JP5777133B2 - ポリ乳酸系樹脂フィルム - Google Patents

Description

本発明は、ヒートシール性、耐衝撃性、透明性に優れた、特に包装材料用として優れ、さらには比較的安価な設備であるインフレーション法に適した、経済性に優れるポリ乳酸系樹脂フィルムに関する。

近年、大気中の炭酸ガス濃度増加による地球温暖化問題が世界的な問題となりつつあり、各産業分野においても、大気中への炭酸ガス排出量を削減する技術の開発が盛んに行われている。プラスチック製品の分野においては、従来、汎用の石油由来原料から製造されたプラスチックが使用後に焼却されるなどして大気中へ炭酸ガスとして放出されてきたが、近年、本来大気中の炭素源（炭酸ガス）に由来する植物由来原料のプラスチックが注目されている。中でも、透明性に優れ、コスト面でも比較的有利なポリ乳酸の実用化に向けた研究開発が盛んである。

汎用の石油由来原料から製造されたプラスチックの代表例としてはポリエチレンなどのポリオレフィンが挙げられる。たとえばポリエチレンは通常インフレーション法により袋状に製膜され、製袋機でヒートシール、カットなどの工程を経て袋状に加工された後、各種包装用フィルムなどに大量に用いられている。近年、このようなヒートシール性フィルムにポリ乳酸を適用しようとする試みが多数なされている。

例えば、特許文献1に代表されるような、基材層とシール層の少なくとも２層以上からなる積層構成とし、基材層とシール層の融点または軟化点の差に基づいてヒートシール性を付与する試みが多数実施されている。

また特許文献２には、ポリ乳酸系重合体と他の脂肪族ポリエステルとを一定割合で含有してなるフィルムが開示されている。

さらに特許文献３には、ポリ乳酸重合体を主体とする製品において独自の相転移指標を規定したフィルムが開示されている。

そして特許文献４には、ポリ乳酸系樹脂と、ガラス転移温度Ｔｇが１０℃以下であるポリ乳酸系樹脂以外の生分解性ポリエステルとの混合物からなるフィルムが開示されている。

特開平８−３２３９４６号公報 特開平１１−２２２５２８号公報 特開２００３−１２８７９７号公報 特開２００３−２９２６４２号公報

しかしながら前述の特許文献1に記載されたヒートシール性を付与する試みは、いずれも２台以上の押出機を必要とし、またその多くはＴダイ２軸延伸方式によるフィルムであり設備費や設置面積の負担が大きく、さらに通常テンターにて横延伸後に両端のクリップ部分をトリミングするがそのトリミングロスを回収して再使用しにくいなど、特にポリ乳酸のように比較的新規な少量多品種型のポリマーには経済性に劣る方法である。

また特許文献２に記載されたフィルムは、他の脂肪族ポリエステルの含有量が比較的高いためか、包装材料用途としては透明性が不十分という問題がある。

さらに特許文献３に記載されたフィルムは、単膜ではありながら基本的に延伸フィルムについての技術であり、ヒートシール性としては実用上まだ不十分という問題がある。

そして特許文献４に記載されたフィルムは、実施例記載の技術に準じて追試したものの、ヒートシール強度が十分ではない問題があった。

さらに上述のいずれの特許文献においても、実用上、均一で十分な強さのヒートシール性付与にとても重要である、良好なロール巻姿や、厚さの誤差、いわゆるフィルムの厚みムラについては全く触れられていない。

以上のように、ヒートシール性、耐衝撃性、透明性に優れた、特に包装材料用として優れ、さらには比較的安価な設備にて製造可能な経済性に優れたポリ乳酸系樹脂フィルムは、未だに達成されていなかった。

本発明は、かかる従来技術の背景に鑑み、ヒートシール性、耐衝撃性、透明性に優れた、特に包装材料用として優れ、さらには比較的安価な設備であるインフレーション法に適した、経済性に優れたポリ乳酸系樹脂フィルムを提供せんとするものである。

本発明は、上記課題を解決するために、次のような手段を採用するものである。
１） ポリ乳酸系樹脂（Ａ）を６５質量％以上９５質量％以下含み、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重下におけるメルトマスフローレート：ＭＦＲ（ｇ／１０分）が３（ｇ／１０分）以上、９（ｇ／１０分）以下である（Ａ）以外の脂肪族ポリエステル（Ｂ）を５質量％以上３５質量％以下含む組成物からなり、
前記脂肪族ポリエステル（Ｂ）がポリブチレンサクシネート系樹脂であり、
前記組成物が、平均粒径が３μｍ以上、６μｍ以下の粒子（Ｃ）を含有し、
ヒートシール層を少なくとも一層有し、ヒートシール層同士のヒートシール強度：Ｈｓが７（N／１５ｍｍ）以上であることを特徴とするポリ乳酸系樹脂フィルム。
２） ヒートシール層のみの単層構成であることを特徴とする１）記載のポリ乳酸系樹脂フィルム。
３） フィルムヘイズ：Ｈa（％）が１％以上１０％以下であることを特徴とする、１）または２）に記載のポリ乳酸系樹脂フィルム。
４） 前記ポリ乳酸系樹脂フィルムのヒートシール層同士の動摩擦係数：μｄが０．５以下であることを特徴とする１）〜３）のいずれかに記載のポリ乳酸系樹脂フィルム。
５） 端裂抵抗が、巻長さ方向（ＭＤ方向）および幅方向（巻長さ方向と直交する方向：ＴＤ方向）とも、３０（Ｎ／２０ｍｍ）以上、９０（Ｎ／２０ｍｍ）以下であることを特徴とする１）〜４）のいずれかに記載のポリ乳酸系樹脂フィルム。
６） １）〜５）のいずれかに記載のポリ乳酸系樹脂フィルムを用いた袋。

本発明によれば、ヒートシール性、耐衝撃性、透明性に優れた、特に包装材料用として優れ、さらには比較的安価な設備であるインフレーション法に適した、経済性に優れるポリ乳酸系樹脂フィルムが提供される。本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムはヒートシール性、耐衝撃性、透明性に優れているため、各種工業製品の袋、ＣＤケースなどの雑貨用袋、あるいは野菜や果物など食料品用袋、チューブ袋、ピロー袋、バンディングテープなど、各種包装用途に好ましく用いることができる。

本発明は、前記課題、つまりヒートシール性、耐衝撃性、透明性に優れた、特に包装材料用として優れ、さらには比較的安価な設備にて製造可能な経済性に優れたポリ乳酸系樹脂フィルムについて鋭意検討した結果、かかる課題の解決に初めて成功したものである。

つまり本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムは、組成物が、ポリ乳酸系樹脂（Ａ）を６５質量％以上９５質量％以下含み、さらに該組成物が１９０℃、２．１６ｋｇ荷重下におけるメルトマスフローレート：ＭＦＲ（ｇ／１０分）が３（ｇ／１０分）以上、９（ｇ／１０分）以下である、（Ａ）以外の脂肪族ポリエステルおよび／または脂肪族芳香族ポリエステル（Ｂ）を５質量％以上３５質量％以下含み、該組成物からなるヒートシール層を少なくとも一層有し、ヒートシール層同士のヒートシール強度：Ｈｓが７（N／１５ｍｍ）以上であることを特徴とする。

以下、本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムについて説明する。

本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムに用いるポリ乳酸系樹脂（Ａ）は、Ｌ−乳酸および／またはＤ―乳酸を主成分としたものが好ましく用いられる。なお主成分とは、樹脂の全成分１００質量％において乳酸由来の成分が７０質量％以上１００質量％以下のものを言い、実質的にＬ−乳酸および／またはＤ―乳酸からなるホモポリ乳酸が好ましく用いられる。

