JP5829905B2 - 導電性粒子の製造方法、異方性導電材料の製造方法及び接続構造体の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、基材粒子の表面上に低融点金属層を形成する導電性粒子の製造方法に関し、導電性粒子を効率よくかつ簡便に製造できる導電性粒子の製造方法、該導電性粒子の製造方法により得られた導電性粒子、並びに該導電性粒子を用いた異方性導電材料及び接続構造体に関する。

異方性導電ペースト及び異方性導電フィルム等の異方性導電材料が広く知られている。該異方性導電材料では、バインダー樹脂中に導電性粒子が分散されている。

上記異方性導電材料は、例えば、液晶ディスプレイ、パーソナルコンピュータ及び携帯電話等の電子機器に広く用いられている。上記異方性導電材料は、ＩＣチップとフレキシブルプリント回路基板との接続、及びＩＣチップとＩＴＯ電極を有する回路基板との接続等に用いられている。例えば、ＩＣチップの電極と回路基板の電極との間に異方性導電材料を配置した後、加熱及び加圧することにより、これらの電極を電気的に接続できる。

また、近年、はんだを球状にしたはんだボールを用いて、電極間の接続が行われている。例えば、はんだボールを基板上に配置し、次にＩＣチップを積層した後、はんだボールを溶融させ、基板とＩＣチップとが接続されている。このように、はんだボールを用いれば、高い生産性と高い導通信頼性とを両立して、電子回路基板などの接続構造体を得ることができる。

一方で、近年、基板の多層化が進行している。多層基板は使用環境による影響を受けやすく、基板に歪み又は伸縮が生じやすい。このため、基板の電極間の接続不良が生じやすくなってきている。例えば、はんだボールを用いて、基板とＩＣチップとを電気的に接続すると、基板とＩＣチップとの線膨張係数が異なるため、はんだボールに応力が加わる。この結果、はんだボールに亀裂が入り、接続不良が生じることがある。

一方で、樹脂粒子を含む基材粒子の表面上に、はんだ層が設けられた導電性粒子も知られている。例えば、下記の特許文献１には、樹脂粒子と、該樹脂粒子の表面を被覆しているニッケルめっき層と、該ニッケルめっき層の表面を被覆しているはんだ層とを有する導電性粒子が開示されている。この導電性粒子は、コアに樹脂粒子が存在するため、はんだ接続部分に亀裂が生じ難く、導通信頼性に優れた接続構造体を得やすい。

特開２００１−２２０６９１号公報

特許文献１では、はんだ層を形成する方法として、電気めっきによる方法が記載されているにすぎない。

また、特許文献１の実施例では、粒子径が６５０μｍの樹脂粒子の表面を導電層で被覆しており、粒子径が数百μｍの導電性粒子を得ており、この導電性粒子は、バインダー樹脂と混合された異方性導電材料として用いられていない。特許文献１に記載の導電性粒子は、バインダー樹脂に分散されて用いられていない。これは、導電性粒子の粒子径が大きいので、該導電性粒子は、バインダー樹脂に分散された異方性導電材料として用いるには好ましくないためである。

また、特許文献１に記載のような粒子径が比較的大きい導電性粒子を得る場合には、電気めっきによる方法で、上記樹脂粒子と上記ニッケルめっき層とを有する基材粒子の表面を、はんだ層によりある程度均一に被覆することができる。しかし、電気めっきによる方法では、粒子径が小さい導電性粒子を得る場合に、基材粒子の表面上にはんだ層を形成することは困難である。また、得られる導電性粒子において、はんだ層が形成されたとしても、該はんだ層が不均一になり、基材粒子のはんだ層による被覆むらが生じることがある。

本発明の目的は、基材粒子の表面上に低融点金属層が形成された導電性粒子を効率よくかつ簡便に得ることができる導電性粒子の製造方法、該導電性粒子の製造方法により得られた導電性粒子、並びに該導電性粒子を用いた異方性導電材料及び接続構造体を提供することである。

本発明の限定的な目的は、基材粒子の表面上に、低融点金属層を均一に形成することができる導電性粒子の製造方法、該導電性粒子の製造方法により得られた導電性粒子、並びに該導電性粒子を用いた異方性導電材料及び接続構造体を提供することである。

本発明のさらに限定的な目的は、基材粒子の粒子径が小さく、粒子径が小さい導電性粒子を得る場合であっても、該基材粒子の表面上に、低融点金属層を均一に形成することができる導電性粒子の製造方法、該導電性粒子の製造方法により得られた導電性粒子、並びに該導電性粒子を用いた異方性導電材料及び接続構造体を提供することである。

本発明の広い局面によれば、基材粒子と、該基材粒子の表面上に形成された低融点金属層とを有する導電性粒子の製造方法であって、上記基材粒子と、上記低融点金属層を形成するための低融点金属粒子と、樹脂粒子とを接触させ、せん断圧縮によって上記低融点金属粒子を溶融させることにより、上記基材粒子の表面上に上記低融点金属層を形成する工程を備える、導電性粒子の製造方法が提供される。

本発明に係る導電性粒子の製造方法のある特定の局面では、上記樹脂粒子の粒子径は、上記基材粒子の粒子径よりも大きく、かつ上記基材粒子の粒子径は、上記低融点金属粒子の粒子径よりも大きい。

本発明に係る導電性粒子の製造方法の他の特定の局面では、上記基材粒子の粒子径に対して、上記低融点金属粒子の粒子径が１／１００以上、１／２以下であり、かつ上記基材粒子の粒子径に対して、上記樹脂粒子の粒子径が５倍以上、２０倍以下である。

本発明に係る導電性粒子の製造方法のさらに他の特定の局面では、上記導電性粒子の基材粒子として、粒子径が０．１μｍ以上、１００μｍ以下である基材粒子が用いられる。

本発明に係る導電性粒子は、上述の導電性粒子の製造方法により得られた導電性粒子であり、基材粒子と、該基材粒子の表面上に形成された低融点金属層とを有する。

本発明に係る異方性導電材料は、上述の導電性粒子の製造方法により得られた導電性粒子と、バインダー樹脂とを含む。

本発明に係る異方性導電材料は、第１の接続対象部材と、第２の接続対象部材と、該第１，第２の接続対象部材を接続している接続部とを備え、該接続部が、上述の導電性粒子の製造方法により得られた導電性粒子により形成されているか、又は該導電性粒子とバインダー樹脂とを含む異方性導電材料により形成されている。

