JP5605992B2 - 顕微鏡および観測方法 - Google Patents

Description

本発明は、物質内部に分布する原子、分子、イオンなどを単一の物理系にまで分解してその位置を観測する顕微鏡および観測方法に関する。

物質内部に３次元的に分布した原子や分子、イオンなどを、単一の物理系にまで分解してその位置や状態などを調べる装置として、共焦点レーザー顕微鏡が知られている（例えば非特許文献１参照）。この顕微鏡では、レーザーを第１のレンズで集光し、その焦点にある物質から発した蛍光を、第１のレンズを再び使って平行光にし、さらに第２のレンズで集光し、その焦点にピンホールを設置してピンホール後方で蛍光を検出する。こうすることで、３次元的に波長程度以内に限定された第１のレンズで集光された焦点近傍から出た蛍光のみが検出される。従って、第１のレンズで集光された焦点の位置を走査して物質内部の蛍光体の位置を３次元的に調べることができる。しかしながらこの方法では、（１）強い蛍光を発する物理系にしか使えない、（２）単一の量子系の場合、同じレーザー波長で速やかに励起と蛍光を発しての緩和を繰り返す対象にしか使えない、という欠点がある。例えば、光励起で変化する分子、初期状態とは異なる状態にポピュレーションが移動する分子、原子、イオンなどには使えない。

"光学系の仕組みと応用",オプトロニクス社編集部編, オプトロニクス社,p70-73,2003年

物質内部の、蛍光の弱い（または発しない）物理系、あるいは一回の励起で変化したりポピュレーションが移動するなどして、光子を最初の励起で一つしか発生しない単一の物理系（例えば結晶中の希土類イオン）の位置や状態などを、十分な感度を有しつつ、波長程度の空間分解能で、３次元的に調べる方法や装置は知られていない。

本発明の目的は、物質内部に３次元的に分布した原子、分子、イオンなどの物理系のうちの単一の物理系の位置や状態を高分解能および高感度で調べる顕微鏡および観測方法を提供することである。

上述の課題を解決するため、本発明の顕微鏡は、共振器モードのモードウエスト直径が、２つの量子状態を有する物理系を内部に含む物質を含んだ状態で該モードと共鳴する電磁波の波長に、ある精度内で絞られた共振器と、前記物質と前記モードウエストとの相対位置を、互いに平行でない３方向に走査する走査手段と、前記共振器モードに結合するレーザーを発生する発生手段と、前記レーザーが前記共振器に入力され該共振器からの反射光および透過光のいずれか一方の強度あるいは両方の強度を測定する測定手段と、からなることを特徴とする。

本発明の顕微鏡および観測方法によれば、物質内部に３次元的に分布した原子、分子、イオンなどの物理系のうちの単一の物理系の位置や状態を高分解能および高感度で調べることができる。

モードウエストを波長程度に絞った共振器モードを説明する図。 実施形態の、真空ラビ分裂を利用した顕微鏡の動作の機構を説明する図。 共振器モードと物理系の結合により、共振器からの透過レーザーと反射レーザーの強度が変わる様子を模式的に示す図。 本発明の実施例の、真空ラビ分裂を利用した顕微鏡を示すブロック図。

以下、図面を参照しながら本発明の実施形態に係る顕微鏡および観測方法について詳細に説明する。なお、以下の実施形態では、同一の番号を付した部分については同様の動作を行うものとして、重ねての説明を省略する。
本発明の実施形態に係る顕微鏡について、まずその動作の機構について図１を参照して説明する。
本発明の実施形態では、入射する電磁波の波長程度にまで絞られたモードウエスト１０３を持つ光共振器１０１を用いる。この電磁波の波長は、物質を含んだ光共振器１０１の共振器モードに共鳴するように設定されている。この場合、絞るのはモードウエストのモード波面を含む方向（図１のｘ、ｙ方向）に対してだが、このようにモードウエストを絞った共振器モード１０２では、モードウエスト１０３からモードの波面に直交する方向（図１中のｚ方向）に離れると、急激にモードの幅が広がり、物理系と共振器モードとの結合定数が急激に小さくなる。従って、モードウエスト１０３を中心とした波長程度の領域１０４内にある物理系のみ共振器モード１０２と強く結合することになる。すなわち、モードウエスト１０３の直径が、効果が有効である精度内で、光共振器１０１の共振器モードに共鳴する電磁波の波長になるようにモードウエスト１０３を絞る。物理系は、例えば、物質内部に分布している原子、分子、イオンなどである。

