JP6265323B2 - 熱電変換材料 - Google Patents
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Description
前記複数の導電性材料間の少なくとも一部が前記コアシェル粒子を介して接合されている、熱電変換材料。
項2. 前記コアシェル粒子における前記シェル部の厚みが5nm以下である、項1に記載の熱電変換材料。
項3. 前記コアシェル粒子における前記コア部の直径が0.1〜100nmである、項1または2に記載の熱電変換材料。
項4. 前記コアシェル粒子の粒子径が1〜110nmであり、前記コアシェル粒子の熱伝導率が前記導電性材料の熱伝導率よりも相対的に小さい、項1〜3のいずれかに記載の熱電変換材料。
項5. 前記導電性材料が繊維状である、項1〜4のいずれかに記載の熱電変換材料。
項6. 前記導電性材料が、カーボンナノチューブ、カーボンナノホーン、カーボンナノファイバー、金属ウィスカー繊維、及び金属酸化物ウィスカー繊維からなる群から選択された少なくとも1種である、項1〜5のいずれかに記載の熱電変換材料。
項7. 前記コアシェル粒子は、前記シェル部がポリペプチドにより構成されており、前記コア部が無機半導体により構成されている、項1〜6のいずれかに記載の熱電変換材料。
項8. 前記ポリペプチドが、球殻状タンパク質タンパク質である、項7に記載の熱電変換材料。
項9.
前記無機半導体が、金属酸化物または化合物半導体である、項7または8に記載の熱電変換材料。
項10. 前記ポリペプチドの表面のペプチドが前記導電性材料と結合している、項7〜9のいずれかに記載の熱電変換材料。
項11. 前記コアシェル粒子がデンドリマーであり、前記デンドリマーにおける前記シェル部が絶縁性の側鎖部分により構成されており、前記コア部が導電性のπ共役系コアにより構成されている、項1〜6のいずれかに記載の熱電変換材料。
項12. 前記複数の導電性材料がp型半導体特性を有し、前記導電性のコア部がp型半導体である、項1〜11のいずれかに記載の熱電変換材料。
項13. 前記複数の導電性材料がn型半導体特性を有し、前記導電性のコア部がn型半導体である、項1〜11のいずれかに記載の熱電変換材料。
タンパク質として、K. Iwahori, T. Enomoto, H. Furusho, A. Miura, K. Nishio, Y. Mishima, I. Yamashita, Chem. Mater., 19, 3105 (2007)に記載されたListeria Dpsを使用し、Listeria Dpsの表面に、I. Inoue, B. Zheng, K. Watanabe, Y. Ishikawa, K. Shiba, H. Yasueda, Y. Uraoka, I. Yamashita.Chem. Commun., 47, 12649 (2011)に記載された方法で特開2004−121154号公報に記載の配列番号1(DYFSSPYYEQLF)で示されるアミノ酸配列からなるペプチド(NHBP−1)を付与した。以下、この分子をC−Dpsという。次に、K. Iwahori, K. Yoshizawa, M.Muraoka, I. Yamashita, Inorg. Chem., 44, 6393 (2005)とR. Tsukamoto, K.Iwahori, M. Muraoka, I. Yamashita, Bull. Chem. Soc. Jpn., 78, 2075 (2005)に記載の方法に従い、コバルトをC−Dpsに内包させ、C−Dpsがシェル部分、コバルトがコア部分を構成するコアシェル粒子を得た。このコアシェル粒子の直径は約9nm、コア部分の直径は約4.5nmであった。以下、得られたコアシェル粒子をC−Dps(Co)のように表記する。次に、単層カーボンナノチューブ(CNT、純度50−70%、金属半導体混合、シグマ・アルドリッチ社製)を用い、以下の手順でCNTとC−Dps(Co)との複合材料を作製した。以下、この複合材料(熱電変換材料)をCNT/C−Dps(Co)のように表記する。
