JP6098564B2 - 金属部材と樹脂部材との接合方法 - Google Patents

Description

本発明は、金属部材と樹脂部材との接合方法およびその方法において使用される樹脂部材に関する。

従来より、自動車、鉄道車両、航空機等の分野では軽量化が求められている。例えば、自動車の分野では、ハイテン材の利用により薄鋼板化が進められ、あるいはスチール材の代替材としてアルミ合金材が用いられ、さらには樹脂材の利用も進んでいる。このような分野において金属部材と樹脂部材との接合技術の開発は、単に軽量化に留まらず、接合部材の高強度化や高剛性化、生産性の向上を実現させる観点からも重要である。これまで、金属部材と樹脂部材との接合方法として、いわゆる摩擦撹拌接合（ＦＳＷ：ｆｒｉｃｔｉｏｎ ｓｔｉｒ ｗｅｌｄｉｎｇ）方法が提案されている。摩擦撹拌接合方法とは、図８に示すように、金属部材２１１と樹脂部材２１２とを重ね合わせ、回転ツール２１６を回転させつつ、金属部材２１１に押圧して摩擦熱を発生させ、この摩擦熱で樹脂部材２１２を溶融・軟化させて金属部材２１１と樹脂部材２１２とを接合する方法である。

このような摩擦撹拌接合方法においては、例えば、接合強度および簡易接合の観点から、回転ツールの形状や押込み量を特定範囲内に設定する技術（特許文献１）が開示されている。

特開２０１０−１５８８８５号公報

しかしながら、従来の摩擦撹拌接合方法においては、樹脂部材自体の強度を向上させる観点から、図９に示すように、樹脂部材２１２に強化繊維などの充填材２２５を含有させた場合、接合時において樹脂部材２１２の金属部材２１１との接合表面２１３で溶融・軟化による流動が十分に起こり難い。詳しくは、樹脂部材２１２における回転ツール２１６の直下領域２６０で溶融・軟化が起こっても、充填材２２５が溶融樹脂２２１の流動を阻害するため、接合強度が低下することがある。特に、充填材が導電性を有する場合、接合が達成された金属部材２１１と接合部材２１２との接合体におけるそれらの接合境界面において、導電性充填材２２５と金属部材２１１との電気化学的特性の違いにより、ガルバニック腐食が起こり、接合強度が顕著に低下することがある。

本発明は、充填材を含有する樹脂部材を金属部材に十分な強度で接合することができる金属部材と樹脂部材との接合方法およびその方法において使用される樹脂部材を提供することを目的とする。

本発明は、金属部材と充填材を含有する樹脂部材とを重ね合わせ、熱および圧力を金属部材側から付与することにより樹脂部材を軟化させて金属部材と樹脂部材とを接合する熱圧式接合方法による金属部材と樹脂部材との接合方法であって、
樹脂部材として、金属部材との接合表面における表層部の充填材含有率Ｃｓが内層部の充填材含有率Ｃｉよりも小さい樹脂部材を用いることを特徴とする金属部材と樹脂部材との接合方法に関する。

本発明はまた、
上記接合方法において、熱圧式接合方法が摩擦撹拌接合方法であり、
該摩擦撹拌接合方法が以下のステップを含む接合方法に関する：
金属部材と樹脂部材とを重ね合わせる第１ステップ；および
回転ツールを回転させつつ、金属部材に押圧して摩擦熱を発生させ、この摩擦熱で樹脂部材を軟化・溶融させた後、固化させて金属部材と樹脂部材とを接合する第２ステップ。

本発明はまた、上記接合方法において使用される樹脂部材に関する。

本発明の接合方法によれば、樹脂部材の金属部材との接合表面において樹脂の溶融・軟化による流動が起こり易くなる。また、金属部材と接合部材との接合境界面において、ガルバニック腐食が起こり難くなる。それらの結果、樹脂部材と金属部材とを十分な強度で接合することができる。

本発明にかかる金属部材と樹脂部材との接合方法に好適な摩擦撹拌接合装置の一部の一例を示す模式図である。 本発明の接合方法に使用される樹脂部材の一例の概略断面図である。 本発明の接合方法に使用される樹脂部材の一例の端部の見取り図である。 本発明の接合方法に使用される回転ツールの一例の先端部の拡大図である。 図１におけるＺ−Ｚ断面を矢印方向で見たときの概略断面図であって、本発明の接合方法における予熱工程を説明するための概略断面図である。 （Ａ）は本発明の接合方法における押込み撹拌工程、撹拌維持工程及び保持工程を説明するための概略断面図であり、（Ｂ）は、（Ａ）を上方からの金属部材の透視により観察したときの樹脂部材の表面状態を示す概略模式図である。 （Ａ）は本発明の接合方法で得られた接合体の概略断面図であり、（Ｂ）は（Ａ）の接合体から金属部材を強制的に剥離させ、（Ａ）の上方から観察したときの樹脂部材の表面状態を示す概略模式図である。 従来技術における金属部材と樹脂部材との接合方法を説明するための該略見取り図である。 従来技術における金属部材と樹脂部材との接合状態を説明するための概略断面図である。

本発明の接合方法は、金属部材と樹脂部材とを重ね合わせ、熱および圧力を、金属部材側から付与することにより、好ましくは金属部材側から局所的に付与することにより、樹脂部材を軟化させて金属部材と樹脂部材とを接合する熱圧式接合方法である。本発明の接合方法において採用される接合方式は、加圧しながら加熱を行う方法であれば特に限定されるものではなく、例えば、摩擦撹拌接合方法、レーザー加熱接合方法、抵抗加熱接合方法（通電加熱接合方法）、誘導加熱接合方法、超音波加熱接合方法等であってもよい。中でも、好ましくは摩擦撹拌接合方法が採用される。

