JP5517000B2 - 粒径計測装置、及び粒径計測方法 - Google Patents

Description

本発明は、非接触にて粒径を計測することのできる偏光を用いた粒径計測装置、及び粒径計測方法に関する。

自動車の排気ガスに含まれる微粒子や、大陸から飛来する黄砂のようなエアロゾルは、粒径が１μｍを下回るサブミクロン粒子を多く含むことが知られている。また、近年の液体微粒化技術の発展と共に、算術平均粒径が数μｍオーダの微細噴霧生成が可能となってきており、その粒径分布の下限は、もはや１μｍ以下の領域にあると推定される。このようなサブミクロン粒子の振る舞いを把握するためには、その粒径計測法の確立が必須の課題である。

非特許文献１には、１ｎｍ〜１０μｍオーダのサブミクロン領域を含む粒径範囲を対象とした粒径計測法について記載があり、それぞれの計測法の特性についての記載がある。粒径計測法は、主に非接触式と採取式に大別される。

非接触式粒径計測法は、主にレーザ光を用いたものであり、散乱パターンを用いたレーザ回折法、散乱光強度を用いた光散乱法、粒子運動による散乱光の周波数変動を用いた動的光散乱法などが知られている。これらは、プローブにレーザ光を用いる為、非接触計測が可能であり、手法によっては２次元計測が可能という大きな利点を有する。

レーザ回折法及び光散乱法は、１００ｎｍ〜１００μｍオーダの粒径計測範囲を有し、燃料噴霧、粉体などの粒径計測に幅広く用いられている。しかしながら現状では、平均粒径が１μｍ以下の粒子にそのまま適用するには多くの困難を伴う。

動的光散乱法は、１ｎｍ〜１μｍオーダと極めて微小な粒径計測が可能である、火炎中の微粒子生成過程の観察に適用されて大きな成果を挙げている。しかしながら、強力なレーザ光源と複雑な信号処理が必要なため敷居が高く、また点計測を基本とするため２次元データ取得には、数多くの実験を必要とする。

粒子を採取して分析する採取式粒径計測法としては、光学・電子顕微鏡を用いた計測法、慣性衝突法、重力沈降・遠心沈降法、電気的検知帯法、静電分級法など数多くの手法が知られている。このような採取式粒径計測法では、手法によっては１ｎｍオーダと極めて微小な粒径計測が可能である。しかしながら、粒子を採取して分析する必要がある為、粒径の空間分布や時間変化といった貴重な情報が失われてしまうという問題がある。

一方、レーザ光を用いたサブミクロン粒径計測法として、偏光比法が知られている。偏光比法は、エアロゾルの粒径計測法として発展してきた手法であり、火炎中の微粒子生成過程の観察に適用され、大きな成果をあげている。偏光比法は、粒子からの散乱光に含まれる２つの偏光成分の強度比がその粒径に依存する性質を利用したものである。

特許文献１には、偏光比を用いて浮遊粒子の粒径を計測するレーザ計測装置について記載されている。ここでは、浮遊粒子にレーザ光を照射してその散乱光を構成する垂直方向及び水平方向の偏波に分離して光強度を求め、その光強度の比を求めることにより粒径及び粒子の数密度を算出する構成とされている。

このような偏光比法を用いた粒径計測方法は、レーザ波長よりも小さい粒子でも計測が可能であり、非接触での粒径計測が可能であるという大きな利点を有する。しかしながら、計測可能な粒径範囲が狭く、現状では１ｎｍ〜１００ｎｍオーダ（後述する粒径パラメータα＜２のオーダ）に限定される。

このため、偏光比法は、先述のレーザ回折法や散乱光法などと粒径計測範囲が重複しておらず、両者の間を埋める粒径計測法の開発が求められている。

特開平８−１５９９４８号公報

櫻井博、粒子の気中個数濃度と粒径分布の計測技術と標準、産総研計量標準報告、産業技術総合研究所、Vol.4、No.1、53-63。

上述の点に鑑み、本発明の目的は、被計測粒子に非接触で粒径を計測でき、かつ、計測可能な粒径範囲の拡大が可能とされた粒径計測装置、及び粒径計測方法を提供することにある。

上記課題を解決し、本発明の目的を達成するため、本発明の粒径計測装置は、光源と、散乱光検出装置と、算出部とを有して構成されている。光源は、複数の異なる波長の光を射出可能な構成とされている。散乱光検出装置は、被計測粒子によって散乱された散乱光のうち、第１の偏波面を有する散乱光からなる第１の散乱光と、第１の偏波面に垂直な第２の偏波面を有する散乱光からなる第２の散乱光とを光源の波長を変えながら取得するものである。算出部は、散乱光検出装置で取得された第１の散乱光と第２の散乱光との輝度を数値化し、数値化された第１の散乱光の輝度と第２の散乱光の輝度の比による偏光比を光源の波長毎に算出するものである。また、算出部では、波長毎に得られた複数の偏光比と、予め算出部に保持している解析解とを比較することにより、被計測粒子の粒径が算出される。

