JP7458815B2

JP7458815B2 - 触媒容器

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Publication number: JP7458815B2
Application number: JP2020024589A
Authority: JP
Inventors: 明松本; 幸嗣桝本
Original assignee: Osaka Gas Co Ltd
Current assignee: Osaka Gas Co Ltd
Priority date: 2019-02-19
Filing date: 2020-02-17
Publication date: 2024-04-01
Anticipated expiration: 2040-02-17
Also published as: JP2020132521A

Description

本発明は、触媒容器に関する。

特許文献１には、燃料電池に供給する燃料ガスを生成する燃料改質システムが開示されている。燃料改質システムは、原燃料である処理対象ガスの供給を受け、触媒を用いて当該処理対象ガスに所定の処理を施すガス処理装置を有している。触媒はガス処理装置に収容されているが、装置の起動及び停止の繰り返しによって、触媒が収容された空間を形成する部材が膨張収縮し、当該空間に収容された粒状の触媒が圧壊して細分化する。細分化した細分化触媒が粒状の触媒の隙間に溜まると、処理対象ガスの通流が妨げられる。

そこで、特許文献１のガス処理装置では、触媒収容空間を、粒状の触媒を収容する上方の触媒収容部分と、細分化触媒を収容する下方の細分化触媒収容部分とに分離する。そして、触媒収容空間への処理対象ガスの供給を停止した状態で、加振手段により触媒収容空間の触媒を振動させる。これにより、処理対象ガスの流れにのって下流側に細分化触媒が流動するのを防止しつつ、粒状の触媒間に溜まっている細分化触媒を細分化触媒収容部分にふるい落とすことができる。よって、触媒収容空間を通流する処理対象ガスに偏流が生じるのを十分に抑制できる。

特許第６３８１４５８号公報

特許文献１のガス処理装置では、細分化触媒を下方の細分化触媒収容部分にふるい落とすことができるものの、ガス処理装置の下方に接続された処理対象ガスが通流する流路が、細分化触媒等によって閉塞する可能性がある。よって、処理対象ガスを触媒収容空間に通流させることができず、触媒による処理に供することができない場合がある。

そこで、本発明は上述の課題に鑑みてなされたものであり、触媒収容空間に処理対象ガスを供給する流路の閉塞を抑制可能な触媒容器を提供することを目的とする。

本発明に係る触媒容器の特徴構成は、
粒状の触媒が収容され、処理対象ガスが通流可能な触媒容器であって、
前記処理対象ガスが下方から上方に向かって通流する容器本体と、
前記容器本体の下面に接続され、前記処理対象ガスを前記容器本体に供給する供給流路とを備え、
前記容器本体は、
前記供給流路が一部に接続され、前記処理対象ガスが導入される導入部と、
前記導入部に対して上方に位置し、前記粒状の触媒を収容する触媒収容部と、
前記導入部と前記触媒収容部とを区画する仕切り体とを有し、
前記仕切り体は、前記粒状の触媒の前記導入部への落下を阻止するとともに、前記処理対象ガスを前記導入部から前記触媒収容部へと通過させる複数の開口部を有しており、
前記供給流路は、前記導入部と面する前記仕切り体の下面と交差する上下方向に延びており、
前記仕切り体は、前記供給流路が前記導入部に接続された部分の上方に対応する第１通流部分と、前記第１通流部分以外の第２通流部分とを有し、
前記第１通流部分の開口率は、前記第２通流部分の開口率よりも大きい点にある。

処理対象ガスは、供給流路を介して容器本体の下方から導入部に導入される。導入部に導入された処理対象ガスは、仕切り体の複数の開口部を通過して触媒収容部へと導入され、触媒により所定の処理を施される。このように処理対象ガスは、供給流路から導入部及び触媒収容部へと導入されるが、仕切り体との接触及び導入部の内壁との接触により導入部内で処理対象ガスの旋回流が発生する場合がある。発生した旋回流が、仕切り体の複数の開口部を通過して触媒収容部に導入されると、粉粒が巻き上がり、仕切り体の複数の開口部を介して導入部に落下し、供給流路を閉塞させる。粉粒としては、触媒が細分化した細分化触媒、及び粒状の触媒と処理対象ガスとの反応物等が挙げられる。

なお、触媒容器が備えられた装置の起動及び停止等により触媒容器に膨張及び収縮の力が加わるが、これにより触媒収容部に収容された触媒が圧壊して細分化し、細分化触媒となる。

上記特徴構成によれば、上下方向に延びる供給流路からは、処理対象ガスが上方の仕切り体に向かって吹き出され、仕切り体の第１通流部分に向かう。第１通流部分では第２通流部分に比べて比較的に開口率が大きいため、処理対象ガスが導入部から触媒収容部に導入され易い。

ここで、供給流路から吹き出されて流速が速い状態で処理対象ガスが上方の仕切り体に到達した場合に、処理対象ガスが仕切り体を通過し難い状態であると、処理対象ガスが仕切り体及び導入部等と接触することで旋回流が発生する場合がある。しかし、前述の通り、第１通流部分の開口率が比較的に大きく、処理対象ガスが仕切り体を通過し導入部から触媒収容部に導入され易いため、処理対象ガスと仕切り体及び導入部等との衝突を小さくできる。これにより、旋回流の発生を抑制できる。よって、旋回流の触媒収容部への導入が抑制され、触媒収容部内の粉粒（細分化触媒及び反応物等）が巻き上げられ、導入部に落下するのを抑制できる。さらには、落下した粉粒が供給流路に導入されて供給流路が閉塞するのを抑制できる。

本発明に係る触媒容器の更なる特徴構成は、
上下方向視において、前記供給流路の中心位置に近いほど徐々に開口率が大きくなる点にある。

供給流路の中心位置に近いほど、供給流路から仕切り体に向かう処理対象ガスの流速が速い。上記特徴構成によれば、供給流路の中心位置に近いほど徐々に開口率が大きくなるように第１通流部分が形成されている。よって、流速の速い処理対象ガスを開口率の大きい第１通流部分から触媒収容部に導入することで、処理対象ガスと仕切り体及び導入部等との衝突を小さくし、旋回流の発生を抑制できる。これにより、旋回流の触媒収容部への導入を抑制し、触媒収容部から粉粒が導入部に落下することによって供給流路が閉塞するのを抑制できる。