摩擦撹拌接合方法とは、後で詳述するように、金属部材と樹脂部材とを重ね合わせて拘束した状態で、回転ツールを回転させつつ金属部材に対して押圧することにより発生する摩擦熱を利用して接合する方法である。
レーザー加熱接合方法とは、金属部材と樹脂部材とを重ね合わせて拘束した状態で、レーザーを金属部材に照射することにより生じる熱を利用して接合する方法である。レーザーとしては、ＹＡＧレーザー、ファイバーレーザーまたは半導体レーザーなどが使用される。
抵抗加熱接合方法とは、金属部材と樹脂部材とを重ね合わせて拘束した状態で、金属部材に直接電流を流すことにより生じる熱を利用して接合する方法である。
誘導加熱接合方法とは、金属部材と樹脂部材とを重ね合わせて拘束した状態で、電磁誘導作用により金属部材に誘導電流を生じさせ、該電流により生じる熱を利用して接合する方法である。
超音波加熱接合方法とは、金属部材と樹脂部材とを重ね合わせて拘束した状態で金属部材側から加圧しながら、金属部材に超音波振動を起こさせ、該振動により生じる金属部材/樹脂部材間の摩擦熱を利用して接合する方法である。

以下、摩擦撹拌接合方法を採用した本発明の接合方法について、図１〜図７を用いて説明するが、後述する樹脂部材を用いる限り、上記した他の接合方法を用いても本発明の効果が得られることは明らかである。これらの図において、共通する符号は同じ部材、部位、寸法または領域を示すものとする。

まず図１は、本発明の接合方法を実施するのに適した摩擦撹拌接合装置の一部の一例を模式的に示す図である。図１に示される摩擦撹拌接合装置１は、金属部材１１と樹脂部材１２とを摩擦撹拌接合する装置として構成されており、円柱状の回転ツール１６を具備している。回転ツール１６は、図示したように、金属部材１１が上、樹脂部材１２が下になるように重ね合わされたワーク１０に対し、図外の駆動源により、矢印Ａ１のように該回転ツール１６の中心軸線Ｘ（図４参照）回りに回転しつつ、押圧領域Ｐ（押圧予定領域）において、矢印Ａ２のように下方に向けて金属部材１１を押圧する。この回転ツール１６の押圧により摩擦熱が発生し、この摩擦熱が樹脂部材１２に伝導して樹脂部材１２が軟化・溶融し、その結果、金属部材１１と樹脂部材１２とが接合される。

回転ツール１６の下方には、回転ツール１６と同径又は回転ツール１６よりも大径の円柱状の受け具１７が回転ツール１６と同軸に配置されている。受け具１７は、上記ワーク１０に対し、図外の駆動源により、矢印Ａ３のように上方に移動される。受け具１７は、遅くとも回転ツール１６がワーク１０の押圧を開始するまでに、上端面がワーク１０の下面（より詳しくは樹脂部材１２の下面）に当接する。そして、受け具１７は、回転ツール１６との間にワーク１０を挟んで、回転ツール１６による押圧期間中、つまり摩擦撹拌接合中、上記押圧力に抗してワーク１０を下方から支持する。なお、受け具１７は必ずしも矢印Ａ３方向へ移動させる必要はなく、受け具１７にワーク１０を載せた後に回転ツール１６を矢印Ａ２の方向に移動させる方法を採用することもできる。

摩擦撹拌接合装置１は、多関節ロボット等からなる図外の駆動制御装置に装着されている。そして、回転ツール１６及び受け具１７の座標位置、回転ツール１６の回転数（ｒｐｍ）、加圧力（Ｎ）、加圧時間（秒）等が上記駆動制御装置により適宜制御される。なお、図１には図示を省略したが、摩擦撹拌接合装置１は、予めワーク１０を固定し、また回転ツール１６を押圧したときの金属部材１１の浮き上がりを防止するためのスペーサやクランプ等の治具を備えている。

（１）樹脂部材
本発明において樹脂部材１２は、充填材を含有し、充填材含有率が金属部材１１との接合表面における表層部と内層部との間で特定の勾配を有するものである。すなわち、樹脂部材１２は、図２に示すように、金属部材１１との接合表面１３における表層部１２３の充填材含有率が内層部の充填材含有率よりも小さい。表層部１２３とは、金属部材１１との接合表面１３を含む表層部分という意味であり、後述する表層部の充填材含有率の測定方法で説明する表面から所定深さまでの表面近傍の層のことである。内層部とは、図２に図示されないが、表層部１２３より内部の層という意味であり、厚み方向における中央近傍の層のことである。樹脂部材１２が表層部と内層部との間でこのような充填材の含有率勾配を有することにより、接合時において充填材１２５による溶融樹脂の流動阻害が十分に防止される。しかも充填材１２５と金属部材１１との電気的接触が十分に防止される。それらの結果、接合強度が向上する。図２は本発明の接合方法に使用される樹脂部材の一例の概略断面図である。

本発明において樹脂部材１２が所定の充填材の含有率勾配を有すべき金属部材１１との接合表面は、図３に示すように、樹脂部材１２の金属部材１１との接合側表面１２０における、少なくとも領域Ｐ’を含む領域であり、好ましくは少なくとも領域Ｑを含む領域であり、より好ましくは少なくとも領域Ｒを含む領域である。樹脂部材の製造容易性の観点からは、樹脂部材１２が所定の充填材の含有率勾配を有すべき金属部材１１との接合表面は通常、樹脂部材１２における金属部材１１との接合側表面１２０の全面である。領域Ｐ’は、金属部材１１と樹脂部材１２とを重ね合わせたとき、金属部材１１上における回転ツール１６の押圧領域Ｐ（図１参照）の直下に対応する樹脂部材１２表面上の領域である。領域Ｑは、金属部材１１と樹脂部材１２との間で接合のための軟化・溶融が起こる樹脂部材表面の領域であり、上記領域Ｐ’を包含する領域である。領域Ｒは、金属部材１１と樹脂部材１２とを重ね合わせたとき、金属部材１１と接触する樹脂部材１２表面上の領域である。図３は本発明の接合方法に使用される樹脂部材の一例の端部の見取り図である。

本発明においては、接合強度の向上の観点から、表層部の充填材含有率Ｃｓ（重量％）および内層部の充填材含有率Ｃｉ（重量％）は以下の関係を満たすことが好ましい：
１０重量％≦Ｃｉ−Ｃｓ≦６０重量％。

表層部の充填材含有率Ｃｓは通常、０〜２０重量％であり、好ましくは０〜１０重量％である。Ｃｓが大きすぎると、十分な溶融域を達成できないため、接合強度が十分に向上しない。
内層部の充填材含有率Ｃｉは通常、２０〜６０重量％であり、好ましくは３０〜６０重量％である。Ｃｉが小さすぎると、樹脂部材自体の強度が低下するため、接合強度が十分に向上しない。

