JP6234959B2 - マイクロリアクタシステム - Google Patents

Description

本発明は、少なくともｎのプロセスモジュール及び少なくともｎ＋１の熱交換モジュールを含むマイクロリアクタシステムアッセンブリであって、それぞれのプロセスモジュールが２つの隣接する熱交換モジュールによって挟まれるマイクロリアクタシステムアッセンブリに関する。

マイクロリアクタ（ｍｉｃｒｏ−ｒｅａｃｔｏｒ）とは、１以上の反応物の反応（典型的に、２以上の反応物の混合を含む）、及び、ある程度、混合の前、間及び／又は後における前記反応物の加熱もしくは冷却又は熱的緩衝（ｔｈｅｒｍａｌ ｂｕｆｆｅｒｉｎｇ）を介した前記反応物の反応の調節のために提供される反応装置である。小さな領域内で化学反応を行うためのそのようなマイクロリアクタは、例えばＥＰ−Ａ−０６８８２４２、ＥＰ−Ａ−１０３１３７５、ＷＯ−Ａ−２００４／０４５７６１及びＵＳ−Ａ−２００４／０１０９７９８によって既知である。

マイクロリアクタにて行われる化学反応は、本質的に、いわゆるＡ型反応とＢ型反応とに区別することができる。

例として有機金属反応が挙げられるＡ型は、非常に速い化学反応であり、混合チャンバ内で反応物を混合すると、典型的に１秒以内に直ちに発生する。それらは、混合プロセスにより制御される反応と称される場合がある。全ての反応物を完全に反応させ副産物を回避するために、そのようなＡ型反応はプロセス流体の素早く効果的な混合、並びに、効果的な熱的制御を必要とする。そのようなＡ型反応は、一般に、反応後の時間を必要とせず、又は反応後に必要となる時間は短く、そのため、滞留体積又は反応後体積の小さいマイクロリアクタにおいて良好に遂行可能である。そのような反応のための滞留時間は、典型的に２０秒未満の範囲内である。

Ｂ型反応は、例としてウィッティヒ反応又はジケトンによる芳香族アミンのアセトアシル化が挙げられ、対照的に、典型的な反応時間が１秒から１０分の範囲である高速から低速の反応である。これらの反応では濃縮が進行し、又は動力学的に制御される。反応物を完全に反応させ及び副産物を回避するために、そのようなＢ型反応は反応物の非常に手早い混合を必要としないものの、完全な反応の時間の間における制御可能な反応条件を必要とする。従って、滞留体積及び反応後体積は、プロセス流体が、容易に及び正確に制御可能な条件下で長時間マイクロリアクタ内に残るように決められなければならない。しかしながら、現在まで、そのようなより長い滞留時間の実現は、小さなサイズ及び高価な微小構造（ｍｉｃｒｏ−ｓｔｒｕｃｔｕｒｉｎｇ）のために、従来のマイクロリアクタでは困難である。従って、従来のマイクロリアクタは、大部分Ａ型反応に使用される。

それゆえ、本発明の目的は、温度制御が可能であり、所望の滞留時間を保証するのに適した、改善されたマイクロリアクタシステムアッセンブリを提供することである。

この目的は、
少なくともｎのプロセスモジュール（１−６）であって、ここにおいて、ｎは１以上の整数であり、それぞれのプロセスモジュール（１−６）は、硬質な第１材料で作られており、及び、反応流体を収容し及び導くために、少なくとも１つの反応流体入口（１Ｃ、１Ｄ、２Ｃ、２Ｄ、３Ｃ、６Ｃ）と少なくとも１つの反応流体出口（１Ｅ、１Ｆ、２Ｅ、３Ｄ、６Ｄ）との間において前記プロセスモジュール（１−６）の内部を貫通する少なくとも１つの反応流体通路（１Ａ、１Ｂ、２Ａ、３Ａ、６Ａ）を含み、ここにおいて、少なくとも２つのプロセスモジュール（１−６）の場合、前記少なくとも２つのプロセスモジュール（１−６）は機能的に直列に接続されているプロセスモジュール、及び
少なくともｎ＋１の熱交換モジュール（７、８）であって、前記第１材料とは異なる、変形しうる又は延性のある第２材料で作られており、及び、熱交換流体を収容し及び導くために、少なくとも１つの熱交換流体入口（７Ｂ、８Ｂ）と少なくとも１つの熱交換流体出口（７Ｃ、８Ｃ）との間で前記熱交換モジュール（７、８）の内部を貫通する少なくとも１つの熱交換流体通路（７Ａ、８Ａ）を含み、ここにおいて、前記少なくともｎ＋１の熱交換モジュール（７、８）は機能的に直列に接続されている熱交換モジュール
のスタックを含み、
それぞれのプロセスモジュール（１−６）は、２つの隣接する熱交換モジュール（７、８）により挟まれる請求項１によるマイクロリアクタシステムアッセンブリによって解決される。

少なくともｎのプロセスモジュール及び少なくともｎ＋１の熱交換モジュールは、モジュールの内部において、少なくとも１つの入口から少なくとも１つの出口まで完全にわたる少なくとも１つの流体通路、すなわち反応流体通路又は熱交換流体通路を規定する独立したモジュールをそれぞれ形成する。

異なる材料から作られるプロセスモジュール及び熱交換モジュールを提供することにより、それぞれプロセスモジュール及び熱交換モジュールのために、以下に述べる第１及び第２材料を選択することが可能である。

プロセスモジュールのために、反応物の反応に最適であり、特に腐食及び／又は圧力に耐性のある第１材料を選択することが可能であり、好ましくは、ステンレス鋼、ハステロイ、タングステン、タンタル、チタン、セラミックス、シリコン、グラファイトから成る群から選択され、及び／又は１以上の前記第１材料の適切な組み合わせから選択される。

熱交換モジュールのために、熱移動及び／又は封着、特に熱伝達に最適な、延性のある第２材料を選択することが可能であり、好ましくは、アルミニウム、アルミニウム合金、銅、銅合金、銀及び銀合金から成る群から選択され、及び／又は１以上の前記第２材料の適切な組み合わせから選択される。

このように、分離したプロセスモジュール及び熱交換モジュールによるマイクロリアクタシステムアッセンブリを提供することにより、それぞれの前記モジュールをその特定の役割、すなわち化学反応の進行又はプロセスの温度の制御に最適化させることが可能となる。

