JP7376044B2 - 金属部材と樹脂部材との接合構造および接合方法 - Google Patents

Description

本発明は、金属部材と樹脂部材との接合構造および接合方法に関する。

従来、自動車、鉄道車両、航空機等の分野では軽量化が求められている。例えば、自動車の分野では、ハイテン材の利用により薄鋼板化が進められ、またスチール材の代替材としてアルミ合金材が用いられ、さらには樹脂材の利用も進んでいる。このような分野において金属部材と樹脂部材との接合技術の開発は、単に車体の軽量化に留まらず、接合部材の高強度化や高剛性化、生産性の向上を実現させる観点からも重要である。これまで、金属部材と樹脂部材との接合方法として、いわゆる摩擦撹拌接合（ＦＳＷ：ｆｒｉｃｔｉｏｎ ｓｔｉｒ ｗｅｌｄｉｎｇ）方法が提案されている。摩擦撹拌接合方法とは、図１０に示すように、金属部材２１１と樹脂部材２１２とを重ね合わせ、回転ツール２１６を回転させつつ、金属部材２１１に押圧して摩擦熱を発生させ、この摩擦熱で樹脂部材２１２を溶融させた後、固化させて金属部材２１１と樹脂部材２１２とを接合する方法である（例えば、特許文献１～３）。

金属部材と樹脂部材との接合方法として、摩擦撹拌接合方法のほか、抵抗加熱接合方法（通電加熱接合方法）、誘導加熱接合方法、超音波加熱接合方法等のような、加圧しながら加熱を行う熱圧式接合方法も知られている。

摩擦撹拌接合方法を含む熱圧式接合方法において、固化は、製造コストの観点から、自然冷却により行われることもあれば、製造工程の短縮化等の観点から、強制冷却により行われることもある。

特開２０１６－６８４６５号公報 特開２０１６－６８４６７号公報 特開２０１６－６８４７１号公報

しかしながら、本発明の発明者等は、従来の摩擦撹拌接合方法において、溶融した樹脂の固化を常温放置による自然冷却を含む従来の冷却方法により行った場合では、接合強度が十分に得られず、それが接合界面に位置し金属部材に面する樹脂（接合中の入熱による溶融後に固化した領域）の結晶化度に起因することを見い出した。

摩擦撹拌接合方法以外の他の熱圧式接合方法においても、溶融した樹脂の固化を常温放置による自然冷却を含む従来の冷却方法により行った場合では、接合強度が十分に得られなかった。

本発明は、樹脂部材と金属部材との接合を十分な強度で達成する、金属部材と樹脂部材との接合構造および接合方法を提供することを目的とする。

本発明は、
金属部材と樹脂部材との接合構造であって、
前記樹脂部材は、金属部材側表面における溶融固化域で金属部材と接合されており、
前記溶融固化域は８０％以下の結晶化度（最大結晶化度比）を有する、金属部材と樹脂部材との接合構造に関する。

本発明はまた、金属部材と樹脂部材とを重ね合わせ、押圧部材による金属部材側からの押圧により熱および圧力を付与し、前記樹脂部材を軟化および溶融させた後、固化させる熱圧式接合方法による、上記の金属部材と樹脂部材との接合構造に関する。

本発明はさらに、上記の金属部材と樹脂部材との接合構造を実現する手法として、以下の金属部材と樹脂部材との接合方法に関する：
金属部材と樹脂部材とを重ね合わせ、押圧部材による金属部材側からの押圧により熱および圧力を付与し、前記樹脂部材を軟化および溶融させた後、固化させる熱圧式接合方法による金属部材と樹脂部材との接合方法であって、
前記固化工程において、前記樹脂部材の溶融固化域が８０％以下の結晶化度（最大結晶化度比）を有するように強制冷却を行う、金属部材と樹脂部材との接合方法。

本発明の接合構造および接合方法によれば、樹脂部材と金属部材との接合を十分な強度で達成することができる。

本発明に係る金属部材と樹脂部材との接合構造の一例を示す模式図である。 本発明に係る金属部材と樹脂部材との接合構造の一例から金属部材を強制的に剥離させ、樹脂部材の金属部材側表面を観察したときの樹脂部材の表面状態を示す概略模式図である。 本発明に係る金属部材と樹脂部材との接合方法に好適な摩擦撹拌接合装置の一部の一例を示す模式図である。 本発明の接合方法に使用される押圧部材としての回転ツールの一例の先端部の拡大図である。 本発明の予熱工程の一例を説明するための概略断面図である。 本発明の押込み撹拌工程および撹拌維持工程の一例を説明するための概略断面図である。 本発明の固化工程の一例を説明するための概略断面図である。 本発明の方法により接合された金属部材と樹脂部材との接合構造の一例の概略断面図である。 実施例における接合強度の測定方法を説明するための概略図である。 従来技術における金属部材と樹脂部材との接合方法を説明するための該略見取り図である。

［接合構造］
本発明に係る接合構造は、例えば図１に示すように、金属部材１１と樹脂部材１２とが相互に接合された構造体５０である。図１において、接合構造５０は摩擦撹拌接合方法により得られた構造体であるために、押圧部材による押圧痕Ｗを有するが、接合方法に応じて、押圧痕Ｗを有さなくてもよい。図１は、本発明に係る金属部材と樹脂部材との接合構造の一例を示す模式図である。

本発明に係る接合構造５０において接合は、金属部材１１と樹脂部材１２との接合境界面における少なくとも押圧部材直下領域（例えば回転ツール直下領域）およびその外周領域において、樹脂部材が溶融および固化した領域（すなわち、溶融固化域）により達成されている。詳しくは、接合構造５０から金属部材１１を強制的に剥離させると、例えば、図２に示すような、樹脂部材１２の金属部材側表面１２０が観察できる。樹脂部材１２の金属部材側表面１２０において、溶融固化域が回転ツール直下領域６０（斜線領域）およびその外周領域６１（格子領域）に形成されており、このような溶融固化域により接合が達成されている。

