JP6018094B2 - 新規セパレータ、それを有する電気化学セル、及び、電気化学セルでのセパレータの使用 - Google Patents
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Description
「ウェブ」(web)という用語は、本発明の開示で用いられる場合、製織もしくは編組によって、またはそのようにすることによって形成されるもの;織布;細長い多孔性ファブリック;細長い格子またはメッシュ、例えば金網;織物を思わせる入り組んだパターンもしくは構造;および例えばプラスチックまたは金属の薄板、プレート、またはストリップを意味する。
本発明による、細長いイオン透過性ウェブ強化セパレータで使用するための細長い多孔性ウェブは、細長い多孔性ファブリック、例えば織布または不織布(例えばフェルト)、細長いメッシュ、例えば金網、細長い格子、細長い多孔性薄板、細長いプレート、または細長いストリップを含む。細長い多孔性ウェブはチャンネルを組み入れる可能性があるか、または細長い多孔性ウェブはチャンネルをさらなる加工の結果として、ラミネーション(例えば、トリラミネートを形成することによる)または例えばプラスチックもしくは金属の多重シート、プレートもしくはストリップを形成するための押出プロセスによって、組み入れることができる。
3Dスペーサーファブリックをコーティングするためのドープ(又はドープ塗料)は、少なくとも1つの膜ポリマーおよびそのための少なくとも1つの有機溶媒を含み、場合によって、少なくとも1つの細孔形成促進材料および場合によって少なくとも1つの極性有機溶媒をさらに含む。3Dスペーサーファブリックの2つの表面に適用されるドープは同じであってもよいし、または異なっていてもよい。
本発明の第1の態様によると、少なくとも1つのセパレータ要素と、前記少なくとも1つのセパレータ要素と隣接する実質的に中空のバイパスチャンネルとを含むイオン透過性強化セパレータが提供され、ここで、前記少なくとも1つのセパレータ要素は、バインダーと、その中に分散された金属酸化物または水酸化物とを含み、前記セパレータ要素は、少なくとも1バールのバブルポイントおよび少なくとも1バールのバックウォッシュ抵抗を有する。
本発明の第1の態様の好ましい実施形態によると、少なくとも1つのセパレータ要素と、少なくとも1つのセパレータ要素と隣接した実質的に中空の(バイパス)チャンネルとを含むイオン透過性ウェブ強化セパレータが提供され、少なくとも1つのセパレータ要素は、バインダーと、その中に分散された金属酸化物、水酸化物、リン酸塩またはチタン酸塩とを含み、セパレータ要素は、6Mの水酸化カリウム水溶液中30℃で4Ωcm未満の比抵抗を有する。
本発明の第3の態様によると、少なくとも1つのガスの生成または消費を引き起こす電気化学セルが提供され、前記電気化学セルは本発明の第1の態様のイオン透過性強化セパレータを含む。少なくとも1つのガスの生成または消費を引き起こす電気化学セルの例は、電極触媒反応による化合物の生成のための電気化学セル、電解槽および燃料電池である。本発明の第8の態様によると、少なくとも1つのガスの生成または消費を引き起こす電気化学セルが提供され、前記電気化学セルは本発明の第6の態様のイオン透過性ウェブ強化セパレータを含む。少なくとも1つのガスの生成または消費を引き起こす電気化学セルの例は、電極触媒反応による化合物の生成のための電気化学セル、電解槽および燃料電池である。
本発明の第3および第8の態様の好ましい実施形態によると、少なくとも1つのガスの生成または消費を引き起こす前記電気化学セルは、電極触媒反応による少なくとも1つの化合物の生成ための電気化学セルである。少なくとも1つの化合物は、ガス、液体または溶液中の固体であってよい。液体電解質チャンバの通常のアプローチの代わりに電気化学セル中でe−バイパスセパレータをイオン伝導性/透過性膜とあわせて使用することは:電解質チャンバを有するセルと比較した場合、アノードとカソードとの間の距離が減少し、その結果、抵抗が低くなり、電力損失が低くなること;およびガスの二重バリアの利点を有し、e−バイパスセパレータを組み込むことによって、ガス状反応物ならびにアノードおよびカソードの両方からの生成物のためのバリアが提供される。この構成を他の化学物質の生成のための電気化学セルで使用することができ、セル中で、反応物はガスであるが、生成物は液体または水性電解質中に可溶性の固体であり、反応物は少なくとも1つの液体または水性電解質中に可溶性の固体であり、生成物はガスである。