本発明に係る触媒容器の更なる特徴構成は、
前記供給流路からの前記処理対象ガスの流速が速いほど、前記第１通流部分の開口率及び面積の少なくともいずれかが大きく設計されている点にある。

処理対象ガスの流速が速いほど、仕切り体及び導入部等との衝突が大きく旋回流が発生し易い。上記特徴構成によれば、処理対象ガスの流速が速いほど第１通流部分の開口率及び面積の少なくともいずれかが大きいため、流速の速い処理対象ガスをより広い面積の範囲において開口率が大きい第１通流部分から触媒収容部に導入できる。これにより、旋回流の発生を抑制し、旋回流の触媒収容部への導入を抑制できる。

本発明に係る触媒容器の更なる特徴構成は、
前記第１通流部分では、前記第２通流部分に比べて、前記複数の開口部のピッチが小さい構成であるか、及び前記複数の開口部の開口径が大きい構成であるかの少なくともいずれかで設計されている点にある。

上記特徴構成のように、開口率は開口部のピッチ及び開口径の少なくともいずれかにより簡単に調整可能である。

ガス処理装置の全体構成を示すブロック図である。触媒容器の全体構成を示す斜視図である。＋Ｘ及び－Ｘ方向からの触媒容器の側面図である。＋Ｘ及び－Ｘ方向からの別の触媒容器の側面図である。仕切り体の構成図である。仕切り体の上面構成図である。仕切り体の上面構成図である。従来の触媒容器の全体構成を示す斜視図である。従来の触媒容器に異なる流速で処理対象ガスを導入した場合の温度分布の違いを示す説明図である。従来の触媒容器に異なる流速で処理対象ガスを導入した場合の速度ベクトルの違いを示す説明図である。従来の触媒容器に異なる流速で処理対象ガスを導入した場合の流跡線の違いを示す説明図である。図８の従来の触媒容器（開口率＝２２．７％）と、図５，６の本実施形態の触媒容器３０（第１通流部分Ｉ＝開口率４０．３％、第２通流部分ＩＩ＝開口率２２．７％）それぞれの正面図において、ガス流量２．６５Ｌ／ｍｉｎで供給流路から導入部Ｒｂ及び触媒収容部Ｒｕに処理対象ガスを導入した場合の流跡線の違いを示す説明図である。

〔実施形態〕
以下、図面に基づいて、本発明に係る触媒容器を水素含有ガス（燃料ガス）生成用のガス処理装置に適用した場合の実施形態を説明する。

（１）ガス処理装置の全体構成
ガス処理装置１０の全体構成について図１を用いて説明する。図１に示すように、水素含有ガス生成用のガス処理装置１０は、処理対象ガスに所定の処理を施す処理部として、炭化水素系の原燃料ガス（例えば、１３Ａ等の天然ガスベースの都市ガス）に対して脱硫処理を施す脱硫器１１と、脱硫器１１から供給される脱硫後の原燃料ガスを改質して改質ガスを生成する改質器１３と、改質ガス中の一酸化炭素ガスを二酸化炭素ガスに変成するＣＯ変成器１５と、改質済みの改質ガスに含まれる一酸化炭素ガスを選択的に酸化するＣＯ選択酸化反応器１７とを備えている。
なお、本実施形態では、原燃料ガスに硫黄が含まれる場合を例示しており、原燃料ガスを脱硫処理するために脱硫器１１が設けられている。

脱硫器１１、改質器１３、ＣＯ変成器１５及びＣＯ選択酸化反応器１７は、通流する各ガスに処理を施すための触媒を収容する触媒収容部Ｒｕを有する触媒容器３０（図２等）から構成されている。触媒容器３０の構成については後述する。なお、図１における脱硫器１１、改質器１３、ＣＯ変成器１５及びＣＯ選択酸化反応器１７の接続配管の構成は、簡略化して記載している。

脱硫器１１の触媒収容部Ｒｕには、脱硫処理用の脱硫触媒１１ｃが収容されている。
そして、脱硫器１１は、脱硫触媒１１ｃを所定の脱硫処理用の脱硫処理温度（例えば２００～２７０℃）に昇温させた状態で、原燃料ガスを脱硫する。この場合、改質器１３を経た改質ガスの一部をリサイクルガスとして脱硫器１１に供給してもよい。これにより、リサイクルガス中の水素ガスにより原燃料ガス中の硫黄化合物が水素化されると共に、脱硫触媒１１ｃがその水素化物を吸着して脱硫する。なお、脱硫触媒１１ｃは、例えば、ニッケル、コバルト、モリブデン、銅、亜鉛、アルミニウム、クロム等の触媒作用させる物質をセラミック製等の多孔質粒状体に担持させて構成される。

改質器１３の触媒収容部Ｒｕには、改質処理用の改質触媒１３ｃが収容されている。
改質器１３には、脱硫器１１により脱硫後の原燃料ガスが供給されるとともに、水蒸気化された改質水が供給される。改質器１３は、改質触媒１３ｃを所定の改質処理用の改質処理温度（例えば６００～７００℃の範囲）に昇温させた状態で、脱硫後の原燃料ガスを水蒸気改質する。
原燃料ガスがメタンガスを主成分とする天然ガスである場合、改質器１３は、下記の反応式によりメタンガスを水蒸気と反応させて改質処理することで改質ガスを生成する。下記反応式では、改質ガスには、水素ガス、一酸化炭素ガス及び二酸化炭素ガスが含まれる。なお、改質触媒１３ｃは、ルテニウム、ニッケル、白金等の触媒作用させる物質をセラミック製等の多孔質粒状体に担持させて構成される。