溶融固化域６０（斜線領域），６１（格子領域）は、図２に示すように、接合時において、樹脂部材１２の溶融および固化により形成された領域であって、樹脂部材１２の金属部材側表面１２０における溶融が生じていない領域１２２に対し、溶融固化域の外周で目視により区別可能な段差（数ミクロンの段差）が存在する領域である。溶融固化域６０，６１には通常、金属部材における対応領域の表面が転写される。もしくは、溶融固化域の樹脂材料の一部が金属材料表面に付着することによる凝集破壊面が露出する。

溶融固化域６０，６１は、接合部材の断面観察等により接合中に溶融しない元々の樹脂母材と目視により区別できるため、「樹脂溶融固化層」と称することもできる。樹脂溶融固化層の厚みは特に限定されず、樹脂部材本体の物性への影響を抑える観点から、好ましくは０．５０ｍｍ以下、より好ましくは０．１０ｍｍ以下である。樹脂溶融固化層の厚みの下限は特に限定されず、樹脂溶融固化層の厚みは通常、０．０１ｍｍ以上である。樹脂溶融固化層の厚みは、溶融固化域の外周（主に溶融固化域６０と６１の間）（例えば押圧部材直下領域６０（直径Ｄ１（ｍｍ））と同心の直径１．５×Ｄ１の円形線６２（破線））における任意の５点での測定値の平均値を用いている。

本発明において、溶融固化域は８０％以下の結晶化度（最大結晶化度比）を有する。溶融固化域の結晶化度（最大結晶化度比）が８０％超であると、接合強度が低下する。結晶化度（最大結晶化度比）は「ＤＳＣ（示差走査熱量測定）により分析、算出される実際の結晶化度」の「最大結晶化度」に対する割合である。樹脂の種類により最大結晶化度は異なるため、本発明では本指標を用いる。従って、本発明において溶融固化域は比較的低い結晶化度（最大結晶化度比）を有することを特徴とする。このように溶融固化域が比較的低い結晶化度（最大結晶化度比）を有することにより、接合強度が十分に向上する。そのような現象の詳細は明らかではないが、以下のメカニズムに基づくものと考えられる。例えば、低い結晶化度（最大結晶化度比）を有することに起因する金属部材に接する溶融固化樹脂の物性低下、それに伴う密着力の向上、アンカー効果による接合力の向上、接合部材間の残留応力の低下、等である。

溶融固化域の結晶化度（最大結晶化度比）は通常、４０％以上（特に４０～８０％）であり、接合強度のさらなる向上の観点から、好ましくは４０～７６％、より好ましくは４０～７２％である。結晶化度（最大結晶化度比）は例えば、５０％以上であってもよい。

溶融固化域の結晶化度（最大結晶化度比）は、図２に示すように、押圧部材直下領域６０（直径Ｄ１（ｍｍ））と同心の直径１．５×Ｄ１の円形線６２（破線）上の任意の５箇所で測定された値の平均値を用いている。詳しくは、樹脂側破面の規定位置より採取した１点当たり６ｇ（樹脂母材重量、繊維等は含まない）の樹脂部材を使用し、ＤＳＣ（示差走査熱量測定）装置により以下の方法により分析、算出して行う。
使用装置：ＤＳＣ（示差走査熱量測定）装置
温度サイクル：２３℃→凝固点＋７０℃→２３℃
昇温速度：１０℃／ｍｉｎ 降温速度：１０℃／ｍｉｎ
分析方法：サンプルに温度をかけた際の吸熱ピーク熱量、発熱ピーク熱量を調査
算出方法：各種ピーク熱量により以下の方法および式を用いて算出。
結晶生成に伴う発熱ピーク熱量（昇温時）をｘとする。
結晶融解に伴う吸熱ピーク熱量をｙとする。
１００％結晶融解ピーク熱量（樹脂固有値）をｚとする。
ｚの例；ＰＰＳ：１４６．２Ｊ／ｇ、ＰＰ：２０９．０Ｊ／ｇ、ＰＡ６：２２９．７Ｊ／ｇ。
ｘが観測できる樹脂種（例えばＰＰＳ等）の場合
・「実際の結晶化度」＝（ｙ－ｘ）／ｚ×１００
・「最大結晶化度」＝ｙ／ｚ×１００
ｘが観測できない樹脂種（例えばＰＰ、ＰＡ等）の場合
・「実際の結晶化度」＝ｙ（１サイクル目）／ｚ×１００
・「最大結晶化度」＝ｙ（２サイクル目）／ｚ×１００
上記式を用いて算出した「実際の結晶化度」と「最大結晶化度」を使用し、本発明で用いる結晶化度（最大結晶化度比）は以下の式により算出される。
「結晶化度（最大結晶化度比）」＝「実際の結晶化度」／「最大結晶化度」×１００

溶融固化域（６０，６１）の寸法（例えば直径）Ｒ（ｍｍ）は通常、押圧部材の寸法（例えば回転ツールの直径）をＤ１（ｍｍ）としたとき、以下の関係を満たしている：
１．２≦Ｒ／Ｄ１≦５；
好ましくは２≦Ｒ／Ｄ１≦５；
より好ましくは３≦Ｒ／Ｄ１≦５。
Ｒ／Ｄ１が小さすぎると、接合強度が十分ではない。

溶融固化域（６０，６１）の寸法（例えば直径）Ｒ（ｍｍ）は、樹脂部材１２の金属部材側表面１２０における溶融固化域の外周の段差に基づいて、容易に測定することができる。なお、当該寸法Ｒは、溶融固化域（６０，６１）の最大寸法である。

金属部材１１は、図１等において、全体形状として略平板形状を有しているが、これに限定されるものではなく、接合のために樹脂部材１２と重ね合わせる部分のみが少なくとも略平板形状を有する限り、いかなる形状を有していてもよい。

金属部材１１において樹脂部材１２と重ね合わせる略平板形状部分の厚みＴ（接合処理前の厚み；図５参照）は通常、０．５～４ｍｍであるが、これに限定されるものではない。

金属部材１１を構成する金属としては、融点が、樹脂部材１２を構成する熱可塑性ポリマーの融点よりも高いあらゆる金属が使用可能である。中でも、自動車の分野で使用されている以下の金属および合金が好ましく使用される：
アルミニウム；
５０００系、６０００系などのアルミニウム合金；
スチール；
マグネシウムおよびその合金；
チタンおよびその合金。

