JP6211714B2 - Mww骨格構造を有するモレキュラーシーブの合成 - Google Patents
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Description
本出願は、2014年1月27日に出願された米国特許出願第61/931,821号および2014年3月19日に出願されたEP14160679.8に対する優先権およびその利益を主張するものであり、その開示の全体が参照により本明細書に組み込まれる。
本発明は、MWW骨格構造を有するモレキュラーシーブを作製するための改善された方法に関し、特に、沈降アルミノケイ酸塩(PAS:precipitated aluminosilicate)を使用したMWW骨格モレキュラーシーブを作製するための方法およびそのように作製されたモレキュラーシーブの炭化水素化合物の触媒変換のためのプロセスにおける使用に関する。
(i)単位格子がMWW骨格配置を有する共通の一次結晶構成要素単位格子でできたモレキュラーシーブ。(単位格子は、三次元空間に並べられた場合に結晶構造を示す原子の空間配列である。そのような結晶構造については、"Atlas of Zeolite Framework Types" , Fifth edition, 2001において述べられており、その内容全体が参照として組み込まれる);
(ii)そのようなMWW骨格配置の単位格子の二次元の並びであり、1単位格子厚、好ましくは、1c単位格子厚の単層を形成する共通の二次構成要素でできたモレキュラーシーブ;
(iii)1または2以上の単位格子厚の層である共通の二次構成要素でできたモレキュラーシーブ。2以上の単位格子厚の層は、少なくとも2つの1単位格子厚の単層のスタッキング、パッキングまたは結合からできている。そのような二次構成要素のスタッキングは、規則的な様式、不規則な様式、ランダムな様式またはそれらの任意の組み合わせでもよい;および
(iv)MWW骨格配置を有する単位格子の任意の規則的またはランダムな二次元または三次元の組み合わせによってできたモレキュラーシーブ。
MWWファミリーモレキュラーシーブは、さまざまな炭化水素変換プロセスに有用であることがわかっており、アルキル芳香族化合物、特にエチルベンゼンおよびクメンを生成するためのプロセスにおける使用またはオレフィンのオリゴマー形成のため、特にオレフィン、例えば、エチレン、プロピレン、ブチレンもしくはそれらの混合物のダイマー、トリマー(trimmer)およびテトラマーの生成のプロセスにおける使用に特に有益である。
本発明によると、ここで、予想外にもMWWファミリーモレキュラーシーブ材料を合成するための改善された方法にPASを使用することによって上記課題を大幅に回避することができることを発見した。この改善された方法は、本明細書中に詳述されるとおりの結晶化反応混合物の組成の調整および結晶化条件の制御により、X線回折によって確認した場合に不純物、例えば、フェリエライト、ケニアイトまたはその他の非MWWファミリーモレキュラーシーブ材料の結晶が入っていないMWWファミリーモレキュラーシーブ材料生成物をもたらす。
(a)アルカリまたはアルカリ土類金属(M)カチオン、アルミニウム(Al)の供給源およびケイ素(Si)の供給源を含む沈降アルミノケイ酸塩、構造指向剤(R)ならびに水を含む反応混合物を調製するステップであって、前記反応混合物は、モル比に換算して以下の範囲内の組成を有する、調製するステップと、
SiO2/Al2O3=10〜600;
H2O/SiO2=5〜30;
OH-/SiO2=0.001〜2;
M/SiO2=0.001〜2;
R/SiO2=0.001〜0.5;
(b)約90℃〜約175℃の温度および90時間未満の時間の結晶化条件下において、ステップ(a)の前記反応混合物を結晶化させて、X線回折によって確認した場合に、前記MWWファミリーモレキュラーシーブ材料の結晶と、前記反応混合物中の前記MWWファミリーモレキュラーシーブ材料の総質量に対して約10質量%未満の非MWW骨格構造を有する不純物の結晶とを含む結果の混合物を形成するステップと;
