JP5989529B2

JP5989529B2 - 水素除去装置

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Publication number: JP5989529B2
Application number: JP2012264659A
Authority: JP
Inventors: 敏浩吉井; 智香子岩城
Original assignee: Toshiba Corp
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Priority date: 2012-12-03
Filing date: 2012-12-03
Publication date: 2016-09-07
Anticipated expiration: 2032-12-03
Also published as: JP2014109521A

Description

本発明の実施形態は、ガスから当該ガス中に含まれる水素を除去する水素除去装置に関する。

一般に、沸騰水型原子力発電所における沸騰水型原子炉の原子炉格納容器には、原子炉事故に備えて水素の濃度上昇を抑制する水素濃度制御装置が設置されている。沸騰水型原子炉の原子炉格納容器に設置される従来の水素濃度制御装置について、図７を参照して説明する。

図７は、沸騰水型原子炉における原子炉格納容器１および沸騰水型原子炉に適用される従来の水素濃度制御装置１０の構成を示す概略図である。

図７に示されるように、原子炉格納容器１は、原子炉の炉心２を内蔵する原子炉圧力容器３を格納する。原子炉格納容器１は、原子炉圧力容器３を包囲する上部ドライウェル５、下部ドライウェル６およびウェットウェル７によって構成される。ウェットウェル７は、上部ドライウェル５とベント管８を介して接続されており、貯蔵水を保有するサプレッションプール９が形成される。また、原子炉圧力容器３の外側面は、生体遮蔽壁４によって包囲される。

万一、原子炉圧力容器３に接続される主蒸気管１１等の原子炉一次冷却系配管が破断した場合、原子炉格納容器内の上部ドライウェル５に高温・高圧の原子炉一次冷却材が放出され、上部ドライウェル５の圧力および温度が急激に上昇する。

上部ドライウェル５に放出された高温・高圧の冷却材は、上部ドライウェル５内の気体と混合して、ベント管８を経由してサプレッションプール９内の貯蔵水の中に放出されて冷却される。このようにして、原子炉圧力容器３から放出された熱エネルギーの多くは、このサプレッションプール９内の貯蔵水中において冷却され吸収される。

なお、原子炉圧力容器３の内部は、図示されない非常用炉心冷却系によってサプレッションプール９内の貯蔵水が注入されて炉心２が冷却される。炉心２に注入された冷却水は、長期的には炉心２から崩壊熱を吸収し、破断した配管の破断口から上部ドライウェル５へ流出される。

上述したように、万一、原子炉一次冷却系配管が破断した場合には、上部ドライウェル５の内部における圧力と温度が、常にウェットウェル７よりも高い状態となり、ベント管８を経由してウェットウェル７内に水蒸気とガスが移動する。このとき、炉心２から放出され上部ドライウェル５の空間に存在していた核分裂生成物は、ベント管８を経由してサプレッションプール９内で捕捉される。

原子炉一次冷却系配管が破断しない場合であっても、電源喪失等によって原子炉の冷却機能が喪失すると、原子炉圧力容器３の圧力が上昇し、主蒸気管１１に設けられた安全弁１２が作動して、原子炉圧力容器３内の水蒸気および核分裂生成物をサプレッションプール９内の貯蔵水中に放出する。ウェットウェル７の圧力がドライウェル５，６の圧力よりも高くなった場合には、真空破壊弁１３が作動してウェットウェル内ガスがドライウェル５，６に流入する。

このように長期的事象下では、軽水炉型原子力発電所の原子炉内では冷却材である水は放射線分解され、水素ガスと酸素ガスが発生する。さらに、炉心２の内部の燃料被覆管の温度が上昇する場合には、燃料被覆管材料のジルコニウムと水蒸気との間で反応（以下、「Ｍｅｔａｌ−Ｗａｔｅｒ反応」と称する。）が起こり、短時間で水素ガスが発生する。

このようにして発生する水素ガスは、発生後、破断した配管の破断口等から冷却材と共に原子炉格納容器１の内部に放出され、原子炉格納容器１の内部において水素ガスの濃度は次第に上昇する。また、水素ガスは非凝縮性であることから、原子炉格納容器１の内部圧力も上昇する。

水素ガスが発生する状態に対して何等有効な対策を行うことができずに、水素濃度が４ｖｏｌ％かつ酸素濃度が５ｖｏｌ％以上に上昇、すなわち、水素濃度が可燃限界を超えた場合には、気体は可燃状態となる。さらに、水素濃度が上昇すると過剰な反応が発生する可能性が生じる。

上述した水素濃度が上昇する事態への有効な対策として、従来の沸騰水型原子力発電設備の場合においては、圧力抑制式の原子炉格納容器１の内部を窒素ガスで置換して酸素濃度を低く維持する対策がとられている。上述のＭｅｔａｌ−Ｗａｔｅｒ反応によって短時間で大量に発生する水素ガスに対しても、原子炉格納容器１の内部が可燃性雰囲気となることを厳しく防止して固有の安全性を達成している。

また、水素ガスを除去するため、原子炉格納容器１の外部には、水素濃度制御装置１０が設けられる。水素濃度制御装置１０は、再結合器１４およびブロア１５を備え、原子炉格納容器１内の雰囲気を原子炉格納容器１の外部に吸引し、昇温させて雰囲気中の水素ガスと酸素ガスを再結合させて水に戻し、残りの気体を冷却してから原子炉格納容器１の内部へ戻すことによって、水素濃度の上昇を抑制している。

