JP6244851B2 - 熱硬化性シリコーン組成物および熱硬化性シリコーン組成物を与える液 - Google Patents
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Description
本発明の主たる目的は、LEDチップの封止に好適に使用することのできる、硬化性が良好でガスバリア性の高い硬化物を与える熱硬化性シリコーン組成物および2液硬化型シリコーンを提供することである。
本発明の更に他の目的は、2液硬化型シリコーン用の新規な縮合触媒含有液の製造方法を提供することにある。
[1](A)水酸基またはアルコキシ基が結合したケイ素原子を1分子中に少なくとも
2個有するフェニルメチルシリコーンと、(B)1分子中に3個以上の水酸基またはアル
コキシ基を有しケイ素原子に結合した有機基がメチル基であるシランまたはシロキサン化
合物と、(C)Ga化合物およびZr化合物と、を含む混合物であり、該混合物中にケイ
素原子に結合したフェニル基とメチル基をモル比2:8〜4.5:5.5(フェニル基モ
ル数:メチル基モル数)で含有する熱硬化性シリコーン組成物。
[3]上記(A)のフェニルメチルシリコーンが、水酸基が結合したケイ素原子を両末端に有するジフェニルジメチルシリコーンである、上記[1]又は[2]に記載の熱硬化性シリコーン組成物。
[5]上記(A)のフェニルメチルシリコーンと上記(B)のシランまたはシロキサン化合物との縮合物を含有する、[1]〜[4]のいずれかに記載の熱硬化性シリコーン組成物。すなわち、上記[1]〜[4]のいずれかに記載の熱硬化性シリコーン組成物に含まれる上記(A)のフェニルメチルシリコーンと上記(B)のシランまたはシロキサン化合物の少なくとも一部が縮合している、熱硬化性シリコーン組成物。
本発明の実施形態には、更に、以下に挙げる液及び2液硬化型シリコーンが含まれる。
[7]少なくとも上記(A)のフェニルメチルシリコーン及び上記(B)のシランまたはシロキサン化合物の何れか一方を含み、上記Ga化合物および上記Zr化合物を含有する液と混合することにより、上記[1]〜[6]のいずれかに記載の熱硬化性シリコーン組成物となる液。具体的には、Ga化合物およびZr化合物を含有しない第1液とGa化合物およびZr化合物を含有する第2液とから構成され、該第1液と該第2液とを混合することにより上記[1]〜[6]のいずれかに記載の熱硬化性シリコーン組成物を与える、2液硬化型シリコーンが挙げられる。
[9]縮合触媒としてGa化合物およびZr化合物を含有し、水酸基が結合したケイ素原子を有する液状シリコーンを該Ga化合物およびZr化合物の分散媒として用いた、室温で1週間保存したときの粘度上昇率が10%未満である、2液硬化型シリコーン用の縮合触媒含有液。
[11]上記液状シリコーンが、水酸基が結合したケイ素原子を両末端に有するジフェニルジメチルシリコーンを含む、上記[9]または[10]に記載の縮合触媒含有液。
[12]上記ジフェニルジメチルシリコーンがフェニル基とメチル基をモル比2:8〜4.5:5.5(フェニル基モル数:メチル基モル数)で含有する、上記[11]に記載の縮合触媒含有液。
本発明の実施形態には、更に、以下に挙げる2液硬化型シリコーン用の縮合触媒含有液の製造方法が含まれる。
[14]水酸基が結合したケイ素原子を両末端に有するジフェニルジメチルシリコーンにGa(acac)3およびZr(acac)4を溶解させる、2液硬化型シリコーン用の縮合触媒含有液の製造方法。
4.5:5.5(フェニル基モル数:メチル基モル数)で含有する、上記[14]に記載の製造方法。
本発明の実施形態には、更に、上記の熱硬化性シリコーン組成物からなるLED封止用の熱硬化性シリコーン組成物が含まれる。
本発明の他の一側面によれば、2液硬化型シリコーン用の新規な縮合触媒含有液が提供される。
また、本明細書においてシリコーン等の重量平均分子量(Mw)に言及する場合、特に断らない限り、その重量平均分子量はポリスチレン換算の重量平均分子量を意味する。
また、本明細書においてシリコーン等の粘度に言及する場合、特に断らない限り、25℃における粘度を意味する。