有利なことに、化学反応プロセス及び温度制御のための分離したモジュールを提供することは、それぞれ、マイクロリアクタシステムアッセンブリの構成成分の規格化を可能とする。これによって、異なるマイクロリアクタシステムアッセンブリに、異なる滞留時間、異なる流体体積、異なる量の移動すべき熱等による異なる反応を提供することが可能となる。例えば、熱交換流体を収容するためにより大きな通路を有した熱交換モジュールを提供することは、より大きな量の熱を同一のプロセスモジュールに供給し又は除去することを可能とする。

第１材料がより硬質なものである一方で、第２材料はより延性のあるものである。好ましくは、熱交換モジュールのための延性のある第２材料は、可逆的に、すなわち、弾力的に、又は残留的に（ｒｅｍａｉｎｉｎｇｌｙ）、すなわち可塑的に、圧力下で変形する。熱交換モジュールを、ステンレス鋼といったより硬質な第１材料によって作られた隣接するプロセスモジュールに押し付けることは、熱交換モジュールの接触表面をわずかに変形させ、プロセスモジュールと熱交換モジュールとの間に付加的な封着は必要とならない。

良好な熱転移を提供するためにプロセス流体と熱交換流体との間の壁の厚さを可能な限り減少させた従来のマイクロリアクタと比較して、本発明によると、独立したプロセスモジュール及び熱交換モジュールが提供される。このことは、分離したモジュールをそれらの特定の役割に関して最適化するために、反応流体と熱交換流体との間の距離を増大させるにも関わらず（これは、従来、不都合であると認識されていたことである）、驚くべきことに、より良好なプロセス及び温度制御を達成することができる。

それぞれのプロセスモジュールは２つの熱交換モジュールの間に挟まれ、マイクロリアクタの端に位置しないそれぞれの熱交換モジュールは、２つのプロセスモジュールの間に挟まれる。マイクロリアクタシステムアッセンブリの端にある熱交換モジュールは、それぞれ第１及び第２フレーム手段とプロセスモジュールとの間に位置していてもよい。

マイクロリアクタシステムアッセンブリの好ましい実施態様によれば、前記少なくともｎのプロセスモジュールは以下を含む：
混合モジュールであって、その少なくとも１つの反応流体通路が、少なくとも２つの反応流体を受け及び混合するための混合部分を含む、混合モジュール；及び、任意に、
前記混合モジュールに入る前に前記反応流体の温度を調節するための、前記混合モジュールの上流に配置された少なくとも１つの熱調節モジュール；及び
反応流体混合物を収容するための、混合モジュールの下流に配置された少なくとも１つの保持モジュール。

１を超える混合モジュールの使用は、逐次的反応ステップのためのより反応性の流体の連続的な導入を可能とする。前記混合モジュールにおいて、反応流体は、少なくとも１つの反応流体通路の一部を形成する混合部分にて混合され、及び、前記混合部分を離れた後、少なくとも１つの反応流体通路の一部を形成する第１保持体積に収容される。前記混合部分は、プラグ流れ混合又は逆混合といった混合構造を有していてもよい一方で、前記第１保持体積は、エルボー（ｅｌｂｏｗｓ）による連結される１以上の実質的に直線の通路を含んでよい。好ましくは、第１保持体積は、層流が得られるように提供される。

混合モジュールにおける反応流体の温度は、前記混合モジュールに隣接した２つの熱交換モジュールによって制御することができる。そのうえ、温かい又は冷たい熱交換流体が２つの熱交換モジュールのそれぞれの中の少なくとも１つの熱交換流体通路に供給され、熱移動によってプロセスモジュールに熱を提供し又はプロセスモジュールから熱を除去する。

上述したように、２以上の反応流体を混合する前に、前記反応流体を加熱又は冷却してもよい。そのうえ、１以上の熱調節モジュールが、前記混合モジュールの上流に提供されてよい。前記熱調節モジュールは、加熱又は冷却しようとするそれぞれの反応流体のための少なくとも１つの反応流体通路を含む。前記反応流体通路を流れる間、それぞれの反応流体は、混合モジュールについて先に記述したように、前記熱調節モジュールに隣接した２つの熱交換モジュールによって加熱又は冷却される。異なる通路体積を提供することによって、異なる反応物を別々に加熱又は冷却することが可能となる。

混合モジュールを離れた後、混合された反応流体は、１以上の保持モジュールに収容されてよい。そのうえ、混合モジュールを離れた反応流体混合物は、保持モジュール中の少なくとも１つの反応流体通路に入り、前記少なくとも１つの反応流体通路を通って流れ、及びその後保持モジュールを離れる。前記少なくとも１つの反応流体通路を流れる間、前記反応流体混合物は、混合モジュール及び熱交換モジュールについて前述したのと同様に、それぞれの保持モジュールに隣接する２つの熱交換モジュールによって、加熱され、冷却され、又は熱的に緩衝化され得る。別々に形成された反応流体通路を有する異なる保持モジュールを提供することにより、異なる保持条件を得ることが可能となる。互いに連絡し、それぞれの保持モジュールが熱交換モジュールの間に挟まれる２以上の保持モジュールを提供することも可能となり、大きな保持体積及びそれによる（流速に依存した）保持時間（滞留時間）を得ることができる一方で、条件、特に滞留時間中の反応流体混合物の温度が容易に及び正確に調節可能である。

好ましくは、反応流体を収容し及び導くためのプロセスモジュールの反応流体通路は、フラットチャネル（ｆｌａｔ ｃｈａｎｎｅｌ）を含む。理想的には、マイクロリアクタの流路は、直径が通常１ｍｍ未満である細い管である。層状で非乱流の流動が必要とされる場合、しかしながら、流速は前記の小さな断面にて制限される。流速を増加させるために、複数のそのような細いパイプが提供されてよい。しかし、さらに、全ての管における化学量論は制御可能でなければならず、及び、滞留時間は全ての管にて同等の状態に保たれなければならず、このことは現実のシステムで十分に保証できない。

好ましい実施態様として示されるフラットチャネルは、並行した管の組み合わせに対応する。従って、層状で非乱流の流動が維持される間に、流速を著しく増大させることができる。