また本発明に用いるポリ乳酸系樹脂（Ａ）は結晶性を有することが好ましい。ポリ乳酸系樹脂（Ａ）が結晶性を有するとは、該ポリ乳酸系樹脂を加熱下で十分に結晶化させた後に、適当な温度範囲で示差走査熱量分析（ＤＳＣ）測定を行った場合、ポリ乳酸成分に由来する結晶融解熱が観測されることを言う。本発明に用いるポリ乳酸系樹脂（Ａ）が結晶性を有する場合は、ポリ乳酸系樹脂フィルムに対して耐熱性を付与できる点で好適である。通常、ホモポリ乳酸は、光学純度が高いほど融点や結晶性が高い。ポリ乳酸の融点や結晶性は、分子量や重合時に使用する触媒の影響を受けるが、通常、光学純度が９８％以上のホモポリ乳酸では、融点が約１７０℃程度であり結晶性も比較的高い。また、光学純度が低くなるに従って融点や結晶性が低下し、例えば光学純度が８８％のホモポリ乳酸では融点は約１４５℃程度であり、光学純度が７５％のホモポリ乳酸では融点は約１２０℃程度である。光学純度が７０％よりもさらに低いホモポリ乳酸では明確な融点は示さず非結晶性となる。

本発明に用いるポリ乳酸系樹脂（Ａ）は、フィルムとして使用する用途によっては、必要な機能の付与あるいは向上を目的として、結晶性を有するホモポリ乳酸と非晶性のホモポリ乳酸を混合することも可能である。この場合、非晶性のホモポリ乳酸の割合は本発明の効果を損ねない範囲で決定すれば良い。また、ポリ乳酸系樹脂フィルムとした際に比較的高い耐熱性を付与したい場合は、使用するポリ乳酸系樹脂（Ａ）のうち少なくとも１種に光学純度が９５％以上のポリ乳酸を含むことが好ましい。

本発明に用いるポリ乳酸系樹脂（Ａ）の質量平均分子量は、通常少なくとも５万、好ましくは８万〜４０万、さらに好ましくは１０万〜３０万である。なお、ここでいう質量平均分子量とは、ゲルパーミテーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）でクロロホルム溶媒にて測定を行い、ポリメチルメタクリレート換算法により計算した分子量をいう。

ポリ乳酸系樹脂（Ａ）の質量平均分子量を少なくとも５万とすることで、該ポリ乳酸系樹脂（Ａ）を含んだ組成物をフィルムに加工した際には、機械的物性が優れたものとすることができる。

また、本発明に用いるポリ乳酸系樹脂（Ａ）は、Ｌ−乳酸、Ｄ−乳酸のほかにエステル形成能を有するその他の単量体成分を共重合した共重合ポリ乳酸であってもよい。共重合可能な単量体成分としては、グリコール酸、３−ヒドロキシ酪酸、４−ヒドロキシ酪酸、４−ヒドロキシ吉草酸、６−ヒドロキシカプロン酸などのヒドロキシカルボン酸類の他、エチレングリコール、プロピレングリコール、ブタンジオール、ネオペンチルグリコール、ポリエチレングリコール、グリセリン、ペンタエリスリトール等の分子内に複数の水酸基を含有する化合物類またはそれらの誘導体、コハク酸、アジピン酸、セバシン酸、フマル酸、テレフタル酸、イソフタル酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、５−ナトリウムスルホイソフタル酸、５−テトラブチルホスホニウムスルホイソフタル酸等の分子内に複数のカルボン酸基を含有する化合物類またはそれらの誘導体が挙げられる。なお、上記した共重合成分の中でも、用途に応じて生分解性を有する成分を選択することが好ましい。またポリ乳酸系樹脂（Ａ）として共重合ポリ乳酸を用いる場合であっても、前述の通り樹脂の全成分１００質量％において乳酸由来の成分が７０質量％以上である共重合ポリ乳酸が好ましく用いられる。

ポリ乳酸系樹脂（Ａ）の製造方法としては、詳細は後述するが、既知の重合方法を用いることができ、乳酸からの直接重合法、ラクチドを介する開環重合法などを挙げることができる。

本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムは、前述のポリ乳酸系樹脂（Ａ）を６５質量％以上９５質量％以下含む組成物からなるヒートシール層を少なくとも一層有する。該ヒートシール層を構成する組成物がポリ乳酸系樹脂（Ａ）を６５質量％未満しか含まない場合は、本発明が目的とする、植物由来原料の実用化技術としては不十分である。また、該ヒートシール層を構成する組成物のポリ乳酸系樹脂（Ａ）の割合が９５質量％超の場合は、ポリ乳酸系樹脂フィルムとした際に十分なヒートシール性が得られない。

また、本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムは、ポリ乳酸系樹脂（Ａ）以外に、ポリ乳酸以外の脂肪族ポリエステルおよび／または脂肪族芳香族ポリエステル（Ｂ）を５質量％以上３５質量％以下含む組成物からなるヒートシール層を少なくとも一層有する。該ヒートシール層を構成する組成物が、ポリ乳酸系樹脂（Ａ）以外の脂肪族ポリエステルおよび／または脂肪族芳香族ポリエステル（Ｂ）を５質量％未満しか含まない場合は、該ヒートシール層を含むフィルムとした際に十分なヒートシール性が得られない。また、該ヒートシール層を構成する組成物が、ポリ乳酸系樹脂（Ａ）以外の脂肪族ポリエステルおよび／または脂肪族芳香族ポリエステル（Ｂ）を３５質量％超含む場合は、（Ａ）と（Ｂ）の界面剥離を主要な要因として同じく十分なヒートシール性が得られない。同様の観点から（Ｂ）の含有量は、好ましくは該ヒートシール層を構成する組成物の１０質量％以上２０質量％以下含有する。なお、（Ｂ）を含有することにより、ヒートシール層及び該ヒートシール層を少なくとも１層有する本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムに耐衝撃性も付与される。

ポリ乳酸以外の脂肪族ポリエステルおよび／または脂肪族芳香族ポリエステル（Ｂ）としては、例えば、ポリグリコール酸、ポリ（３−ヒドロキシブチレート）、ポリ（３−ヒドロキシブチレート・３−ヒドロキシバリレート）、ポリカプロラクトン、あるいはエチレングリコール、１，４−ブタンジオールなどの脂肪族ジオールとコハク酸、アジピン酸などの脂肪族ジカルボン酸よりなる脂肪族ポリエステル、さらにはポリ（ブチレンサクシネート・テレフタレート）、ポリ（ブチレンアジペート・テレフタレート）などの脂肪族ポリエステルと芳香族ポリエステルの共重合体などが挙げられる。なかでも、ヒートシール性と耐衝撃性の両方に改良効果が大きいものとして、ポリ乳酸以外の脂肪族ポリエステルおよび／または脂肪族芳香族ポリエステル（Ｂ）はポリブチレンサクシネートやポリブチレンサクシネート・アジペートなどのポリブチレンサクシネート系樹脂が好ましく用いられ、特にポリブチレンサクシネート・アジペートが好ましく用いられる。

ポリ乳酸系樹脂（Ａ）以外の脂肪族ポリエステルおよび／または脂肪族芳香族ポリエステル（Ｂ）の１９０℃、２．１６ｋｇ荷重下におけるメルトマスフローレート：ＭＦＲ（ｇ／１０分）（ＪＩＳ−Ｋ−７２１０：１９９９）は３（ｇ／１０分）以上、９（ｇ／１０分）以下である。上記ＭＦＲが３（ｇ／１０分）分未満であり（Ｂ）がより高粘度の場合、（Ａ）中における（Ｂ）の分散性が低下し、（Ａ）及び（Ｂ）を特定量含有する組成物からなるヒートシール層に、良好なヒートシール性を付与することができない。また、上記（Ｂ）のＭＦＲが９（ｇ／１０分）超であり（Ｂ）がより低粘度となった場合には、本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムのヒートシール層を構成する組成物としての粘度が過度に低くなってしまい、特にインフレーション法にて製膜する際にはバブルが不安定となってしまう。