次に、マスク蒸着によって、ガラス基板上のCNT/C−Dps(Co)に金電極パターンを形成し、M.Nakamura,A. Hoshi, M.Sakai, and K.Kudo, Mat. Res. Soc. Symp. Proc. 1197, 1197−D09−07(2010)に記載の有機薄膜用熱電特性評価装置を用いて、室温・高真空中において、電流−電圧測定、ゼーベック係数の測定を行った。測定対象試料の横幅は2mm、長さは10mm、膜厚は約50nmとした。図3(a)及び図3(b)に、CNT/C−Dps(Co)の熱電特性の測定結果を示す。図3(a)は、電流−電圧測定結果を示すグラフである。このグラフの傾きから電気伝導率を求めたところ、0.86S/cmという値が得られた。また、図3(b)は、2電極間の温度差と熱起電力の関係である。あらかじめ求めた上記装置のゼーベック係数17.5μV/Kをこのグラフの傾きから差し引くことで、CNT/C−Dps(Co)の絶対ゼーベック係数として85.4μV/Kという値が得られた。他の実施例等との熱電性能比較のために、縦軸をゼーベック係数の対数値、横軸を導電率の対数値としたグラフにCNT/C−Dps(Co)についての測定結果を表示したものを図10に示す。図10のグラフにおいて、斜線は等パワーファクター線を示しており、パワーファクターという点では、右上ほど性能が良いということになる。また、エラーバーは、それぞれの試料の複数回の測定結果から統計処理により得られた信頼区間95%の範囲を表している。
コバルトの代わりに鉄を内包させたこと以外は、実施例1と同様にして、C−Dpsに鉄を内包させたコアシェル粒子CNT/C−Dps(Fe)を得た。図4に、得られたCNT/C−Dps(Fe)のX線回折(XRD)パターンと、Fe2O3・nH2OのパウダーのXRDパターンとの比較を示す。この結果から、CNT/C−Dps(Fe)に内包されている鉄は、Fe2O3・nH2Oとして存在していることが確認された。また、このコアシェル粒子の直径は約9nm、コア部分の直径は約4.5nmであった。
次に、実施例1と同様にして、CNT/C−Dps(Fe)について、電流−電圧測定、ゼーベック係数の測定を行った。図5(a)及び図5(b)に、CNT/C−Dps(Fe)の熱電特性の測定結果を示す。図5(a)は、電流−電圧測定結果を示すグラフである。このグラフの傾きから電気伝導率を求めたところ、0.81S/cmという値が得られた。また、図5(b)は、2電極間の温度差と熱起電力の関係である。あらかじめ求めた上記装置のゼーベック係数17.5μV/Kをこのグラフの傾きから差し引くことで、CNT/C−Dps(Fe)の絶対ゼーベック係数として55.0μV/Kという値が得られた。他の実施例及び比較例との熱電性能の比較のために、縦軸をゼーベック係数の対数値、横軸を導電率の対数値としたグラフにCNT/C−Dps(Fe)についての測定結果を表示したものを図10に示す。
C−Dps(Co)を付着させなかったCNTをそのままCNT(pristine)として用い、熱電特性を測定した。
<熱電特性の測定>
実施例1と同様にして、CNT(pristine)について、電流−電圧測定、ゼーベック係数の測定を行った。図6(a)及び図6(b)に、CNT(pristine)の熱電特性の測定結果を示す。図6(a)は、電流−電圧測定結果を示すグラフである。このグラフの傾きから電気伝導率を求めたところ、0.31S/cmという値が得られた。また、図6(b)は、2電極間の温度差と熱起電力の関係である。あらかじめ求めた上記装置のゼーベック係数17.5μV/Kをこのグラフの傾きから差し引くことで、CNT(pristine)の絶対ゼーベック係数として33.2μV/Kという値が得られた。他の実施例等との熱電性能比較のために、縦軸をゼーベック係数の対数値、横軸を導電率の対数値としたグラフにCNT(pristine)についての測定結果を表示したものを図10に示す。
コバルトを内包させなかったこと以外は、実施例1と同様にして、CNT/C−Dps(apo)を得た。
<熱電特性の測定>
次に、実施例1と同様にして、CNT/C−Dps(apo)について、電流−電圧測定、ゼーベック係数の測定を行った。図7(a)及び図7(b)に、CNT/C−Dps(apo)の熱電特性の測定結果を示す。図7(a)は、電流−電圧測定結果を示すグラフである。このグラフの傾きから電気伝導率を求めたところ、0.61S/cmという値が得られた。また、図7(b)は、2電極間の温度差と熱起電力の関係である。あらかじめ求めた上記装置のゼーベック係数17.5μV/Kをこのグラフの傾きから差し引くことで、CNT/C−Dps(apo)の絶対ゼーベック係数として37.0μV/Kという値が得られた。他の実施例等との熱電性能比較のために、縦軸をゼーベック係数の対数値、横軸を導電率の対数値としたグラフにCNT(apo)についての測定結果を表示したものを図10に示す。
コバルトの代わりに硫化カドミウム(CdS)を内包させたこと以外は、実施例1と同様にして、硫化カドミウムを内包させたコアシェル粒子CNT/C−Dps(CdS)を得た。このコアシェル粒子の直径は約9nm、コア部分の直径は約4.5nmであった。