幅：高さの比が１：４から１：５０の範囲であることが良好な結果を得るために適していることが明らかとなった。好ましくは、前記幅／高さの比は１：４から１：３０の範囲に設定される。さらにより好ましくは、前記幅／高さの比は１：５から１：２５の範囲に設定される。例示的な実施態様において、２．０ｍｍの幅、１０ｍｍの高さ及び１８４４ｍｍの長さが、１：５の幅／高さ比が得られるフラットチャネルのために選択される。その他の実施態様において、既に試験された幅は、それぞれ１．４ｍｍ、０．９ｍｍ及び０．５ｍｍとして選択され、それぞれ１：７．１４、１：１１．１１及び１：２０の幅／高さの比が得られる。

チャネルの小さな幅によって、単一の管におけるプロセス流体の層状の流動を維持でき、同時に流速（単位時間あたりのプロセス流体の体積）を維持できる。また、好ましい実施態様において、１つの単一の体積の化学量論のみが制御されなければならない。

１００ｍｌ／ｍｉｎの流速にて、それぞれ５．７、１０．２、１５．９及び２２．６秒の滞留時間が、以前に定義されたチャネル、すなわちそれぞれ２．０ｍｍ、１．４ｍｍ、０．９ｍｍ及び０．５ｍｍの幅を有するチャネルにて測定された。これらの測定からわかるとおり、特定の微小な反応のための滞留時間は、異なるモジュールと異なる滞留時間とを組み合わせて、ほとんど任意に選択することができる。特に、最大で３０分、又は好ましくは最大で２０分及び最も好ましくは最大で１０分の滞留時間を得ることができる。

好ましい実施態様において、マイクロリアクタシステムアッセンブリは、それぞれ２つの隣接する熱交換モジュールで挟まれる、ひと続きに接続された少なくとも２つのプロセスモジュールを含む。例えば、１以上の混合モジュールは、反応流体を混合前に最適な温度にするための少なくとも１つの前述の熱調節モジュールと、及び／又は、反応流体混合物に要求される滞留時間を提供するための少なくとも１つの保持モジュールと組み合わせてよい。混合及び保持の間、反応流体混合物の温度は、それぞれの混合及び保持モジュールに隣接して配置された熱交換モジュールによって調節することができる。任意に前述の熱調節モジュールに付随する、付加的な混合モジュールは、２つの保持モジュールの間に組み込まれ、更なる反応流体を供給することによる引き続く反応の実行が可能となってよい。

２つの引き続くプロセスモジュールの反応流体通路は、外部的に接続してもよい。そのうえ、パイプ、接続金具（ｆｉｔｔｉｎｇ）等といった外部的な取り外し可能な又は固定された連結器（ｃｏｕｐｌｉｎｇｓ）を使用してもよい。特に、チューブパイプはモジュールにはんだ付け又は溶接されてよく、あるいは、スウェージロッククイック接続金具連結器（Ｓｗａｇｅｌｏｋ ｑｕｉｃｋ ｆｉｔｔｉｎｇ ｃｏｕｐｌｉｎｇｓ）を使用してもよい。取り外し可能な外部的連結器は、単一のモジュールの容易な再利用を可能とし、それにより可動性を増大させる一方で、固定されたチューブパイプは、好都合にデッドボリュームを回避し、及び付加的に、完全なマイクロリアクタシステムアッセンブリの安定性を増大させることができる。

好ましくは、熱交換モジュール内における少なくとも１つの熱交換流体通路は、第１熱交換流体リザーバ又は隣接するプロセスモジュールにおいて提供される少なくとも１つの熱交換流体連絡通路に通じる少なくとも１つの熱交換流体入口、及び、第２熱交換流体リザーバ又は隣接するプロセスモジュールにおいて提供される熱交換流体連絡通路に通じる少なくとも１つの熱交換流体出口を含む。従って、１つのプロセスモジュールを挟む２つの熱交換モジュールは、プロセスモジュールにおいて提供される少なくとも１つの熱交換流体連絡通路を介して互いにつなげることができる。好都合には、前記２つの熱交換モジュールの間の付加的な熱交換流体連絡は必要ない。

前記熱交換モジュールが延性のある材料により作られ、プロセスモジュールに対して押し付けられる場合、プロセスモジュールを通した少なくとも１つの熱交換流体連絡通路の接点に付加的な封着は必要なく、熱交換モジュールの接触面のわずかな可塑性又は弾性の変形により２つの隣接する熱交換モジュールが接続される。別の好ましい実施態様において、しかしながら、付加的な封着が、熱交換流体入口及び／又は熱交換流体出口の接点に提供されてよく、付加的に、挟まれたプロセスモジュールを通した少なくとも１つの熱交換流体連絡通路を介した２つの引き続く熱交換モジュールの間の熱交換流体連絡接点が封着される。そのような封着は、好ましくは、環状の封着であってよい。特に、それはテフロン（登録商標）等で作られる硬性の封着であってよい。熱交換モジュールの延性のある材料により、硬性の封着を使用することが可能であり、そのため、脆化する可能性のあるゴム又はシリコンといった弾性の封着は避けられる。

熱交換流体を収容する熱交換モジュールの少なくとも１つの熱交換流体通路は、前記熱交換流体の（高度に）乱流の流動が得られ、好都合に熱交換モジュールから隣接するプロセスモジュールへの熱移動を増大させるようなものであってよい。好ましくは、２６００以上のレイノルズ数が実現される。

好ましい実施態様において、プロセスモジュールは第１プレートと第２プレートとを互いに結合することで作られる。前記第１及び第２プレートの接触表面において、少なくとも１つの反応流体を収容するための少なくとも１つの反応流体通路は、ミリング（ｍｉｌｌｉｎｇ）、エッチング等によって提供され得る。好ましくは、前記少なくとも１つの反応流体通路は微小構造である。はんだ付け、焼結、溶接等によって、前記第１及び第２プレート同士を互いに結合した後、反応流体を収容するための少なくとも１つの反応流体通路は、少なくとも１つの反応流体入口及び少なくとも１つの反応流体出口を除いて、プロセスモジュール内に完全に入れられている。

