JP5627803B2 - ランダムマットおよび繊維強化複合材料 - Google Patents

Description

本発明は、繊維強化複合材料成形体のプリフォームとして用いられるランダムマットと、それより得られる繊維強化複合材料に関するものである。

炭素繊維やアラミド繊維、ガラス繊維などを強化繊維として用いた繊維強化複合材料は、その高い比強度・比弾性率を利用して、航空機や自動車などの構造材料や、テニスラケット、ゴルフシャフト、釣り竿などの一般産業やスポーツ用途などに広く利用されてきた。これらに用いられる強化繊維の形態としては、連続繊維を用いて作られる織物や、１方向に繊維が引き揃えられたＵＤシート、カットした繊維を用いて作られるランダムマット、不織布等がある。

強度の高い成形体を得る手段としては、連続繊維であるＵＤシートや織物を用いる方法が一般的であるが、繊維の持つ異方性から、例えば０度／＋４５度／−４５度／９０度等の様に、様々な角度に積層され、さらに成形体の反りを防ぐため、面対称に積層されるなど、積層工程が煩雑になり、繊維強化複合材料のコストを引き上げる原因の一つとなっていた。

積層工程を簡略化する方法としては、予め等方性であるランダムマットを用いることが一般的である。このランダムマットは、カットした強化繊維単体、あるいは熱硬化性の樹脂を成形型に同時に吹き付けるスプレーアップ方式（乾式）や、バインダーを含有させたスラリーに予めカットした強化繊維を添加し、抄紙する方法（湿式）等により得ることができる。

しかしながら、ランダムマットを用いた場合は、繊維が不連続であるため、マトリクス樹脂より繊維が引き抜ける等の要因により、連続繊維を用いた場合と比較して、複合材料の機械物性が低く、特に、引張強度の高い複合材料を得ることが困難であった。複合材料の引張強度を向上させる手段としては、繊維体積含有率（Ｖｆ）を高くすることが知られているが、カット繊維を用いたランダムマットの場合、３次元方向の繊維が存在する、繊維の交絡が多いなどの理由により、繊維体積含有率を高くすることが困難であった。

非特許文献１には、熱硬化性樹脂をマトリクスとした炭素繊維のランダムマットからの複合材料が挙げられているが、かかる複合材料の引張強度は、１３０ＭＰａ程度である。また、特許文献１及び２には、ランダムマットを用いた複合材料の機械物性を向上させる手段として、繊維束を斜めに裁断し、断面積を変化させたチョップド繊維束を用いる方法が提案されている。かかる手法によれば、繊維体積含有率（Ｖｆ）の高い成形体を得られることにより、引張強度を３５０ＭＰａ程度まで向上させることが可能となった。

熱硬化性樹脂をマトリクスとする場合は、通常、繊維強化複合材料は、予め、強化繊維基材に熱硬化性樹脂を含浸させたプリプレグと呼ばれる材料を、オートクレーブを用いて２時間以上加熱・加圧することにより得られる。近年、樹脂を含浸させていない強化繊維基材を金型内にセットした後、熱硬化性樹脂を流し入れるＲＴＭ成形方法が提案され、成形時間は大幅に短縮された。しかしながら、ＲＴＭ成形方法を用いた場合でも、１つの部品を成形するまでに、通常、１０分以上必要となる。
そのため、従来の熱硬化性樹脂に代わり、熱可塑性樹脂をマトリクスに用いたコンポジットが注目されている。

非特許文献２には、分散液中に均質に炭素繊維を分散させ、単糸状とした等方性シートを抄紙法にて得た後、熱可塑性樹脂であるポリプロピレンをマトリクスとして含浸させたスタンパブルシートが提案されている。かかる手法によれば、繊維長を最適化することにより複合材料の引張強度は向上し、その値は２７０ＭＰａ程度である。

熱可塑性樹脂をマトリクスとした熱可塑スタンピング成形（ＴＰ−ＳＭＣ）（特許文献３）では、予め熱可塑性樹脂を含浸させたチョップドファイバーを融点以上に加熱し、これを金型内の一部に投入した後、直ちに型を締め、型内にて繊維と樹脂を流動させる事により製品形状を得、冷却・成形するという成形方法である。この手法では、予め樹脂を含浸させた繊維を用いる事により、約１分程度という短い時間で成形が可能である。これらはＳＭＣやスタンパブルシートと呼ばれるような成形材料とする方法であって、かかる熱可塑スタンピング成形では、型内を繊維と樹脂を流動させるために、薄肉なものが作れない、繊維配向が乱れ、制御が困難である等の問題があった。

特許文献４では、熱可塑性樹脂を含む繊維強化複合材料における等方性および力学特性を向上させる手段として、構成する炭素繊維を、単繊維状に均一に分散させることで、繊維の束と束の隙間に樹脂リッチ部が発生したり、繊維束内に樹脂が含浸できず未含浸部分となったりすることを防ぐことを提案している。しかし、上記従来技術では、繊維を完全に単繊維状に分散させるために繊維長を長くすることが出来ず、さらに繊維体積含有量を高くすると、成形体内部にボイドが発生し、そのため力学特性の低下を招いてしまうという問題があった。

日本国特開２００９−１１４６１１号公報 日本国特開２００９−１１４６１２号公報 日本国特許第４１６１４０９号公報 国際公開第２００７／０９７４３６号

Ｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓ ＰａｒｔＡ ３８ （２００７） ７５５〜７７０ 日本複合材料学会誌 第３７巻 第４号 （２０１１） １３８〜１４６

本発明の課題は、簡便かつ低コストで製造することができ、繊維体積含有率が高く、引張強度に優れた繊維強化複合材料、およびそのプリフォームとして用いられる炭素繊維とマトリクス樹脂を含有するランダムマットを提供することにある。

本発明者らは、繊維体積含有率が高く、かつ引張強度が高い繊維強化複合材料を得るために、出発材料であるランダムマットについて、炭素繊維束の厚みを制御することによって、炭素繊維束内部に樹脂を含浸させることができ、その結果、引張強度を向上させることができることを見出し、本発明に到達した。
すなわち本発明は、炭素繊維とマトリクス樹脂を含むランダムマットであって、ランダムマット中の炭素繊維は、平均繊維長が３ｍｍ以上１００ｍｍ以下の範囲であり、炭素繊維の目付けが２５〜１００００ｇ／ｍ^２であり、ランダムマット中には、下記式（１）で定義される臨界単糸数未満の繊維束および単糸の少なくとも一方と、臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束（Ａ）とが存在し、炭素繊維束（Ａ）について、ランダムマットの炭素繊維全量に対する割合が２０Ｖｏｌ％以上９９Ｖｏｌ％以下の範囲であり、かつ炭素繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）が下記式（２）を満たし、炭素繊維束（Ａ）のうち、厚みが１００μｍ以上である炭素繊維束の割合が、全炭素繊維束（Ａ）数の３％未満であるランダムマット、ならびに前記ランダムマットを成形して得られる繊維強化複合材料である。
臨界単糸数＝６００／Ｄ （１）
０．６×１０^４／Ｄ^２＜Ｎ＜１×１０^５／Ｄ^２ （２）
（ここでＤは炭素繊維の平均繊維径（μｍ）である）

本発明のランダムマットはプリフォームとして好ましく用いられ、炭素繊維束を多く含みながらも、引張強度が高いランダムマットである。また、本発明のランダムマットから得られる繊維強化複合材料は、繊維体積含有率が高く、また引張強度が高いため、各種構成部材、例えば自動車の内板、外板、構成部材、また各種電気製品、機械のフレームや筐体等として用いることができる。

カット工程の概略図 ロータリー分繊カッターの正面と断面の概略図 ナイフ角度の説明図 繊維方向に平行な刃を有するカッターの概略図 密着強度試験の説明図

以下に、本発明の実施の形態について順次説明する。
［ランダムマット］
本発明のランダムマットは、炭素繊維とマトリクス樹脂を含むランダムマットである。
ランダムマットを構成する炭素繊維は、平均繊維長が３ｍｍ以上１００ｍｍ以下の範囲である。また、ランダムマット中には、下記式（１）で定義される臨界単糸数未満の繊維束および単糸の少なくとも一方と、臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束（Ａ）が存在し、炭素繊維束（Ａ）について、ランダムマットの繊維全量に対する割合が２０Ｖｏｌ％以上９９Ｖｏｌ％以下であり、かつ炭素繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）が下記式（２）を満たす。
臨界単糸数＝６００／Ｄ （１）
０．６×１０^４／Ｄ^２＜Ｎ＜１×１０^５／Ｄ^２ （２）
（ここでＤは炭素繊維の平均繊維径（μｍ）である）
ランダムマットの面内において、炭素繊維は特定の方向に配向しておらず、無作為な方向に分散して配置されている。

本発明のランダムマットは面内等方性の材料である。ランダムマットより成形体を得た場合に、ランダムマット中の炭素繊維の等方性は、成形体においても維持される。ランダムマットより成形体を得て、互いに直交する二方向の引張弾性率の比を求めることで、ランダムマットおよびそれからの成形体の等方性を定量的に評価できる。ランダムマットから得られた成形体における二方向の弾性率の値のうち大きいものを小さいもので割った比が２を超えないときに等方性であるとする。比が１．３を超えないときは等方性に優れているとする。

本発明のランダムマットは、上記のとおり、所定の平均繊維長の炭素繊維とマトリクス樹脂とを含んで構成されるが、該炭素繊維がマット状物、つまり炭素繊維マットとなり、マトリクス樹脂を含んでいるものであってもよい。本発明のランダムマットにおいて、炭素繊維マットがマトリクス樹脂を含む形態としては、炭素繊維マットに、粉状、繊維状、または塊状などのマトリクス樹脂が含まれるものであってもよく、また、炭素繊維マットにシート状やフィルム状などのマトリクス樹脂が搭載または積層されたものであっても良く、このシート状またはフィルム状のマトリクス樹脂は溶融状態であっても良い。なお、本発明のランダムマットを構成する炭素繊維マットについて、臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束（Ａ）の平均厚みや、炭素繊維全量に対する炭素繊維束（Ａ）の割合などを求めれば、それらの値を該ランダムマットのものと見なすことができることは言うまでもない。

ランダムマットにおける炭素繊維の目付けは、実用上、成形性の観点から２５〜１００００ｇ／ｍ^２の範囲であり、マットの定着性の観点から２５〜４５００ｇ／ｍ^２が好ましく、５０〜４０００ｇ／ｍ^２がより好ましく、６００〜２２００ｇ／ｍ^２が更に好ましい。
ランダムマットはプリプレグとして有用であり、所望の成形に合わせて各種目付けが選択できる。

［炭素繊維］
ランダムマットに含まれる炭素繊維は不連続であり、ある程度長い炭素繊維を含んで強化機能が発現できる。繊維長は、得られたランダムマットにおける炭素繊維の繊維長を測定して求めた平均繊維長で表現される。平均繊維長の測定方法としては無作為に抽出した１００本の繊維の繊維長をノギス等を用いて１ｍｍ単位まで測定し、その平均を求める方法が挙げられる。

本発明のランダムマットにおける炭素繊維の平均繊維長は３ｍｍ以上１００ｍｍ以下であり、好ましくは５ｍｍ以上１００ｍｍ以下であり、より好ましくは１０ｍｍ以上８０ｍｍ以下であり、さらに好ましくは１０ｍｍ超６０ｍｍ以下であり、特に好ましくは１５ｍｍ以上６０ｍｍ以下であり、最も好ましくは１５ｍｍ以上５０ｍｍ未満である。繊維長の分布としては、単一であっても構わないし、２種類以上の混合であっても構わない。
後述する好ましい炭素繊維のカット方法において、炭素繊維を固定長にカットしてランダムマットを製造した場合、平均繊維長はカットした繊維長とほぼ等しくなる。