表層部の充填材含有率Ｃｓは以下の溶解法により測定された値を用いている。まず、樹脂部材１２の所定の領域（少なくとも領域Ｐ’（図３参照）を含む）における表面から深さ２５０μｍまでの試料約５ｍｇを削り取り、秤量する（ｗ１；ｍｇ）。次いで、試料を、樹脂部材の樹脂成分が溶解し得る溶剤に溶解させ、充填材を濾別する。最後に、濾別した充填材を秤量し（ｗ２；ｍｇ）、以下の式により含有率を算出する：
充填材含有率（重量％）＝（ｗ２／ｗ１）×１００
なお、測定は、所定の領域において、１００ｍｍ^２あたり１個の測定点の割合で行い、それらの含有率の平均値を含有率Ｃｓとする。

表層部の充填材含有率Ｃｓは、光学顕微鏡により、断面における表面から上記と同様の所定深さまでの領域を観察し、充填剤と母材の面積比率から体積率を求め、重量％に換算することにより、測定されても良い。

内層部の充填材含有率Ｃｉは、樹脂部材１２の厚みをｔ（μｍ）としたとき、深さｔ／２から深さｔ／２＋２５０μｍまでの試料を削り取ること以外、上記の溶解法と同様の方法により測定することができる。

内層部の充填材含有率Ｃｉは、光学顕微鏡により、断面における上記と同様の所定深さの領域を観察し、充填剤と母材の面積比率から体積率を求め、重量％に換算することにより、測定されても良い。

本発明において充填材とは、樹脂部材中に補強、剛性向上等の目的で添加される添加剤であって、樹脂部材中、樹脂成分とは独立して存在する無機系の添加剤である。そのような充填材の具体例として、例えば、炭素繊維、タルク等の導電性材料およびガラス繊維等の非導電性材料が挙げられる。本発明においてマレイン酸等の有機系の添加剤は充填材に包含されるものではない。

充填材は、金属部材を構成する金属材料とは異なる導電性材料を含むことが好ましい。樹脂部材が金属部材を構成する金属材料とは異なる導電性材料を含む場合、ガルバニック腐食が起こり、接合強度が顕著に低下するところ、本発明においては樹脂部材がそのような導電性材料を含む場合であっても、当該腐食を有効に防止することができるためである。金属部材を構成する金属材料とは、金属部材を主として構成する金属材料のことである。導電性材料が金属部材を構成する材料とは異なるとは、導電性材料と金属部材構成材料とは異なる化学式で表される、という意味である。例えば、導電性材料がＡｌ_２Ｏ_３で表され、金属部材を主として構成する材料がＡｌで表される場合、これらの材料は異なっている。

充填材は、粒子形状、繊維形状、織物等の各種形状を有していてもよいが、繊維形状を有していることが好ましい。炭素繊維、ガラス繊維等の繊維状充填材は、溶融樹脂の流動を阻害するため、接合強度が低下するところ、本発明においては樹脂部材がそのような繊維状充填材を含む場合であっても、接合強度の低下を有効に防止することができるためである。

樹脂部材１２は充填材、特に繊維状充填材を全量に対して、好ましくは１０〜６０重量％、より好ましくは２０〜６０重量％、さらに好ましくは３０〜６０重量％の含有率で含有している。このような含有率は樹脂部材全体を樹脂成分が溶解し得る溶剤に溶解させ、充填材を濾別し、該充填材重量の全量に対する割合を算出することにより求めることができる。

樹脂部材１２は熱可塑性ポリマーおよび上記した充填材を含むものであり、所望により有機系の添加剤を含んでいてもよい。
熱可塑性ポリマーとしては、熱可塑性を有するあらゆるポリマーが使用可能である。中でも、自動車の分野で使用されている熱可塑性ポリマーが好ましく使用される。そのような熱可塑性ポリマーの具体例として、例えば、以下のポリマーおよびそれらの混合物が挙げられる：
ポリエチレン、ポリプロピレンなどのポリオレフィン系樹脂；
ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリトリメチレンテレフタレート（ＰＴＴ）、ポリ乳酸（ＰＬＡ）などのポリエステル系樹脂；
ポリメタクリル酸メチル樹脂（ＰＭＭＡ）などのポリアクリレート系樹脂；
ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）などのポリエーテル系樹脂；
ポリアセタール（ＰＯＭ）；
ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）；
ＰＡ６、ＰＡ６６、ＰＡ１１、ＰＡ１２、ＰＡ６Ｔ、ＰＡ９Ｔ、ＭＸＤ６などのポリアミド系樹脂（ＰＡ）；
ポリカーボネート系樹脂（ＰＣ）；
ポリウレタン系樹脂；
フッ素系ポリマー樹脂；および
液晶ポリマー（ＬＣＰ）。

熱可塑性ポリマーの分子量は、接合時に軟化・溶融可能な限り、特に限定されるものではなく、通常はメルトフローレート（ＭＦＲ）が２〜２００、好ましくは２〜５５の熱可塑性ポリマーが使用される。

本明細書中、ＭＦＲはメルトフローレートであって、ＪＩＳ Ｋ７２１０に基づいて２３０℃で測定された値（ｇ／１０分間）を用いている。

樹脂部材１２は有機系の添加剤を含有してもよい。
有機系の添加剤としては、例えば、マレイン酸が挙げられる。

本発明において樹脂部材１２は、上記のような充填材の含有率勾配を有する限り、いかなる方法により製造されてもよい。例えば、射出成形法または積層一体化成形法により製造することができる。

本発明の樹脂部材１２を射出成形法により製造する場合、以下の関係を満たすポリマーＡおよびＢを用いる：
ポリマーＡのＭＦＲ＞ポリマーＢのＭＦＲ。

好ましい実施態様においては、ポリマーＡのＭＦＲはポリマーＢのＭＦＲよりも１．５倍以上であり、特に２．０倍以上である。

射出成形法とは、加熱された金型内に溶融したポリマーを射出注入し、保持した後、冷却・固化させることにより成形品を得る方法である。このような射出成形法において、上記関係を満たすポリマーＡおよびＢを用いるに際し、ポリマーＢのみに予め充填材を含有させておく。これにより、保持の間に、金型内の混合溶融物中において、充填材を含有しないポリマーＡが金型との接触面に優先的に移動するため、表層部と内層部との間で上記した充填材の含有率勾配を示す成形体を容易に得ることができる。射出成形法により得られた樹脂部材は表面から内層部にかけての充填材含有率の勾配は連続的に変化する。なお、本発明は、所定の上記含有率勾配が得られる限り、いずれも充填材を予め含有するポリマーＡおよびＢであって、充填材含有率がポリマーＢよりもポリマーＡの方が小さいポリマーＡおよびＢを使用することを妨げるものではない。有機系の添加剤はポリマーＡまたはポリマーＢの少なくとも一方に予め含有されてもよいし、または単独で使用されてもよい。