また、上述の水素濃度制御装置１０とは異なり外部電源、駆動部を必要とせず、静的に水素濃度を制御する方法としては、水素の酸化触媒を用いて再結合反応を促進させる触媒式再結合装置を原子炉格納容器１の内部に複数配置する方法等が提案されている。

このような水素を除去する技術は、例えば、特開２００５−３３７１号公報（特許文献１）に記載されている。

特開２００５−３３７１号公報

Ｍｅｔａｌ−Ｗａｔｅｒ反応によって大量の水素が発生する事象下において、上述の水素と酸素の再結合による従来の水素処理方法では、低酸素状態で水素の除去を行うことが困難である。水素除去が出来ない場合、原子炉格納容器内の圧力を低減することができず、事故を収束に導くことが困難となる。

この場合、現行のシステムでは格納容器内雰囲気を環境に放出して格納容器内圧力を低減し、事故を収束することが計画されているが、同時に放射性廃棄物を環境に放出する恐れがある。そこで酸素濃度が低く再結合を行うのが難しい場合にも水素を除去する方法として、水素吸蔵合金の利用が提案されている。

しかし、水素吸蔵合金が吸蔵する水素の重量は高々その合金重量の数％にすぎない。例えば、Ｔｉ−Ｆｅ合金の吸蔵水素量は合金重量の約１．８％である。よって、大量の水素発生に対処するには膨大な量の水素吸蔵合金が必要とされる。

また、水素を窒素との触媒反応で除去する場合、特にＲｕ（ルテニウム）金属を使用する触媒においては、空気中にある酸素により水素と窒素の反応が阻害されるため、触媒本来の性能が発揮されず原子炉格納容器内の水素を除去しきれない可能性が生じる。

特許文献１に記載されるように、水素と窒素のＲｕ系反応触媒の本来の性能を発揮させて水素を効果的に除去し、水素による原子炉格納容器の内圧上昇を抑制する原子炉格納容器の水素除去方法および装置が提案されているが、水素と窒素の反応触媒として典型的なＲｕ系触媒は、水蒸気により活性が低下することが知られている。このため、過酷事故時に、原子炉格納容器の内部に存在する大量の水蒸気が、Ｒｕ系触媒層に直接導かれ、触媒活性が著しく損なわれるといった課題がある。

本発明の実施形態は上記課題に鑑みなされたもので、水蒸気により水素除去性能が低下することのない水素除去装置を提供することを目的とする。

本発明の実施形態に係る水素除去装置は、外部からガスを内部に吸気する吸気口と前記内部のガスを前記外部へ排気する排気口とを接続する流路上に金属酸化物または水素を反応させる触媒が設置されており、前記金属酸化物または前記触媒を通過するガスから水素を除去する水素除去部と、冷却材を貯える冷却材供給源と連通し、前記冷却材供給源から前記冷却材が流入する導入配管と一端が接続され、前記冷却材供給源と連通し、前記冷却材供給源へ前記冷却材を戻す戻り配管と他端が接続されており、前記冷却材を内部に流動させて、前記導入配管と前記戻り配管を介して前記冷却材供給源との間で前記冷却材を循環させる伝熱管を備え、前記ガスに含まれる水蒸気を前記伝熱管で凝縮させて水分を除去する水分除去部と、前記伝熱管が配設される領域内に設置され、前記伝熱管で凝縮した凝縮液を捕集する領域内トレイとを具備し、原子炉格納容器の内部に前記伝熱管を、外部に前記冷却材供給源を配設し、かつ、前記冷却材供給源と前記戻り配管との接続位置を前記冷却材供給源と前記導入配管との接続位置よりも高い位置に設定し、前記領域内トレイは、前記ガスが前記水分除去部に進入する側の端部に捕集した凝縮液を下方に落下させる孔が設けられていることを特徴とする。

本発明の実施形態によれば、水素除去の前段で被処理ガスから水分を取り除くことができるため、被処理ガスに含まれる水分に起因する水素除去部での水素除去量の低下を抑制することができる。

本発明の実施形態に係る水素除去装置の斜視図。本発明の実施形態に係る水素除去装置の冷却材供給源の一例である冷却材容器以外の例を示す説明図であり、（Ａ）は冷却材供給源がプールに沈められている冷却材容器である場合を説明する説明図、（Ｂ）は冷却材供給源がプールである場合の例を説明する説明図、（Ｃ）は冷却材供給源が配管である場合の例を説明する説明図。本発明の実施形態に係る水素除去装置を原子炉格納容器の内部に設置した様子を示す水素除去装置および原子炉格納容器の断面図。本発明の第１の実施形態に係る水素除去装置の断面図。本発明の第２の実施形態に係る水素除去装置の断面図。本発明の第３の実施形態に係る水素除去装置の断面図。沸騰水型原子炉における原子炉格納容器および沸騰水型原子炉に適用される従来の可燃性ガス濃度制御装置の構成を示す断面図。

本発明の実施形態に係る水素除去装置について、図面を参照して説明する。なお、以下の説明においては、上、下、左、右等の方向を示す言葉は、図示した状態または通常の使用状態を基準とする。

図１は本発明の実施形態に係る水素除去装置の一例である水素除去装置５０（５０Ａ，５０Ｂ，５０Ｃ）の斜視図である。

水素除去装置５０は、水素除去装置５０の内部に導入（吸気）したガス（以下、「被処理ガス」と称する。）１７から水分を除去する水分除去部５１と、水分除去部５１で水分除去後のガスから水素を除去する水素除去部５２と、を具備する。