金属部材１１を構成する金属としては、接合強度のさらなる向上の観点から、アルミニウムまたはアルミニウム合金が好ましく使用される。

樹脂部材１２は熱可塑性ポリマーを含むものであり、さらに強化繊維を含んでもよい。

樹脂部材１２を構成する熱可塑性ポリマーとしては、熱可塑性を有するあらゆるポリマーが使用可能である。中でも、自動車の分野で使用されている熱可塑性ポリマーが好ましく使用される。そのような熱可塑性ポリマーの具体例として、例えば、以下のポリマーおよびそれらの混合物が挙げられる：
ポリエチレン、ポリプロピレン（ＰＰ）などのポリオレフィン系樹脂およびその酸変性物；
ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリトリメチレンテレフタレート（ＰＴＴ）、ポリ乳酸（ＰＬＡ）などのポリエステル系樹脂；
ポリメタクリル酸メチル樹脂（ＰＭＭＡ）などのポリアクリレート系樹脂；
ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）などのポリエーテル系樹脂；
ポリアセタール（ＰＯＭ）；
アクリロニトリル－ブタジエン－スチレンコポリマー系樹脂（ＡＢＳ）；
ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）；
ＰＡ６、ＰＡ６６、ＰＡ１１、ＰＡ１２、ＰＡ６Ｔ、ＰＡ９Ｔ、ＭＸＤ６などのポリアミド系樹脂（ＰＡ）；
ポリカーボネート系樹脂（ＰＣ）；
ポリウレタン系樹脂；
フッ素系ポリマー樹脂；および
液晶ポリマー（ＬＣＰ）。

樹脂部材１２を構成する熱可塑性ポリマーとしては、安価で機械特性に優れるポリマーの観点から、ポリフェニレンサルファイド系樹脂、ポリアミド系樹脂およびポリオレフィン系樹脂（特にポリプロピレン）からなる群から選択される１種以上のポリマーが好ましく使用される。

樹脂部材１２は、図１～図２等において、全体形状として略平板形状を有しているが、これに限定されるものではなく、接合のために金属部材１１と重ね合わせたときに、金属部材１１直下の部分が略平板形状を有する限り、いかなる形状を有していてもよい。

樹脂部材１２における金属部材１１直下の部分の厚みｔ（接合処理前の厚み；図５参照）は通常、２～１０ｍｍ、特に２～５ｍｍであるが、これに限定されるものではない。

樹脂部材１２に含有される強化繊維は、ポリマー含有複合材料の分野で、強度向上のために、ポリマー中に含有される繊維であり、一般に、連続繊維と不連続繊維とに大別されるが、本発明において強化繊維は、連続繊維であってもよいし、または不連続繊維であってもよい。

強化繊維は通常、樹脂部材中、ランダム配向形態で含有され、平均繊維長が通常、５０ｍｍ以下、特に０．１～５０ｍｍ、好ましくは１～５０ｍｍである。強化繊維の平均繊維径は特に制限されるものではなく、例えば、２～２０μｍであり、好ましくは６～１５μｍである。

強化繊維の種類としては、特に制限されず、例えば、炭素繊維、ガラス繊維等が挙げられる。

強化繊維の含有量は通常、樹脂部材全量に対して１重量％以上、特に１０～５０重量％であり、好ましくは２０～５０重量％、より好ましくは３０～５０重量％である。

強化繊維の含有量は、樹脂部材の製造時における各材料の使用量に基づく値を使用することができるし、以下の方法により測定される値を使用することもできる。まず、樹脂部材を、電気炉等により、熱可塑性ポリマーの分解温度以上、強化繊維の分解温度以下で加熱することによって、熱可塑性ポリマーを取り除き、強化繊維のみを取り出す。加熱前後の重量測定により、強化繊維の含有量を加熱前の重量に対する割合として算出することができる。または、比重を測定することによっても、含有量の測定ができる。

樹脂部材１２には、強化繊維以外の添加剤、例えば安定剤、難燃剤、着色材、発泡剤などがさらに含有されてもよい。

樹脂部材１２は、熱可塑性ポリマーならびに所望により含有される強化繊維および添加剤を含む混合物を、射出成形法、プレス成形法などの成形法に供することにより、製造することができる。

樹脂部材１２の凝固点Ｔｓは樹脂部材１２の種類によって異なり、通常、１００～３００℃である。
樹脂部材１２の凝固点Ｔｓは、ＪＩＳ７１２１により測定された値を用いている。

［接合方法］
本発明の接合方法は、金属部材と樹脂部材とを重ね合わせ、押圧部材による金属部材側または樹脂部材側（特に金属部材側）からの押圧により、熱および圧力を付与し、樹脂部材を軟化および溶融させた後、固化させて金属部材と樹脂部材とを接合する熱圧式接合方法である。熱および圧力は好ましくは局所的に付与される。本発明の接合方法において採用される接合方式は、押圧部材により熱および圧力を付与する方法であれば特に限定されるものではなく、例えば、例えば、摩擦撹拌接合方法、超音波加熱接合方法、レーザー加熱接合方法、抵抗加熱接合方法、誘導加熱接合方法等であってもよい。好ましくは押圧部材により熱および圧力を金属部材側から局所的に付与する方法であり、より好ましくは摩擦撹拌接合方法が採用される。

摩擦撹拌接合方法とは、後で詳述するように、金属部材と樹脂部材とを重ね合わせ、押圧部材としての回転ツールを回転させつつ、金属部材に押圧して摩擦熱を発生させ、この摩擦熱で樹脂部材を軟化および溶融させた後、固化させて金属部材と樹脂部材とを接合する方法である。

超音波加熱接合方法とは、金属部材と樹脂部材とを重ね合わせ、押圧部材により樹脂部材を加圧しながら、押圧部材及び樹脂部材に超音波振動を起こさせ、該振動により生じる樹脂部材／金属部材の摩擦熱で樹脂部材を軟化および溶融させた後、固化させて金属部材と樹脂部材とを接合する方法である。