射出成形法におけるポリマーＡとポリマーＢとの使用割合、射出直前の混合溶融物の温度、金型温度、射出速度等の成形条件は、本発明の樹脂部材が得られる限り特に限定されるものではないが、以下の条件が好ましい。
ポリマーＡとポリマーＢとの使用割合は重量比率（Ａ／Ｂ）で１５／８５〜７５／２５、特に４０／６０〜５０／５０が好ましい。
射出直前の混合溶融物の温度は２４０〜２６０℃、特に２５０〜２６０℃が好ましい。
金型温度は３０〜８０℃、特に３０〜５０℃が好ましい。
射出速度は、例えば、厚み１〜５ｍｍの略平板形状の樹脂部材を製造する場合、３０〜２００ｍｍ／秒、特に５０〜２００ｍｍ／秒が好ましい。射出速度が遅すぎると、ポリマーＡの優先移動が十分ではないため、所望の充填材含有率勾配が得られない。

本発明の樹脂部材１２を積層一体化成形法により製造する場合、ポリマーＡおよびＢのＭＦＲは特に限定されない。

積層一体化成形法とは、積層数に応じた数の溶融押出機を用いて各層を押出成形すると同時に、それらの層を順次、積層して一体化し、冷却・固化させることにより成形品を得る、いわゆる一体押出成形法のことである。このような積層一体化成形法において、少なくともポリマーＡおよびＢをそれぞれ層状に押出成形し、ポリマーＢからなる内層部の表面に、ポリマーＡからなる表層部を積層して一体化し、冷却・固化させる。このとき、ポリマーＡからなる表層部の充填材含有率をポリマーＢからなる内層部の充填材含有率よりも小さくなるように、充填材含有量を調節する。通常は、ポリマーＢからなる内層部のみに充填材を含有させる。それらの結果、表層部と内層部との間で上記した充填材の含有率勾配を示す成形体を容易に得ることができる。積層一体化成形法により得られた樹脂部材は表面から内層部にかけての充填材含有率の勾配は段階的に変化する。有機系の添加剤は表層部および内層部のいずれに含有されてもよい。

積層一体化成形法における表層部および内層部の厚み等の成形条件は、本発明の樹脂部材が得られる限り特に限定されるものではないが、以下の条件が好ましい。
表層部の厚みは通常、０．２５〜２．０ｍｍである。
内層部の厚みは通常、２〜１０ｍｍである。

以上、樹脂部材１２は全体形状として略平板形状を有するものについて説明したが、これに限定されるものではなく、接合のために金属部材１１と重ね合わせたときに、金属部材１１直下の部分が略平板形状を有する限り、いかなる形状を有していてもよい。

樹脂部材１２における金属部材１１直下の部分の厚みｔは通常、２〜１０ｍｍである。

（２）金属部材
金属部材１１は、図１等において、全体形状として略平板形状を有しているが、これに限定されるものではなく、接合のために樹脂部材１２と重ね合わせる部分のみが少なくとも略平板形状を有する限り、いかなる形状を有していてもよい。

金属部材１１において樹脂部材１２と重ね合わせる略平板形状部分の厚みＴは特に制限されるものではなく、通常、２〜１０ｍｍである。

金属部材１１を構成する金属としては、融点が、樹脂部材１２を構成する熱可塑性ポリマーよりも高いあらゆる金属が使用可能である。中でも、自動車の分野で使用されている以下の金属および合金が好ましく使用される：
アルミニウムおよび５０００系、６０００系などのアルミニウム合金；
スチール；
マグネシウムおよびその合金；
チタンおよびその合金。

（３）回転ツール
図４は、回転ツール１６の先端部の拡大図である。図４において、右半分は回転ツール１６の外観を示し、左半分は断面を示している。図４に示すように、円柱状の回転ツール１６は、先端部（図４では下端部）にピン部１６ａ及びショルダ部１６ｂを有している。ショルダ部１６ｂは、回転ツール１６の円形の先端面を含む回転ツール１６の先端の部分である。ピン部１６ａは、回転ツール１６の中心軸線Ｘ上において、回転ツール１６の円形の先端面から外方（図４では下方）に突設された、ショルダ部１６ｂよりも小径の円柱状の部分である。ピン部１６ａは、回転している回転ツール１６をワーク１０に最初に接触させて押圧するときに回転ツール１６を位置決めするためのものである。

回転ツール１６の素材及び各部の寸法は、主として、回転ツール１６が押圧する金属部材１１の金属の種類に応じて設定される。例えば、金属部材１１がアルミニウム合金よりなる場合、回転ツール１６は工具鋼（例えばＳＫＤ６１等）で作製され、ショルダ部１６ｂの直径Ｄ１は１０ｍｍ、ピン部１６ａの直径Ｄ２は２ｍｍ、ピン部１６ａの突出長さｈは０．５ｍｍに設定される。また、例えば、金属部材１１がスチールよりなる場合、回転ツール１６は窒化珪素やＰＣＢＮ（立方晶窒化ホウ素焼結体）等で作製され、ショルダ部１６ｂの直径Ｄ１は１０ｍｍ、ピン部１６ａの直径Ｄ２は３ｍｍ、ピン部１６ａの突出長さｈは０．５ｍｍに設定される。もっとも、これらは例示に過ぎず、これらに限定されないことはいうまでもない。例えば、ショルダ部１６ｂの直径Ｄ１は通常、５〜１００、特に５〜２０ｍｍである。

（４）本発明に係る接合方法の一実施態様（摩擦撹拌接合方法）
本発明に係る接合方法は少なくとも以下のステップを含むものである：
金属部材１１と樹脂部材１２とを重ね合わせる第１ステップ；および
回転ツール１６を回転させつつ、金属部材１１に押圧して摩擦熱を発生させ、この摩擦熱で樹脂部材１２を軟化・溶融させた後、固化させて金属部材１１と樹脂部材１２とを接合する第２ステップ。
なお、第１ステップにおいて得られる金属部材１１と樹脂部材１２とが重ね合わされたものを「ワーク」１０と呼ぶ。

