JP6042195B2 - 非水電解質二次電池 - Google Patents
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Description
正極極板、負極極板、非水電解液及びセパレータを有し、
前記正極極板は、正極活物質として、下記一般式(1)で表されるリチウムニッケル複合酸化物を含んでおり、
LixNi1−y−zCoyMzO2 (1)
(ただし、0.95≦x≦1.1、0<y≦0.5、0≦z<0.5、0.055≦y+z≦0.5、Mは、Al、Mn、Mg、Ca、Fe、Ti、Zn、Sr、Ba、Zr、Y、BおよびTaよりなる群から選ばれる少なくとも1種)
前記負極極板は、負極活物質として炭素材料と金属又は金属化合物の少なくとも1種との混合物を含んでおり、
負極の負荷(電池容量/負極活物質質量)が372mAh/g以下、300mAh/g以上であり、
体積エネルギー密度が530Wh/L以下、250Wh/L以上とされている。
[正極活物質の調製]
正極活物質としてのリチウムニッケルコバルトアルミニウム複合酸化物は以下のようにして得た。出発原料として、リチウム源には水酸化リチウム(LiOH・H2O)を用いた。遷移金属源にはニッケル、コバルト及びアルミニウムの共沈水酸化物(Ni0.8Co0.15Al0.05(OH)2)を用いた。これらをリチウムと遷移金属(ニッケル、コバルトびアルミニウム)のモル比が1:1になるように秤量して混合した。得られた混合物を酸素雰囲気下において400℃で12時間焼成し、乳鉢で解砕した後、さらに酸素雰囲気下において900℃で24時間焼成し、LiNi0.8Co0.15Al0.05O2で表されるリチウムニッケルコバルトアルミニウム複合酸化物を得た。これを乳鉢で粉砕して、各実験例で用いる正極活物質とした。なお、リチウムニッケルコバルトアルミニウム複合酸化物の化学組成はICP(Inductively Coupled Plasma:誘導結合プラズマ発光分析)により測定した。
上記のようにして得られた正極活物質としてのリチウムニッケルコバルトアルミニウム複合酸化物95質量部に対し、導電剤としての炭素粉末が2.5質量部、結着剤としてのポリフッ化ビニリデン粉末が2.5質量部となるよう混合し,これをN−メチルピロリドン(NMP)溶液と混合して正極合剤スラリーを調製した。
上記のようにして得られた正極合剤スラリーを厚さ15μmの正極芯体としてのアルミニウム箔の両面にドクターブレード法により塗布した後、乾燥させることにより、正極芯体の両面に正極合剤層を形成した。次いで、圧縮ローラーを用いて所定の厚さになるまで圧縮し、長さ約670mm、幅約58mmの正極極板を作製した。次いで、長手方向の一方側の端部において、正極芯体を露出させ、この部分に長さ30mm、幅3mm及び厚み0.1mmのアルミニウム製の正極リードの一端を超音波溶接により取り付けた。
負極活物質として、平均粒子径が20μmの人造黒鉛と平均粒子径が10μmのSiOx(x=1)に表面を炭素材料で被覆した化合物(複合体全体の10質量%が炭素材料である複合体)とを、質量比でSiOの含有割合が3質量%となるように混合した混合物を用いた。この負極活物質を100質量部と、結着剤としてスチレン−ブタジエン共重合体(日本ゼオン(株)製のBM−400B)を1質量部と、増粘剤としてカルボキシメチルセルロースを1質量部とを、適量の水とを混合して、負極合剤ペーストを調製した。
エチレンカーボネート(EC)とエチルメチルカーボネート(EMC)とを、25℃において、体積比で1:4の割合で混合した溶媒に対し、ヘキサフルオロリン酸リチウム(LiPF6)を濃度が1mol/Lとなるように溶解させて、各実験例に用いる非水電解液を調製した。
上記のようにして作製した正極極板と負極極板とを、正極リードが巻き終わり端側となり、負極リードが巻き始め端側となるようにし、正極リード及び負極リードが互いに同一方向へ延出するように配置して、ポリエチレン製微多孔膜からなるセパレータを介して偏平状に巻回することで、実験例1で用いる偏平状巻回電極体を作製した。
理論容量を2050mAh(体積エネルギー密度450Wh/L)とし、負極塗布質量を調整して負極の負荷を330mAh/gとしたことを除いては、上記実験例1と同様にして角形非水電解質二次電池を作製した。なお、実験例2の角形非水電解質二次電池の具体的構成は、図1に示した実験例1の角形非水電解質二次電池10の場合と同様であるので、図示及びその詳細な説明は省略する(以下、実験例3〜12においても同様)。
