JP6064619B2 - 有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法 - Google Patents
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Description
本発明は、レーザー光の照射により有機層をパターニングする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法に関するものである。
有機エレクトロルミネッセンス素子は、発光層に到達した電子と正孔とが再結合する際に生じる発光を利用した電荷注入型の自発光素子である。以下、エレクトロルミネッセンスをＥＬと称する場合がある。
有機ＥＬ素子は、通常、第１電極層、有機ＥＬ層および第２電極層から構成される。第１電極層と第２電極層との間に形成される有機ＥＬ層は、初期の有機ＥＬ素子においては発光層および正孔注入層の二層構造であったが、現在では、高い発光効率と長駆動寿命を得るために、電子注入層、電子輸送層、発光層、正孔輸送層、および正孔注入層の五層構造等、様々な多層構造が提案されている。これら電子注入層、電子輸送層、正孔輸送層、正孔注入層等の発光層以外の層には、電荷を発光層へ注入または輸送しやすくする効果、あるいはブロックすることにより電子電流と正孔電流のバランスを保持する効果や、光エネルギー励起子の拡散を抑制する効果等があるといわれている。
有機ＥＬ素子は、例えば、図６に示すように、基板１０２上に第１電極層１０３ａと第１電極層用取り出し電極１０３ｂと第２電極層用取り出し電極１０３ｃとをパターン状に形成し、第１電極層１０３ａ上に２層以上の有機層を含む有機ＥＬ層１０５をパターン形成して、有機ＥＬ層１０５および第２電極層用取り出し電極１０３ｃ上に第２電極層１０６を形成し、その後、接着層１１１を介して基板１０２と封止基板１１２とが隙間なく貼り合わされることにより製造される。
有機層のパターニング方法としては、マスクを用いた蒸着法、スクリーン印刷法等の印刷法、インクジェット法等の吐出法等の予め有機層をパターン状に形成する方法や、フォトリソグラフィー法等の有機層を全面に形成した後に部分的に除去する方法等が提案されている。これらの方法の中でも、有機層を全面に形成した後に部分的に除去する方法は、予め有機層をパターン状に形成する方法に比べて面内分布およびエッジ精度に優れるという利点を有する。
しかしながら、フォトリソグラフィー法は、有機ＥＬ層が多層構造である場合、有機ＥＬ層を構成する有機層毎に全面形成工程および除去工程を繰り返し行わなければならない。そのため、有機ＥＬ層を構成する有機層の数が増えるに従い工程数が増加し、製造工程が煩雑になるという問題がある。
上記課題を解決する方法として、例えば特許文献１には、複数層の有機層を全面に形成した後にレーザー光の照射により複数層の有機層を一括して除去するレーザー除去法が提案されている。
しかしながら、上記の図６に例示するような有機ＥＬ素子において、上記レーザー除去法により複数層の有機層を一括してパターニングする場合には、レーザー光の照射により複数層の有機層だけでなく第２電極層用取り出し電極も除去されてしまうという問題があった。
すなわち、上記の図６に例示するような有機ＥＬ素子において、一般的に第２電極層用取り出し電極は蒸着法により成膜されるため、厚みは比較的薄くなる。また、第２電極層用取り出し電極の厚みが厚いと、第２電極層用取り出し電極のエッジ部分からリーク電流が発生するおそれがある。また、工程数削減のために第１電極層および第２電極層用取り出し電極を一括形成する場合があるが、この場合であって、第１電極層および第２電極層用取り出し電極が透明電極である場合には、透明電極の厚みが厚いと透過率が低下し発光効率が低下するおそれがある。また、第１電極層および第２電極層用取り出し電極がＩＴＯ等を材料とする透明電極であり、スパッタリング法等により透明電極を成膜する場合には、透明電極の厚みが厚いほど割れやすくなる。そのため、第２電極層用取り出し電極の厚みは比較的薄いのが通常である。
図７（ａ）〜（ｃ）は、図６に例示するような有機ＥＬ素子の製造方法において複数層の有機層をレーザー除去法により一括してパターニングする場合の一例を示す工程図である。
まず、図７（ａ）に示すように、第１電極層１０３ａおよび第１電極層用取り出し電極１０３ｂと、第２電極層用取り出し電極１０３ｃとがパターン状に形成された基板１０２の全面に、複数層の有機層で構成された有機ＥＬ層１０５を形成する。次に、図７（ｂ）に示すように、第１電極層用取り出し電極１０３ｂおよび第２電極層用取り出し電極１０３ｃ上に形成された有機ＥＬ層１０５にレーザー光２０を照射して、図７（ｃ）に示すように、レーザー光２０が照射された部分の有機ＥＬ層１０５を一括して除去する。この際、上述のように第１電極層用取り出し電極１０３ｂおよび第２電極層用取り出し電極１０３ｃの厚みが薄いため、レーザー光２０の照射部分では有機ＥＬ層１０５だけでなく第１電極層用取り出し電極１０３ｂおよび第２電極層用取り出し電極１０３ｃも除去されてしまうのである。
まず、図７（ａ）に示すように、第１電極層１０３ａおよび第１電極層用取り出し電極１０３ｂと、第２電極層用取り出し電極１０３ｃとがパターン状に形成された基板１０２の全面に、複数層の有機層で構成された有機ＥＬ層１０５を形成する。次に、図７（ｂ）に示すように、第１電極層用取り出し電極１０３ｂおよび第２電極層用取り出し電極１０３ｃ上に形成された有機ＥＬ層１０５にレーザー光２０を照射して、図７（ｃ）に示すように、レーザー光２０が照射された部分の有機ＥＬ層１０５を一括して除去する。この際、上述のように第１電極層用取り出し電極１０３ｂおよび第２電極層用取り出し電極１０３ｃの厚みが薄いため、レーザー光２０の照射部分では有機ＥＬ層１０５だけでなく第１電極層用取り出し電極１０３ｂおよび第２電極層用取り出し電極１０３ｃも除去されてしまうのである。
本発明は、上記実情に鑑みてなされたものであり、第２電極層用取り出し電極を保護しつつ、複数層の有機層をレーザー光の照射により一括してパターニングすることが可能な有機ＥＬ素子の製造方法を提供することを主目的とする。
上記目的を達成するために、本発明は、第１電極層および第２電極層用取り出し電極がパターン状に形成された基板の全面に犠牲層を形成する犠牲層形成工程と、上記第１電極層上に、２層以上の有機層を含む有機ＥＬ層を形成する有機ＥＬ層形成工程と、上記有機ＥＬ層上および上記第２電極層用取り出し電極が形成されている第２電極層用取り出し電極形成領域の上記犠牲層上に第２電極層を形成する第２電極層形成工程とを有する有機ＥＬ素子の製造方法であって、上記有機ＥＬ層形成工程が、上記犠牲層の全面に２層以上の有機層を形成する有機層全面形成工程と、少なくとも上記第２電極層用取り出し電極形成領域にレーザー光を照射し、上記レーザー光の照射部分の上記２層以上の有機層を除去するレーザー除去工程とを有することを特徴とする有機ＥＬ素子の製造方法を提供する。
本発明によれば、第１電極層および第２電極層用取り出し電極がパターン状に形成された基板の全面に犠牲層を形成するので、第２電極層用取り出し電極形成領域の２層以上の有機層を除去するためにレーザー光を照射した際には、犠牲層によってレーザー光から第２電極層用取り出し電極を保護することができる。また、本発明における有機ＥＬ層形成工程は、有機層全面形成工程およびレーザー除去工程を有するので、優れた面内分布および高いエッジ精度を有する有機層を得ることができる。さらにまた、本発明における有機ＥＬ層形成工程では、レーザー光を照射して２層以上の有機層を一括して除去することにより、有機層毎に工程を繰り返し行う従来の方法に比べて製造工程の簡略化を図ることができる。
本発明においては、犠牲層の厚みが第２電極層用取り出し電極の厚みよりも厚いことが好ましい。犠牲層の厚みが第２電極層用取り出し電極の厚みよりも厚いことにより、第２電極層用取り出し電極がレーザー光にさらされることを防ぎ、第２電極層用取り出し電極を効果的に保護することが可能になる。
本発明においては、第１電極層および第２電極層用取り出し電極が同一の材料を含有し、透明電極であることが好ましい。割れの発生等の抑制のために透明電極の厚みはより薄いことが求められるため、犠牲層により第２電極層用取り出し電極を保護することができるという効果が顕著になる。