ランダムマットに含まれる炭素繊維は、軽量でありながら強度に優れた複合材料が提供できる点で好ましく、炭素繊維単独であっても、耐衝撃性を付与する等のためにガラス繊維やアラミド繊維などを含んでも構わない。炭素繊維としては、ポリアクリロニトリルを前駆体とする炭素繊維（以下、ポリアクリロニトリル系炭素繊維またはＰＡＮ系炭素繊維と略称することがある）などが好ましく挙げられる。炭素繊維の場合、平均繊維径は好ましくは３〜１２μｍであり、より好ましくは５〜９μｍであり、さらに好ましくは５〜７μｍである。
ランダムマットには、本発明の目的を損なわない範囲（例えば全体の２０重量％以下の割合）で、他の強化繊維、例えばガラス繊維、またはポリエステル繊維、アラミド繊維などの有機繊維が含まれていてもよい。

通常、単糸レベルまで開繊させた炭素繊維を含むランダムマットを用いた複合材料に引張荷重をかけた場合、１本の繊維が受け持つ荷重が小さいため、数ｍｍ程度の繊維長があればマトリクス樹脂と炭素繊維との密着強度はそれほど高くなくても、最終的に炭素繊維が破断するまでマトリクス樹脂から炭素繊維が抜けることはほとんど無い。しかしながら、単糸の含有量が多くなるほど、繊維体積含有率を高くすることが困難となる。

本発明のランダムマットにおいては、炭素繊維についてある程度の繊維束を残した形態とすることで繊維体積含有率を高くすることを可能としているが、一般的には、繊維束を多く含むことで、繊維束１束が受け持つ荷重が大きくなる。そのため、複合材料に引張荷重をかけた場合、マトリクス樹脂から繊維が引抜け、繊維破断する前に複合材料が破壊する。その結果、複合材料の引張強度が低い値となってしまう。本発明では、炭素繊維束の厚みを制御することによって、炭素繊維束内部に樹脂を含浸させることで、炭素繊維束を多く含むランダムマットにおいて引張強度が高いランダムマットを得ることが可能となった。

また、本発明では、炭素繊維とマトリクスとの密着強度を特定の範囲とすることで、更に引張強度が高いランダムマットとすることができる。
炭素繊維とマトリクスとの密着強度は、後述するストランド引張せん断試験において評価することができ、当該ストランド引張せん断試験における強度が５ＭＰａ以上であることが好ましい。ストランド引張せん断試験における強度は１５ＭＰａ以上であることがより好ましく、２０ＭＰａ以上であることが更に好ましく、特に好ましくは３０ＭＰａ以上であり、最も好ましくは４０ＭＰａ以上である。上限はとくに限定はないが、実質的には６０ＭＰａ程度である。

炭素繊維とマトリクス樹脂との密着強度を特定の範囲とすることで、マトリクス樹脂から炭素繊維の引抜けを低減させることができ、引張強度が高いランダムマットを提供することができる。

ランダムマットを構成する炭素繊維とマトリクス樹脂との密着強度を特定の範囲とするには、マトリクス樹脂の選択に加え、炭素繊維の改質が挙げられる。炭素繊維の改質として具体的には、炭素繊維の表面酸素濃度比（Ｏ／Ｃ）を変更する方法や、炭素繊維にサイジング剤を付与して（サイジング処理）、炭素繊維とマトリクス樹脂との密着強度を高める方法などが好ましく挙げられる。炭素繊維とマトリクス樹脂の密着強度を特定の範囲とすることで、マトリクス樹脂から炭素繊維が引抜けることを防止し、繊維破断させることが可能となり、繊維体積含有率と引張強度を両立させることが可能となる。

炭素繊維の表面酸素濃度比（Ｏ／Ｃ）を変更する方法としては、とくに限定はないが、硫酸アンモニウム水溶液などの電解液中で通電させる方法が好ましい。好ましいＯ／Ｃの範囲としては、１０％超４０％未満であり、更に好ましくは１５％超３５％未満である。Ｏ／Ｃの範囲としては、１０％超４０％未満とすることで、十分な炭素繊維とマトリクス樹脂の密着強度を得ることが可能となり、また過剰な表面処理により炭素繊維の強度が低下しランダムマットおよびそれから成形されてなる複合材料の強度も低下するといったことを避けることができる。

また、サイジング処理の方法としては、樹脂を水又は溶媒中に分散させた溶液中に炭素繊維を浸漬した後、乾燥させる方法が好ましい。サイジング剤として用いる樹脂の種類はとくに限定はないがマトリクス樹脂と相溶性を有することが好ましく、マトリクス樹脂と同種の樹脂であることが好ましい。サイジング剤としては、例えば、ポリアミド樹脂、ポリエステル樹脂、ポリカーボネート系樹脂、エポキシ樹脂等が挙げられる。サイジング剤は、マトリクス樹脂の主鎖と同じ主鎖構造を有する樹脂を主成分としてなることが好ましい。マトリクス樹脂がポリアミド樹脂（例えばナイロン）の場合は、サイジング剤としては、当該ナイロンの主鎖と同じ主鎖構造を有するポリアミド系樹脂を主成分としたものが好ましい。マトリクス樹脂がポリエステル樹脂（例えばポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ））の場合は、サイジング剤としては、当該ＰＢＴの主鎖と同じ主鎖構造を有するポリエステル系樹脂を主成分としたものが好ましい。マトリクス樹脂がポリカーボネート樹脂（例えばビスフェノールＡをビスフェノール成分とするポリカーボネート（ＰＣ））の場合は、サイジング剤としては、当該ＰＣの主鎖と同じ主鎖構造を有するポリカーボネート系樹脂又はエポキシ樹脂を主成分とするものが好ましい。ここで主成分とは、サイジング剤全体の５０重量％以上、より好ましくは７５重量％以上、最も好ましくは１００重量％のことをいう。
サイジング剤の付着量としては、炭素繊維重量に対して、０重量％超１０重量％以下が好ましく、０．１重量％超１０重量％未満がより好ましく、さらには０．２重量％超８重量％未満であることが好ましい。

［開繊程度］
本発明のランダムマットは、下記式（１）で定義する臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束（Ａ）について、マットの繊維全量に対する割合が２０Ｖｏｌ％（体積％）以上９９Ｖｏｌ％以下である。マット中には、炭素繊維束（Ａ）以外の炭素繊維として、単糸の状態または臨界単糸数未満で構成される繊維束が存在する。
臨界単糸数＝６００／Ｄ （１）
（ここでＤは炭素繊維の平均繊維径（μｍ）である）

本発明のランダムマットは、平均繊維径に依存して定義される臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束の存在量が２０Ｖｏｌ％以上９９Ｖｏｌ％以下である。すなわち本発明のランダムマットは炭素繊維の開繊程度をコントロールし、特定本数以上の炭素繊維からなる炭素繊維束と、それ以外の開繊された炭素繊維を特定の比率で含む。炭素繊維束（Ａ）の存在量を２０Ｖｏｌ％以上９９Ｖｏｌ％以下とするには、開繊工程における吹き付ける空気の圧力等によりコントロールすることができる。好ましい条件については開繊工程の項に記載する。

繊維全量に対する炭素繊維束（Ａ）の割合が２０Ｖｏｌ％未満になると、ランダムマットを成形した際に、繊維体積含有率の高い繊維強化複合材料を得ることが困難となる。一方、炭素繊維束（Ａ）の割合が９９Ｖｏｌ％を超えると、繊維の目隙が大きくなり、機械強度に優れる複合材料を得ることが困難となる。炭素繊維束（Ａ）の割合は好ましくは３０Ｖｏｌ％以上、より好ましくは５０Ｖｏｌ％以上、さらに好ましくは６０Ｖｏｌ％以上である。また、炭素繊維束（Ａ）の割合は、好ましくは９９Ｖｏｌ％未満、より好ましくは９８Ｖｏｌ％未満、さらに好ましくは９５Ｖｏｌ％未満である。炭素繊維束（Ａ）の割合は、上記の数値範囲のうち、下限が８０Ｖｏｌ％、例えば、８０Ｖｏｌ％以上９９Ｖｏｌ％以下などであるものも好ましい。

本発明のランダムマットにおいては、臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）が下記式（２）を満たす。
０．６×１０^４／Ｄ^２＜Ｎ＜１×１０^５／Ｄ^２ （２）
（ここでＤは炭素繊維の平均繊維径（μｍ）である）
炭素繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）を上記範囲とするには、後述する好ましい製法において、カット工程に供する繊維束の大きさ、例えば束の幅や幅当たりの繊維数を調整することでコントロールすることができる。具体的には開繊するなどして繊維束の幅を広げてカット工程に供すること、カット工程の前にスリット工程を設ける方法が挙げられる。また繊維束をカットと同時に、スリットしても良い。好ましい条件については開繊工程ならびにカット工程の項に記載する。具体的にはランダムマットを構成する炭素繊維の平均繊維径が５〜７μｍの場合、臨界単糸数は８６〜１２０本となり、炭素繊維の平均繊維径が５μｍの場合、炭素繊維束中の平均繊維数は２４０超〜４０００本未満の範囲となるが、なかでも３００〜２５００本であることが好ましい。より好ましくは４００〜１６００本である。炭素繊維の平均繊維径が７μｍの場合、炭素繊維束中の平均繊維数は１２２超〜２０４０本未満の範囲となるが、なかでも１５０〜１５００本であることが好ましい。より好ましくは２００〜８００本である。

炭素繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）が０．６×１０^４／Ｄ^２以下の場合、高い繊維体積含有率（Ｖｆ）を得ることが困難となる。また炭素繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）が１×１０^５／Ｄ^２以上の場合、局部的に厚い部分が生じ、ボイドの原因となりやすい。

さらに、本発明のランダムマットは、前記の臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）が下記式（４）を満たすことが好ましい。
０．６×１０^４／Ｄ^２＜Ｎ＜６．０×１０^４／Ｄ^２ （４）
（ここでＤは炭素繊維の平均繊維径（μｍ）である）
炭素繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）が６．０×１０^４未満の場合、ランダムマットを構成する炭素繊維マットの厚み斑が小さくなり、薄肉でも機械物性に優れた繊維強化複合材料を得ることが可能である。

炭素繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）は、０．６×１０^４／Ｄ^２超５．０×１０^４／Ｄ^２未満であるとより好ましく、さらに好ましいのは、０．６×１０^４／Ｄ^２超４．０×１０^４／Ｄ^２未満、つまり下記式（５）を満たすものである。
０．６×１０^４／Ｄ^２＜Ｎ＜４．０×１０^４／Ｄ^２ （５）
（ここでＤは炭素繊維の平均繊維径（μｍ）である。）

本発明のランダムマットにおいては、炭素繊維束（Ａ）の形態としては、厚さが１００μｍ以上である炭素繊維束の割合が、全炭素繊維束（Ａ）数の３％未満である。厚さが１００μｍ以上である炭素繊維束が３％未満であれば、好適に繊維束内部への樹脂含浸ができる。より好ましくは厚さが１００μｍ以上である炭素繊維束の割合は１％未満である。厚さが１００μｍ以上である炭素繊維束の割合を３％未満とするには、使用する繊維を拡幅し、薄肉にした繊維を用いる等によりコントロールすることができる。好ましい条件については開繊工程の項に記載する。

さらに本発明のランダムマットにおいて、炭素繊維束（Ａ）の平均厚みは２０μｍ以上１００μｍ未満であることが好ましい。炭素繊維束（Ａ）の平均厚みは２０μｍ以上１００μｍ未満とすることで、炭素繊維束が小型になり、マトリクス樹脂の含浸性が良好で、炭素繊維の物性発現率に優れるため好ましい。上記のように炭素繊維束の平均厚みを制御し、炭素繊維束を小型化することでランダムマット中の炭素繊維の厚み斑を小さくすることができるため、薄肉でも機械物性に優れた繊維強化複合材料を得ることが可能である。炭素繊維束（Ａ）の平均厚みが１００μｍ未満であれば、個々の繊維束の大きさが大きくならずランダムマット中の繊維の厚み斑が大きくならず、かつ繊維束内部へ樹脂が含浸しやすくなるために、機械物性に優れた繊維強化複合材料を得ることができる。炭素繊維束（Ａ）の平均厚みが２０μｍ以上であれば、最終的に製造した成形板中のマトリクス樹脂が炭素繊維束（Ａ）内部に行きわたりやすく含浸不良が起こりにくい。炭素繊維束（Ａ）の平均厚みの範囲としては２０〜９５μｍがより好ましく、２５〜９０μｍが更に好ましく、２５〜８０μｍがより一層好ましく、特に好ましくは２５〜７５μｍであり、最も好ましくは３０〜６０μｍである。