NO+H2 → NH2OH
である。
2NH2OH+H2SO4 → (NH3OH)2SO4
本発明の第3および第8の態様の好ましい実施形態によると、少なくとも1つのガスの生成または消費を引き起こす前記電気化学セルは電解槽であり、好ましくは水電解槽であり、特に好ましくはアルカリ水電解槽である。
本発明の第3および第8の態様の別の好ましい実施形態によると、前記電気化学セルは燃料電池であり、好ましくはアルカリ型燃料電池(AFC)である。
液体電解質の標準的燃料電池電極は、いくつかのPTFE結合したカーボンブラック層からなる。典型的な電流コレクタはニッケルからなる。アノードの触媒はラネーニッケル(Raney-nickel)である。しかしながら、カソード(Pt)およびアノード(Pd、Pt、Ru、Rh)用貴金属の使用は、製造されるAFCシステムの数が少ないので、未だに一般的である。
本発明の第4の態様によると、電解槽中で水素を産生するための方法が提供され、この方法では、前記アルカリ水電解槽は本発明の第1の態様のイオン透過性強化セパレータを含み、電解質は、前記セパレータ要素の間でその中を通る前記実質的に中空の(バイパス)チャンネルを充填し、その中を流れる。実質的に中空の(バイパス)チャンネルを通るこの流れがセパレータを冷却する。
本発明の第5の態様によると、燃料電池中で発電するための方法が提供され、この方法では、燃料電池は本発明の第1の態様のイオン透過性強化セパレータを含み、電解質は、セパレータ要素間の(場合によって一体化された)実質的に中空の(バイパス)チャンネルを充填し、場合によってその中を通って流れる。
本発明によるイオン透過性ウェブ強化セパレータを、ガスの生成または消費を引き起こす電気化学セル、特に高圧電気化学セルで使用することができ、アルカリ型燃料電池およびアルカリ水電気分解のために特に有用である。
太さ150μmのモノフィラメントEFTEから作製される、360μmのメッシュ開口部および50%の開口領域を有する厚さ310μmのファブリックである、NBC Inc.(Liaison Office Europe,Am Isarkanal 21,D−85464 Neufinsing,Germany)から得られるFC0360/50PWエチレン−テトラフルオロエチレンコポリマー(EFTE)ファブリックを比較例で使用する。
2種類のセパレータ:特許文献9で記載されるようにして、固体構成成分としてUdelから得られる85重量%のジルコニア(ZrO2)および15重量%のポリスルホン(PSf)を含むドープをFC0360/50PWエチレン−テトラフルオロエチレンコポリマー(EFTE)ファブリック上にキャストし、続いてドープのN−エチルピロリドン(NEP)有機非溶媒中での位相反転によって製造された単層550μm厚強化Zirfon(登録商標)Perl550HP単層膜セパレータ;並びに、V C PO471PPSファブリックの外面を、Udelから得られる85重量%のジルコニア(ZrO2)および15重量%のポリスルホン(PSf)を含有するドープでコーティングし、有機非溶媒であるN−エチルピロリドン(NEP)中でのドープの位相反転後に高さ1.48mmのフリーな中央チャンネルが残ることによって製造される、本発明による隣接した分離できない実質的に中空のバイパスチャンネルを挟んだ2つのセパレータ要素からなる2.0mm厚e−バイパスセパレータを使用した。
図10で示されるように、100cm2の電極面積を有するZirfon(登録商標)Perl 550 HP単一層膜セパレータを伴った2コンパートメントセルを使用した。図10は、4つの丸い点がスペーサーファブリックの切断されたフィラメントである単一層を明らかに示す。e−バイパス型セパレータの場合、e−バイパスセパレータがツーピース円形構造リングの内部に取り付けられて、図11で示されるeバイパスセパレータで新たに脱気された電解質の内部供給を可能にする、3コンパートメントセルを使用した。e−バイパスセパレータの高さ1.48mmの内部チャンネルを通る流れを容積型ポンプで実施した。
実験を75〜85℃の温度で実施し、実験中、電流密度を1kA/m2(0.1A/cm2)〜10kA/m2(1A/cm2)で変化させ、圧力を30〜250バールで変化させた。