脂肪族ポリエステルおよび／または脂肪族芳香族ポリエステル（Ｂ）の１９０℃、２．１６ｋｇ荷重下におけるメルトマスフローレート：ＭＦＲ（ｇ／１０分）（ＪＩＳ−Ｋ−７２１０：１９９９）を、３（ｇ／１０分）以上、９（ｇ／１０分）以下とするためには、例えば、脂肪族ポリエステルおよび／または脂肪族芳香族ポリエステル（Ｂ）の分子量や分子量分布の調整、分岐鎖の共重合による付加、主鎖を構成するモノマーの選択などの手段により可能である。

本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムは、前述のようにポリ乳酸系樹脂（Ａ）を６５質量％以上９５質量％以下、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重下におけるメルトマスフローレート：ＭＦＲ（ｇ／１０分）が３（ｇ／１０分）以上、９（ｇ／１０分）以下である、（Ａ）以外の脂肪族ポリエステルおよび／または脂肪族芳香族ポリエステル（Ｂ）を５質量％以上３５質量％以下含む組成物からなるヒートシール層を少なくとも一層有するが、内部も当該ヒートシール層と同一組成である単層構成（つまり、ヒートシール層のみからなるポリ乳酸系樹脂フィルム）としても良く、当該ヒートシール層と異なる組成物からなる層を有する複数層からなる積層構成でも良い。本発明の目的する、特に包装材料用として優れた特性の付与と同時に高い経済性を付与するには、ヒートシール層のみの単層構成とすることがより好ましい。なお積層構成とする場合は、ポリ乳酸系樹脂（Ａ）と脂肪族ポリエステルおよび／または脂肪族芳香族ポリエステル（Ｂ）を含む組成物からなる本発明のヒートシール層が、最外層の少なくとも１層であることが重要である。

なおヒートシール層とは、該層に熱を付与した状態で他の層と接触させることで、他の層と貼り合わせることができる層を意味する。熱の付与によって他の層と貼り合わせ可能であれば、特に限定されないが、本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムにおけるヒートシール層は、ヒートシール層同士のヒートシール強度：Ｈｓが７（N／１５ｍｍ）以上であることが重要である。なお、ここで言うヒートシール強度は、実施例記載の方法により測定した値である。ヒートシール強度が７（Ｎ／１５ｍｍ）未満の場合、フィルムの破壊を伴わずにヒートシール部分が使用中に剥がれる場合があるなど実用上シール強度が不十分である。つまり、例えば本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムのヒートシール層の少なくとも１層を接着して袋とした場合に、ヒートシール部分が袋として使用中に剥がれるなどの問題を生じる。なお、本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムのヒートシール層について、ヒートシール強度に上限はなく値が大きい程好ましいが、ポリ乳酸系樹脂の場合、通常ヒートシール強度の上限は３０（Ｎ／１５ｍｍ）程であることから、本発明のフィルムに用いられるヒートシール層のヒートシール強度の現実的に達成可能な上限値も、３０（Ｎ／１５ｍｍ）程度と思われ、また上限として１３（Ｎ／１５ｍｍ）程度であれば、袋として使用するという観点からは十分である。

なお、本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムのヒートシール層同士のヒートシール強度：Ｈｓを７（N／１５ｍｍ）以上とするためには、前述のようにヒートシール層を構成する組成物におけるポリ乳酸系樹脂（Ａ）の含有量を、６５質量％以上９５質量％以下含む態様とすること、ヒートシール層を構成する組成物における脂肪族ポリエステルおよび／または脂肪族芳香族ポリエステル（Ｂ）の含有量を、５質量％以上３５質量％以下含む態様とすること、脂肪族ポリエステルおよび／または脂肪族芳香族ポリエステル（Ｂ）の１９０℃、２．１６ｋｇ荷重下におけるメルトマスフローレート：ＭＦＲ（ｇ／１０分）（ＪＩＳ−Ｋ−７２１０：１９９９）を３（ｇ／１０分）以上、９（ｇ／１０分）以下とした態様とすること、脂肪族ポリエステルおよび／または脂肪族芳香族ポリエステル（Ｂ）としてポリブチレンサクシネート系樹脂を使用した態様とすることなどの手段が挙げられる。

本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムは、ヘイズが１％以上１０％以下であることが好ましく、８％以下であることがさらに好ましく、５％以下であることがより好ましい。ヘイズが１０％以下である場合、野菜や果物など食料品用袋、各種工業製品の袋など各種包装用途などに成形加工した際には内容物が容易に確認できる、商品としての見栄えがよいなど高い意匠性により好適である場合が多い。なお、ポリ乳酸の一般的な特性から、ポリ乳酸系樹脂フィルムのヘイズとしては１％未満にすることは困難であることから、下限は１％程度であり、また意匠性の点からはヘイズの下限は２％程度で十分である。

本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムは、ポリ乳酸系樹脂フィルムのヒートシール層同士の動摩擦係数（μｄ）が０．５以下であることが好ましい。この場合、適度なすべり性により、シワやタルミなく巻取りしやすい点で好適である。ポリ乳酸系樹脂フィルムのヒートシール層同士の動摩擦係数（μｄ）は、より好ましくは０．４５以下である。なお、通常、ポリ乳酸系樹脂フィルムの場合の動摩擦係数は０．１未満にすることは困難であるので、下限は０．１程度であり、また下限は０．２程度あれば十分である。

本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムは、端裂抵抗が、巻長さ方向（ＭＤ方向）および幅方向（巻長さ方向と直交する方向：ＴＤ方向）とも、３０（Ｎ／２０ｍｍ）以上、９０（Ｎ／２０ｍｍ）以下であることが好ましい。なお、端列抵抗値は、一般的に耐衝撃性と正相関する特性であり、端列抵抗値が高い値の場合、高い耐衝撃性を有する場合が多い。端裂抵抗が上記の両方向とも３０（Ｎ／２０ｍｍ）以上であれば、本発明の好ましい用途である各種包装用途での一般的使用において特に問題がない機械特性及び耐衝撃性と言える。また、端裂抵抗が上記の両方向とも９０（Ｎ／２０ｍｍ）以下であれば、比較的安価な設備であるインフレーション式製膜機で製造することが可能であり経済的に有利である。同様の観点から本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムは、端裂抵抗が、上記の両方向とも、３５（Ｎ／２０ｍｍ）以上、７５（Ｎ／２０ｍｍ）以下であることがより好ましく、４０（Ｎ／２０ｍｍ）以上、６５（Ｎ／２０ｍｍ）以下であることがさらに好ましい。なお、ポリ乳酸系樹脂フィルムの巻長さ方向（ＭＤ方向）および幅方向（巻長さ方向と直交する方向：ＴＤ方向）とは、共にフィルム面内における方向である。

本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムの端裂抵抗を、巻長さ方向（ＭＤ方向）および幅方向（巻長さ方向と直交する方向：ＴＤ方向）ともに３０（Ｎ／２０ｍｍ）以上、９０（Ｎ／２０ｍｍ）以下とするためには、フィルムの配向を調整しながら製膜することが重要であり、インフレーション製膜法により製造すること、Ｔダイキャスト法などの未延伸製膜法により製膜すること、Ｔダイキャスト／二軸延伸法やチューブラー法などに二軸延伸製膜法において配向を抑制しながら製膜することなどの方法が挙げられる。

本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムのヒートシール層を構成する組成物には、本発明の効果を損なわない範囲で前述した以外の成分を含有してもよい。例えば、公知の酸化防止剤、紫外線安定化剤、着色防止剤、艶消し剤、消臭剤、難燃剤、耐候剤、帯電防止剤、抗酸化剤、イオン交換剤、可塑剤、結晶核剤、着色顔料等、あるいは滑剤として、無機粒子や有機粒子、有機化合物を必要に応じて添加してもよい。