前記炭素繊維束（Ａ）の割合、炭素繊維束（Ａ）中の平均繊維数、ならびに炭素繊維束（Ａ）の平均厚みを上記範囲とする好ましい具体的な方法としては、後述する好ましい製法において、カット工程に供する繊維束の大きさ、例えば束の幅や幅当たりの繊維数を調整することでコントロールする方法が挙げられる。具体的には拡幅するなどして繊維束の幅を広げ、薄肉にしてカット工程に供すること、カット工程の前にスリット工程を設ける方法が挙げられる。また繊維束をカットと同時に、スリットしても良い。好ましい方法についてはカット工程の項に記載する。使用する炭素繊維に拡幅した繊維を用いる方法が挙げられ、好ましい方法についてはカット工程の項に記載する。また、適切なサイジング剤が適切な量にて付与された炭素繊維束を用いることで、上記工程における平均繊維数（Ｎ）の調整をより精密に行うこともできる。

本発明のランダムマットは、厚み斑が極めて小さいことが好ましい。この厚み斑の指標としては、変動係数ＣＶ（％）を用いることができる。このランダムマットの厚み斑は、当該ランダムマットを構成する炭素繊維マット（ランダムマットからマトリクス樹脂を除いたもの）の厚み斑によって評価することができる。ランダムマットを構成する炭素繊維マットの厚みのＣＶ（％）を求める手順の一例を以下に示す。

まず、炭素繊維マットから適当な大きさ、例えば１００×１００ｍｍの正方形の板の試料片を切り出し、これを密封可能な袋に入れ、−０．０９ＭＰａ以下まで減圧する。袋の上から１０ｍｍ間隔で試料片に格子状に印をつけ、マイクロメーターにて厚さを１／１０００ｍｍまで測定する。測定は、５行×５列の合計２５点を測定する。測定した厚みより、袋の厚みを引き、平均値と標準偏差を計算し、下記式（７）により炭素繊維の厚みの変動係数ＣＶ（％）を算出できる。
変動係数ＣＶ（％）＝標準偏差／平均値 × １００ （７）
なお、炭素繊維マットにおける炭素繊維の厚み斑の程度は、ランダムマットを成形して得られる繊維強化複合材料および成形体中の炭素繊維の厚み斑の程度においても維持される。

［マトリクス樹脂］
本発明のランダムマットに含まれるマトリクス樹脂はとくに限定はないが、熱可塑性樹脂が好ましい。
熱可塑性樹脂の種類としては例えば塩化ビニル樹脂、塩化ビニリデン樹脂、酢酸ビニル樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、ポリスチレン樹脂、アクリロニトリル−スチレン樹脂（ＡＳ樹脂）、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン樹脂（ＡＢＳ樹脂）、アクリル樹脂、メタクリル樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリアミド樹脂（例えば、ポリアミド６樹脂、ポリアミド１１樹脂、ポリアミド１２樹脂、ポリアミド４６樹脂、ポリアミド６６樹脂、ポリアミド６１０樹脂）、ポリアセタール樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエステル樹脂（ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリエチレンナフタレート樹脂、ポリブチレンナフタレート樹脂、ポリブチレンテレフタレート樹脂）、ポリアリレート樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリ乳酸樹脂などが挙げられる。
これらの熱可塑性樹脂は、単独で用いることも、２種以上を併用することもできる。
熱可塑性樹脂としては、耐熱性、耐衝撃性、耐候性、耐薬品性、成形性、強度、コスト、及びこれらのバランスの観点から、好ましくはポリアミド樹脂、ポリエステル樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリカーボネート樹脂、又はポリフェニレンスルフィド樹脂である。

ランダムマットにおけるマトリクス樹脂の存在量としては、炭素繊維１００重量部に対し、１０〜８００重量部の範囲が好ましく、２０〜３００重量部がより好ましく、２０〜２００重量部がさらに好ましく、３０〜２００重量部がより一層好ましく、３０〜１５０重量部がさらに一層好ましく、３５〜１００重量部が特に好ましく、５０〜１００重量部が最も好ましい。

なお、炭素繊維と熱可塑性樹脂との量の関係については、下記式で定義される炭素繊維体積含有率（以下Ｖｆと略記することがある）でも定義することができる。
炭素繊維体積含有率（Ｖｏｌ％）＝１００×［炭素繊維の体積／（炭素繊維の体積＋熱可塑性樹脂の体積）］

この炭素繊維体積含有率（Ｖｆ）と、上記の炭素繊維１００重量部に対する重量部で表した熱可塑性樹脂の存在量とは、炭素繊維の密度と熱可塑性樹脂の密度を用いて換算される。

また、本発明のランダムマット中には、本発明の目的を損なわない範囲で、有機繊維または無機繊維の各種繊維状または非繊維状フィラー、難燃剤、耐ＵＶ剤、顔料、離型剤、軟化剤、可塑剤、界面活性剤等の添加剤を含んでいてもよい。

［中間基材］
本発明のランダムマットは、構成する炭素繊維の平均繊維長が３ｍｍ以上１００ｍｍ以下の範囲であり、式（１）で定義される臨界単糸数未満の繊維束および単糸の少なくとも一方と、臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束（Ａ）とが混合された形態を持っているため、賦型性が高いという特徴も併せ持っている。そのため、熱可塑性樹脂を用いた熱可塑性スタンパブルシートとして使用することが望ましい。熱可塑性スタンパブルシートは、複雑形状の繊維強化複合材料を得るための基材（中間基材）として好ましく用いられる。

熱可塑性スタンパブルシートを得る方法としては、炭素繊維を塗布し、ランダムマットを得た後、フィルム状や、溶融させた状態の熱可塑性樹脂とあわせ、プレス等により加熱・加圧して得る方法が挙げられる。また、繊維状および／または粒子状の熱可塑性樹脂を炭素繊維と同時に塗布して、熱可塑性樹脂と炭素繊維とを含むランダムマットを作成し、同様にプレス等により加熱・加圧して得ることも可能である。ランダムマットの好ましい製法については後述する。

［製造方法］
以下本発明のランダムマットを好ましく得る方法について述べる。本発明のランダムマットは以下の工程１〜３より、好ましく製造される。
１．炭素繊維をカットする工程
２．カットされた炭素繊維を管内に導入し、繊維束を開繊させる工程
３．炭素繊維とマトリクス樹脂からランダムマットを形成する工程
以下、各工程について詳細に述べる。

［カット工程］
炭素繊維のカット工程は、具体的にはナイフを用いて炭素繊維をカットする工程である。カットに用いるナイフとしてはロータリーカッター等が好ましい。ロータリーカッターとしては、角度を規定した螺旋状ナイフ、あるいは短い刃を多数並べたいわゆる分繊ナイフを設けたものが好ましい。カット工程の一例の具体的な模式図を図１に示す。螺旋状ナイフを有するロータリーカッターの一例を図２に、分繊ナイフを有するロータリーカッターの一例の正面と断面の概略図、及びナイフ角度の説明図を図３に示す。ロータリー分繊カッターは本体に沿って複数の刃が等間隔かつ螺旋状に配置されているものである。
炭素繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）を本発明における好ましい範囲とするために、カット工程に供する繊維束の大きさ、例えば束の幅や幅当たりの繊維数を調整することでコントロールすることが好ましい。

カットに用いる繊維束としてあらかじめ炭素繊維の繊維束数が前記（２）式の範囲であるものを用いることが好ましい。しかしながら、一般的に繊維束数が少ないほど、繊維の価格が高価になってしまう。そこで安価に入手できる繊維束数の多い炭素繊維束を用いる場合には、カット工程に供する繊維束の幅や幅当たりの繊維数を調整してカット工程に供することが好ましい。具体的には拡幅するなどして繊維束の幅を薄く広げてカット工程に供することや、カット工程の前にスリット工程を設ける方法が挙げられる。スリット工程を設ける方法では、予め繊維束を細くした後、カット工程に供するため、カッターとしては、特別な機構を持たない、通常の平刃、螺旋刃などが使用できる。

また分繊ナイフを用いて繊維束をカットする方法や、スリット機能を有するカッターを用いて、カットすると同時にスリットする方法が挙げられる。
分繊ナイフを用いる場合、ナイフ幅が狭いものを用いることで平均繊維数（Ｎ）を小さくすることができ、逆にナイフの幅が広いものを用いることで平均繊維数（Ｎ）を大きくすることができる。

また、スリット機能を有するカッターとして、繊維方向に垂直な刃に加え繊維方向に平行なスリット機能のある刃を有した分繊カッターの例を図４に示す。図４のカッターは、繊維方向に垂直な短い刃が螺旋状に、ある一定の間隔にて設けられており、これらで繊維をカットすると同時に、繊維方向に垂直な刃によりスリットすることができる。図４の分繊カッターも図に示すとおり、ロータリーカッターの周方向とナイフの配置方向のなす角θが、一定である。

表面品位に優れるランダムマットを得るためには、繊維の疎密斑が大きく影響する。通常の平刃を配置したロータリーカッターでは、繊維のカットが不連続であり、そのまま塗布工程に導入した場合には、繊維目付けに斑ができてしまう。そのため、角度を規定したナイフを用いて繊維を途切れること無く、連続的にカットすることにより、疎密斑の小さい塗布が可能となる。炭素繊維を連続的にカットするためのナイフ角度は、使用する炭素繊維の幅と、刃のピッチにより幾何学的に計算され、それらの関係は、下記の式（３）とすることが好ましい。周方向の刃のピッチは、そのまま炭素繊維の繊維長に反映される。
炭素繊維の繊維長（刃のピッチ）＝炭素繊維ストランド幅×ｔａｎ（９０−θ） （３）
ここで、θは周方向とナイフの配置方向のなす角である。
図２〜図４は、このように角度を規定したナイフの例であり、これらのカッターの例における周方向とナイフの配置方向のなす角θを図中に示す。

繊維束をより細い束に分けながらカットする事により、均質性が向上し、本発明の繊維強化複合材料を好適に得ることができる。炭素繊維を連続的にカットするためのナイフ角度は特に限定されるものではなく、一般的な、繊維に対し、９０度の刃を用いても、角度を持たせたものでも構わない。

本発明のランダムマットは上述のように繊維束が小型化されていることが好ましいため、予め拡幅した炭素繊維を用いるか、炭素繊維を拡幅することで繊維束厚みの薄いストランドを用いてカット工程に供給することが好ましい。本発明ではこのように繊維束の幅を広げ、薄くすることを拡幅という。
繊維の拡幅の方法についてはとくに限定はなく、拡張スプレッダー、例えば凸型のピンなどを繊維に押し当てる方法や、繊維の進行方向に対し、交差方向に気流を通過させて繊維を風下方向へ弓なりに撓ませる方法、振動を与える方法などが挙げられる。

本発明のランダムマットを製造するには、上記のように拡幅し、さらにはフィラメント数のより少ない繊維束群に分繊することが好ましい。繊維分繊の方法としては、とくに限定はなく、例えばスリッターでストランドを細い束にする方法などが挙げられる。また、炭素繊維の収束剤を選択し、分繊することで炭素繊維束中の平均繊維数が目的の数量のものを得易くすることも出来る。
このように繊維拡幅に次いで繊維分繊を行うことで、炭素繊維束を小型化し、繊維束量を多くすることができる。そのためランダムマットに含まれる炭素繊維の均質性が向上し、炭素繊維マットの厚み斑が小さく機械物性に優れたランダムマットが得られる。

［開繊工程］
開繊工程はカットされた炭素繊維を管内に導入し、繊維束を開繊させる工程である。空気を繊維に吹き付けることにより適宜開繊させることができる。開繊の度合い、炭素繊維束（Ａ）の存在量、および炭素繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）については、空気の圧力等により適宜コントロールすることが出来る。開繊工程において好ましくは圧縮空気吹き付け孔より、風速１〜１０００ｍ／ｓｅｃにて空気を直接繊維束に吹き付けることにより、炭素繊維を開繊させることができる。より好ましくは風速５〜５００ｍ／ｓｅｃであり、より好ましくは風速５０超〜５００ｍ／ｓｅｃである。具体的には炭素繊維の通る管内にΦ１〜２ｍｍ（直径１〜２ｍｍ）程度の孔を数箇所あけ、外側より０．０１〜１．０ＭＰａ、より好ましくは０．２〜０．８ＭＰａ程度の圧力をかけ、圧縮空気を繊維束に直接吹き付ける。風速を下げることにより、より多くの繊維束を残すことが可能であり、逆に、風速を上げることにより、繊維束を単糸状まで開繊させることができる。