熱交換モジュールは同様に、互いに結合するための第１及び第２プレートの接触表面の一方又は両方の内部に少なくとも１の熱交換流体を収容するための少なくとも１つの熱交換流体通路を提供し、その後、はんだ付け、溶接等することで製造してもよい。あるいは、中間のプレートが前記第１及び第２プレートの間に挟持されてよく、前記中間のプレートは１以上の切り抜き（ｃｕｔ−ｏｕｔｓ）を含んでよい。前記第１、中間の及び第２プレートを互いに結合した後、前記切り抜き及び前記第１及び第２プレートの対応する表面は、少なくとも１つの熱交換流体を収容するための少なくとも１つの熱交換流体通路を規定する。

外部的に接続されたプロセスモジュールと内部的に接続された熱交換モジュールとの組み合わせは、少なくとも１つの反応流体の回路と少なくとも１つの熱交換流体の回路の分離及び相互汚染の回避にとって最良の様式を提供する。

好ましい実施態様において、プロセスモジュールと熱交換モジュールのスタックは、少なくとも第１及び第２フレーム手段によって互いに押圧される。さらに、前記第１及び第２フレーム手段は、１以上のテンションアンカー（ｔｅｎｓｉｏｎ ａｎｃｈｏｒｓ）又はタイロッドによって、互いの方向に向けて押され、それによって、プロセスモジュール及び熱交換モジュールを、各々に向けてそれらの間において押圧してもよい。

好ましい実施態様において、前記フレーム手段の各々は、任意に内側及び外側のフレーム含む。図１７による更に好ましい実施態様において、１つのフレーム手段は１つの構造上の要素から成り、及び第２フレーム手段は、外側及び内側のフレームから成り、ここにおいて、第１フレーム手段は、タイロッドによって外側のフレームに直接固定され、前記外側のフレームは、前記内側のフレームを、第１フレーム手段及び中間に存在するモジュールのスタックに向けて押しつける。

前記タイロッドは、マイクロリアクタシステムアッセンブリの中心及び／又は周辺にて提供されてよい。従って、前記モジュール型マイクロリアクタシステムアッセンブリは、異なる数のモジュールにより容易に組み立てることが可能である。

好都合に、キャビティ（ｃａｖｉｔｙ）は、第１及び第２フレーム手段の中心領域の内部で提供され、それによって、前記第１及び第２フレーム手段を互いに向けて押すことで、モジュールの周囲の部分にてより高い圧力が得られる。このことは、好都合に、マイクロリアクタの封着特性を増大させる。

最も好ましい実施態様において、１つの熱交換モジュールは、２つの続くプロセスモジュールに隣接するモジュールとして役立ち、すなわち、マイクロリアクタシステムアッセンブリにおいて、熱交換モジュール及びプロセスモジュールは交互に提供される。好都合に、このスタックは熱交換モジュールから始まり、熱交換モジュールで終わる。２つの続く熱交換モジュールが、中間にはさまれるプロセスモジュールにて提供される熱交換流体接続通路を通して互い通じる場合、同様に構築された熱交換モジュールを使用してもよく、ここにおいて、それぞれの第２モジュールは約１８０°回転され（右から左方向への熱交換流体が流れると想定される場合、垂直軸周りに１８０°回転）、第１熱交換モジュールの少なくとも１つの出口、近隣のプロセスモジュールにて提供される少なくとも１つの熱交換流体接続通路及び続く第２熱交換モジュールの少なくとも１の熱交換流体入口が、互いに一線に並ぶ。

完全なマイクロリアクタシステムアッセンブリのまさに最初の熱交換モジュールの少なくとも１つの熱交換流体入口及びまさに最後の熱交換モジュールの少なくとも１つの熱交換流体出口は、それぞれ、第１及び第２熱交換流体リザーバと通じることができ、熱交換流体は、第１リザーバから第２リザーバへ又はその逆に流れ、それによって、マイクロリアクタシステムアッセンブリのプロセスモジュールを加熱し、冷却し、又は熱的に緩衝する。さらに、入口及び出口は、それぞれ、最初及び最後の熱交換モジュールに当接している第１及び第２フレーム手段に提供されてよい。

付加的な熱交換流体入口及び熱交換流体出口は、マイクロリアクタ内にて熱交換モジュールに、第３、第４等の熱交換流体リザーバに通じて提供されてよい。従って、例えば、温かい第１熱交換流体は、熱調節モジュールを挟む熱交換モジュールを通って、第１リザーバから第３リザーバに流れ、それによって、熱調節モジュールを流れる反応物を加熱してもよい。そして、第２冷たい熱交換流体は、保持モジュールを挟む熱交換モジュールを通って、第４リザーバから第２リザーバに流れ、滞留時間の間にプロセス流体を冷却してもよい。

先に述べたように、好ましい実施態様において、続く熱交換モジュールは実質的に同一であり、ここにおいて、それぞれの第２モジュールは約１８０°回転し、第１熱交換モジュールの少なくとも１つの熱交換流体出口、隣接するプロセスモジュールにて提供される少なくとも１つの熱交換流体接続通路及び隣接する第２熱交換モジュールの少なくとも１つの熱交換流体入口が互いに通じる。従って、熱交換流体は、マイクロリアクタ中をジグザグに流れる。プロセス及び熱交換モジュールの数に依存して、完全なマイクロリアクタの入口及び出口に適合させるために、互いに隣接した２つの熱交換モジュールを提供することが必要となってもよい。前記２つの隣接する熱交換モジュールを回避するために、それらは、１台のブラインドモジュールの取付けによって分離されてもよい。あるいは、例えば、マイクロリアクタの出口が提供され得る第２フレーム手段は、約１８０°回転され（熱的な熱交換流体が右から左方向に流れると想定される場合、横軸まわりに１８０°回転）、最後の熱交換モジュールの出口に適合されてよい。あるいは、例えば、入口が移動した第２フレーム手段を使用してもよい。