本発明の実施形態では、後述するように共振器モードとの結合強度を検出することで、２つの量子状態を持つ物理系（以降２状態系と呼ぶ）の位置や状態を観測する。従って、共振器モードを波長程度に絞ることで、本発明の顕微鏡では３次元的に空間分解能を波長程度にすることができる。

また、同じ共振器長で比較した際、モードウエストが波長より十分大きい場合には、モードウエストを絞るほど結合定数が大きくなることが知られている。このモードウエストを波長程度にまで絞り、モードがモードウエストの両側で広がった場合も以下の考察により、モードウエストを絞るほど結合定数が大きくなると考えられる。従って、モードウエストを波長程度に絞ることは、結合定数の増大とその結果としての観測信号増大にも寄与する。

以下で、波長程度にまでモードウエストを絞った場合でもモードウエストサイズが小さくなるほど結合定数が増大することを示す。
光共振器１０１の形が決まると、その中に存在できる電磁場の周波数とその各周波数に対応する電場振幅の下記（１）の空間分布（共振器モード）が決まる。

上記（１）はその最大値が１になるように規格化されており、共振器中の物理系は、共振器モードと下記（２）の結合定数で結合する。

ここで共振器モードと物理系との結合の最大値を示すｇ_０は次式（３）で表される。

下記の（４）はそれぞれ、物理系の遷移双極子モーメント、物理系の遷移角周波数、ディラック定数、真空の誘電率、共振器を満たす誘電体の屈折率（真空の場合は１）、モード体積である。また、ct(n_ri)は、共振器を満たす誘電体の屈折率に依存した補正である。モード体積は下記（５）となる。

２枚の球面鏡を向き合わせたファブリペロー型共振器１０１における共振器モードは、共振器１０１を構成する２つの球面のそれぞれの中心を結ぶ線（ｚ軸とする）を回転軸とする回転双曲面の形状を持ち、この回転軸方向にお互い逆向きに進み向きだけが異なる（波数、ビーム径が最小となる位置等は等しい）、２つの進行波型ガウスビームの重ね合わせで表現できる。

進行波型ガウスビームは、ビーム径が最小の位置（ビームウエストの位置）とそこでのビーム径（ビームウエスト半径）および波数（向きを持つ）で特徴付けられる。ｚ＝０にビームウエスト半径ω_０を持ち中心がｚ軸に沿って進む、波数ｋの（ｐ，ｑ）横モードに対する進行波型ガウスビームの電場は、次式（６）で表される。

ただし、ｋ、ω（ｚ）、ｚ_０、Ｒ（ｚ）、ηは、それぞれ下記（７）、（８）、（９）、（１０）、（１１）である。

ここで、Ｈ_ｐはｐ次のエルミート多項式、λは共振器モードの波長である。式（１０）のＲ（ｚ）は、ｚにおける波面の曲率半径を表す。

共振器１０１の中では、式（６）で表される電磁場の共振器を構成する球面鏡の端からの漏れを考慮し、最も長寿命で高いＱ値を持つと思われる、最低次（ｐ＝ｑ＝０）のガウスビームで構成した共振器モードを考える。

共振器中では、鏡での反射により、＋ｋと−ｋの波が定在波Ｅ_±（ｘ，ｙ，ｚ）を作る。Ｈ_０＝１なので、式（６）より、下記（１２）となる。

電場の最大値は｜Ｅ_±（ｘ，ｙ，ｚ）｜＝２Ｅ_０ω_０｜ｅ^ｉη｜／ω（０）＝２Ｅ_０なので、規格化された共振器モードは、下記の式（１３）になる。

従ってこの共振器モードのモード体積Ｖは、下記の（１４）で示される。

ここで、α（ｚ）は、座標ｚにおけるｚ軸と球面鏡との距離で、次式（１５）で表される。

ただし、２つの球面鏡の位置はそれぞれｚ＝−ｌ／２、ｚ＝ｌ／２であり、曲率半径はそれぞれ−Ｒ_ｍ、Ｒ_ｍであるとする（中心が球面の右にある場合負の、左にある場合正の曲率半径を持つとする。）。−Ｒ_ｍ、Ｒ_ｍはそれぞれｚ＝−ｌ／２、ｚ＝ｌ／２における式（１０）で表される波面の曲率半径に一致している。