本発明に係る導電性粒子では、基材粒子と、該基材粒子の表面上に上記低融点金属層を形成するための低融点金属粒子と、樹脂粒子とを接触させ、せん断圧縮によって上記低融点金属粒子を溶融させることにより、上記基材粒子の表面上に低融点金属層を形成するので、基材粒子の表面上に低融点金属層が形成された導電性粒子を効率よくかつ簡便に得ることができる。

図１（ａ）〜（ｃ）は、本発明に係る導電性粒子の製造方法において、基材粒子の表面上に、低融点金属層を形成する工程を説明するための模式図である。 図２は、本発明の一実施形態に係る導電性粒子の製造方法により得られる導電性粒子を示す断面図である。 図３は、本発明の一実施形態に係る導電性粒子を用いた接続構造体を模式的に示す正面断面図である。 図４は、図３に示す接続構造体の導電性粒子と電極との接続部分を拡大して示す正面断面図である。

以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態及び実施例を説明することにより本発明を明らかにする。

（導電性粒子の製造方法）
本発明に係る導電性粒子の製造方法は、基材粒子と、該基材粒子の表面上に形成された低融点金属層とを有する導電性粒子の製造方法である。

本発明に係る導電性粒子の製造方法は、上記基材粒子と、上記低融点金属層を形成するための低融点金属粒子と、樹脂粒子とを接触させ、せん断圧縮によって上記低融点金属粒子を溶融させることにより、上記基材粒子の表面上に上記低融点金属層を形成する工程を備える。

上記低融点金属層を形成する工程を、図１を用いて具体的に説明する。図１（ａ）では、シータコンポーザ５１内で上記低融点金属層を形成する際の状態を模式的に示しており、図１（ｂ）は、図１（ａ）の点線で囲まれた領域を拡大して模式的に示している。

図１（ａ），（ｂ）に示すように、シータコンポーザ５１を用いて、基材粒子５２と低融点金属粒子５３と樹脂粒子５４とを互いに接触させ、せん断圧縮によって低融点金属粒子５３を溶融させることにより、基材粒子５２の表面上に低融点金属層を形成する。シータコンポーザ５１の市販品としては、徳寿工作所社製のシータコンポーザ等が挙げられる。なお、図１では、基材粒子５２と低融点金属粒子５３と樹脂粒子５４とは、図示の便宜上実際の大きさから適宜変更して示されている。

上記低融点金属層を形成する工程では、最初に、基材粒子５２と低融点金属粒子５３と樹脂粒子５４とを、シータコンポーザ５１の回転容器（ベッセル）と回転翼（ローター）との間に入れる。次いで、シータコンポーザ５１を作動させ、ベッセルとローターとを互いに逆回転させる。この回転により、ベッセル内のキャビティの短径とローターの長径とがほぼ一致する付近の間隙内で、せん断圧縮によって低融点金属粒子５３が瞬時に溶融する。この結果、図１（ｃ）に示すように、溶融した低融点金属成分５３Ａが、基材粒子５２の表面上に付着する。また、図１（ｂ）及び図１（ｃ）に示す状態が繰り返されることにより、基材粒子５２の表面上に、低融点金属粒子５３に由来する低融点金属層が形成された導電性粒子が得られる。

上記基材粒子に低融点金属粒子を接触させ、せん断圧縮によって上記低融点金属粒子を溶融させる方法としては、例えば、シータコンポーザ（徳寿工作所社製）を用いる方法、並びにメカノフュージョン（ホソカワミクロン社製）等の混合機を用いる方法等が挙げられる。図１を用いて説明したシータコンポーザを用いる方法以外の方法を用いてもよい。但し、シータコンポーザを用いる方法が好ましい。

上記シータコンポーザは、楕円形のキャビティを有するベッセルと、該キャビティ内でこのベッセルと同一軸上において別個に回転されるローターとを備える。混合の際に、ベッセルとローターとを互いに逆回転させることにより、キャビティの短径とローターの長径とがほぼ一致する付近の間隙内で、せん断圧縮力が発生する。

本発明に係る導電性粒子の製造方法では、ダミー粒子として、樹脂粒子を用いており、該樹脂粒子がせん断圧縮力を高めるのに寄与する。樹脂粒子は金属粒子と比べて比較的軟らかいので、せん断圧縮力を効果的に高める。基材粒子と低融点金属粒子とのみを用いるのではなく、基材粒子と低融点金属粒子とに加えて樹脂粒子をさらに用いることにより、低融点金属粒子にせん断圧縮力が効果的に加わる。せん断圧縮力が高くなると、低融点金属粒子がより一層速やかに溶融する。従って、基材粒子と低融点金属粒子とに加えて樹脂粒子を用いることにより、基材粒子と低融点金属粒子とのみを用いた場合に比べて、基材粒子の表面上に、低融点金属層を効率的にかつより一層均一に形成することができる。

本発明では、上記低融点金属層を形成する工程を行うことで、粒子径が小さい基材粒子に低融点金属層を形成することができる。例えば、粒子径が１００μｍ以下程度の導電性粒子を得るために、粒子径が１００μｍ以下の基材粒子に、低融点金属層を均一に形成することができる。さらに、粒子径が５０μｍ以下程度の導電性粒子を得るために、粒子径が５０μｍ以下の基材粒子に、低融点金属層を均一に形成することもできる。すなわち、このような粒子径が小さい導電性粒子であっても、低融点金属層を均一に形成することができる。また、上記低融点金属粒子の選定によって、所望の組成を有する低融点金属層を形成可能である。

また、従来、導電層の外側の表面層にはんだ層を有する導電性粒子の粒子径は、数百μｍ程度であった。これは、粒子径が数十μｍであり、かつ導電層の外側の表面層にはんだ層を有する導電性粒子を得ようとしても、はんだ層を均一に形成できなかったためである。

これに対して、本発明に係る導電性粒子の製造方法により、低融点金属層を形成した場合には、導電性粒子の粒子径が数十μｍ、特に粒子径が０．１μｍ以上、１００μｍ以下の導電性粒子を得る場合であっても、更に５０μｍ以下の導電性粒子を得る場合であっても、基材粒子の表面上に均一な低融点金属層が形成された導電性粒子が得られる。