更なる目的、利点及び特徴は、本発明による従属する請求項及び記載される実施態様から導き出される。

図１は、本発明の一実施態様による、全ての付属品を備えたマイクロリアクタシステムアッセンブリの一側面からの空間的図である。 図２は、図１に示されるマイクロリアクタシステムアッセンブリの１８０°回転した空間的図である。 図３は、図１に示されるマイクロリアクタシステムアッセンブリの熱調節モジュールの正面からの断面図である。 図４は、図３の熱調節モジュールの左から見た図である。 図５は、図１に示されるマイクロリアクタシステムアッセンブリの混合モジュールの正面からの断面図である。 図６は、図５にて「Ｘ」で示される左上角の拡大図である。 図７は、図１におけるマイクロリアクタシステムアッセンブリの保持モジュールの正面からの断面図である。 図８は、図７の混合モジュールを上から見た上部断面図である。 図９は、図８に示される混合モジュールの反応流体入口の拡大図である。 図１０は、図１におけるマイクロリアクタのその他の保持モジュールの正面からの断面図である。 図１１は、図１０の混合モジュールを上から見た上部断面図である。 図１２は、図１０の混合モジュールの反応流体入口の拡大図である。 図１３は、第１熱交換モジュールの正面からの断面図である。 図１４は、図１３の熱交換モジュールの側面の断面図である。 図１５は、第２熱交換モジュールの正面からの断面図である。 図１６は、図１５の熱交換モジュールの側面の断面図である。 図１７は、本発明による一実施態様によるマイクロリアクタシステムアッセンブリの長軸方向の断面図である。

図１、２に示されるように、本発明の一実施態様によるマイクロリアクタシステムアッセンブリは、第１フレーム手段１０、第１熱交換モジュール７、プロセスモジュールとしての熱調節モジュール１、第２熱交換モジュール８、更なるプロセスモジュールとしての混合モジュール２、第１他の熱交換モジュール７、更なるプロセスモジュールとしての保持モジュール３、別の第２熱交換モジュール８、更なる保持モジュール４、５及び６（それぞれ、２つの熱交換モジュール７、８の間に挟まれる）、及び第２フレーム手段９を、この順番で含む。この為、前記第１及び第２フレーム手段１０、９の間において、第１又は第２熱交換モジュール７、８及びプロセスモジュール１−６の交互の配置が提供される。

図１４、１６から最良に見ることができるように、各々の熱交換モジュール７、８は、それぞれ第１プレート７Ｍ、８Ｍ、中間のプレート７０、８０及び第２プレート７Ｎ、８Ｎを含み、それらははんだ付けによって結合される。中間のプレートは、平行する直線の通路の形態にて切り抜きを含み、ここにおいて、２つの続く通路は、半円によりつながれ、１つの連続的な正弦の切り抜きが形成される。従って、中間のプレート７０、８０の前記切り抜き及び第１及び第２プレート７Ｍ、７Ｎ及び８Ｍ、８Ｎの内部表面は、それぞれ、熱交換モジュール７、８において熱交換流体を収容するための熱交換流体通路７Ａ、８Ａを規定する。切り抜きの一端において、貫通孔が第１プレート７Ｍ、８Ｍに形成され、及び、別の貫通孔が第２プレート７Ｎ、８Ｎの切り抜きの反対の端に形成され、熱交換流体通路７Ａ、８Ａに通じる熱交換流体入口７Ｂ、８Ｂ及び熱交換流体出口７Ｃ、８Ｃがそれぞれ規定される。

図１３−１６から分かるように、第１及び第２熱交換モジュール７、８は実質的に同一であり、ここにおいて、第２熱交換モジュール８は約１８０°回転されている。従って、組み立てられたとき、第１熱交換モジュール７の出口７Ｃ及び第２熱交換モジュール８の熱交換流体入口８Ｂは互いに一線に並び、ならびに、第２熱交換モジュール８の熱交換流体出口８Ｃは、次の第１熱交換モジュール７の出口７Ｂと一線に並ぶ。

図３、５、７及び１０から分かるように、各々のプロセスモジュール１−３、６は２つの貫通孔１Ｈ−３Ｈ、６Ｈ含み、その１つは、組み立てられたとき、前記プロセスモジュール１−３、６に挟まれる第１及び第２熱交換モジュール７、８の熱交換流体入口７Ｂ、８Ｂに対応しており、一方、その他は、熱交換流体出口７Ｃ、８Ｃに対応している。したがって第１熱交換モジュール７及び第２熱交換モジュール８における熱交換流体の収容及び誘導のための熱交換流体通路７Ａ、８Ａは、図１、２及び１７から分かるように、組み立てられたときに、前記第１熱交換モジュール７と第２熱交換モジュール８との間に挟まれるプロセスモジュール１−６の対応する１つにおける貫通孔によって形成される熱交換流体接続通路を通して互いに連絡する。

まさに最初の熱交換モジュール７の熱交換流体入口７Ｂは、第１フレーム手段１０及びそこに接続される第１連結部分１２Ａに提供される通路を通して、第１熱交換流体リザーバ（図示せず）に繋がる。最後の熱交換モジュール８の熱交換流体出口８Ｃは、第２フレーム手段９及びそこに接続される第２連結部分１２Ｂに提供される通路を介して、第２熱交換流体リザーバ（図示せず）に繋がる。従って、例えば温かい熱交換流体は、第１リザーバから、第１連結部分１２Ａ、第１フレーム１０、前記第１及び第２熱交換モジュール７、８ではさまれるプロセスモジュール１−６にて提供される熱交換流体接続通路を介して接続される第１及び第２熱交換モジュール７、８の群、第２フレーム９及び第２連結部分１２Ｂを通って、第２リザーバまで、ジグザグに流れることができ、それによって、モジュールプレートによる熱交換を通して全てのプロセスモジュール１−６を続いて加熱することができる。

図３、４に更に詳細に示される、温度調節モジュール１は、第１プロセスモジュールとして提供される。前記温度調節モジュール１は、第１反応流体入口１Ｃ及び第１反応流体出口１Ｆと繋がる第１反応流体通路１Ａ、ならびに、第２反応流体入口１Ｄ及び第２反応流体出口１Ｅと繋がる第２反応流体通路１Ｂを含む。第１反応流体は、第１反応流体入口１Ｃを通って第１反応流体通路１Ａに供給される。第２反応流体は、第２反応流体入口１Ｄを通って第２反応流体通路１Ｂに供給される。

前記温度調節モジュール１は、はんだ付け等によって互いに結合された第１及び第２プレート１Ｍ、１Ｎを含む（図４）。正弦の反応流体通路１Ａ、１Ｂは、エッチング、ミリング等によって、第１及び／又は第２プレート１Ｍ、１Ｎの接触表面に切り込まれる。