ここで、ｐ＝ｑ＝０のガウスモードで構成される最低次の共振器モードが、球面鏡上では波長に比べ大きく広がっているとしても、球面鏡の曲率半径に比べれば、十分ｚ軸の周りに集中していると考え、積分範囲０からα（ｚ）を積分範囲０から∞で置き換えると下記の式（１６）となる。

ここで、下記の式（１７）と置くと、下記（１８）となる。

ｕ（ｚ）とｖ（ｚ）がそれぞれ、cos２ｋｚとsin２ｋｚに対して十分ゆっくり変化する関数であれば、式（１８）の第１項と第２項はゼロになり、モード体積は、下記の（１９）に示すように近似できる。

式（７）から式（１０）により、モードウエスト半径ω_０がλより十分に大きく共振器モードがほとんど円柱状になる領域から、ω_０がλに近づき、球面鏡上で共振器モードが波長に比べて大きく広がり、砂時計状になるが、しかし鏡面より十分狭い範囲とどまる（鏡の縁から漏れ出る損失を無視できる）領域にいたるまでのω_０について、ｕ（ｚ）とｖ（ｚ）はcos２ｋｚとsin２ｋｚに対してゆっくり変化する関数と見なすことができ、モード体積は式（１９）で表されると考えられる。

ここでは、数学的に厳密に式（１９）の近似式が成り立つ範囲を求めることはしないが、仮にこの近似が成り立たない場合でも、式（１６）よりモード体積の上限は次式（２０）で押さえられる。

従って、式（１８）で表されるモード体積が式（１９）の近似の２倍以上になることはない。

以上の考察により、ω_０がλに近づき、鏡面上で共振器モードが波長に比べて大きく広がった場合でも、その広がりが鏡面より十分狭い領域にとどまるならば、モード体積は式（１９）でよく近似できると考えられる。

結合定数の最大値はモードウエストの中心で得られる。その値は式（３）、（１９）より下記（２１）に示すようになり、モードウエスト半径ω_０に反比例する。

以上のように、モードウエストを波長程度に絞りモードの両側が広がった場合でも、モードウエストにおける物理系と共振器モードとの結合定数は、モードウエスト半径に反比例すると考えられる。

本発明では、このようなモードウエスト（図２中のＢ点）を試料に対して３次元的に走査しながら、光共振器外部から物理系との結合が無い場合の共振器モードに周波数的、空間的に結合させたレーザーの反射光あるいは透過光の強度を観測する。３次元的な走査は、走査装置が、試料である物質とモードウエストとの相対位置を、互いに平行でない３方向に走査する。走査装置は、例えば、後の実施例での、ピエゾ素子駆動のステージである。このステージは、互いに直交するｘ軸、ｙ軸、ｚ軸方向に物質を移動可能であり、試料である物質を固定してある。

Ｂ点に共振器モードと共鳴する２状態系が無い場合、レーザー発生装置２０１が発生するレーザーは共振器モードと結合しているので、光共振器２０３を透過する。一方、光共振器２０３での反射レーザー強度はＢ点に物理系がある場合より小さい。Ｂ点に共振器モードと共鳴する２状態にある物理系が存在する場合、２状態系と共振器モードとの結合による真空ラビ分裂により、共振器モードと２状態系の結合系の共鳴周波数が２つに分裂し、移動するので、レーザーは透過しなくなる（図３（ａ））。一方、光共振器２０３での反射レーザー強度は、増大する（図３（ｂ））。透過レーザーは検出器２０６が検出し、反射レーザーは検出器２０７が検出し、それぞれレーザーの透過光および反射光の強度を測定する。