本発明の粒径計測方法は、以下の工程で行われる。まず、光源から波長の異なる複数の光を射出し、浮遊する被計測粒子又は被計測粒子群に照射する。次に、被計測粒子によって散乱された散乱光のうち、第１の偏波面を有する散乱光からなる第１の散乱光と、第１の偏波面に垂直な第２の偏波面を有する散乱光からなる第２の散乱光とを光源の波長を異ならせながら取得する。次に、散乱光検出装置で取得された第１の散乱光と第２の散乱光との輝度を数値化し、数値化された第１の散乱光の輝度と第２の散乱光の輝度の比による偏光比を、光源の波長毎に算出する。そして、波長毎に得られた複数の偏光比と理論的に導出された解析解とを比較することにより、被計測粒子の粒径を算出する。

本発明の粒径計測装置並びに粒径計測方法では、被計測粒子に光を照射することにより発生する散乱光を構成する第１の散乱光と、第２の散乱光との輝度の比を求めることにより、偏光比が求められる。また、複数の異なる波長の光を照射することにより、波長毎に複数の偏光比が求められる。そして、波長毎に計測された複数の偏光比と、理論的に求められている解析解とを比較することにより、被計測粒子の粒径が一意に決定される。

本発明によれば、計測の対象となる被計測粒子の粒径を非接触かつ２次元で計測することができる。また、複数の異なる波長の光を用いて計測することにより、計測可能な粒径範囲の拡大を図ることができる。

図１は、単一粒子へ入射するランダム偏光Ｌ_ｒと散乱光Ｌ_ｓの関係を示した概略図である。 図２は、単一粒子へ入射する直線偏光Ｌ_ｌと散乱光Ｌ_ｓ１，Ｌ_ｓ２の関係を示した概略図である。 図３は、偏光比ρと、幾何平均粒径パラメータα_ｇの関係を示した図である。 図４は、偏光比ρと幾何平均粒径Ｄ_ｇの関係を示した図である。 図５は、本発明の一実施形態の形態に係る粒径計測装置の概略構成図である。 図６Ａ，Ｂは、本発明の一実施形態の粒径計測装置における光学系の概略構成図である。 図７は、本発明の一実施形態の粒径計測装置で用いられる石英セルの概略構成、並びに、散乱光検出装置で撮影される典型的な散乱光像を示した図である。 図８Ａ〜Ｃは、試料８の試験粒子による偏光比ρと幾何平均粒径Ｄ_gの関係を示した図である。 図９は、試料８において導出された幾何平均粒径の収束値εと対数幾何標準偏差ｌｎσ_ｇの関係を示した図である。 図１０Ａ〜Ｄは、偏光比ρと、幾何平均粒径Ｄ_ｇの関係を示した図である。 図１１Ａ、Ｂは、散乱角度θと偏光比ρの関係を示した図である。 図１２は、幾何平均粒径の収束値εと粒子数密度Ｎの関係を示した図である。 図１３は、本発明の一実施形態の粒径計測方法における過濃及び希薄計測限界を示す。 図１４Ａ、Ｂは、本発明の一実施形態における粒径計測方法と従来用いられている遠心沈降法の計測結果の相関を示した図である。 図１５は、変形例に係る粒径計測装置の概略構成図である。

以下、本発明の実施形態に係る粒径計測装置と粒径計測方法の一例を、図１〜図１５を参照しながら説明する。本発明の実施形態は以下の順で説明する。なお、本発明は以下の例に限定されるものではない。
１．偏光比法を用いた粒径計測方法の原理説明
２．本発明の一実施形態に係る粒径計測装置
２−１ 粒径計測装置の概略構成
２−２ 粒径計測方法

〈１．偏光比を用いた粒径計測方法の原理説明〉
本発明の一実施形態に係る粒径計測装置及び粒径計測方法の説明に先立ち、偏光比法を用いた粒径計測方法の原理を説明する。

粒子による光散乱現象の理論的解析は、ミーの散乱理論によって行うことができる。ミーの散乱理論を用いることで、粒子からの散乱光強度は、粒径、媒質に対する粒子の相対屈折率、媒質中の入射光波長、散乱角度の関数で与えられることが知られている。

図１に、単一粒子１１へ入射するランダム偏光Ｌ_ｒと散乱光Ｌ_ｓの関係を示す。単一粒子１１に照射されたランダム偏光Ｌ_ｒは散乱する。そして、散乱角θ方向に散乱された散乱光Ｌ_ｓは２つの偏光成分からなり、偏光フィルタ１２を介することにより観測平面１０に垂直な偏波面を持つ偏光成分ｉ_１と、観測平面と平行な偏波面を持つ偏光成分ｉ_２とに分けることができる。