水素除去装置５０では、被処理ガス１７の流れ方向を基準とすると、水分除去部５１が水素除去部５２の上流側に設置されており、まず、水分除去部５１で被処理ガス１７から水分が除去され、続いて、水素除去部５２で水素が除去される。水分除去部５１および水素除去部５２で水分および水素が除去された被処理ガス（以下、「処理済ガス」と称する。）１８は、水素除去装置５０の外部へ排気される。

水分除去部５１は、例えば、外部から被処理ガス１７を吸気する吸気口５４よりも被処理ガス１７の流れに対して上流側に配設され、例えば、水等の冷却材１９を貯える冷却材容器５５ａ等の冷却材供給源５５から供給される冷却材１９が内部を流動する伝熱管５６を備える。

伝熱管５６の一端には、冷却材供給源５５の冷却材１９を伝熱管５６に流入させる導入配管５７が接続され、他端には伝熱管５６から流出する冷却材１９を冷却材供給源５５に戻す戻り配管５８が接続される。すなわち、水素除去装置５０では、冷却材供給源５５と伝熱管５６とが、導入配管５７および戻り配管５８で連通しており、冷却材供給源５５から導入配管５７、伝熱管５６、および戻り配管５８を経由して、再び冷却材供給源５５に戻る循環流路が形成されている。

冷却材供給源５５においては、冷却材１９の自然循環を促す観点から、流入側の圧力よりも流出側の圧力が高くなるように導入配管５７と戻り配管５８とを設置することが好ましい。戻り配管５８の接続位置の高さを導入配管５７の接続位置の高さよりも高く設置することは、戻り配管５８の接続位置と導入配管５７の接続位置との間で水圧差（水頭差）を生じさせることになるので、冷却材１９の自然循環を促す作用を生じる。

また、伝熱管５６は、冷却水の流入する端部が他方の端部に比べて低くなるように傾けて配設される。

水分除去部５１では、導入配管５７と複数の伝熱管５６の入口側との間に導入配管５７から導かれる冷却材１９を各伝熱管５６に分配する分配ヘッダ５９ａが設置される。また、複数の伝熱管５６の出口側と戻り配管５８との間に各伝熱管５６から流出する冷却材１９を戻り配管５８に合流させる収集ヘッダ５９ｂが設置される。なお、分配ヘッダ５９ａおよび収集ヘッダ５９ｂは、冷却材の分配機能および収集機能を損なわない限り形状は任意である。

また、水分除去部５１では、分配ヘッダ５９ａと収集ヘッダ５９ｂとの間、かつ、伝熱管５６の上方には、伝熱管５６を跨ぐ仕切板６０が設置される。仕切板６０は水分除去部５１に流入する被処理ガス１７が伝熱管５６の上方から進入するのを防ぎ、側方（または下方）から進入するように被処理ガス１７の流動する方向を制限する。すなわち、仕切板６０を設置することによって、被処理ガス１７の流入および流出をよりスムーズにすることができる。

さらに、水分除去部５１では、伝熱管５６と接する被処理ガス１７に含まれる水蒸気等が凝縮した凝縮液（図１において省略）を、伝熱管５６が配設される領域、すなわち、被処理ガス１７と伝熱管５６内を流動する冷却材との間で熱交換が行われる領域（以下、「熱交換領域」と称する。）の下方（熱交換領域の外部）で捕集する第１のトレイ６１が設置される。

水素除去部５２では、例えば、上下方向等の少なくとも２箇所が開口した筐体６３によって、吸気口５４と内部のガスを外部へ排気する排気口６６とを接続する流路が形成される。筐体６３の内部、すなわち、吸気口５４と排気口６６とを接続する流路上には、水素と酸素とを反応させる水素／酸素触媒層６４およびＲｕ系触媒等の水素と窒素を反応させる水素／窒素触媒層６５が設置される。

水素除去部５２では、吸気口５４から導入されたガスは、触媒層６４，６５を通過し、その過程で水素が除去される。触媒層６４，６５を通過したガス、すなわち、処理済ガス１８は、触媒層６４，６５から排気口６６に導かれ、排気口６６から外部へ排気される。ここで、符号６７は排気口６６に取り付けられる蓋部、符号６８は水分除去部５１および水素除去部５２と冷却材供給源５５が配設される領域とを隔離する隔壁６８である。

このように構成される水素除去装置５０では、水素を含んだ水蒸気が水分除去部５１の伝熱管５６で水蒸気が凝縮されて水分が除去され、その後、水素除去部５２で水素が除去された後、排気口６６から排気される。

このとき、水素除去部５２で生じる水素と酸素との再結合反応（発熱反応）、および窒素と水素とのアンモニア生成反応（発熱反応）によって生じる反応熱が、ガスの浮力を発生させて、ガスの自然循環作用を発生および促進させる。

なお、上述した水素除去装置５０は、伝熱管５６が複数の直管で構成される例であるが、ガスと伝熱管５６内の冷却材１９との間で熱交換可能であれば、図１に示される例に限らず任意に構成することができる。