これらの真空ラビ分裂を利用した観測の際、観測対象の物理系は蛍光を発する必要はない。また対象が単一の物理系の際、蛍光を利用する場合にはレーザー強度を上げても２状態系の上状態の寿命程度の時間に１個の割合でしか観測に利用できる光子が発生しないが、真空ラビ分裂を利用する場合には、同じ時間内（上状態の寿命内に）照射するレーザー強度に依存した多数の光子による大きな信号を得ることが可能である。さらに、このことにより、２状態系の励起による変化（解離や異性化など）やポピュレーション移動による吸収の消失が起こり、レーザーを照射し続けても最大で単一物理系あたり１個の光子しか蛍光としては放出されず、蛍光による観測が事実上不可能な場合でも、真空ラビ分裂を利用する場合には、励起に続く変化あるいはポピュレーション移動が上状態の寿命の間に起こる前に、多数の光子による高感度な物理系の検出が可能である。

以上のようにして、物質内部の、蛍光の弱い（発しない）物理系や一回の励起による変化やポピュレーション移動で光子を一つしか発生しない単一の物理系の位置や状態などを、十分な感度を有しつつ、波長程度の空間分解能で、３次元的に調べることが可能になる。

以下に本発明の実施例を説明する。

（実施例１）
本実施例の顕微鏡では、ピエゾ素子により共振器長が可変である共振器長約１ｍｍのファブリペロー型の光共振器を用い、共振器モードは後述する観測対象を入れた状態で４９４．６８×２πＴＨｚ（約６０６．０３５ｎｍ）に共鳴するように調整されている。また共振器は研磨したガラスに誘電体多層膜の高反射率ミラーをつけたものである。共振器長が可変なので、この共振器は共鳴周波数が可変である。

この共振器モードに対し、１ｋＨｚにスペクトル幅が狭窄化されたレーザーが空間的、周波数的に結合されている。
共振器からの透過レーザーは第１のフォトダイオードで、反射レーザーは誘電体多層膜ミラーでさらに反射して第２のフォトダイオードで強度が測定できるようになっている。

観測対象の物質としては、Ｙ_２ＳｉＯ_５の１０^−５％のＹ^３＋イオンをＰｒ^３＋イオンに置換したＰｒ^３＋：Ｙ_２ＳｉＯ_５結晶を用いる。結晶は大きさが１０ｍｍ×２０ｍｍ×１ｍｍで、２つの１０ｍｍ×２０ｍｍの面は鏡面研磨され、レーザー周波数での反射防止の誘電体多層膜がつけられている。またこの結晶は、互いに直交するｘ軸、ｙ軸、ｚ軸方向に結晶を移動可能なピエゾ素子駆動のステージに固定されている。

これらのピエゾ素子付き光共振器、観測対象の結晶、ピエゾ駆動のステージは、クライオスタットの中に設置され、４Ｋに保たれる。以上の様子を図４に示す。
この装置により、透過レーザーと反射レーザーの強度を逐次計測しながら、ピエゾ駆動のステージをｘ軸、ｙ軸、ｚ軸方向に移動せる。その際、単一のＰｒ^３＋イオンをモードウエストが横切る時間が共振器モードと結合するＰｒ^３＋イオンの２つの量子状態のうちの上の状態の寿命である約２００マイクロ秒より短くなるように、０．０５μｍ／ｓ程度の速度で走査をする。あるいは、モードウエストをある点に固定し、約２０μ秒の時間レーザーを共振器モードに結合させ、次に１μｍ以上離れた別の場所にモードウエストを移動し、そこでまた約２０μ秒の時間レーザーを共振器モードに結合させる、ということを繰り返しながら各点での共振器からの透過レーザー強度と反射レーザー強度を計測する、あるいはレーザー光を十分弱くして、０．０５μｍ／ｓより遅い速度で走査してもよい。

以上のような方法で、共振器からの透過レーザー強度と反射レーザー強度を計測しながらモードウエストを３次元的に移動させていくと、ある位置で透過光強度が大きく減少し、反射光強度が大きく増大する。またその位置からｘ軸、ｙ軸、ｚ軸方向に２μｍ移動させると、透過レーザー強度は増大し、反射レーザー強度は減少する。この場合、透過光強度が大きく減少し、反射光強度が大きく増大した位置にＰｒ^３＋イオンが存在すると考えられる。

このようにして、一度励起すると他の準安定状態（電子基底状態の超微細構造で分かれた状態の一つ）に移り光を吸収しなくなってしまうＹ_２ＳｉＯ_５結晶中の単一のＰｒ^３＋イオンでも、波長程度の空間分解能で、物質中の位置を特定することが可能である。