さらに、本発明に係る導電性粒子の製造方法によれば、めっき液の調製等の煩雑な工程を行う必要がなく、簡便な方法で安価に導電性粒子を効率よくかつ簡便に得ることができる。本発明に係る導電性粒子の製造方法によれば、従来の電気めっき法及び無電解めっき法等で形成することが困難であった低融点金属層を効率よくかつ簡便に形成できる。

上記基材粒子の平均粒子径は、好ましくは０．１μｍ以上、より好ましくは１μｍ以上、好ましくは１０００μｍ以下、より好ましくは１５０μｍ以下、より一層好ましくは１００μｍ以下、更に好ましくは８０μｍ以下、特に好ましくは５０μｍ以下、最も好ましくは４０μｍ以下である。基材粒子の平均粒子径が上記下限以上及び上記上限以下であると、得られる導電性粒子の大きさが適度になり、導電性粒子と電極との接触面積を充分に大きくすることができる。また、導電性粒子を介して接続された電極間の間隔が大きくなりすぎず、かつ低融点金属層が基材粒子の表面から剥離し難くなる。

なお、上記基材粒子の粒子径は、光学顕微鏡又は電子顕微鏡を用いて無作為に選んだ５０個の基材粒子の粒子径を測定し、測定した粒子径を算術平均することにより求めることができる。

せん断圧縮力をより一層高め、低融点金属層の均一性をより一層高める観点からは、上記樹脂粒子の粒子径は、上記基材粒子の粒子径よりも大きいことが好ましい。また、低融点金属粒子を効率的に溶融させて、低融点金属層の均一性をより一層高める観点からは、上記基材粒子の粒子径は、上記低融点金属粒子の粒子径よりも大きいことが好ましい。

低融点金属層をより一層均一に形成する観点から、上記樹脂粒子の投入量に関しては、上記樹脂粒子の体積が、上記基材粒子の体積の０．５倍以上であることが好ましく、０．８倍以上であることが好ましく、１．５倍以下であることが好ましく、１．２倍以下であることが好ましい。

上記低融点金属層をより一層均一に形成する観点からは、上記基材粒子の粒子径に対して、上記低融点金属粒子の粒子径は好ましくは１／１００以上、より好ましくは１／５０以上、好ましくは１／２以下、より好ましくは１／５以下である。

低融点金属層をより一層均一に形成する観点からは、上記基材粒子の粒子径に対して、上記樹脂粒子の粒子径は好ましくは５倍以上、より好ましくは８倍以上、好ましくは２０倍以下、より好ましくは１５倍以下である。

上記シータコンポーザを用いる場合に、低融点金属層をより一層均一に形成する観点からは、樹脂粒子の粒子径に対して、ベッセルとローター間のギャップ比は、好ましくは２以上、好ましくは５以下である。

上記低融点金属層及び低融点金属粒子における「低融点金属」とは、融点が３００℃以下の金属を示す。低融点金属層及び低融点金属粒子としては、錫を含む金属層又は金属粒子、錫と銀とを含む金属層又は金属粒子、錫と銅とを含む金属層又は金属粒子、錫と銀と銅とを含む金属層又は金属粒子、並びに錫と銀とニッケルとを含む金属層又は金属粒子等が挙げられる。低融点金属層は、ビスマス、亜鉛及びインジウムなどの他の金属を含んでいてもよい。低融点金属層では、２種以上の金属が合金化されていてもよい。なお、導電性粒子の外表面が低融点金属層であると、低融点金属層によって導電性粒子に加わる応力を緩和でき、電極間の接続が容易になる。

上記基材粒子及び上記低融点金属粒子とともに用いられる上記樹脂粒子を形成するための樹脂としては、例えば、ポリオレフィン樹脂、アクリル樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、ベンゾグアナミン樹脂、尿素樹脂、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、飽和ポリエステル樹脂、ポリエチレンテレフタレート、ポリスルホン、ポリフェニレンオキサイド、ポリアセタール、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルスルホン、ジビニルベンゼン重合体、並びにジビニルベンゼン−スチレン共重合体やジビニルベンゼン−（メタ）アクリル酸エステル共重合体等のジビニルベンゼン系共重合体等が挙げられる。圧縮により導電性粒子を適度に変形させることができるので、上記樹脂粒子は、エチレン性不飽和基を有する重合性単量体を１種又は２種以上重合させた重合体により形成されていることが好ましい。

上記基材粒子及び上記低融点金属粒子とともに用いられる上記樹脂粒子の１０％Ｋ値は、好ましくは１０００Ｎ／ｍｍ^２以上、より好ましくは３０００Ｎ／ｍｍ^２以上、好ましくは１００００Ｎ／ｍｍ^２以下、より好ましくは８０００Ｎ／ｍｍ^２以下である。上記１０％Ｋ値が上記下限以上及び上記上限以下と、樹脂粒子によるせん断圧縮力の向上効果がより一層充分に得られる。

上記樹脂粒子の直径が１０％変位したときの圧縮弾性率（１０％Ｋ値）は、以下のようにして測定できる。

微小圧縮試験機を用いて、直径５０μｍのダイアモンド製円柱の平滑圧子端面で、圧縮速度２．６ｍＮ／秒、及び最大試験荷重１０ｇの条件下で基材粒子を圧縮する。このときの荷重値（Ｎ）及び圧縮変位（ｍｍ）を測定する。得られた測定値から、上記１０％Ｋ値を下記式により求めることができる。上記微小圧縮試験機として、例えば、島津製作所社製「ＰＣＴ−２００」等が用いられる。

Ｋ値（Ｎ／ｍｍ^２）＝（３／２^１／２）・Ｆ・Ｓ^−３／２・Ｒ^−１／２
Ｆ：樹脂粒子が１０％３０％圧縮変形したときの荷重値（Ｎ）
Ｓ：樹脂粒子が１０％圧縮変形したときの圧縮変位（ｍｍ）
Ｒ：樹脂粒子の半径（ｍｍ）

（導電性粒子）
次に、本発明に係る導電性粒子の製造方法により得られる導電性粒子をより詳細に説明する。

図２に、本発明の一実施形態に係る導電性粒子の製造方法により得られる導電性粒子を断面図で示す。

図２に示すように、導電性粒子１は、基材粒子２と、基材粒子２の表面上に配置された低融点金属層３（第２の導電層）とを備える。低融点金属層３は、基材粒子の表面を被覆している。導電性粒子１は、基材粒子２の表面が低融点金属層３により被覆された被覆粒子である。従って、導電性粒子１は表面に、導電層である低融点金属層３を有する。

