JP5565705B2

JP5565705B2 - 脱硫器

Info

Publication number: JP5565705B2
Application number: JP2011006816A
Authority: JP
Inventors: 暁山本
Original assignee: JXTG Nippon Oil and Energy Corp
Current assignee: Eneos Corp
Priority date: 2011-01-17
Filing date: 2011-01-17
Publication date: 2014-08-06
Anticipated expiration: 2031-01-17
Also published as: JP2012149117A; WO2012099066A1

Description

本発明は、燃料電池システムにおける水素製造装置に用いられ、水素製造用の炭化水素系燃料から硫黄化合物を脱硫除去する脱硫器に関する。

燃料電池システムは、都市ガス、液化天然ガス（ＬＰＧ）、灯油、アルコール燃料等の水素含有燃料から水素（水素リッチな燃料ガス）を製造する水素製造装置と、この水素製造装置により製造した水素と空気中の酸素とを化学反応させることにより発電する燃料電池スタックと、を含んで構成される。
前記水素製造装置では、改質器により炭化水素を改質して水素リッチな燃料ガスを生成するが、これに先立って、容器内に脱硫剤を充填した脱硫器を通すことにより、炭化水素系燃料に含まれる硫黄化合物を脱硫除去している。

ここで、上記都市ガスやＬＰＧ等の気体燃料を脱硫する脱硫器の脱硫効率を高めるためには、燃料を脱硫器内の脱硫剤全体に分散させて満遍なく接触させることが望ましい。
このため、特許文献１に記載される脱硫器では、脱硫器内の空間を仕切り板によって複数の屈曲した通路空間に仕切って、通路長の通路断面積に対する比率（通路長Ｌの円形通路断面の断面積に換算したときの等価直径Ｄに対する比率Ｌ／Ｄで表す）を増大させることにより、脱硫剤との接触効率を高めて脱硫効率の向上を図ったものがある。

しかし、気体燃料は、充填された脱硫剤の圧力損失の影響により分散されつつも、燃料出口部分に向かって直線状に進む傾向にある。このような燃料の偏流は、仕切り板と容器壁との間隙部分（通路折り返し部分）から離れた容器角部の脱硫剤に接触しにくく、脱硫効率を十分向上させることが困難であった。
そこで、特許文献１に記載の技術は、流路断面積を徐々に減少させながら流路を折り返すことにより、Ｌ／Ｄの長尺化、原燃料と脱硫剤との十分な接触時間の確保を実現し、脱硫性能の向上を図るものである。

特開２０１０−０６７３５３号公報

しかし、特許文献１に記載の技術では、仕切り板が垂直に配置されている形態においては、特に断面積が大きい領域で、燃料が間隙部分に直線状に進むことを十分に抑制することができておらず、通路折り返し部分から離れた角部の脱硫剤を十分に有効活用することができていない。また、複数の通路折り返し部分を有するため、脱硫剤の充填が困難であるという製造上の不都合もあった。
本発明は、このような従来の課題に着目してなされたもので、簡易で低コストに製作できる構成にして、気体燃料の容器内の脱硫剤との接触効率を高めて脱硫効率を高めた脱硫器を提供することを目的とする。

このため本発明に係る脱硫器は、
燃料導入口及び燃料導出口を有する直方体状の容器と、容器の内部に配置される流路形成体とを備える。流路形成体は、長方形状の、仕切り部及び分散部からなる。仕切り部は、三辺が容器の上面、前側面及び後側面にそれぞれ直角に固定され、残る一辺は分散部に直角に固定される。分散部は、容器の内壁に接しない互いに平行な一組の辺を有し、他の一組の辺は、容器の下面と平行かつ所定の間隔をあけて、容器の前側面及び後側面の内壁、並びに仕切り部の残る一辺にそれぞれ直角に固定される。燃料導入口及び燃料導出口は、それぞれ仕切り部により離隔され、分散部より容器上面方向に位置することを特徴とする。