本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムのヒートシール層を構成する組成物は、本発明の効果を損なわない範囲で有機滑剤を添加してもよい。有機滑剤を添加する場合の添加量は通常０．１質量％以上５質量％以下である。この場合、巻き取り後のブロッキングを良好に抑制できる。また、有機滑剤の添加過多による溶融粘度の低下や加工性の悪化、あるいはフィルムとした際のブリードアウトやヘイズアップなどの外観不良の問題も発生しにくい。

有機滑剤としては、例えば、流動パラフィン、天然パラフィン、合成パラフィン、ポリエチレンなどの脂肪族炭化水素系、ステアリン酸、ラウリル酸、ヒドロキシステアリン酸、硬性ひまし油などの脂肪酸系、ステアリン酸アミド、オレイン酸アミド、エルカ酸アミド、ラウリン酸アミド、エチレンビスステアリン酸アミド、エチレンビスオレイン酸アミド、エチレンビスラウリン酸アミドなどの脂肪酸アミド系、ステアリン酸アルミ、ステアリン酸鉛、ステアリン酸カルシウム、ステアリン酸マグネシウムなどの脂肪酸金属塩、グリセリン脂肪酸エステル、ルビタン脂肪酸エステルなどの多価アルコールの脂肪酸（部分）エステル系、ステアリン酸ブチルエステル、モンタンワックスなどの長鎖エステルワックスなどの長鎖脂肪酸エステル系などが挙げられる。中でも、ポリ乳酸との適度な相溶性から少量で効果の得られやすい、ステアリン酸アミドやエチレンビスステアリン酸アミドが好ましい。

酸化防止剤としてはヒンダードフェノール系、ヒンダードアミン系などが例示される。着色顔料としてはカーボンブラック、酸化チタン、酸化亜鉛、酸化鉄などの無機顔料の他、シアニン系、スチレン系、フタロシアイン系、アンスラキノン系、ペリノン系、イソインドリノン系、キノフタロン系、キノクリドン系、チオインディゴ系などの有機顔料等を使
用することができる。

また、加工品の易滑性や耐ブロッキング性の向上などを目的として、本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムのヒートシール層を構成する組成物に粒子（Ｃ）を含有させる際には、例えば無機粒子としては、シリカ等の酸化ケイ素、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、炭酸バリウム等の各種炭酸塩、硫酸カルシウム、硫酸バリウム等の各種硫酸塩、カオリン、タルク等の各種複合酸化物、リン酸リチウム、リン酸カルシウム、リン酸マグネシウム等の各種リン酸塩、酸化アルミニウム、酸化チタン、酸化ジルコニウム等の各種酸化物、フッ化リチウム等の各種塩等からなる微粒子を使用することができる。

また本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムのヒートシール層を構成する組成物に含有させる粒子（Ｃ）として、有機粒子を用いる場合は、シュウ酸カルシウムや、カルシウム、バリウム、亜鉛、マンガン、マグネシウム等のテレフタル酸塩などからなる微粒子が使用される。架橋高分子粒子としては、ジビニルベンゼン、スチレン、アクリル酸、メタクリル酸のビニル系モノマーの単独または共重合体からなる微粒子が挙げられる。その他、ポリテトラフルオロエチレン、ベンゾグアナミン樹脂、熱硬化エポキシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、熱硬化性尿素樹脂、熱硬化性フェノール樹脂などの有機微粒子も好ましく使用される。ヒートシール層を構成する組成物に含有させる粒子（Ｃ）は、目的に応じて、例えば前述した無機粒子、有機粒子などから選択すればよいが、一般的に不定形で添加による易滑性や耐ブロッキング性付与効果が比較的高く、またコスト的にも有利な無機粒子を選択することが有利な場合が多い。

粒子（Ｃ）として好適な無機粒子、及び有機粒子のその平均粒径は、特に限定されないが、０．０１〜１０μｍが好ましく、より好ましくは３〜６μｍである。特に、ヘイズ値の上昇を抑えて適度なすべり性を付与するには、つまりポリ乳酸系樹脂フィルムのフィルムヘイズ：Ｈa（％）を１％以上１０％以下に制御して、同時にポリ乳酸系樹脂フィルムのヒートシール層同士の動摩擦係数：μｄを０．５以下に制御するためには、本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムのヒートシール層を構成する組成物が、平均粒径が３〜６μｍの粒子（Ｃ）（無機粒子及び／又は有機粒子）を含有することが好ましい。なお、ここでいう平均粒径とは、累積中位径（Ｍｅｄｉａｎ径）、すなわち、粉体の集合の全体積を１００％として累積カーブを求めたときに、その累積カーブが５０％となる点の粒子径（５０％径［μｍ］）であり、マイクロトラックＦＲＡレーザー式粒度分布計などにより求めることができる。

ポリ乳酸系樹脂フィルムのヒートシール層を構成する組成物が、前述した粒子（Ｃ）、特に平均粒径が３〜６μｍの粒子（Ｃ）を含有する場合の含有量は、ヘイズ値の上昇を抑えて適度なすべり性を付与する観点、つまりポリ乳酸系樹脂フィルムのフィルムヘイズ：Ｈa（％）を１％以上１０％以下に制御して、同時にポリ乳酸系樹脂フィルムのヒートシール層同士の動摩擦係数：μｄを０．５以下に制御する観点から、ヒートシール層を構成する組成物１００質量％において０．０５質量％以上、１質量％以下が好ましく、同様の観点から０．１質量％以上０．６質量％以下がより好ましい。

すなわち、前述した粒子（Ｃ）を含有する場合の、ポリ乳酸系樹脂フィルムのヒートシール層を構成する組成物中のポリ乳酸系樹脂（Ａ）、（Ａ）以外の脂肪族ポリエステルおよび／または脂肪族芳香族ポリエステル（Ｂ）、粒子（Ｃ）の好ましい含有量は、該組成物１００質量％において（Ａ）は７９質量％以上８９．９５質量％以下、（Ｂ）は１０質量％以上、２０質量％以下、（Ｃ）は０．０５質量％以上、１質量％以下であることが好ましい態様である。

本発明のポリ乳酸樹脂系フィルムのヒートシール層を構成する組成物は、本発明の効果を損なわない範囲で可塑剤を含有してもよい。可塑剤の一例としては、例えば、フタル酸ジエチル、フタル酸ジオクチル、フタル酸ジシクロヘキシルなどのフタル酸エステル系、アジピン酸ジ−１−ブチル、アジピン酸ジ−ｎ−オクチル、セバシン酸ジ−ｎ−ブチル、アゼライン酸ジ−２−エチルヘキシルなどの脂肪族二塩基酸エステル系、リン酸ジフェニル−２−エチルヘキシル、リン酸ジフェニルオクチルなどのリン酸エステル系、アセチルクエン酸トリブチル、アセチルクエン酸トリ−２−エチルヘキシル、アセチルクエン酸トリブチルなどのヒドロキシ多価カルボン酸エステル系、アセチルリシノール酸メチル、ステアリン酸アミルなどの脂肪酸エステル系、グリセリントリアセテート、トリエチレングリコールジカプリレートなどの多価アルコールエステル系、エポキシ化大豆油、エポキシ化アマニ油脂肪酸ブチルエステル、エポキシステアリン酸オクチルなどのエポキシ系可塑剤、ポリプロピレングリコールセバシン酸エステルなどのポリエステル系可塑剤、ポリアルキレンエーテル系、エーテルエステル系、アクリレート系などが挙げられ、これらのうち複数種以上の可塑剤の混合物も含まれる。特に、ブリードアウトを抑制し透明性を維持し、可塑化効率を高めるため、フィルムに添加されるすべての可塑剤の溶解性パラメータ：ＳＰが（１６〜２３）^１／２ＭＪ／ｍ^３であることが好ましく、（１７〜２１）^１／２ＭＪ／ｍ^３であることがより好ましい。なお、溶解性パラメータの計算方法は、Ｐ．Ｓｍａｌｌ、Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｃｈｅｍ．，３，７１（１９５３）に示された手法で計算できる。また、かかる可塑剤の中でも、フィルム全体の生分解性をキープする観点から生分解性可塑剤であることが好ましい。

