JP5979120B2

JP5979120B2 - 燃料電池用セパレータ、燃料電池セル、燃料電池セルの製造方法、燃料電池スタック

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Publication number: JP5979120B2
Application number: JP2013236543A
Authority: JP
Inventors: 卓也栗原; 研二佐藤
Original assignee: Toyota Motor Corp
Current assignee: Toyota Motor Corp
Priority date: 2013-11-15
Filing date: 2013-11-15
Publication date: 2016-08-24
Anticipated expiration: 2033-11-15
Also published as: JP2015097144A; KR20150128875A; WO2015072082A1; US20160248106A1; US10418650B2; CN105190975A; KR101795898B1; DE112014005208T5; DE112014005208B4; CN105190975B

Description

本発明は、燃料電池におけるシールに関する。

燃料電池セル間をシールするガスケットを、セパレータに形成した凹部に配置することにより、ガスケットの圧縮率を担保する燃料電池セルが知られている。ガスケット配置用の凹部は、セパレータに開口したマニホールドの周囲を突出させたフランジを利用して形成される（例えば特許文献１）。

特開２０１２−８９３８７号公報

マニホールドの周囲を突出させたフランジを利用してガスケット配置用の凹部を形成する場合、流体を燃料電池セルの面内に導入する部分についてはフランジを形成することができないため、フランジが途切れる部位であるフランジ端部が形成されることになる。このセパレータを用いた燃料電池セルを積層した燃料電池スタックにおいては、外力によって燃料電池セルにズレが生じた場合に、このフランジ端部にガスケットが干渉し、ガスケットが損傷する虞がある。

このような事情に配慮しつつ、シール部材の耐久性を向上させることが課題であった。この他、装置の小型化や、低コスト化、省資源化、製造の容易化、使い勝手の向上等が望まれていた。

本発明は、先述した課題の少なくとも一部を解決するためのものであり、以下の形態として実現できる。

（１）本発明の一形態によれば、燃料電池に用いられ、膜電極接合体に対向して配置されるセパレータが提供される。この燃料電池用セパレータは、前記膜電極接合体の発電領域と対向するセパレータ中央領域と；前記セパレータ中央領域から外縁に延びる外縁部と；前記外縁部に設けられる第１のマニホールド孔および第２のマニホールド孔と；前記第１のマニホールド孔から前記セパレータ中央領域を介して第２のマニホールド孔へ向かって形成される流体流路と；前記流体流路ならびに前記第１及び第２のマニホールド孔の外周に配置されるガスケットと；前記第１及び第２のマニホールド孔を取り囲む領域の一部が当該セパレータの厚み方向に突出し、前記第１及び第２のマニホールド孔の外周に沿って延伸して形成されたフランジ部と；を備え；前記フランジ部のマニホールド外周方向端部であって、前記ガスケットに対向する部分に保護膜を備える。この形態によれば、シール部材の耐久性を向上させることができる。フランジ部のマニホールド外周方向端部を保護膜によって被覆することによって、シール部材が端部に干渉しても、シール部材に損傷が発生しにくくなる。

（２）他の形態として、上記形態の燃料電池用セパレータを、第１のセパレータとして備える燃料電池セルが提供される。この燃料電池セルは、前記第１のセパレータとの間に、膜電極接合体を挟む第２のセパレータと；前記第１及び第２のセパレータを接着する接着部材とを備え；前記保護膜の素材は、前記接着部材の素材と同じである。この形態によれば、保護膜を追加しても、必要になる素材の種類は増えないので、製造が容易になる。

（３）他の形態として、上記形態の燃料電池セルを製造する方法が提供される。この方法は、前記第１及び第２のセパレータを前記接着部材によって接着する接着工程において、前記保護膜を形成する。この形態によれば、接着と共に保護膜の形成が実現されるので、製造が容易になる。

（４）上記形態の製造方法であって；前記接着工程は、前記第１及び第２のセパレータの間に、射出成形によって前記接着部材を形成する工程を含み；前記保護膜は、前記第１のセパレータと、前記射出成形に用いられる型との間に流入した素材によって形成される。この形態によれば、保護膜の形成のために、新たに型を用意する必要がないので、製造が容易になる。

本発明は、上記以外の種々の形態でも実現できる。例えば、上記燃料電池セルを複数、含む燃料電池スタック、この燃料電池スタックを含む燃料電池システムとして実現できる。

セルを示す平面図。冷却水マニホールド付近の拡大図。冷却水マニホールド付近の断面図。セルの製造方法を示す工程図。第１の製造工程の説明図。第２の製造工程の説明図。保護膜の形成の説明図。

