JP6080149B2 - セシウムの選択的分離方法 - Google Patents
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- Heat Treatment Of Water, Waste Water Or Sewage (AREA)
Description
また、福島の原子力発電所の事故以来、東日本各地の下水汚泥処理場では、下水汚泥焼却灰から高濃度の放射性セシウムが検出されているが、この焼却灰は、ナトリウムやカリウムを酸化物換算で数質量%程度含んでいる。そして、各処理場において下水汚泥焼却灰の保管量が限界に近づいている現状では、セシウムの分離等による焼却灰の処理は、緊喫の課題であり社会的要請でもある。
[1]処理対象液が、セシウムとセシウム以外のアルカリ金属塩とを含む、セメントキルン排ガスから回収したダストを水洗して得た洗浄水であって、下記の(A)工程、(B)工程および(C)工程を含み、(B)工程および(C)工程で回収したセシウムが溶存した液分を(A)工程に戻し、(A)〜(C)工程を繰り返すことによってセシウムを濃縮して分離する、セシウムの選択的分離方法。
(A)前記処理対象液から、減圧下で加熱晶析によりセシウム以外のアルカリ金属塩を晶出させて、溶存した状態のセシウムと、セシウム以外のアルカリ金属塩を含む固形分とを含有するスラリーを得る、晶析工程(ただし、前記加熱晶析は、前記スラリー中の結晶の含有率が15〜25体積%を維持するように、水分の蒸発量を微調整して行う。)
(B)前記(A)工程で得たスラリーを固液分離して、セシウムが溶存した液分と、セシウム以外のアルカリ金属塩を含む固形分とを回収する、分離回収工程
(C)前記(B)工程で回収したセシウムが溶存した液分の一部を乾燥して、セシウムが濃縮したセシウム濃縮物を回収するとともに、残りの液分を晶析装置に戻す、セシウム濃縮物回収工程
[3]前記(D)工程で除去した不溶物をセメント原料の一部として用いる、前記[2]に記載のセシウムの選択的分離方法。
[4]前記(A)工程で用いる処理対象液が放射性廃液(洗浄水)である、前記[1]〜[3]のいずれか1項に記載のセシウムの選択的分離方法。
[5]前記セメントキルン排ガスから回収したダストの水洗に際し、セシウムを溶出させるための酸を添加する、前記[1]〜[4]のいずれか1項に記載のセシウムの選択的分離方法。
以下、本発明について方法と装置に分けて詳細に説明する。
(A)晶析工程
該工程は、処理対象液から晶析によりセシウム以外のアルカリ金属塩を晶出させて、溶存した状態のセシウムと、セシウム以外のアルカリ金属塩を含む固形分とを含有するスラリーを得る工程である。後記の実施例で示すように、該工程において得られたスラリーは、セシウムがすべて溶解した状態で存在し、固形分中には存在しないという特異性がある。
前記処理対象液は、溶液、懸濁液およびスラリーのいずれの形態も含む。本発明の方法の各工程において、常にセシウムは液分側に存在し、固形分との分離が容易なため、固形分を含む懸濁液やスラリーでも処理対象にすることができる。したがって、本発明の方法は、前記特許文献1や2に記載のセシウムを沈殿物として分離する方法と比べ、処理対象が格段に広い。
また、晶析方法として、例えば、冷却晶析や加熱晶析等が挙げられるが、工業的には加熱晶析により実施することが好ましい。
該工程は、前記(A)工程で得たスラリーを固液分離して、セシウムが溶存した液分と、セシウム以外のアルカリ金属塩を含む固形分とを回収する工程である。
不溶物除去工程(C)は、前記(A)工程を実施する前に、処理対象液から不溶物を除去する工程である。該工程は処理対象液が不溶物を多く含む場合などに、必要に応じて付加される。
(C)工程で除去した不溶物は、セメント原料の一部として利用することができる。該利用は、資源リサイクルの観点から好ましい。
また、乾燥工程(D)は、濃縮して分離したセシウム濃縮液の一部または全部を乾燥して、セシウム濃縮物を回収する工程である。該工程はセシウム濃縮液を減容化する場合などに、必要に応じて付加される。
以上の工程を含む選択的分離方法を用いれば、ナトリウムやカリウム等のアルカリ金属を多く含む液からでも、セシウムを容易かつ選択的に濃縮して分離することができる。
なお、本発明の選択的分離方法は、本発明の効果を奏する範囲で、ほかの工程を含んでもよい。
該装置は、前記のとおり、晶析装置3、固液分離装置4、および流路5を必須の装置等として含み、さらに、水洗装置1、酸添加装置(図示せず。)、不溶物除去装置2、および乾燥装置6を、必要に応じて設置する任意の装置として含む。以下、各装置等について図1に基づき説明する。
固液分離装置4は、前記(A)工程で得たスラリーを固液分離して、セシウムが溶存した液分と、セシウム以外のアルカリ金属塩を含む固形分とを回収するための装置である。該装置として、例えば、遠心分離機、液体サイクロン、および重力沈降装置等が挙げられる。
また、流路5は、固液分離装置4で分離し回収したセシウムが溶存した液分を、晶析装置3内に戻すための部材である。該流路として、パイプ等が挙げられる。
水洗装置1は、アルカリ金属含有粉体を水洗するための装置である。水洗装置1として、フィルタープレス、シャワー洗浄装置、ジェット洗浄装置、超音波洗浄装置、およびベルトフィルター等が挙げられる。該水洗装置により水洗して得た洗浄水は、処理対象液として用いることができる。