レーザー加熱接合方法とは、金属部材と樹脂部材とを重ね合わせて拘束した状態で、レーザーを金属部材に照射することにより熱を発生させ、この熱で樹脂部材を軟化および溶融させた後、固化させて金属部材と樹脂部材とを接合する方法である。レーザーとしては、ＹＡＧレーザー、ファイバーレーザーまたは半導体レーザーなどが使用される。

抵抗加熱接合方法とは、金属部材と樹脂部材とを重ね合わせて拘束した状態で、金属部材に直接電流を流すことにより生じる熱を利用して接合する方法である。

誘導加熱接合方法とは、金属部材と樹脂部材とを重ね合わせて拘束した状態で、電磁誘導作用により金属部材に誘導電流を生じさせ、該電流により生じる熱を利用して接合する方法である。

以下、摩擦撹拌接合方法を採用した本発明の接合方法について、図面を用いて詳しく説明するが、金属部材に接する溶融固化樹脂が規定の結晶化度（最大結晶化度比）を有する限り、上記した他の接合方法を用いても本発明の効果が得られることは明らかである。これらの図において、共通する符号は同じ部材、部位、寸法または領域を示すものとする。

［摩擦撹拌接合方法による金属部材と樹脂部材との接合方法］
本発明の接合方法（摩擦撹拌接合方法）について図３～図８を用いて具体的に説明する。

（１）接合装置
まず図３は、本発明の接合方法を実施するのに適した摩擦撹拌接合装置の一部の一例を模式的に示す図である。図３に示される摩擦撹拌接合装置１は、金属部材１１と樹脂部材１２とを摩擦撹拌接合する装置として構成されており、押圧部材としての円柱状の回転ツール１６を具備している。

回転ツール１６は、図示したように、金属部材１１が上、樹脂部材１２が下になるように重ね合わされたワーク１０に対し、図外の駆動源により、矢印Ａ１のように該回転ツール１６の中心軸線Ｘ（図４参照）回りに回転しつつ、矢印Ａ２のように下方に向けて移動する。このとき、回転ツール１６は金属部材１１表面における押圧領域Ｐ（押圧予定領域）において圧力を付与する。この回転ツール１６の押圧により摩擦熱が発生し、この摩擦熱が樹脂部材１２に伝導して樹脂部材１２が軟化および溶融し、その後、溶融樹脂が固化する。その結果、金属部材１１と樹脂部材１２とが接合される。

図４は、回転ツール１６の先端部の拡大図である。図４において、右半分は回転ツール１６の外観を示し、左半分は断面を示している。図４に示すように、円柱状の回転ツール１６は、先端部（図４では下端部）にピン部１６ａ及びショルダ部１６ｂを有している。ショルダ部１６ｂは、回転ツール１６の円形の先端面を含む回転ツール１６の先端の部分である。ピン部１６ａは、回転ツール１６の中心軸線Ｘ上において、回転ツール１６の円形の先端面から外方（図４では下方）に突設された、ショルダ部１６ｂよりも小径の円柱状の部分である。すなわち、回転ツール１６は、先端部に、当該回転ツールの円形の先端面を含むショルダ部、および当該回転ツールの円形の先端面から外方に突設された、ショルダ部よりも小径の円柱状のピン部を有している。ピン部１６ａは、回転している回転ツール１６をワーク１０に最初に接触させて押圧するときに回転ツール１６を位置決めするためのものである。

回転ツール１６の素材及び各部の寸法は、主として、回転ツール１６が押圧する金属部材１１の金属の種類に応じて設定される。例えば、金属部材１１がアルミニウム合金よりなる場合、回転ツール１６は工具鋼（例えばＳＫＤ６１等）で作製され、ショルダ部１６ｂの直径Ｄ１は１０ｍｍ、ピン部１６ａの直径Ｄ２は２ｍｍ、ピン部１６ａの突出長さｈは０．３～０．５ｍｍに設定される。また、例えば、金属部材１１がスチールよりなる場合、回転ツール１６は窒化珪素やＰＣＢＮ（立方晶窒化ホウ素焼結体）等で作製され、ショルダ部１６ｂの直径Ｄ１は１０ｍｍ、ピン部１６ａの直径Ｄ２は３ｍｍ、ピン部１６ａの突出長さｈは０．３～０．５ｍｍに設定される。もっとも、これらは例示に過ぎず、これらに限定されないことはいうまでもない。例えば、ショルダ部１６ｂの直径Ｄ１は通常、５～３０ｍｍ、好ましくは５～１５ｍｍであるがこれに限定されるものではない。

回転ツール１６の下方には、回転ツール１６と同径又は回転ツール１６よりも大径の円柱状の受け具１７が回転ツール１６と同軸に配置されている。受け具１７は、上記ワーク１０に対し、図外の駆動源により、矢印Ａ３のように上方に移動される。受け具１７は、遅くとも回転ツール１６がワーク１０の押圧を開始するまでに、上端面がワーク１０の下面（より詳しくは樹脂部材１２の下面）に当接する。そして、受け具１７は、回転ツール１６との間にワーク１０を挟んで、回転ツール１６による押圧期間中、つまり摩擦撹拌接合中、上記押圧力に抗してワーク１０を下方から支持する。なお、受け具１７は必ずしも矢印Ａ３方向へ移動させる必要はなく、受け具１７にワーク１０を載せた後に回転ツール１６を矢印Ａ２の方向に移動させる方法を採用することもできる。

摩擦撹拌接合装置１は、多関節ロボット等からなる図外の駆動制御装置に装着されている。そして、回転ツール１６及び受け具１７の座標位置、回転ツール１６の回転数（ｒｐｍ）、移動速度（ｍｍ／分）、加圧力（Ｎ）、加圧時間（秒）等が上記駆動制御装置により適宜制御される。なお、図３には図示を省略したが、摩擦撹拌接合装置１は、予めワーク１０を固定し、また回転ツール１６を押圧したときの金属部材１１の浮き上がりを防止するためのスペーサやクランプ等の治具を備えている。

（２）接合方法
本発明に係る摩擦撹拌接合方法による金属部材と樹脂部材との接合方法は少なくとも以下のステップ：
金属部材１１と樹脂部材１２とを重ね合わせる第１ステップ；および
回転ツール１６を回転させつつ、金属部材１１に押圧して摩擦熱を発生させ、この摩擦熱により樹脂部材１２を軟化および溶融させた後、固化させて金属部材１１と樹脂部材１２とを接合する第２ステップ：
を含むものである。