図１は、セル１１０を示す平面図である。複数のセル１１０が図１に示されたＺ方向に積層されて固定されることによって、燃料電池スタックが形成される。セル１１０は、第１のセパレータ２０、膜電極接合体１０、第２のセパレータ３０が積層した構造を有する（図３と共に後述）。図１に表れているのは、第１のセパレータ２０である。

セル１１０は、冷却水マニホールド４１１〜４１６と、燃料ガスマニホールド５１１，５１２と、空気マニホールド６１１〜６２２とを備える。冷却水マニホールド４１１〜４１３、燃料ガスマニホールド５１１、及び空気マニホールド６１１〜６１６は供給用である。冷却水マニホールド４１４〜４１６、燃料ガスマニホールド５１２、及び空気マニホールド６１７〜６２２は、排出用である。

図１に示されるように、第１のセパレータ２０には、冷却水流路４２０が形成されている。冷却水マニホールド４１１〜４１３から供給された冷却水は、リブ４３０によって整流され、冷却水流路４２０を流れて、冷却水マニホールド４１４〜４１６から排出される。

図１には、第１のセパレータ２０上にシールラインＳＬ１〜ＳＬ５が示されている。シールラインＳＬ１〜ＳＬ５のそれぞれは、冷却水と燃料ガスと空気とが混合しないように、互いの流路がシールされた境界を示す仮想線であり、閉曲線である。本願における曲線とは、可微分曲線に限られず、シールラインＳＬ１〜ＳＬ５のように微分不可能な部位を有するものも含まれる。

図２は、図１における領域２（冷却水マニホールド４１１付近）の拡大図である。但し、リブ４３０の図示は省略されている。図３は、図２におけるＡ−Ｂ−Ｃ断面を、積層された２つのセル１１０について示す。

図３に示されるように、Ａ−Ｂ断面の右側（セル１１０の中央部）において、膜電極接合体１０と多孔体流路３５とが、第１のセパレータ２０と第２のセパレータ３０とに挟み込まれている。多孔体流路３５は、金属多孔体（例えばエキスパンドメタル）などのガス拡散性および導電性を有する多孔質の材料で形成されている。多孔体流路３５は、空孔率が高いため、反応ガスが流動する流路として機能する。一方、先述した各マニホールドが配置された外縁部には、第１のセパレータ２０と第２のセパレータ３０との間に、シール接着部材２５が挟み込まれている。

シール接着部材２５は、第１のセパレータ２０と第２のセパレータ３０とを接着すると共に、各マニホールドを大気からシールする。図１と共に説明したシールは、図２，図３に示されたガスケット４０によって実現される。ガスケット４０は、ガス不透性と弾力性と耐熱性とを有する材料よって形成される。具体的にはゴムやエラストマなど、更に具体的はシリコン系ゴム、ブチルゴム、アクリルゴム、天然ゴム、フッ素系ゴム、エチレン・プロピレン系ゴム、スチレン系エラストマ、フッ素系エラストマなどの何れかを用いる。もちろん、他の材料を採用してもよい。

図２，図３に示されるように、ガスケット４０は、底部２３に配置される。なお、本実施形態のガスケット４０は、後述するように、第２のセパレータ３０に接着している一方、第１のセパレータ２０には接触はしているものの接着はしていない。但し、図２，図３においては、説明の都合上、第１のセパレータ２０に接触している側のガスケット４０を示す。

底部２３は、図３に示されるように、第１のセパレータ２０がＺ方向に凹んだ部位である。第１のセパレータ２０の凹んだ部位にガスケット４０が配置されることにより、ガスケット４０の配置（底部２３と接触面２１との高さ距離）が決まるため、各セル間に配置されるガスケット４０の圧縮率を一定にすることができ、燃料電池全体のシール性能を向上させることができる。図３に示されるように、斜面２２は、底部２３と接触面２１とを斜めに繋ぐ面である。なお、斜面２２に代えて、底部２３及び接触面２１に対して垂直に形成された垂直面を採用してもよい。

接触面２１は、図３に示されるように、隣接するセル１１０に接触する部位である。接触面２１及び斜面２２は、次に述べるフランジ２４の一部である。フランジ２４は、セル１１０の厚み方向に出っ張る凸部であり、冷却水マニホールド４１１を形成する。

斜面２２は、ガスケット４０に対向するように配置されることによって、ガスケット４０のＸＹ平面上の移動を制限する機能も有する。例えば、ガスケット４０が、外力による燃料電池セルのズレ等により、ＸＹ平面上を移動した場合、斜面２２に接触して移動が止まる。この機能は、斜面２２の一部によって発揮される。この一部とは、シールラインＳＬ１〜ＳＬ５の何れかに沿って配置された部分のことである。図２に示された箇所の場合、制限ラインＲＬ上に位置する斜面２２が該当する。制限ラインＲＬは、図２に示されるように、シールラインＳＬ１の一部に沿った曲線である。