［ランダムマットを形成する工程］
ランダムマットを形成する工程は、カットし開繊させた炭素繊維を、空気中に拡散させると同時に、粉粒体状又は短繊維状のマトリクス樹脂（以下、これらを「マトリクス樹脂粒子等」と総称する）を供給し、炭素繊維をマトリクス樹脂粒子等とともに、開繊装置下方に設けた通気性支持体上に散布し、該支持体上に炭素繊維とマトリクス樹脂粒子等が混在した状態で、所定の厚さに堆積・定着させてランダムマットを形成させる工程である。上記マトリクス樹脂としては熱可塑性樹脂が好ましく、粉粒体状又は短繊維状の熱可塑性樹脂を「熱可塑性樹脂粒子等」と総称する。

この工程では、気体で開繊した炭素繊維と別経路から供給されるマトリクス樹脂粒子等とを同時に通気性支持体上に向けて散布し、両者がほぼ均一に混ざり合った状態で通気性支持体上へマット状に堆積させ、その状態で定着させる。この際、通気性支持体をネットからなるコンベアで構成し、一方向に連続的に移動させつつその上に堆積させるようにすれば連続的にランダムマットを形成させることができる。また、支持体を前後左右に移動させることにより均一な堆積が実現するようにしてもよい。

ここで、炭素繊維及びマトリクス樹脂粒子等は、２次元配向するように散布することが好ましい。開繊した繊維を２次元配向させながら塗布するためには、下流側に拡大した円錐形等のテーパ管を用いることが好ましい。このテーパ管内では、炭素繊維に吹付けた気体が拡散し、管内の流速が減速するので、このとき炭素繊維には回転力が与えられる。このベンチュリ効果を利用することで、開繊した炭素繊維をマトリクス樹脂粒子等とともに均等に斑無く散布することができる。また、後述する定着工程のためにも、下方に吸引機構を持つ可動式の通気支持体（ネットコンベア等）上に散布し、ランダムマット状に堆積させることが好ましい。

この工程において、マトリクス樹脂粒子等の供給量は、炭素繊維１００重量部に対し、３０〜２００重量部であることが好ましい。より好ましくは、炭素繊維１００重量部に対し、マトリクス樹脂粒子等の供給量３０〜１５０重量部、さらに好ましくは炭素繊維１００重量部に対し、マトリクス樹脂粒子等の供給量３５〜１００重量部である。

このランダムマット形成工程には、炭素繊維及びマトリクス樹脂粒子等を定着させる工程を含む。すなわち、この定着工程は、堆積した炭素繊維及びマトリクス樹脂粒子等を定着させる工程である。好ましくは通気性支持体の下部よりエアを吸引して炭素繊維を定着させる。炭素繊維と同時に散布されたマトリクス樹脂も混合されつつ、繊維状であればエア吸引により、粒子状であっても炭素繊維に伴って定着される。

このように堆積面の下部より吸引することにより、２次元配向の高いマットを得ることができる。また、ここで発生する負圧を用いてマトリクス樹脂粒子等を吸引し、さらに、管内で発生する拡散流により、炭素繊維と容易に混合することができる。かくして得られるランダムマットは、これを構成する炭素繊維の間隙や近傍にマトリクス樹脂粒子等が均一に存在することで、後述する加熱含浸加圧工程において、樹脂の移動距離が短く、比較的短時間でランダムマットへの樹脂の含浸が可能となる。

なお、通気性支持体を構成するシート、ネット等の目開きが小さい場合、マトリクス樹脂粒子等の一部が支持体を通過してマット内に残らない場合には、これを防ぐため、支持体の表面に不織布等をセットし、その不織布上に炭素繊維及びマトリクス樹脂粒子等を吹き付けて定着させることも可能である。この場合は、不織布をマトリクス樹脂粒子等と同じ樹脂で構成すれば、堆積したマットから不織布を剥がす必要はなく、そのまま次工程で加熱加圧することにより、不織布構成繊維も複合材料のマトリクスとなるマトリクス樹脂の一部として利用することができる。

本発明のランダムマットの製造方法において、炭素繊維ストランドを一定の長さにカットした後、そのストランド片及びカット時に単糸状態に分離した炭素繊維を吸引搬送する輸送経路に供給し、該輸送経路の途中又は終端部に設置した気体吹付けノズルから、炭素繊維に気体を吹付け、切断したストランド片を所望サイズ（太さ）の炭素繊維束に分離・開繊させると同時に、該炭素繊維をマトリクス樹脂粒子等とともに、一定方向へ連続的又は間欠的に移動する通気性支持体（以下「定着ネット」ということがある）の表面に向け吹付けて堆積して定着させることにより、ランダムマットを形成することができる。上記輸送経路はフレキシブルチューブ、ホース等の可撓性管とその先端に連設したテーパ管にて構成するのが好ましい。この場合、可撓性管とテーパ管との接続部に気体吹付けノズルを設置してもよく、この場合、テーパ管の内壁にマトリクス樹脂粒子等の供給経路を開口させるのが好ましい。

［繊維強化複合材料］
本発明のランダムマットは、構成する炭素繊維の平均繊維長が３ｍｍ以上１００ｍｍ以下であり、式（１）で定義される臨界単糸数未満の繊維束および単糸の少なくとも一方と、臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束（Ａ）とが混合された形態を持っているため、局部的なマットの裂けが発生しにくい。したがって、上述のように得られたランダムマットに熱可塑性樹脂を含浸させた繊維強化複合材料は、樹脂の融点あるいはガラス転移点以上まで加熱した後、樹脂の融点あるいはガラス転移点以下の温度に保った型で挟み込んで形状を得る、コールドプレス成形に好適に用いられ、熱可塑性スタンパブルシートとも呼ばれる。

本発明の繊維強化複合材料は、繊維体積含有率が高く、引張強度に優れる。繊維体積含有率は好ましくは３０〜６５％であり、より好ましくは４０〜６０％である。本発明の繊維強化複合材料の引張強度は好ましくは４００ＭＰａ以上であり、より好ましくは４５０ＭＰａ以上である。引張強度の上限はとくにはないが、実質的には６００ＭＰａである。

すなわち本発明のランダムマットを成形して、繊維強化複合材料を得ることができ、本発明は繊維強化複合材料を包含するものである。本発明の繊維強化複合材料は、平均繊維長３〜１００ｍｍの炭素繊維とマトリクス樹脂とから構成され、含まれる炭素繊維が下記ｉ）〜ｉｉｉ）を満たすことが好ましい。
ｉ）式（１）で定義される臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束（Ａ）について、炭素繊維全量に対する割合が２０Ｖｏｌ％以上９９Ｖｏｌ％以下である。
臨界単糸数＝６００／Ｄ （１）
（ここでＤは炭素繊維の平均繊維径（μｍ）である。）
ｉｉ）炭素繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）が下記式（２）を満たす。
０．６×１０^４／Ｄ^２＜Ｎ＜１×１０^５／Ｄ^２ （２）
（ここでＤは炭素繊維の平均繊維径（μｍ）である。）
ｉｉｉ）炭素繊維束（Ａ）の平均厚みが２０μｍ以上１００μｍ未満である。

繊維強化複合材料中の炭素繊維の開繊程度は、ランダムマットにおける状態がほぼ維持される。繊維強化複合材料中の炭素繊維について、炭素繊維束（Ａ）の割合、ならびに炭素繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）を上記の範囲とするには、ランダムマットにおける炭素繊維束（Ａ）の割合、ならびに炭素繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）を制御することで、好ましく調整できる。

繊維強化複合材料の厚みは、含有する炭素繊維の目付およびマトリクス樹脂量を制御することで、適正な範囲に好ましく調整される。
繊維強化複合材料を構成する炭素繊維の種類としてはとくに限定はなく、ランダムマットの炭素繊維の項に述べたものが好ましく挙げられる。
繊維強化複合材料を構成する樹脂の種類としてはとくに限定はなく、ランダムマットのマトリクス樹脂の項に述べたものが好ましく挙げられる。

繊維強化複合材料におけるマトリクス樹脂の存在量は、ランダムマットにおけるマトリクス樹脂量について前述したとおり、炭素繊維１００重量部に対し、１０〜８００重量部であると好ましく、２０〜３００重量部であるとより好ましく、２０〜２００重量部であるとより一層好ましい、３０〜１５０重量部であるとさらに好ましく、５０〜１００重量部であると特に好ましい。

本発明の繊維強化複合材料は、種々の厚み、例えば０．２〜１００ｍｍの厚みのものとすることができるが、より薄肉の成形体でも物性や外観が極めて良好なものとすることが可能であり、具体的には成形板としての板厚が０．２ｍｍ〜２．０ｍｍ（極めて厳密に定める必要があるならば２５℃での板厚）とすることができる。繊維強化複合材料における炭素繊維の目付けは好ましくは２５〜１００００ｇ／ｍ^２、より好ましくは５０〜４０００ｇ／ｍ^２であり、より一層好ましくは６００ｇ／ｍ^２〜２２００ｇ／ｍ^２である。

上記のように、本発明の繊維強化複合材料は、炭素繊維束と単糸とが混合された形態を持ち、且つ、該炭素繊維束が特定の厚みである小型の繊維束であるため、繊維強化複合材料中の炭素繊維の厚み斑が極めて小さいものとなっている。この厚み斑の指標としては、変動係数ＣＶ（％）を用いることができる。繊維強化複合材料に含まれる炭素繊維束（Ａ）のＣＶ（％）を求める手順の一例を以下に示す。

まず、平板状の該成形体から、適当な大きさ、例えば１００ｍｍ×１００ｍｍの試料片を切り出し、これを５００℃×１時間程度、炉内にて加熱し樹脂を除去する。この樹脂が除去された試料片の寸法及び重量を測定し、平滑な平板上に乗せる。その後、該試料片を乗せた平板を密封可能な袋に入れ、ランダムマット中の炭素繊維の厚み斑の測定について前述した手順にて、２５か所の厚みを測定する。それらの厚みの測定値から、袋と平板の厚みを引いた、該試料の正味の厚みの値を用いて、前記式（７）により繊維強化複合材料中の炭素繊維の厚みの変動係数を求めることができる。前記式（７）で定義される変動係数ＣＶ値は好ましくは２０％以下であり、より好ましくは１０％以下である。
なお、繊維強化複合材料中の炭素繊維マットの厚み斑の程度も、ランダムマットにおけるものが維持される。

［繊維強化複合材料成形体の製造］
ランダムマットを成形して、繊維強化複合材料を得ることができる。繊維強化複合材料を得る方法としては、炭素繊維を散布し、ランダムマットを得た後、フィルム状や、溶融させた状態のマトリクス樹脂とあわせ、プレス等により加熱・加圧して得る方法が挙げられる。また、繊維状および／または粒子状のマトリクス樹脂を炭素繊維と同時に散布して、マトリクス樹脂を炭素繊維とを含むランダムマットを作製し、同様にプレス等により加熱・加圧して得ることも可能である。繊維強化複合材料を得る方法に特に限定はないが、例えば真空成形や液圧成形、ホットプレス、コールドプレス等により成形することで好適に成形体を得ることが出来る。なかでも本発明の繊維強化複合材料は、ランダムマットを、その含有する熱可塑性樹脂の融点あるいはガラス転移温度以上まで加熱した後、該樹脂の融点あるいはガラス転移温度以下の温度に保った型で挟み込んで形状を得る、コールドプレス成形において好適に得られる。