本発明においては、２層以上の有機層を含む有機ＥＬ層を有する有機ＥＬ素子の製造方法において、第１電極層および第２電極層用取り出し電極が形成された基板の全面に犠牲層を形成することにより、第２電極層用取り出し電極を保護しつつ、２層以上の有機層をレーザー光の照射により一括して除去することが可能になるという効果を奏する。
以下、本発明の有機ＥＬ素子の製造方法について詳細に説明する。
本発明の有機ＥＬ素子の製造方法は、第１電極層および第２電極層用取り出し電極がパターン状に形成された基板の全面に犠牲層を形成する犠牲層形成工程と、上記第１電極層上に、２層以上の有機層を含む有機ＥＬ層を形成する有機ＥＬ層形成工程と、上記有機ＥＬ層上および上記第２電極層用取り出し電極が形成されている第２電極層用取り出し電極形成領域の上記犠牲層上に第２電極層を形成する第２電極層形成工程とを有する有機ＥＬ素子の製造方法であって、上記有機ＥＬ層形成工程が、上記犠牲層の全面に２層以上の有機層を形成する有機層全面形成工程と、少なくとも上記第２電極層用取り出し電極形成領域にレーザー光を照射し、上記レーザー光の照射部分の上記２層以上の有機層を除去するレーザー除去工程とを有することを特徴とする。
本発明の有機ＥＬ素子の製造方法について図面を参照しながら説明する。
図１（ａ）〜（ｅ）は本発明の有機ＥＬ素子の製造方法の一例を示す工程図である。まず、図１（ａ）に示すように、基板２上に、第１電極層３ａおよび第１電極層用取り出し電極３ｂと第２電極層用取り出し電極３ｃとをパターン状に形成する。次いで、図１（ｂ）に示すように、第１電極層３ａおよび第１電極層用取り出し電極３ｂと第２電極層用取り出し電極３ｃとが形成された基板２の全面に犠牲層４を形成する犠牲層形成工程を行う。次に、図１（ｃ）に示すように、犠牲層４の全面に正孔注入層５０１、正孔輸送層５０２、発光層５０３、および電子注入層５０４の４層の有機層を形成する有機層全面形成工程を行い、その後、図１（ｄ）に示すように、第１電極層用取り出し電極３ｂが形成されている第１電極層用取り出し電極形成領域および第２電極層用取り出し電極３ｃが形成されている第２電極層用取り出し電極形成領域にレーザー光２０を照射して、レーザー光照射部分の正孔注入層５０１、正孔輸送層５０２、発光層５０３および電子注入層５０４を除去するレーザー除去工程を行う。そして、第１電極層３ａが形成されている第１電極層形成領域の犠牲層４上に、正孔注入層５０１、正孔輸送層５０２、発光層５０３および電子注入層５０４の４層の有機層を有する有機ＥＬ層５がパターン状に形成される。さらに、図１（ｅ）に示すように、有機ＥＬ層５上および第２電極層用取り出し電極形成領域の犠牲層４上に第２電極層６を形成する第２電極層形成工程を行う。このようにして、有機ＥＬ素子１が作製される。
図１（ａ）〜（ｅ）は本発明の有機ＥＬ素子の製造方法の一例を示す工程図である。まず、図１（ａ）に示すように、基板２上に、第１電極層３ａおよび第１電極層用取り出し電極３ｂと第２電極層用取り出し電極３ｃとをパターン状に形成する。次いで、図１（ｂ）に示すように、第１電極層３ａおよび第１電極層用取り出し電極３ｂと第２電極層用取り出し電極３ｃとが形成された基板２の全面に犠牲層４を形成する犠牲層形成工程を行う。次に、図１（ｃ）に示すように、犠牲層４の全面に正孔注入層５０１、正孔輸送層５０２、発光層５０３、および電子注入層５０４の４層の有機層を形成する有機層全面形成工程を行い、その後、図１（ｄ）に示すように、第１電極層用取り出し電極３ｂが形成されている第１電極層用取り出し電極形成領域および第２電極層用取り出し電極３ｃが形成されている第２電極層用取り出し電極形成領域にレーザー光２０を照射して、レーザー光照射部分の正孔注入層５０１、正孔輸送層５０２、発光層５０３および電子注入層５０４を除去するレーザー除去工程を行う。そして、第１電極層３ａが形成されている第１電極層形成領域の犠牲層４上に、正孔注入層５０１、正孔輸送層５０２、発光層５０３および電子注入層５０４の４層の有機層を有する有機ＥＬ層５がパターン状に形成される。さらに、図１（ｅ）に示すように、有機ＥＬ層５上および第２電極層用取り出し電極形成領域の犠牲層４上に第２電極層６を形成する第２電極層形成工程を行う。このようにして、有機ＥＬ素子１が作製される。
図２（ａ）〜（ｅ）は本発明の有機ＥＬ素子の製造方法の他の例を示す工程図である。まず、図２（ａ）に示すように、基板２上に、第１電極層３ａおよび第１電極層用取り出し電極３ｂと第２電極層用取り出し電極３ｃとをパターン状に形成する。次いで、図２（ｂ）に示すように、第１電極層３ａおよび第１電極層用取り出し電極３ｂと第２電極層用取り出し電極３ｃとが形成された基板２の全面に犠牲層４を形成する犠牲層形成工程を行う。次に、図２（ｃ）に示すように、犠牲層４上に正孔注入層５０１をパターン状に形成する。続いて、正孔注入層５０１が形成された犠牲層４の全面に正孔輸送層５０２、発光層５０３および電子注入層５０４の３層の有機層を形成する有機層全面形成工程を行う。その後、図２（ｄ）に示すように、第１電極層用取り出し電極３ｂが形成されている第１電極層用取り出し電極形成領域および第２電極層用取り出し電極３ｃが形成されている第２電極層用取り出し電極形成領域にレーザー光２０を照射して、レーザー光照射部分の正孔輸送層５０２、発光層５０３および電子注入層５０４を除去するレーザー除去工程を行う。そして、第１電極層３ａが形成されている第１電極層形成領域の犠牲層４上に、正孔注入層５０１、正孔輸送層５０２、発光層５０３および電子注入層５０４の４層の有機層を有する有機ＥＬ層５がパターン状に形成される。さらに、図２（ｅ）に示すように、有機ＥＬ層５上および第２電極層用取り出し電極形成領域の犠牲層４上に第２電極層６を形成する第２電極層形成工程を行う。このようにして、有機ＥＬ素子１が作製される。
図３（ａ）〜（ｆ）は本発明の有機ＥＬ素子の製造方法の他の例を示す工程図である。まず、図３（ａ）に示すように、基板２上に、第１電極層３ａおよび第１電極層用取り出し電極３ｂと第２電極層用取り出し電極３ｃとをパターン状に形成する。次に、図３（ｂ）に示すように、第１電極層３ａ上に正孔注入層５０１をパターン状に形成する。次いで、図３（ｃ）に示すように、第１電極層３ａおよび正孔注入層５０１が形成された基板２の全面に犠牲層４を形成する犠牲層形成工程を行う。続いて、図３（ｄ）に示すように、犠牲層４の全面に正孔輸送層５０２、発光層５０３および電子注入層５０４の３層の有機層を形成する有機層全面形成工程を行う。その後、図３（ｅ）に示すように、第１電極層用取り出し電極３ｂが形成されている第１電極層用取り出し電極形成領域および第２電極層用取り出し電極３ｃが形成されている第２電極層用取り出し電極形成領域にレーザー光２０を照射して、レーザー光照射部分の正孔輸送層５０２、発光層５０３および電子注入層５０４を除去するレーザー除去工程を行う。そして、第１電極層３ａ上に、犠牲層４を介して、正孔注入層５０１、正孔輸送層５０２、発光層５０３および電子注入層５０４の４層の有機層を有する有機ＥＬ層５がパターン状に形成される。さらに、図３（ｆ）に示すように、有機ＥＬ層５上および第２電極層用取り出し電極形成領域の犠牲層４上に第２電極層６を形成する第２電極層形成工程を行う。このようにして、有機ＥＬ素子１が作製される。
図４（ａ）〜（ｆ）は本発明の有機ＥＬ素子の製造方法の他の例を示す工程図である。まず、図４（ａ）に示すように、基板２上に、第１電極層３ａおよび第１電極層用取り出し電極３ｂと第２電極層用取り出し電極３ｃとをパターン状に形成する。次いで、図４（ｂ）に示すように、第１電極層３ａおよび第１電極層用取り出し電極３ｂと第２電極層用取り出し電極３ｃとが形成された基板２の全面に犠牲層４を形成する犠牲層形成工程を行う。次に、図４（ｃ）に示すように、犠牲層４の全面に正孔注入層５０１、正孔輸送層５０２、および発光層５０３の３層の有機層を形成する有機層全面形成工程を行う。次いで、図４（ｄ）に示すように、第１電極層用取り出し電極３ｂが形成されている第１電極層用取り出し電極形成領域および第２電極層用取り出し電極３ｃが形成されている第２電極層用取り出し電極形成領域にレーザー光２０を照射して、レーザー光照射部分の正孔注入層５０１、正孔輸送層５０２、および発光層５０３を除去するレーザー除去工程を行う。その後、図４（ｅ）に示すように、正孔注入層５０１、正孔輸送層５０２、および発光層５０３上に電子注入層５０４をパターン状に形成する。そして、第１電極層３ａが形成されている第１電極層形成領域の犠牲層４上に、正孔注入層５０１、正孔輸送層５０２、発光層５０３および電子注入層５０４の４層の有機層で構成された有機ＥＬ層５がパターン状に形成される。続いて、図４（ｆ）に示すように、有機ＥＬ層５上および第２電極層用取り出し電極形成領域の犠牲層４上に第２電極層６を形成する第２電極層形成工程を行う。このようにして、有機ＥＬ素子１が作製される。