(c)ステップ(b)の前記結果の混合物から前記MWWファミリーモレキュラーシーブ材料の前記結晶の少なくとも一部を、12.4±0.25、6.9±0.15、3.57±0.07および3.42±0.07オングストロームの最大面間隔dを含むX線回折パターンを有する合成されたままの状態のMWWファミリーモレキュラーシーブ材料として回収するステップとを含む。
好ましくは、前記沈降アルミノケイ酸塩は、沈降アルミノケイ酸ナトリウムである。
SiO2/Al2O3=15〜50;
H2O/SiO2=5〜30;
OH-/SiO2=0.01〜0.3;
M/SiO2=0.01〜0.3;
R/SiO2=0.001〜0.5;
前記合成されたままの状態のMWWファミリーモレキュラーシーブ材料は、本明細書中の表1に示される合成されたままの状態のMCM−22モレキュラーシーブのX線回折パターンを有する。
1つまたは複数の実施形態において、前記合成されたままの状態のMCM−22モレキュラーシーブは、約370℃〜約925℃の温度で1分〜約20時間の時間加熱することによって熱的に処理されて、本明細書中の表2に示されるX線回折パターンを有する焼成されたMCM−22モレキュラーシーブを形成する。
SiO2/Al2O3=15〜35;
H2O/SiO2=5〜30;
OH-/SiO2=0.1〜0.3;
M/SiO2=0.08〜0.3;
R/SiO2=0.1〜0.35;
前記合成されたままの状態のMWWファミリーモレキュラーシーブ材料は、本明細書中の表3に示される合成されたままの状態のMCM−49モレキュラーシーブのX線回折パターンを有する。
1つまたは複数の実施形態において、前記合成されたままの状態のMCM−49モレキュラーシーブは、約370℃〜約925℃の温度で1分〜約20時間の時間加熱することによって熱的に処理されて、本明細書中の表4に示されるX線回折パターンを有する焼成されたMCM−49モレキュラーシーブを形成する。
SiO2/Al2O3=15〜25;
H2O/SiO2=5〜30;
OH-/SiO2=0.10〜0.15;
M/SiO2=0.10〜0.15;
R/SiO2=0.1〜0.2;
前記合成されたままの状態のMWWファミリーモレキュラーシーブ材料は、本明細書中の表5に示される合成されたままの状態のMCM−56モレキュラーシーブのX線回折パターンを有する。
1つまたは複数の実施形態において、前記合成されたままの状態のMCM−56モレキュラーシーブは、約370℃〜約925℃の温度で1分〜約20時間の時間加熱することによって熱的に処理されて、本明細書中の表6に示されるX線回折パターンを有する焼成されたMCM−56モレキュラーシーブを形成する。
(a)アルカリまたはアルカリ土類金属(M)カチオン、アルミニウム(Al)の供給源およびケイ素(Si)の供給源を含む沈降アルミノケイ酸塩、構造指向剤(R)ならびに水を含み、さらにモレキュラーシーブ種結晶を含んでもよい反応混合物を調製するステップであって、前記反応混合物は、モル比に換算して以下の範囲内の組成を有する、調製するステップと、
SiO2/Al2O3=10〜600、または10〜50、または12〜30;
H2O/SiO2=5〜30、または15〜30、または10〜25;
OH-/SiO2=0.001〜2、または0.1〜1;
M/SiO2=0.001〜2、または0.1〜1;
R/SiO2=0.001〜0.5、または0.08〜0.34;
(b)約90℃〜約175℃の温度および90時間未満の時間の結晶化条件下において、ステップ(a)の前記反応混合物を結晶化させて、X線回折によって確認した場合に、前記MWWファミリーモレキュラーシーブ材料の結晶と、前記反応混合物中の前記MWWファミリーモレキュラーシーブ材料の総質量に対して約10質量%未満の非MWW骨格構造を有する不純物の結晶とを含む結果の混合物を形成するステップと;