図１では、ランダム偏光Ｌ_ｒを単一粒子１１に照射した場合を示したが、直線偏光を単一粒子に照射した場合も光の散乱場を図１と等価に示すことができる。図２は、単一粒子１１へ入射する直線偏光Ｌ_ｌと散乱光Ｌ_ｓ１，Ｌ_ｓ２の関係を示す。図２では、図１と異なり入射光自体が直線偏光Ｌ_ｌである。この場合、入射光の偏波面と垂直方向の観測点で観測される散乱光を偏光成分ｉ_１、入射光の偏波面と平行方向の観測点で観察される散乱光を偏光成分ｉ_２と見ることができる。これらの偏光成分ｉ_１，ｉ_２は、単一粒子１１に入射する直線偏光Ｌ_ｌと同じ偏波面を持つ偏光である。このように、図１と図２で示される光の散乱場は等価とみることができ同等の扱いができる。
以降、図１と図２の区別なく、散乱光について同じ定式化を行う。

ミーの散乱理論により、均質かつ球形の単一粒子からの散乱光強度Ｉは、粒径Ｄ、媒質に対する粒子の相対屈折率ｍ、媒質中の入射光波長λ、散乱角度θ（入射光進行方向からの角度）の関数で与えられる。波長λの入射光が粒径Ｄ、相対屈折率ｍの粒子で散乱される場合、粒子中心から観測点までの距離Ｒ、散乱角度θでの光散乱強度は［数１］で表される。

ここで、ｉ_１及びｉ_２は、上述したようにそれぞれ、入射光の偏波面と垂直方向の観測点で観測される散乱光成分と、入射光の偏波面と平行方向の観測点で観測される散乱光成分であり、散乱角θ、相対屈折率ｍ、粒径パラメータαの関数として［数２］、［数３］で表される。

［数２］及び［数３］において、Π及びτは、散乱角θを関数とするルジャンドル陪関数を含む式で表され、ａ、ｂは、相対屈折率ｍ、粒径パラメータαを関数とする球ベッセル関数を含む式で表される。また、粒径パラメータαは、次の［数４］で表される。

粒径計測法としての応用を考えた場合、その計測対象は単一粒子ではなく、粒子群の場合が多い。そこで、本実施形態例では粒径分布が対数正規分布であると仮定し、定式化を行う。対数正規分布を用いた場合、ｋ番目の粒径パラメータα_ｋの頻度Δｆ_ｋは、次の［数５］で与えられる。

対数正規分布を考慮しなければ、単一粒子からの散乱光を取り扱ったことになる。また、対数正規分布以外にも様々な粒径分布関数が適用可能であることは言うまでもない。本実施形態例では、対数正規分布を用いる例とするが、粒子群の生成過程に応じて様々な粒径分布関数が提案されており、ロジン・ラムラーの式（固体を粉砕して得られる粉体にしばしば適用される）、抜山・棚沢の式（気流噴射弁で得られる液滴にしばしば適用される）など、被計測粒子群に応じて様々な粒径分布関数が適用可能である。

ここで、Δαは粒径パラメータαの刻み幅、α_ｇは幾何平均粒径パラメータ、σ_ｇは幾何標準偏差である。各粒径の粒子からの散乱光を積分したものが、粒子群全体からの散乱光となる。粒子群から散乱される各偏光成分Ｉ_１，Ｉ_２は、次の［数６］及び［数７］で与えられる。

ここで、Ｃ_１，Ｃ_２は、粒子数密度の因子である。粒子数密度が小さい場合、両者は一致する。そして、粒子群から散乱される各偏光成分Ｉ_１，Ｉ_２の比は偏光比ρとよばれ、次の［数８］で与えられる。

偏光比ρは、幾何平均粒径パラメータα_ｇ、幾何標準偏差σ_ｇ、媒質に対する粒子の相対屈折率ｍ、媒質中の入射光波長λ、散乱角度θ（入射光進行方向からの角度）の関数で与えられる。

すなわち、偏光比ρを計測することが可能であり、その際のｍ，λ，θが既知であれば、幾何平均粒径パラメータα_ｇ並びに幾何標準偏差σ_ｇを決定できる。つまり、粒子群の粒径分布を決定できることになる。このため、偏光比ρの計測に先立ち、予め［数８］の関数形を解析的に求めておく必要がある。そして、以上のようにして導出される偏光比ρの解析解と、実際に計測される偏光比ρとを用いて、被計測対象粒子群の粒径分布の導出を行う。