例えば、伝熱管５６を単一の蛇行配管とし、伝熱管５６の入口側を導入配管５７と接続し、伝熱管５６の出口側を戻り配管５８と接続する構成としても良い。また、伝熱管５６内を流動させる冷却材１９の出入りを考えて、伝熱管５６を２重管とし、伝熱管５６内を流れる冷却材１９の入口と出口とを一端に設置するようにしてもよい。

また、上述した水素除去装置５０では、冷却水の流入する端部が他方の端部に比べて低くなるように傾けて伝熱管５６が配設されているが、特に傾きを設けずに配設されていても良い。

さらに、上述した水素除去装置５０は、水素除去部５２において、水素／酸素触媒層６４の上に水素／窒素触媒層６５が配設されている（図１）が、水素／酸素触媒層６４および水素／窒素触媒層６５の配置は、図１に示される状態と上下逆の状態でも良い。

さらにまた、上述した水素除去装置５０は、第１のトレイ６１が設置されている例であるが、第１のトレイ６１は必ずしも設置されている必要はない。

また、上述した水素除去装置５０は、冷却材供給源５５が冷却材容器５５ａである場合の例であるが、冷却材供給源５５は冷却材容器５５ａに限らず、冷却材１９を循環可能な構成である限り任意である。

図２は水素除去装置５０の冷却材供給源５５の一例である冷却材容器５５ａ以外の例を示す説明図であり、図２（Ａ）は冷却材供給源５５がプール５５ｂに沈められている冷却材容器５５ａである場合を説明する説明図、図２（Ｂ）は冷却材供給源５５がプール５５ｂである場合の例を説明する説明図、図２（Ｃ）は冷却材供給源５５が一般的な配管５５ｃである場合を説明する説明図である。

冷却材供給源５５は、例えば、図２（Ａ）に示されるように、冷水で満たしたプール５５ｂの中に配置される冷却材容器５５ａでも良いし、図２（Ｂ）に示されるように、プール５５ｂでも良いし、図２（Ｃ）に示されるように、一般的な配管５５ｃでも良い。なお、符号５５ｄは配管継手である。

図２（Ａ）に示される例では、伝熱管５６、分配ヘッダ５９ａ、または収集ヘッダ５９ｂなどが万一破損した場合に、当該破損箇所を経由して水素除去装置５０を覆う雰囲気がプール５５ｂ内に到達することを防ぐことができる。すなわち、冷却材供給源５５側と水分除去部５１および水素除去部５２側との隔離状態を維持することができる。この利点は、後述する図３に示されるような水素除去装置５０を原子炉格納容器１の内部の雰囲気から水素を除去する際に適用する場合に特に有効である。

図２（Ｂ）に示される例では、冷却材容器５５ａに充填される冷却材１９の代わりにプール５５ｂに貯水されるプール水を冷却材１９として利用するものであり、冷却材容器５５ａを使用する場合と比較して構成を簡素化できる。

なお、図２（Ｃ）に示される例において、冷却材容器５５ａの代わりに導入配管５７と戻り配管５８とを接続する配管５５ｃを、図２（Ａ）に示される冷却材容器５５ａのように、冷水で満たしたプール５５ｂの中に配置しても良い。この場合、図２（Ａ）に示される例と同様の効果を奏することができる。

図３は水素除去装置５０を原子炉格納容器１の内部に設置した様子を示す水素除去装置５０および原子炉格納容器１の断面図である。

なお、図３では図を簡略化する観点から冷却材供給源５５、導入配管５７、および戻り配管５８等の一部構成を省略して示している。

水素除去装置５０は、例えば、原子炉格納容器１の内部の雰囲気から水素を除去する際に適用することができる。この場合、水素除去装置５０の隔壁６８を原子炉格納容器１の容器壁６８ａとし、水分除去部５１および水素除去部５２を原子炉格納容器１の内部（例えば、上部ドライウェル５）に配設する一方、冷却材供給源５５（図１）を原子炉格納容器１の外部に配設する。

導入配管５７および戻り配管５８（何れも図１）は、容器壁６８ａを貫通しており、水分除去部５１との間で冷却材１９（図１）を循環可能に接続される。

また、水素除去装置５０を原子炉格納容器１の内部の雰囲気から水素を除去するのに適用する場合には、冷却材容器５５ａ（図１，図２（Ａ））または配管５５ｃ（図２（Ｃ））を冷却するプール５５ｂ（図２（Ｂ））として、燃料プール（図３において省略）を使用することができる。

冷却材容器５５ａまたは配管５５ｃを冷却するプール５５ｂとして、燃料プールを使用する場合、図２（Ａ）に示されるように、冷却材１９が循環する流路とプール５５ｂとは隔離される形態の方が好ましい。伝熱管５６、分配ヘッダ５９ａ、または収集ヘッダ５９ｂなどが万一破損した場合に放射性物質を含み得る原子炉格納容器１の内部のガス等が当該破損箇所を経由して原子炉格納容器１の外部にある燃料プールへ到達することを防ぐことができるためである。

上述した水素除去装置５０では、導入配管５７および戻り配管５８の高低差や冷却材容器５５ａで冷却される冷却材１９と戻り配管５８から冷却材容器５５ａ等の冷却材供給源５５内に戻る加熱された冷却材１９との温度差により生じる比重差に起因して、冷却材供給源５５、導入配管５７、伝熱管５６、および戻り配管５８を接続する循環流路において冷却材１９の自然対流を生じさせることができる。