第１ステップ：
第１ステップにおいては、図３に示すように、金属部材１１と樹脂部材１２とを所望の接合部位で重ね合わせる。

第２ステップ：
本発明においては、第２ステップにおいて、回転ツール１６を回転させつつ、金属部材１１表面への押圧により、樹脂部材１２を軟化および溶融させた後、所定の固化工程を行う。

（固化工程）
固化工程においては、樹脂部材の溶融固化域が所定の結晶化度（最大結晶化度比）を有するように、強制冷却を行う。例えば、固化工程においては、回転ツール１６を金属部材１１から離間させ、回転ツール１６が押圧していた金属部材１１の押圧領域１１１または該押圧領域とその周辺領域を、樹脂部材の溶融固化域が所定の結晶化度（最大結晶化度比）を有するように、強制冷却する。強制冷却とは、回転ツール１６を金属部材１１から離間させた後、少なくとも押圧領域１１１を室温（例えば２５℃）でそのまま放置して冷却するときよりも、極めて高速の冷却速度で強制的に冷却することを意味する。第２ステップにおいて、極めて高速の冷却速度で強制的に冷却することにより、溶融樹脂成分が急冷され、所定の結晶化度（最大結晶化度比）を有する溶融固化域を生成させることができる。従って、本発明において固化工程は「強制冷却工程」または「結晶化度（最大結晶化度比）制御工程」と称することができる。

強制冷却は、樹脂部材１２の凝固点をＴｓ（℃）としたとき、押圧領域（押込面）１１１の直下における金属部材１１と樹脂部材１２との界面の樹脂温度（≒樹脂部材１２の溶融領域の温度）がＴｓ＋５０℃の時点からＴｓ－５０℃になるまで行う。溶融固化域の結晶化度は、樹脂温度の降下時における凝固点およびその近傍での冷却速度に大きく依存するためである。樹脂温度の降下時における凝固点およびその近傍での冷却速度が大きいほど、溶融固化域の結晶化度が低減される。上記のような温度範囲内において極めて高速の冷却速度を達成するような強度冷却を行うことにより、所定の結晶化度（最大結晶化度比）を持つ溶融固化域を得ることができる。強制冷却は少なくとも上記温度範囲において行われればよい。

強制冷却時の冷却速度は通常、５０℃／秒以上（特に５０～５００℃／秒）であり、結晶化度（最大結晶化度比）の低減に基づく接合強度のさらなる向上の観点から、好ましくは１５０℃／秒以上（特に１５０～５００℃／秒）、より好ましくは３００℃／秒超（特に３００℃／秒超５００℃／秒以下）である。冷却速度が高速であるほど、溶融固化域の結晶化度（最大結晶化度比）は低減される。

溶融固化域の結晶化度（最大結晶化度比）制御方法としては、上記冷却速度が達成される限り特に限定されるものではなく、例えば、金属部材の押圧領域または該押圧領域とその周辺領域にガス流を吹き付ける方法、金属部材１１の浮き上がりを防止するための接合部周囲のクランプ等の固定治具による吸熱を活用して冷却速度を制御する方法等が挙げられる。より簡便に極めて高速の冷却速度を得る観点から、金属部材の押圧領域または該押圧領域とその周辺領域にガス流を吹き付ける方法を採用することがより好ましい。

ガス流を吹き付ける方法において、詳しくは、図７に示すように、ノズル１１５より、押圧領域または該押圧領域とその周辺領域にガス流を吹き付ける。これにより、押圧領域１１１または該押圧領域とその周辺領域からの放熱が促進され、それにより金属部材１１と樹脂部材１２の界面の強制冷却が達成される。ガス流としては、空気流、窒素ガス流、二酸化炭素ガス流、アルゴンガス流等、種類は問わないが、安全性、コストの観点から空気流が好ましい。

ガス流の温度は、上記冷却速度が達成される限り特に限定されるものではなく、例えば、０～６０℃であってよい。冷却速度の高速化とコストとの両立の観点から、ガス流の温度は０～３０℃、特に１０～２０℃が好ましい。

ガス流の流量は、上記冷却速度が達成される限り特に限定されるものではなく、またガス流を吹き付ける冷却範囲の大きさに依存するものであるが、例えば、冷却範囲の面積が１００～２５００ｍｍ^２のとき、通常は１００～１０００Ｌ／分である。

冷却速度はガス流を供給するノズルの内径および位置にも依存する。
例えば、ガス流が同じ流量および温度のとき、ノズル内径が小さいほど単位面積当たりに吹き付けられるガス流量は多くなり、ガス流の吹き付け範囲中心部の冷却速度は高くなる。ノズル内径は例えば、１～１０ｍｍであってもよく、上記冷却速度の達成の観点から、好ましくは１～５ｍｍである。
また例えば、ガス流が同じ流量および温度のとき、ノズルの位置が冷却対象としての押圧領域（特にその中心）に近いほど、冷却速度は高くなる。ノズル先端と冷却対象としての押圧領域（特にその中心）との距離は、水平方向の距離および高さ方向の距離ともに、それぞれ独立して、例えば、０．１～１００ｍｍであってもよく、上記冷却速度の達成や接合中におけるノズルのセッティングの容易性の観点から、好ましくは１０～５０ｍｍである。

ガス流の吹き付けの開始および終了のタイミングは、上記したような温度範囲内において上記した極めて高速の冷却速度が達成される限り、特に限定されない。例えば、ガス流の吹きつけは、回転ツール１６を金属部材１１から離間させると同時に開始してもよいし、または当該離間の後、しばらくしてから開始してもよい。所望の強制冷却を行うための吹き付け時間を短縮する観点、また、生産工程における制御の容易性の観点から、ガス流の吹き付けは、回転ツール１６を金属部材１１から離間させた後、接合界面の溶融樹脂が凝固点Ｔｓ＋５０℃に達するまでの間、例えば１～５秒経過してから開始することが好ましい。