基材粒子２は、樹脂粒子６と、該樹脂粒子６の表面上に配置された第１の導電層７とを有する。第１の導電層７は、樹脂粒子６の表面を被覆している。低融点金属層３は、第１の導電層７の表面を被覆している。従って、導電性粒子１は、樹脂粒子６と、樹脂粒子６の表面上に配置された第１の導電層７と、第１の導電層７の表面上に配置された低融点金属層３（第２の導電層）とを有する。導電性粒子１における導電層の外側の表面層が、低融点金属層３である。このように、導電性粒子における導電層は、２層又は３層以上の構造を有していてもよい。

導電性粒子１においては、樹脂粒子６と第１の導電層７とを含めて、基材粒子２と呼ぶ。すなわち、低融点金属層３が表面上に形成される粒子を、基材粒子２と呼ぶ。

上記のように、導電性粒子１における導電層は２層構造を有する。導電性粒子における導電層の少なくとも外側の表面層が、低融点金属層であればよい。

上記樹脂粒子の表面上に上記第１の導電層を形成する方法は特に限定されない。第１の導電層を形成する方法としては、例えば、無電解めっきによる方法、電気めっきによる方法、物理的蒸着による方法、並びに金属粉末もしくは金属粉末とバインダーとを含むペーストを樹脂粒子の表面にコーティングする方法等が挙げられる。なかでも、無電解めっき又は電気めっきが好適である。上記物理的蒸着による方法としては、真空蒸着、イオンプレーティング及びイオンスパッタリング等の方法が挙げられる。

低融点金属層以外の導電層は、金属により形成されていることが好ましい。低融点金属層以外の導電層を構成する金属は、特に限定されない。該金属としては、例えば、金、銀、銅、白金、パラジウム、亜鉛、鉛、アルミニウム、コバルト、インジウム、ニッケル、クロム、チタン、アンチモン、ビスマス、ゲルマニウム及びカドミウム、並びにこれらの合金等が挙げられる。また、上記金属として、錫ドープ酸化インジウム（ＩＴＯ）も用いることができる。上記金属は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記第１の導電層は、ニッケル層、パラジウム層、銅層又は金層であることが好ましく、ニッケル層、銅層又は金層であることがより好ましく、銅層であることが更に好ましい。導電性粒子は、ニッケル層、パラジウム層、銅層又は金層を有することが好ましく、ニッケル層、銅層又は金層を有することがより好ましく、銅層を有することが更に好ましい。これらの好ましい導電層を有する導電性粒子を電極間の接続に用いることにより、電極間の接続抵抗をより一層低くすることができる。また、これらの好ましい第１の導電層の表面には、はんだ層などの低融点金属層をより一層容易に形成できる。さらに、これらの好ましい第１の導電層に対して低融点金属層の密着性は高くなる。なお、第１の導電層は、低融点金属層であってもよい。導電性粒子は、複数層の低融点金属層を有していてもよい。

上記低融点金属層の厚みは、好ましくは５ｎｍ以上、より好ましくは１０ｎｍ以上、更に好ましくは２０ｎｍ以上、好ましくは１００μｍ以下、より好ましくは５０μｍ以下、更に好ましくは２０μｍ以下である。低融点金属層の厚みが上記下限以上であると、導電性が十分に高くなる。導電層の厚みが上記上限以下であると、基材粒子と低融点金属層との熱膨張率の差が小さくなり、低融点金属層の剥離が生じ難くなる。

上記第１の導電層の厚みは、好ましくは１０ｎｍ以上、より好ましくは２０ｎｍ以上、更に好ましくは３０ｎｍ以上、好ましくは２００μｍ以下、より好ましくは１００μｍ以下、更に好ましくは５０μｍ以下である。

上記基材粒子としては、樹脂粒子、無機粒子、有機無機ハイブリッド粒子及び金属粒子等が挙げられる。導電性粒子１における基材粒子２のように、上記基材粒子は、樹脂粒子、無機粒子、有機無機ハイブリッド粒子又は金属粒子の表面上に導電層が設けられていてもよい。

上記基材粒子は、樹脂により形成された樹脂粒子を含むことが好ましい。電極間を接続する際には、導電性粒子を電極間に配置した後、一般的に導電性粒子を圧縮させる。基材粒子が樹脂粒子を含むと、圧縮により導電性粒子が変形しやすく、導電性粒子と電極との接触面積が大きくなる。このため、電極間の導通信頼性を高めることができる。

上記基材粒子における上記樹脂粒子を形成するための樹脂としては、例えば、ポリオレフィン樹脂、アクリル樹脂、フェノール樹脂、メラミン樹脂、ベンゾグアナミン樹脂、尿素樹脂、エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、飽和ポリエステル樹脂、ポリエチレンテレフタレート、ポリスルホン、ポリフェニレンオキサイド、ポリアセタール、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリエーテルエーテルケトン及びポリエーテルスルホン等が挙げられる。樹脂粒子の硬度を好適な範囲に容易に制御できるので、樹脂粒子を形成するための樹脂は、エチレン性不飽和基を有する重合性単量体を１種又は２種以上重合させた重合体であることが好ましい。

上記無機粒子を形成するための無機物としては、シリカ及びカーボンブラック等が挙げられる。上記有機無機ハイブリッド粒子としては、架橋したアルコキシシリルポリマーとアクリル樹脂とにより形成された有機無機ハイブリッド粒子等が挙げられる。

上記基材粒子が金属粒子を含む場合に、該金属粒子を形成するための金属としては、銀、銅、ニッケル、ケイ素、金及びチタン等が挙げられる。但し、基材粒子は金属粒子ではないことが好ましい。

上記基材粒子が樹脂粒子を含む場合、上述の方法により測定可能な上記樹脂粒子の１０％Ｋ値は、好ましくは１０００Ｎ／ｍｍ^２以上、より好ましくは３０００Ｎ／ｍｍ^２以上、好ましくは１００００Ｎ／ｍｍ^２以下、より好ましくは８０００Ｎ／ｍｍ^２以下である。上記１０％Ｋ値が上記下限以上及び上記上限以下と、樹脂粒子によるせん断圧縮力の向上効果がより一層充分に得られる。

上記基材粒子の平均粒子径の変動係数は特に限定されないが、１０％以下であることが好ましい。上記変動係数が１０％以下であると、接続構造体の導通信頼性が高くなる。なお、上記変動係数は、粒子径分布から得られる標準偏差を平均粒子径で除して得られる値を百分率（％）で示した数値である。