(c)ステップ(b)の前記結果の混合物から前記MWWファミリーモレキュラーシーブ材料の前記結晶の少なくとも一部を、12.4±0.25、6.9±0.15、3.57±0.07および3.42±0.07オングストロームの最大面間隔dを含むX線回折パターンを有する合成されたままの状態のMWWファミリーモレキュラーシーブ材料として回収するステップとを含む。
アルカリ金属またはアルカリ土類金属(M)カチオンは、例えば、沈降アルミノケイ酸ナトリウムの形態などの沈降アルミノケイ酸塩に組み込まれてもよい。
前記合成されたままの状態のMWWファミリーモレキュラーシーブ材料は、約370℃〜約925℃の温度で1分〜約20時間の時間加熱することによって熱的に処理され、焼成されたMWWファミリーモレキュラーシーブ材料が生成される。
SiO2/Al2O3=10〜60、または15〜50;
H2O/SiO2=5〜30、または10〜25、または5〜15;
OH-/SiO2=0.01〜0.5、または0.01〜0.3;
M/SiO2=0.01〜1、または0.01〜0.3;
R/SiO2=0.001〜0.5、または0.01〜0.34;
前記合成されたままの状態のMCM−22モレキュラーシーブのX線回折パターンが表1に示される。
SiO2/Al2O3=19〜35、または15〜35;
H2O/SiO2=5〜30、または10〜25;
OH-/SiO2=0.1〜0.3、または0.1〜0.15;
M/SiO2=0.08〜0.3、または0.08〜0.15;
R/SiO2=0.1〜0.35、または0.15〜0.35;
前記合成されたままの状態のMCM−49モレキュラーシーブのX線回折パターンが表5に示される。
SiO2/Al2O3=15〜25、または15〜20;
H2O/SiO2=5〜30、または10〜25;
OH-/SiO2=0.05〜0.2、または0.10〜0.15;
M/SiO2=0.10〜0.15、または0.10〜0.13;
R/SiO2=0.08〜0.3、または0.1〜0.2;
前記合成されたままの状態のMCM−56モレキュラーシーブのX線回折パターンが表7に示される。
1つまたは複数の実施形態において、結晶化させるステップ(b)の前記結晶化条件は、前記反応混合物を40時間未満または約20時間〜約75時間の前記時間、結晶化させるステップを含む。
1つまたは複数の実施形態において、前記モレキュラーシーブ種結晶は、MWWファミリーモレキュラーシーブ材料に関するX線回折パターンを呈する。
1つまたは複数の実施形態において、前記モレキュラーシーブ種結晶は、表7または表8に記載されるとおりの前記MCM−56結晶に関する前記X線回折パターンを呈する。
1つまたは複数の実施形態において、前記構造指向剤(R)は、シクロペンチルアミン、シクロヘキシルアミン、シクロヘプチルアミン、ヘキサメチレンイミン(HMI)、ヘプタメチレンイミン、ホモピペラジンおよびそれらの組み合わせからなる群から選択される。
1つまたは複数の実施形態において、ステップ(c)の前記結果の混合物は、X線回折によって確認した場合、前記反応混合物中の前記MWW結晶の総質量に対して約5質量%以下の非MWW不純物の結晶を含む。
1つまたは複数の実施形態において、非MWW骨格構造を有する前記不純物の結晶は、フェリエライト、ケニアイトおよびそれらの混合物からなる群から選択される。
なお、反応混合物構成成分は、2つ以上の供給源によって供給されてもよい。反応混合物は、バッチ式または連続的のいずれかで調製されてもよい。
本方法における結晶化に関する条件の有用な範囲は、約90℃〜約175℃、好ましくは、約90℃〜160未満℃、例えば、約125℃〜約175℃の温度、および90時間未満、好ましくは、40時間未満、例えば、約20〜約75時間の時間、好ましくは、約40〜約250rpm、より好ましくは、約90〜最大約250rpmの撹拌速度であり、X線回折によって確認した場合に、MWWファミリーモレキュラーシーブ材料の結晶と、前記反応混合物中の前記MWWファミリーモレキュラーシーブ材料の総質量に対して10質量%以下の非MWW骨格構造を有する不純物の結晶とを含む結果の混合物を形成する。その後、合成されたままの状態のMWWファミリーモレキュラーシーブ材料の結晶は、ステップ(c)において結果の液体混合物から分離され、回収される。