第１ステップ：
第１ステップにおいては、図１に示すように、金属部材１１と樹脂部材１２とを所望の接合部位で重ね合わせる。詳しくは、樹脂部材１２において上記のような充填材含有率勾配を有する表面（例えば１２０）が金属部材１１と接触するように、金属部材１１と樹脂部材１２とを重ね合わせる。

第２ステップ：
第２ステップにおいては、回転ツール１６を金属部材１１に押し込んで、金属部材１１と樹脂部材１２との接合境界面１３０に達しない深さまで進入させる押込み撹拌工程Ｃ２を少なくとも行う。

本発明においては、第２ステップにおいて、押込み撹拌工程の前に、回転ツール１６の先端部のみを金属部材１１の表面部に接触させた状態で上記回転ツール１６を回転させる予熱工程Ｃ１を行うことが好ましいが、必ずしも行わなければならないというわけではない。
押込み撹拌工程の後には、回転ツール１６を接合境界面に達しない深さまで進入させた位置で、回転ツール１６の回転動作を継続させる撹拌維持工程Ｃ３を行うことが好ましいが、当該工程も必ずしも行わなければならないというわけではない。

以下、各工程について詳しく説明する。

（予熱工程Ｃ１）
予熱工程Ｃ１は、回転ツール１６と受け具１７とを相互に近接させることにより、図５に示すように、回転ツール１６の先端部のみを金属部材１１の表面部（図例では上面部）に接触させた状態で回転ツール１６を回転させる工程である。予熱工程Ｃ１では、回転ツール１６を、第１の加圧力（例えば、９００Ｎ）で、第１の加圧時間（例えば、１．００秒）だけ、所定回転数（例えば、３０００ｒｐｍ）で回転させる。図５は、図１におけるＺ−Ｚ断面を矢印方向で見たときの概略断面図であって、本発明の接合方法における予熱工程を説明するための概略断面図である。

具体的には、予熱工程Ｃ１では、回転ツール１６の押圧により金属部材１１の表面部（図例では上面部）で摩擦熱が発生する。摩擦熱は金属部材１１の内部に伝わり、金属部材１１の上記押圧領域Ｐの範囲及び上記押圧領域Ｐの近傍の範囲が予熱される。これにより、次の押込み撹拌工程Ｃ２で、回転ツール１６を金属部材１１に押込み易くなる。

予熱工程Ｃ１では、摩擦熱は、金属部材１１と樹脂部材１２との接合境界面１３０を介して、樹脂部材１２にも伝わる。摩擦熱は樹脂部材１２の内部に伝わり、樹脂部材１２における上記押圧領域Ｐ直下の領域６０（Ｐ'）の範囲及び当該領域６０の近傍の範囲が予熱される。これにより、次の押込み撹拌工程Ｃ２で、樹脂部材１２が軟化・溶融し易くなる。

予熱工程Ｃ１の第１の加圧力及び第１の加圧時間は、上記のような回転ツール１６の押込み易さの観点及び樹脂部材１２の軟化・溶融し易さの観点から設定され、その値は、例えば回転ツール１６の回転数や金属部材１１の厚みおよび素材の種類等に依存して変化する。例えば、１ｍｍ以上２ｍｍ以下の厚みのアルミニウム合金製金属部材１１を使用する場合、予熱工程Ｃ１における第１の加圧力は７００Ｎ以上１２００Ｎ未満の値、第１の加圧時間は０．５秒以上２．０秒未満の値、回転ツールの回転数は５００ｒｐｍ以上１００００ｒｐｍ以下の値が好ましい。

（押込み撹拌工程Ｃ２）
押込み撹拌工程Ｃ２は、回転ツール１６と受け具１７とを相互に近接させることにより、図６（Ａ）に示すように、回転ツール１６を金属部材１１に押し込む工程である。押込み撹拌工程Ｃ２を予熱工程Ｃ１に次いで行う場合には、回転ツール１６と受け具１７とをさらに相互に近接させることにより、図６（Ａ）に示すように、回転ツール１６を金属部材１１に押し込む。これにより、回転ツール１６を金属部材１１と樹脂部材１２との接合境界面１３０に達しない深さまで進入させると共に、金属部材１１の回転ツール直下部１１０を樹脂部材１２側に突出変形させる。これにより、接合境界面１３０において回転ツールの直下領域６０で溶融している樹脂部材表面の溶融樹脂１２１を該直下領域６０の外周領域６１まで流動させる。図６（Ａ）は、図１におけるＺ−Ｚ断面を矢印方向で見たときの概略断面図であって、本発明の接合方法における押込み撹拌工程、撹拌維持工程及び保持工程を説明するための概略断面図であり、（Ｂ）は、（Ａ）を上方からの金属部材の透視により観察したときの樹脂部材の表面状態を示す概略模式図である。

詳しくは、押込み撹拌工程Ｃ２では、回転ツール１６を、第１の加圧力より大きい第２の加圧力（例えば、１５００Ｎ）で、第１の加圧時間より短い第２の加圧時間（例えば、０．２５秒）だけ、所定回転数（例えば、３０００ｒｐｍ）で回転させる。

押込み撹拌工程Ｃ２では、加圧力が予熱工程Ｃ１よりも大きくなることにより、回転ツール１６が金属部材１１に押し込まれる。すなわち、回転ツール１６が金属部材１１の内部に深く進入する。この回転ツール１６の押込みにより、金属部材１１の回転ツール直下部１１０において、金属部材１１と樹脂部材１２との接合境界面１３０が受け具１７側（図例では下側）に移動し、当該直下部１１０が樹脂部材１２側に突出変形する。これにより、接合境界面１３０において回転ツールの直下領域６０で溶融している樹脂部材表面の溶融樹脂１２１が該直下領域６０を超えて、その外周領域６１まで流動する。溶融樹脂は、例えば図６（Ｂ）に示すように、回転ツール直下領域６０を中心とする略円形状で広がる。その結果、溶融樹脂と金属部材１１との接触面積が拡大され、また、得られる接合体において冷却により溶融樹脂が固化してなる溶融固化域（接合領域）も拡大されるため、樹脂部材と金属部材との接合を十分な強度で達成することがでる。