第1実施形態は、(成分A)水酸基またはアルコキシ基が結合したケイ素原子を1分子中に少なくとも2個有するフェニルメチルシリコーンと、(成分B)1分子中に3個以上の水酸基またはアルコキシ基を有しケイ素原子に結合した有機基がメチル基であるシランまたはシロキサン化合物と、(成分C)Ga化合物およびZr化合物と、の混合物であって、ケイ素原子に結合したフェニル基とメチル基をモル比2:8〜4.5:5.5(フェニル基モル数:メチル基モル数)で含有する熱硬化性シリコーン組成物である。
成分Aは、水酸基またはアルコキシ基が結合したケイ素原子を1分子中に少なくとも2個有するフェニルメチルシリコーンである。
フェニルメチルシリコーンとは、ケイ素原子に結合した炭化水素基としてフェニル基およびメチル基が含まれるシリコーンであり、線状ポリマーであってもよいし分岐ポリマーであってもよいが、硬化後にスイッチのOn/Offなどによる熱でLEDワイヤーにかかる応力を吸収しやすいため、柔軟性を付与する観点からから線状であることが好ましい。
成分Aは、水酸基およびアルコキシ基の少なくとも何れか一方と結合したケイ素原子を1分子中に少なくとも2個有する。成分Aが有する、ケイ素原子に結合したアルコキシ基は、加水分解反応または脱アルコール縮合反応が生じ易いように、炭素数1〜3のアルコ
キシ基すなわちメトキシ基、エトキシ基またはプロポキシ基であることが好ましい。
成分Aの好適例は、水酸基が結合したケイ素原子を両末端に有する線状フェニルメチルシリコーンであり、例えば、下記化学式(1)〜(4)で表されるものを含む。
成分Aは、製造時の環境負荷が小さく、入手コストも低く抑えられるため、水酸基が結合したケイ素原子を両末端に有するジフェニルジメチルシリコーンが特に好ましい。
成分Aに含まれるフェニル基とメチル基の相対量は、後述する第1実施形態に係る熱硬化性シリコーン組成物に含まれるフェニル基とメチル基の相対量と同じ範囲が好ましい。すなわち、フェニル基とメチル基の相対量が、後述する好ましい比率であるジフェニルジメチルシリコーンが好ましい。
成分Bは、1分子中に3個以上の水酸基またはアルコキシ基を有し、ケイ素原子に結合した有機基がメチル基であるシランまたはシロキサン化合物である。すなわち、成分Bは、水酸基およびアルコキシ基を1分子中に合計3個以上有する。
成分Bとして用い得るシラン化合物として、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエ
トキシシラン、メチルトリプロピルシランが好ましく例示される。
成分Bとして用い得るシロキサン化合物としては、下記化学式(5)で表されるメチルシロキサン系化合物が好ましく例示される。
上記化学式(5)において、Meはメチル基を表しており、a、b、c、dはそれぞれ0または正の整数、eは3以上の整数である。a、b、c、d、eは、2≦a+b+c+d、かつ、eが3以上の整数という条件を充たすように、更に、分子量が好ましくは20000以下となるように設定される。eはケイ素原子に結合したメトキシ基の個数を表している。
上記化学式(5)で表されるメチルシロキサン系化合物は、線状ポリマーであってもよいが、好ましくは、分岐度の高い3次元ポリマーである。
また、成分Bは、25℃1気圧で液状である。
成分Cは、Ga化合物およびZr化合物である。
Ga化合物およびZr化合物は、シラノール間の脱水縮合反応や、アルコキシシリル基とヒドロキシシリル基との間の脱アルコール縮合反応の触媒として働くものであればよい。これらの縮合反応は、いずれもシロキサン結合の形成を伴う反応である。
Ga化合物の好適例は、ガリウムアセチルアセトネートのようなキレート錯体、あるいは酢酸塩である。Ga化合物は、キレート錯体がより好ましく、ガリウムアセチルアセトネートが特に好ましい。ガリウムアセチルアセトネートはトリス(アセチルアセトナト)ガリウム、トリス(2,4−ペンタンジオナト)ガリウムなどとも呼ばれる。また、Ga(acac)3と表記されることがある。