上記基材粒子の形状は、対向する電極の間隔を維持できる形状であることが好ましく、略球状であることがより好ましく、真球状であることが更に好ましい。また、上記基材粒子の表面は平滑であってもよく、突起を有していてもよい。

上記導電性粒子の平均粒子径は、好ましくは０．１μｍ以上、より好ましくは１μｍ以上、好ましくは１０００μｍ以下、より好ましくは１５０μｍ以下、より一層好ましくは１００μｍ以下、更に好ましくは８０μｍ以下、特に好ましくは５０μｍ以下、最も好ましくは４０μｍ以下である。導電性粒子の平均粒子径が上記下限以上及び上記上限以下であると、導電性粒子と電極との接触面積を充分に大きくすることができ、かつ導電層を形成する際に凝集した導電性粒子が形成されにくくなる。また、導電性粒子を介して接続された電極間の間隔が大きくなりすぎず、かつ低融点金属層が基材粒子の表面から剥離し難くなり、更に導電層が樹脂粒子の表面から剥離し難くなる。

異方性導電材料における導電性粒子に適した大きさであり、かつ電極間の間隔をより一層小さくすることができるので、導電性粒子の平均粒子径は、特に好ましくは１００μｍ以下、最も好ましくは５０μｍ以下である。本発明に係る導電性粒子の製造方法では、導電性粒子の粒子径が上記上限以下であっても、低融点金属層を効率よくかつ簡便に形成でき、しかも低融点金属層の均一性を高めることができる。

導電性粒子の「粒子径」は、数平均粒子径を示す。導電性粒子の平均粒子径は、任意の導電性粒子５０個を電子顕微鏡又は光学顕微鏡にて観察し、平均値を算出することにより求められる。

（異方性導電材料）
本発明に係る異方性導電材料は、上述した導電性粒子と、バインダー樹脂とを含む。すなわち、本発明に係る異方性導電材料に含まれている導電性粒子は、基材粒子と、該基材粒子の表面上に形成された低融点金属層とを有する。すなわち、上記導電性粒子では、導電層の少なくとも外側の表面層が、低融点金属層である。本発明に係る異方性導電材料は、液状であることが好ましく、異方性導電ペーストであることが好ましい。

上記バインダー樹脂は特に限定されない。上記バインダー樹脂として、例えば、絶縁性の樹脂が用いられる。上記バインダー樹脂としては、例えば、ビニル樹脂、熱可塑性樹脂、硬化性樹脂、熱可塑性ブロック共重合体及びエラストマー等が挙げられる。上記バインダー樹脂は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記ビニル樹脂の具体例としては、酢酸ビニル樹脂、アクリル樹脂及びスチレン樹脂等が挙げられる。上記熱可塑性樹脂の具体例としては、ポリオレフィン樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体及びポリアミド樹脂等が挙げられる。上記硬化性樹脂の具体例としては、エポキシ樹脂、ウレタン樹脂、ポリイミド樹脂及び不飽和ポリエステル樹脂等が挙げられる。なお、上記硬化性樹脂は、常温硬化型樹脂、熱硬化型樹脂、光硬化型樹脂又は湿気硬化型樹脂であってもよい。上記熱可塑性ブロック共重合体の具体例としては、スチレン−ブタジエン−スチレンブロック共重合体、スチレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体、スチレン−ブタジエン−スチレンブロック共重合体の水素添加物、及びスチレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体の水素添加物等が挙げられる。上記エラストマーの具体例としては、スチレン−ブタジエン共重合ゴム、及びアクリロニトリル−スチレンブロック共重合ゴム等が挙げられる。

上記バインダー樹脂は、熱硬化性樹脂であることが好ましい。この場合には、電極間を電気的に接続する際の加熱により、導電性粒子の低融点金属層を溶融させるとともに、バインダー樹脂を硬化させることができる。このため、低融点金属層による電極間の接続と、バインダー樹脂による接続対象部材の接続とを同時に行うことができる。

本発明に係る異方性導電材料は、バインダー樹脂を硬化させるために、硬化剤を含むことが好ましい。

上記硬化剤は特に限定されない。上記硬化剤としては、イミダゾール硬化剤、アミン硬化剤、フェノール硬化剤、ポリチオール硬化剤、酸無水物硬化剤、熱カチオン発生剤及び熱ラジカル発生剤等が挙げられる。硬化剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

本発明に係る異方性導電材料は、フラックスをさらに含むことが好ましい。フラックスの使用により、はんだ層などの低融点金属層の表面に酸化被膜が形成され難くなり、さらに、低融点金属層又は電極表面に形成された酸化被膜を効果的に除去できる。

上記フラックスは特に限定されない。フラックスとして、はんだ接合等に一般的に用いられているフラックスを使用できる。フラックスとしては、例えば、塩化亜鉛、塩化亜鉛と無機ハロゲン化物との混合物、塩化亜鉛と無機酸との混合物、溶融塩、リン酸、リン酸の誘導体、有機ハロゲン化物、ヒドラジン、有機酸及び松脂等が挙げられる。フラックスは１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。

上記溶融塩としては、塩化アンモニウム等が挙げられる。上記有機酸としては、乳酸、クエン酸、ステアリン酸、グルタミン酸及びヒドラジン等が挙げられる。上記松脂としては、活性化松脂及び非活性化松脂等が挙げられる。上記フラックスは、松脂であることが好ましい。松脂の使用により、電極間の接続抵抗を低くすることができる。

上記松脂はアビエチン酸を主成分とするロジン類である。フラックスは、ロジン類であることが好ましく、アビエチン酸であることがより好ましい。この好ましいフラックスの使用により、電極間の接続抵抗をより一層低くすることができる。

上記フラックスは、バインダー樹脂中に分散されていてもよく、導電性粒子の表面上に付着していてもよい。

本発明に係る異方性導電材料は、フラックスの活性度を調整するために、塩基性有機化合物を含んでいてもよい。上記塩基性有機化合物としては、塩酸アニリン及び塩酸ヒドラジン等が挙げられる。

硬化剤を用いる場合には、上記バインダー樹脂１００重量部に対して、上記硬化剤の含有量は好ましくは０．０１重量部以上、より好ましくは０．１重量部以上、好ましくは１００重量部以下、より好ましくは５０重量部以下である。上記硬化剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、上記バインダー樹脂を十分に硬化させることができ、更に硬化後に硬化剤に由来する残渣が生じ難くなる。