これらの実験を85℃の固定温度、30バールの固定圧力で、6MのKOHを電解質として使用して電解密度を変えつつ実施した。
これらの実験は、75℃の固定温度および4kA/m2の固定電流密度にて、圧力を変えて実施した。結果を、Zirfon Perl 550 HTPセパレータについては表3に、e−バイパスセパレータについては表4にまとめられている。表3は、通常のZirfon Perl 550 HTP セパレータを2コンパートメントセルで使用した場合、酸素中の水素濃度は、圧力が50バールより高い場合に急激に増加し、250バールで3.5容積%の非常に危険な濃度に達したことを示す。表4は、e−バイパスセパレータを3コンパートメント構造中250バールにて、200L/hm2のセパレータ中内部チャンネルを通る電解質流速と組み合わせて使用した場合、高品質の酸素および水素が得られ、どちらも0.05%容積%未満の他のガスの不純物レベルを有していたことを示す。しかしながら、内部チャンネルを通る電解質の流速が75L/hm2まで減少した場合、水素中の酸素濃度は1.45容積%まで増加した。さらに、低い圧力では、許容できるガス特性(ガス品質)を得るために必要な、内部チャンネルを通る電解質の流速は低いことが判明した。
1=完全脱気陰極液
2=カソード終板
3=多孔プレ電極
4=多孔プレ電極
5=アノード終板
6=完全脱気陽極液
7=電解質循環ポンプ
8=電解質フィルター
9=吸水ポンプ
10=部分脱気陰極液
11=部分脱気陽極液
12=陽極液循環ポンプ
13=陰極液循環ポンプ
14=バイポーラ板上の多孔プレ電極(アノード側)
15=バイポーラ板上の多孔プレ電極(カソード側)
16=第1電解質循環回路(アノード側)
17=第2電解質循環回路(カソード側)
18=第3の電解質循環回路(セパレータの内部から)
19=e−バイパスセパレータ
A=アノード
C=カソード
CV=塩水流量制御弁
D=隔膜
HS=水素セパレータ
Cl−S=塩素セパレータ
MP=陰極液および陽極液の混合点
OS=酸素セパレータ
P1=電解質循環ポンプ1
P2=電解質循環ポンプ2
P3=飽和塩水供給ポンプ
S1=セパレータ要素1
S2=セパレータ要素2
図4中、OXYGEN(酸素)、HYDROGEN(水素)
Claims (25)
- アノードコンパートメントと、カソードコンパートメントと、前記カソードコンパートメント及び前記アノードコンパートメント間に位置するバリアコンパートメントを備えた電気化学セルであって、
前記バリアコンパートメントは、
前記カソードコンパートメントの隣に位置する第1のイオン透過性強化セパレータと、
前記アノードコンパートメントの隣に位置する第2のイオン透過性強化セパレータと、を備え、
前記第1及び第2のイオン透過性強化セパレータ間にバイパスチャンネルを設けるべく、前記第2のイオン透過性強化セパレータは前記第1のイオン透過性強化セパレータから距離を置いて位置しており、
前記イオン透過性強化セパレータは、少なくとも1つのセパレータ要素と、前記少なくとも1つのセパレータ要素と隣接した実質的に中空のバイパスチャンネルとを含み、
ここで、前記少なくとも1つのセパレータ要素が、細長い多孔性ウェブと、バインダーと、前記バインダー中に分散された金属酸化物または金属水酸化物とを含み、前記セパレータ要素が、少なくとも1バールのバブルポイントと、少なくとも1バールのバックウォッシュ抵抗とを有し、前記バブルポイントは、ASTM E128またはISO 4003に基づいて決定されるものであり、前記第1及び第2のイオン透過性強化セパレータは、電解質が流れるのを許容するが、陰極液および陽極液のコンパートメントからのガス流れが当該第1及び第2のイオン透過性強化セパレータを通って前記バイパスチャンネルに進入するのを防止すべく提供されている、ことを特徴とする電気化学セル。 - 前記第1及び第2のイオン透過性強化セパレータは、同種または異種である、請求項1に記載の電気化学セル。
- 前記セパレータ要素は、6Mの水酸化カリウム溶液中、30℃にて4Ωcm未満の比抵抗を有する、請求項1又は2に記載の電気化学セル。
- 前記第1及び第2のイオン透過性強化セパレータの前記強化が、ウェブ、格子、金網および多孔多重板からなる群から選択される強化手段で実現される、請求項1〜3のいずれか一項に記載の電気化学セル。
- 前記多孔多重板が、積層または押出多重板である、請求項4に記載の電気化学セル。