Zr化合物の好適例は、ジルコニウムアセチルアセトネートやZrO(2−ethylhexanoate)2のようなキレート錯体、あるいは酢酸塩である。Zr化合物は、キレート錯体がより好ましく、ジルコニウムアセチルアセトネート及びZrO(2−ethylhexanoate)2が特に好ましい。ジルコニウムアセチルアセトネートは、テトラキス(アセチルアセトナト)ジルコニウム、テトラキス(2,4−ペンタンジオナト)ジルコニウムなどとも呼ばれる。また、Zr(acac)4と表記されることがある。
上記縮合反応の触媒として働くZr化合物は、通常、ケイ素原子に結合したアルコキシ基の加水分解反応触媒としても働く。
第1実施形態に係る熱硬化性シリコーン組成物は、当該組成物が含有する、ケイ素原子に結合したフェニル基とメチル基のモル比が2:8〜4.5:5.5(フェニル基モル数:メチル基モル数)となるように、上記成分A、成分Bおよび成分Cを混合した混合物である。
フェニル基が相対的に多いほど、この熱硬化性シリコーン組成物の硬化物はガスバリア性に優れたものとなる。また、メチル基が相対的に多いほど、縮合触媒としてGa化合物とZr化合物を併用することによって、この熱硬化性シリコーン組成物は硬化性が良好なものとなる。そこで、フェニル基/メチル基のモル比は、2.5/7.5以上であることが好ましく、3/7以上であることが更に好ましく、また、一方、4/6以下であることが好ましい。
成分Aとしては1種類のフェニルメチルシリコーンのみを使用してもよいが、限定されるものではなく、分子量分布、組成、分子構造のうち少なくともいずれかが異なる2種類以上のフェニルメチルシリコーンを用いてもよい。
また、成分Bとして2種類以上のシラン化合物を使用してもよいし、あるいは、2種類以上のシロキサン化合物を使用してもよい。
成分Cとして用いるGa化合物とZr化合物も1種類に限定されるものではなく、キレート錯体と酢酸塩の併用や、複数種のキレート錯体の使用は、任意に行うことができる。
第1実施形態に係る熱硬化性シリコーン組成物が成分Aと成分Bとの縮合物を含む場合、この縮合物は成分A、成分Bおよび成分Cとを混合した後に生じたものであってもよいが、限定されるものではない。一例において、第1実施形態に係る熱硬化性シリコーン組成物は、成分Aと成分Bとの縮合物に、成分Cを混合することにより製造されたものであ
ってもよい。すなわち、第1実施形態に係る熱硬化性シリコーン組成物は、成分Aと成分Bとの縮合物と、成分Cを含む混合物であっても良い。また、第1実施形態に係る熱硬化性シリコーン組成物は、成分A、成分B、成分Aと成分Bとの縮合物、及び成分Cを含む混合物であっても良い。
第1実施形態に係る熱硬化性シリコーン組成物からシリコーン硬化物を得るには、当該熱硬化性シリコーン組成物を通常100℃以上、好ましくは120℃以上、より好ましくは150℃以上の温度に保持すればよい。
硬化温度を、最初は100℃付近とし、次いで150℃付近に上げることは、組成物中に残留する揮発性成分や溶存水蒸気による発泡を防ぐうえで、また、表面に皺のない外観良好な硬化物を得るうえで、有効である。
第2実施形態は、少なくとも上記成分Aのフェニルメチルシリコーン及び上記成分Bのシランまたはシロキサン化合物の何れか一方を含み、上記成分CのGa化合物および上記Zr化合物を含有する液と混合することにより、上記第1実施形態に係る熱硬化性シリコーン組成物となる液である。具体的には、Ga化合物およびZr化合物を含有しない第1液とGa化合物およびZr化合物を含有する第2液とから構成され、該第1液と該第2液とを混合することにより上記第1実施形態に係る熱硬化性シリコーン組成物を与える、2液硬化型シリコーンが挙げられる。なお、Ga化合物およびZr化合物を含有しないとは
、通常、第1実施形態に係る熱硬化性シリコーン組成物を150℃に3時間加熱しても粘度が1割未満である量を言い、第1実施形態に係る熱硬化性シリコーン組成物に含まれる成分Aと成分Bとの合計量100重量部に対し、通常0.001重量部以下であり、好ましくは0.0001重量部以下である。但し、成分Bが1000程度の低分子で環状構造を有し、反応性が非常に高い場合は、上記好ましい範囲の量以下でも縮合触媒として作用し得る。