本発明においては、第１電極層および第２電極層用取り出し電極がパターン状に形成された基板の全面に犠牲層を形成するので、第２電極層用取り出し電極形成領域の２層以上の有機層を除去するためにレーザー光を照射した際には、犠牲層によってレーザー光から第２電極層用取り出し電極を保護することができる。
この理由は明らかではないが、次のように考えられる。すなわち、第２電極層用取り出し電極の一般的な厚みとしては、エッジ部分からのリーク電流の発生や透過率の低下、またスパッタリング法による成膜の際に割れやすくなる等の問題から、約数十ｎｍ程度と比較的薄い。そのため、一般的にレーザー光照射による第２電極層用取り出し電極の除去速度は有機層の除去速度よりも遅いものの、従来の有機ＥＬ素子のように犠牲層が形成されていない場合には、レーザー光の照射時に有機層が除去されて第２電極層用取り出し電極が露出した際に、第２電極層用取り出し電極の厚みが薄いためにレーザー光の照射によって第２電極層用取り出し電極も除去されてしまうと考えられる。これに対し本発明においては、第１電極層および第２電極層用取り出し電極が形成された基板の全面に所定の厚みを有する犠牲層を設けることにより、第２電極層用取り出し電極上の有機層が除去されて第２電極層用取り出し電極が露出し、レーザー光にさらされるのを防止しているものと推量される。
この理由は明らかではないが、次のように考えられる。すなわち、第２電極層用取り出し電極の一般的な厚みとしては、エッジ部分からのリーク電流の発生や透過率の低下、またスパッタリング法による成膜の際に割れやすくなる等の問題から、約数十ｎｍ程度と比較的薄い。そのため、一般的にレーザー光照射による第２電極層用取り出し電極の除去速度は有機層の除去速度よりも遅いものの、従来の有機ＥＬ素子のように犠牲層が形成されていない場合には、レーザー光の照射時に有機層が除去されて第２電極層用取り出し電極が露出した際に、第２電極層用取り出し電極の厚みが薄いためにレーザー光の照射によって第２電極層用取り出し電極も除去されてしまうと考えられる。これに対し本発明においては、第１電極層および第２電極層用取り出し電極が形成された基板の全面に所定の厚みを有する犠牲層を設けることにより、第２電極層用取り出し電極上の有機層が除去されて第２電極層用取り出し電極が露出し、レーザー光にさらされるのを防止しているものと推量される。
また、本発明においては、２層以上の有機層を犠牲層の全面に形成し、その後、レーザー光を照射して部分的に一括して除去するので、優れた面内分布および高いエッジ精度を有する有機層を得ることができる。さらに、本発明における有機ＥＬ層形成工程は、有機層全面形成工程およびレーザー光除去工程を有するので、有機層毎に工程を繰り返し行う従来の方法に比べて製造工程を簡略化することができる。
なお、図１〜図４に示す有機ＥＬ素子における有機ＥＬ層５は、第１電極層３側から正孔注入層５０１、正孔輸送層５０２、発光層５０３、および電子注入層５０４が順に積層された構造を有するものであるため、第１電極層３ａが陽極となり、第２電極層６が陰極となる。また、本発明により形成される有機ＥＬ素子としては、例えば図５に示すように、有機ＥＬ層５が、第１電極層３ａ側から電子注入層５０４、発光層５０３、正孔輸送層５０２、および正孔注入層５０１の順に積層された構造を有していてもよく、この場合、第１電極層３ａが陰極となり、第２電極層６が陽極となる。
また、図１〜４に示す製造方法により形成される有機ＥＬ層５は、正孔注入層５０１、正孔輸送層５０２、発光層５０３、および電子注入層５０４の４層で構成されているが、少なくとも発光層５０３を含み２層以上の有機層が積層された多層構造を有するものであればよい。
以下、本発明の有機ＥＬ素子の製造方法における各工程について説明する。
１．基板準備工程
本発明においては、まず、第１電極層および第２電極層用取り出し電極がパターン状に形成された基板を準備する基板準備工程を行う。
以下、本工程に用いられる各部材について説明する。
本発明においては、まず、第１電極層および第２電極層用取り出し電極がパターン状に形成された基板を準備する基板準備工程を行う。
以下、本工程に用いられる各部材について説明する。
（１）基板
本工程に用いられる基板は、後述の第１電極層および第２電極層用取り出し電極を支持するものである。
本工程に用いられる基板は、後述の第１電極層および第２電極層用取り出し電極を支持するものである。
基板は、光透過性を有していてもよく有さなくてもよく、発光層から放射される光の取り出し面側に応じて適宜選択される。基板側を光の取り出し面とする場合には光透過性を有する透明基板が用いられる。
また、本工程に用いられる基板としては、フレキシブルな基板であっても、リジッドな基板であってもよい。基板としては、例えば、ガラス板等の可撓性のないリジット材あるいは樹脂フィルム等の可撓性を有するフレキシブル材を挙げることができる。樹脂フィルム等のフレキシブル材は、加工性に優れており、コスト低減や軽量化、割れにくい有機ＥＬ素子の実現において有用であり、曲面への適用等、種々のアプリケーションへの適用可能性が広がるという利点を有する。また、必要に応じて水分、酸素等のガスを遮断するガスバリア性を有する基板を用いてもよい。
基板の厚さは特に限定されないが、具体的には、１μｍ〜１０ｍｍの範囲内であることが好ましく、中でも５μｍ〜２．０ｍｍの範囲内であることが好ましい。
（２）第１電極層
本工程に用いられる第１電極層は、上述した基板にパターン状に形成されるものである。
本工程に用いられる第１電極層は、上述した基板にパターン状に形成されるものである。
第１電極層は、陽極であっても陰極であってもよい。
また、第１電極層は、光透過性を有していてもよく有さなくてもよく、発光層から放射される光の取り出し面側に応じて適宜選択される。第１電極層側から光を取り出す場合、第１電極層には光透過性を有する透明電極が用いられる。一方、第２電極層側から光を取り出す場合、第１電極層には光透過性を有さない金属電極が用いられる。中でも、本工程においては第１電極層が透明電極であることが好ましい。後述するように第１電極層および第２電極層用取り出し電極を一括して形成する場合、第１電極層が透明電極であれば第２電極層用取り出し電極も透明電極になる。割れの発生等の抑制のために透明電極の厚みはより薄いことが求められるため、第１電極層および第２電極層用取り出し電極が透明電極である場合には、犠牲層により第２電極層用取り出し電極を保護するという効果を顕著に得ることができる。
また、第１電極層は、光透過性を有していてもよく有さなくてもよく、発光層から放射される光の取り出し面側に応じて適宜選択される。第１電極層側から光を取り出す場合、第１電極層には光透過性を有する透明電極が用いられる。一方、第２電極層側から光を取り出す場合、第１電極層には光透過性を有さない金属電極が用いられる。中でも、本工程においては第１電極層が透明電極であることが好ましい。後述するように第１電極層および第２電極層用取り出し電極を一括して形成する場合、第１電極層が透明電極であれば第２電極層用取り出し電極も透明電極になる。割れの発生等の抑制のために透明電極の厚みはより薄いことが求められるため、第１電極層および第２電極層用取り出し電極が透明電極である場合には、犠牲層により第２電極層用取り出し電極を保護するという効果を顕著に得ることができる。
第１電極層に用いられる材料としては、一般的に有機ＥＬ素子の電極に用いられる導電性材料であればよく、例えば金属、金属酸化物を挙げることができる。例えば特開２００９−２９０２０５号公報に記載のものを用いることができ、具体的には、アルミニウム、金、銀等の金属、酸化インジウム、酸化インジウムスズ、酸化インジウム亜鉛等の金属酸化物が挙げられる。中でも、第１電極層は透明電極であることが好ましいことから、酸化インジウム、酸化インジウムスズ、酸化インジウム亜鉛が好ましい。