次に、実施例1と同様にして、CNT/C−Dps(CdS)について、電流−電圧測定、ゼーベック係数の測定を行った。図8(a)及び図8(b)に、CNT/C−Dps(CdS)の熱電特性の測定結果を示す。図8(a)は、電流−電圧測定結果を示すグラフである。このグラフの傾きから電気伝導率を求めたところ、0.14S/cmという値が得られた。また、図8(b)は、2電極間の温度差と熱起電力の関係である。あらかじめ求めた上記装置のゼーベック係数17.5μV/Kをこのグラフの傾きから差し引くことで、CNT/C−Dps(CdS)の絶対ゼーベック係数として34.3μV/Kという値が得られた。他の実施例等との熱電性能比較のために、縦軸をゼーベック係数の対数値、横軸を導電率の対数値としたグラフにCNT/C−Dps(CdS)についての測定結果を表示したものを図10に示す。
コバルトの代わりにカドミウムセレニド(CdSe)を内包させたこと以外は、実施例1と同様にして、カドミウムセレニドを内包させたコアシェル粒子CNT/C−Dps(CdSe)を得た。このコアシェル粒子の直径は約9nm、コア部分の直径は約4.5nmであった。
次に、実施例1と同様にして、CNT/C−Dps(CdSe)について、電流−電圧測定、ゼーベック係数の測定を行った。図9(a)及び図9(b)に、CNT/C−Dps(CdSe)の熱電測定結果を示す。図9(a)は、電流−電圧測定結果を示すグラフである。このグラフの傾きから電気伝導率を求めたところ、0.22S/cmという値が得られた。また、図9(b)は、2電極間の温度差と熱起電力の関係である。あらかじめ求めた上記装置のゼーベック係数17.5μV/Kをこのグラフの傾きから差し引くことで、CNT/C−Dps(CdSe)の絶対ゼーベック係数として28.1μV/Kという値が得られた。他の実施例等との熱電性能比較のために、縦軸をゼーベック係数の対数値、横軸を導電率の対数値としたグラフにCNT/C−Dps(CdSe)についての測定結果を表示したものを図10に示す。
実施例1のCNT/C−Dps(Co)では、比較例1のCNT(pristine)と比較して、ゼーベック係数が2.3倍、導電率が2.9倍になることによって、パワーファクターPが15倍になった。また、実施例2のCNT/C−Dps(Fe)では、比較例1のCNT(pristine)と比較して、ゼーベック係数が1.7倍、導電率が2.8倍になることによって、パワーファクターPが8倍になった。また、参考例1のCNT/C−Dps(apo)と比較しても、実施例1のCNT/C−Dps(Fe)及び実施例2のCNT/C−Dps(Co)を用いると、導電率及びゼーベック係数ともに増加することが分かる。
Claims (12)
- 複数の導電性材料と、導電性のコア部及び絶縁性のシェル部を有するコアシェル粒子とを有し、
前記複数の導電性材料間の少なくとも一部が前記コアシェル粒子を介して接合されており、
前記導電性材料が、カーボンナノチューブ、カーボンナノホーン、カーボンナノファイバー、グラフェン、金属ウィスカー繊維、及び金属酸化物ウィスカー繊維からなる群から選択された少なくとも1種である、熱電変換材料。 - 前記コアシェル粒子における前記シェル部の厚みが5nm以下である、請求項1に記載の熱電変換材料。
- 前記コアシェル粒子における前記コア部の直径が0.1〜100nmである、請求項1または2に記載の熱電変換材料。
- 前記コアシェル粒子の粒子径が1〜110nmであり、前記コアシェル粒子の熱伝導率が前記導電性材料の熱伝導率よりも相対的に小さい、請求項1〜3のいずれかに記載の熱電変換材料。
- 前記導電性材料が繊維状である、請求項1〜4のいずれかに記載の熱電変換材料。
- 前記コアシェル粒子は、前記シェル部がポリペプチドにより構成されており、前記コア部が無機半導体により構成されている、請求項1〜5のいずれかに記載の熱電変換材料。
- 前記ポリペプチドが、球殻状タンパク質である、請求項6に記載の熱電変換材料。
- 前記無機半導体が、金属酸化物または化合物半導体である、請求項6または7に記載の熱電変換材料。
- 前記ポリペプチドの表面のペプチドが前記導電性材料と結合している、請求項6〜8のいずれかに記載の熱電変換材料。
- 前記コアシェル粒子がデンドリマーであり、前記デンドリマーにおける前記シェル部が絶縁性の側鎖部分により構成されており、前記コア部が導電性のπ共役系コアにより構成されている、請求項1〜5のいずれかに記載の熱電変換材料。
- 前記複数の導電性材料がp型半導体特性を有し、前記導電性のコア部がp型半導体である、請求項1〜10のいずれかに記載の熱電変換材料。
- 前記複数の導電性材料がn型半導体特性を有し、前記導電性のコア部がn型半導体である、請求項1〜10のいずれかに記載の熱電変換材料。
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