ガス流の吹き付け時間（制御時間）は、これまで述べたガス流温度、ガス流量、ノズル径、ノズル位置等の要件と併せて、上記したような温度範囲内において上記した極めて高速の冷却速度が達成される限り、特に限定されない。ガス流の吹き付け時間は通常、０．１秒間以上（特に０．１～１０秒間）である。

固化工程を行った後、通常は室温まで冷却を行う。冷却方法は特に限定されず、例えば、放置冷却法、空気流冷却法等が挙げられる。

第２ステップにおいては、前記固化工程の前に、回転ツール１６を金属部材１１に押し込んで、金属部材１１と樹脂部材１２との接合境界面１３に達しない深さまで進入させる押込み撹拌工程Ｃ２を少なくとも行うことが好ましい。

第２ステップにおいては、前記押込み撹拌工程の前に、回転ツール１６の先端部のみを金属部材１１の表面部に接触させた状態で上記回転ツール１６を回転させる予熱工程Ｃ１を行うことが好ましいが、必ずしも行わなければならないというわけではない。
前記押込み撹拌工程の後であって、前記固化工程の前に、回転ツール１６を接合境界面に達しない深さまで進入させた位置で、回転ツール１６の回転動作を継続させる撹拌維持工程Ｃ３を行うことが好ましいが、当該工程も必ずしも行わなければならないというわけではない。

本実施態様における各工程は、回転ツールの押圧力（加圧力）及び押圧時間を制御する圧力制御方式によって成されても良いし、回転ツールの押圧方向の挿入量（金属部材に接触してからの金属部材への挿入量）と挿入速度、及びその２つによって決まる移動時間（接合時間）を制御する位置制御方式によって成されても良いし、または、それらの組み合わせによって成されても良い。

以下、これらの工程について詳しく説明する。

（予熱工程Ｃ１）
予熱工程Ｃ１は、回転ツール１６と受け具１７とを相互に近接させることにより、図５に示すように、回転ツール１６の先端部のみを金属部材１１の表面部（図例では上面部）に接触させた状態で回転ツール１６を回転させる工程である。詳しくは、回転ツールの先端部におけるピン部のみ、またはピン部およびショルダ部表面のみを金属部材の表面部に接触させた状態で回転ツールを回転させる。

具体的には、予熱工程Ｃ１では、回転ツール１６の押圧により金属部材１１の表面部（図例では上面部）で摩擦熱が発生する。摩擦熱は金属部材１１の内部に伝わり、金属部材１１の押圧領域１１１（回転ツール１６による押圧領域）の範囲及び押圧領域１１１の近傍の範囲が予熱される。併せて、回転ツールの軸中心の位置決めが行われる。これにより、次の押込み撹拌工程Ｃ２で、回転ツール１６を金属部材１１に押込み易くなる。

本工程が位置制御方式によって行われる場合において、予熱工程Ｃ１でのツール挿入量及び挿入速度、もしくは挿入時間は、回転ツール１６の先端部のみを金属部材１１の表面部に接触させた状態で回転ツール１６を回転させ得る限り特に限定されない。

本工程が圧力制御方式によって行われる場合において、予熱工程Ｃ１の加圧力（すなわち第１の加圧力）及び加圧時間（すなわち第１の加圧時間）は、上記のような回転ツール１６の押込み易さの観点、生産性の観点から設定され、その値は、例えば回転ツール１６の回転数や金属部材１１の厚みおよび素材の種類等に依存して変化する。例えば、１ｍｍ以上２ｍｍ以下の厚みのアルミニウム合金製金属部材１１を使用する場合、予熱工程Ｃ１における第１の加圧力は、５００Ｎ以上１０００Ｎ未満の値が好ましい。第１の加圧時間は、０．１秒以上３．０秒未満の値が好ましい。回転ツールの回転数は２０００ｒｐｍ以上４０００ｒｐｍ以下の値が好ましい。

（押込み撹拌工程Ｃ２）
押込み撹拌工程Ｃ２では、回転ツール１６と受け具１７とを相互に近接させることにより、図６に示すように、回転ツール１６を金属部材１１に押し込む。押込み撹拌工程Ｃ２を予熱工程Ｃ１に次いで行う場合には、回転ツール１６と受け具１７とをさらに相互に近接させることにより、図６に示すように、回転ツール１６を金属部材１１に押し込む。これにより、回転ツール１６を金属部材１１と樹脂部材１２との接合境界面１３に達しない深さまで進入させる。このとき、金属部材１１の回転ツール直下部１１０を、図６に示すように、樹脂部材１２側に突出変形させることが好ましい。これにより、回転ツールの直下領域で溶融している樹脂部材表面の溶融樹脂１２１について、その溶融と該直下領域から外周領域への流動（図６の矢印方向）を促進させることができる。その結果、溶融樹脂と金属部材１１との接触面積が拡大され、得られる接合構造において、冷却により溶融樹脂が固化してなる溶融固化域（接合領域）もまた拡大されるため、樹脂部材と金属部材との接合を十分な強度で達成することができる。

回転ツール１６の挿入量は、金属部材１１の厚みをＴ（ｍｍ）としたとき、Ｔの近傍であればよく、接合強度のさらなる向上の観点から、好ましくはＴ－０．５（ｍｍ）以上～Ｔ（ｍｍ）未満）である。本明細書中、回転ツール１６の挿入量は、回転ツール１６のピン部１６ａにおける外周部の金属部材表面から厚み方向への挿入量のことである。回転ツール１６の挿入量は、回転ツールの位置（挿入量）制御装置を用いると、より精密に制御することができる。

本工程が位置制御方式によって行われる場合において、押込み撹拌工程Ｃ２でのツール挿入量及び挿入速度、もしくは挿入時間は、上記挿入量が達成されるように、制御されればよい。