また、分散部が容器の下面に平行に位置する高さにおける流路断面の開口率は、３０〜７０％であることを、更に特徴としてもよい。
また、脱硫器の仕切り部の一辺は、容器上面を対照に二等分する位置で容器上面に固定されていることを、更に特徴としてもよい。
また、仕切り部の一辺は、分散部を対照に二等分する位置で分散部に固定されていることを、更に特徴としてもよい。

また、脱硫器の燃料導入口及び燃料導出口の少なくとも一方は、容器の上面に形成されることを、更に特徴としてもよい。
また、脱硫器の燃料導入口及び燃料導出口の少なくとも一方は、容器の前側面、後側面、右側面、又は左側面に形成されることを、更に特徴としてもよい。

気体燃料は、燃料導入口から容器内に流入し、仕切り部で仕切られた一方の燃料導入空間を流動し、分散板と対向する容器の下面との間隙である分散空間を通って仕切り板で仕切られた他方の燃料導出空間へと流動し、燃料導出口から流出する。
ここで、仕切り部によって燃料を容器内でＵターンさせる流通経路としたことにより、通路長Ｌと通路断面積等価直径Ｄとの比Ｌ／Ｄを稼ぐことができると共に、分散板によって仕切り部から離れた所で分散部と容器の下面との間の間隙に流入及び流出するため、燃料の流動中心線から最も離れた脱硫剤までの距離を小さくすることができる。これにより、燃料を容器内の脱硫剤全体に分散させて脱硫剤との接触効率を向上させて、脱硫効率を向上させることができる。

本発明に係る流路形成体の斜視図。（ａ）は本発明に係る第一の実施形態の斜視図、（ｂ）は（ａ）の一点鎖線部における断面図。本発明に係る第一の実施形態の正面図及び側面図。従来技術に係る脱硫器の正面図。容器下面周辺における流速分布図。本発明に係る第二の実施形態の斜視図。

以下に、本発明の実施形態を図に基づいて説明する。図１は、本発明に係る流路形成体の斜視図を示す。流路形成体１は、仕切り部２と分散部３から成る。
図２（ａ）は、本発明に係る第一の実施形態の斜視図を示す。図２（ｂ）は、図２（ａ）の一点鎖線部における断面図である。
脱硫器は、直方体状の容器４を有し、容器４の内部に仕切り部２と分散部３からなる流路形成体１が配置される。

仕切り部２は、三辺が容器の上面４ａ、前側面４ｃ及び後側面４ｄの内壁にそれぞれ直角に固定され、残る一辺は分散部３の一方の面に直角に固定される。分散部３は、容器４の内壁に接しない互いに平行な一組の辺３ａ及び３ｂを有し、他の一組の辺は、容器の下面２ｂと平行かつ所定の間隙Ｌ７をあけて、容器の前側面４ｃ及び後側面４ｄの内壁にそれぞれ直角に固定される。

仕切り部２から、分散部３の容器４の内壁に接しない互いに平行な一組の辺３ａ及び３ｂまでの距離はそれぞれＬ１及びＬ３である。また、容器４の内壁に接しない一辺３ａと右側面４ｅとの間隔はＬ２、容器４の内壁に接しない一辺３ｂと左側面４ｆとの間隔はＬ４である。
燃料導入口５及び燃料導出口９は、容器の上面４ａに形成される。

かかる構成を有した脱硫器１００の作用を、図３を用いて説明する。
図３は、本発明に係る第一の実施形態の脱硫器１００の正面図及び側面図である。
燃料導入配管１２から供給される液化天然ガス（ＬＰＧ）、都市ガス等の気体燃料は、入口コネクタ１１を介して、燃料導入口５から容器４内の流路形成体１で仕切られた流入側空間６に流入し、燃料導入口５まで近接して充填された脱硫剤１０の層に進入しつつ、圧力損失を生じて減速しながら周辺部に分散しつつ下方へ流動する。脱硫剤１０と接触した燃料は、燃料中に含まれる硫黄化合物が脱硫剤１０に吸着し、脱硫される。