1つまたは複数の実施形態において、ステップ(b)の前記反応混合物は、結晶化させるステップ(c)に先立って、約0.5〜約48時間、例えば、約0.5〜約24時間、約25〜約75℃の温度で寝かされる。好ましくは、反応混合物は、例えば、50rpmで撹拌しながら48時間未満、周囲温度で寝かされる。
適した芳香族化合物としては、ベンゼン、ナフタレン、アントラセン、ナフタセン、ペリレン、コロネン、およびフェナントレンが挙げられ、ベンゼンが好ましい。
一般に、芳香族化合物に置換基として存在してもよいアルキル基は、1〜約22個の炭素原子、一般には約1〜8個の炭素原子、最も一般には約1〜4個の炭素原子を含む。
ベンゼン、トルエンおよび/またはキシレンの混合物を含む改質油は、本発明のアルキル化プロセスの有用な供給材料を構成する。
反応物は、気相または部分的もしくは完全に液相のいずれかの状態であってもよく、純粋であってもよい、すなわち、意図的な混合物を含まないか、または他の材料により希釈されていない、あるいは反応物は、例えば、水素もしくは窒素などの搬送ガスまたは希釈剤によりアルキル化触媒組成物と接触させられてもよい。
ベンゼンがプロピレンによりアルキル化されてクメンを生成する場合、反応はまた、液相中で最大約250℃、好ましくは、最大約150℃、例えば、約10〜約125℃の温度;約250気圧以下、例えば、約1〜約30気圧の圧力;約0.1時間-1〜約250時間-1、好ましくは、約1時間-1〜約50時間-1のプロピレンアルキル化剤に基づく質量時間空間速度(WHSV);および約0.5:1〜約100:1モル、好ましくは、約0.5:1〜約30:1モル、より好ましくは、約1:1〜約10:1モルのアルキル化反応器中のベンゼン対プロピレンの比を含む条件下において行われてもよい。
アルキル化に触媒として使用される場合、アルキル化反応器流出物は、余分な芳香族供給材料、モノアルキル化生成物、ポリアルキル化生成物、および各種不純物を含む。芳香族供給材料は、蒸留によって回収され、アルキル化反応器にリサイクルされる。通常、ループから非反応性不純物を除去するために、少量のブリードがリサイクルストリームから取られる。蒸留の下部は、ポリアルキル化生成物およびその他のより重質なものからモノアルキル化生成物を分離するためにさらに蒸留されてもよい。
アルキル化反応器流出物から分離されたポリアルキル化生成物は、アルキル化反応器とは分離したトランスアルキル化反応器中において適したトランスアルキル化触媒によりさらなる芳香族供給材料と反応させてもよい。トランスアルキル化触媒は、ゼオライトベータ、ゼオライトY(天然もしくは合成型)、モルデナイト(天然および合成型)またはMWWファミリーモレキュラーシーブ材料の構造を有する1つの結晶性モレキュラーシーブまたは結晶性モレキュラーシーブの混合物を含んでもよい。
存在する場合、結晶性モレキュラーシーブとバインダーまたはマトリックスの相対的割合は、広く変化する場合もあり、結晶性モレキュラーシーブ含有量は、全触媒の約1〜約99質量パーセントまで、より一般には約30〜約80質量パーセントの範囲で変動する。当然、本触媒は、自己結合モレキュラーシーブまたは非結合モレキュラーシーブを含んでもよく、その結果、約100%結晶性モレキュラーシーブMWWファミリーモレキュラーシーブ材料になる。
実施形態1.MWWファミリーモレキュラーシーブ材料を作製する方法であって、
(a)アルカリまたはアルカリ土類金属(M)カチオン、アルミニウム(Al)の供給源およびケイ素(Si)の供給源を含む沈降アルミノケイ酸塩、構造指向剤(R)ならびに水を含む反応混合物を調製するステップであって、前記反応混合物は、モル比に換算して以下の範囲内の組成を有する、調製するステップと:
SiO2/Al2O3=10〜600;
H2O/SiO2=5〜30;
OH-/SiO2=0.001〜2;
M/SiO2=0.001〜2;
R/SiO2=0.001〜0.5;
(b)約90℃〜約175℃の温度および90時間未満の時間の結晶化条件下において、ステップ(a)の前記反応混合物を結晶化させて、X線回折によって確認した場合に、前記MWWファミリーモレキュラーシーブ材料の結晶と、前記反応混合物中の前記MWWファミリーモレキュラーシーブ材料の総質量に対して約10質量%未満の非MWW骨格構造を有する不純物の結晶とを含む結果の混合物を形成するステップと;
(c)ステップ(b)の前記結果の混合物から前記MWWファミリーモレキュラーシーブ材料の前記結晶の少なくとも一部を、12.4±0.25、6.9±0.15、3.57±0.07および3.42±0.07オングストロームの最大面間隔dを含むX線回折パターンを有する合成されたままの状態のMWWファミリーモレキュラーシーブ材料として回収するステップとを含む、方法。
SiO2/Al2O3=15〜50;
H2O/SiO2=5〜30;
OH-/SiO2=0.01〜0.3;
M/SiO2=0.01〜0.3;
R/SiO2=0.01〜0.5;
前記合成されたままの状態のMWWファミリーモレキュラーシーブ材料は、表1に示される合成されたままの状態のMCM−22モレキュラーシーブのX線回折パターンを有する、先行する実施形態のいずれかの方法。
SiO2/Al2O3=15〜35;
H2O/SiO2=5〜30;
OH-/SiO2=0.1〜0.3;
M/SiO2=0.08〜0.3;
R/SiO2=0.10〜0.35;
前記合成されたままの状態のMWWファミリーモレキュラーシーブ材料は、表5に示される合成されたままの状態のMCM−49モレキュラーシーブのX線回折パターンを有する、先行する実施形態のいずれかの方法。
SiO2/Al2O3=15〜25;
H2O/SiO2=5〜30;
OH-/SiO2=0.10〜0.15;
M/SiO2=0.10〜0.15;
R/SiO2=0.1〜0.2;
前記合成されたままの状態のMWWファミリーモレキュラーシーブ材料は、表7に示される合成されたままの状態のMCM−56モレキュラーシーブのX線回折パターンを有する、実施形態1の方法。
数値的な下限および数値的な上限が本明細書中で挙げられる場合、任意の下限から任意の上限の範囲が意図される。
次に、本発明の好ましい態様を示す。
1. MWWファミリーモレキュラーシーブ材料を作製する方法であって、
(a)アルカリまたはアルカリ土類金属(M)カチオン、アルミニウム(Al)の供給源およびケイ素(Si)の供給源を含む沈降アルミノケイ酸塩、構造指向剤(R)ならびに水を含む反応混合物を調製するステップであって、前記反応混合物は、モル比に換算して以下の範囲内の組成を有する、調製するステップと、
SiO 2 /Al 2 O 3 =10〜600;
H 2 O/SiO 2 =5〜30;
OH - /SiO 2 =0.001〜2;
M/SiO 2 =0.001〜2;
R/SiO 2 =0.001〜0.5;
(b)約90℃〜約175℃の温度および90時間未満の時間の結晶化条件下において、ステップ(a)の前記反応混合物を結晶化させて、X線回折によって確認した場合に、前記MWWファミリーモレキュラーシーブ材料の結晶と、前記反応混合物中の前記MWWファミリーモレキュラーシーブ材料の総質量に対して約10質量%未満の非MWW骨格構造を有する不純物の結晶とを含む結果の混合物を形成するステップと、
(c)ステップ(b)の前記結果の混合物から前記MWWファミリーモレキュラーシーブ材料の前記結晶の少なくとも一部を、12.4±0.25、6.9±0.15、3.57±0.07および3.42±0.07オングストロームの最大面間隔dを含むX線回折パターンを有する合成されたままの状態のMWWファミリーモレキュラーシーブ材料として回収するステップとを含む、方法。