異方性導電材料１００重量％中、上記導電性粒子の含有量は好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．１重量％以上、好ましくは５０重量％以下、より好ましくは２０重量％以下である。上記導電性粒子の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、導電性粒子の沈降がより一層生じ難くなり、かつ電極間の導通信頼性がより一層高くなる。

異方性導電材料１００重量％中、フラックスの含有量は０重量％以上、好ましくは０．５重量％以上、好ましくは３０重量％以下、より好ましくは２５重量％以下である。フラックスの含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、はんだ層などの低融点金属層の表面に酸化被膜がより一層形成され難くなり、さらに、低融点金属層又は電極表面に形成された酸化被膜をより一層効果的に除去できる。

本発明に係る異方性導電材料は、例えば、充填剤、増量剤、軟化剤、可塑剤、重合触媒、硬化触媒、着色剤、酸化防止剤、熱安定剤、光安定剤、紫外線吸収剤、滑剤、帯電防止剤又は難燃剤等の各種添加剤をさらに含んでいてもよい。

上記バインダー樹脂中に導電性粒子を分散させる方法は、従来公知の分散方法を用いることができ特に限定されない。上記バインダー樹脂中に導電性粒子を分散させる方法としては、例えば、バインダー樹脂中に導電性粒子を添加した後、プラネタリーミキサー等で混練して分散させる方法、導電性粒子を水又は有機溶剤中にホモジナイザー等を用いて均一に分散させた後、バインダー樹脂中へ添加し、プラネタリーミキサー等で混練して分散させる方法、並びにバインダー樹脂を水又は有機溶剤等で希釈した後、導電性粒子を添加し、プラネタリーミキサー等で混練して分散させる方法等が挙げられる。

本発明に係る異方性導電材料は、異方性導電ペースト及び異方性導電フィルム等として使用できる。本発明の導電性粒子を含む異方性導電材料が、異方性導電フィルムである場合には、該導電性粒子を含むフィルム状の接着剤に、導電性粒子を含まないフィルム状の接着剤が積層されていてもよい。ただし、上述のように、本発明に係る異方性導電材料は、液状であることが好ましく、異方性導電ペーストであることが好ましい。なお、異方性導電インク、異方性導電粘接着剤及び異方性導電シートは、異方性導電ペースト及び異方性導電フィルムに含まれ得る。

（接続構造体）
本発明に係る異方性導電材料を用いて、接続対象部材を接続することにより、接続構造体を得ることができる。

上記接続構造体は、第１の接続対象部材と、第２の接続対象部材と、第１，第２の接続対象部材を電気的に接続している接続部とを備え、該接続部が上記導電性粒子により形成されているか、又は該導電性粒子とバインダー樹脂とを含む異方性導電材料により形成されている。上記接続部は、本発明に係る異方性導電材料により形成されていることが好ましい。

図３に、本発明の一実施形態に係る異方性導電材料を用いた接続構造体を模式的に正面断面図で示す。

図３に示す接続構造体２１は、第１の接続対象部材２２と、第２の接続対象部材２３と、第１，第２の接続対象部材２２，２３を接続している接続部２４とを備える。接続部２４は、導電性粒子１を含む異方性導電材料を硬化させることにより形成されている。なお、図３では、導電性粒子１は、図示の便宜上、略図的に示されている。

第１の接続対象部材２２の上面２２ａ（表面）には、複数の電極２２ｂが設けられている。第２の接続対象部材２３の下面２３ａ（表面）には、複数の電極２３ｂが設けられている。電極２２ｂと電極２３ｂとが、１つ又は複数の導電性粒子１により電気的に接続されている。従って、第１，第２の接続対象部材２２，２３が導電性粒子１により電気的に接続されている。

上記接続構造体の製造方法は特に限定されない。接続構造体の製造方法の一例としては、第１の接続対象部材と第２の接続対象部材との間に上記異方性導電材料を配置し、積層体を得た後、該積層体を加熱及び加圧する方法等が挙げられる。加熱及び加圧により、導電性粒子１の低融点金属層３が溶融して、該導電性粒子１により電極間が電気的に接続される。さらに、バインダー樹脂が熱硬化性樹脂である場合には、バインダー樹脂が硬化して、硬化したバインダー樹脂により第１，第２の接続対象部材２２，２３が接続される。

上記加圧の圧力は９．８〜１０^４〜４．９×１０^６Ｐａ程度である。上記加熱の温度は、１２０〜２２０℃程度である。

図４に、図３に示す接続構造体２１における導電性粒子１と電極２２ｂ，２３ｂとの接続部分を拡大して正面断面図で示す。図４に示すように、接続構造体２１では、上記積層体を加熱及び加圧することにより、導電性粒子１における低融点金属層３が溶融した後、溶融した低融点金属層部分３ａが電極２２ｂ，２３ｂと十分に接触する。すなわち、表面層が低融点金属層３である導電性粒子を用いることにより、導電層の表面層がニッケル、金又は銅等の金属である導電性粒子を用いた場合と比較して、導電性粒子１と電極２２ｂ，２３ｂとの接触面積を大きくすることができる。このため、接続構造体２１の導通信頼性を高めることができる。なお、加熱により、一般にフラックスは次第に失活する。

上記接続対象部材としては、具体的には、半導体チップ、コンデンサ及びダイオード等の電子部品、並びにプリント基板、フレキシブルプリント基板及びガラス基板等の回路基板等が挙げられる。

上記接続対象部材に設けられている電極としては、金電極、ニッケル電極、錫電極、アルミニウム電極、銅電極、モリブデン電極及びタングステン電極等の金属電極が挙げられる。上記接続対象部材がフレキシブルプリント基板である場合には、上記電極は金電極、ニッケル電極、錫電極又は銅電極であることが好ましい。上記接続対象部材がガラス基板である場合には、上記電極はアルミニウム電極、銅電極、モリブデン電極又はタングステン電極であることが好ましい。なお、上記電極がアルミニウム電極である場合には、アルミニウムのみで形成された電極であってもよく、金属酸化物層の表面にアルミニウム層が積層された電極であってもよい。上記金属酸化物層の材料としては、３価の金属元素がドープされた酸化インジウム及び３価の金属元素がドープされた酸化亜鉛等が挙げられる。上記３価の金属元素としては、Ｓｎ、Ａｌ及びＧａ等が挙げられる。