ランダムマットを成形する場合、予めマトリクスである熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点以上、または熱可塑性樹脂が非晶性の場合はガラス転移点以上に加熱しておくことが好ましい。加圧媒体は、マトリクスである熱可塑性樹脂の融点またはガラス転移点以上に調整されていても、融点またはガラス転移点以下に調整されていてもよい。また成形する際に、適宜、熱可塑性樹脂を加えることで目的に応じて厚みの異なる繊維強化複合材料を得ることが出来る。加える熱可塑性樹脂は特に指定は無く、具体例としてはマトリクス樹脂の項で述べたものと同じものが挙げられる。さらに樹脂の形態も、溶融樹脂や繊維状、パウダー状やフィルム状などを用いることができる。
更に、ランダムマットを直接成形するのではなく、加熱、更には合わせて加圧も行うなどして板状などの中間基材、いわゆるプリプレグとしたあと、上記のような方法で成形し、繊維強化複合材料としても良い。

以下に実施例を示すが、本発明はこれらに制限されるものではない。
特に、注記無い限り、炭素繊維束（Ａ）やその試料について、繊維束（繊維長）の長さの単位はｍｍ、重量の単位はｇである。なお、実施例、比較例で用いた炭素繊維や熱可塑性樹脂の一部について密度は以下のとおりである。
ＰＡＮ系炭素繊維“テナックス”（登録商標）ＳＴＳ４０−２４Ｋ：１．７５ｇ／ｃｍ^３
ＰＡＮ系炭素繊維“テナックス”（登録商標）ＨＴＳ４０−１２Ｋ：１．７６／ｃｍ^３
ＰＡＮ系炭素繊維“テナックス”（登録商標）ＩＭＳ４０−１２Ｋ：１．７６ｇ／ｃｍ^３
ポリカーボネート：１．２０ｇ／ｃｍ^３
ポリアミド６：１．１４ｇ／ｃｍ^３
ポリブチレンテレフタレート：１．３１ｇ／ｃｍ^３

１）ランダムマットにおける炭素繊維束の分析
ランダムマットを１００ｍｍ×１００ｍｍ程度に切り出す。
切り出したマットより、繊維束をピンセットで全て取り出し、炭素繊維束（Ａ）の束の数（Ｉ）および繊維束の長さ（Ｌｉ）と重量（Ｗｉ）を測定し、記録する。ピンセットにて取り出すことができない程度に繊維束が小さいものについては、まとめて最後に重量を測定する（Ｗｋ）。重量の測定には、１／１００ｍｇまで測定可能な天秤を用いる。繊維が樹脂と分離できる場合はピンセットで繊維のみを取り出し、繊維と樹脂とが分離できない場合には、例えば５００℃で１時間程度加熱し、樹脂を除去した後に測定する。ランダムマットに使用している炭素繊維の繊維径（Ｄ）より、臨界単糸数を計算し、臨界単糸数以上の炭素繊維束（Ａ）と、それ以外に分ける。なお、２種類以上の炭素繊維が使用されている場合には、繊維の種類毎に分け、各々について測定及び評価を行う。
炭素繊維束（Ａ）の平均繊維数（Ｎ）の求め方は以下の通りである。
各炭素繊維束中の繊維本数（Ｎｉ）は使用している炭素繊維の繊度（Ｆ(ｇ／ｍ)）より、次式により求められる。ここで繊度（Ｆ）には炭素繊維束を構成するフィラメントの長さ辺りの重量を用いる。
Ｎｉ＝Ｗｉ／（Ｌｉ×Ｆ）
炭素繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）は、炭素繊維束（Ａ）の束の数（Ｉ）より、次式により求められる。
Ｎ＝ΣＮｉ／Ｉ
炭素繊維束（Ａ）のマットの繊維全量に対する割合（ＶＲ）は、炭素繊維の密度（ρ（ｇ／ｃｍ^３））を用いて次式により求められる。
ＶＲ＝Σ（Ｗｉ／ρ）×１００／（（Ｗｋ＋ΣＷｉ）／ρ）

２）ランダムマットまたは複合材料に含まれる炭素繊維の平均繊維長の分析
ランダムマットまたは複合材料より無作為に抽出した炭素繊維１００本の長さをノギスおよびルーペで１ｍｍ単位まで測定して記録し、測定した全ての炭素繊維の長さ（Ｌｉ）から、次式により平均繊維長（Ｌａ）を求めた。複合材料の場合は５００℃で１時間程度、炉内にて樹脂を除去した後、炭素繊維を抽出した。
Ｌａ＝ΣＬｉ／１００

３）ランダムマットまたは複合材料に含まれる炭素繊維の繊維束厚さの分析
ランダムマットは、エポキシ等の熱硬化性樹脂または熱可塑性樹脂を含浸させ、複合材料とする。
複合材料の任意の箇所を、ダイヤモンドカッター等を用いて繊維の断面が見えるようにカットした後、＃５０００以上まで研磨する。
研磨した面を光学顕微鏡を用いて２００倍に拡大し、視野中に見えるすべての束について厚さを測定する。測定は１．２ｍｍ×１．６ｍｍ程度の範囲を３視野実施する。
１００μｍ以上である束の割合（ＢＲ）は、以下の式により求める。
ＢＲ＝１００μｍ以上の厚みの束数／観測した全束数×１００

４）複合材料における炭素繊維束分析
複合材料については、５００℃で１時間程度、炉内にて樹脂を除去した後、上記のランダムマットにおける方法と同様にして測定する。

５）複合材料における繊維配向の分析
複合材料を成形した後、繊維の等方性を測定する方法としては、成形板の任意の方向、及びこれと直交する方向を基準とする引張試験を行い、引張弾性率を測定し、測定した引張弾性率の値のうち大きいものを小さいもので割った比（Ｅδ）を測定した。弾性率の比が１に近いほど、等方性に優れる。

［炭素繊維とマトリクス樹脂の密着強度の求め方］
炭素繊維とマトリクス樹脂の密着強度は、ストランド引張せん断強度により評価する。
マトリクス樹脂を融点以上に加熱・加圧し、厚さ３０〜５０μｍ程度のフィルムを作成する。
表面処理した炭素繊維束を所定の長さで２本用意し、２本の間に作成したフィルムを接着部の長さ３ｍｍで温度２６０℃を２分３０秒かけて接着する。所定の長さとは、接着部の長さ＋５０ｍｍとする。この炭素繊維束からなる試験片の両端に、＃３２０の荒さの紙やすり２枚でそれぞれを挟むことですべり止め加工を行う（図５）。このサンプルを最終的な試験片とし、オートグラフ（島津製作所、ＡＧＳ−Ｘ ５ｋＮ）を用いてＪＩＳ Ｋ６８５０（１９９９年）に準拠した引張せん断強度測定を、試験速度３ｍｍ／分で荷重を与え、そのときの引張強度を測定した。同サンプルを７本測定し、その平均値を引張せん断強度とした。

［炭素繊維の表面酸素濃度Ｏ／Ｃの求め方］
炭素繊維の表面酸素濃度（Ｏ／Ｃ）は、次の手順に従ってＸＰＳ（ＥＳＣＡ）によって求めることができる。繊維をカットしてステンレス製の試料支持台上に拡げて並べた後、光電子脱出角度を９０℃に設定し、Ｘ線源としてＭｇＫαを用い、試料チャンバー内を１×１０^−６Ｐａの真空度に保つ。測定時の帯電に伴うピークの補正として、まずＣ１ｓの主ピークの結合エネルギー値Ｂ．Ｅ．を２８４．６ｅＶに合わせる。Ｏ１ｓピーク面積は、５２８〜５４０ｅＶの範囲で直線のベースラインを引くことにより求め、Ｃ１ｓピーク面積は、２８２〜２９２ｅＶの範囲で直線のベースラインを引くことにより求める。炭素繊維表面の表面酸素濃度Ｏ／Ｃは、上記Ｏ１ｓピーク面積とＣ１ｓピーク面積の比で計算して求められる。

［炭素繊維マットまたはランダムマットにおける炭素繊維束（Ａ）の厚み測定］
以下の手順により、炭素繊維マットまたはランダムマット（以下、“ランダムマット等”と略記することがある。）における炭素繊維束（Ａ）の平均厚みの測定を行った。
１）ランダムマット等から１００ｍｍ×１００ｍｍ程度の試料片を切り出し、この試料片から繊維束をピンセットで無作為に２０本程度取り出す。ランダムマット等に使用している炭素繊維の繊維径（Ｄ）より臨界単糸数を計算し、取り出した繊維束より、臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束（Ａ）を２０本抽出する。
２）１／１０００ｍｍまで測定可能なシクネスゲージを用いて、臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束（Ａ）の繊維束厚みを測定する。
３）上記の測定をランダムマット等中で５回以上行い、その平均値を求める。
２種類以上の炭素繊維が使用されている場合には、繊維の種類毎に分け、各々について測定を行う。

［繊維強化複合材料における炭素繊維束（Ａ）の厚み測定］
以下の手順により、繊維強化複合材料における炭素繊維束（Ａ）の平均厚みの測定を行った。
１）繊維強化複合材料を幅５０ｍｍ程度に切り出し試料片とする。
２）該試料片の横断面を顕微鏡により観察し、炭素繊維の繊維軸が横断面とほぼ平行にあることを確認した後、２．０ｍｍ^２中での、臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束（Ａ）の繊維束厚みを測定する。
３）上記の測定を該試料片中で５視野以上行い、その平均値を求める。
２種類以上の炭素繊維が使用されている場合には、繊維の種類毎に分け、各々について測定を行う。

［繊維強化複合材料における炭素繊維束（Ａ）の炭素繊維全量に対する割合の求め方］
繊維強化複合材料中の炭素繊維束（Ａ）の割合は、該複合材料から１００ｍｍ×１００ｍｍの試料片を切り出し、これを５００℃×１時間程度、炉内にて加熱し樹脂を除去した後、繊維束を取り出してランダムマットにおける手順と同様に測定を行う。

［ランダムマット等における炭素繊維マットの厚み斑測定方法］
以下の手順でランダムマット等における炭素繊維マットの厚み変動係数ＣＶを算出し、これより厚み斑を評価した。変動係数ＣＶ（％）が大きいほど、炭素繊維の厚みのばらつきが大きいとする。
１）炭素繊維マットから１００ｍｍ×１００ｍｍの試料片を切り出し、これを密封可能な袋に入れ、−０．０９ＭＰａ以下まで減圧する。
２）袋の上から１０ｍｍ間隔で試料片に格子状に印をつけ、マイクロメーターにて厚さを１／１０００ｍｍまで測定する。測定は、５行×５列の合計２５点を測定する。
３）測定した厚みより、袋の厚みを引き、平均値と標準偏差を計算し、下記式により炭素繊維の厚みの変動係数ＣＶを算出する。
変動係数ＣＶ（％）＝標準偏差／平均値 × １００ （７）

［繊維強化複合材料における炭素繊維マットの厚み斑測定方法］
繊維強化複合材料の炭素繊維マットの厚み斑を評価する場合、平板状の該複合材料から１００ｍｍ×１００ｍｍの試料片を切り出し、５００℃×１時間程度、炉内にて加熱し樹脂を除去する。その後、同様に寸法及び重量を測定し、平滑な平板上に乗せる。その後、平板毎、密封可能な袋に入れ、測定した厚みより、袋と平板の厚みを引く以外は炭素繊維マットにおける手順と同様に、厚みを２５点測定し、厚みの変動係数ＣＶを求めた。

［繊維強化複合材料の含浸程度の評価］
繊維強化複合材料の含浸程度は、超音波探傷映像化装置（日本クラウトクレーマー（株） ＳＤＳ−ＷＩＮ）にて探傷機周波数５ＭＨｚ、走査ピッチ２．０ｍｍ×２．０ｍｍで超音波探傷試験を行うことで評価した。評価を行うに当って、反射波強度９０％以上の部分の断面において顕微鏡観察を行い、欠陥や空隙が存在しないことを確認した。超音波探傷試験において反射波強度が高い（本実施例では７０％以上）部分の面積割合が多いほど、複合材料の内部が緻密であり、複合材料において樹脂の含浸程度が高いとした。一方反射波強度が低い（本実施例では５０％以下）部分の面積割合が多いほど、複合材料の内部に微細な空隙部があり、複合材料において未含浸部分が多いとした。