また、食品包装用途への適性を考慮すると、米食品衛生局（ＦＤＡ）やポリオレフィン等衛生協議会などから認可された可塑剤であることが好ましい。かかる可塑剤としては、たとえばトリアセチン、エポキシ化大豆油、エポキシ化アマニ油、エポキシ化アマニ油脂肪酸ブチルエステル、アジピン酸系脂肪族ポリエステル、アセチルクエン酸トリブチル、アセチルリシノール酸エステル、グリセリン脂肪酸エステル、ショ糖脂肪酸エステル、ソルビタン脂肪酸エステル、アジピン酸ジアルキルエステル、ビス（アルキルジグリコール）アジペートまたはポリエチレングリコール等が挙げられる。

さらに、可塑剤のブリードアウト抑制やフィルムのブロッキング抑制、寸法安定性を含む使用前の保管時における耐久性の観点から、本発明に可塑剤を使用する場合は、例えば数平均分子量１，０００以上のポリエチレングリコールなど、常温で固体状の可塑剤であることが好ましい。

本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムは、厚さは特に規定されないが、インフレーション法で製膜する場合は、通常１０μｍ以上１２０μｍ以下のフィルムであることが好ましい。厚さが１０μｍ未満では、フィルムとした際のコシが足りない場合がある。また、厚さが１２０μｍ超とした際には包装材料としてはコシが強すぎる場合があり各種包装用用途とした際に取り扱い性の劣る場合がある。また、特にインフレーション製膜法においては、自重によりバブルが不安定になり易い。同様の観点から、本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムは、厚さが１５μｍ以上６０μｍ以下であることが好ましい。

なお本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムが、前記ポリ乳酸系樹脂（Ａ）と前記脂肪族ポリエステル及び／又は脂肪族芳香族ポリエステル（Ｂ）を特定量含有する組成物からなるヒートシール層のみの単層構成である場合は、当然に該ヒートシール層自体の厚みがポリ乳酸系樹脂フィルムの厚みと一致し、つまり該ヒートシール層の厚みが１０μｍ以上１２０μｍ以下であることが好ましく、１５μｍ以上６０μｍ以下であることがより好ましい。

また、本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムを、ヒートシール層とは異なる組成からなる層を併せ持つ積層構成とする際には、ポリ乳酸系樹脂フィルムの全体厚み１００％に対するヒートシール層の厚みの割合（％）は特に規定されないが、製膜安定性の観点から、全体厚み１００％に対するヒートシール層の厚みの割合が通常５％以上９５％以下であり、１０％以上９０％以下が好ましい。

本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムは、特に各種工業製品の包装用途など生分解性を必要としない場合や保管耐久性があった方が好ましい用途においては、ポリ乳酸系樹脂の加水分解による強度低下を抑制し、良好な耐久性を付与する観点から、該フィルムの前記ヒートシール層におけるカルボキシル基末端濃度が０当量／１０^３ｋｇ以上３０当量／１０^３ｋｇ以下であることが好ましく、より好ましくは２０当量／１０^３ｋｇ以下、さらに好ましくは１０当量／１０^３ｋｇ以下である。該フィルムの前記ヒートシール層におけるカルボキシル基末端濃度が３０当量／１０^３ｋｇ以下であると、加水分解の自己触媒ともなるカルボキシ基末端濃度が十分低いために、用途にもよるが実用的に良好な耐久性を付与できる場合が多い。

該フィルムの前記ヒートシール層におけるカルボキシル基末端濃度を３０当量／１０^３ｋｇ以下とする方法としては、例えば、ポリ乳酸系樹脂（Ａ）の合成時の触媒や熱履歴により制御する方法、該ヒートシール層を含むフィルム製膜時の押出温度を低下あるいは滞留時間を短時間化する等熱履歴を低減する方法、反応型化合物を用いカルボキシル基末端を封鎖する方法等が挙げられる。

反応型化合物を用いカルボキシル基末端を封鎖する方法では、フィルムの前記ヒートシール層の中のカルボキシル基末端の少なくとも一部が封鎖されていることが好ましく、全量が封鎖されていることがより好ましい。反応型化合物としては、例えば、脂肪族アルコールやアミド化合物等の縮合反応型化合物やカルボジイミド化合物、エポキシ化合物、オキサゾリン化合物等の付加反応型化合物が挙げられるが、反応時に余分な副生成物が発生しにくい点で付加反応型化合物が好ましく、中でも反応効率の点からカルボジイミド化合物が好ましい。

次に、本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムを製造する方法について具体的に説明する。
本発明におけるポリ乳酸系樹脂（Ａ）は、例えば、次のような方法で得ることができる。原料としては、Ｌ−乳酸またはＤ−乳酸の乳酸成分を主成分とし、さらに前述した乳酸成分以外のヒドロキシカルボン酸を併用することができる。またヒドロキシカルボン酸の環状エステル中間体、例えば、ラクチド、グリコリド等を原料として使用することもできる。更にジカルボン酸類やグリコール類等も使用することができる。

ポリ乳酸系樹脂（Ａ）は、上記原料を直接脱水縮合する方法、または上記環状エステル中間体を開環重合する方法によって得ることができる。例えば直接脱水縮合して製造する場合、乳酸類または乳酸類とヒドロキシカルボン酸類を好ましくは有機溶媒、特にフェニルエーテル系溶媒の存在下で共沸脱水縮合し、特に好ましくは共沸により留出した溶媒から水を除き実質的に無水の状態にした溶媒を反応系に戻す方法によって重合することにより高分子量のポリマーが得られる。

また、ラクチド等の環状エステル中間体をオクチル酸錫等の触媒を用い減圧下開環重合することによっても高分子量のポリマーが得られることも知られている。このとき、有機溶媒中での加熱還流時の水分および低分子化合物の除去の条件を調整する方法や、重合反応終了後に触媒を失活させ解重合反応を抑える方法、製造したポリマーを熱処理する方法などを用いることにより、ラクチド量の少ないポリマーを得ることができる。

本発明においてポリ乳酸系樹脂（Ａ）と、ポリ乳酸以外の脂肪族ポリエステルおよび／または脂肪族芳香族ポリエステル（Ｂ）とを含有する組成物を得るにあたっては、各成分を溶媒に溶かした溶液を均一混合した後、溶媒を除去して組成物を製造することも可能であるが、溶媒へ原料の溶解、溶媒除去等の工程が不要で、実用的な製造方法である、各成分を溶融混練することにより組成物を製造する溶融混練法を採用することが好ましい。その溶融混練方法については、特に制限はなく、ニーダー、ロールミル、バンバリーミキサー、単軸または二軸押出機等の通常使用されている公知の混合機を用いることができる。中でも生産性の観点から、単軸または二軸押出機の使用が好ましい。

溶融混練時の温度は１５０℃〜２４０℃の範囲が好ましく、ポリ乳酸系樹脂（Ａ）の劣化を防ぐ意味から、２００℃〜２２０℃の範囲とすることがより好ましい。

本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムは、例えば上記した方法により得られた組成物を用いて、公知のインフレーション法、Ｔダイキャスト法などの既存のフィルムの製造法により得ることが出来る。本発明の目的とする、特に包装材料用として優れた特性の付与と同時に高い経済性を付与するには、インフレーション法を採用することが好ましい。

