JP6075155B2 - 酸素透過膜、酸素分離方法及び燃料電池システム - Google Patents
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Description
、0.2≦y≦0.7)の組成(以下、母組成ということがある。)を有する。このSrxBa1−xCo1−yFeyO3−δ は、ペロブスカイト型構造を示す一般式ABO3のAサイトにSrとBaが位置し、BサイトにCoとFeが位置している構造を有する。AサイトのSrによるBaの置換量xは0.1≦x≦0.9の範囲とする。また、CoのFeによる置換量は0.2≦y≦0.7の範囲とする。このような組成とすることにより、昇降温時の急激な酸素の吸放出と、これに伴う急激な体積変化が起こり難くなり、昇降温時における膜に亀裂が生じることが防止される。特に0.4≦x≦0.8の場合には、昇降温時の急激な酸素の吸放出と、これに伴う急激な体積変化がさらに抑えられるとともに、x=0の場合と同等以上の酸素透過性能が得られる。
原料となるBaCO3,SrCO3,CoO,Fe2O3,ZrO2,TiO2(純度はいずれも99.9%)を下記の目的組成となるように秤量し、遊星ボールミルを用いて6h混合した。得られた混合粉を油圧式一軸ハンドプレスにより35MPaにて1min圧粉し、直径27mmのペレット状とした。次いで大気中1150〜1200℃にて5h仮焼し、目的組成の粉末試料を得た。この粉末試料をアルミナ乳鉢にて粉砕し、遊星ボールミルを用いて24h粉砕して微細粉末とした。この微細粉末とバインダーを混合した後、油圧式一軸ハンドプレスにより35MPaにて1min加圧し、直径27mmのペレット状とした。その後、このペレットを冷間静水圧プレス(CIP)により250MPaにて1min等方圧縮した後、電気炉で大気中1150〜1200℃にて10hの焼結を行い、直径20mmの焼結体を得た。この焼結体をダイヤモンドラップ研磨機で粗研磨後、ダイヤ液を用いて両面を鏡面研磨して酸素透過膜の試料膜A〜Dとした。
試料膜A(比較例):Ba0.5 Sr0.5 Co0.8 Fe0.2 O3−δ
試料膜B(本発明1):Ba0.5 Sr0.5 (Co0.8 Fe0.2)1−0.03 Zr0.03 O3−δ
試料膜C(本発明2):Ba0.5 Sr0.5 (Co0.8 Fe0.2)1−0.05 Zr0.05 O3−δ
試料膜D(本発明3):Ba0.5 Sr0.5 (Co0.8 Fe0.2)1−0.1 Ti0.1 O3−δ
試料膜A:0.67mm(Zr,Ti=0mol%)
試料膜B:0.66mm(Zr=3mol%)
試料膜C:0.58mm(Zr=5mol%)
試料膜D:0.67mm(Ti=10mol%)
上記酸素透過膜を外径20mm、内径15mmのアルミナの支持管と、同径のアルミナスペーサーの間に挟み込み、バネ付きのアルミナの治具を用いることにより試料と支持管を密着させた。シール材としてパイレックスガラスを試料と支持管の間に挟み、900℃程度まで加熱することで溶融させシールした。電気ヒータによって800℃又は850℃に加熱した状態において、試料膜の一方の側に空気を流通させ、他方の側にCO2濃度0.13〜20%のCO2含有Arガスを流通させた。ガス流量は空気を50sccm一定とし、CO2含有Arガスを250sccmとした。
jo2=(20.9476−[O2])・(1/100)・f・(1/S)
図4は試料膜A,B,Cを用いた800℃の結果を示す。図4の通り、試料膜CはCO2濃度6%以上で試料膜Aよりも酸素透過速度が大きく、試料膜BはCO2濃度7.5%以上で試料膜Aよりも酸素透過速度が大きい。なお、試料膜AはCO220%で酸素透過速度がほぼゼロとなる。
2 給気マニホルド
3 排気マニホルド
4 燃料電池ユニット
5 支持体
5h 貫通孔
6 セル
9 酸素透過膜
10 燃料改質器
Claims (5)
- BaO−SrO−CoO−Fe2O3系複合酸化物よりなる酸素透過膜において、該BaO−SrO−CoO−Fe2O3系複合酸化物がZr及びTiの少なくとも一方を、Zrの場合Co,Feの総量に対して3〜10mol%、Tiの場合Co,Feの総量に対して10〜30mol%含有することを特徴とする酸素透過膜。
- 請求項1において、BaO−SrO−CoO−Fe2O3系複合酸化物のZrO2及びTiO2以外の母組成がSrxBa1−xCo1−yFeyO3−δ (ただし0.1≦x≦0.9,0.2≦y≦0.7)であることを特徴とする酸素透過膜。
- 請求項1又は2の酸素透過膜を用いて酸素含有ガスから酸素を分離する酸素分離方法。
- 固体電解質形燃料電池と、
該燃料電池のアノード側に対し改質ガスを供給する改質ガス供給手段と、
該燃料電池からのアノードオフガスを排出するアノードオフガス流路部材と、
該燃料電池のカソード側に酸素含有ガスを供給する酸素含有ガス供給手段と、
該燃料電池のカソード側と接したカソードオフガスを排出する手段と、
該カソードオフガス中の酸素を分離して前記アノードオフガス流路中に導入する酸素透過膜と
を有する燃料電池システムにおいて、
該酸素透過膜が請求項1又は2に記載の酸素透過膜であることを特徴とする燃料電池システム。 - 請求項4において、前記酸素透過膜は前記アノードオフガス流路部材に設けられていることを特徴とする燃料電池システム。
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