第１電極層の厚みとしては、第１電極層のエッジ部分からのリーク電流の有無や、光透過性の有無に応じて適宜調整され、例えば、１０ｎｍ〜１０００ｎｍ程度にすることができ、好ましくは２０ｎｍ〜５００ｎｍ程度である。なお、第１電極層の厚みとしては、後述する第２電極層用取り出し電極の厚みと同じであってもよく異なっていてもよい。後述するように第１電極層および第２電極層用取り出し電極を一括して形成する場合には、第１電極層および第２電極層用取り出し電極の厚みは等しくなる。
第１電極層の形成方法としては、基板上に第１電極層をパターン状に形成することができる方法であれば特に限定されるものではなく、一般的な電極の形成方法を採用することができる。例えば、マスクを用いた蒸着法、フォトリソグラフィー法等が挙げられる。また、蒸着法としては、例えば、スパッタリング法、真空蒸着法等が挙げられる。
（３）第２電極層用取り出し電極
本工程に用いられる第２電極層用取り出し電極は、上述した基板にパターン状に形成されるものである。
本工程に用いられる第２電極層用取り出し電極は、上述した基板にパターン状に形成されるものである。
第２電極層用取り出し電極は、光透過性を有していてもよく有さなくてもよい。中でも、上述のように犠牲層により第２電極層用取り出し電極を保護するという効果が顕著に得られることから、第２電極層用取り出し電極は透明電極であることが好ましい。
第２電極層用取り出し電極に用いられる材料としては、一般的に有機ＥＬ素子の電極に用いられる導電性材料であればよく、例えば金属、金属酸化物を挙げることができる。なお、第２電極層用取り出し電極に用いられる材料については、上記第１電極層に用いられる材料と同様とすることができるため、ここでの説明は省略する。
第２電極層用取り出し電極を構成する材料は、第１電極層を構成する材料と同じであってもよく異なってもよい。中でも、第１電極層および第２電極層用取り出し電極は同一の材料を含有することが好ましい。第１電極層および第２電極層用取り出し電極を一括して形成することができ、製造工程を簡略化することができるからである。
第２電極層用取り出し電極を構成する材料は、第１電極層を構成する材料と同じであってもよく異なってもよい。中でも、第１電極層および第２電極層用取り出し電極は同一の材料を含有することが好ましい。第１電極層および第２電極層用取り出し電極を一括して形成することができ、製造工程を簡略化することができるからである。
第２電極層用取り出し電極の厚みとしては、第２電極層用取り出し電極のエッジ部分からのリーク電流の有無や、第１電極層と一括して形成される場合には、光透過性の有無に応じて適宜調整されるものであるが、後述する犠牲層の厚みよりも薄いことが好ましい。犠牲層の厚みが第２電極層用取り出し電極の厚みよりも厚いことにより、犠牲層によって第２電極層用取り出し電極が露出しレーザー光にさらされることを防ぐことができ、第２電極層用取り出し電極を効果的に保護することができるからである。例えば、１０ｎｍ〜１０００ｎｍの範囲内であることが好ましく、中でも２０ｎｍ〜５００ｎｍの範囲内であることが好ましい。
隣り合う第１電極層および第２電極層用取り出し電極の間隔としては、後述する犠牲層の厚みよりも大きければ特に限定されるものではない。第１電極層および第２電極層用取り出し電極の間隔が犠牲層の厚みよりも大きいことにより、第１電極層および第２電極層用取り出し電極の間における犠牲層の面内方向の抵抗値が犠牲層の厚み方向の抵抗値よりも大きくなり、第１電極層および第２電極層用取り出し電極が導通することを防ぐことができるからである。具体的には、０．１ｍｍ〜１０ｃｍの範囲内であることが好ましく、中でも１ｍｍ〜１０ｃｍの範囲内であることが好ましい。
なお、隣り合う第１電極層および第２電極層用取り出し電極の間隔とは、図１（ａ）に示した距離ｄを指す。
なお、隣り合う第１電極層および第２電極層用取り出し電極の間隔とは、図１（ａ）に示した距離ｄを指す。
第２電極層用取り出し電極の形成方法としては、基板上に第２電極層用取り出し電極をパターン状に形成することができる方法であれば特に限定されるものではなく、一般的な電極の形成方法を採用することができる。なお、第２電極層用取り出し電極の形成方法については、上記第１電極層の形成方法と同様とすることができるため、ここでの説明は省略する。
中でも、第２電極層用取り出し電極を第１電極層と一括して形成することが好ましい。製造工程を簡略化することができるからである。
なお、第１電極層および第２電極層用取り出し電極がパターン状に形成された基板として、市販のものを用いてもよい。
中でも、第２電極層用取り出し電極を第１電極層と一括して形成することが好ましい。製造工程を簡略化することができるからである。
なお、第１電極層および第２電極層用取り出し電極がパターン状に形成された基板として、市販のものを用いてもよい。
（４）第１電極層用取り出し電極
本発明においては、基板上に第１電極層に接して第１電極層用取り出し電極が形成されてもよい。
第１電極層用取り出し電極は、例えば、図１（ａ）に示すように、第１電極層３ａに隣接して形成される。そのため、第１電極層用取り出し電極に用いられる材料としては、通常、上述した第１電極層の材料と同一である。なお、具体的な材料については、上記「（２）第１電極層」の項に記載したものと同様とすることができるため、ここでの説明は省略する。
本発明においては、基板上に第１電極層に接して第１電極層用取り出し電極が形成されてもよい。
第１電極層用取り出し電極は、例えば、図１（ａ）に示すように、第１電極層３ａに隣接して形成される。そのため、第１電極層用取り出し電極に用いられる材料としては、通常、上述した第１電極層の材料と同一である。なお、具体的な材料については、上記「（２）第１電極層」の項に記載したものと同様とすることができるため、ここでの説明は省略する。
また、第１電極層用取り出し電極の厚みおよび形成方法についても、上記「（２）第１電極層」の項に記載したものと同様とすることができるため、ここでの説明は省略する。
２．犠牲層形成工程
本発明における犠牲層形成工程は、第１電極層および第２電極層用取り出し電極がパターン状に形成された基板の全面に犠牲層を形成する工程である。
本発明における犠牲層形成工程は、第１電極層および第２電極層用取り出し電極がパターン状に形成された基板の全面に犠牲層を形成する工程である。
ここで、「第１電極層および第２電極層用取り出し電極がパターン状に形成された基板の全面に犠牲層を形成する」とは、例えば、図１、図２および図４に示すように、基板上にパターン状に形成された第１電極層および第２電極層用取り出し電極の直上に犠牲層を形成すること、または図３に示すように、基板上にパターン状に形成された第２電極層用取り出し電極の直上、および、基板上にパターン状に形成された第１電極層上に有機ＥＬ層を構成する一部の有機層を介して犠牲層を形成することを指す。
本工程で用いられる犠牲層は、光透過性を有していてもよく有さなくてもよく、発光層から放射される光の取り出し面側に応じて適宜選択される。基板側を光の取り出し面とする場合には、犠牲層は光透過性を有する。
犠牲層は電荷注入輸送性を有するものであり、第１電極層が陽極である場合には正孔注入輸送性を有し、第１電極層が陰極である場合には電子注入輸送性を有する。また、図１（ｂ）、図２（ｂ）および図４（ｂ）に例示するように、第１電極層の直上に犠牲層を形成する場合には、犠牲層は電荷注入性を有することが好ましく、第１電極層が陽極である場合には正孔注入性を有し、第１電極層が陰極である場合には電子注入性を有することが好ましい。また、図３（ｃ）に例示するように、第１電極層上に有機層を介して犠牲層を形成する場合には、犠牲層は電荷輸送性を有することが好ましく、第１電極層が陽極である場合には正孔輸送性を有し、第１電極層が陰極である場合には電子輸送性を有することが好ましい。
また、本発明においては第１電極層および第２電極層用取り出し電極がパターン状に形成された基板の全面に犠牲層を形成するため、犠牲層は、第２電極層および第２電極層用取り出し電極の間に介在するとともに、第１電極層および第２電極層用取り出し電極の間に介在する。また、犠牲層は、第１電極層および有機層の間にも介在する。そのため、犠牲層は、第２電極層用取り出し電極と第２電極層との間においては、第２電極層用取り出し電極と第２電極層とを電気的に接続することができ、かつ、第１電極層と第２電極層用取り出し電極との間においては、第１電極層と第２電極層用取り出し電極とが電気的に接続されるのを防ぐことができる程度の抵抗を有することが好ましい。さらに、犠牲層は、第１電極層と有機層との間においては電荷の注入または輸送を行うことができる程度の抵抗を有することが好ましい。具体的には、犠牲層の体積抵抗率は、５×１０４Ω・ｃｍ〜５×１０５Ω・ｃｍの範囲内であることが好ましく、中でも１×１０５Ω・ｃｍ〜３×１０５Ω・ｃｍの範囲内であることが好ましい。