（実施例２）
実施例１のようにして見出した、Ｐｒ^３＋イオンが存在すると考えられる場所で、レーザー周波数を１ＭＨｚ程度掃引するとする。多くの場合、透過レーザーは約１２０ｋＨｚ離れた２つのピークを、反射レーザーは約１２０ｋＨｚ離れた２つのディップを示すと考えられる。これは単一のイオンを検出していることの確認になる。もしそれらの２^１／２倍離れた２つの透過レーザーピーク、あるいは２つの反射レーザーのディップが現れたなら、それは、モードウエストの位置から波長程度の範囲内にたまたま２つのＰｒ^３＋イオンがあることを示していると考えられる。

このように、各測定点でのレーザー周波数掃引により、得られる情報量を増やし、測定精度を高めることが可能である。

以上に示した実施形態によれば、検出する物理量を、観測対象である物理系と共振器モードとの結合強度とし、観測方法を、共振器モードに結合したレーザーの真空ラビ分裂による反射あるいは透過の変化の観測とすることにより、物質内部に３次元的に分布する原子、分子、イオンなどを単一の物理系にまで分解してその位置、量子状態などを観測することが可能で、この場合の観測対象の範囲を広げ、また観測の感度を上げることを可能にする顕微鏡を提供できる。

また、蛍光が弱い、あるいは蛍光を発しない物理系にも適用可能で、光励起による異性化、解離等で変化する、あるいはポピュレーション移動が起こり光を吸収しなくなる物理系にも適用でき、波長程度の空間分解能を持ち、多数の光子による十分な信号強度が得られ感度の高い顕微鏡を提供することができる。

なお、本発明は上記実施形態そのままに限定されるものではなく、実施段階ではその要旨を逸脱しない範囲で構成要素を変形して具体化できる。また、上記実施形態に開示されている複数の構成要素の適宜な組み合わせにより、種々の発明を形成できる。例えば、実施形態に示される全構成要素から幾つかの構成要素を削除してもよい。さらに、異なる実施形態にわたる構成要素を適宜組み合わせてもよい。

１０１・・・ファブリペロー型共振器、１０２・・・共振器モード、１０３・・・モードウエスト、１０４・・・領域、２０１・・・レーザー発生装置、２０３・・・光共振器、２０６・・・検出器、２０７・・・検出器。

Claims (7)

1. 共振器モードのモードウエストを有する共振器と、
   前記共振器モードに結合するレーザーを発生する発生手段と、
   ２つの量子状態を有する物理系を内部に含む物質と前記共振器モードのモードウエストとの相対位置を、３次元的に走査する走査手段と、
   前記走査手段により３次元的に走査しながら、前記レーザーが前記共振器に入力され該共振器からの反射光および透過光のいずれか一方の強度あるいは両方の強度を測定する測定手段と、からなることを特徴とする顕微鏡。
2. 前記共振器は共鳴周波数が可変であることを特徴とする請求項１に記載の顕微鏡。
3. 前記物質の表面に、電磁波に対する反射防止膜を有することを特徴とする請求項２に記載の顕微鏡。
4. 電磁波が可視光であり、前記共振器モードのモードウエスト直径が精度内で１μｍであることを特徴とする請求項１から請求項３のいずれか１項に記載の顕微鏡。
5. 前記走査手段は、
   前記物質を固定するステージと、
   前記ステージを３次元的に移動させるピエゾ素子と、を含むこと特徴とする請求項１から請求項４のいずれか１項に記載の顕微鏡。
6. 前記発生手段は前記レーザーの周波数を可変にすることができ、
   前記測定手段は、前記物質と前記モードウエストとのある相対位置におけるレーザーの反射光および透過光のいずれか一方の強度を複数のレーザー周波数に対して測定すること
   を特徴とする請求項１から請求項５のいずれか１項に記載の顕微鏡。
7. 共振器モードのモードウエストを生じさせ、
   前記共振器モードに結合するレーザーを発生し、
   ２つの量子状態を有する物理系を内部に含む物質と前記共振器モードのモードウエストとの相対位置を、３次元的に走査しながら、
   前記レーザーが前記共振器に入力され該共振器からの反射光および透過光のいずれか一方の強度あるいは両方の強度を測定することを特徴とする観測方法。

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