ＣＨ_４＋２Ｈ_２Ｏ→ＣＯ_２＋４Ｈ_２
ＣＨ_４＋Ｈ_２Ｏ→ＣＯ＋３Ｈ_２

ＣＯ変成器１５の触媒収容部Ｒｕには、変成処理用の変成触媒１５ｃが収容されている。
ＣＯ変成器１５は、変成触媒１５ｃを所定の変成処理用の変成処理温度（例えば１５０～２５０℃の範囲）に昇温させた状態で、下記の反応式にて改質ガス中の一酸化炭素ガスを水蒸気と反応させて、二酸化炭素ガスに変成させる。なお、変成触媒１５ｃは、白金、ルテニウム、ロジウム等の触媒作用させる物質をセラミック製等の多孔質粒状体に担持させて構成される。

ＣＯ＋Ｈ_２Ｏ→ＣＯ_２＋Ｈ_２

ＣＯ選択酸化反応器１７の触媒収容部Ｒｕには、選択酸化処理用の選択酸化触媒１７ｃが収容されている。
ＣＯ選択酸化反応器１７は、選択酸化触媒１７ｃを所定の選択酸化処理用の選択酸化処理温度（例えば、８０～１００℃の範囲）に昇温させた状態で、変成処理後の改質ガス中に残っている一酸化炭素ガスを選択酸化させる。これにより、ＣＯ選択酸化反応器１７は、燃料電池２０に供給可能な水素含有ガス（燃料ガス）を生成する。水素含有ガスは、一酸化炭素ガス濃度の低い（例えば１０ｐｐｍ以下）水素リッチな水素含有ガスとして生成される。なお、選択酸化触媒１７ｃは、白金、ルテニウム、ロジウム等の触媒作用させる物質をセラミック製等の多孔質粒状体に担持させて構成される。

ＣＯ選択酸化反応器１７を出た水素含有ガスは、燃料電池２０に供給される。燃料電池２０は、供給された水素含有ガスと空気を反応させて発電する。燃料電池２０は、水素含有ガスを燃料ガスとして発電できる装置であれば特に限定されず、例えば固体高分子膜からなる電解質層をアノードとカソードで挟持したセルを積層して構成される固体高分子形燃料電池である。

（２）触媒容器
次に、触媒容器３０について説明する。上述の通り脱硫器１１、改質器１３、ＣＯ変成器１５及びＣＯ選択酸化反応器１７の各処理部は、それぞれ触媒容器３０を有しており、各処理部で所定の処理を行うために所定の触媒１１ｃ、１３ｃ、１５ｃ、１７ｃが収容されている。触媒容器３０の構成は各処理部で構成が同様であるため、以下では脱硫器１１の触媒容器３０を例に挙げて説明する。

図２、図３に示すように、脱硫器１１の触媒容器３０は、処理対象ガスが下方から上方に向かって通流する容器本体Ｒと、容器本体Ｒの下面に接続され、処理対象ガスを容器本体に供給する供給流路３１とを備えている。触媒容器３０には、さらに触媒により所定の処理が施された処理済みの処理対象ガスが排出される排出流路３９が容器本体Ｒの上面に接続されていてもよい。

本実施形態では、容器本体Ｒは直方体状である。容器本体Ｒは、図２、図３等の＋Ｘ及び－Ｘ方向（以下、幅方向という場合もある）が長手方向であり、長手方向の長さはＬ２である。また、＋Ｙ及び－Ｙ方向（以下、奥行方向という場合もある）が短手方向であり、短手方向の長さはＷ１（Ｌ２＞Ｗ１）である。また、＋Ｚ及び－Ｚ方向（以下、上下方向という場合もある）が高さ方向であるように形成されている。以下では、＋Ｘ及び－Ｘ方向と＋Ｙ及び－Ｙ方向が含まれる平面を水平面とし、水平面に沿う方向を水平面方向という。そして、水平面方向における容器本体Ｒの形状は概ね長方形状である。

容器本体Ｒは、容器本体Ｒ内の空間を上下に区画する仕切り体４１と、仕切り体４１よりも上側の直方体状の空間であり、粒状の触媒である脱硫触媒１１ｃを収容する触媒収容部Ｒｕと、仕切り体４１よりも下側の直方体状の空間であり、供給流路３１が接続される導入部Ｒｂとを備えている。触媒収容部Ｒｕは、長手方向である＋Ｘ及び－Ｘ方向の長さがＬ２であり、短手方向である＋Ｙ及び－Ｙ方向の長さがＷ１（Ｌ２＞Ｗ１）であり、高さは任意であり、例えばＬ２及びＷ１よりも大きい。導入部Ｒｂは、長手方向の長さがＬ２であり、短手方向の長さがＷ１（Ｌ２＞Ｗ１）であり、高さがＬ２よりも小さい。触媒収容部Ｒｕは導入部Ｒｂよりも広い空間に形成されており、より多くの触媒を収容可能となっている。

仕切り体４１は、板状部材から形成されており、複数の孔（開口部の一例）４３を有している。複数の孔４３は、触媒収容部Ｒｕに収容された粒状の触媒が導入部Ｒｂに落下するのを阻止するとともに、処理対象ガスが導入部Ｒｂから触媒収容部Ｒｕに通過可能な大きさに形成されている。
また、触媒収容部Ｒｕは導入部Ｒｂよりも広い空間に形成されており、より多くの触媒を収容可能となっている。

供給流路３１は、筒状部材であり、導入部Ｒｂと接続部分を介して連通している。また、供給流路３１は、少なくとも導入部Ｒｂとの接続部分の近傍においては、＋Ｚ及び－Ｚ方向（上下方向）に延びている。そして、供給流路３１は、供給流路３１の下方から導入された処理対象ガスを導入部Ｒｂに向かって上方向に吹き出すように導入部Ｒｂに接続されている。

供給流路３１は、導入部Ｒｂの下面のうち周縁に近い位置に接続されている。本実施形態では、供給流路３１は、導入部Ｒｂの＋Ｘ及び－Ｘ方向（幅方向）のうち、中央部よりも－Ｘ方向側に接続されている。また、本実施形態では、図３に示すように、導入部Ｒｂの下面は、－Ｙから＋Ｙ方向に向かって同一の高さの水平面である。しかし、図４に示すように、導入部Ｒｂの下面は、－Ｙから＋Ｙ方向に向かって高さが高くなるように傾斜していてもよい。これにより、供給流路３１を導入部Ｒｂの下面に溶接等により接続することが容易である。