前記第１反応流体通路１Ａを通って前記第１反応流体出口１Ｆに流れる間、前記第１反応流体の温度は、前記温度調節モジュール１をはさむ２つの熱交換モジュール７、８によって調節される。さらに、前記熱交換モジュール７、８を通って流れる熱交換流体は、前記温度調節モジュールのプレート１Ｍ、１Ｎに接触する、熱交換モジュールのプレート７Ｎ、８Ｍを通して、熱伝導によって、前記第１反応流体に熱を供給し、又はそこから熱を除去する。

第２プロセスモジュールとしての混合モジュール２は図５、６に示される。詳細に示さないものの、前記混合モジュール２は、上述の温度調節モジュール１に類似した第１及び第２プレートを含む。前記混合モジュールにおいて、混合セクション２Ｇ及び第１保持セクション２Ｉを含む反応流体通路２Ａが提供される。

前記反応流体通路２Ａに繋がる第１反応流体入口２Ｃは、外部的接続（図示せず）によって、温度調節モジュール１の第１反応流体放出口１Ｆに接続される。反応流体通路２Ａに繋がる第２反応流体入口２Ｄもまた、同様に、温度調節モジュール１の第２反応流体放出口１Ｅに接続される。従って、第１及び第２反応流体は、それぞれ、前記温度調節モジュール１を通過した後、混合モジュール２内の通路２Ａの混合セクション２Ｇに流れるが、ここにおいて、前記両反応流体は互いに混合する。図６の拡大図に示されるように、混合セクション２Ｇの幾何学は、反応流体を最適な方法で混合するために適切に選択できる。混合後、得られるプロセス流体は、反応流体通路２Ａの第１保持セクション２Ｉに流れるが、これは、基本的にフラットチャネルとして形成され、これによって、プロセス流体の実質的に層状の流れが提供される。

プロセス及び熱交換モジュール１−６、７、８の通路の幾何学は、図に示されたもの及び好ましい実施態様に関して記述されたものに限定されず、いずれかの適切な設計において選択してよいことが強調されるべきである。

混合セクション２Ｇ及び第１保持セクション２Ｉ内での混合及び滞留の間、化学反応は、前記混合モジュール２を挟む２つの熱交換モジュール８、７によって制御される温度であり得る。

プロセス流体は、反応流体出口２Ｅを通って反応流体通路２Ａを離れて、図７−９の中で示される、第１保持モジュール３の反応流体入口３Ｃに入る。さらに、反応流体出口２Ｅ及び反応流体入口３Ｃは、チューブパイプ等を通して（図示せず）外部的に接続される。保持モジュール３は、その他の保持モジュール４−６と同じく、はんだ付け、溶接等によって第２プレート３Ｎ−６Ｎと結合された第１プレート３Ｍ−６Ｍを基本的に含む。前記２つのプレートの間において、通路３Ａ−６Ａは、滞留時間の間にプロセス流体を収容するために提供される。さらに、基本的に正弦のフラットチャネルが、エッチング、ミリング等によって、第１及び／又は第２プレートの接触表面に刻まれる。

前記反応流体通路３Ａを通って流れる間、プロセス流体は、以前に温度調節モジュール１及び混合モジュール２について記述したように、前記保持モジュール３に隣接する２つの熱交換モジュール７、８によって温度が調節される。

反応流体出口３Ｄを通って第１保持モジュール３から離れた後、反応流体は、反応流体入口３Ｃ及び反応流体出口２Ｅについて以前記述したとおり、前述の保持モジュールの反応流体出口に繋げられたそれぞれの反応流体入口を介して続く保持モジュール４−６に入る。このように、反応流体は、最後のプロセスモジュールの出口６Ｄを通ってマイクロリアクタシステムアッセンブリを離れる前に、全ての続く保持モジュール４−６を通って流れる。

それぞれの保持モジュール３−６内の滞留時間は、プロセス流体を収容する保持体積、すなわちセクション（幅ｘ高さ）ｘ通路３Ａ−６Ａの長さを流速で割ったものとして定義される。従って、単一の通路の異なる幅、長さ及び／又は高さを提供することによって、異なる滞留時間を得ることができる。異なる保持モジュールと異なる通路幾何学とを組み合わせることによって、それゆえ、滞留時間はほとんど任意に選択できる。

第１及び第４保持モジュール３及び６の反応流体入口３Ｃ、６Ｃをそれぞれ示す、図９及び１２の比較から分かるように、それぞれ反応流体通路３Ａ、６Ａを規定するフラットチャネルの幅は、反応流体入口の幅よりも、小さく（図９）、実質的に同等に又は大きく作ることができる。

図１、２に示されるように、２つのタイロッド１３は、第１及び第２フレーム手段１０、９を互いの方向に向けて押圧し、それによって、スタックされた熱交換モジュール７、８及びプロセスモジュール１−６を互いの方向に押圧する。マイクロリアクタシステムアセンブリーの外周にタイロッド１３を配置し、熱交換モジュール７、８に接触するフレーム手段１０、９の表面の中央にキャビティ（図１７参照）を提供することで、マイクロリアクタシステムアセンブリーの外周において高い圧力が得られる。従って、熱交換モジュール７、８の熱交換流体入口７Ｂ、８Ｂ及び熱交換流体出口、７Ｃ、８Ｃは（それらはまたマイクロリアクタシステムアセンブリーの外周に提供される）、高い圧力でプロセスモジュール１−６の熱交換流体接続通路１Ｈ−６Ｈに対して押圧される。熱交換モジュール７、８が、例えばアルミニウム、銅又はそれらの合金といった延性のある物質から出来ている場合、入口及び出口の外周の端は圧力によりわずかに変形するため、間に挟まれるプロセスモジュール１−６の表面に対する良い封着が提供される。従って、２つの続く熱交換モジュール７、８の熱交換流体出口７Ｃ、８Ｃ及び熱交換流体入口７Ｂ、８Ｂは、中間のプロセスモジュールにて提供される熱交換流体接続通路１Ｈ−６Ｈを介して、流体密（ｆｌｕｉｄ−ｔｉｇｈｔ）に繋がる。

さらに、熱交換流体入口７Ｂ、８Ｂ及び熱交換流体出口７Ｃ、８Ｃの周りに、リング封着が提供されてもよい。さらに、例えば、円形の溝（リング封着がその中に収容される）が、第１及び第２プレート７Ｍ、７Ｎ、８Ｍ、８Ｎ内に提供されてもよい（図示せず）。そのようなリング封着は、ゴム、シリコン又は好ましくは−テフロン等によって作られてもよい。