また、犠牲層の表面抵抗率は、５Ω／□〜３５０Ω／□の範囲内であることが好ましく、中でも１０Ω／□〜２２０Ω／□の範囲内であることが好ましい。
なお、体積抵抗率および表面抵抗率は、三菱化学株式会社製 抵抗率計ロレスタを用いて四探針法により測定することができる。
また、犠牲層の表面抵抗率は、５Ω／□〜３５０Ω／□の範囲内であることが好ましく、中でも１０Ω／□〜２２０Ω／□の範囲内であることが好ましい。
なお、体積抵抗率および表面抵抗率は、三菱化学株式会社製 抵抗率計ロレスタを用いて四探針法により測定することができる。
犠牲層は、後述するレーザー除去工程において用いられるレーザー光を吸収することが好ましい。レーザー光が犠牲層に吸収されることにより、第２電極層用取り出し電極を効果的に保護することができるからである。
このような犠牲層に用いられる材料としては、レーザー除去工程後に犠牲層を保持することができるものであれば特に限定されるものではない。
ここで、「犠牲層を保持する」とは、レーザー除去工程後に、有機層の除去によって露出した犠牲層が第２電極層用取り出し電極を保護することができる程度の厚みで残存していることをいい、レーザー光の照射により犠牲層の表面が僅かに除去されて犠牲層の厚みが薄くなる場合も含む。
通常、犠牲層には無機系材料が用いられる。例えば、無機系材料単独や、無機系材料およびバインダを混合したものを用いることができる。無機系材料としては、例えば、酸化チタン、モリブデン酸化物、バナジウム酸化物、酸化亜鉛等の金属酸化物が挙げられる。また、バインダとしては、エポキシ樹脂やフェノール樹脂等の熱硬化性樹脂が挙げられる。
ここで、「犠牲層を保持する」とは、レーザー除去工程後に、有機層の除去によって露出した犠牲層が第２電極層用取り出し電極を保護することができる程度の厚みで残存していることをいい、レーザー光の照射により犠牲層の表面が僅かに除去されて犠牲層の厚みが薄くなる場合も含む。
通常、犠牲層には無機系材料が用いられる。例えば、無機系材料単独や、無機系材料およびバインダを混合したものを用いることができる。無機系材料としては、例えば、酸化チタン、モリブデン酸化物、バナジウム酸化物、酸化亜鉛等の金属酸化物が挙げられる。また、バインダとしては、エポキシ樹脂やフェノール樹脂等の熱硬化性樹脂が挙げられる。
犠牲層の形成方法としては、第１電極層および第２電極層用取り出し電極がパターン状に形成された基板の全面に無機層を形成することができる方法であれば特に限定されるものではなく、例えば、塗布法、蒸着法、転写法等が挙げられる。中でも、塗布法が好ましい。塗布法は、コスト面で有利であり、大面積化が容易だからである。
犠牲層の厚みは、上述した第１電極層および第２電極層用取り出し電極の間隔よりも小さい。犠牲層の厚みが第１電極層および第２電極層用取り出し電極の間隔よりも小さいことにより、第１電極層および第２電極層用取り出し電極の間における犠牲層の面内方向の抵抗値が、犠牲層の厚み方向の抵抗値よりも大きくなり、第１電極層および第２電極層用取り出し電極が犠牲層を介して導通することを防ぐことができるからである。
また、犠牲層の厚みとしては、レーザー除去工程にて犠牲層により第２電極層用取り出し電極を保護することができ、レーザー除去工程後に犠牲層を保持することができる程度の厚みであれば特に限定されるものではない。
中でも、犠牲層の厚みは第２電極層用取り出し電極の厚みよりも厚いことが好ましい。犠牲層の厚みが第２電極層用取り出し電極の厚みよりも厚いことにより、第２電極層用取り出し電極が露出し、レーザー光にさらされることを防ぐことができるため、第２電極層用取り出し電極を効果的に保護することが可能になるからである。
具体的に、犠牲層の厚みは、１００ｎｍ〜８００ｎｍの範囲内であることが好ましく、１５０ｎｍ〜６００ｎｍの範囲内であることがより好ましい。犠牲層の厚みが薄いと、レーザー除去工程において第２電極層用取り出し電極を十分に保護することが困難になる場合がある。また、犠牲層の厚みが厚いと、第１電極層から有機層に電荷の注入および輸送を円滑に行うことが困難になったり、第２電極層および第２電極層用取り出し電極の間での導通が困難になったりする場合がある。
また、犠牲層の厚みとしては、レーザー除去工程にて犠牲層により第２電極層用取り出し電極を保護することができ、レーザー除去工程後に犠牲層を保持することができる程度の厚みであれば特に限定されるものではない。
中でも、犠牲層の厚みは第２電極層用取り出し電極の厚みよりも厚いことが好ましい。犠牲層の厚みが第２電極層用取り出し電極の厚みよりも厚いことにより、第２電極層用取り出し電極が露出し、レーザー光にさらされることを防ぐことができるため、第２電極層用取り出し電極を効果的に保護することが可能になるからである。
具体的に、犠牲層の厚みは、１００ｎｍ〜８００ｎｍの範囲内であることが好ましく、１５０ｎｍ〜６００ｎｍの範囲内であることがより好ましい。犠牲層の厚みが薄いと、レーザー除去工程において第２電極層用取り出し電極を十分に保護することが困難になる場合がある。また、犠牲層の厚みが厚いと、第１電極層から有機層に電荷の注入および輸送を円滑に行うことが困難になったり、第２電極層および第２電極層用取り出し電極の間での導通が困難になったりする場合がある。
３．有機ＥＬ層形成工程
本発明における有機ＥＬ層形成工程は、第１電極層上に、２層以上の有機層を含む有機ＥＬ層を形成する工程であり、犠牲層の全面に２層以上の有機層を形成する有機層全面形成工程と、少なくとも第２電極層用取り出し電極形成領域にレーザー光を照射し、レーザー光の照射部分の２層以上の有機層を除去するレーザー除去工程とを有する。
以下、本工程における有機層全面形成工程、レーザー除去工程、および本工程により形成される有機ＥＬ層の構成について説明する。
本発明における有機ＥＬ層形成工程は、第１電極層上に、２層以上の有機層を含む有機ＥＬ層を形成する工程であり、犠牲層の全面に２層以上の有機層を形成する有機層全面形成工程と、少なくとも第２電極層用取り出し電極形成領域にレーザー光を照射し、レーザー光の照射部分の２層以上の有機層を除去するレーザー除去工程とを有する。
以下、本工程における有機層全面形成工程、レーザー除去工程、および本工程により形成される有機ＥＬ層の構成について説明する。
（１）有機層全面形成工程
本発明における有機層全面形成工程は、犠牲層の全面に２層以上の有機層を形成する工程である。
本発明における有機層全面形成工程は、犠牲層の全面に２層以上の有機層を形成する工程である。
有機層の形成方法としては、犠牲層の全面に有機層を形成することができる方法であれば特に限定されるものではなく、一般的な有機ＥＬ素子における有機層の形成方法として用いられる方法を採用することができる。例えば、塗布法、蒸着法、転写法が挙げられるが、中でも塗布法が好ましい。有機層を塗布法で形成することにより、大面積の有機ＥＬ素子を効率良く製造することができるともに、製造コストを低減することができるからである。有機層の形成に用いられる塗布法としては、例えば、スプレーコート法、スピンコート法、ブレードコート法、ディップコート法、キャスト法、ロールコート法、バーコート法、ダイコート法、ノズルコーティング法等が挙げられる。薄膜で平滑な有機層を得たい場合には、スピンコート法が好適に用いられる。また、大面積にて有機層を形成する必場合には、ダイコート法が好適に用いられる。
また、２層以上の有機層を犠牲層の全面に形成すればよく、各有機層の形成方法は同一でも異なっていてもよい。例えば、溶媒に対する溶解性等の観点から塗布法による２層以上の有機層の積層が困難である場合には、塗布法と蒸着法とを組み合わせることができる。
本工程において、有機層を塗布法により形成する場合には、塗布した後に乾燥させる。乾燥方法としては、一般的な方法であれば特に限定されるものではなく、例えば、加熱乾燥、減圧乾燥等が挙げられる。