本実施形態では、導入部Ｒｂには、導入部Ｒｂの下面に接続された上下方向に延びる供給流路３１から、下方から上方に向かって処理対象ガスが吹き出される。このような構成において、仕切り体４１は、第１通流部分Ｉ及び第２通流部分ＩＩを有する。第１通流部分Ｉは、仕切り体４１の面内のうち、供給流路３１が導入部Ｒｂに接続された部分の上方に対応する部分に位置する。第１通流部分Ｉの開口率は、当該第１通流部分Ｉ以外の第２通流部分ＩＩの開口率よりも大きく設計されている。よって、第２通流部分ＩＩよりも開口率が大きい第１通流部分Ｉは、処理対象ガスの通過量が第２通流部分ＩＩよりも大きい。
なお、開口率は、開口している部分と閉塞している部分との面積比で表される。

ここで、処理対象ガスは、供給流路３１から導入部Ｒｂ及び触媒収容部Ｒｕへと導入されるが、仕切り体４１との接触及び導入部Ｒｂの内壁との接触により導入部Ｒｂ内で処理対象ガスの旋回流が発生する場合がある。そして、流速がある程度速い状態で処理対象ガスが仕切り体４１及び導入部Ｒｂの内壁等と接触することで、旋回流は発生し易くなる。発生した旋回流が、仕切り体４１の複数の孔４３を通過して触媒収容部Ｒｕに導入されると、粉粒が巻き上がり、仕切り体４１の複数の孔４３を介して導入部Ｒｂに落下し、供給流路３１を閉塞させる。粉粒としては、触媒が細分化した細分化触媒、及び粒状の触媒と処理対象ガスとの反応物等が挙げられる。脱硫器１１の場合、反応物として硫化銅が生じる。
なお、触媒容器３０が備えられた装置の起動及び停止等により触媒容器３０に膨張及び収縮の力が加わるが、これにより触媒収容部Ｒｕに収容された触媒が圧壊して細分化し、細分化触媒となる。

上記のように、供給流路３１が導入部Ｒｂに接続された部分の上方に対応する第１通流部分Ｉの開口率が第２通流部分ＩＩの開口率よりも大きく設計されている。
よって、上下方向に延びる供給流路３１からは、処理対象ガスが上方の仕切り体４１に向かって吹き出され、仕切り体４１の第１通流部分Ｉに向かう。第１通流部分Ｉでは第２通流部分ＩＩに比べて比較的に開口率が大きいため、処理対象ガスが導入部Ｒｂから触媒収容部Ｒｕに導入され易い。

ここで、供給流路３１から吹き出されて流速が速い状態で処理対象ガスが上方の仕切り体４１に到達した場合に、処理対象ガスが仕切り体４１を通過し難い状態であると、処理対象ガスが仕切り体４１及び導入部Ｒｂ等と接触することで旋回流が発生する場合がある。しかし、前述の通り、第１通流部分Ｉの開口率が比較的に大きく、処理対象ガスが仕切り体４１を通過し導入部Ｒｂから触媒収容部Ｒｕに導入され易いため、処理対象ガスと仕切り体４１及び導入部Ｒｂ等との衝突を小さくできる。これにより、旋回流の発生を抑制できる。よって、旋回流の触媒収容部Ｒｕへの導入が抑制され、触媒収容部Ｒｕ内の粉粒（細分化触媒及び反応物等）が巻き上げられ、導入部Ｒｂに落下するのを抑制できる。さらには、落下した粉粒が供給流路３１に導入されて供給流路３１が閉塞するのを抑制できる。

また、第１通流部分Ｉの開口率が比較的に大きく通流抵抗が小さいため、供給流路３１からの処理対象ガスが仕切り体４１を通過し導入部Ｒｂから触媒収容部Ｒｕに導入され易い。よって、第１通流部分Ｉから触媒収容部Ｒｕに導入された処理対象ガスは、触媒収容部Ｒｕから第２通流部分ＩＩを通過して導入部Ｒｂには戻りにくいと考えられる。通流抵抗が小さい第１通流部分Ｉに比べて、開口率が小さい第２通流部分ＩＩは比較的に通流抵抗が大きいからである。このため、触媒収容部Ｒｕから導入部Ｒｂに戻る流れに沿って粉粒が導入部Ｒｂに落下するのを抑制できる。

また、第１通流部分Ｉの開口率が比較的に大きく通流抵抗が小さいため、触媒収容部Ｒｕに導入された処理対象ガスの流速は低下すると考えられる。よって、触媒収容部Ｒｕ内の粉粒の巻き上げにより粉粒が導入部Ｒｂに落下するのを抑制できる。

以下に、仕切り体４１の具体例についてさらに説明する。
図５は触媒容器３０の斜視図であり、図６及び図７は仕切り体４１の－Ｚ方向視の上面図である。図５に示すように、供給流路３１は上下方向に延びており、供給流路３１の上端部は容器本体Ｒの下面に接続されて、導入部Ｒｂと連通している。そして、供給流路３１の上下方向と、水平面である仕切り体４１の下面とは交差している。ここで、図５～図７に示すように、仕切り体４１の水平面は、供給流路３１が導入部Ｒｂに接続された部分の上方に対応する第１通流部分Ｉと、第２通流部分ＩＩとを有する。第２通流部分ＩＩは、仕切り体４１の水平面のうち第１通流部分Ｉ以外の部分である。第１通流部分Ｉの開口率は、第１通流部分Ｉでの処理対象ガスの通過量が多くなるように、第２通流部分ＩＩの開口率よりも大きく設計されている。