［引張試験］
ウォータージェットを用いて複合材料から試験片を切出し、ＪＩＳ Ｋ ７１６４（２００５年）を参考として、インストロン社製の万能試験機を用いて、引張強度および引張弾性率を測定した。
試験片の形状は１Ｂ系Ｂ形試験片とした。チャック間距離は１１５ｍｍ、試験速度は１０ｍｍ／分とした。なお、試験片については、複合材料の任意の方向（０度方向）、およびこれと直交する方向（９０度方向）についてそれぞれ切出し、両方向の引張強度および引張弾性率を測定した。引張強度については、両方向の引張強度を測定し、平均値を求めた。また、引張弾性率については、大きい方の値を小さい方の値で割った比（Ｅδ）を算出した。

［実施例１］
炭素繊維として、東邦テナックス社製の炭素繊維“テナックス”（登録商標）ＳＴＳ４０−２４ＫＳ（繊維径７μｍ 繊維幅１０ｍｍ 引張強度４０００ＭＰａ）を硫酸アンモニウム水溶液を電解液として用い、炭素繊維１ｇあたり２７クーロンの電気量で表面処理を施した後、拡幅して３０ｍｍ幅としたものを使用した。分繊装置として、超硬合金を用いて円盤状の刃を作成し、１ｍｍ間隔に配置したスリッターを用いた。カット装置には、超硬合金を用いて繊維と３７度の角度を持つ螺旋ロータリーカッターを用いた。刃の間隔は１２ｍｍとした。塗布装置として、小孔を有した管を用意し、コンプレッサーを用いて圧縮空気を送気した。この時、小孔からの風速は、１００ｍ／ｓｅｃであった。この管をロータリーカッターの直下に配置し、さらに、その下部にはテーパ管を溶接した。テーパ管の側面より、マトリクス樹脂を供給し、このマトリクス樹脂として、帝人化成社製のポリカーボネート“パンライト”（登録商標）Ｌ−１２２５Ｌペレットを冷凍粉砕し、更に、２０メッシュ、及び３０メッシュにて分級したパウダーを用いた。このとき、平均粒径は約１ｍｍであった。

次に、テーパ管出口の下部に、ＸＹ方向に移動可能なテーブルを設置し、テーブル下部よりブロワにて吸引を行った。装置を稼働し、炭素繊維目付１８００ｇ／ｍ^２、ポリカーボネート樹脂目付１５００ｇ／ｍ^２であるランダムマットを得た。このランダムマットを３００℃に加熱したプレス装置にて、２．０ＭＰａにて５分間加熱し、厚み（ｔ）＝２．２ｍｍの成形板を得た。
得られた複合材料について、式（１）で定義される臨界単糸数は８６、臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束（Ａ）中の平均単糸数（Ｎ）は２５０であり、臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束（Ａ）の割合は６７Ｖｏｌ％であった。得られた複合材料の繊維体積含有率は４４Ｖｏｌ％であった。
成形板より０度と９０度方向から２５０×２５ｍｍの試験片（合計５片、以下、ｎ＝５と略す）を切り出しＪＩＳＫ７１６４に準拠し測定した結果、引張弾性率の比Ｅδ＝１．０３であり、引張強度は４７０ＭＰａであった。
使用した炭素繊維の表面酸素濃度Ｏ／Ｃを測定したところ、２５％であった。また、得られたランダムマットの炭素繊維の平均繊維長は１２ｍｍであり、厚さ１００μｍ以上の繊維束は観測されなかった。使用した繊維とマトリクス樹脂の密着強度を測定したところ、３８ＭＰａであった。
得られた成形板において、炭素繊維束（Ａ）の平均厚みは３２μｍであり、該成形板中の炭素繊維マットの厚み斑の評価を行ったところ、厚みの変動係数のＣＶは８％であった。

［実施例２］
炭素繊維として、東邦テナックス社製の炭素繊維“テナックス”（登録商標）ＳＴＳ４０−２４ＫＳ（繊維径７μｍ 繊維幅１０ｍｍ 引張強度４０００ＭＰａ）を使用した。カット工程の前段にサイジング浴及び乾燥炉を設置し、サイジング処理を行った。サイジング剤として、共重合比（重量比）が９０／１０である６／６６二元共重合ポリアミド樹脂を用い、水４０００重量部に対して、共重合ポリアミドが１００重量部、界面活性剤として、日本乳化剤社アントックスＥＨＤ−ＰＮＡ ３０重量部を加えて攪拌したサイジング剤エマルジョンを使用した。また、乾燥炉の温度は１２０℃〜１５０℃とし、１２０秒間通過させた。
続いて、サイジング処理を行った炭素繊維を拡幅して３０ｍｍ幅として使用した。分繊装置として、超硬合金を用いて円盤状の刃を作成し、１ｍｍ間隔に配置したスリッターを用いた。カット装置には、超硬合金を用いて繊維と３７度の角度を持つ螺旋ロータリーカッターを用いた。刃の間隔は１２ｍｍとした。塗布装置として、小孔を有した管を用意し、コンプレッサーを用いて圧縮空気を送気した。この時、小孔からの風速は、６０ｍ／ｓｅｃであった。この管をロータリーカッターの直下に配置し、さらに、その下部にはテーパ管を溶接した。テーパ管の側面より、マトリクス樹脂を供給し、このマトリクス樹脂として、ユニチカ社製のナイロン６樹脂Ａ１０３０を冷凍粉砕し、更に、２０メッシュ、及び３０メッシュにて分級したパウダーを用いた。このとき、平均粒径は約１ｍｍであった。

次に、テーパ管出口の下部に、ＸＹ方向に移動可能なテーブルを設置し、テーブル下部よりブロワにて吸引を行った。装置を稼働し、炭素繊維目付１８００ｇ／ｍ^２、ナイロン樹脂目付１５００ｇ／ｍ^２であるランダムマットを得た。このランダムマットを２６０℃に加熱したプレス装置にて、２．０ＭＰａにて５分間加熱し、ｔ＝２．３ｍｍの成形板を得た。
得られた複合材料について、式（１）で定義される臨界単糸数は８６、臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束（Ａ）中の平均単糸数（Ｎ）は４２０であり、臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束（Ａ）の割合は８５Ｖｏｌ％であった。得られた複合材料の繊維体積含有率は４３Ｖｏｌ％であった。
成形板より０度と９０度方向からｎ＝５ずつ２５０×２５ｍｍの試験片を切り出しＪＩＳＫ７１６４に準拠し測定した結果、引張弾性率の比Ｅδ＝１．０２であり、引張強度は５１０ＭＰａであった。
また、得られたランダムマットの炭素繊維の平均繊維長は１２ｍｍであり、厚さ１００μｍ以上の繊維束は観測されなかった。使用した繊維とマトリクス樹脂の密着強度を測定したところ、５０ＭＰａであった。
得られた成形板において、炭素繊維束（Ａ）の平均厚みは４０μｍであり、該成形板中の炭素繊維マットの厚み斑の評価を行ったところ、厚みの変動係数のＣＶは９％であった。
なお、上記サイジング剤の付着量は、炭素繊維重量に対して０．９重量％であった。

［実施例３］
炭素繊維として、東邦テナックス社製の炭素繊維“テナックス”（登録商標）ＨＴＳ４０−１２ＫＳ（繊維径７μｍ 繊維幅９ｍｍ 引張強度４０００ＭＰａ）を使用した。カット工程の前段にサイジング浴及び乾燥炉を設置し、サイジング処理を行い、サイジング剤としてＰＢＴ樹脂（ポリプラスチックス社製ジュラネックス）２５重量部、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（「エピコート１００１」（登録商標）、ジャパンエポキシレジン社製）１５重量部を撹拌混合した後、水４０００重量部を加え、さらに界面活性剤として、日本乳化剤社アントックスＥＨＤ−ＰＮＡ ３０重量部を加えて攪拌したサイジング剤エマルジョンを使用した。また、乾燥炉の温度は１２０℃〜１５０℃とし、１２０秒間通過させた。
分繊装置として、超硬合金を用いて円盤状の刃を作成し、１ｍｍ間隔に配置したスリッターを用いた。カット装置には、超硬合金を用いて繊維と３７度の角度を持つ螺旋ロータリーカッターを用いた。刃の間隔は１２ｍｍとした。塗布装置として、小孔を有した管を用意し、コンプレッサーを用いて圧縮空気を送気した。この時、小孔からの風速は、１００ｍ／ｓｅｃであった。この管をロータリーカッターの直下に配置し、さらに、その下部にはテーパ管を溶接した。テーパ管の側面より、マトリクス樹脂を供給し、このマトリクス樹脂として、ポリプラスチックス社製のＰＢＴ樹脂ジュラネックス２００２を冷凍粉砕し、更に、２０メッシュ、及び３０メッシュにて分級したパウダーを用いた。このとき、平均粒径は約１ｍｍであった。

次に、テーパ管出口の下部に、ＸＹ方向に移動可能なテーブルを設置し、テーブル下部よりブロワにて吸引を行った。装置を稼働し、炭素繊維目付１６００ｇ／ｍ^２、ＰＢＴ樹脂目付１４００ｇ／ｍ^２であるランダムマットを得た。このランダムマットを２７０℃に加熱したプレス装置にて、２．０ＭＰａにて５分間加熱し、ｔ＝２．０ｍｍの成形板を得た。
得られた複合材料について、式（１）で定義される臨界単糸数は８６、臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束（Ａ）中の平均単糸数（Ｎ）は８９０であり、臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束（Ａ）の割合は８２Ｖｏｌ％であった。得られた複合材料の繊維体積含有率は４６Ｖｏｌ％であった。
成形板より０度と９０度方向からｎ＝５ずつ２５０×２５ｍｍの試験片を切り出しＪＩＳＫ７１６４に準拠し測定した結果、引張弾性率の比Ｅδ＝１．０２であり、引張強度は４８０ＭＰａであった。
また、得られたランダムマットの炭素繊維の平均繊維長は１２ｍｍであり、厚さ１００μｍ以上の繊維束は観測されなかった。使用した繊維とマトリクス樹脂の密着強度を測定したところ、４６ＭＰａであった。
得られた成形板において、炭素繊維束（Ａ）の平均厚みは５４μｍであり、該成形板中の炭素繊維マットの厚み斑の評価を行ったところ、厚みの変動係数のＣＶは１０％であった。
なお、上記サイジング剤の付着量は、炭素繊維重量に対して０．４重量％であった。

［実施例４］
炭素繊維として、東邦テナックス社製の炭素繊維“テナックス”（登録商標）ＨＴＳ４０−１２ＫＳ（繊維径７μｍ 繊維幅９ｍｍ 引張強度４０００ＭＰａ）を使用した。実施例１のような炭素繊維の表面処理を行わずに、サイジング処理として樹脂は用いず、水のみを使用した以外は実施例３と同様にしてランダムマットを得た。得られたマットを１２０℃にて１５分乾燥させた後、２７０℃に加熱したプレス装置にて、２．０ＭＰａにて５分間加熱し、ｔ＝２．０ｍｍの成形板を得た。
得られた複合材料について、式（１）で定義される臨界単糸数は８６、臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束（Ａ）中の平均単糸数（Ｎ）は８００であり、臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束（Ａ）の割合は８５Ｖｏｌ％であった。得られた複合材料の繊維体積含有率は４５Ｖｏｌ％であった。
成形板より０度と９０度方向からｎ＝５ずつ２５０×２５ｍｍの試験片を切り出しＪＩＳＫ７１６４に準拠し測定した結果、引張弾性率の比Ｅδ＝１．０２であり、引張強度は３１０ＭＰａであった。
また、得られたランダムマットの炭素繊維の平均繊維長は１２ｍｍであり、厚さ１００μｍ以上の繊維束は観測されなかった。使用した繊維とマトリクス樹脂の密着強度を測定したところ、１６ＭＰａであった。
得られた成形板において、炭素繊維束（Ａ）の平均厚みは５１μｍであり、該成形板中の炭素繊維マットの厚み斑の評価を行ったところ、厚みの変動係数のＣＶは１０％であった。
なお、上記表面処理は水のみを用いたので、サイジング剤の付着量は炭素繊維重量に対して０重量％である。