前述の説明から理解できるように、本発明によるマイクロリアクタシステムアセンブリーは、そのモジュラー構造に起因して高い可動性を提供し、及び、異なる混合チャネル幾何学と異なる保持モジュールとの組み合わせを可能とし、それによって、特にＢ型反応のための、任意に選ばれた滞留時間を提供する。前記プロセスモジュール１−６のそれぞれは、２つの隣接する熱交換モジュール７、８により温度調節される。熱伝達は、熱交換モジュール７、８のプレート１Ｍ−８Ｍ、１Ｎ−８Ｎ及びプロセスモジュール１−６を通して熱伝導によってのみ現実化されるため、封着等は必要ない。さらにまた、好都合に、プロセスモジュール１−６は、その中に収容される反応物に関して最適化（例えば、腐食及び／又は圧力に耐性を有する）されてよく、一方、同時に、反応物と接触しない熱交換モジュール７，８は、熱伝達及び／又は封着特性に関して最適化することができる。

上述の実施態様において、熱交換モジュール７、８及びプロセスモジュール１−６は互いに交互にスタックされ、熱交換流体は、第１リザーバから、ジグザグに第１連結部分１２Ａを通り、全ての熱交換モジュール７、８を通り、第２連結部分１２Ｂに接続された第２リザーバに流れる。それによって、熱交換モジュール７、８の全ての熱交換流体接続は、いずれかの付加的な接続なしで、内部的に提供される。好都合に、規格化されたプロセス及び熱交換モジュールを使用してもよく、したがって、簡単なモジュラー方式によって、異なるマイクロリアクタと異なる滞留時間等とを組み合わせることが可能となる。

上述の実施態様において、１つの温度調節モジュール１、１つの混合モジュール２及び４つの保持モジュール３−６が、この順序で組み合わせられた。しかしながら、そのようなモジュールの任意の組合せが可能である。例えば、反応物が加熱又は冷却される通路を増加させるために、より多くの温度調節モジュールが提供されてもよい。多段階反応のために、より多くの混合モジュールが提供されてもよい。要求される滞留時間を実現するために、異なる保持モジュールが提供されてもよい。

例えば１００ｍｌ／分の所定の流速、約１８４４ｍｍのプロセスモジュールの通路長、１０ｍｍの通路高さ及び０．５−２ｍｍの通路幅において、モジュールあたり６−２２秒の滞留時間が例証の試験において実現された。したがって、最高３０分の全体の滞留時間が実現できる。

驚くべきことに、続くプロセスモジュール１−６の外部的接続は、マイクロリアクタの温度調節に有意に影響しないことが明らかとなった。それぞれのプロセスモジュール１−６、特にそれぞれの保持モジュール３−６は、２つの側から非常に効率的に温度制御される（加熱、冷却又は熱的に緩衝される）ため、幅広い温度範囲においてマイクロリアクタ内で反応を進行できる。記述された実施態様の例のように、好ましくは１つの熱交換モジュール７、８が、続くプロセスモジュール１−６から及び続くプロセスモジュール１−６へ熱を伝達する（最初及び最後の熱交換モジュールを除く）。

プロセスモジュール１−６における反応流体通路は、エッチング、ミリング等によって微小構造化される。熱交換モジュール７、８は別々に製造されるため、それらは微小構造化によらず製造されてよく、それによってコストは減少する。さらにまた、前記熱交換モジュール７、８は反応物と接触しないため、それらは腐食又は高いプロセス圧に耐性を有する必要はなく、そのため、熱伝達に適した材料の使用が可能となる。特に、以下の物質を熱交換モジュールに使用してもよい。

これに対して、プロセスモジュール１-６は、例えば以下の材料から作ってもよい。

Claims (15)