好適例では、水酸基が結合したケイ素原子を各末端に有するジフェニルジメチルシリコーン(上記式(3)で表される構造を有する線状シリコーン)を分散媒に用いた縮合触媒含有液を第2液とすることができる。すなわち、混合により上記第1実施形態に係る熱硬化性シリコーン組成物となるもう一方の液は、水酸基が結合したケイ素原子を両末端に有しフェニル基とメチル基を含有するジフェニルジメチルシリコーンを含有することが好ましい。
第1実施形態に係る熱硬化性シリコーン組成物は、様々な無機または有機の半導体素子の封止に用いることができる。半導体素子の種類に限定はないが、例えば、LED素子やレーザーダイオード素子等の発光素子である。
第1実施形態に係る熱硬化性シリコーン組成物は、また、電気光学的ディスプレイ、電子発光ディスプレイ、有機太陽電池(OPV)装置、照明装置等の様々な電気−光学デバイスの表面保護コーティングに用いることができる。
その他、第1実施形態に係る熱硬化性シリコーン組成物は、光学デバイス用の接着剤に用いることもできる。
れている。LEDチップ20とボンディングワイヤ30は、本発明の実施形態に係る熱硬化性シリコーン組成物の硬化物であるシリコーン封止材40で封止されている。
緑色蛍光体の好適例にはY3(Al,Ga)5O12:Ce、LuAG:Ce、(Sr,Ba)2SiO4:Eu、β型サイアロン:Eu、Sr3Si13Al3O2N21:Eu、
Sr5Al5Si21O2N35:Eu等がある。
赤色蛍光体の好適例には(Ca,Sr,Ba)2Si5(N,O)8:Eu、(Ca,Sr,Ba)AlSi(N,O)3:Eu、SrAlSi4N7:Eu、(La,Y)2O2S:Eu、K2SiF6:Mn等がある。
実施形態に係る熱硬化性シリコーン組成物は、リードフレーム11にLEDチップ20を接着するための接着剤として使用することもできる。
縮合触媒を含有しない第1液と、縮合触媒を含有する第2液とからなる、2液硬化型シリコーンの作製および評価を行った。
成分Aとしては、水酸基が結合したケイ素原子を両末端に有する線状ジフェニルジメチルシリコーンであって、フェニル基とメチル基をモル比にして30:70(フェニル基モル数:メチル基モル数)の割合で含有し、ポリスチレン換算の重量平均分子量が7700である液体を用いた。
成分Bとしては、メチルトリメトキシシランを用いた。
(第1液の調製)
上記のジフェニルジメチルシリコーンとメチルトリメトキシシランとの縮合物を含む第1液を次に記す手順で調製した。
まず、182gの上記フェニルメチルシリコーン(成分Aのジフェニルジメチルシリコーン)と2.82gの成分Bのメチルトリメトキシシランを12.5gのジアザビシクロウンデンセンとともに28.9gのイソプロピルアルコールと混合し、水を583g加えて該混合物を撹拌しながら80℃に3時間保持した。ここでのフェニルメチルシリコーン(成分Aのジフェニルジメチルシリコーン)とメチルトリメトキシシランとの混合比は、全ケイ素原子(2官能および3官能)のモル数に対する3官能ケイ素のモル数の比が1.2%となるように定めたものである。
このシリコーン樹脂100重量部に対し、成分Bの信越化学工業株式会社製「KC−89S」を3.3重量部、ヒュームドシリカ(日本アエロジル株式会社製「RX200」)を7.7重量部の割合で添加して、第1液を得た。KC−89Sはメチルトリメトキシシランの部分加水分解縮合物であり、ケイ素原子に置換されたメチル基とメトキシ基を有する低分子量のシリコーンオリゴマーである。また、この第1液に含まれる、ケイ素原子に結合したフェニル基とメチル基は、モル比で、4:6(フェニル基モル数:メチル基モル数)であった。
第1液の原料に使用したものと同じ成分Aのジフェニルジメチルシリコーン50gに、75mgのGa(acac)3と50mgのZr(acac)4を加え、撹拌しながら容器内を窒素雰囲気に置換し、120℃で95分間保持したところ、Ga(acac)3とZr(acac)4は完全に溶解した。
こうして得た第2液は、25℃における粘度が4500mPa・s、屈折率は1.51であった。