本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムを製造するにあたっては、例えば前述した方法により得られた組成物を一旦チップ化し、再度溶融混練して押出・製膜する際には、チップを６０〜１１０℃にて６時間以上乾燥するなどして、水分量を５００ｐｐｍ以下としてから用いることが好ましい。さらに、真空度１０Ｔｏｒｒ以下の高真空下で真空乾燥をすることで、ポリ乳酸系樹脂（Ａ）等を含有する組成物中のラクチド含有量を低減させることで、溶融混練中の加水分解を防ぎ、それにより分子量低下を防ぐことができ、ポリ乳酸系樹脂（Ａ）等を含有する組成物とした際の溶融粘度を適度なレベルとし、製膜工程を安定させることができるためにも好ましい。また、同様の観点から、一旦チップ化せずに直接製膜工程に供することが好ましく、あるいは溶融押出・製膜する際には、真空ベント孔付きの２軸押出機を使用し、水分や低分子量物などの揮発物を除去しながら溶融押出することが好ましい。

本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムをインフレーション法により製造する場合は、例えば、所望の割合となるよう調整したポリ乳酸系樹脂（Ａ）と脂肪族ポリエステルおよび／または脂肪族芳香族ポリエステル（Ｂ）のドライブレンド物を真空ベント孔付き２軸押出機にて溶融押出して環状ダイスに導き、環状ダイスから押出して内部には乾燥エアーを供給して風船状（バブル）に形成し、さらにエアーリングにより均一に空冷固化させ、ニップロールでフラットに折りたたみながら所定の引き取り速度で引き取った後、必要に応じて両端、または片方の端を切り開いて巻き取れば良い。

この場合、環状ダイスからの吐出量とニップロールの引き取り速度、バブルのブロー比により、所望の厚さなるように調整すれば良いが、厚み精度、均一性を高めるためには、環状ダイスはスパイラル型を用いるのが良い。

また、ポリ乳酸系樹脂（Ａ）等を含有する組成物の押出温度は通常１５０〜２４０℃の範囲であるが、厚み精度、均一性を高めるためには、環状ダイスの温度が重要であり、環状ダイスの温度は１５０〜１９０℃、好ましくは、１５０〜１７０℃の範囲である。環状ダイスの温度が１５０℃未満では組成物がダイス押し出された温度が低すぎて吐出直後のブローアップ時の成形挙動が不均一になって厚み精度が悪化し巻き姿が不良となったり、ブローアップ時の応力が高くなり過ぎてフィルムとした際には熱収縮率が高く経時でのいわゆる巻き締まりによりさらに巻き姿が悪化し易い。また、環状ダイスの温度が１９０℃を越えると組成物の粘度が低過ぎて厚み精度が悪化し巻き姿が不良となったり、さらにはバブルの形成そのものが不安定になり易い。同様の観点から、環状ダイスの温度は、１６０〜１７０℃がより好ましい。

バブルのブロー比は、吐出量とニップロールの引き取り速度との関係にもよるが、低過ぎても高過ぎてもフィルムに異方性を生じる場合があり、また、特に高過ぎる場合にはバブルが不安定となり易く、通常２．０〜４．０の範囲である。

さらに、フィルムに成形した後に、印刷性、ラミネート適性、コーティング適性などを向上させる目的で各種の表面処理を施しても良い。表面処理の方法としては、コロナ放電処理、プラズマ処理、火炎処理、酸処理などが挙げられ、いずれの方法をも用いることができるが、連続処理が可能であり、既存の製膜設備への装置設置が容易な点や処理の簡便さからコロナ放電処理が最も好ましいものとして例示できる。

本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムは、ヒートシール性、耐衝撃性、透明性に優れるため、特に包装材料用途として好適である。特に本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムは、加工することにより各種の袋として利用することができる。

そして本発明の袋の一つは、前記本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムのヒートシール層の面と、ポリ乳酸系樹脂を主体とする不織布とが、直接接着された辺を有することを特徴とする袋である。ここで直接接着された辺を有するとは、袋の少なくとも１辺が、接着剤などを介すことなく、ポリ乳酸系樹脂フィルムのヒートシール層の面と、ポリ乳酸系樹脂を主体とする不織布とが接着されていることを意味する。

上記本発明の袋に用いられる不織布は常法により得られるものでありその製法に特別の制限はないが、例えばスパンボンド方式やメルトブロー方式により得られるものを好適に使用することができる。そして不織布は、ポリ乳酸系樹脂を主体とすることが重要である。ポリ乳酸系樹脂を主体とすることにより本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムとの良好なヒートシール性を発現する。なお、不織布を構成するポリ乳酸系樹脂は、前述のポリ乳酸系樹脂（Ａ）と同様の樹脂を用いる事ができる。またポリ乳酸系樹脂を主体とする不織布における主体とは、不織布を構成する全樹脂組成物１００質量％において、ポリ乳酸系樹脂が５０質量％以上１００質量％以下含まれることを意味する。

上記本発明の袋は、例えば、ポリ乳酸系樹脂フィルムのヒートシール層の面と、ポリ乳酸系樹脂を主体とする不織布とを重ね合わせた後、少なくとも１辺をヒートシールして、ポリ乳酸系樹脂フィルムのヒートシール層の面と、ポリ乳酸系樹脂を主体とする不織布とが、直接接着した辺を設けることで得られるが、ヒートシール箇所は少なくとも１辺有することが重要であり、２辺もしくは３辺ヒートシールされていても構わない。四角形のポリ乳酸系樹脂フィルムと四角形の不織布を重ね合わせ、１辺をヒートシールした場合、他の２箇所については、接着剤などで貼り合せることも可能である。

本発明の別の袋としては、少なくとも１辺が、本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムが直接接着されたことを特徴とする袋である。この態様の袋は、不織布を用いる事なく、本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムを用いて、少なくとも１辺をヒートシールにより接着してなることを特徴とする。ここで直接接着されたとは、袋の少なくとも１辺が、接着剤などを介すことなく、ポリ乳酸系樹脂フィルム同士が接着されていることを意味する。

この態様の袋としては、例えば、２枚の本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムを準備して、少なくとも１枚のヒートシール層が他のフィルムと向き合うように重ね、少なくとも１辺をヒートシールし、その他の２辺についても接着剤などでシールする、若しくはその他の２辺もヒートシールすることにより、袋を得ることができる。また１枚の本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムを準備して、これを折り返してさらに２辺をヒートシールすることによっても袋を得ることができる。

本発明のさらに別の袋としては、チューブ状の本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムの少なくとも１辺が、直接接着されたことを特徴とする袋である。ここで直接接着されたとは、前述のように、チューブ状のポリ乳酸系樹脂フィルムを用いて得られる袋の、少なくとも１辺が、接着剤などを介すことなく、ポリ乳酸系樹脂フィルム同士が接着されていることを意味する。

この態様の袋を得るためには、本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムをチューブ状に製膜した後、少なくとも１辺をヒートシールにより接着することで得ることができる。つなぎ目のないチューブ状に製膜する方法としては、一般的なインフレーション法やチューブラー延伸法などの方法が好適に適用できる。

本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムは、薬剤などのＰＴＰ（プレススルーパック）包装を束ねる際などに用いられるバンディングテープとしても好適に用いることができる。

また本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムは、例えば２枚の本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムを準備し、これらのヒートシール層同士が向き合うように重ね、さらに３辺をヒートシールにより接着して、残りの１辺から枕を入れることで、ピロー袋としても好適に用いることができる。

以下に実施例を示して本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれにより何ら制限を受けるものではない。

実施例中に示す測定や評価は次に示すような条件で行った。
［測定及び評価方法］
（１）メルトマスフローレート：ＭＦＲ（ｇ／１０分）
ＪＩＳ−Ｋ−７２１０（１９９９）に準じ、脂肪族ポリエステルおよび／または脂肪族芳香族ポリエステルの１９０℃、２．１６ｋｇ荷重下におけるメルトマスフローレート値：ＭＦＲ（ｇ／１０分）を求めた。
（２）ヒートシール層同士のヒートシール強度：Ｈｓ（Ｎ／１５ｍｍ）
測定方向（ＭＤ方向）を長辺として、幅１５ｍｍの短冊状の測定用試料を準備した。テスタ−産業製”ヒ−トシ−ルテスタ−” ＴＰ−７０１Ｓ型を用い、熱板形状：平金属／ゴム（片面加熱）、熱板温度：１２０℃、面圧：１ｋｇｆ／ｃｍ^２、シ−ル時間：１秒にてテストサンプルを作成し、オリエンテック社製“テンシロン万能試験機”ＵＴＣ−１００型を用い、剥離方向：ＭＤ方向、剥離速度：２００ｍｍ／分の条件にてヒートシール強度：Ｈｓ（Ｎ／１５ｍｍ）を求めた。測定は１水準につき５回行い、５回の測定の平均値から求めた。