2. 前記合成されたままの状態のMWWファミリーモレキュラーシーブ材料を、約370℃〜約925℃の温度で1分〜約20時間の時間加熱することによって熱的に処理して、焼成されたMWWファミリーモレキュラーシーブ材料を形成する、上記1に記載の方法。
3. モル比に換算して前記反応混合物の前記組成は以下の範囲内であり、
SiO 2 /Al 2 O 3 =15〜50;
H 2 O/SiO 2 =5〜30;
OH - /SiO 2 =0.01〜0.3;
M/SiO 2 =0.01〜0.3;
R/SiO 2 =0.01〜0.5;
前記合成されたままの状態のMWWファミリーモレキュラーシーブ材料は、表1に示される合成されたままの状態のMCM−22モレキュラーシーブのX線回折パターンを有する、上記1に記載の方法。
SiO 2 /Al 2 O 3 =15〜35;
H 2 O/SiO 2 =5〜30;
OH - /SiO 2 =0.1〜0.3;
M/SiO 2 =0.08〜0.3;
R/SiO 2 =0.10〜0.35;
前記合成されたままの状態のMWWファミリーモレキュラーシーブ材料は、表5に示される合成されたままの状態のMCM−49モレキュラーシーブのX線回折パターンを有する、上記1に記載の方法。
SiO 2 /Al 2 O 3 =15〜25;
H 2 O/SiO 2 =5〜30;
OH - /SiO 2 =0.10〜0.15;
M/SiO 2 =0.10〜0.15;
R/SiO 2 =0.1〜0.2;
前記合成されたままの状態のMWWファミリーモレキュラーシーブ材料は、表7に示される合成されたままの状態のMCM−56モレキュラーシーブのX線回折パターンを有する、上記1に記載の方法。
10. ステップ(a)の前記反応混合物は、モレキュラーシーブ種結晶を、前記沈降アルミノケイ酸塩中のアルミニウム(Al)の乾燥質量とケイ素(Si)の乾燥質量との合計で割った前記モレキュラーシーブ種結晶の乾燥質量に基づいて、0.05質量%以上〜5質量%以下の量でさらに含む、上記1に記載の方法。
11. 結晶化させるステップ(b)の前記結晶化条件は、前記反応混合物を約20時間〜約75時間の前記時間、結晶化させるステップを含む、上記1に記載の方法。
12. 前記モレキュラーシーブ種結晶は、MWWファミリーモレキュラーシーブ材料に関するX線回折パターンを呈する、上記1に記載の方法。
13. 前記MWWファミリーモレキュラーシーブ材料は、MCM−22、MCM−36、MCM−49、MCM−56、ITQ−1、ITQ−2、ITQ−30、PSH−3、SSZ−25、ERB−1、EMM−10、EMM−10−P、EMM−11、EMM−12、EMM−13、UZM−8およびUZM−8HSからなる群から選択される、上記12に記載の方法。
14. 結晶化させるステップ(b)の前記結晶化条件は、約125℃〜約175℃の温度を含む、上記1に記載の方法。
15. 前記構造指向剤(R)は、シクロペンチルアミン、シクロヘキシルアミン、シクロヘプチルアミン、ヘキサメチレンイミン(HMI)、ヘプタメチレンイミン、ホモピペラジンおよびそれらの組み合わせからなる群から選択される、上記1に記載の方法。
16. 前記Mはナトリウムであり、前記Rはヘキサメチレンイミン(HMI)を含む、上記1に記載の方法。
17. ステップ(c)の前記結果の混合物は、X線回折によって確認した場合に、前記反応混合物中の前記MWW結晶の総質量に対して約5質量%以下の非MWW不純物の結晶を含む、上記1に記載の方法。
18. 前記モレキュラーシーブ種結晶は、表7または表8に記載されるとおりの前記MCM−56結晶に関する前記X線回折パターンを呈する、上記1に記載の方法。
19. ステップ(b)の前記反応混合物は、結晶化させるステップ(c)に先立って約25℃〜約75℃の温度で約0.5〜約48時間寝かされる、上記1に記載の方法。
20. 非MWW骨格構造を有する前記不純物の結晶は、フェリエライト、ケニアイトおよびそれらの混合物からなる群から選択される、上記1に記載の方法。