フランジ２４は、図２に示されるように、冷却水マニホールド４１１の一部を取り囲むように形成される。全部でなく一部を取り囲むように形成されるのは、セル面内方向への冷却水の導入部を確保する必要があるからである。本実施形態の場合、おおよそＸ方向の正の向きに冷却水が流れるので、その向きには冷却水の導入部としての開口部Ｋが形成される。開口部Ｋとは、フランジ２４が形成されていない部位である。

開口部Ｋが形成されることによって、フランジ２４は、２つの端部Ｔ１，Ｔ２を有する。端部Ｔ１は、制限ラインＲＬ上に位置する端部である。端部Ｔ２は、制限ラインＲＬ上には位置しない端部である。

端部Ｔ１，Ｔ２は、接続面２６，２７を含む。接続面２６は、接触面２１と底部２３とを接続する。接続面２７は、接触面２１と斜面２２と接続面２６とを接続する曲面である。端部Ｔ１，Ｔ２は、開口部Ｋの一部として捉えることもできる。

図２，図３に示されるように、斜面２２の一部と、端部Ｔ１，Ｔ２とを被うように、保護膜７０が形成される。保護膜７０に被われる斜面の一部とは、端部Ｔ１，Ｔ２の付近である。

本実施形態においては、後述する製造方法が採用されることによって、保護膜７０の素材は、シール接着部材２５の素材と同じになる。本実施形態におけるシール接着部材２５及び保護膜７０の素材は、ガスケット４０の素材と同じである。

このように、制限ラインＲＬ上に位置する端部である端部Ｔ１の付近が保護膜７０によって被われることによって、ガスケット４０が損傷しにくくなる。ガスケット４０が外力によって移動し、端部Ｔ１付近、特に斜面２２と接続面２７との境界に接触したとしても、その境界が弾性体の保護膜７０に被われているからである。

図２，図３と共にした説明は、冷却水マニホールド４１１を例に取ったものであった。この説明の内容は、すべての冷却水マニホールドにも当てはまり得る。冷却水マニホールド４１３，４１４，４１６の場合、冷却水マニホールド４１１と同様に、端部Ｔ１がガスケット４０に接触し得る。冷却水マニホールド４１２の場合、例えばフランジ２４が近接するガスケット４０と平行な部位のみで形成されていると、フランジ２４の両端部がガスケット４０に接触し得る。

図４は、セル１１０の製造方法を示す工程図である。セル１１０の製造工程は、第１の製造工程（ステップＳ７０２〜ステップＳ７１０）と第２の製造工程（ステップＳ７１２〜ステップＳ７２８）とに大きく分けることができる。第１の製造工程は、第２のセパレータ３０にガスケット４０を形成する工程である。第２の製造工程は、第１のセパレータ２０と、ガスケット４０を形成した第２のセパレータ３０とを接着して、セル１１０を形成する工程である。

図５は、第１の製造工程を説明するための図である。まず、ガスケット４０成形用の成形型３００を準備する（ステップＳ７０２）。成形型３００は、図５に示されるように、上型３１０と下型３２０とで構成される。

上型３１０は、平型面部３１１と、ガスケット成形部３１２と、射出孔３１３とを備える。平型面部３１１は、第２のセパレータ３０の外側面と接する平面である。ガスケット成形部３１２は、第２のセパレータ３０にガスケット４０を形成するための凹部である。射出孔３１３は、第２のセパレータ３０に対してガスケット４０の形成用材料を射出するための流路である。下型３２０は、平型面部３２１を備える。平型面部３２１は、第２のセパレータ３０の内側面と接する平面である。

次に、第２のセパレータ３０の外側面のガスケット４０が形成される部位に対してプライマを塗布する（ステップＳ７０４）。プライマの塗布は、第２のセパレータ３０に対して、ガスケット４０の接着層を形成するために行われる。本実施形態では、プライマとして接着剤が用いられる。

続いて、成形型３００に第２のセパレータ３０を配置し、型締めを行う（ステップＳ７０６）。具体的には、下型３２０の平型面部３２１に対して、平型面部３２１と第２のセパレータ３０の内側面とが対向する向きで、第２のセパレータ３０を配置する。その後、下型３２０に対して上型３１０を型締めする。