すなわち、水素除去装置５０では、静的に冷却材供給源５５と伝熱管５６が配設される水分除去部５１との間の熱交換を行うことができるので、水分除去部５１で行う水分の除去と、水素除去部５２で行う水素除去とを、外部電源、駆動部を必要とすることなく、継続的に行うことができる。

また、水素除去装置５０では、水素を含んだ水蒸気が水分除去部５１の伝熱管５６で水分が凝縮されて除去され、その後、水素除去部５２の触媒層６４，６５で水素が除去された後、排気口６６から排気される。従って、水素除去装置５０では、水蒸気によるＲｕ系触媒の触媒活性の低下が最小限に抑制でき、高い水素除去量を維持することができる。

続いて、本発明の各実施形態に係る水素除去装置について、説明する。

[第１の実施形態]
図４は、本発明の第１の実施形態に係る水素除去装置の一例である水素除去装置５０Ａの断面図である。

なお、後述する第１の実施形態では、水素除去装置５０Ａを原子炉格納容器１（図３）の内部の雰囲気から水素を除去する場合に適用する例を説明するとともに、図を簡略化する観点から、図４では図１に示される冷却材供給源５５、導入配管５７、および戻り配管５８等の一部構成を省略して示している。また、符号Ｒは被処理ガス１７との熱交換が行われる熱交換領域を示している。

水素除去装置５０Ａは、水素除去装置５０Ａの内部に導入（吸気）した被処理ガス１７から水分を除去する水分除去部５１と、水分除去部５１で水分除去後のガスから水素を除去する水素除去部５２とを具備する。

水分除去部５１は、被処理ガス１７の流れに対して、水素除去部５２の上流側に配設され、被処理ガス１７と熱交換する伝熱管５６を備える。また、熱交換領域Ｒの下方には、被処理ガス１７との熱交換により伝熱管５６の表面に生じ、伝熱管５６から落下する凝縮液７１を受け止めて捕集する第１のトレイ６１が設置される。さらに、伝熱管５６の上方には、被処理ガス１７の流入方向を制限し、水素除去装置５０Ａ内でのガスの流動をスムーズにする観点から、伝熱管５６を跨ぐように仕切板６０が設置される。

水分除去部５１では、流入した被処理ガス１７が熱交換領域Ｒを抜ける過程で、熱交換領域Ｒに配設される伝熱管５６を介して伝熱管５６の内部を流動する冷却材と被処理ガス１７とが熱交換され、被処理ガス１７が冷却される。すると、伝熱管５６の表面に被処理ガス１７に含まれる水蒸気が凝縮し、被処理ガス１７に含まれる水分が凝縮液７１として除去される。伝熱管５６の表面に生じた凝縮液７１は、やがて、自然落下し、第１のトレイ６１で捕集される。

水素除去部５２は、例えば、下側の開口部を吸気口５４とし、上側の開口部を排気口６６とする筐体６３内に水素／酸素触媒層６４および水素／窒素触媒層６５を設置して構成される。水素／酸素触媒層６４および水素／窒素触媒層６５は、例えば筺体６３内の支持部７２で支持される。

水素除去部５２では、水分除去部５１を通過して水分が除去された被処理ガス１７が吸気口５４から導入された被処理ガス１７は、水素／酸素触媒層６４で水素と酸素との再結合反応によって水素が消費（除去）される。続いて、水素／窒素触媒層６５で被処理ガス１７に含まれている窒素と水素とを反応させ、不燃性のアンモニアに変化させることによって水素が消費（除去）される。触媒層６４，６５を通過し、水素が除去された処理済ガス１８は、排気口６６に導かれ、排気口６６から外部へ排気される。

このように構成される水素除去装置５０Ａでは、水素除去部５２の前段に水分を除去する水分除去部５１が設置されているため、水素除去部５２が水素を除去する前に水分除去部５１で被処理ガス１７から水分を除去することができる。

従って、水素除去部５２に適用される水素と反応させる触媒として、水蒸気によって活性が低下することが知られている水素と窒素の反応触媒として典型的なＲｕ系反応触媒を用いたとしても、Ｒｕ系反応触媒の活性低下が抑制されるので、水蒸気が含有される水素を被処理ガス１７とする場合においても、水素除去量を低下させることなく、水素除去を継続的に行うことができる。

次に、本発明の第１の実施形態に係る水素除去装置を用いた水素除去方法（以下、「第１の水素除去方法」と称する。）について説明する。

第１の水素除去方法は、例えば、水素除去装置５０Ａを用いて行われる。第１の水素除去方法は、被処理ガス１７を水分除去部５１に流入させ、水分除去部５１で、被処理ガス１７に含まれる水蒸気を伝熱管５６で凝縮させて被処理ガス１７から水分を除去する水分除去ステップと、水分除去ステップを経て水分が除去され吸気口５４から流入する被処理ガス１７を水素除去部５２に内蔵される触媒層６４，６５を通過させて被処理ガス１７から水素を除去する水素除去ステップと、を具備する。

水素除去装置５０Ａを用いて、原子炉格納容器１の内部の雰囲気から水素を除去する第１の水素除去方法では、なんらかの原因により、燃料被覆管の温度が上昇し、水蒸気と燃料被覆管材料であるジルコニウムとの間で反応（Ｍｅｔａｌ−Ｗａｔｅｒ反応）が生じて水素が発生し、大量の蒸気とともに原子炉圧力容器２から漏洩する。原子炉圧力容器２から原子炉格納容器１内に漏洩した水蒸気および水素が水素除去装置５０Ａ内に流入する。