流入側空間６の下端部に達した燃料は、間隙Ｌ７から分散部３下方の分散空間７に進入する。そして、流出側空間８へ流動し、流出側空間８内の脱硫剤１０層に進入しつつ脱硫されながら上方へ流動する。そして、燃料導出口９から、出口コネクタ１３を介して燃料導出配管１４を経て改質器に供給される。
気体燃料は燃料導入口５から燃料導出口９まで最短距離を進む傾向にある。仕切り部２を配設しただけで分散部３を配設しない場合は、図４に示すように、容器４内での燃料の流動方向は、流入側空間６においては燃料導入口５から仕切り部２下端と容器底壁内面との間隙までを結ぶ斜め方向となり、流出側空間８においては、前記仕切り部２下方の間隙から燃料導出口９までを結ぶ斜め方向となる。このように容器全体では流動中心線は、図４ので矢印ｙで示すようにＶ字状となるため、仕切り部２から離れた図に一点鎖線で示す角隅部Ａ１，Ａ２には、燃料が行き渡りにくく、あるいは、燃料が届いても該角隅部Ａ１，Ａ２に淀んで流動しにくく、脱硫剤１０が有効利用されにくい。これは、特許文献１の供給室や排出室のように、パンチング板で燃料が折り返す流路断面を覆ったとしても同様の現象が生じる。

これに対し、分散部３を配設することにより、燃料の流動方向を仕切り部２から離すことができる。すなわち、燃料の流動方向は、図３で実線矢印ｘ（太線矢印は流動中心線ｘｃ）に示すように、流入側空間６では、燃料導入口５から分散部３下方の分散空間７の入口まで略垂直下方に向かう方向となり、流出側空間８では、分散空間７の出口から燃料導出口９まで略垂直上方に向かう方向となる。

これにより、容器４内で流動中心線（太線矢印）ｘｃから最も離れた脱硫剤１０までの距離を小さくすることができる。このため、脱硫剤１０による圧力損失により図３で実線矢印ｘに示すように、脱硫剤１０全体に満遍なく燃料を分散させることができ、該分散性の向上に伴って脱硫効率をさらに向上させることができる。
図５に容器４の底部の流速分布図を示す。

図５（ａ）、（ｂ）及び（ｃ）では、同じ大きさの容器４を用い、容器４の上面４ａを対照に二分割する位置に仕切り部２が設置してある。
図５（ａ）は、第一の実施形態における流速分布図である。分散部は、流路の開口率［（Ｌ２×Ｌ４）／｛（Ｌ１＋Ｌ２）×Ｌ４｝×１００］が５５％となるように分散部の寸法を決定した。

図５（ｂ）は、仕切り部のみで分散部を有しない、第一の従来技術における流速分布図である。仕切り部は、仕切り部の容器に接しない一辺と容器の下面４ｂとの距離Ｌ５が第一実施形態と等しくなるように寸法を定めて設置した。
図５（ｃ）は、分散部３に替えて、容器４の断面（Ｌ３×Ｌ４））と同じ形状のパンチング板を代用分散部として用いた第二の従来技術における流速分布図である。代用分散部は、複数の孔が均等に配列され、開口率［（Ｌ１＋Ｌ２）×（Ｌ４の面積に含まれる孔部の総面積）／｛（Ｌ１＋Ｌ２）×Ｌ４｝×１００］が５５％となるものを用い、代用分散部と容器の下面４ｂとの距離Ｌ５が第一実施形態と等しくなる位置に設置した。