図５に示すように、供給流路３１は、導入部Ｒｂの＋Ｘ及び－Ｘ方向（幅方向）のうち、中央部よりも－Ｘ方向側に接続されている。より具体的には、＋Ｘ及び－Ｘ方向において、導入部ＲｂはＬ２の長さがあり、供給流路３１は、－Ｘ方向側の端部から長さＬ３の位置に、かつ＋Ｘ方向側の端部から長さＬ４の位置において導入部Ｒｂに接続されている。Ｌ４はＬ３より大きい（Ｌ４＞Ｌ３）。また、仕切り体４１は水平面方向に沿って配置されており、導入部Ｒｂの上面と対向している。そして、Ｌ４の長さは、導入部Ｒｂの下面から仕切り体４１の上面までの長さＬ５よりも長い（Ｌ４＞Ｌ５）。

このような構成において、図５では、導入部Ｒｂに接続された供給流路３１の上部において、仕切り体４１が第１通流部分Ｉを有している。図５においては、第１通流部分Ｉは、＋Ｘ及び－Ｘ方向の中央部よりも－Ｘ方向側に位置し、－Ｘ方向側の端部からＬ１（Ｌ１＞Ｌ３）であり、かつ＋Ｙ及び－Ｙ方向（奥行方向）がＷ１である領域である。この第１通流部分Ｉは、供給流路３１の上方を中心とした領域であり、仕切り体４１の水平面方向の長さＬ２及び奥行Ｗ１の領域の半分より小さい領域である。例えば、第１通流部分Ｉの面積は、仕切り体４１の面積の１／３～１／２である。さらに言えば、第１通流部分Ｉの面積は供給流路３１の上部に対応する位置であればよく、仕切り体４１の面積の１／４～１／２であってもよい。
なお、第１通流部分Ｉの端部は、触媒容器３０の－Ｘ方向側の端部に接触して配置されている。これにより、触媒容器３０の導入部Ｒｂの－Ｘ方向側には、導入部Ｒｂの底面と、－Ｘ方向の側面と、－Ｙ方向の側面と、＋Ｙ方向の側面と、仕切り体４１の第１通流部分Ｉとにより閉塞空間が形成されている。そして、供給流路３１は、図５等に示すように、触媒容器３０の－Ｘ方向側に偏った位置に取り付けられており、第１通流部分Ｉは、供給流路３１の上方を中心に覆うように配置されている。

このような構成により、上述の通り、供給流路３１から第１通流部分Ｉに到達した処理対象ガスは、開口率の大きい第１通流部分Ｉを抵抗が少ない状態で通流する。これにより、旋回流の発生を抑制して、ひいては触媒収容部Ｒｕ内の粉粒（細分化触媒及び反応物等）の巻き上げ、及び導入部Ｒｂに落下を抑制し、供給流路３１の閉塞が抑制される。

開口率は、隣接する孔４３のピッチ及び孔４３の開口径の少なくともいずれかに基づいて決定することができる。例えば、仕切り体４１の上面図である図６に示すように、第１通流部分Ｉにおいて隣接する孔４３のピッチＰＩが、第２通流部分ＩＩにおいて隣接する孔４３のピッチＰＩＩよりも小さくなるように設計することで、第１通流部分Ｉの開口率を、第２通流部分ＩＩの開口率よりも大きくできる。この場合、開口径を一定にし、ピッチのみを変更するように設計できる。
なお、第１通流部分Ｉの開口率が第２通流部分ＩＩの開口率よりも大きければよく、第１通流部分Ｉの全てのピッチＰＩが第２通流部分ＩＩの全てのピッチＰＩＩよりも小さくなくてもよく、ピッチＰＩの一部がピッチＰＩＩの一部よりも大きくてもよい。

あるいは、第１通流部分Ｉの孔４３の開口径ｒＩが、第２通流部分ＩＩの孔４３の開口径ｒＩＩよりも大きくなるように設計することで、第１通流部分Ｉの開口率は、第２通流部分ＩＩの開口率よりも大きくできる。この場合、ピッチを一定にし、開口径のみを変更するように設計できる。
なお、第１通流部分Ｉの開口率が第２通流部分ＩＩの開口率よりも大きければよく、第１通流部分Ｉの全ての開口径ｒＩが第２通流部分ＩＩの全ての開口径ｒＩＩよりも大きくなくてもよく、開口径ｒＩの一部が開口径ｒＩＩの一部よりも小さくてもよい。

あるいは、ピッチＰＩがピッチＰＩＩよりも小さく、かつ、開口径ｒＩが開口径ｒＩＩよりも大きくなるように設計することで、第１通流部分Ｉの開口率を第２通流部分ＩＩの開口率よりも大きくできる。なお、第１通流部分Ｉの開口率が第２通流部分ＩＩの開口率よりも大きければよく、全てのピッチＰＩが全てのピッチＰＩＩよりも小さくなくてもよく、また全ての開口径ｒＩが全ての開口径ｒＩＩよりも大きくなくてもよい。

また、図７に示すように、供給流路３１の中心位置に近いほど徐々に開口率が大きくなるように設計することができる。つまり、第２通流部分ＩＩから第１通流部分Ｉに向かうほど開口率が大きくなる。よって、図７において、ピッチＰＩａ＜ピッチＰＩｂ＜ピッチＰＩＩａ＜ピッチＰＩＩｂの関係に設計することができる。また、図７において、開口径ｒＩａ＞開口径ｒＩｂ＞開口径ｒＩＩａ＞開口径ｒＩＩｂの関係に設計することができる。さらに、これらのピッチ径の関係及び開口径の関係を両方満たすように設計することもできる。
なお、ピッチＰＩａ及びピッチＰＩｂは第１通流部分Ｉにおいて隣接する孔４３のピッチであり、ピッチＰＩＩａ及びピッチＰＩＩｂは第２通流部分ＩＩにおいて隣接する孔４３のピッチである。また、開口径ｒＩａ及び開口径ｒＩｂは第１通流部分Ｉにおける孔４３の開口径であり、開口径ｒＩＩａ及び開口径ｒＩＩｂは第２通流部分ＩＩにおける孔４３の開口径である。