理論容量を2050mAh(体積エネルギー密度450Wh/L)とし、負極塗布質量を調整し、負極の負荷を372mAh/gとしたことを除いては、上記実験例1と同様にして角形非水電解質二次電池を作製した。
正極の塗布質量を調整して理論容量を2350mAh(体積エネルギー密度530Wh/L)とし、負極塗布質量を調整して負極の負荷を330mAh/gとしたことを除いては、上記実験例1と同様にして角形非水電解質二次電池を作製した。
負極活物質の混合比率を、人造黒鉛を98質量%、SiOに表面を炭素材料で被覆した化合物を2質量%とした負極活物質を用いたことを除いては、上記実験例2と同様にして角形非水電解質二次電池を作製した。
負極活物質の混合比率を、人造黒鉛を96質量%、SiOに表面を炭素材料で被覆した化合物4質量%とした負極活物質を用いたことを除いては、上記実験例2と同様にして角形非水電解質二次電池を作製した。
負極活物質の混合比率を、人造黒鉛を99質量%、SiOに表面を炭素材料で被覆した化合物1質量%とした負極活物質を用いたことを除いては、上記実験例2と同様にして角形非水電解質二次電池を作製した。
負極活物質の混合比率を、人造黒鉛を95質量%、SiOに表面を炭素材料で被覆した化合物5質量%とした負極活物質を用いたことを除いては、上記実験例2と同様にして角形非水電解質二次電池を作製した。
負極活物質として、平均粒子径が20μmである人造黒鉛のみを負極活物質としたことを除いては、上記実験例2と同様にして角形非水電解質二次電池を作製した。
理論容量を2050mAh(体積エネルギー密度450Wh/L)とし、負極塗布質量を調整し、負極の負荷を250mAh/gとしたことを除いては、上記実験例1と同様にして角形非水電解質二次電池を作製した。
理論容量を2050mAh(体積エネルギー密度450Wh/L)とし、負極塗布質量を調整し、負極の負荷を390mAh/gとしたことを除いては、上記実験例1と同様にして角形非水電解質二次電池を作製した。
正極の塗布質量を調整し、理論容量を2550mAh(体積エネルギー密度580Wh/L)とし、負極塗布質量を調整し、負極の負荷を330mAh/gとしたことを除いては、上記実験例1と同様にして角形非水電解質二次電池を作製した。
上記実験例1〜12のそれぞれの角形非水電解質二次電池について、それぞれ5個ずつ用意し、以下のようにしてサイクル特性の評価を行った。25℃に維持された恒温槽中で、0.7Itで電池電圧が4.2Vになるまで定電流充電した後、4.2Vで電流が0.05Itに低下するまで定電圧充電し、その後、1.0Itで電池電圧が2.5Vになるまで定電流放電させた。この充放電を1サイクルとし、500サイクル繰り返した。そして、1サイクル目の放電容量と500サイクル目の放電容量とを測定することにより、以下の計算式によってサイクル特性としての容量維持率を求めた。
容量維持率(%)
=(500サイクル目の放電容量/1サイクル目の放電容量)×100
電池の膨れ量(%)=((B−A)/A))×100
11…偏平状巻回電極体
12…正極リード
13…負極リード
14…封口板
15…上部絶縁ガスケット
16…下部絶縁ガスケット
17…集電板
18…端子用貫通孔
19…リベット端子
20…組立封口体
21…角形電池外装缶
22…絶縁ケース
23…注液口
24…封栓
Claims (3)
- 正極極板、負極極板、非水電解液及びセパレータを有し、
前記正極極板は、正極活物質として、下記一般式(1)で表されるリチウムニッケル複合酸化物を含んでおり、
LixNi1−y−zCoyMzO2 (1)
(ただし、0.95≦x≦1.1、0<y≦0.5、0≦z<0.5、0.055≦y+z≦0.5、Mは、Al、Mn、Mg、Ca、Fe、Ti、Zn、Sr、Ba、Zr、Y、BおよびTaよりなる群から選ばれる少なくとも1種)
前記負極極板は、負極活物質として炭素材料とSiO x (0.5≦x<1.6)の混合物を含んでおり、
負極の負荷(電池容量/負極活物質質量)が372mAh/g以下、300mAh/g以上であり、
体積エネルギー密度が530Wh/L以下、250Wh/L以上である、
非水電解質二次電池。 - 角形である、請求項1に記載の非水電解質二次電池。
- 前記負極活物質は、SiOx(0.5≦x<1.6)を全負極活物質質量に対して2質量%以上4質量%以下含んでいる、請求項1に記載の非水電解質二次電池。
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