1. 少なくともｎのプロセスモジュール（１−６）であって、ｎは２以上の整数であり、各プロセスモジュール（１−６）は、硬質な第１材料からなり、少なくとも１つの反応流体入口（１Ｃ、１Ｄ、２Ｃ、２Ｄ、３Ｃ、６Ｃ）と少なくとも１つの反応流体出口（１Ｅ、１Ｆ、２Ｅ、３Ｄ、６Ｄ）との間で前記プロセスモジュール（１−６）を貫通した、反応流体を収容し且つ導くための少なくとも１つの反応流体通路（１Ａ、１Ｂ、２Ａ、３Ａ、６Ａ）を含み、前記少なくとも２つのプロセスモジュール（１−６）は直列に接続されているプロセスモジュールと、
   少なくともｎ＋１の熱交換モジュール（７、８）であって、前記熱交換モジュール（７、８）の各々は、前記第１材料とは異なる、延性の第２材料からなり、少なくとも１つの熱交換流体入口（７Ｂ、８Ｂ）と少なくとも１つの熱交換流体出口（７Ｃ、８Ｃ）との間で前記熱交換モジュール（７、８）を貫通した、熱交換流体を収容し且つ導くための少なくとも１つの熱交換流体通路（７Ａ、８Ａ）を含み、前記少なくともｎ＋１の熱交換モジュール（７、８）は直列に接続されている熱交換モジュールとのスタックを含み、
   各プロセスモジュール（１−６）は、隣接する２つの熱交換モジュール（７、８）によって挟まれ、
   前記少なくともｎのプロセスモジュール（１−６）及び前記少なくともｎ＋１の熱交換モジュール（７、８）は、付加的な封着を必要としないように、第１及び第２フレーム手段（９、１０）によって、互いに向けて押されるマイクロリアクタシステムアッセンブリ。
2. 請求項１に記載のマイクロリアクタシステムアッセンブリであって、
   前記第１材料は、腐食及び／又は圧力に耐性を有し、
   前記第２材料は、熱伝達性であるマイクロリアクタシステムアッセンブリ。
3. 請求項１に記載のマイクロリアクタシステムアッセンブリであって、
   前記第１材料は、ステンレス鋼、ハステロイ（登録商標）、タングステン、タンタル、チタン、セラミックス、グラファイト、及びそれらの組み合わせからなる群から選択され、
   前記第２材料は、アルミニウム、アルミニウム合金、銅、銅合金、銀、銀合金、及びそれらの組み合わせからなる群から選択されるマイクロリアクタシステムアッセンブリ。
4. 前記少なくともｎのプロセスモジュール（１−６）は、
   混合モジュール（２）であって、その少なくとも１つの反応流体通路（２Ａ）が、少なくとも２つの反応流体を受け且つ混合するための混合部分（２Ｇ）を含む混合モジュール（２）
   を含む請求項１から３の何れか１項に記載のマイクロリアクタシステムアッセンブリ。
5. 前記少なくともｎのプロセスモジュール（１−６）は、
   前記混合モジュール（２）に入る前に前記少なくとも２つの反応流体の温度を調節するための、前記混合モジュール（２）の上流に配置された熱調節モジュール（１）と、
   反応流体混合物を収容するための、混合モジュール（２）の下流に配置された１以上の保持モジュール（３−６）と
   を更に含む請求項４に記載のマイクロリアクタシステムアッセンブリ。
6. 請求項１から５の何れか１項に記載のマイクロリアクタシステムアッセンブリであって、
   前記少なくとも１つの反応流体通路（１Ａ、１Ｂ、２Ａ、３Ａ、６Ａ）は、蛇行性の経路に沿ったそれぞれの反応流体の流れを可能にするための湾曲した及び／又は直線の部分を含むフラットな通路であるマイクロリアクタシステムアッセンブリ。
7. 請求項６に記載のマイクロリアクタシステムアッセンブリであって、前記フラットな通路は、１：４から１：５０の範囲の幅／高さの比を有するマイクロリアクタシステムアッセンブリ。
8. 請求項６に記載のマイクロリアクタシステムアッセンブリであって、前記フラットな通路は、１：４から１：３０の範囲の幅／高さの比を有するマイクロリアクタシステムアッセンブリ。
9. 請求項６に記載のマイクロリアクタシステムアッセンブリであって、前記フラットな通路は、１：５から１：２５の範囲の幅／高さの比を有するマイクロリアクタシステムアッセンブリ。
10. 請求項１から９の何れか１項に記載のマイクロリアクタシステムアッセンブリであって、
    前記少なくともｎ＋１の熱交換モジュール（７、８）は、
    第１の熱交換モジュール（７）であって、その少なくとも１つの熱交換流体入口（７Ｂ）は第１の熱交換流体リザーバに通じ、その熱交換流体出口（７Ｃ）は続く熱交換モジュール（８）に通じる第１の熱交換モジュール（７）と、
    第２の熱交換モジュール（８）であって、その少なくとも１つの熱交換流体出口（８Ｃ）は第２の熱交換流体リザーバに通じ、その熱交換流体入口（８Ｂ）は先行する熱交換モジュール（７）に通じる第２の熱交換モジュール（８）とを含み、
    ２つの連続する熱交換モジュール（７、８）の直列接続は、２つの連続した熱交換モジュール（７、８）により挟まれる少なくともｎのプロセスモジュール（１−６）のそれぞれの１つを通過する少なくとも１つの熱交換流体接続通路（１Ｈ、２Ｈ、３Ｈ、６Ｈ）を介して内部で実現されるマイクロリアクタシステムアッセンブリ。
11. 請求項１０に記載のマイクロリアクタシステムアッセンブリであって、前記少なくともｎ＋１の熱交換モジュール（７、８）は、前記第１の熱交換モジュール（７）と第２の熱交換モジュール（８）との間に配置され、第１の熱交換モジュール（７）及び第２の熱交換モジュール（８）と直列に接続された少なくとも１つの更なる熱交換モジュールを更に含んだマイクロリアクタシステムアッセンブリ。
12. 請求項１から１１の何れか１項に記載のマイクロリアクタシステムアッセンブリであって、
    前記少なくともｎのプロセスモジュール（１−６）及び／又は前記少なくともｎ＋１の熱交換モジュール（７、８）の各々は、互いに永続的に結合された第１のプレート（１Ｍ−８Ｍ）及び第２のプレート（１Ｎ−８Ｎ）を含み、前記反応流体通路、熱交換流体通路、反応流体入口及び反応流体出口、及び／又は、熱交換流体入口及び熱交換流体出口（１Ａ、１Ｂ、１Ｃ−１Ｆ、２Ａ、２Ｃ−２Ｅ、２Ｇ、３Ａ、３Ｃ、３Ｄ、６Ａ、６Ｃ、６Ｄ、７Ａ、８Ａ）の各々は、前記第１のプレート（１Ｍ−８Ｍ）と前記第２のプレート（１Ｎ−８Ｎ）との間に提供されるマイクロリアクタシステムアッセンブリ。
13. 請求項１２に記載のマイクロリアクタシステムアッセンブリであって、前記少なくともｎのプロセスモジュール（１−６）及び／又は前記少なくともｎ＋１の熱交換モジュール（７、８）の各々は、はんだ付け、ろう付け、溶接、又は接着により、互いに永続的に結合された第１プレート（１Ｍ−８Ｍ）及び第２プレート（１Ｎ−８Ｎ）を含んだマイクロリアクタシステムアッセンブリ。
14. 請求項１２又は１３に記載のマイクロリアクタシステムアッセンブリであって、
    前記反応流体通路、熱交換流体通路、反応流体入口及び反応流体出口、及び／又は、熱交換流体入口及び熱交換流体出口（１Ａ、１Ｂ、１Ｃ−１Ｆ、２Ａ、２Ｃ−２Ｅ、２Ｇ、３Ａ、３Ｃ、３Ｄ、６Ａ、６Ｃ、６Ｄ、７Ａ、８Ａ）の各々は、前記第１のプレート（１Ｍ−８Ｍ）及び前記第２のプレート（１Ｎ−８Ｎ）の少なくとも１つの内部表面を切除（ａｂｌａｔｉｎｇ）することで得られるマイクロリアクタシステムアッセンブリ。
15. 請求項１２又は１３に記載のマイクロリアクタシステムアッセンブリであって、
    構造化した中間のプレート（７０、８０）が、前記少なくともｎ＋１の熱交換モジュール（７、８）の前記第１のプレート（７Ｍ、８Ｍ）と前記第２のプレート（７Ｎ、８Ｎ）との間に挟まれて、前記熱交換流体通路（７Ａ、８Ａ）を提供するマイクロリアクタシステムアッセンブリ。

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