［実施例５］
炭素繊維として、東邦テナックス社製のＰＡＮ系炭素繊維“テナックス”（登録商標）ＳＴＳ４０−２４Ｋ（繊維径７μｍ 繊維幅１０ｍｍ 引張強度４０００ＭＰａ）を使用した。カット工程の前段にサイジング浴及び乾燥炉を設置し、サイジング処理を行った。サイジング剤として、共重合比（重量比）が９０／１０である６／６６二元共重合ポリアミド樹脂を用い、水４０００重量部に対して、共重合ポリアミドが１００重量部、界面活性剤として、日本乳化剤社アントックスＥＨＤ−ＰＮＡ ３０重量部を加えて攪拌したサイジング剤エマルジョンを使用した。また、乾燥炉の温度は１２０℃〜１５０℃とし、１２０秒間通過させた。
なお、上記サイジング剤の付着量は、炭素繊維重量に対して０．８重量％であった。
続いて、サイジング処理を行った炭素繊維を繊維拡幅して３０ｍｍ幅として使用した。分繊装置には、超硬合金を用いて、炭素繊維を０．６ｍｍ間隔にスリットした。カット装置には、超硬合金を用いて２０ｍｍ間隔に刃を形成するロータリーカッターを使用して繊維長が２０ｍｍになるようにカットした。このロータリーカッターの直下にテーパ管を配置し、圧縮空気を２００ｍ／ｓで送気して、炭素繊維をテーパ管に搬送した。テーパ管出口の下部に、移動可能なコンベアネットを設置し、ネット下部のブロワにより吸引を行いながら炭素繊維を供給し、繊維目付６４０ｇ／ｍ^２の炭素繊維マットを得た。この炭素繊維マットにおける炭素繊維の形態を観察したところ、炭素繊維の繊維軸は面とほぼ並行にあり、面内においては無作為に分散されていた。得られた炭素繊維マットの炭素繊維の平均繊維長は２０ｍｍであった。式（１）で定義される臨界単糸数は８６であり、臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束（Ａ）の平均厚みは４０μｍであった。臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束（Ａ）中の平均単糸数（Ｎ）は３００であり、臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束（Ａ）の割合は８０Ｖｏｌ％であった。

得られた炭素繊維マットにポリアミド６フィルム（ユニチカ社製 エンブレムＯＮ 厚み２５μｍ）を上下で１８枚積層し、本発明のランダムマットとした（マトリクス樹脂の目付５０８ｇ／ｍ^２）。その後、該ランダムマットを２６０℃に加熱したプレス装置にて、２．０ＭＰａにて１０分間加熱し、厚さ０．８ｍｍの成形板を得た。得られた成形板について超音波探傷試験を行ったところ、反射波強度が７０％以上の部分が８０％以上観察された。
得られた成形板において、炭素繊維束（Ａ）の平均厚みは３８μｍであり、該成形板中の炭素繊維マットの厚み斑の評価を行ったところ、厚みの変動係数のＣＶは９％であった。
さらに得られた成形板の炭素繊維体積含有率は４５Ｖｏｌ％であり、ＪＩＳ７１６４に準拠し測定を行った結果、引張強度は５２０ＭＰａであり、理論強度に対する物性発現率は７７％であった。また、０度方向と９０度方向の引張弾性率比は１．０４であった。得られたランダムマットには厚さ１００μｍ以上の繊維束は観測されなかった。使用した繊維とマトリクス樹脂の密着強度を測定したところ、５０ＭＰａであった。

［実施例６］
炭素繊維として、東邦テナックス社製のＰＡＮ系炭素繊維“テナックス”（登録商標）ＨＴＳ４０−１２Ｋ（繊維径７μｍ 繊維幅６ｍｍ 引張強度４２００ＭＰａ）を使用した。カット工程の前段にサイジング浴及び乾燥炉を設置し、サイジング処理を行い、サイジング剤としてＰＢＴ樹脂（ポリプラスチックス社製ジュラネックス）２５重量部、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（「エピコート１００１」（登録商標）、ジャパンエポキシレジン社製）１５重量部を撹拌混合した後、水４０００重量部を加え、さらに界面活性剤として、日本乳化剤社アントックスＥＨＤ−ＰＮＡ ３０重量部を加えて攪拌したサイジング剤エマルジョンを使用した。また、乾燥炉の温度は１２０℃〜１５０℃とし、１２０秒間通過させた。
なお、上記サイジング剤の付着量は、炭素繊維重量に対して０．６重量％であった。
続いて、サイジング処理を行った炭素繊維を繊維拡幅して２０ｍｍ幅として使用した。分繊装置には、超硬合金を用いて、炭素繊維を１．５ｍｍ間隔にスリットした。カット装置には、超硬合金を用いて４０ｍｍ間隔に刃を形成するロータリーカッターを使用して繊維長が４０ｍｍになるようにカットした。このロータリーカッターの直下にテーパ管を配置し、圧縮空気を５０ｍ／ｓで送気して、炭素繊維をテーパ管に搬送した。テーパ管出口の下部に、移動可能なコンベアネットを設置し、ネット下部のブロワにより吸引を行いながら炭素繊維を供給し、繊維目付１９００ｇ／ｍ^２の炭素繊維マットを得た。この炭素繊維マットにおける炭素繊維の形態を観察したところ、炭素繊維の繊維軸は面とほぼ並行にあり、面内においては無作為に分散されていた。得られた炭素繊維マットの炭素繊維の平均繊維長は４０ｍｍであった。式（１）で定義される臨界単糸数は８６であり、臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束（Ａ）の平均厚みは３７μｍであった。臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束（Ａ）中の平均単糸数（Ｎ）は８００であり、臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束（Ａ）の割合は９０Ｖｏｌ％であった。

得られた炭素繊維マットにポリブチレンテレフタレート（ウィンテックポリマー社製“ジュラナックス”（登録商標）５００ＦＰ）を成形し、厚み３０μｍとしたフィルムを上下で３０枚積層し、本発明のランダムマットとした（マトリクス樹脂の目付１１５０ｇ／ｍ^２）。その後、該ランダムマットを２６０℃に加熱したプレス装置にて、２．０ＭＰａにて１０分間加熱し、厚さ２．０ｍｍの成形板を得た。得られた成形板について超音波探傷試験を行ったところ、反射波強度が７０％以上の部分が８０％以上観察された。
得られた成形板において、炭素繊維束（Ａ）の平均厚みは３８μｍであり、該成形板中の炭素繊維マットの厚み斑の評価を行ったところ、厚みの変動係数のＣＶは７％であった。
さらに得られた成形板の炭素繊維体積含有率は５５Ｖｏｌ％であり、ＪＩＳ７１６４に準拠し測定を行った結果、引張強度は６００ＭＰａであり、理論強度に対する物性発現率は７２％であった。また、０度方向と９０度方向の引張弾性率比は１．０５であった。得られたランダムマットには厚さ１００μｍ以上の繊維束は観測されなかった。使用した繊維とマトリクス樹脂の密着強度を測定したところ、４６ＭＰａであった。

［実施例７］
炭素繊維として、東邦テナックス社製のＰＡＮ系炭素繊維“テナックス”（登録商標）ＩＭＳ４０−１２Ｋ（繊維径６．４μｍ繊維幅６ｍｍ 引張強度４７００ＭＰａ）を使用した。カット工程の前段にサイジング浴及び乾燥炉を設置し、サイジング処理を行った。サイジング剤として、共重合比（重量比）が９０／１０である６／６６二元共重合ポリアミド樹脂を用い、水４０００重量部に対して、共重合ポリアミドが１００重量部、界面活性剤として、日本乳化剤社アントックスＥＨＤ−ＰＮＡ ３０重量部を加えて攪拌したサイジング剤エマルジョンを使用した。また、乾燥炉の温度は１２０℃〜１５０℃とし、１２０秒間通過させた。
なお、上記サイジング剤の付着量は、炭素繊維重量に対して１．０重量％であった。
続いて、サイジング処理を行った炭素繊維を繊維拡幅して２０ｍｍ幅として使用した。分繊装置には、超硬合金を用いて、炭素繊維を１．０ｍｍ間隔にスリットした。カット装置には、超硬合金を用いて１０ｍｍ間隔に刃を形成するロータリーカッターを使用して繊維長が１０ｍｍになるようにカットした。このロータリーカッターの直下にテーパ管を配置し、圧縮空気を２００ｍ／ｓで送気して、炭素繊維をテーパ管に搬送した。テーパ管出口の下部に、移動可能なコンベアネットを設置し、ネット下部のブロワにより吸引を行いながら炭素繊維を供給し、繊維目付８５０ｇ／ｍ^２のランダムマットを得た（マトリクス樹脂の目付１２８０ｇ／ｍ^２）。ランダムマットにおける炭素繊維の形態を観察したところ、炭素繊維の繊維軸は面とほぼ並行にあり、面内においては無作為に分散されていた。得られたランダムマットの炭素繊維の平均繊維長は１０ｍｍであった。式（１）で定義される臨界単糸数は９４であり、臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束（Ａ）の平均厚みは３３μｍであった。臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束（Ａ）中の平均単糸数（Ｎ）は６００であり、臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束（Ａ）の割合は７０Ｖｏｌ％であった。

得られたランダムマットにポリアミド６フィルム（ユニチカ社製 エンブレムＯＮ 厚み２５μｍ）を上下で４５枚積層した後、２６０℃に加熱したプレス装置にて、２．０ＭＰａにて１０分間加熱し、厚さ１．６ｍｍの成形板を得た。得られた成形板について超音波探傷試験を行ったところ、成形板内部に反射波強度が７０％以上の部分が８０％以上観察された。
得られた成形板において、炭素繊維束（Ａ）の平均厚みは３０μｍであり、該成形板中の炭素繊維マットの厚み斑の評価を行ったところ、厚みの変動係数のＣＶは６％であった。
さらに得られた成形板の炭素繊維体積含有率は３０Ｖｏｌ％であり、ＪＩＳ７１６４に準拠し測定を行った結果、引張強度は３９０ＭＰａであり、理論強度に対する物性発現率は７４％であった。また、０度方向と９０度方向の引張弾性率比は１．０４であった。得られたランダムマットには厚さ１００μｍ以上の繊維束は観測されなかった。使用した繊維とマトリクス樹脂の密着強度を測定したところ、５０ＭＰａであった。

［実施例８］
炭素繊維として、東邦テナックス社製のＰＡＮ系炭素繊維“テナックス”（登録商標）ＳＴＳ４０−２４Ｋ（繊維径７μｍ 繊維幅１０ｍｍ 引張強度４０００ＭＰａ）を使用した。カット工程の前段にサイジング浴及び乾燥炉を設置し、サイジング処理を行った。サイジング剤として、エポキシ樹脂としてＥＰ８２８（ビスフェノールＡ系エポキシ樹脂、三菱化学社製）を３８重量％、ＥＰ１００１（ビスフェノールＡ系エポキシ樹脂、三菱化学社製）を４５重量％、ＥＰＵ６（ウレタン変性エポキシ樹脂、旭電化社製）を７重量％、更にオクチルステアレート（新日本理化株式会社製、エヌジェルブＯＳ）乳化物を１０重量％の配合量から成る樹脂組成物を水に溶かしたサイジング剤を使用した。
なお、上記サイジング剤の付着量は、炭素繊維重量に対して１．２重量％であった。
続いて、サイジング処理を行った炭素繊維を繊維拡幅して３０ｍｍ幅として使用した。分繊装置には、超硬合金を用いて、炭素繊維を０．８ｍｍ間隔にスリットした。カット装置には、超硬合金を用いて２０ｍｍ間隔に刃を形成するロータリーカッターを使用して繊維長が２０ｍｍになるようにカットした。このロータリーカッターの直下にテーパ管を配置し、圧縮空気を１５０ｍ／ｓで送気して、炭素繊維をテーパ管に搬送した。テーパ管の側面よりマトリクス樹脂として、５００μｍに粉砕、分級したポリカーボネートパウダー（帝人化成社製“パンライト”（登録商標）Ｌ−１２２５Ｙ）を供給した。次に、テーパ管出口の下部に、移動可能なコンベアネットを設置し、ネット下部のブロワにより吸引を行いながら炭素繊維を供給し、繊維目付８００ｇ／ｍ^２のランダムマットを得た（マトリクス樹脂の目付６７０ｇ／ｍ^２）。ランダムマットにおける炭素繊維の形態を観察したところ、炭素繊維の繊維軸は面とほぼ並行にあり、面内においては無作為に分散されていた。