水素除去装置５０Ａでは、まず、水素除去装置５０Ａ内に流入する水素を含んだ水蒸気である被処理ガス１７は、冷却材１９を通水した伝熱管５６の表面で熱交換されて凝縮し、凝縮液７１として除去される（水分除去ステップ）。

水分が除去された被処理ガス１７は、吸気口５４から筐体６３の内部に流入し、筐体６３に内蔵される水素／酸素触媒層６４および水素／窒素触媒層６５を通過する。水素／酸素触媒層６４では水素と酸素との再結合反応によって被処理ガス１７中の水素が消費され、水素／窒素触媒層６５では窒素と水素とのアンモニア生成反応によって被処理ガス１７中の水素が消費される。

すなわち、再結合反応およびアンモニア生成反応の過程で、水素が消費されて水素が除去される（水素除去ステップ）。水素除去ステップで水素／酸素触媒層６４および水素／窒素触媒層６５で水素が除去された処理済ガス１８は、排気口６６から排気される。

このように、第１の水素除去方法では、水素除去ステップに先立ち、水分除去ステップを行うため、水素と反応させる触媒としてＲｕ系反応触媒を用いたとしても、Ｒｕ系反応触媒の活性低下が抑制され、水蒸気が含有される水素を被処理ガス１７とする場合においても、水素除去量を低下させることなく、水素除去を継続的に行うことができる。

水素除去装置５０Ａおよび水素除去装置５０Ａを用いた水素除去方法（第１の水素除去方法）によれば、水素除去部５２で水素除去する前に水分除去部５１で被処理ガス１７から水分を除去するため、水蒸気によって活性が低下することが知られている水素と窒素の反応触媒として典型的なＲｕ系反応触媒を用いたとしても、Ｒｕ系反応触媒の活性低下を抑制するので、水蒸気が含有される水素を被処理ガス１７とする場合においても、水素除去量を低下させることなく、水素除去を継続的に行うことができる。

[第２の実施形態]
図５は、本発明の第２の実施形態に係る水素除去装置の一例である水素除去装置５０Ｂの断面図である。

なお、後述する第２の実施形態では、水素除去装置５０Ｂを原子炉格納容器１（図３）の内部の雰囲気から水素を除去する場合に適用する例を説明するとともに、図を簡略化する観点から、図５では図４と同様に冷却材供給源５５、導入配管５７、および戻り配管５８等の一部構成を省略して示している。

水素除去装置５０Ｂは、水素ガス除去装置５０Ａに対して、伝熱管５６が配設される領域、すなわち、熱交換領域内に第１のトレイ６１と同様の第２のトレイ７３をさらに具備する点で相違するが、その他の点では実質的に相違しない。そこで、本実施形態の説明では、上記相違点を中心に説明し、水素ガス除去装置５０Ａと同一の構成要素には同一の符号を付して、説明を省略する。

水素除去装置５０Ｂは、水分除去部５１と、水素除去部５２とを具備し、水分除去部５１内の熱交換領域Ｒの下方に第１のトレイ６１が設置される水素除去装置５０Ａに対して、さらに、熱交換領域Ｒの内部に第２のトレイ７３が追設されて構成される。

第２のトレイ７３は、例えば、図５における手前側に位置する分配ヘッダ５９ａ（図１）側と図５における奥側に位置する収集ヘッダ５９ｂ（図１）側で支持され、また、分配ヘッダ５９ａ側および収集ヘッダ５９ｂ側の何れか一方が低くなるように傾斜させて設置される。このように第２のトレイ７３を傾斜させて設置することで、捕集された凝縮液７１を他の伝熱管５６に垂らすことなく、低部に案内し、最終的には第１のトレイ６１内に捕集することができる。

このように構成される水素除去装置５０Ｂでは、水素除去装置５０Ａと同様の効果を奏するとともに、一の伝熱管５６に凝縮した凝縮液７１を当該伝熱管５６の下方に配設される他の伝熱管５６に垂らすことがないので、伝熱管５６表面に凝縮液膜が形成されるのを防ぎ、伝熱性能の劣化を抑制することができる。

次に、本発明の第２の実施形態に係る水素除去装置を用いた水素除去方法（以下、「第２の水素除去方法」と称する。）について説明する。

第２の水素除去方法は、例えば、水素除去装置５０Ｂを用いて行われ、第１の水素除去方法に対して、伝熱管５６に凝縮した凝縮液７１の捕集方法が異なるが、被処理ガス１７から水分を除去する水分除去ステップ、および被処理ガス１７から水素を除去する水素除去ステップについては、第１の水素除去方法と実質的に同様であるため、水分除去ステップおよび水素除去ステップについては説明を省略する。

第２の水素除去方法で行われる凝縮液７１の捕集方法は、熱交換領域Ｒの下方（外部）に設置される第１のトレイ６１に加えて、熱交換領域Ｒの内部に配設される第２のトレイ７３でも凝縮液７１を捕集する。

このように、第２の水素除去方法では、熱交換領域Ｒの内部でも凝縮液７１を捕集することによって、一の伝熱管５６に凝縮した凝縮液７１を当該伝熱管５６の下方に配設される他の伝熱管５６に垂らすことがないので、伝熱管５６表面に凝縮液膜が形成されるのを防ぎ、伝熱性能の劣化を抑制することができる。