次に、上型３１０の射出孔３１３から、未加硫のガスケット４０の形成用材料を射出して、ガスケット４０を射出成形する（ステップＳ７０８）。本実施形態における「未加硫のガスケット４０の形成用材料」とは、ガスケット４０のベースとなるゴムやエラストマなどの弾性部材に対して硫黄を混合したもの、例えば、液状ゴムや加硫剤混合のソリッドゴム等を意味する。

続いて、加硫処理（加熱）を経て、ガスケット４０を形成し、上型３１０と下型３２０とを型開きして、第２のセパレータ３０を脱型する（ステップＳ７１０）。以上の第１の製造工程によって、平坦面３１の上にガスケット４０が形成された第２のセパレータ３０が製造される。

図６は、第２の製造工程を説明するための図である。まず、一体成形用の成形型２００を準備する（ステップＳ７１２）。図６に示されるように、成形型２００は、上型２１０と下型２２０とで構成される。

上型２１０は、第１の平型面部２１１と、ガスケット収容部２１２と、マニホールド成形部２１４と、第２の平型面部２１５と、射出孔２１６とを備える。

第１の平型面部２１１は、第２のセパレータ３０の外側面と接する平面である。ガスケット収容部２１２は、第２のセパレータ３０に形成されているガスケット４０を収容するための凹部である。マニホールド成形部２１４は、上型２１０と下型２２０とを型締めした際に、下型２２０に当接して、冷却水マニホールド４１１を形成するための凸部である。第２の平型面部２１５は、第２のセパレータ３０の外側面と接する平面である。射出孔２１６は、第２のセパレータ３０に対してシール接着部材２５の形成用材料を射出するための流路である。

成形型２００を準備した後、第１のセパレータ２０の内側面にプライマを塗布する（ステップＳ７１４）。プライマの塗布後、下型２２０に対して、第１のセパレータ２０を配置する（ステップＳ７１６）。その後、配置済みの第１のセパレータ２０に対して膜電極接合体１０を配置する（ステップＳ７１８）。

続いて、第２のセパレータ３０の内側面（ガスケット４０が形成されている側とは逆側の面）に対して、プライマを塗布する（ステップＳ７２０）。

次に、配置済みの膜電極接合体１０に対して、膜電極接合体１０と第２のセパレータ３０の内側面とが対向する向きで第２のセパレータ３０を配置し、膜電極接合体１０と第２のセパレータ３０との間に多孔体流路３５を配置する（ステップＳ７２２）。

続いて、下型２２０に対して上型２１０を型締めする（ステップＳ７２４）。型締めの際、第２のセパレータ３０に形成されているガスケット４０は、上型２１０のガスケット収容部２１２へ収容される。

次に、上型２１０の射出孔２１６から、未加硫のシール接着部材２５の形成用材料を射出して、シール接着部材２５を射出成形する（ステップＳ７２６）。

続いて、加硫処理を経て、シール接着部材２５を形成し、上型２１０と下型２２０とを型開きして、セル１１０を脱型する（ステップＳ７２８）。以上の第２の製造工程によって、セル１１０が製造される。

図７は、保護膜７０の形成を説明するための図であり、図３のＡ−Ｂ断面の拡大図に下型２２０を追加した図である。保護膜７０は、第２の製造工程によって形成される。下型２２０は、図６，図７に示されるように、第１のセパレータ２０に覆い被さることによって、シール接着部材２５の素材が、下型２２０との隙間に流入することを防いでいる。

但し、本実施形態では、斜面２２と下型２２０との間に小さな隙間が生じるように寸法を設計し、この隙間にシール接着部材２５の素材を流入させることによって、保護膜７０を射出成形する。この流入は、図２における矢印Ｆによって示される。なお、端部Ｔ１への流入を示す矢印は、図示の都合で省略されている。図７においては、流入の向きが、紙面の手前から奥への向きに相当する。この隙間は小さいので、素材の流入は、端部Ｔ１，Ｔ２付近に留まる。この結果、保護膜７０は、端部Ｔ１，Ｔ２付近に形成される。

なお、実製品には寸法公差が存在するため、第１のセパレータ２０と下型２２０との間に素材が流入することを、完全に防ぐことは難しい。上記の保護膜７０の形成のために素材を流入させることは、この現象を逆手にとって利用した手法であると捉えることもできる。

さらに、斜面２２と下型２２０との隙間を設けることによって、斜面２２と下型２２０との干渉が回避され、第１のセパレータ２０と下型２２０との配置不良が低減する。ひいては製造不良が低減する。

なお、以上に説明した製造方法によると、冷却水マニホールド４１１，４１３，４１４，４１６の端部Ｔ２、及び冷却水マニホールド４１２，４１５の端部Ｔ１，Ｔ２にも、保護膜７０が形成される。