- 前記イオン透過性強化セパレータがウェブ強化セパレータである、請求項1〜5のいずれか一項に記載の電気化学セル。
- 前ウェブ記強化セパレータは、2つのセパレータ要素が、当該2つのセパレータ要素間のスペーサーによって相隔てられ、および/または、一緒につなぎ合わせられると共に圧力に依存しない距離をおいて相隔てられるように構成されるウェブ強化セパレータである、請求項6に記載の電気化学セル。
- 前記セパレータ要素が0.05〜0.50μmの範囲の細孔径を有する、請求項1〜7のいずれか一項に記載の電気化学セル。
- 前記第1及び第2のイオン透過性強化セパレータにおいて、前記実質的に中空のバイパスチャンネルが前記少なくとも1つのセパレータ要素に一体化されている、請求項1〜8のいずれか一項に記載の電気化学セル。
- 前記セパレータが円筒形である、請求項1〜9いずれか一項に記載の電気化学セル。
- 前記第1及び第2のイオン透過性強化セパレータ並びに前記中空のバイパスチャンネルが互いに分離不能に連結されている、請求項1〜10のいずれか一項に記載の電気化学セル。
- 少なくとも一種類のガスの生成または消費を引き起こす電気化学セルでのイオン透過性強化セパレータの使用であって、
前記イオン透過性強化セパレータは、少なくとも1つのセパレータ要素と、前記少なくとも1つのセパレータ要素と隣接した実質的に中空のバイパスチャンネルとを含み、
ここで、前記少なくとも1つのセパレータ要素が、細長い多孔性ウェブと、バインダーと、前記バインダーの中に分散された金属酸化物または金属水酸化物とを含み、前記セパレータ要素が、少なくとも1バールのバブルポイントと、少なくとも1バールのバックウォッシュ抵抗とを有し、前記バブルポイントは、ASTM E128またはISO 4003に基づいて決定されるものであり、
前記電気化学セルは、アノードコンパートメントと、カソードコンパートメントと、前記カソードコンパートメント及び前記アノードコンパートメント間に位置するバリアコンパートメントを備え、
前記バリアコンパートメントは、
前記カソードコンパートメントの隣に位置する第1のイオン透過性強化セパレータと、
前記アノードコンパートメントの隣に位置する第2のイオン透過性強化セパレータと、を備え、
前記第1及び第2のイオン透過性強化セパレータ間にバイパスチャンネルを設けるべく、前記第2のイオン透過性強化セパレータは前記第1のイオン透過性強化セパレータから距離を置いて位置しており、前記第1及び第2のイオン透過性強化セパレータは、電解質が流れるのを許容するが、陰極液および陽極液のコンパートメントからのガス流れが当該第1及び第2のイオン透過性強化セパレータを通って前記バイパスチャンネルに進入するのを防止すべく提供されている、ことを特徴とする、電気化学セルでのイオン透過性強化セパレータの使用。 - 前記電気化学セルが高圧電気化学セルである、請求項12に記載の使用。
- 前記電気化学セルが電解槽である、請求項12または13に記載の使用。
- 前記電解槽がアルカリ水電解槽である、請求項14に記載の使用。
- 前記電気化学セルが燃料電池である、請求項12または13に記載の使用。
- 前記燃料電池がアルカリ型燃料電池である、請求項16に記載の使用。
- 前記電気化学セルが、少なくとも一種類のガスの生成または消費を引き起こす電気化学セルである、請求項1〜11のいずれか一項に記載の電気化学セル。
- 前記電気化学セルが、電極触媒反応による少なくとも一種類の化合物の生成のための電気化学セルである、請求項18に記載の電気化学セル。
- 前記少なくとも一種類の化合物がガスである、請求項19に記載の電気化学セル。
- 前記電気化学セルが電解槽である、請求項18に記載の電気化学セル。
- 前記電解槽がアルカリ水電解槽である、請求項21に記載の電気化学セル。
- 前記電気化学セルが燃料電池である、請求項18に記載の電気化学セル。
- 前記燃料電池がアルカリ型燃料電池である、請求項23に記載の電気化学セル。
- 電解槽中で水素を生成させるための方法であって、
前記電解槽は、請求項22に記載の電気化学セルであるところのアルカリ水電解槽であり、
電解質が、前記少なくとも1つの隣接したセパレータ要素間にあってそれを通る前記実質的に中空のバイパスチャンネルを充填すると共に、当該バイパスチャンネルの中を通って流れる、ことを特徴とする方法。
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