得られたランダムマットの炭素繊維の平均繊維長は２０ｍｍであった。式（１）で定義される臨界単糸数は８６であり、臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束（Ａ）の平均厚みは４３μｍであった。臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束（Ａ）中の平均単糸数（Ｎ）は５００であり、臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束（Ａ）の割合は８０Ｖｏｌ％であった。
得られたランダムマットを３００℃に加熱したプレス装置にて、２．０ＭＰａにて１０分間加熱し、厚さ１．０ｍｍの成形板を得た。得られた成形板について超音波探傷試験を行ったところ、反射波強度が７０％以上の部分が８０％以上観察された。
得られた成形板において、炭素繊維束（Ａ）の平均厚みは４１μｍであり、該成形板中の炭素繊維マットの厚み斑の評価を行ったところ、厚みの変動係数のＣＶは９％であった。
さらに得られた成形板の炭素繊維体積含有率は４５Ｖｏｌ％であり、ＪＩＳ７１６４に準拠し測定を行った結果、引張強度は５０５ＭＰａであり、理論強度に対する物性発現率は７４％であった。また、０度方向と９０度方向の引張弾性率比は１．０５であった。得られたランダムマットには厚さ１００μｍ以上の繊維束は観測されなかった。使用した繊維とマトリクス樹脂の密着強度を測定したところ、３８ＭＰａであった。

［比較例１］
炭素繊維として、東邦テナックス社製のＰＡＮ系炭素繊維“テナックス”（登録商標）ＳＴＳ４０−２４Ｋ（繊維径７μｍ 繊維幅１０ｍｍ 引張強度４０００ＭＰａ）を使用した。カット工程の前段にサイジング浴及び乾燥炉を設置し、サイジング処理を行った。サイジング剤として、共重合比（重量比）が９０／１０である６／６６二元共重合ポリアミド樹脂を用い、水４０００重量部に対して、共重合ポリアミドが１００重量部、界面活性剤として、日本乳化剤社アントックスＥＨＤ−ＰＮＡ ３０重量部を加えて攪拌したサイジング剤エマルジョンを使用した。また、乾燥炉の温度は１２０℃〜１５０℃とし、１２０秒間通過させた。
なお、上記サイジング剤の付着量は、炭素繊維重量に対して０．９重量％であった。
続いて、サイジング処理を行った炭素繊維を繊維拡幅して１２ｍｍ幅として使用した。分繊装置には、超硬合金を用いて、炭素繊維を１．０ｍｍ間隔にスリットした。カット装置には、超硬合金を用いて２０ｍｍ間隔に刃を形成するロータリーカッターを使用して繊維長が２０ｍｍになるようにカットした。このロータリーカッターの直下にテーパ管を配置し、圧縮空気を１００ｍ／ｓで送気して、炭素繊維をテーパ管に搬送した。テーパ管出口の下部に、移動可能なコンベアネットを設置し、ネット下部のブロワにより吸引を行いながら炭素繊維を供給し、繊維目付６４０ｇ／ｍ^２の炭素繊維マットを得た。この炭素繊維マットにおける炭素繊維の形態を観察したところ、炭素繊維の繊維軸は面とほぼ並行にあり、面内においては無作為に分散されていた。得られた炭素繊維マットの炭素繊維の平均繊維長は２０ｍｍであった。式（１）で定義される臨界単糸数は８６であり、臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束（Ａ）の平均厚みは１００μｍであった。臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束（Ａ）中の平均単糸数（Ｎ）は１５００であり、臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束（Ａ）の割合は８０Ｖｏｌ％であった。

得られた炭素繊維マットにポリアミド６フィルム（ユニチカ社製 エンブレムＯＮ 厚み２５μｍ）を上下で１８枚積層し、ランダムマットとした（マトリクス樹脂の目付５０８ｇ／ｍ^２）。その後、該ランダムマットを２６０℃に加熱したプレス装置にて、２．０ＭＰａにて１０分間加熱し、厚さ０．８ｍｍの成形板を得た。得られた成形板について超音波探傷試験を行ったところ、成形板内部に反射波強度が７０％以上の部分が５８％観察され、未含浸部分が確認された。
得られた成形板中の炭素繊維マットの厚み斑の評価を行ったところ、厚みの変動係数のＣＶは２３％であった。
さらに得られた成形板の炭素繊維体積含有率は４５Ｖｏｌ％であり、これをＪＩＳ７１６４に準拠し測定を行った結果、引張強度は３９０ＭＰａであり、理論強度に対する物性発現率は５８％であった。また、０度方向と９０度方向の引張弾性率比は１．０９であった。得られたランダムマットにおいて、炭素繊維束（Ａ）のうち、厚みが１００μｍ以上の炭素繊維束の割合は、全炭素繊維束（Ａ）数の４５％であった。使用した繊維とマトリクス樹脂の密着強度を測定したところ、５０ＭＰａであった。

［実施例９］
炭素繊維として、東邦テナックス社製のＰＡＮ系炭素繊維“テナックス”（登録商標）ＩＭＳ４０−１２Ｋ（繊維径６．４μｍ 繊維幅６ｍｍ 引張強度４７００ＭＰａ）を使用した。カット工程の前段にサイジング浴及び乾燥炉を設置し、サイジング処理を行った。サイジング剤として、共重合比（重量比）が９０／１０である６／６６二元共重合ポリアミド樹脂を用い、水４０００重量部に対して、共重合ポリアミドが１００重量部、界面活性剤として、日本乳化剤社アントックスＥＨＤ−ＰＮＡ ３０重量部を加えて攪拌したサイジング剤エマルジョンを使用した。また、乾燥炉の温度は１２０℃〜１５０℃とし、１２０秒間通過させた。
なお、上記サイジング剤の付着量は、炭素繊維重量に対して０．９重量％であった。
続いて、サイジング処理を行った炭素繊維を繊維拡幅して２５ｍｍ幅として使用した。分繊装置には、超硬合金を用いて、炭素繊維を１．０ｍｍ間隔にスリットした。カット装置には、超硬合金を用いて１０ｍｍ間隔に刃を形成するロータリーカッターを使用して繊維長が１０ｍｍになるようにカットした。このロータリーカッターの直下にテーパ管を配置し、圧縮空気を４５０ｍ／ｓで送気して、炭素繊維をテーパ管に搬送した。テーパ管出口の下部に、移動可能なコンベアネットを設置し、ネット下部のブロワにより吸引を行いながら炭素繊維を供給し、繊維目付８５０ｇ／ｍ^２の炭素繊維マットを得た。この炭素繊維マットにおける炭素繊維の形態を観察したところ、炭素繊維の繊維軸は面とほぼ並行にあり、面内においては無作為に分散されていた。得られた炭素繊維マットの炭素繊維の平均繊維長は１０ｍｍであった。式（１）で定義される臨界単糸数は９４であり、臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束（Ａ）の平均厚みは１９μｍであった。臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束（Ａ）中の平均単糸数（Ｎ）は２２０であり、臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束（Ａ）の割合は３０Ｖｏｌ％であった。

得られた炭素繊維マットにポリアミド６フィルム（ユニチカ社製 エンブレムＯＮ 厚み２５μｍ）を上下で４５枚積層し、本発明のランダムマットとした（マトリクス樹脂の目付１２８０ｇ／ｍ^２）。その後、該ランダムマットを２６０℃に加熱したプレス装置にて、２．０ＭＰａにて１０分間加熱し、厚さ１．８ｍｍの成形板を得た。得られた成形板について超音波探傷試験を行ったところ、得られた成形板について超音波探傷試験を行ったところ、成形板内部に反射波強度が７０％以上の部分が３０％観察され、未含浸部分が確認された。
得られた成形板において、炭素繊維束（Ａ）の平均厚みは１９μｍであり、該成形板中の炭素繊維マットの厚み斑の評価を行ったところ、厚みの変動係数のＣＶは６．０％であった。
さらに得られた成形板の炭素繊維体積含有率は２７Ｖｏｌ％であり、これをＪＩＳ７１６４に準拠し測定を行った結果、引張強度は３２５ＭＰａであり、理論強度に対する物性発現率は６１％であった。また、０度方向と９０度方向の引張弾性率比は１．０４であった。
得られたランダムマットにおいて、炭素繊維束（Ａ）のうち、厚みが１００μｍ以上の炭素繊維束は観測されなかった。使用した繊維とマトリクス樹脂の密着強度を測定したところ、５０ＭＰａであった。

本発明のランダムマットはプリフォームとして好ましく用いられ、繊維束を多く含みながらも、炭素繊維とマトリクス樹脂との密着性が強いことから、引張強度が高いランダムマットである。また、本発明のランダムマットから得られる繊維強化複合材料は、繊維体積含有率が高く、また引張強度が高いため、各種構成部材、例えば自動車の内板、外板、構成部材、また各種電気製品、機械のフレームや筐体等として用いることができる。

本発明を詳細にまた特定の実施態様を参照して説明したが、本発明の精神と範囲を逸脱することなく様々な変更や修正を加えることができることは当業者にとって明らかである。
本出願は、２０１２年１月３１日出願の日本特許出願（特願２０１２−０１８０７６）、及び２０１２年７月２６日出願の日本特許出願（特願２０１２−１６５８７２）に基づくものであり、その内容はここに参照として取り込まれる。

１．炭素繊維
２．ピンチローラー
３．ゴムローラー
４．ロータリーカッター本体
５．刃
６．カットされた炭素繊維
７．刃のピッチ
８．繊維方向に平行な刃
９．フィルム
１０．紙やすり

Claims (10)

1. 炭素繊維とマトリクス樹脂を含むランダムマットであって、
   ランダムマット中の炭素繊維は、平均繊維長が３ｍｍ以上１００ｍｍ以下の範囲であり、
   炭素繊維の目付けが２５〜１００００ｇ／ｍ^２であり、
   ランダムマット中には、下記式（１）で定義される臨界単糸数未満の繊維束および単糸の少なくとも一方と、臨界単糸数以上で構成される炭素繊維束（Ａ）とが存在し、
   炭素繊維束（Ａ）について、ランダムマットの炭素繊維全量に対する割合が２０Ｖｏｌ％以上９９Ｖｏｌ％以下であり、かつ炭素繊維束（Ａ）中の平均繊維数（Ｎ）が下記式（２）を満たし、
   炭素繊維束（Ａ）のうち、厚みが１００μｍ以上である炭素繊維束の割合が、全炭素繊維束（Ａ）数の３％未満であるランダムマット。
   臨界単糸数＝６００／Ｄ （１）
   ０．６×１０^４／Ｄ^２＜Ｎ＜１×１０^５／Ｄ^２ （２）
   （ここでＤは炭素繊維の平均繊維径（μｍ）である）
2. 炭素繊維束（Ａ）の平均厚みが、２０μｍ以上１００μｍ未満である請求項１に記載のランダムマット。
3. ストランド引張せん断試験で評価した炭素繊維とマトリクス樹脂間の密着強度が２０ＭＰａ以上である請求項１又は２に記載のランダムマット。
4. マトリクス樹脂が熱可塑性樹脂である請求項１〜３のいずれか１項に記載のランダムマット。
5. ランダムマットにおけるマトリクス樹脂の存在量が、炭素繊維１００重量部に対し、１０〜８００重量部である請求項１〜４のいずれか１項に記載のランダムマット。
6. サイジング剤を有し、該サイジング剤がマトリクス樹脂の主鎖と同じ主鎖構造を有する樹脂を主成分としてなる、請求項１〜５のいずれか１項に記載のランダムマット。
7. 請求項１〜６のいずれか１項に記載のランダムマットを成形して得られる繊維強化複合材料。
8. 引張強度が４００ＭＰａ以上である請求項７に記載の繊維強化複合材料。
9. 炭素繊維の体積含有率が３０〜６５％である請求項７又は８に記載の繊維強化複合材料。
10. 繊維強化複合材料中の炭素繊維マットの厚み斑が、下記式（７）にて定義される変動係数ＣＶで２０％以下である請求項７〜９のいずれか１項に記載の繊維強化複合材料。
    変動係数ＣＶ（％）＝標準偏差／平均値×１００ （７）

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