なお、上述した水素除去装置５０Ｂの例は、設置される第２のトレイ７３の数量が１個の場合であるが、水素除去装置５０Ｂに設置される第２のトレイ７３の数量は、必ずしも１個でなくても良く、複数個であっても良い。

[第３の実施形態]
図６は、本発明の第３の実施形態に係る水素除去装置の一例である水素除去装置５０Ｃの断面図である。

なお、後述する第３の実施形態では、水素除去装置５０Ｃを原子炉格納容器１の内部の雰囲気から水素を除去する場合に適用する例を説明するとともに、図を簡略化する観点から、図６では図４，５と同様に冷却材供給源５５、導入配管５７、および戻り配管５８等の一部構成を省略して示している。

水素除去装置５０Ｃは、水素ガス除去装置５０Ｂに対して、第２のトレイ７３の代わりに第３のトレイ７６をさらに具備する点で相違するが、その他の点では実質的に相違しない。そこで、本実施形態の説明では、上記相違点を中心に説明し、水素ガス除去装置５０Ｂと同一の構成要素には同一の符号を付して、説明を省略する。

水素除去装置５０Ｃは、水分除去部５１と、水素除去部５２とを具備し、水分除去部５１内の熱交換領域Ｒの下方に第１のトレイ６１が設置されるとともに、熱交換領域Ｒの内部に第３のトレイ７６が追設されて構成される。第３のトレイ７６は、第２のトレイ７３に対して、被処理ガス１７が流入する側の端部にトレイ内に捕集した凝縮液７１を下方に落下させる孔が追設されたものである。

このように構成される水素除去装置５０Ｃでは、水素除去装置５０Ｂと同様の効果を奏するとともに、水分除去部５１の被処理ガス１７の流入口近傍で落下する凝縮液７１が水分除去部５１に流入する被処理ガス１７に含まれる水分を凝縮させるため、水分除去効果をより高めることができる。

次に、本発明の第３の実施形態に係る水素除去装置を用いた水素除去方法（以下、「第３の水素除去方法」と称する。）について説明する。

第３の水素除去方法は、例えば、水素除去装置５０Ｃを用いて行われ、第２の水素除去方法に対して、熱交換領域Ｒの内部に配設される第３のトレイ７６内に捕集された凝縮液７１をさらに利用し、水分除去部５１の被処理ガス１７の流入口近傍で落下させることによって、当該凝縮液７１が通過する被処理ガス１７の水分の一部を凝縮させるステップをさらに具備する点、すなわち、水分除去ステップが異なる。

その一方で、第３の水素除去方法における水素除去ステップは、第１の水素除去方法および第２の水素除去方法と実質的に同様である。そこで、水素除去ステップについては説明を省略し、水分除去ステップを中心に説明する。

第３の水素除去方法における水分除去ステップは、二段階で行われる。まず、第１の段階として、水分除去部５１の被処理ガス１７の流入口近傍で落下する凝縮液７１を通過させることによって、被処理ガス１７の水分の一部を凝縮させる第１の水分除去ステップと、第１，２の水素除去方法における水分除去ステップと同様の第２の水分除去ステップと、を備える。

このように、第３の水素除去方法では、第１，２の水素除去方法に対して、水分除去部５１の被処理ガス１７の流入口近傍で落下する凝縮液７１を通過させることによって、被処理ガス１７の水分の一部を凝縮させるステップ（第１の水分除去ステップ）をさらに、備えるため、被処理ガス１７に含まれる水分の除去効果をより高めることができる。

水素除去装置５０Ｃおよび水素除去装置５０Ｃを用いた水素除去方法（第３の水素除去方法）によれば、水素除去装置５０Ａおよび水素除去装置５０Ａを用いた水素除去方法（第１の水素除去方法）と同様の効果を奏するとともに、水分除去部５１の被処理ガス１７の流入口近傍で落下する凝縮液７１が水分除去部５１に流入する被処理ガス１７に含まれる水分を凝縮させるため、水分除去効果をより高めることができる。

以上、水素除去装置５０（５０Ａ，５０Ｂ，５０Ｃ）および水素除去装置５０（５０Ａ，５０Ｂ，５０Ｃ）を用いて行う水素除去方法によれば、水素除去の前段で被処理ガスから水分を取り除くことができるため、水素除去を行う水素除去部に水分の少ない乾燥した被処理ガスを供給することができ、水蒸気によるＲｕ系触媒の活性低下を抑制できる。

すなわち、原子炉建屋内のような過酷事故発生時に大量の水蒸気とともに水素が充満し得るような環境下に水素除去装置５０（５０Ａ，５０Ｂ，５０Ｃ）を設置して適用する場合においても、水素除去部５２に設置される水素／酸素触媒層６４に適用されるＲｕ系触媒の活性が著しく損なわれることがなく、水素除去部５２での水素除去量低下を抑制することができる。

また、水素除去装置５０Ｂおよび水素除去装置５０Ｂを用いた水素除去方法によれば、水素除去装置５０Ａおよび水素除去装置５０Ａを用いた水素除去方法と同様の効果を奏するとともに、一の伝熱管５６に凝縮した凝縮液７１が当該伝熱管５６の下方に配設される他の伝熱管５６に液垂れすることを防止できるので、伝熱管５６表面に凝縮液膜が形成されるのを防ぎ、伝熱性能の劣化を抑制することができる。