また、破壊状況については、以下の基準で目視にて判断した。

○（優）：剥離＋試料破壊（剥離の進行と共に厚みが変動したり、試料が切れる。）
×（不可）：剥離（ほぼ試料の厚みを維持したまま剥離する、または接着しない。）
（３）フィルムヘイズ：Ｈa（％）
ＪＩＳ−Ｋ−７１０５（１９８１）に準じ、スガ試験機社製“ヘイズメーター”ＨＧＭ−２ＤＰ型を用いてヘイズ値を測定した。測定は１水準につき５回行い、５回の測定の平均値から下記式に従って求めた。
ヘイズ：Ｈa（％）＝Ｔｄ／Ｔｔ×１００
Ｔｄ：拡散透過率、Ｔｔ：全光線透過率
判定は以下の基準にて判断した。
○（優）：Ｈａ≦１０％。
△（良）：Ｈａ＞１０％。
（４）フィルムのヒートシール層同士の動摩擦係数：μｄ
ＪＩＳ−Ｋ−７１２５（１９９９）に準じ、東洋テスター工業社製スリップテスターを用い、荷重２００ｇとして、滑り出した後の安定領域での抵抗（μｄ：動摩擦係数）より以下の式を用いて値を求めた。

動摩擦係数：μｄ＝抵抗値／荷重
（５）巻長さ方向および幅方向（巻長さ方向と直交する方向）の端裂抵抗
巻長さ方向を試験する場合については、巻長さ方向を長手方向として幅２０ｍｍの短冊状に切り出し、ＪＩＳ−Ｃ−２１１１（２００２）に準じてテンシロン引っ張り試験機で測定した。サンプルを、引張り試験機にセットしたＶ字型治具に通して、速度２００ｍｍ／分で引っ張り、サンプルが裂けた時の応力（Ｎ／２０ｍｍ）を求めた。

幅方向を試験する場合についても、幅方向を長手方向として幅２０ｍｍの短冊状に切り出し、以下上記と同様に測定した。
（６）シワ、タルミ
ロールサンプルを温度２３℃、湿度６５％ＲＨの雰囲気下において３日間保管の後、ロールサンプルの紙管に紙管の内径より小さい直径の鉄製軸を通し、鉄製軸の両端をフックにかけてロールを水平に、且つ自由に回転できる状態で掛けおいた状態とし、ロールサンプルからフィルムを水平方向に２ｍ程巻出して目視にて観察し、以下の基準にて判断した。
○（優）：シワ、タルミは認められず、平面性に問題なし。
△（良）：シワ、タルミは若干認められるものの、ロールが自由回転できない状態として固定し、フィルムの巻長さ方向に張力を掛けて１％以下の歪みを加えるとシワやタルミは認められない。
×（不可）：上記においてもシワやタルミが認められる。
（７）総合判定
総合判定は以下の基準にて判断した。
○（優）：破壊状況（ヒートシール）、ヘイズ、シワ・タルミの判定が全て○。
△（良）：ヘイズ、シワ・タルミの少なくとも一つの判定が△であり、△の項目以外は全て○。
×（不可）：破壊状況（ヒートシール）、シワ・タルミの少なくとも一つの判定が×。

[使用したポリ乳酸系樹脂]
（ポリ乳酸ＰＬ１）
質量平均分子量＝２２０，０００、Ｄ体含有量＝１．４％、融点＝１６６℃、
水分量＝３６０ｐｐｍ、
（ポリ乳酸ＰＬ２）
質量平均分子量＝２２０，０００、Ｄ体含有量＝５．０％、融点＝１５０℃、
水分量＝３６０ｐｐｍ、
なお、上記の質量平均分子量は 日本Ｗａｒｔｅｒｓ（株）製、Ｗａｒｔｅｒｓ２６９０を用い、ポリメチルメタクリレートを標準とし、カラム温度４０℃、クロロホルム溶媒を用いて測定した。
［使用した脂肪族ポリエステル樹脂］
（ポリエステルＰＡ１）
ポリブチレンサクシネート・アジペート系樹脂（昭和高分子社製、商品名“ビオノーレ”＃３００１）、ＭＦＲ＝１．４
（ポリエステルＰＡ２）
ポリブチレンサクシネート・アジペート系樹脂（三菱化学社製、商品名“ＧＳＰｌａ”ＡＤ９２Ｗ）、ＭＦＲ＝４．５
（ポリエステルＰＡ３）
ポリブチレンサクシネート・アジペート系樹脂（昭和高分子社製、商品名“ビオノーレ”＃３００３）、ＭＦＲ＝５
（ポリエステルＰＡ４）
ポリブチレンサクシネート・アジペート系樹脂（昭和高分子社製、商品名“ビオノーレ”＃３０２０）、ＭＦＲ＝２５
（ポリエステルＰＡ５）
ポリブチレンサクシネート系樹脂（昭和高分子社製、商品名“ビオノーレ”＃１００３）、ＭＦＲ＝５
（ポリエステルＰＡ６）
ポリブチレンテレフタレート・アジペート系樹脂（ＢＡＳＦ社製、商品名“エコフレックス”）、ＭＦＲ＝５
［使用した粒子］
（無機粒子ＳＬ１）
炭酸カルシウム（丸尾カルシウム社製、商品名“カルテックスＲＲ”）、平均粒径＝４μｍ
（無機粒子ＳＬ２）
炭酸カルシウム（丸尾カルシウム社製、商品名“カルテックスＲ”）、平均粒径＝２．８μｍ
なお、上記の平均粒径は、累積中位径（Ｍｅｄｉａｎ径）、すなわち、粉体の集合の全体積を１００％として累積カーブを求めたときに、その累積カーブが５０％となる点の粒子径（５０％径［μｍ］）であり、マイクロトラックＦＲＡレーザー式粒度分布計により求めた。
［ポリ乳酸系樹脂フィルムの作成］
（参考例１、２、４、５、９、比較例２〜４、６）
ポリ乳酸、並びに脂肪族ポリエステル及び／又は脂肪族芳香族ポリエステルとをそれぞれ表１記載の割合とした混合物を用いてインフレーション法により製膜した。すなわち、上記混合物をシリンダー温度１９０〜２１０℃、スクリュー径６５ｍｍの一軸押出機に供給し、直径２００ｍｍ、リップクリアランス１．０ｍｍ、温度１６５℃のスパイラル型環状ダイスより、ブロー比：２．５にてバブル状に上向きに押出し、冷却リングにより空冷し、ダイス上方のニップロールで折りたたみながら２５ｍ／分にて引き取り、両端部をエッジカッターにて切断して２枚に切り開き、それぞれワインダーにてフィルムを巻き取った。吐出量の調整により最終厚みが２５μｍのフィルムを得た。製膜は２時間破れることなく、安定していた。ただし、比較例３のみ、バブルが不安定で安定性膜が不可能であった。得られたフィルムの評価結果を表１に示した。