供給流路３１の上方の中心位置に近いほど、供給流路３１から仕切り体４１に向かう処理対象ガスの流速が速い。上述のように、供給流路３１の中心位置に近いほど徐々に開口率が大きくなるように第１通流部分Ｉが形成されている。よって、流速の速い処理対象ガスを開口率の大きい第１通流部分Ｉから触媒収容部Ｒｕに導入することで、処理対象ガスと仕切り体４１及び導入部Ｒｂ等との衝突を小さくし、旋回流の発生を抑制できる。これにより、旋回流の触媒収容部Ｒｕへの導入を抑制し、触媒収容部Ｒｕから粉粒が導入部Ｒｂに落下することによって供給流路３１が閉塞するのを抑制できる。

また、供給流路３１からの処理対象ガスの流速が速いほど、第１通流部分Ｉの開口率及び面積の少なくともいずれかを大きく設計できる。処理対象ガスの流速が速いほど、仕切り体４１及び導入部Ｒｂ等との衝突が大きく旋回流が発生し易い。上記の通り、処理対象ガスの流速が速いほど第１通流部分Ｉの開口率及び面積の少なくともいずれかを大きく設計することで、流速の速い処理対象ガスをより広い面積において開口率が大きい第１通流部分Ｉから触媒収容部Ｒｕに導入できる。これにより、旋回流の発生を抑制し、旋回流の触媒収容部Ｒｕへの導入を抑制できる。

なお、上記では、仕切り体４１の水平面を第１通流部分Ｉ及び第２通流部分ＩＩの２つに分けているが、開口率の違いにより３つ以上に分けることもできる。

（３）実験結果
（３－１）旋回流の抑制
旋回流は、供給流路３１から導入部Ｒｂに導入された処理対象ガスが、ある程度流速の速い状態で仕切り体４１及び導入部Ｒｂの内壁等と接触することにより生じ易い。そこで、本実施形態では、上述の通り、供給流路３１が導入部Ｒｂに接続された部分の上方に対応する第１通流部分Ｉの開口率を大きくし、供給流路３１から供給される処理対象ガスが通流する過程において仕切り体４１及び導入部Ｒｂ等から受ける抵抗を少なくした状態で触媒収容部Ｒｕに導入し、旋回流の発生を抑制する。

従来、仕切り体４１の開口率は、本実施形態の開口率よりも小さい。従来の仕切り体４１のように開口率が比較的に小さい場合には、供給流路３１からの処理対象ガスの流速が大きいと、処理対象ガスと仕切り体４１及び導入部Ｒｂ等との接触が大きく、つまり処理対象ガスが搬送方向に流れる過程で仕切り体４１及び導入部Ｒｂ等から受ける抵抗が大きい。そのため、処理対象ガスと仕切り体４１及び導入部Ｒｂ等との接触により旋回流が生じ易い。一方、供給流路３１からの処理対象ガスの流速が小さいと、処理対象ガスと仕切り体４１及び導入部Ｒｂ等との接触が小さく、つまり処理対象ガスが搬送方向に流れる過程で仕切り体４１及び導入部Ｒｂ等から受ける抵抗が比較的に小さい。

上記の点を考慮すると、開口率が小さい場合には処理対象ガスが流れる過程で仕切り体４１及び導入部Ｒｂ等から受ける抵抗が大きく、供給流路３１からの処理対象ガスの流速が大きい場合と同様に旋回流が生じ易い。一方、開口率を大きい場合には処理対象ガスが流れる過程で仕切り体４１及び導入部Ｒｂ等から受ける抵抗が小さく、供給流路３１からの処理対象ガスの流速が小さい場合と同様に旋回流が生じ難い。
以下では、従来の開口率が小さい仕切り体４１を用い、処理対象ガスの流速が大きい場合及び小さい場合について旋回流の発生の様子を実験した。

図８は、従来の脱硫器１１の触媒容器６０の構成を示すものである。従来の触媒容器６０は、複数の孔７３を有する仕切り体７１と、脱硫触媒１１ｃを収容する触媒収容部Ｒｕと、導入部Ｒｂと、供給流路６１と、排出流路６９とを備える。従来の触媒容器６０では、供給流路６１は上下方向に延びた状態で、－Ｘ方向側において導入部Ｒｂと接続されている。また、仕切り体７１は、水平面に沿って形成されており、仕切り体７１の下面と導入部Ｒｂの上面との間の高さは一定である。そして、従来の触媒容器６０において、仕切り体７１の開口率は、仕切り体７１の面内で一定である。よって、供給流路６１の上部の仕切り体７１の開口率と、その他の部分の開口率とは同一である。

図８の従来の触媒容器６０の各部の寸法の一例について説明する。
図８では、導入部Ｒｂは、Ｌ２＝２００ｍｍ、Ｌ３＝４０ｍｍ、Ｌ４＝１６０ｍｍ、Ｌ５＝２０ｍｍ、Ｗ１＝２０ｍｍである。また、図８の仕切り体７１では、開口径＝２ｍｍ、ピッチＰ＝４ｍｍ、開口率＝２２．７％である。

図９は、図８の従来の触媒容器６０の正面図において、ガス流量２．６５Ｌ／ｍｉｎ及びガス流量１．０Ｌ／ｍｉｎそれぞれで供給流路６１から導入部Ｒｂ及び触媒収容部Ｒｕに処理対象ガスを導入した場合の温度分布を示している。触媒容器６０内の触媒は、所定の処理温度に加熱されており、供給流路６１からは低温の処理対象ガスが導入部Ｒｂ及び触媒収容部Ｒｕに導入される。
図９に示すように、ガス流量２．６５Ｌ／ｍｉｎで供給流路６１から導入部Ｒｂ及び触媒収容部Ｒｕに処理対象ガスを導入した場合の方が、ガス流量１．０Ｌ／ｍｉｎの場合よりも低温の温度分布の広がりが大きいことが分かる。つまり、流量が大きいほど、触媒収容部Ｒｕに流速が大きい状態で処理対象ガスが導入され、処理対象ガスと仕切り体４１及び導入部Ｒｂとの接触抵抗が大きく、旋回流が発生する可能性が高いことが分かる。