また、酸添加装置は前記水洗装置内に酸を添加するための装置である。酸はアルカリ金属含有粉体中のセシウムの溶解を促進する効果がある。酸の添加量はセシウムの含有量等に応じて決定すればよい。添加する酸は、塩酸、硫酸、硝酸などの各種の酸が使用できるが、特に塩酸が好ましい。また、酸添加装置として定量ポンプやスクリューフィーダー等が挙げられる。
また、不溶物除去装置2は、前記(A)工程を実施する前に処理対象液から不溶物を除去するための装置である。不溶物除去装置として、例えば、砂ろ過機、精密ろ過機、および遠心分離機等が使用できる。
以上の構成の選択的分離装置を用いれば、ナトリウムやカリウム等のアルカリ金属を多く含む液からでも、セシウムを容易かつ選択的に濃縮して分離することができる。
なお、本発明の選択的分離装置は、本発明の効果を奏する範囲で、ほかの装置等を含んでもよい。
[セシウムの選択的分離試験]
セシウムの選択的分離試験は、以下の手順に従い行った。
(1)スラリーの調製
水洗装置1において、表1に示す組成のアルカリ金属等を含むキルンダストに対し、質量比で3倍量の温水(50℃)を添加して撹拌し25質量%のスラリーを調製した。
(2)スラリーのろ過
不溶分除去装置2(フィルタープレス)を用いて、該スラリーをろ過(1回目)して不溶物を除去した後、得られたろ液に塩酸、水硫化ソーダ、塩化第一鉄、および石灰乳を添加して、溶存する鉛等の重金属を沈殿させて2回目のろ過を行い、さらに得られたろ液に炭酸カリウム水溶液を添加して、溶存するカルシウムを炭酸カルシウムにして沈殿させて3回目のろ過を行った。
3回目のろ過で得たろ液中のセシウムやナトリウム等の塩類の濃度が、塩素濃度として約90000mg/リットルになるまで、電気透析装置(図示せず。)を用いて該ろ液を濃縮した後に、該濃縮液を晶析装置3(カランドリア型結晶缶)に投入して塩を結晶化させ、該結晶を含むスラリーの一部を抜き出して固液分離装置4(遠心分離機)で固液分離して結晶分と液分を得た。次に、該結晶分と、該液分の一部を、別々に乾燥するとともに、残りの液分は晶析装置3内に戻した。以上の操作は連続して行った。
(i)容量が約5m3の晶析装置3に、前記濃縮液を1.2m3/hの流量で注入した。
(ii)晶析装置3が満杯になったとき、晶析装置3の内部を9.2kPaに減圧し、間接過熱方式によって熱を晶析装置3に供給した。ろ液の水温が57℃に達したとき水の蒸発が始まり、やがてろ液中で塩類の結晶化が始まった。
(iii)生成した結晶を含むろ液(スラリー)中の結晶の含有率が5容積%になったとき、晶析装置3から該スラリーを1m3/hの流量で抜き出して固液分離装置4(遠心分離機)にかけ結晶と液分を分離した。分離した結晶は乾燥するとともに、液分のうち0.07m3/hの量は乾燥し、残りの0.93m3/hの量は晶析装置3に戻した。
(iv)次に、前記スラリー中の結晶の含有率が15〜25容積%を維持するように、(ii)における水の蒸発量を微調整して運転を安定させたところ、水分の蒸発量は約1.0m3/h、前記分離した結晶の乾燥物(A)の量は約0.2t/h、および前記液分由来の結晶の乾燥部(B)の量は約0.03t/hとなり、バランスが取れて恒常運転が可能になった。
また、前記乾燥物(A)および(B)の化学組成を、蛍光X線オーダー分析により測定した。その結果を表1に示す。
したがって、本発明のセシウムの選択的分離方法によれば、前記の簡単な操作により、容易かつ選択的にセシウムを濃縮して分離することができる。
2 不溶物除去装置
3 晶析装置
4 固液分離装置
5 流路
6 乾燥装置
Claims (5)
- 処理対象液が、セシウムとセシウム以外のアルカリ金属塩とを含む、セメントキルン排ガスから回収したダストを水洗して得た洗浄水であって、下記の(A)工程、(B)工程および(C)工程を含み、(B)工程および(C)工程で回収したセシウムが溶存した液分を(A)工程に戻し、(A)〜(C)工程を繰り返すことによってセシウムを濃縮して分離する、セシウムの選択的分離方法。
(A)前記処理対象液から、減圧下で加熱晶析によりセシウム以外のアルカリ金属塩を晶出させて、溶存した状態のセシウムと、セシウム以外のアルカリ金属塩を含む固形分とを含有するスラリーを得る、晶析工程(ただし、前記加熱晶析は、前記スラリー中の結晶の含有率が15〜25体積%を維持するように、水分の蒸発量を微調整して行う。)
(B)前記(A)工程で得たスラリーを固液分離して、セシウムが溶存した液分と、セシウム以外のアルカリ金属塩を含む固形分とを回収する、分離回収工程
(C)前記(B)工程で回収したセシウムが溶存した液分の一部を乾燥して、セシウムが濃縮したセシウム濃縮物を回収するとともに、残りの液分を晶析装置に戻す、セシウム濃縮物回収工程 - 前記(A)工程を実施する前に、処理対象液から不溶物を除去する不溶物除去工程(D)を含む、請求項1に記載のセシウムの選択的分離方法。
- 前記(D)工程で除去した不溶物をセメント原料の一部として用いる、請求項2に記載のセシウムの選択的分離方法。
- 前記(A)工程で用いる処理対象液が放射性廃液(洗浄水)である、請求項1〜3のいずれか1項に記載のセシウムの選択的分離方法。
- 前記セメントキルン排ガスから回収したダストの水洗に際し、セシウムを溶出させるための酸を添加する、請求項1〜4のいずれか1項に記載のセシウムの選択的分離方法。
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