上記手順により得た第1液と第2液とを重量比9:1(第1液の重量:第2液の重量)で混合した。この混合した液に含まれるケイ素原子に結合したフェニル基とメチル基は、モル比で、4:6(フェニル基モル数:メチル基モル数)であった。自公転式遠心混練機を用いたところ、第1液と第2液とが濁りなく均一な状態になった。なお、この状態のまま室温で一週間放置したが、成分の分離は観察されなかった。
それに対し、第2液にZr(acac)4を加えなかったこと以外は同様にして得た硬化物、すなわち、実施例1について、第2液にZr(acac)4を加えずに、成分Aのジフェニルジメチルシリコーン50gに75mgのGa(acac)3を加えたこと以外は実施例1と同様にして得た硬化物は、表面がタック性を示してしまい、ショアA硬度は15であった。
成分Aのジフェニルジメチルシリコーンのみを第1液とし、これを実施例1と同様に第2液と混合、混練して、加熱硬化させようとしたが、増粘したが、液状のままであった。また、更に150℃での加熱を1時間延長したが、液状のままであった。
上記の例において第1液にKC−89Sを加えなかった場合について記すと、第2液がZr(acac)4を含まず、Ga(acac)3のみを含む場合には、シャーレ底の部分で硬化が不完全となり、液状シリコーンの残留が観察された。すなわち、実施例1について、第1液に「KC−89S」を加えず、第2液としてZr(acac)4を加えずに成分Aのジフェニルジメチルシリコーン50gに75mgのGa(acac)3を加えたこと以外は実施例1と同様にして硬化物を得ようとしたが、また、更に150℃での加熱を1時間延長したが、シャーレの底に液状シリコーンの残留が観察された。
一方、第2液にGa(acac)3とZr(acac)4の両方を加えた場合には、円板状の硬化物が得られ、その裏面(硬化時にシャーレの底面に接していた面)はタック性を示したが、おもて面(硬化時に空気に触れていた面)はタック性を示さなかった。すなわち、実施例1について、第1液に「KC−89S」を加えなかった以外は、実施例1と同様にして、円板状の硬化物を得た。ここで、この硬化物の、硬化時に空気に触れていた面はタック性を示さなかったが、硬化時にシャーレ底面に接していた面はタック性を示した。そこで、更に150℃での加熱を1時間延長ところ、硬化時に空気に触れていた面もタック性を示さなくなった。
実施例1において、第2液としてZr(acac)4の代わりにZrO(2−ethylhexanoate)2を用いたこと以外は実施例1と同様にして、硬化物を得た。この硬化物は、硬化前後の重量変化が97%と少なく、ショアA硬度は30であった。
(比較例3)
実施例1において、第2液としてGa(acac)3を加えずに成分Aのジフェニルジメチルシリコーン50gに145mgのZrO(2−ethylhexanoate)2を加えたこと以外は実施例1と同様にして硬化物を得たが、この硬化物は、表面がタック性を示してしまい、ショアA硬度は16であった。
(第2液の保存安定性)
上記手順により得た(実施例1において得た)第2液を室温下で1週間保持した後、その粘度を測定した。その結果は・BR>S500mPa・sであり、第2液の調整直後の値と同じであった。
硬化後の重量は硬化前の98%であった。硬化物のショアA硬度を測定したところ、22であった。
(ガスバリア性)
直径3cm×高さ10cmの円柱状ガラス容器と、該容器用のねじ込みタイプの直径3cmのアルミ製の円形蓋を用意した。先ず、蓋の中央に直径1cmの円形の穴を空けた。この蓋を、直径5cmのポリテトラフルオロエチレン製シャーレの内側に、蓋の底とシャ
ーレとが接するように置いた。蓋の内部に実施例1で用いた第1液と第2液との混合液を1.4g注ぎ入れ、耐熱性テープで蓋とシャーレとを固定した後、90℃で2時間、次いで110℃で1時間、更に150℃で2時間保持することにより混合液を硬化させた。硬化物の蓋の穴部における厚みは約1mmであった。
(ガスバリア性)
実施例4において、第1液と第2液との混合液の代わりに下記の硬化性ジメチルシリコーンを用いた以外は、実施例4と同様にして硬化物のガスバリア性を評価した結果、硬化膜(直径1cmの円形膜)1m2当たりの重量変化は350gであった。この結果、本発明の熱硬化性シリコーン組成物を硬化して得られる硬化物のガスバリア性が高いことが分かった。