図１０は、従来の触媒容器６０の側面図において、ガス流量２．６５Ｌ／ｍｉｎ及びガス流量１．０Ｌ／ｍｉｎそれぞれで供給流路６１から導入部Ｒｂ及び触媒収容部Ｒｕに処理対象ガスを導入した場合の速度ベクトルを示している。なお、図１０では、図４の触媒容器３０と同様に、導入部Ｒｂの下面が－Ｙから＋Ｙ方向に向かって高さが高くなるように傾斜している従来の触媒容器６０を用いている。
供給流路６１から処理対象ガスが導入部Ｒｂに導入されているが、ガス流量２．６５Ｌ／ｍｉｎの場合には、流速の速い領域Ａの部分が仕切り体７１に向かって勢いよく衝突し、領域Ｂ及びＣにおいて旋回流が生じている。一方、ガス流量１．０Ｌ／ｍｉｎの場合には、領域Ａの処理対象ガスが仕切り体７１に向かっているものの、流速が遅いため仕切り体７１との衝突の大きさが小さい。よって、領域Ｂ及びＣにおいて旋回流はほとんど生じていない。

図１１は、図８の従来の触媒容器６０の正面図において、ガス流量２．６５Ｌ／ｍｉｎ及びガス流量１．０Ｌ／ｍｉｎそれぞれで供給流路６１から導入部Ｒｂ及び触媒収容部Ｒｕに処理対象ガスを導入した場合の流跡線を示している。
供給流路６１から処理対象ガスが導入部Ｒｂに導入されているが、ガス流量２．６５Ｌ／ｍｉｎの場合には、流速の速い領域Ａの部分が仕切り体７１に向かって勢いよく衝突し、領域Ｄにおいて旋回流が生じている。なお、領域Ｅは、導入部Ｒｂの空間が領域Ｄよりも＋Ｘ及び－Ｘ方向において広く、処理対象ガスと導入部Ｒｂとの接触抵抗が小さい。よって、領域Ｅでは旋回流は生じていない。

一方、ガス流量１．０Ｌ／ｍｉｎの場合には、領域Ａの処理対象ガスが仕切り体７１に向かっているものの、流速が遅いため仕切り体７１との衝突の大きさが小さい。よって、領域Ｄにおいて旋回流はほとんど生じていない。領域Ｄよりも空間が広い領域Ｅでも旋回流はほとんど生じていない。

以上の実験結果から、仕切り体４１及び導入部Ｒｂの内壁等と接触する際の処理対象ガスの流速が遅いほど旋回流の発生を抑制できることが分かった。このことは、前述した通り、開口率大きいほど処理対象ガスが流れる過程での、処理対象ガスと仕切り体４１及び導入部Ｒｂ等との抵抗が小さく、旋回流の発生を抑制できることを示している。よって、本実施形態のように供給流路３１の上方において開口率が大きい第１通流部分Ｉを設けることで、旋回流の発生を抑制し、供給流路３１の閉塞を抑制できることが分かる。

（３－２）旋回流の抑制と開口率との関係
本実施形態の図５、図６の例を用いて、旋回流の抑制と開口率との関係についてさらに実験を行った。
図５、図６の触媒容器３０の各部の寸法の一例について説明する。
図５、図６では、導入部Ｒｂは、Ｌ１＝１００ｍｍ、Ｌ２＝２００ｍｍ、Ｌ３＝４０ｍｍ、Ｌ４＝１６０ｍｍ、Ｌ５＝２０ｍｍ、Ｗ１＝２０ｍｍである。ここで、第１通流部分Ｉは、仕切り体４１の－Ｘ方向側の５０％を占めており、第２通流部分ＩＩは、仕切り体４１の＋Ｘ方向側の５０％を占めている。
第１通流部分Ｉでは、一例として、開口径ｒＩ＝２ｍｍ、ピッチＰＩ＝３ｍｍ、開口率＝４０．３％である。第２通流部分ＩＩでは、一例として、開口径ｒＩＩ＝２ｍｍ、ピッチＰＩＩ＝４ｍｍ、開口率＝２２．７％である。

図１２は、図８の従来の触媒容器６０（開口率＝２２．７％）と、図５，６の本実施形態の触媒容器３０（第１通流部分Ｉ＝開口率４０．３％、第２通流部分ＩＩ＝開口率２２．７％）それぞれの正面図において、ガス流量２．６５Ｌ／ｍｉｎで供給流路から導入部Ｒｂ及び触媒収容部Ｒｕに処理対象ガスを導入した場合の流跡線を示している。
図８の従来の触媒容器６０（開口率＝２２．７％）の場合、供給流路６１から処理対象ガスが導入部Ｒｂに導入されているが、流速の速い領域Ａの部分が仕切り体７１に向かって勢いよく衝突し、領域Ｋにおいて旋回流が生じている。

一方、図５，６の本実施形態の触媒容器３０（第１通流部分Ｉ＝開口率４０．３％、第２通流部分ＩＩ＝開口率２２．７％）の場合、供給流路３１から処理対象ガスが導入部Ｒｂに導入されているが、流速の速い領域Ａの部分が仕切り体４１に向かって勢いよく流れる。ここで、供給流路３１の中心位置に近い部分の第１通流部分Ｉの開口率が大きく形成されている。よって、流速の速い処理対象ガスを開口率の大きい第１通流部分Ｉから触媒収容部Ｒｕに導入することで、処理対象ガスと仕切り体４１及び導入部Ｒｂ等との衝突を小さくし、旋回流の発生を抑制できる。これにより、旋回流の触媒収容部Ｒｕへの導入を抑制し、触媒収容部Ｒｕから粉粒が導入部Ｒｂに落下することによって供給流路３１が閉塞するのを抑制できる。