本工程において犠牲層の全面に形成される有機層の数としては、２層以上であればよく、有機ＥＬ層の構成に応じて適宜選択される。中でも、犠牲層の全面に形成される有機層の数は、２層〜１５層の範囲内であることが好ましい。犠牲層の全面に形成される有機層の数が多いほど、工程の簡略化を図ることができる。なお、本発明における有機ＥＬ素子は、後述するように、第１電極層および第２電極層の間に複数の発光ユニットを有し、隣接する発光ユニット間に電荷発生層が形成された有機ＥＬ素子、すなわちマルチフォトン構造を有する有機ＥＬ素子であってもよい。マルチフォトン構造の場合には、犠牲層の全面に形成される有機層の数が多くなり得る。
（２）レーザー除去工程
本工程は、少なくとも第２電極層用取り出し電極形成領域の２層以上の有機層にレーザー光を照射し、レーザー光が照射された部分の２層以上の有機層を除去する工程である。
本工程は、少なくとも第２電極層用取り出し電極形成領域の２層以上の有機層にレーザー光を照射し、レーザー光が照射された部分の２層以上の有機層を除去する工程である。
本工程に用いられるレーザー光は、有機層を除去することが可能なレーザー光であれば特に限定されるものではなく、有機層のレーザー光による除去方法において一般的に用いられるレーザー光を採用することができる。例えば、ＹＡＧ、Ａｒイオン、Ｈｅ−Ｎｅ、ＫｒＦ、炭素レーザー（ＣＯ２レーザー）等の可視光レーザーが挙げられる。
レーザー光の照射条件としては、除去する有機層の種類や厚みおよび犠牲層の種類や厚み等に応じて適宜選択される。レーザー除去工程において、レーザー光の照射により有機層が除去された際には犠牲層が露出することになる。そのため、レーザー光の照射部分の有機層を完全に除去することができ、かつ、レーザー光の照射部分の犠牲層を保持することができるような照射条件にすることが好ましい。具体的には、照射するレーザー光のエネルギーが０．０１ｍＪ〜１００ｍＪの範囲内であることが好ましく、中でも０．１ｍＪ〜１０ｍＪの範囲内であることが好ましい。
レーザー光は少なくとも第２電極層用取り出し電極形成領域の有機層に照射すればよく、有機層の不要部分に照射する。第１電極層用取り出し電極が形成されている場合には、レーザー光は第１電極層用取り出し電極が形成されている第１電極層用取り出し電極形成領域の有機層にも照射する。
（３）他の有機層形成工程
本発明における有機ＥＬ層形成工程においては、図２（ａ）〜（ｅ）に例示するように、有機層全面形成工程前に、犠牲層上に有機層をパターン状に形成する第１の有機層形成工程を行ってもよく、図４（ａ）〜（ｆ）に例示するように、レーザー除去工程後に、２層以上の有機層上に有機層をパターン状に形成する第２の有機層形成工程を行ってもよく、図３（ａ）〜（ｆ）に例示するように、犠牲層形成工程前に、第１電極層上に有機層をパターン状に形成する第３の有機層形成工程を行ってもよい。
本発明における有機ＥＬ層形成工程においては、図２（ａ）〜（ｅ）に例示するように、有機層全面形成工程前に、犠牲層上に有機層をパターン状に形成する第１の有機層形成工程を行ってもよく、図４（ａ）〜（ｆ）に例示するように、レーザー除去工程後に、２層以上の有機層上に有機層をパターン状に形成する第２の有機層形成工程を行ってもよく、図３（ａ）〜（ｆ）に例示するように、犠牲層形成工程前に、第１電極層上に有機層をパターン状に形成する第３の有機層形成工程を行ってもよい。
有機層の形成方法としては、有機層をパターン状に形成することができる方法であれば特に限定されるものではなく、一般的なパターニング方法を採用することができる。例えば、マスクを用いた蒸着法、スクリーン印刷法等の印刷法、インクジェット法等の吐出法等を挙げることができる。
上記の第１〜第３の有機層形成工程は、単独で行ってもよく、組み合わせて行ってもよい。
上記の第１〜第３の有機層形成工程を行う場合、パターン状に形成される有機層の数としては、１層以上であればよく、有機ＥＬ層の構成に応じて適宜選択される。中でも、パターン状に形成される有機層の数は、少ない方が好ましい。パターン状に形成される有機層の数が少ないことにより、工程数を低減することができるからである。
（４）有機ＥＬ層の構成
本工程により形成される有機ＥＬ層は、少なくとも発光層を有し、発光層を含む２層以上の有機層を有するものである。発光層以外に有機ＥＬ層を構成する層としては、正孔注入層、電子注入層、正孔輸送層、電子輸送層等を挙げることができる。正孔輸送層は、正孔注入層に正孔輸送の機能を付与することにより、正孔注入層と一体化される場合がある。また、電子輸送層は、電子注入層に電子輸送の機能を付与することにより、電子注入層と一体化される場合がある。さらに、有機ＥＬ層を構成する層としては、キャリアブロック層のような正孔もしくは電子の突き抜けを防止し、再結合効率を高めるための層等を挙げることができる。
本工程により形成される有機ＥＬ層は、少なくとも発光層を有し、発光層を含む２層以上の有機層を有するものである。発光層以外に有機ＥＬ層を構成する層としては、正孔注入層、電子注入層、正孔輸送層、電子輸送層等を挙げることができる。正孔輸送層は、正孔注入層に正孔輸送の機能を付与することにより、正孔注入層と一体化される場合がある。また、電子輸送層は、電子注入層に電子輸送の機能を付与することにより、電子注入層と一体化される場合がある。さらに、有機ＥＬ層を構成する層としては、キャリアブロック層のような正孔もしくは電子の突き抜けを防止し、再結合効率を高めるための層等を挙げることができる。
また、本発明における有機ＥＬ素子は、上述したように、第１電極層および第２電極層の間に複数の発光ユニットを有し、隣接する発光ユニット間に電荷発生層が形成されたマルチフォトン構造を有する有機ＥＬ素子であってもよい。発光ユニットは、第１電極層および第２電極層の間に複数個形成されるものであり、少なくとも発光層を有するものである。発光層以外に発光ユニットを構成する層としては、上述の層を挙げることができる。なお、本発明により得られる有機ＥＬ素子がマルチフォトン構造を有する場合において、複数個の発光ユニットと、隣接する発光ユニットの間に形成された電荷発生層とから構成されるものを有機ＥＬ層ということとする。
以下、有機ＥＬ層における各構成について説明する。
（ａ）発光層
本工程により形成される発光層の材料としては、例えば、色素系材料、金属錯体系材料、高分子系材料等の発光材料を挙げることができる。
本工程により形成される発光層の材料としては、例えば、色素系材料、金属錯体系材料、高分子系材料等の発光材料を挙げることができる。
色素系材料としては、シクロペンタジエン誘導体、テトラフェニルブタジエン誘導体、トリフェニルアミン誘導体、オキサジアゾール誘導体、ピラゾロキノリン誘導体、ジスチリルベンゼン誘導体、ジスチリルアリーレン誘導体、シロール誘導体、チオフェン環化合物、ピリジン環化合物、ペリノン誘導体、ペリレン誘導体、オリゴチオフェン誘導体、トリフマニルアミン誘導体、オキサジアゾールダイマー、ピラゾリンダイマーなどを挙げることができる。
また、金属錯体系材料としては、アルミキノリノール錯体、ベンゾキノリノールベリリウム錯体、ベンゾオキサゾール亜鉛錯体、ベンゾチアゾール亜鉛錯体、アゾメチル亜鉛錯体、ポルフィリン亜鉛錯体、ユーロビウム錯体等、中心金属にＡｌ、Ｚｎ、Ｂｅ等または、Ｔｂ、Ｅｕ、Ｄｙ等の希土類金属を有し、配位子にオキサジアゾール、チアジアゾール、フェニルピリジン、フェニルベンゾイミダゾール、キノリン構造等を有する金属錯体を挙げることができる。
さらに、高分子系材料としては、ポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリチオフェン誘導体、ポリパラフェニレン誘導体、ポリシラン誘導体、ポリアセチレン誘導体、ポリビニルカルバゾール等、ポリフルオレン誘導体、ポリキノキサリン誘導体、およびそれらの共重合体等を挙げることができる。
上記発光層中には、発光効率の向上、発光波長を変化させる等の目的でドーピング剤を添加してもよい。このようなドーピング剤としては、例えば、ペリレン誘導体、クマリン誘導体、ルブレン誘導体、キナクリドン誘導体、スクアリウム誘導体、ポルフィリン誘導体、スチリル系色素、テトラセン誘導体、ピラゾリン誘導体、デカシクレン、フェノキサゾン、キノキサリン誘導体、カルバゾール誘導体、フルオレン誘導体を挙げることができる。
発光層の厚みとしては、電子と正孔との再結合の場を提供して発光する機能を発現することができる厚みであれば特に限定されるものではなく、例えば１ｎｍ〜５００ｎｍ程度とすることができる。