仮に、回転ツール１６がさらに押し込まれると（つまり加圧力が高過ぎ及び／又は加圧時間が長過ぎると）、回転ツール１６のショルダ部１６ｂが上記接合境界面を超える。すなわち、回転ツール１６が金属部材１１を貫通し、樹脂部材１２に接触する。すると、金属部材１１に回転ツール１６が通過した孔が開いた孔開き状態となり、接合不良が起きる。

そこで、本発明では、この押込み撹拌工程Ｃ２において、回転ツール１６のショルダ部１６ｂが上記接合境界面に達しない深さまで進入した時点で、回転ツール１６の押込みを停止する。換言すれば、回転ツール１６を上記接合境界面に達しない深さまで進入させる。これにより、次の撹拌維持工程Ｃ３で、樹脂部材１２に近い基準位置で摩擦熱が発生し、多量の摩擦熱が樹脂部材１２に伝わり、樹脂部材１２の軟化・溶融および流動が促進される。

押込み撹拌工程Ｃ２の第２の加圧力及び第２の加圧時間は、上記のような金属部材１１の孔開き回避の観点及び回転ツール１６をできるだけ樹脂部材１２に近接させる観点から設定され、その値は、例えば回転ツール１６の回転数や金属部材１１の厚みおよび素材の種類等に依存して変化する。例えば、１ｍｍ以上２ｍｍ以下の厚みのアルミニウム合金製金属部材１１を使用する場合、押込み撹拌工程Ｃ２における第２の加圧力は１２００Ｎ以上１８００Ｎ未満の値、第２の加圧時間は０．１秒以上０．５秒未満の値、回転ツールの回転数は５００ｒｐｍ以上１００００ｒｐｍ以下の値が好ましい。

（撹拌維持工程Ｃ３）
撹拌維持工程Ｃ３は、回転ツール１６と受け具１７との相互近接を停止することにより、同じく図６（Ａ）に示すように、上記接合境界面１３０に達しない深さまで進入させた位置（これを「基準位置」という）で回転ツール１６の回転動作を継続させる工程である。撹拌維持工程Ｃ３では、回転ツール１６を、第１の加圧力より小さい第３の加圧力（例えば、５００Ｎ）で、第１の加圧時間より長い第３の加圧時間（例えば、５．７５秒）だけ、所定回転数（例えば、３０００ｒｐｍ）で回転させる。

撹拌維持工程Ｃ３では、加圧力が予熱工程Ｃ１よりも小さくなることにより（もちろん押込み撹拌工程Ｃ２よりも小さくなることにより）、回転ツール１６が上記基準位置に維持される。この樹脂部材１２に近い基準位置で回転ツール１６の回転動作が継続されるため、多量の摩擦熱が発生し、発生した摩擦熱の大部分が樹脂部材１２に移動する。そのため、樹脂部材１２は、上記押圧領域Ｐ直下の領域６０の範囲を超えて、広い範囲で十分に軟化・溶融する。

撹拌維持工程Ｃ３の第３の加圧力及び第３の加圧時間は、上記のような樹脂部材１２の広い範囲での十分な軟化・溶融の観点から設定され、その値は、例えば回転ツール１６の回転数や金属部材１１の厚みおよび素材の種類等に依存して変化する。例えば、１ｍｍ以上２ｍｍ以下の厚みのアルミニウム合金製金属部材１１を使用する場合、撹拌維持工程Ｃ３における第３の加圧力は１００Ｎ以上７００Ｎ未満の値、特に１００Ｎ以上６００Ｎ以下の値が好ましい。第３の加圧時間は１．０秒以上１０秒未満の値、回転ツールの回転数は５００ｒｐｍ以上１００００ｒｐｍ以下の値が好ましい。

（保持工程Ｃ４）
押込み撹拌工程Ｃ２または撹拌維持工程Ｃ３の後には、上記回転ツール１６の回転を停止し、その状態で上記回転ツール１６を所定の加圧力で所定の加圧時間だけ保持する保持工程Ｃ４を行ってもよい。
保持工程Ｃ４は、同じく図６（Ａ）に示すように、回転ツール１６の回転を停止し、その状態で回転ツール１６を所定の加圧力で所定の時間だけ保持する工程である。保持工程Ｃ４では、回転ツール１６を、第３の加圧力より大きいが第２の加圧力より小さい第４の加圧力（例えば、１０００Ｎ）で、第３の加圧時間より短いが第２の加圧時間より長い第４の加圧時間（例えば、５．００秒）だけ保持する。

保持工程Ｃ４では、回転ツール１６の回転が停止されることにより、摩擦熱の発生が終了する。すなわち、摩擦撹拌接合としての実質的な動作が終了し、ワーク１０の冷却が開始する。ワーク１０の冷却期間中、加圧力が押込み撹拌工程Ｃ２よりも小さいが撹拌維持工程Ｃ３よりも大きくなることにより、回転が停止された回転ツール１６が金属部材１１と樹脂部材１２との押圧領域Ｐを受け具１７との間に挟んでクランプする。これにより、金属部材１１と樹脂部材１２との間の冷却中の密着力が高められ、冷却・固化完了後の接合強度が高められる。

保持工程Ｃ４の第４の加圧力及び第４の加圧時間は、上記のような冷却期間中の押圧領域Ｐの密着力向上の観点から設定され、その値は、例えば金属部材１１の素材の種類等に依存して変化する。例えば、アルミニウム合金製金属部材１１を使用する場合、保持工程Ｃ４における第４の加圧力は、例えば７００Ｎ以上１２００Ｎ未満の値、第４の加圧時間は、例えば１秒以上の値が好ましい。

本発明では、少なくとも前記した工程Ｃ２を経て、好ましくは前記した工程Ｃ１およびＣ２を経て、より好ましくは前記した工程Ｃ１〜Ｃ３を経て、最も好ましくは前記した工程Ｃ１〜Ｃ４を経て）、最終的に、図７（Ａ）に示すように、金属部材１１と樹脂部材１２とが広い範囲で高強度に接合された金属部材１１と樹脂部材１２との接合体２０が得られる。図７（Ａ）は、図１におけるＺ−Ｚ断面を矢印方向で見たときの概略断面図であって、本発明の接合方法で得られた接合体の概略断面図であり、（Ｂ）は（Ａ）の接合体から金属部材を強制的に剥離させ、（Ａ）の上方から観察したときの樹脂部材の表面状態を示す概略模式図である。