燃料の流速域は、図示のＡ＞Ｂ＞Ｃ＞Ｄ＞Ｅ＞Ｆの順で大きくなっている。Ｆは、流速が略０の淀み部であり、実質的には、流速域Ｅが、燃料と脱硫剤とが十分長時間接触して良好な脱硫機能を確保しつつ流動できる良適な速度である。
したがって、流入側空間６及び流出側空間８において、脱硫効率が高い流速Ｅの領域をできるだけ燃料の折り返し部分に近いところまで及ばせることが望ましい。

まず、図５（ａ）と図５（ｂ）について、燃料の折り返しによる流速の変化を比較する。流入側空間６においては図５（ｂ）のほうが上流で流速Ａ〜Ｄの領域が発生し、流出側空間８においても図５（ｂ）の方が、より下流になるまで流速Ａ〜Ｄの領域が広がっていることがわかる。
一方、図５（ａ）は、半楕円上の流速Ａ〜Ｄの領域が二箇所で発生している。しかし、流入空間５及び流出空間６において、分散部３の端縁部３ａ及び３ｂ付近における流速Ａ〜Ｄの領域は、縦方向及び横方向において図５（ｂ）の半分程度である。流入側空間６において燃料の折り返し直前まで低流速を維持し、高流速で分散空間７を通過して折り返し、流出側空間８においても速やかに低流速まで減速できていることがわかる。端縁部３ａ及び３ｂが、半楕円上の流速Ａ〜Ｄの流速域が仕切り部２又は右側面若しくは左側面に及ばない位置に設けられているため、燃料ガスの横方向の流れが壁面に衝突して縦方向への流れに変わる現象が抑制されている。図５（ａ）から、端縁部３ａ及び３ｂは、開口率が３０〜７０％になるように位置することが好ましいといえる。

次に、流速が略０である流速Ｆの領域に着目すると、図５（ｂ）は淀み部Ａ１及びＡ２の二箇所であるが、図５（ａ）ではＡ１、Ａ２に加えて、淀み部Ａ３及びＡ４が生じていることがわかる。しかし、図５（ａ）の方が、高さ方向及び幅方向において図５（ｂ）の半分程度である。つまり、実施形態１は、淀み部の発生箇所は増えるが、容器全体に占める流速Ｆの領域は小さく抑えられ、容器全体としては、淀み部が減少していることがわかる。

なお、図５（ｃ）における燃料の折り返しによる流速の変化は、図５（ｂ）と同等の結果となった。つまり、孔を均等に配置したパンチング板で燃料が折り返す流路断面を覆っていても、仕切り部に最も近い孔に燃料が集中し、仕切り部２から離れて位置する孔には燃料が流れていないことがわかる。また、流速が略０の流速Ｆの領域については、図５（ｂ）よりさらに増大する結果となった。

また、本願の構造は、製造の観点においても利点を有する。パンチング板を代用分散部として、容器４の下面４ｂから距離Ｌ５の位置で流路全体を覆う構成では、パンチング板全周を溶接する必要があるため溶接長が増大する。
一方、本実施形態では分散板３の容器４に接しない向かい合う一組の辺は、溶接の必要がないため、その分溶接長を減少させることができる。

また、容器４内において燃料の流れ方向の折り返しは１回のみであるため、折り返しが複数回である従来技術と比較して、脱硫触媒の充填も容易に行うことができる。
例えば、まず、上面４ａ、前側面４ｃ、後側面４ｄ、右側面４ｅ及び左側面４ｆまで組み立てた容器４に流路形成体１を溶接する。次に、開口部から流入空間６及び流出空間９に脱硫触媒を充填しさらに分散空間７に脱硫触媒を充填する。最後に、下面４ｂの全周を溶接する。このように、開口部（Ｌ２×Ｌ４）を比較的大きく確保できる本願の構造を生かすことで、分散板を有しない従来の脱硫器と同じ工程数で脱硫触媒を充填することができる。