（ｂ）正孔注入層
本工程により形成される有機ＥＬ層は正孔注入層を含んでいてもよく、この場合、正孔注入層は発光層と陽極である第１電極層または第２電極層との間に形成される。
本工程により形成される有機ＥＬ層は正孔注入層を含んでいてもよく、この場合、正孔注入層は発光層と陽極である第１電極層または第２電極層との間に形成される。
正孔注入層に用いられる材料としては、発光層内への正孔の注入を安定化させることができる材料であれば特に限定されるものではなく、上記発光層の発光材料に例示した化合物の他、フェニルアミン系、スターバースト型アミン系、フタロシアニン系、酸化バナジウム、酸化モリブデン、酸化ルテニウム、酸化アルミニウム、酸化チタン等の酸化物、アモルファスカーボン、ポリアニリン、ポリチオフェン、ポリフェニレンビニレン誘導体等を用いることができる。具体的には、ビス（Ｎ−（（１−ナフチル）−Ｎ−フェニル）ベンジジン（α−ＮＰＤ）、４，４′，４″−トリス（３−メチルフェニルフェニルアミノ）トリフェニルアミン（ｍ−ＭＴＤＡＴＡ）、ポリ（３，４エチレンジオキシチオフェン）−ポリスチレンスルホン酸（ＰＥＤＯＴ−ＰＳＳ）、ポリビニルカルバゾール（ＰＶＣｚ）等が挙げられる。
また、正孔注入層の厚みとしては、正孔注入機能や正孔輸送機能が十分に発揮される厚みであれば特に限定されないが、具体的には０．５ｎｍ〜１μｍの範囲内、中でも１０ｎｍ〜５００ｎｍの範囲内であることが好ましい。
（ｃ）正孔輸送層
本工程により形成される有機ＥＬ層は正孔輸送層を含んでいてもよく、この場合、正孔輸送層は発光層と陽極である第１電極層または第２電極層との間に形成される。
本工程により形成される有機ＥＬ層は正孔輸送層を含んでいてもよく、この場合、正孔輸送層は発光層と陽極である第１電極層または第２電極層との間に形成される。
正孔輸送層に用いられる材料としては、有機ＥＬ素子の正孔輸送層に一般的に用いられるものであれば特に限定されるものではなく、低分子化合物であっても高分子化合物であってもよい。
正孔輸送層の厚みとしては、正孔輸送機能が十分に発揮される厚みであれば特に限定されないが、具体的には１ｎｍ〜１μｍ程度であり、好ましくは１ｎｍ〜５００ｎｍの範囲内である。
（ｄ）電子注入層
本工程により形成される有機ＥＬ層は電子注入層を含んでいてもよく、この場合、電子注入層は発光層と陰極である第１電極層または第２電極層との間に形成される。
本工程により形成される有機ＥＬ層は電子注入層を含んでいてもよく、この場合、電子注入層は発光層と陰極である第１電極層または第２電極層との間に形成される。
電子注入層に用いられる材料としては、発光層内への電子の注入を安定化させることができる材料であれば特に限定されるものではなく、例えば特開２０１１−１７１２４３号公報に記載のものを用いることができ、具体的には、Ｂａ、Ｃａ、Ｌｉ等のアルカリ金属もしくはアルカリ土類金属の単体、アルミニウムリチウム合金等のアルカリ金属の合金、酸化マグネシウム、酸化ストロンチウム等のアルカリ金属もしくはアルカリ土類金属の酸化物、フッ化マグネシウム、フッ化カルシウム、フッ化ストロンチウム、フッ化リチウム等のアルカリ金属もしくはアルカリ土類金属のフッ化物、８−ヒドロキシキノリノラトＬｉ（Ｌｉｑ）、ポリメチルメタクリレートポリスチレンスルホン酸ナトリウム等のアルカリ金属錯体等を挙げることができる。また、Ｃａ／ＬｉＦのように、これらを積層して用いることも可能である。
また、電子注入層は、電子注入性に加えて電子輸送性を有していてもよい。電子注入性および電子輸送性を有する電子注入層に用いられる材料としては、例えば、８−ヒドロキシキノリノラトＬｉ（Ｌｉｑ）等のアルカリ金属錯体やアルカリ土類金属錯体がドープされた電子輸送性材料を挙げることができる。電子輸送性材料としては、上述の発光材料や後述の電子輸送層の材料が挙げられる。
電子注入層の厚みとしては、その機能が十分に発揮される膜厚であれば特に限定される
ものではないが、具体的には０．１ｎｍ〜２００ｎｍの範囲内であることが好ましく、より好ましくは０．５ｎｍ〜１００ｎｍの範囲内である。
ものではないが、具体的には０．１ｎｍ〜２００ｎｍの範囲内であることが好ましく、より好ましくは０．５ｎｍ〜１００ｎｍの範囲内である。
（ｅ）電子輸送層
本工程により形成される有機ＥＬ層は電子輸送層を含んでいてもよく、この場合、電子輸送層は発光層と陰極である第１電極層または第２電極層との間に形成される。
本工程により形成される有機ＥＬ層は電子輸送層を含んでいてもよく、この場合、電子輸送層は発光層と陰極である第１電極層または第２電極層との間に形成される。
電子輸送層に用いられる材料としては、陰極から注入された電子を発光層内へ輸送することが可能な材料であれば特に限定されるものではなく、例えば特開２０１１−１７１２４３号公報に記載のものを用いることができ、具体的には、オキサジアゾール類、トリアゾール類、フェナントロリン類等を挙げることができる。具体的には、オキサジアゾール類としては（２−（４−ビフェニリル）−５−（４−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−１，３，４−オキサジアゾール）（ＰＢＤ）等が挙げられ、フェナントロリン類としてはバソキュプロイン、バソフェナントロリン等が挙げられ、アルミニウム錯体としてはトリス（８−キノリノール）アルミニウム錯体（Ａｌｑ３）、ビス（２−メチル−８−キノリラト）(ｐ−フェニルフェノラート)アルミニウム錯体（ＢＡｌｑ）等が挙げられる。
電子輸送層の厚みとしては、その機能が十分に発揮される膜厚であれば特に限定されるものではないが、具体的には１ｎｍ〜２００ｎｍの範囲内であることが好ましく、より好ましくは１ｎｍ〜１００ｎｍの範囲内である。
（ｆ）電荷発生層
本発明により得られる有機ＥＬ素子がマルチフォトン構造を有する場合には、隣接する発光ユニットの間に電荷発生層が形成される。
本発明により得られる有機ＥＬ素子がマルチフォトン構造を有する場合には、隣接する発光ユニットの間に電荷発生層が形成される。
電荷発生層に用いられる材料としては、所定の比抵抗を有する電気絶縁性を有し、電圧印加時において有機ＥＬ素子の陰極方向に正孔を注入し、陽極方向に電子を注入することが可能な材料であれば特に限定されるものではなく、無機物質および有機物質のいずれも使用することができる。
なお、電荷発生層については、特開２００３−２７２８６０号公報に詳しい。
４．第２電極層形成工程
本発明における第２電極層形成工程は、有機ＥＬ層上および上記第２電極層用取り出し電極が形成されている第２電極層用取り出し電極形成領域の上記犠牲層上に第２電極層を形成する工程である。
本発明における第２電極層形成工程は、有機ＥＬ層上および上記第２電極層用取り出し電極が形成されている第２電極層用取り出し電極形成領域の上記犠牲層上に第２電極層を形成する工程である。
第２電極層は、第１電極層と対向する電極であり、陽極であっても陰極であってもよい。
第２電極層の光透過性、材料、形成方法等については、上記「１．基板準備工程」の項に記載した第１電極層と同様とすることができるため、ここでの説明は省略する。
第２電極層の光透過性、材料、形成方法等については、上記「１．基板準備工程」の項に記載した第１電極層と同様とすることができるため、ここでの説明は省略する。
第２電極層の厚さは、光透過性の有無等に応じて適宜調整され、例えば、１０ｎｍ〜１０００ｎｍ程度にすることができ、好ましくは２０ｎｍ〜５００ｎｍ程度である。
５．その他の工程
本発明の有機ＥＬ素子の製造方法は、上述した犠牲層形成工程、有機ＥＬ層形成工程および第２電極層形成工程を有していればよいが、この他にも、図６に示すような封止基板１１２を配置する封止工程等のその他の工程を有していてもよい。
本発明の有機ＥＬ素子の製造方法は、上述した犠牲層形成工程、有機ＥＬ層形成工程および第２電極層形成工程を有していればよいが、この他にも、図６に示すような封止基板１１２を配置する封止工程等のその他の工程を有していてもよい。
６．用途
本発明における有機ＥＬ素子は、例えば、表示装置、照明装置、光源等に適用することができる。
また、本発明においては、少ない工程数で有機ＥＬ素子を製造することができることから、生産性に優れている。
本発明における有機ＥＬ素子は、例えば、表示装置、照明装置、光源等に適用することができる。