本工程が圧力制御方式によって行われる場合において、押込み撹拌工程Ｃ２では、回転ツール１６を、第２の加圧力で、第２の加圧時間だけ、所定回転数で回転させる。押込み撹拌工程Ｃ２の第２の加圧力及び第２の加圧時間は、本方式においても上記挿入量が達成されるように制御されればよい。第２の加圧力及び第２の加圧時間は、例えば、回転ツール１６を金属部材１１と樹脂部材１２との界面１３まで進入させる観点から設定され、押込み撹拌工程Ｃ２では、回転ツール１６を、第１の加圧力より大きい第２の加圧力（例えば、１５００Ｎ）で、第１の加圧時間より短い第２の加圧時間（例えば、０．２５秒）だけ、所定回転数（例えば、３０００ｒｐｍ）で回転させる。例えば、１ｍｍ以上２ｍｍ以下の厚みのアルミニウム合金製金属部材１１を使用する場合、押込み撹拌工程Ｃ２における第２の加圧力は、１２００Ｎ以上１８００Ｎ未満の値が好ましい。第２の加圧時間は、０．１秒以上３秒未満の値が好ましい。回転ツールの回転数は２０００ｒｐｍ以上４０００ｒｐｍ以下の値が好ましい。

（撹拌維持工程Ｃ３）
撹拌維持工程Ｃ３は、回転ツール１６と受け具１７との相互近接を停止することにより、同じく図６に示すように、上記接合境界面１３に達しない深さまで進入させた位置（これを「基準位置」という）で回転ツール１６の回転動作を継続させる工程である。本工程では摩擦熱がさらに発生し、発生した摩擦熱の大部分が樹脂部材１２に移動する。そのため、樹脂部材１２における少なくとも回転ツール直下領域の溶融樹脂１２１が、該直下領域を超えて、その外周領域まで、より一層、流動する（図６の矢印方向）。溶融樹脂は回転ツール直下領域を中心とする略円形状で広がる。

本工程が位置制御方式によって行われる場合において、撹拌維持工程Ｃ３でのツール挿入量及び挿入速度、もしくは挿入時間は、上記位置で回転動作が継続される限り特に限定されない。

本工程が圧力制御方式によって行われる場合において、撹拌維持工程Ｃ３では、回転ツール１６を、第１の加圧力より小さい第３の加圧力（例えば、５００Ｎ）で、第１の加圧時間より長い第３の加圧時間（例えば、６．７５秒）だけ、所定回転数（例えば、３０００ｒｐｍ）で回転させる。第３の加圧力及び第３の加圧時間は、樹脂部材１２の広い範囲での十分な軟化・溶融および生産性の観点から設定され、その値は、例えば回転ツール１６の回転数や金属部材１１の厚みおよび素材の種類等に依存して変化する。例えば、１ｍｍ以上２ｍｍ以下の厚みのアルミニウム合金製金属部材１１を使用する場合、撹拌維持工程Ｃ３における第３の加圧力は、１００Ｎ以上７００Ｎ未満の値が好ましい。第３の加圧時間は、３．０秒以上１０秒以下の値が好ましい。回転ツールの回転数は２０００ｒｐｍ以上４０００ｒｐｍ以下の値が好ましい。

以上、回転ツールを金属部材の接触面上、面方向で移動させることなく、点状に金属部材と樹脂部材との接合を行う場合（点接合）について説明したが、上記面方向において回転ツールを移動させながら、線状に金属部材と樹脂部材との接合を行う場合（線接合、もしくは連続接合）においても、接合界面の溶融固化樹脂が規定の結晶化度（最大結晶化度比）を有する限り、本発明の効果が得られることは明らかである。

［実施例１］
（樹脂部材）
炭素繊維を４０重量％含むポリフェニレンサルファイドペレット（ＰＰＳ－ＣＦ４０％；ダイセルポリマー社製）を用いて射出成形法により、縦１００ｍｍ×横３０ｍｍ×厚み３ｍｍ寸法の樹脂部材１２を製造した。樹脂部材におけるポリフェニレンサルファイドの凝固点Ｔｓは約２５０℃であった。

（金属部材）
金属部材としては、５０００系のアルミニウム合金製の平板状部材（厚さ１．２ｍｍ）を用いた。
（回転ツール）
回転ツールとしては、図４の各部の寸法がＤ１＝１０ｍｍ、Ｄ２＝２ｍｍ、ｈ＝０．３５ｍｍの工具鋼製のものを用いた。

（接合方法）
位置制御方式を用いた以下の方法により、金属部材１１と樹脂部材１２との接合構造体を製造した。
第１ステップ：
金属部材１１の端部と樹脂部材１２の端部とを図３に示すように重ね合わせた。

第２ステップ：
予熱工程Ｃ１を行うことなく、図６に示すように、回転ツール１６を金属部材１１に押し込んで、金属部材１１と樹脂部材１２との接合境界面１３に達しない深さまで進入させた。このとき、回転ツールの直下領域で溶融している樹脂部材表面の溶融樹脂１２１が、押圧部材直下領域からその外側に向けて（図６の矢印方向へ）、流動した。押込み撹拌工程Ｃ２：挿入量１．０ｍｍ、挿入速度６ｍｍ／分、ツール回転数３０００ｒｐｍ。

次いで、図７に示すように、回転ツール１６を金属部材１１から離間させ、回転ツール１６が押圧していた金属部材１１の押圧領域１１１押圧領域とその周辺領域の強制冷却を行った（固化工程）。詳しくは、回転ツール１６を金属部材１１から離間させた時刻をゼロ（秒）としたとき、所定の冷却開始時刻から冷却終了時刻まで、ノズル１１５から押圧領域１１１に所定の流量４００Ｌ／分で１５℃の空気流を吹き付けて、押圧領域１１１の強制冷却を行い、図８に示す接合構造体を得た。ノズル（内径３ｍｍ）は、図７に示すように、接合中心（すなわち押圧領域の中心）からの水平距離ｘが１５ｍｍであって、接合中心からの高さｙが１５ｍｍである位置にノズル先端が配置されるとともに、ノズル向きが接合中心方向に向くように、ノズルを配置させた。

（接合強度）
図９に示すように、金属部材１１と樹脂部材１２との接合構造体を治具１００内に配置した。治具１００は、該治具１００を下方へ引っ張ることにより樹脂部材１２の上端部に下方への力が働くように構成されたものである。治具１００を固定し、かつ金属部材１１を上方へ引っ張ることにより、樹脂部材１２の上端部に下方への力が働き、樹脂部材１２の母材強度に影響を受けることなく接合部の剪断強度Ｓを測定した。
◎◎；６．５０≦Ｓ（最良）；
◎；６．００≦Ｓ＜６．５０（優良）；
○；５．００≦Ｓ＜６．００（良好）；
×；Ｓ＜５．００（不良）。