(LED封止)
図1に示す断面構造を有する発光デバイスを製造した。具体的には、銀メッキが施されたリードフレーム11と、該リードフレームと一体的にモールドされた樹脂製のリフレクタ12と、からなるパッケージ10のキャビティ内に、LEDチップ20を、接着剤を用いてリードフレーム11の露出部分に固定することにより設置した。LEDチップ20の正負の電極をそれぞれAuまたはCuからなるボンディングワイヤ30によりリードフレーム11に接続した。そして、LEDチップ20とボンディングワイヤ30を、実施例1と同様にして得た硬化物により封止した(シリコーン封止材40で封止した)。封止後における発光デバイスの輝度変化率(全光線透過率)を測定し、封止前と比較した結果、97.5%と高かった。また、この発光デバイスを25℃、55%RHの環境試験機に3000時間静置した。点灯維持率は99.3%と高かった。この結果から、本発明の熱硬化性シリコーン組成物を硬化させて得た硬化膜が優れたLED用封止材であることがわかった。
本発明は、本明細書に明示的または黙示的に記載された実施形態に限定されるものではなく、その趣旨を逸脱しない限りにおいて種々変更して実施することができる。
11 リードフレーム
12 リフレクタ
20 LEDチップ
30 ボンディングワイヤ
40 シリコーン封止材
100 発光デバイス
Claims (9)
- (A)水酸基またはアルコキシ基が結合したケイ素原子を1分子中に少なくとも2個有
するフェニルメチルシリコーンと、(B)1分子中に3個以上の水酸基またはアルコキシ
基を有しケイ素原子に結合した有機基がメチル基であるシランまたはシロキサン化合物と
、(C)Ga化合物およびZr化合物と、を含む混合物であり、該混合物中にケイ素原子
に結合したフェニル基とメチル基をモル比2:8〜4.5:5.5(フェニル基モル数:
メチル基モル数)で含有する熱硬化性シリコーン組成物。 - 上記(A)のフェニルメチルシリコーンが線状シリコーンである、請求項1に記載の熱
硬化性シリコーン組成物。 - 上記(A)のフェニルメチルシリコーンが、水酸基が結合したケイ素原子を両末端に有
するジフェニルジメチルシリコーンである、請求項1又は2に記載の熱硬化性シリコーン
組成物。 - 上記(A)のフェニルメチルシリコーンと上記(B)のシランまたはシロキサン化合物
の混合比が、フェニルメチルシリコーン100重量部に対してシランまたはシロキサン化
合物0.1〜10重量部である、請求項1〜3のいずれか一項に記載の熱硬化性シリコー
ン組成物。 - 上記(A)のフェニルメチルシリコーンと上記(B)のシランまたはシロキサン化合物
との縮合物を含有する、請求項1〜4のいずれか一項に記載の熱硬化性シリコーン組成物
。 - 上記Ga化合物がGa(acac)3を含み、上記Zr化合物がZr(acac)4又
はZrO(2−ethylhexanoate)2を含む、請求項1〜5のいずれか一項
に記載の熱硬化性シリコーン組成物。 - 少なくとも上記(A)のフェニルメチルシリコーン及び上記(B)のシランまたはシロ
キサン化合物の何れか一方を含み、上記Ga化合物および上記Zr化合物を含有する液と
混合することにより、請求項1〜6のいずれか一項に記載の熱硬化性シリコーン組成物と
なる液。 - 請求項7記載の液と混合することにより、請求項1〜6のいずれか一項に記載の熱硬化
性シリコーン組成物となる液であって、水酸基が結合したケイ素原子を両末端に有しフェ
ニル基とメチル基をモル比2:8〜4.5:5.5(フェニル基モル数:メチル基モル数
)で含有するジフェニルジメチルシリコーンを含有する液。 - (C)Ga化合物およびZr化合物を含有しない第1液と、(C)Ga化合物およびZ
r化合物を含有する第2液とから構成され、該第1液と該第2液とを混合することにより
請求項1記載の熱硬化性シリコーン組成物となる2液硬化型シリコーン樹脂組成物。
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