上記では一例として第１通流部分Ｉの開口率を４０．３％としたが、第１通流部分Ｉの開口率を４０～５５％とすることもできる。

〔他の実施形態〕
なお上述の実施形態（他の実施形態を含む、以下同じ）で開示される構成は、矛盾が生じない限り、他の実施形態で開示される構成と組み合わせて適用することが可能であり、また、本明細書において開示された実施形態は例示であって、本発明の実施形態はこれに限定されず、本発明の目的を逸脱しない範囲内で適宜改変することが可能である。

（１）上記実施形態では、孔４３は円形状であるが、孔４３の形状はこれに限定されない。孔４３の形状は、例えば三角形状、四角形状、楕円形状等の形状であってもよい。

（２）上記実施形態では、脱硫器１１、改質器１３、ＣＯ変成器１５及びＣＯ選択酸化反応器１７の各処理部の触媒容器３０が同様の構成であると説明した。しかし、脱硫器１１、改質器１３、ＣＯ変成器１５及びＣＯ選択酸化反応器１７の触媒容器３０の少なくとも１つが上記実施形態で説明した構成を採用していればよい。

（３）上記実施形態では、触媒容器３０は直方体状であるが、仕切り体４１の供給流路３１の上方に第１通流部分Ｉを確保できれば、触媒容器３０の形状はこれに限定されない。例えば、触媒容器３０は、正方形状、円筒形状及び楕円形状等であってもよい。

また、上記実施形態では、供給流路３１は、導入部Ｒｂの下面のうち周縁に近い位置に接続されている。しかし、仕切り体４１の供給流路３１の上方に第１通流部分Ｉを確保できればよく、供給流路３１の接続位置はこれに限定されない。例えば、供給流路３１は、導入部Ｒｂの下面の中央部等、導入部Ｒｂの下面のうちいずれかの位置に接続されていればよい。この場合、第１通流部分Ｉは、供給流路３１の接続位置の上方に対応するように位置付けられる。

また、上記実施形態では、排出流路３９は、触媒容器３０の上面に接続されている。しかし、触媒容器３０で所定の処理が施されたガスを排出できればよく、排出流路３９の接続位置はこれに限定されない。例えば、排出流路３９は、触媒容器３０の上部の側面等に接続されていてもよい。

（４）上記実施形態では、燃料電池として固体高分子形燃料電池を例に挙げた。しかし、燃料電池２０は、ジルコニア系及びセレン系等のセラミックス膜をアノードとカソードで挟持したセルを積層して構成される固体酸化物形燃料電池であってもよい。

（５）上記実施形態では、脱硫器１１を設けている。しかし、原燃料として硫黄を含まない、例えばプロパン等の炭化水素系ガスやアルコールなどが用いられる場合には、ガス処理装置１０から脱硫器１１を省略してもよい。よって、上記実施形態において、ガス処理装置１０の処理部を、改質器１３、ＣＯ変成器１５及びＣＯ選択酸化反応器１７から構成することもできる。

さらに、水蒸気改質後の改質ガス中に含まれる一酸化炭素濃度が低い場合には、ガス処理装置１０からＣＯ変成器１５を省略してもよい。よって、上記実施形態において、ガス処理装置１０の処理部を、改質器１３及びＣＯ選択酸化反応器１７から構成することもできる。

（６）上記実施形態のガス処理装置１０には、ＣＯ変成器１５とＣＯ選択酸化反応器１７との間に水蒸気凝縮分離器（図示せず）が設けられていてもよい。水蒸気凝縮分離器は、改質器１３で水蒸気改質された改質ガスに含まれる水蒸気を凝縮分離して除去する。水蒸気を除去することで、各処理部を接続するラインの閉塞を抑制できる。

また、水蒸気凝縮分離器を経て水蒸気が除去された改質ガスの一部を原燃料ガスに混合してもよい。また、改質器１３を経て改質された改質ガスの一部を原燃料ガスに混合してもよい。また、ＣＯ変成器１５を経たガスの一部を原燃料ガスに混合してもよい。さらには、ＣＯ選択酸化反応器１７を経たガスの一部を原燃料ガスに混合してもよい。

（７）上記実施形態のガス処理装置１０で用いる原燃料ガスが気体であり、圧縮が必要な場合は、脱硫器１１の上流側に圧縮機が設けられてもよい。

１１ｃ～１７ｃ：触媒
３０：触媒容器
３１：供給流路
４１：仕切り体
４３：孔
Ｒｂ：導入部
Ｒｕ：触媒収容部
Ｉ：第１通流部分
ＩＩ：第２通流部分

Claims

粒状の触媒が収容され、処理対象ガスが通流可能な触媒容器であって、
前記処理対象ガスが下方から上方に向かって通流する容器本体と、
前記容器本体の下面に接続され、前記処理対象ガスを前記容器本体に供給する供給流路とを備え、
前記容器本体は、
前記供給流路が一部に接続され、前記処理対象ガスが導入される導入部と、
前記導入部に対して上方に位置し、前記粒状の触媒を収容する触媒収容部と、
前記導入部と前記触媒収容部とを区画する仕切り体とを有し、
前記仕切り体は、前記粒状の触媒の前記導入部への落下を阻止するとともに、前記処理対象ガスを前記導入部から前記触媒収容部へと通過させる複数の開口部を有しており、
前記供給流路は、前記導入部と面する前記仕切り体の下面と交差する上下方向に延びており、
前記仕切り体は、前記供給流路が前記導入部に接続された部分の上方に対応する第１通流部分と、前記第１通流部分以外の第２通流部分とを有し、
前記第１通流部分の開口率は、前記第２通流部分の開口率よりも大きい、触媒容器。
上下方向視において、前記供給流路の中心位置に近いほど徐々に開口率が大きくなる、請求項１に記載の触媒容器。
前記供給流路からの前記処理対象ガスの流速が速いほど、前記第１通流部分の開口率及び面積の少なくともいずれかが大きく設計されている、請求項１又は２に記載の触媒容器。
前記第１通流部分では、前記第２通流部分に比べて、前記複数の開口部のピッチが小さい構成であるか、及び前記複数の開口部の開口径が大きい構成であるかの少なくともいずれかで設計されている、請求項１～３のいずれか１項に記載の触媒容器。