（温度測定）
冷却開始時刻および冷却終了時刻において押圧領域１１１における金属部材１１と樹脂部材１２の界面温度（接合部中心より７．５ｍｍ位置）を、Ｋ式熱電対により測定した。

（冷却速度）
上記温度測定において、冷却開始時刻および冷却終了時刻だけでなく、それらの間の時刻においても、押圧領域１１１における金属部材１１と樹脂部材１２の界面温度を測定した。Ｔｓ＋５０℃となる時刻Ｔ_{Ｔｓ＋５０}およびＴｓ－５０℃となる時刻Ｔ_{Ｔｓ－５０}から、平均冷却速度を求めた。

（樹脂結晶化度（最大結晶化度比））
得られた接合構造体から金属部材１１を強制的に剥離した。樹脂部材１２における金属部材側表面１２０を観察し、図２に示すように、回転ツール直下領域６０（直径Ｄ１（ｍｍ））と同心の直径１．５×Ｄ１の円形線６２（破線）上の任意の５箇所で試料を削り取り、ＤＳＣ（示差走査熱量測定）装置により、前記した方法に従って、結晶化度（最大結晶化度比）を測定および算出した。

［比較例１］
押込み撹拌工程の後、固化工程を行うことなく、室温（２０℃）下で放置冷却したこと以外、実施例１と同様の方法により、樹脂部材と金属部材との接合構造体の製造およびその評価を行った。

［実施例２～５および比較例２］
固化工程条件を表に記載のように変更したこと以外、実施例１と同様の方法により、樹脂部材と金属部材との接合構造体の製造およびその評価を行った。

本発明に係る接合構造体および接合方法は、自動車、鉄道車両、航空機、家電製品等の分野における金属部材と樹脂部材との接合に有用である。

１：摩擦撹拌接合装置
１０：ワーク
１１：金属部材
１２：樹脂部材
１３：金属部材と樹脂部材との接合境界面
１６：回転ツール
１７：受け具
５０：接合構造
１００：接合強度を測定するための治具
１１０：金属部材の回転ツール直下部
Ｐ：押圧領域（押圧予定領域）
１１１：押圧領域（押圧後）
１２１：回転ツールの直下領域で溶融している溶融樹脂

Claims (12)

1. 金属部材と樹脂部材とを重ね合わせ、押圧部材による前記金属部材側からの押圧により熱および圧力を付与し、前記樹脂部材を軟化および溶融させた後、固化させる熱圧式接合方法による、金属部材と樹脂部材との接合構造であって、
   前記樹脂部材は、金属部材側表面における溶融固化域で金属部材と接合されており、
   前記溶融固化域は４０～７２％の結晶化度（最大結晶化度比）を有する、金属部材と樹脂部材との接合構造。
2. 前記樹脂部材は、ポリフェニレンサルファイド系樹脂、ポリアミド系樹脂およびポリオレフィン系樹脂からなる群から選択される１種以上のポリマーを含む、請求項１に記載の金属部材と樹脂部材との接合構造。
3. 前記金属部材はアルミニウムまたはアルミニウム合金から構成されている、請求項１または２に記載の金属部材と樹脂部材との接合構造。
4. 前記溶融固化域は、前記樹脂部材の前記金属部材側表面に０．５０ｍｍ以下の厚みを有する、請求項１～３のいずれかに記載の金属部材と樹脂部材との接合構造。
5. 金属部材と樹脂部材とを重ね合わせ、押圧部材による金属部材側からの押圧により熱および圧力を付与し、前記樹脂部材を軟化および溶融させた後、固化させる熱圧式接合方法による金属部材と樹脂部材との接合方法であって、
   前記固化工程において、前記樹脂部材の溶融固化域が４０～７２％の結晶化度（最大結晶化度比）を有するように、前記金属部材の押圧領域の直下における前記金属部材と前記樹脂部材との界面の樹脂温度において３００℃／秒超の冷却速度で強制冷却を行う、金属部材と樹脂部材との接合方法。
6. 前記押圧部材を前記金属部材から離間させた後、前記押圧部材が押圧していた金属部材の押圧領域または該押圧領域とその周辺領域にガス流を吹き付けることにより、前記強制冷却を行う、請求項５に記載の金属部材と樹脂部材との接合方法。
7. 前記樹脂部材の凝固点をＴｓ（℃）としたとき、前記強制冷却を、少なくとも前記押圧領域の金属部材と前記樹脂部材との界面の樹脂温度がＴｓ＋５０（℃）からＴｓ－５０（℃）になるまで行う、請求項５または６に記載の金属部材と樹脂部材との接合方法。
8. 前記熱圧式接合方法が、
   金属部材と樹脂部材とを重ね合わせる第１ステップ；および
   押圧部材として回転ツールを回転させつつ、金属部材に押圧して摩擦熱を発生させ、この摩擦熱により樹脂部材を軟化および溶融させた後、固化させて金属部材と樹脂部材とを接合する第２ステップを含む摩擦撹拌接合方法である、請求項５～７のいずれかに記載の金属部材と樹脂部材との接合方法。
9. 前記第２ステップが、前記固化工程の前に、前記回転ツールを金属部材に押し込んで、金属部材と樹脂部材との接合境界面に達しない深さまで進入させる押込み撹拌工程を備えている、請求項８に記載の金属部材と樹脂部材との接合方法。
10. 前記第２ステップが、前記押込み撹拌工程の前に、前記回転ツールの先端部のみを金属部材の表面部に接触させた状態で回転ツールを回転させる予熱工程をさらに備えている、請求項９に記載の金属部材と樹脂部材との接合方法。
11. 前記第２ステップが、前記押込み撹拌工程の後であって、前記固化工程の前に、前記回転ツールを接合境界面に達しない深さまで進入させた位置で、回転ツールの回転動作を継続させる撹拌維持工程をさらに備えている、請求項９または１０に記載の金属部材と樹脂部材との接合方法。
12. 請求項１～４のいずれかに記載の金属部材と樹脂部材との接合構造を得る、請求項５～１１のいずれかに記載の金属部材と樹脂部材との接合方法。

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