第２ステップにおいて所定の工程を行った後、通常は冷却を行い、溶融樹脂を固化させる。冷却方法は特に限定されず、例えば、放置冷却法、空冷等が挙げられる。

以上、回転ツールを金属部材の接触面上、面方向で移動させることなく、点状に金属部材と樹脂部材との接合を行う場合（点接合）について説明したが、上記面方向において回転ツールを移動させながら、線状に金属部材と樹脂部材との接合を行う場合（線接合）においても本発明の効果が得られることは明らかである。

（５）接合体
本発明の接合方法により接合された金属部材１１と樹脂部材１２との接合体２０は、接合境界面１３０における樹脂部材１２の回転ツール直下領域６０およびその外周領域６１において、金属部材１１と樹脂部材１２との接合が達成されている。このことは、接合体２０の接合境界面１３０において、溶融樹脂が固化してなる溶融固化域が回転ツール直下領域６０を中心とする略円形状で広がっていることを確認することにより、検知できる。

具体的には、接合体２０から金属部材１１を強制的に剥離させると、例えば、図７（Ｂ）に示すような、樹脂部材１２における金属部材１１との接触面１２ａが観察できる。このような樹脂部材１２の接触面１２ａにおいて、溶融固化域は回転ツール直下領域６０にある破面固化域１２１Ａ（斜線領域）と、その外周領域６１にある非破面固化域１２１Ｂ）（格子領域）とからなっている。

破面固化域１２１Ａは、その表面に、金属部材１１の突出変形により生じた金属部材１１の破面が転写されており、表面粗さが非破面固化域１２１Ｂよりも明らかに大きい。表面粗さの差は目視によっても認識可能である。

非破面固化域１２１Ｂは、その表面に、金属部材１１表面の非突出領域が転写されており、表面粗さが破面固化域１２１Ａよりも明らかに小さい。

樹脂部材１２における金属部材１１との接触面１２ａにおいて、溶融が生じていない領域１２２に対し、非破面固化域１２１Ｂは目視可能な厚みの違い（数ミクロンの段差）が存在する。

本発明の接合体２０は、溶融固化域（１２１Ａ，１２１Ｂ）の直径をＲ（ｍｍ）、回転ツールの直径をＤ１（ｍｍ）としたとき、以下の関係を満たしている：
１＜Ｒ／Ｄ１≦９；
好ましくは２≦Ｒ／Ｄ１≦９；
より好ましくは３≦Ｒ／Ｄ１≦９。
Ｒ／Ｄ１が小さすぎると、接合強度が十分ではない。

溶融固化域（１２１Ａ，１２１Ｂ）における直径Ｒは、樹脂部材１２における金属部材１１との接触面１２ａを上記のような方法で観察することにより容易に測定することができる。なお、当該直径Ｒは、溶融固化域（１２１Ａ，１２１Ｂ）の最大寸法である。

［実施例１］
（樹脂部材）
ポリマーＡとして、ポリアミドのみからなるポリアミドペレット（商品名；グラマイドＴ−８０８−０２、東洋紡社製）を用いた。ポリアミドのＭＦＲは（４０）であった。
ポリマーＢとして、ポリアミドのみからなるポリアミドペレット（商品名；ユニチカナイロンＡ１０２０、ユニチカ社製）に炭素繊維を配合したペレットを用いた。当該ペレットの炭素繊維含有率は４０重量％であった。ポリアミドのＭＦＲは２０であった。
ポリマーＣとして、ポリアミドのみからなるポリアミドペレット（商品名；グラマイドＴ−８０２、東洋紡社製）に炭素繊維を配合したペレットを用いた。当該ペレットの炭素繊維含有率は４０重量％であった。ポリアミドのＭＦＲは５５であった。

ポリマーＡおよびＢを用いて射出成形法により、（縦１００ｍｍ×横３０ｍｍ×厚み３ｍｍ）寸法の樹脂部材１２を製造した。詳しくは２０重量部のポリマーＡおよび８０重量部のポリマーＢを２５０℃に加熱して、混合溶融物を得た。混合溶融物を、５０℃に加熱された金型内に、射出速度１００ｍｍ／秒で射出注入した後、冷却・固化させ、樹脂部材１２を得た。

樹脂部材１２の接合側表面１２０における領域Ｒ（図３参照；金属部材１１との接触領域）において表層部の充填材含有率Ｃｓを前記した溶融法により測定した（溶剤：ヘキサフルオロイソプロパノール）。測定は、前記した測定点の割合で行い、それらの平均値を表に示した。いずれの測定値も平均値から±２％の範囲内にあり、表層部において充填材が略一様に存在していた。
樹脂部材１２の接合側表面１２０における領域Ｒ以外の領域についても、樹脂部材１２における接合側表面１２０とは反対側の表面についても、上記と同様に、表層部の充填材含有率を測定したところ、いずれの含有率も領域Ｒにおいてと同様の値を示した。

樹脂部材１２の接合側表面１２０における領域Ｒにおいて内層部の充填材含有率Ｃｉを前記した溶融法により測定した。測定は、前記した測定点の割合で行い、それらの平均値を表に示した。いずれの測定値も平均値から±５％の範囲内にあり、内層部において充填材が略一様に存在していた。
樹脂部材１２の接合側表面１２０における領域Ｒ以外の領域についても、上記と同様に、内層部の充填材含有率を測定したところ、いずれの含有率も領域Ｒにおいてと同様の値を示した。

（金属部材）
金属部材としては、６０００系のアルミニウム合金製の平板状部材（厚さ１．２ｍｍ）を用いた。
（回転ツール）
回転ツールとしては、図４の各部の寸法がＤ１＝１０ｍｍ、Ｄ２＝２ｍｍ、ｈ＝０．５ｍｍの工具鋼製のものを用いた。

（接合方法）
以下の方法により、金属部材１１と樹脂部材１２との接合体を製造した。
第１ステップ：
金属部材１１の端部と樹脂部材１２の端部とを図５に示すように重ね合わせた。