以下、実施例及び比較例を挙げて、本発明を具体的に説明する。本発明は、以下の実施例のみに限定されない。

（実施例１）
（１）基材粒子の作製
平均粒子径２０μｍのジビニルベンゼン樹脂粒子（積水化学工業社製、ミクロパールＳＰ−２２０）を無電解ニッケルめっきし、樹脂粒子の表面に厚さ０．２μｍの下地ニッケルめっき層を形成した。次いで、下地ニッケルめっき層が形成された樹脂粒子を電解銅めっきし、厚さ１μｍの銅層を形成して、平均粒子径２３μｍの基材粒子を得た。

（２）導電性粒子の作製
得られた基材粒子（平均粒子径２３μｍ）１００重量部と、低融点金属粒子（ＳｎとＢｉとの合金化物、Ｓｎ含有量４２重量％、Ｂｉ含有量５８重量％、平均粒子径３μｍ）２０重量部と、ダミー粒子であるジビニルベンゼン樹脂粒子（平均粒子径１５０μｍ、１０％Ｋ値：３５７０Ｎ／ｍｍ^２）５重量部とをシータコンポーザ（徳寿工作所社製）に入れて、混合した。なお、シータコンポーザを用いて混合する際には、回転容器（ベッセル）を４０００ｒｐｍ、回転翼（ローター）を３５ｒｐｍで互いに逆回転させ、低融点金属粒子にせん断圧縮力が作用するようにした。樹脂粒子の粒子径に対して、ベッセルとローター間のギャップ比は２．５とした。混合時間は９０分間とした。

混合終了後、上記低融点金属粒子２０重量部を更に添加し、さらに９０分間混合した。

この工程をさらに８回繰り返し、上記低融点金属粒子の全投入量が２００重量部となるようにした。

このようにして、低融点金属粒子を基材粒子の表面上に付着させることにより被膜を形成し、基材粒子の表面上に厚み３μｍの低融点金属層（Ｓｎ４２／Ｂｉ５８合金層）が形成された導電性粒子を得た。

（実施例２）
基材粒子の作製の際に、平均粒子径２０μｍのジビニルベンゼン樹脂粒子を、平均粒子径９μｍのジビニルベンゼン粒子に変更し、かつ銅層の厚さを０．５μｍに変更したこと以外は実施例１と同様にして、平均粒子径１０μｍの基材粒子を得た。

得られた基材粒子を用いたこと以外は実施例１と同様にして、基材粒子の表面上に厚さ１．５μｍの低融点金属層（Ｓｎ４２／Ｂｉ５８合金層）が形成された導電性粒子を得た。

（実施例３）
基材粒子の作製の際に、平均粒子径２０μｍのジビニルベンゼン樹脂粒子を、平均粒子径４０μｍのジビニルベンゼン粒子に変更し、かつ銅層の厚さを２μｍに変更したこと以外は実施例１と同様にして、平均粒子径４４μｍの基材粒子を得た。

得られた基材粒子を用いたこと以外は実施例１と同様にして、基材粒子の表面上に厚さ５．５μｍの低融点金属層（Ｓｎ４２／Ｂｉ５８合金層）が形成された導電性粒子を得た。

（実施例４）
基材粒子の作製の際に、平均粒子径２０μｍのジビニルベンゼン樹脂粒子を、平均粒子径８０μｍのジビニルベンゼン粒子に変更し、かつ銅層の厚さを４μｍに変更したこと以外は実施例１と同様にして、平均粒子径８８μｍの基材粒子を得た。

得られた基材粒子を用いたこと以外は実施例１と同様にして、基材粒子の表面上に厚さ１０μｍの低融点金属層（Ｓｎ４２／Ｂｉ５８合金層）が形成された導電性粒子を得た。

（実施例５）
導電性粒子の作製の際に、低融点金属粒子を、低融点金属粒子（ＳｎとＢｉとの合金化物、Ｓｎ含有量４２重量％、Ｂｉ含有量５８重量％、平均粒子径０．５μｍ）に変更したこと以外は実施例１と同様にして、基材粒子の表面上に厚さ３μｍの低融点金属層（Ｓｎ４２／Ｂｉ５８合金層）が形成された導電性粒子を得た。

（実施例６）
導電性粒子の作製の際に、低融点金属粒子を、低融点金属粒子（ＳｎとＢｉとが合金化されている、Ｓｎ含有量４２重量％、Ｂｉ含有量５８重量％、平均粒子径５μｍ）に変更したこと以外は実施例１と同様にして、基材粒子の表面上に厚さ２．８μｍの低融点金属層（Ｓｎ４２／Ｂｉ５８合金層）が形成された導電性粒子を得た。

（実施例７）
導電性粒子の作製の際に、ダミー粒子であるジビニルベンゼン樹脂粒子を、ジビニルベンゼン樹脂粒子（平均粒子径１００μｍ、１０％Ｋ値：３５７０Ｎ／ｍｍ^２）に変更したこと以外は実施例１と同様にして、基材粒子の表面上に厚さ２．９μｍの低融点金属層（Ｓｎ４２／Ｂｉ５８合金層）が形成された導電性粒子を得た。

（実施例８）
導電性粒子の作製の際に、ダミー粒子であるジビニルベンゼン樹脂粒子を、ジビニルベンゼン樹脂粒子（平均粒子径３００μｍ、１０％Ｋ値：３５７０Ｎ／ｍｍ^２）に変更したこと以外は実施例１と同様にして、基材粒子の表面上に厚さ３．１μｍの低融点金属層（Ｓｎ４２／Ｂｉ５８合金層）が形成された導電性粒子を得た。

（実施例９）
導電性粒子の作製の際に、ダミー粒子であるジビニルベンゼン樹脂粒子を、ジビニルベンゼン樹脂粒子（平均粒子径１５０μｍ、１０％Ｋ値：３２１０Ｎ／ｍｍ^２）に変更したこと以外は実施例１と同様にして、基材粒子の表面上に厚さ３μｍの低融点金属層（Ｓｎ４２／Ｂｉ５８合金層）が形成された導電性粒子を得た。

（実施例１０）
導電性粒子の作製の際に、ダミー粒子であるジビニルベンゼン樹脂粒子を、ジビニルベンゼン樹脂粒子（平均粒子径１５０μｍ、１０％Ｋ値：５３６０Ｎ／ｍｍ^２）に変更したこと以外は実施例１と同様にして、基材粒子の表面上に厚さ３．１μｍの低融点金属層（Ｓｎ４２／Ｂｉ５８合金層）が形成された導電性粒子を得た。