また、仕切り部２を容器４に溶接してから分散部３を溶接して流路形成体１を形成することによっても、容易に脱硫触媒の充填を行うことができる。まず、上面４ａ、前側面４ｃ、後側面４ｄ、右側面４ｅ及び左側面４ｆまで組み立てた容器４に仕切り部２を溶接する。次に、流入側空間６及び流出側空間８に脱硫触媒を充填する。次に、分散部３を、仕切り部２の一辺及び容器の固定側面４ｃに溶接する。次に、分散空間７に脱硫触媒を充填する。最後に、容器の下面４ｂの全周を溶接する。

この場合、分散部を有しない従来の脱硫器と比較して溶接して充填する作業が１回多くなるが、パンチング板の全周を溶接する従来技術と同じ工程数で、より確実に隅々まで脱硫触媒を充填することができる。以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明はこれに限定されるものではなく、本発明の主旨を逸脱しない範囲内で種々の変形が可能である。

また、本実施形態では、容器４の上面４ａに燃料導入口５及び燃料導出口９を配設したものを示したが、図６のように、燃料導入口５及び燃料導出口９の少なくとも一方を容器４の前側面４ｃ、後側面４ｄ、右側面４ｅ又は左側面４ｆに配設したものでもよい。あるいは、本実施形態の容器４の長手方向を水平にして設置する構成であってもよい。これらにより、脱硫器内における燃料の分散性を損なうことなく、燃料電池システムの筐体内におけるレイアウトの自由度を高めることができる。

なお、上述の説明及び請求の範囲において、構造説明の便宜上、直方体状の容器４を構成する六つの面について、上面４ａ、下面４ｂ、前側面４ｃ、後側面４ｄ、右側面４ｅ、左側面４ｆと称したが、燃料電池システムの設置状態における上下左右前後を特定するものではない。

１…流路形成体
２…仕切り部
３…分散部
４…容器
４ａ…容器の上面
４ｂ…容器の下面
４ｃ…容器の前側面
４ｄ…容器の後側面
４ｅ…容器の右側面
４ｆ…容器の左側面
５…燃料導入口
６…流入側空間
７…分散空間
８…流出側空間
９…燃料導出口
１０…脱硫剤
１１…入口コネクタ
１２…燃料導入配管
１３…出口コネクタ
１４…燃料導出配管
１００…脱硫器

Claims

燃料導入口及び燃料導出口を有する直方体状の容器と、
前記容器の内部に配置される流路形成体を備え、
前記流路形成体は、長方形状の仕切り部と、長方形状の分散部と、を備え、
前記仕切り部は、三辺が前記容器の上面、前側面及び後側面にそれぞれ直角に固定
され、残る一辺は前記分散部に直角に固定され、
前記分散部は、前記容器の内壁に接しない互いに平行な一組の辺を有し、他の一組
の辺は、前記容器の下面から所定の間隔をあけて平行の位置で、前記容器の前側面及び後側面の内壁、並びに仕切り部の容器に接しない一辺にそれぞれ直角に固定され、
前記燃料導入口及び前記燃料導出口は、前記分散部より容器上面方向に位置し、前記仕切り部により離隔されている
ことを特徴とする脱硫器。
前記分散部が、前記容器の下面に位置する高さにおける流路断面の開口率は、３０〜７０％であることを特徴とする請求項１に記載の脱硫器。
前記仕切り部の一辺は、前記容器上面を対象に二等分する位置で、前記容器上面に固定されていることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の脱硫器。
前記仕切り部の一辺は、前記分散部を対象に二等分する位置で、前記分散部に固定されていることを特徴とする請求項１〜請求項３のいずれか１つに記載の脱硫器。
前記燃料導入口又は前記燃料導出口の少なくとも一方は、前記容器の上面に形成されることを特徴とする請求項１〜請求項４のいずれか１つに記載の脱硫器。
前記燃料導入口又は前記燃料導出口の少なくとも一方は、前記容器の前側面、後側面、左側面又は右側面の少なくとも１つに形成されることを特徴とする請求項１〜請求項５のいずれか１つに記載の脱硫器。