21. 炭化水素化合物を含む原材料を変換生成物に変換するためのプロセスであって、前記原材料を炭化水素化合物変換条件において上記1から20までのいずれか1項に記載の方法によって作製された触媒組成物と接触させるステップを含む、プロセス。
22. 前記原材料は、アルキル化可能な芳香族化合物ならびにオレフィン、アルコール、アルデヒド、アルキルハロゲン化物およびそれらの組み合わせからなる群から選択されるアルキル化剤を含み、前記炭化水素化合物変換条件は、約0℃〜約500℃の温度、約0.2〜約250気圧の圧力、約0.1:1〜約50:1のアルキル化可能な芳香族化合物対アルキル化剤のモル比、および約0.1〜500時間 -1 の前記アルキル化剤に基づく供給材料質量時間空間速度(WHSV)を含む、上記21に記載のプロセス。
23. 前記アルキル化可能な芳香族化合物はベンゼンであり、前記オレフィンはエチレンであり、前記変換生成物はエチルベンゼンを含み、前記炭化水素化合物変換条件は、約150℃〜約300℃の温度、約20〜約55気圧の圧力、約0.1〜約20時間 -1 の前記エチレンアルキル化剤に基づく質量時間空間速度(WHSV)、および約0.5:1〜約100:1モルのアルキル化反応器中のベンゼン対エチレンの比を含む、上記22に記載のプロセス。
24. 前記アルキル化可能な芳香族化合物はベンゼンであり、前記オレフィンはプロピレンであり、前記変換生成物はクメンを含み、前記炭化水素化合物変換条件は、最大約250℃の温度、約250気圧以下の圧力、約0.1時間 -1 〜約250時間 -1 のプロピレンアルキル化剤に基づく質量時間空間速度(WHSV)、および約0.5:1〜約100:1モルのアルキル化反応器中のベンゼン対プロピレンの比を含む、上記22に記載のプロセス。
Claims (10)
- MWWファミリーモレキュラーシーブ材料を作製する方法であって、
(a)アルカリまたはアルカリ土類金属(M)カチオン、アルミニウム(Al)の供給源およびケイ素(Si)の供給源を含む沈降アルミノケイ酸塩、構造指向剤(R)ならびに水を含む反応混合物を調製するステップであって、前記反応混合物は、モル比に換算して以下の範囲内の組成を有する、調製するステップと、
SiO2/Al2O3=10〜600;
H2O/SiO2=5〜30;
OH-/SiO2=0.001〜2;
M/SiO2=0.001〜2;
R/SiO2=0.001〜0.5;
(b)90℃〜175℃の温度および90時間未満の時間の結晶化条件下において、ステップ(a)の前記反応混合物を結晶化させて、X線回折によって確認した場合に、前記MWWファミリーモレキュラーシーブ材料の結晶と、前記反応混合物中の前記MWWファミリーモレキュラーシーブ材料の総質量に対して10質量%未満の非MWW骨格構造を有する不純物の結晶とを含む結果の混合物を形成するステップと、
(c)ステップ(b)の前記結果の混合物から前記MWWファミリーモレキュラーシーブ材料の前記結晶の少なくとも一部を、12.4±0.25、6.9±0.15、3.57±0.07および3.42±0.07オングストロームの格子面間隔dを含むX線回折パターンを有する合成されたままの状態のMWWファミリーモレキュラーシーブ材料として回収するステップとを含む、方法。 - 前記合成されたままの状態のMWWファミリーモレキュラーシーブ材料を、370℃〜925℃の温度で1分〜20時間の時間加熱することによって熱的に処理して、焼成されたMWWファミリーモレキュラーシーブ材料を形成する、請求項1に記載の方法。
- 前記アルカリまたは前記アルカリ土類金属(M)カチオンは、前記沈降アルミノケイ酸塩に組み込まれる、請求項1に記載の方法。
- 炭化水素化合物を含む原材料を変換生成物に変換するためのプロセスであって、前記原材料を炭化水素化合物変換条件において請求項1から9までのいずれか1項に記載の方法によって作製された触媒組成物と接触させるステップを含む、プロセス。
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