（実施例１１）
導電性粒子の作製の際に、低融点金属粒子を、低融点金属粒子（ＳｎとＡｇとが合金化されている、Ｓｎ含有量９６．５重量％、Ａｇ含有量３．５重量％、平均粒子径３μｍ）に変更したこと以外は実施例１と同様にして、基材粒子の表面上に厚さ３．３μｍの低融点金属層（Ｓｎ９６．５／Ａｇ３．５合金層）が形成された導電性粒子を得た。

（比較例１）
導電性粒子の作製の際に、ダミー粒子であるジビニルベンゼン樹脂粒子を用いなかったこと以外は実施例１と同様にして、導電性粒子を得た。

（比較例２）
実施例１で得られた平均粒子径２２μｍの基材粒子の表面に、電気めっき法により低融点金属層を形成しようと試みた。しかしながら、基材粒子の粒子径が小さいので、基材粒子の表面上に低融点金属層を充分に形成することはできなかった。

（比較例３）
実施例１で得られた平均粒子径２２μｍの基材粒子の表面に、無電解電気めっき法により低融点金属層を形成しようと試みた。しかしながら、基材粒子の粒子径が小さいので、基材粒子の表面上に低融点金属層を充分に形成することはできなかった。

（評価）
（１）低融点金属層による被覆状態
実施例１〜１１及び比較例１で得られた導電性粒子の断面形状を、ＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）を用いて撮影し、低融点金属層の断面形状を確認して、基材粒子の表面の低融点金属層による被覆状態を評価した。なお、比較例１で得られた粒子における被覆状態は明らかに悪いので、断面観察を行わなかった。

その結果、実施例１〜１１で得られた導電性粒子ではいずれも、基材粒子の表面全体が低融点金属層により均一に被覆されていた。比較例１で得られた導電性粒子では、基材粒子の表面全体が低融点金属層により均一に被覆されておらず、被覆むらが見られた。

（２）接続構造体の評価
実施例１〜１１で得られた導電性粒子を用いて、以下のようにして接続構造体を作製した。

バインダー樹脂としてＴＥＰＩＣ−ＰＡＳ Ｂ２２（日産化学工業社製、比重１．４）１００重量部、硬化剤としてＴＥＰ−２Ｅ４ＭＺ（日本曹達社製）１５重量部と、弱活性ロジン５重量部とを配合し、さらに実施例で得られた導電性粒子１０重量部を添加した後、遊星式攪拌機を用いて２０００ｒｐｍで５分間攪拌することにより、異方性導電ペーストである異方性導電材料を得た。

Ｌ／Ｓが２００μｍ／２００μｍの金電極パターンが上面に形成されたＦＲ−４基板を用意した。また、Ｌ／Ｓが２００μｍ／２００μｍの金電極パターンが下面に形成されたポリイミド基板（フレキシブル基板）を用意した。

上記ＦＲ−４基板の上面に、得られた異方性導電材料を実施例１、２、５〜１１に関しては厚さ５０μｍ、実施例３、４に関しては厚さ１００μｍとなるように塗工し、異方性導電材料層を形成した。

次に、異方性導電材料層の上面にポリイミド基板（フレキシブル基板）を、電極同士が対向するように積層した。その後、異方性導電材料層の温度が２００℃となるようにヘッドの温度を調整しながら、半導体チップの上面に加圧加熱ヘッドを載せ、２．０ＭＰａの圧力をかけて、はんだを溶融させ、かつ異方性導電材料層を１８５℃で硬化させ、接続構造体を得た。

得られた接続構造体において、横方向に隣接する電極間の絶縁性試験と、上下の電極間の導通試験とを行った。その結果、横方向に隣接する電極間の絶縁性は確保されており、上下の電極間は導通されていることを確認した。

１…導電性粒子
２…基材粒子
３…低融点金属層
３ａ…溶融した低融点金属層部分
６…樹脂粒子
７…第１の導電層
２１…接続構造体
２２…第１の接続対象部材
２２ａ…上面
２２ｂ…電極
２３…第２の接続対象部材
２３ａ…下面
２３ｂ…電極
２４…接続部
５１…シータコンポーザ
５２…基材粒子
５３…低融点金属粒子
５３Ａ…溶融した低融点金属成分
５４…樹脂粒子

Claims (6)

1. 表面に導電層を有する基材粒子と、該基材粒子の前記導電層の表面上に形成された低融点金属層とを有する導電性粒子の製造方法であって、
   前記表面に導電層を有する基材粒子と、前記低融点金属層を形成するための低融点金属粒子と、樹脂粒子とを接触させ、せん断圧縮によって前記低融点金属粒子を溶融させることにより、前記基材粒子の前記導電層の表面上に前記低融点金属層を形成する工程を備える、導電性粒子の製造方法。
2. 前記樹脂粒子の粒子径が、前記基材粒子の粒子径よりも大きく、かつ
   前記基材粒子の粒子径が、前記低融点金属粒子の粒子径よりも大きい、請求項１に記載の導電性粒子の製造方法。
3. 前記基材粒子の粒子径に対して、前記低融点金属粒子の粒子径が１／１００以上、１／２以下であり、かつ前記基材粒子の粒子径に対して、前記樹脂粒子の粒子径が５倍以上、２０倍以下である、請求項１又は２に記載の導電性粒子の製造方法。
4. 前記基材粒子として、粒子径が０．１μｍ以上、１００μｍ以下である基材粒子を用いる、請求項１〜３のいずれか１項に記載の導電性粒子の製造方法。
5. 請求項１〜４のいずれか１項に記載の導電性粒子の製造方法により導電性粒子を得る工程と、
   得られた導電性粒子と、バインダー樹脂とを配合して、異方性導電材料を得る工程とを備える、異方性導電材料の製造方法。
6. 請求項１〜４のいずれか１項に記載の導電性粒子の製造方法により導電性粒子を得る工程と、
   得られた導電性粒子とバインダー樹脂とを配合して、異方性導電材料を得る工程と、
   前記異方性導電材料により接続部を形成することで、第１の接続対象部材と、第２の接続対象部材と、前記第１，第２の接続対象部材を接続している前記接続部とを備える接続構造体を得る工程とを備える、接続構造体の製造方法。

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