また、水素除去装置５０Ｃおよび水素除去装置５０Ｃを用いた水素除去方法によれば、水素除去装置５０Ａおよび水素除去装置５０Ａを用いた水素除去方法と同様の効果を奏するとともに、水分除去部５１の被処理ガス１７の流入口近傍で落下する凝縮液７１が水分除去部５１に流入する被処理ガス１７に含まれる水分を凝縮させるため、水分除去効果をより高めることができる。

さらに、各実施形態ではＲｕ系触媒を用いた水素除去装置５０について説明してきたが、これに限られない。例えば、内部に金属酸化物（例えば、過酸化マンガン（Ｍｎ_ｎＯ_ｍ）、酸化コバルト（Ｃｏ_ｎＯ_ｍ）、酸化銅（ＣｕＯ）等）または過酸化金属を備え、金属酸化物または過酸化金属に含まれるＯと水素ガスが結合して水を生成することで水素を除去する水素除去装置であってもよい。

この場合も、金属酸化物または過酸化金属の表面に水滴が付着すると水素ガスの除去性能が低下するため、被処理ガス１７の水蒸気を予め取り除くことによって水素除去装置の性能低下を抑制することができる。

なお、本発明は上記実施形態そのままに限定されるものではなく、実施段階では、上述した実施例以外にも様々な形態で実施することが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、追加、置き換え、変更を行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれるとともに、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれる。

１…原子炉格納容器、２…炉心、３…原子炉圧力容器、４…生体遮蔽壁、５…上部ドライウェル、６…下部ドライウェル、７…ウェットウェル、８…ベント管、９…サプレッションプール、１０…従来の可燃性ガス濃度制御装置、１１…主蒸気管、１２…安全弁、１３…真空破壊弁、１４…再結合器、１５…ブロア、１７…被処理ガス、１８…処理済ガス、１９…冷却材（水）、５０（５０Ａ，５０Ｂ，５０Ｃ）…水素除去装置、５１…水分除去部、５２…水素除去部、５４…吸気口、５５…冷却材供給源、５５ａ…冷却材容器、５５ｂ…プール、５５ｃ…配管、５５ｄ…配管継手、５６…伝熱管、５７…導入配管、５８…戻り配管、５９ａ…分配ヘッダ、５９ｂ…収集ヘッダ、６０…仕切板、６１…第１のトレイ、６３…筐体、６４…水素／酸素触媒層、６５…水素／窒素触媒層、６６…排気口、６７…蓋部、６８…隔壁、６８ａ…容器壁、７１…凝縮液、７２…支持部、７３…第２のトレイ、７６…第３のトレイ、Ｒ…熱交換領域。

Claims

外部からガスを内部に吸気する吸気口と前記内部のガスを前記外部へ排気する排気口とを接続する流路上に金属酸化物または水素を反応させる触媒が設置されており、前記金属酸化物または前記触媒を通過するガスから水素を除去する水素除去部と、
冷却材を貯える冷却材供給源と連通し、前記冷却材供給源から前記冷却材が流入する導入配管と一端が接続され、前記冷却材供給源と連通し、前記冷却材供給源へ前記冷却材を戻す戻り配管と他端が接続されており、前記冷却材を内部に流動させて、前記導入配管と前記戻り配管を介して前記冷却材供給源との間で前記冷却材を循環させる伝熱管を備え、前記ガスに含まれる水蒸気を前記伝熱管で凝縮させて水分を除去する水分除去部と、
前記伝熱管が配設される領域内に設置され、前記伝熱管で凝縮した凝縮液を捕集する領域内トレイとを具備し、
原子炉格納容器の内部に前記伝熱管を、外部に前記冷却材供給源を配設し、かつ、前記冷却材供給源と前記戻り配管との接続位置を前記冷却材供給源と前記導入配管との接続位置よりも高い位置に設定し、
前記領域内トレイは、前記ガスが前記水分除去部に進入する側の端部に捕集した凝縮液を下方に落下させる孔が設けられていることを特徴とする水素除去装置。
前記領域内トレイは、前記水分除去部の入口側の端を他端に比べて低くして設置されることを特徴とする請求項１記載の水素除去装置。
前記伝熱管が配設される領域の下方に設置され、前記伝熱管で凝縮した凝縮液を捕集する領域下方トレイをさらに具備することを特徴とする請求項１または２記載の水素除去装置。
前記導入配管と前記伝熱管の各々と接続され、前記導入配管から流入する前記冷却材を前記伝熱管の各々に分配する分配ヘッダと、
前記伝熱管の各々と前記戻り配管と接続され、前記伝熱管の各々から流入する前記冷却材を収集して前記戻り配管に流入させる収集ヘッダと、をさらに具備することを特徴とする請求項１から３の何れか１項に記載の水素除去装置。
前記冷却材供給源は、前記導入配管および前記戻り配管と連通し、前記冷却材が充填される容器および配管の何れか一方であることを特徴とする請求項１から４の何れか１項に記載の水素除去装置。
前記容器および配管の何れか一方は、水で満たされるプール中に設置されることを特徴とする請求項５記載の水素除去装置。
前記冷却材供給源は、前記導入配管および前記戻り配管と連通し、水で満たされるプールであることを特徴とする請求項１から４の何れか１項に記載の水素除去装置。
前記プールは原子炉建屋内に設置される燃料プールであることを特徴とする請求項６または７に記載の水素除去装置。
前記伝熱管の上方に前記伝熱管を跨ぐ仕切板をさらに設置したことを特徴とする請求項１から８の何れか１項に記載の水素除去装置。