第２ステップ：
図５に示すように、回転ツール１６の先端部のみを金属部材１１の表面部に接触させた状態で回転ツール１６を回転させた（予熱工程Ｃ１：加圧力９００Ｎ、加圧時間１．００秒、ツール回転数３０００ｒｐｍ）。
次いで、図６（Ａ）に示すように、回転ツール１６を金属部材１１に押し込んで金属部材１１と樹脂部材１２との接合境界面に達しない深さまで進入させた（押込み撹拌工程Ｃ２：加圧力１５００Ｎ、加圧時間０．２５秒、ツール回転数３０００ｒｐｍ）。
次いで、図６（Ａ）に示すように、回転ツール１６を接合境界面に達しない深さまで進入させた位置で、回転ツール１６の回転動作を継続させた（撹拌維持工程Ｃ３：加圧力５００Ｎ、加圧時間５．７５秒、ツール回転数３０００ｒｐｍ）。
次いで、図７（Ａ）に示すように、接合体２０から回転ツール１６を抜き取り、放置冷却した。

（接合直後の接合強度）
ＪＩＳ Ｚ ３１３６に規定されている方法により、金属部材と樹脂部材とが接合された接合体を図１の矢印Ｙ，Ｙに示す方向に引っ張り、せん断引張試験を行った。せん断強度Ｓに基づいて評価した。
Ａ；３ｋＮ≦Ｓ（良）；
Ｂ；２ｋＮ≦Ｓ＜３ｋＮ（実用上問題なし）；
Ｃ；Ｓ＜２ｋＮ（実用上問題あり）。

（浸漬試験後の接合強度）
接合体を５％濃度の塩水に１０日間浸漬した。その後、乾燥させた接合体を用いて、上記と同様の方法により、せん断引張試験および評価を行った。

（その他の測定）
溶融固化域の直径Ｒを前記した方法により測定し、Ｒ／Ｄ１を算出した。

［実施例２〜６および比較例１〜４］
ポリマーＡ〜Ｃの配合比率を表に記載のように変更したこと以外、実施例１と同様の方法により、樹脂部材の製造、金属部材と樹脂部材との接合および評価を行った。

本発明に係る接合方法は、自動車、鉄道車両、航空機、家電製品等の分野における金属部材と樹脂部材との接合に有用である。

１：摩擦撹拌接合装置
１０：ワーク
１１：金属部材
１２：樹脂部材
１６：回転ツール
１７：受け具
２０：接合体
１２０：樹脂部材における金属部材との接合側の表面
Ｐ：金属部材表面における回転ツールによる押圧領域（押圧予定領域）
Ｐ’：押圧領域Ｐの直下に対応する樹脂部材表面の領域
Ｑ：接合時に樹脂部材表面において軟化・溶融が起こる領域

Claims (11)

1. 金属部材と充填材を含有する樹脂部材とを重ね合わせ、熱および圧力を金属部材側から付与することにより樹脂部材を軟化させて金属部材と樹脂部材とを接合する熱圧式接合方法による金属部材と樹脂部材との接合方法であって、
   樹脂部材として、金属部材との接合表面における表層部の充填材含有率Ｃｓが内層部の充填材含有率Ｃｉよりも小さい樹脂部材を用いることを特徴とする金属部材と樹脂部材との接合方法。
2. 前記充填材含有率Ｃｓ（重量％）および前記充填材含有率Ｃｉ（重量％）が以下の関係を満たす請求項１に記載の金属部材と樹脂部材との接合方法：
   １０重量％≦Ｃｉ−Ｃｓ≦６０重量％。
3. 前記充填材含有率Ｃｓが０〜２０重量％であり、前記充填材含有率Ｃｉが２０〜６０重量％である請求項１または２に記載の金属部材と樹脂部材との接合方法。
4. 前記樹脂部材が充填材として、金属部材を構成する金属材料とは異なる導電性材料を含む請求項１〜３のいずれかに記載の金属部材と樹脂部材との接合方法。
5. 押圧部材により熱および圧力を付与する請求項１〜４のいずれかに記載の金属部材と樹脂部材との接合方法であって、
   金属部材と樹脂部材との接合境界面における樹脂部材の押圧部材直下領域およびその外周領域において金属部材と樹脂部材との接合を達成する金属部材と樹脂部材との接合方法。
6. 熱圧式接合方法が摩擦撹拌接合方法であり、
   該摩擦撹拌接合方法が以下のステップを含む請求項１〜５のいずれかに記載の接合方法：
   金属部材と樹脂部材とを重ね合わせる第１ステップ；および
   回転ツールを回転させつつ、金属部材に押圧して摩擦熱を発生させ、この摩擦熱で樹脂部材を軟化・溶融させた後、固化させて金属部材と樹脂部材とを接合する第２ステップ。
7. 上記第２ステップが、回転ツールを金属部材に押し込んで金属部材と樹脂部材との接合境界面に達しない深さまで進入させる押込み撹拌工程を備えている請求項６に記載の接合方法。
8. 前記回転ツールが先端部に、該回転ツールの円形の先端面を含むショルダ部、および該回転ツールの円形の先端面から外方に突設された、前記ショルダ部よりも小径の円柱状のピン部を有し、
   上記第２ステップが、押込み撹拌工程の前に、回転ツールの先端部における前記ピン部および前記ショルダ部のみを金属部材の表面部に接触させた状態で上記回転ツールを回転させる予熱工程をさらに備えている請求項７に記載の接合方法。
9. 上記予熱工程では上記回転ツールを第１の加圧力で押圧しつつ第１の加圧時間だけ回転させ、
   上記押込み撹拌工程では上記回転ツールを上記第１の加圧力より大きい第２の加圧力で押圧しつつ上記第１の加圧時間より短い第２の加圧時間だけ回転させる請求項８に記載の接合方法。
10. 上記第２ステップが、回転ツールを接合境界面に達しない深さまで進入させた位置で、回転ツールの回転動作を継続させる撹拌維持工程をさらに備え、
    上記撹拌維持工程では上記回転ツールを上記第１の加圧力より小さい第３の加圧力で押圧しつつ上記第１の加圧時間より長い第３の加圧時間だけ回転させる請求項９に記載の接合方法。
11. 上記第２ステップが、撹拌維持工程の後に、上記回転ツールの回転を停止し、その状態で上記回転ツールを所定の加圧力で所定の加圧時間だけ保持する保持工程をさらに備えている請求項１０に記載の接合方法。

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