成分を含む、請求項1〜12のいずれか1項に記載の組成物。
- 以下の成分:
− イオン性液体の重合に由来する少なくとも1種のイオン性ポリマーであり、前記イオン性液体のカチオンが少なくとも1種の重合可能な官能基を担持し、前記重合可能な官能基がビニル性基から選択される、該イオン性ポリマーと;
− 少なくとも1種のリチウム塩と;及び
− 少なくとも1種の非イオン性ポリマーと、
を含む、リチウムイオンを伝導する伝導性ポリマー組成物を調製するための方法であって、前記方法が、前述のイオン性液体を重合化する工程を含み、ここで、前記ポリマー組成物は、前述のイオン性液体、リチウム塩、及び非イオン性ポリマーとは別に、重合開始剤を含む混合物からなる、該方法。 - 請求項1〜13のいずれか1項によって定義される組成物を含む膜。
- 電気化学的リチウム発電装置用の電解質膜である、請求項15に記載の膜。
- 請求項15又は16によって定義される膜を含む少なくとも1つのセルを含む、電気化学的リチウム発電装置であって、前記膜が、負極と正極との間に配置される、該電気化学的リチウム発電装置。
- 前記負極がリチウム金属ベースの電極である、請求項17に記載の電気化学的リチウム発電装置。
- リチウム−金属電池又はリチウム−空気電池である、請求項17又は18に記載の電気化学的リチウム発電装置。
- 請求項13において定義される組成物を含む、電極−膜アセンブリ。
- 請求項20において定義される電極−膜アセンブリを含む少なくとも1つのセルを含む、電気化学的リチウム発電装置。
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