（実施例３、８、比較例１）
あらかじめ、ポリ乳酸ＰＬ２をベースチップとして無機粒子ＳＬ１：３０質量％となるように溶融混練して作成したＳＬ１マスターチップを準備した。ポリ乳酸と脂肪族ポリエステルに加えて、ＳＬ１マスターチップを用い、各成分が表１記載の割合となるようにした混合物を用いた（例えば、比較例１では、ポリ乳酸ＰＬ２：９８．３質量％とＳＬ１マスターチップ：１．７質量％の混合物）こと以外は、参考例１と同様にして最終厚みが２５μｍのフィルムを得た。製膜は２時間破れることなく、安定していた。得られたフィルムの評価結果を表１に示した。
（参考例６）
あらかじめ、ポリ乳酸ＰＬ２をベースチップとして無機粒子ＳＬ２：３０質量％となるように溶融混練して作成したＳＬ２マスターチップを準備した。ポリ乳酸と脂肪族ポリエステルに加えて、ＳＬ２マスターチップを用い、各成分が表１記載の割合となるようにした混合物を用いた（ポリ乳酸ＰＬ２：９８．３質量％とＳＬ２マスターチップ：１．７質量％の混合物）こと以外は、参考例１と同様にして最終厚みが２５μｍのフィルムを得た。製膜は２時間破れることなく、安定していた。得られたフィルムの評価結果を表１に示した。
（実施例７，比較例５）
ポリ乳酸、脂肪族ポリエステル、比較例１等と同様にして準備したＳＬ１マスターチップとを用い、各成分がそれぞれ表１記載の割合となるようにした混合物を用いてＴダイキャスト２軸延伸法により製膜した。すなわち、上記混合物をシリンダー温度１９０〜２１０℃、スクリュー径６５ｍｍの一軸押出機に供給し、幅３００ｍｍ、リップクリアランス１．０ｍｍ、温度１９０℃のＴダイより押し出し、温度２５℃の鏡面ドラムにキャストしてシート状に成形し、引き続いて流れ方向に温度７５℃の延伸ロールにより２．５倍に延伸し、さらに温度８０℃のテンター内にて幅方向に３倍に延伸後、１３０℃にて熱セット処理してエッジ部を切断して、１０ｍ／分にて巻き取った。吐出量の調整により最終厚みが２５μｍのフィルムを得た。製膜は２時間破れることなく、安定していた。得られたフィルムの評価結果を表１に示した。

実施例３、７、８のポリ乳酸系樹脂フィルムは、ヒートシール性に優れ、ヘイズやロールのシワ、タルミなど実用上問題のない品位のフィルムであった。

一方、比較例１〜６においては、脂肪族ポリエステルを含有しない（比較例１，５）、脂肪族ポリエステルを含有するものの本発明の範囲外のＭＦＲである（比較例２，３）、または同じく本発明の範囲外の含有量である（比較例４，６）ため、ヒートシール性が不十分であった。
（実施例１０）
実施例３と同様にして得られたフィルムと、目付４０ｇのポリ乳酸製不織布とを重ね合わせて一辺１２５ｍｍの正方形に切断し、端部の３辺を熱板温度：１２０℃、面圧：１ｋｇｆ／ｃｍ^２、シ−ル時間：１秒、シール幅：２ｍｍにてヒートシールにより接着して片面がフィルム、片面が不織布からなる袋サンプルを作成した。

作成したサンプルはシール部も含めて外観も良好であり、ＣＤ（コンパクトディスク）を出し入れしたところ強度も十分有しており、またＣＤラベル部分の視認性も良好であり、ＣＤケースとして実用上何ら問題なかった。
（実施例１１）
ポリ乳酸と脂肪族ポリエステルとをそれぞれ表１記載の実施例３と同じ割合とした混合物をシリンダー温度１９０〜２１０℃、スクリュー径４５ｍｍの一軸押出機に供給し、直径１００ｍｍ、リップクリアランス１．０ｍｍ、温度１６５℃のスパイラル型環状ダイスより、ブロー比：２．０にてバブル状に上向きに押出し、冷却リングにより空冷し、ダイス上方のニップロールで折りたたみながら２５ｍ／分にて引き取り、チューブ状のままフィルムを巻き取った。吐出量の調整により、最終厚みが２５μｍ、折り幅約３１４ｍｍのチューブ状フィルムを得た。

このチューブ状フィルムを巻長さ方向に４７０ｍｍの長さに切断し、切断部分のうち一辺を、熱板温度：１３０℃、面圧：１ｋｇｆ／ｃｍ^２、シ−ル時間：１秒、シール幅：５ｍｍにてヒートシールにより接着して袋サンプルを作成した。
作成したサンプルはシール部も含めて外観も良好であり、中身の充填された５００ｍｌＰＥＴボトル１本を入れてみたが、底が抜けることもなく持ち運びにも何ら問題なかった。
（実施例１２）
実施例３と同様にして、吐出量の調整により最終厚みのみ３０μｍに変更して得られたフィルムを幅４０ｍｍにスリットし、大森機械工業（株）製自動バンディング機：ＢＭ−５１０型を用いて、ＰＴＰ（プレススルーパック）包装１０束のバンディング包装サンプルを作成した。

作成したサンプルはシール部も含めてシワやタルミもなく外観も良好であり、実用上十分な強度の包装であった。
（実施例１３）
実施例３と同様にして得られたフィルムを幅２１０ｍｍにスリットし、（株）フジキカイ製、正ピロー包装機（横ピロー包装式）：ＦＷ３２００／Ｂ型を用い、間口９２ｍｍ、カット長さ１９０ｍｍ、センターシールは合掌型で幅１３ｍｍ、間口のシール幅は１３ｍｍとして被包装体を包装しながら製袋した。センターシール用の加熱シールロールの設定温度：１３０℃、間口のシールバーの設定温度：１４０℃とし、１００袋／分の速度で製袋し、ピロー包装サンプルを作成した。

作成したサンプルはシール部も含めてシワやタルミもなく外観も良好であり、また内容物の視認性も良好であり、シール部強度も実用上何ら問題ないものであった。

本発明は、包装材料用途として適用される。特に本発明のヒートシール層を接着させることで、各種の袋として好適である。本発明のポリ乳酸系樹脂フィルムはヒートシール性、耐衝撃性、透明性に優れ、さらには比較的安価な設備であるインフレーション法に適した、経済性に優れるポリ乳酸系樹脂フィルムであり、各種工業製品の袋、ＣＤケースなどの雑貨用袋、あるいは野菜や果物など食料品用袋、チューブ袋、ピロー袋、バンディングテープなど、各種包装用途に好ましく用いることができる。

Claims (6)

1. ポリ乳酸系樹脂（Ａ）を６５質量％以上９５質量％以下含み、１９０℃、２．１６ｋｇ荷重下におけるメルトマスフローレート：ＭＦＲ（ｇ／１０分）が３（ｇ／１０分）以上、９（ｇ／１０分）以下である（Ａ）以外の脂肪族ポリエステル（Ｂ）を５質量％以上３５質量％以下含む組成物からなり、
   前記脂肪族ポリエステル（Ｂ）がポリブチレンサクシネート系樹脂であり、
   前記組成物が、平均粒径が３μｍ以上、６μｍ以下の粒子（Ｃ）を含有し、
   ヒートシール層を少なくとも一層有し、ヒートシール層同士のヒートシール強度：Ｈｓが７（N／１５ｍｍ）以上であることを特徴とするポリ乳酸系樹脂フィルム。
2. ヒートシール層のみの単層構成であることを特徴とする請求項１記載のポリ乳酸系樹脂フィルム。
3. フィルムヘイズ：Ｈa（％）が１％以上１０％以下であることを特徴とする、請求項１または２に記載のポリ乳酸系樹脂フィルム。
4. 前記ポリ乳酸系樹脂フィルムのヒートシール層同士の動摩擦係数：μｄが０．５以下であることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載のポリ乳酸系樹脂フィルム。
5. 端裂抵抗が、巻長さ方向（ＭＤ方向）および幅方向（巻長さ方向と直交する方向：ＴＤ方向）とも、３０（Ｎ／２０ｍｍ）以上、９０（Ｎ／２０ｍｍ）以下であることを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載のポリ乳酸系樹脂フィルム。
6. 請求項１〜５のいずれかに記載のポリ乳酸系樹脂フィルムを用いた袋。