また、本発明においては、少ない工程数で有機ＥＬ素子を製造することができることから、生産性に優れている。
本発明は、上記実施形態に限定されるものではない。上記実施形態は、例示であり、本発明の特許請求の範囲に記載された技術的思想と実質的に同一な構成を有し、同様な作用効果を奏するものは、いかなるものであっても本発明の技術的範囲に包含される。
以下、本発明について実施例を用いて具体的に説明する。
［実施例］
（第１電極層の形成）
膜厚０．７ｍｍのガラス基板に対して、イオンプレーティング法により膜厚１５０ｎｍのＩＴＯ薄膜を成膜し、このＩＴＯ薄膜上に感光性レジストを塗布し、マスク露光、現像、ＩＴＯ薄膜のエッチングを行った。その後、感光性レジストを剥離して、第１電極層と、第１電極層と連続している第１電極層用取り出し電極と、第１電極層と分離している第２電極層用取り出し電極とを形成した。
（第１電極層の形成）
膜厚０．７ｍｍのガラス基板に対して、イオンプレーティング法により膜厚１５０ｎｍのＩＴＯ薄膜を成膜し、このＩＴＯ薄膜上に感光性レジストを塗布し、マスク露光、現像、ＩＴＯ薄膜のエッチングを行った。その後、感光性レジストを剥離して、第１電極層と、第１電極層と連続している第１電極層用取り出し電極と、第１電極層と分離している第２電極層用取り出し電極とを形成した。
（犠牲層の形成）
次に、第１電極層上にルチル結晶型の酸化チタン及びビスフェノールＡ型エポキシ樹脂を含有したインキを膜厚２００ｎｍとなるようにスピンコート法にて塗布し、犠牲層を形成した。
次に、第１電極層上にルチル結晶型の酸化チタン及びビスフェノールＡ型エポキシ樹脂を含有したインキを膜厚２００ｎｍとなるようにスピンコート法にて塗布し、犠牲層を形成した。
（有機ＥＬ層の形成）
次に、犠牲層上に、ポリエチレンジオキシチオフェン−ポリスチレンスルホネート（ＰＥＤＯＴ−ＰＳＳ）をスピンコート法にて塗布し、正孔注入層を形成した。
次いで、正孔注入層上に、ポリフルオレン誘導体系の緑色発光材料をスピンコート法にて塗布し、発光層を形成した。
その後、エネルギー０．６ｍＪのＹＡＧレーザー光を照射して、第１電極層用取り出し電極形成領域および第２電極層用取り出し電極形成領域における正孔注入層および発光層を除去した。
続いて、メタルマスクを用いて、発光層上にフッ化リチウム（ＬｉＦ）を膜厚０．５ｎｍとなるように成膜し、電子注入層を形成した。
次に、犠牲層上に、ポリエチレンジオキシチオフェン−ポリスチレンスルホネート（ＰＥＤＯＴ−ＰＳＳ）をスピンコート法にて塗布し、正孔注入層を形成した。
次いで、正孔注入層上に、ポリフルオレン誘導体系の緑色発光材料をスピンコート法にて塗布し、発光層を形成した。
その後、エネルギー０．６ｍＪのＹＡＧレーザー光を照射して、第１電極層用取り出し電極形成領域および第２電極層用取り出し電極形成領域における正孔注入層および発光層を除去した。
続いて、メタルマスクを用いて、発光層上にフッ化リチウム（ＬｉＦ）を膜厚０．５ｎｍとなるように成膜し、電子注入層を形成した。
（第２電極層の形成）
有機ＥＬ層上および第２電極層用取り出し電極形成領域の犠牲層上に、Ａｌを膜厚１００ｎｍとなるように、圧力：１×１０−４Ｐａの真空中にて、抵抗加熱蒸着法により成膜し、陰極である第２電極層を形成した。
有機ＥＬ層上および第２電極層用取り出し電極形成領域の犠牲層上に、Ａｌを膜厚１００ｎｍとなるように、圧力：１×１０−４Ｐａの真空中にて、抵抗加熱蒸着法により成膜し、陰極である第２電極層を形成した。
（封止）
最後に、第２電極層側を封止ガラスおよびＵＶ硬化型エポキシ接着剤により封止し、有機ＥＬ素子を作製した。
最後に、第２電極層側を封止ガラスおよびＵＶ硬化型エポキシ接着剤により封止し、有機ＥＬ素子を作製した。
［比較例１］
正孔注入層及び発光層をインクジェット法にてパターン状に塗布し、レーザー除去工程を行わなかったこと以外は、実施例と同様にして、有機ＥＬ素子を作製した。
正孔注入層及び発光層をインクジェット法にてパターン状に塗布し、レーザー除去工程を行わなかったこと以外は、実施例と同様にして、有機ＥＬ素子を作製した。
［比較例２］
犠牲層を形成しなかったこと以外は、実施例と同様にして有機ＥＬ素子を作製した。
犠牲層を形成しなかったこと以外は、実施例と同様にして有機ＥＬ素子を作製した。
［評価］
実施例および比較例２のレーザー除去後ならびに比較例１の発光層塗布後の基板について、触診式膜厚計にて発光エリアの膜厚断面プロファイルを測定し、平均膜厚に対する膜厚レンジ（ＭＡＸ−ＭＩＮ）を比較した。その結果、表１に示すように、平均膜厚に対する膜厚レンジは、比較例１が１５％であるのに対して実施例および比較例２では５％以内であり、レーザー除去工程を行うことにより高いエッジ精度が得られることが示された。
また、有機ＥＬ素子について２次元色彩輝度計にて発光エリア５０ｍｍ□の面内９点の輝度を測定し、輝度レンジを比較した。その結果、表１に示すように、比較例１では面内９点の輝度レンジが１５％であるのに対し、実施例では１０％以内に収まり、実施例の面内均一性が良好であることが示された。さらに、比較例２では発光せず、レーザー光の照射部分のＩＴＯ薄膜が除去されたことが示された。
実施例および比較例２のレーザー除去後ならびに比較例１の発光層塗布後の基板について、触診式膜厚計にて発光エリアの膜厚断面プロファイルを測定し、平均膜厚に対する膜厚レンジ（ＭＡＸ−ＭＩＮ）を比較した。その結果、表１に示すように、平均膜厚に対する膜厚レンジは、比較例１が１５％であるのに対して実施例および比較例２では５％以内であり、レーザー除去工程を行うことにより高いエッジ精度が得られることが示された。
また、有機ＥＬ素子について２次元色彩輝度計にて発光エリア５０ｍｍ□の面内９点の輝度を測定し、輝度レンジを比較した。その結果、表１に示すように、比較例１では面内９点の輝度レンジが１５％であるのに対し、実施例では１０％以内に収まり、実施例の面内均一性が良好であることが示された。さらに、比較例２では発光せず、レーザー光の照射部分のＩＴＯ薄膜が除去されたことが示された。
１ … 有機ＥＬ素子
２ … 基板
３ａ … 第１電極層
３ｂ … 第１電極層用取り出し電極
３ｃ … 第２電極層用取り出し電極
４ … 犠牲層
５ … 有機ＥＬ層
５０１ … 正孔注入層
５０２ … 正孔輸送層
５０３ … 発光層
５０４ … 電子注入層
６ … 第２電極層
２ … 基板
３ａ … 第１電極層
３ｂ … 第１電極層用取り出し電極
３ｃ … 第２電極層用取り出し電極
４ … 犠牲層
５ … 有機ＥＬ層
５０１ … 正孔注入層
５０２ … 正孔輸送層
５０３ … 発光層
５０４ … 電子注入層
６ … 第２電極層
Claims (3)
- 第１電極層および第２電極層用取り出し電極がパターン状に形成された基板の全面に犠牲層を形成する犠牲層形成工程と、
前記第１電極層上に、２層以上の有機層を含む有機エレクトロルミネッセンス層を形成する有機エレクトロルミネッセンス層形成工程と、
前記有機エレクトロルミネッセンス層上および前記第２電極層用取り出し電極が形成されている第２電極層用取り出し電極形成領域の前記犠牲層上に第２電極層を形成する第２電極層形成工程と
を有する有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法であって、
前記有機エレクトロルミネッセンス層形成工程が、前記犠牲層の全面に２層以上の有機層を形成する有機層全面形成工程と、少なくとも前記第２電極層用取り出し電極形成領域にレーザー光を照射し、前記レーザー光の照射部分の前記２層以上の有機層を除去するレーザー除去工程とを有し、
前記犠牲層の体積抵抗率が、５×１０ ４ Ω・ｃｍ〜５×１０ ５ Ω・ｃｍの範囲内であることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。 - 前記犠牲層の厚みが前記第２電極層用取り出し電極の厚みよりも厚いことを特徴とする請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
- 前記第１電極層および前記第２電極層用取り出し電極が同一の材料を含有し、透明電極であることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
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