本発明は、本明細書の実施形態や実施例、変形例に限られるものではなく、その趣旨を逸脱しない範囲において種々の構成で実現できる。例えば、発明の概要の欄に記載した各形態中の技術的特徴に対応する実施形態、実施例、変形例中の技術的特徴は、先述の課題の一部又は全部を解決するために、あるいは、先述の効果の一部又は全部を達成するために、適宜、差し替えや、組み合わせを行うことができる。その技術的特徴が本明細書中に必須なものとして説明されていなければ、適宜、削除できる。例えば、以下のものが例示される。

保護膜の形成は、シール接着部材の射出成形とは別の工程によって実現してもよい。例えば、塗布を用いてもよいし、別の型を用いて射出成形してもよい。
保護膜の素材は、シール接着部材やガスケットの素材と違ってもよい。但し、ガスケットを保護するために、柔らかい性質を有するのが好ましい。実施形態のように弾性によって保護するものでも良いし、塑性変形によって保護するもの（例えば粘度）であってもよい。
ガスケットの加硫は、シール接着部材の加硫と同時に実行してもよいし、シール接着部材の加硫よりも後に実行してもよい。
保護膜は、斜面の端部付近だけでなく、斜面の端部から遠い箇所にも形成されてもよいし、更には斜面全体に形成されてもよい。
保護膜は、ガスケットと干渉する可能性がない部位の端部（例えば、実施形態の端部Ｔ２や、冷却水マニホールド４１２，４１５の端部）には形成しなくてもよい。
多孔体流路を用いなくてもよい。この場合、第２のセパレータに溝流路を設けてもよい。

１０…膜電極接合体
２０…第１のセパレータ
２１…接触面
２２…斜面
２３…底部
２４…フランジ
２５…シール接着部材
２６…接続面
２７…接続面
３０…第２のセパレータ
３１…平坦面
３５…多孔体流路
４０…ガスケット
７０…保護膜
１１０…セル
２００…成形型
２１０…上型
２１１…第１の平型面部
２１２…ガスケット収容部
２１４…マニホールド成形部
２１５…第２の平型面部
２１６…射出孔
２２０…下型
２２１…平型面部
３００…成形型
３１０…上型
３１１…平型面部
３１２…ガスケット成形部
３１３…射出孔
３２０…下型
３２１…平型面部
４１１〜４１６…冷却水マニホールド
４２０…冷却水流路
４３０…リブ
５１１，５１２…燃料ガスマニホールド
６１１〜６１７…空気マニホールド
Ｋ…開口部
Ｔ１，Ｔ２…端部
ＲＬ…制限ライン
ＳＬ１〜ＳＬ６…シールライン

Claims

燃料電池に用いられ、膜電極接合体に対向して配置されるセパレータであって、
前記膜電極接合体の発電領域と対向するセパレータ中央領域と、
前記セパレータ中央領域から外縁に延びる外縁部と、
前記外縁部に設けられる第１のマニホールド孔および第２のマニホールド孔と、
前記第１のマニホールド孔から前記セパレータ中央領域を介して第２のマニホールド孔へ向かって形成される流体流路と、
前記流体流路ならびに前記第１及び第２のマニホールド孔を含む領域全体の外周に配置されるガスケットと、
前記第１及び第２のマニホールド孔を取り囲む領域の一部が当該セパレータの厚み方向に突出し、前記第１及び第２のマニホールド孔の外周に沿って延伸して形成されたフランジ部と、
を備え、
前記第１及び第２のマニホールド孔を取り囲む方向についての前記フランジ部の端部であって、前記ガスケットに対向する側の端部は、保護膜を備える
燃料電池用セパレータ。
請求項１に記載の燃料電池用セパレータを、第１のセパレータとして備える燃料電池セルであって、
前記第１のセパレータとの間に、前記膜電極接合体を挟む第２のセパレータと、
前記第１及び第２のセパレータを接着する接着部材とを備え、
前記保護膜の素材は、前記接着部材の素材と同じである
燃料電池セル。
請求項２に記載の燃料電池セルを製造する方法であって、
前記第１及び第２のセパレータを前記接着部材によって接着する接着工程において、前記保護膜を形成する
燃料電池セルの製造方法。
請求項３に記載の製造方法であって、
前記接着工程は、前記第１及び第２のセパレータの間に、射出成形によって前記接着部材を形成する工程を含み、
前記保護膜は、前記第１のセパレータと、前記射出成形に用いられる型との間に流入した前記素材によって形成される
燃料電池セルの製造方法。
請求項２に記載の燃料電池セルを複数、含む燃料電池スタック。