図３に、偏光比ρと、幾何平均粒径パラメータα_ｇの関係を示す。縦軸は、偏光比ρを示し、横軸は対数正規分布における幾何平均粒径パラメータα_ｇを示している。この図３では、媒質に対する粒子の相対屈折率ｍ＝１．２０、対数幾何標準偏差ｌｎσ_ｇ＝０．０２５、散乱角度θ＝９０ｄｅｇとし、幾何平均粒径パラメータα_ｇの刻み幅をΔα＝０．００１とし、０＜α_ｇ＜１０の範囲で解析した解析解を実線Ａで示している。また、実際に計測される偏光比ρの実測値を鎖線Ｂで示す。ここでは、波長６３２．８ｎｍのレーザ光源を用いた場合の結果を示す。この実線Ａで示す解析解と、鎖線Ｂで示す偏光比ρの実測値とが交わる点で幾何平均粒径パラメータα_ｇが求められ、この幾何平均粒径パラメータα_ｇにより、被計測粒子群の幾何平均粒径Ｄ_ｇが求められる。

図３からわかるように、幾何平均粒径パラメータα_ｇが、約２よりも小さい領域（α_ｇ＜２）では、偏光比ρの解析解は単調増加関数である。このため、この領域では偏光比ρから幾何平均粒径パラメータα_ｇを一意に決定することが可能である。そして、従来報告されてきた偏光比法による粒径計測は、この領域で実施されたものである。

しかしながら、幾何平均粒径パラメータα_ｇが約２より大きい領域（２＜α_ｇ）では、偏光比ρの解析解は大きく振動を開始する。この領域では、偏光比ρが幾何平均粒径パラメータα_ｇの多価関数となるため、幾何平均粒径パラメータα_ｇの値を一意に求めることができない。例えば、偏光比ρの計測値が、図３の鎖線Ｂで示すように、ρ＝０．８０であった場合、複数の幾何平均粒径パラメータα_ｇが候補にあがり、予測粒径を一意に決定することができない。

そこで、本実施形態例は、複数の波長の光源を組み合わせた偏光比法（多波長偏光比法）により、この問題を解決するものである。

図４に、偏光比ρと幾何平均粒径Ｄ_ｇの関係を示す。縦軸は偏光比ρを示し、横軸は、幾何平均粒径Ｄ_ｇを示す。幾何平均粒径Ｄ_ｇは、幾何平均粒径パラメータα_ｇを［数４］に適用して導出したものであり、図４は、図３に示した解析解と実質的に同じものである。

図４では、実線Ｃで、波長６３２．８ｎｍのレーザ光源を用いたときの解析解を示し、破線Ｄで、波長５４３．５ｎｍのレーザ光源を用いたときの解析解を示している。［数４］で与えられるように、幾何平均粒径パラメータα_ｇは光源波長λの関数である。図４の横軸を幾何平均粒径Ｄ_ｇとした場合、幾何平均粒径パラメータα_ｇが同じであっても、光源の波長λが異なるため、光源波長毎に異なる曲線が現れる。また、実際の偏光比ρの計測においても、光源波長ごとに異なる値が計測されることになる。波長６３２．８ｎｍの光を被計測粒子群に照射して計測した実際の偏光比ρの計測値を実線Ｅで示し、波長５４３．５ｎｍの光を被計測粒子群に照射して計測した実際の偏光比ρの計測値を破線Ｆで示す。

異なる光源波長を用いる場合、波長６３２．８ｎｍのときに計測値（実線Ｅ）と解析解（実線Ｃ）とが交わることで決定される幾何平均粒径Ｄ_ｇと、波長５４３．５ｎｍのときに計測値（破線Ｆ）と解析解（破線Ｄ）とが交わることで決定される幾何平均粒径Ｄ_ｇとが重複する値を被計測粒子群の幾何平均粒径Ｄ_ｇとして一意に決定できる。すなわち、２つの波長で重複する幾何平均粒径Ｄ_ｇを一意に決定することができる。これが、本発明の粒径計測法に用いられる多波長偏光比法の計測原理である。

上述の原理説明では、多波長光源として、異なる２つの波長のレーザ光を用いることで偏光比ρが幾何平均粒径パラメータα_ｇの多価関数になっている領域においても幾何平均粒径Ｄ_ｇを求めることができることを説明した。多波長光源は、異なる２つの波長のレーザ光源に限定されるものではなく、２以上の複数の波長のレーザ光源を用いても、あるいは連続的に波長が変化する波長可変レーザを用いても、上述の理論と同様に、被計測粒子群の幾何平均粒径Ｄ_ｇを一意に決定することができる。また多波長光源は、レーザ光源に限定されるものではなく、水銀灯、ハロゲン灯、白熱灯などの白色光源に色フィルタを設置しある波長帯の光のみを透過したものを用いても、上述の理論と同様に、被計測粒子群の幾何平均粒径Ｄ_ｇを一意に決定することができる。

実際の偏光比の計測値には誤差が含まれており、２つの波長で求められる粒径は、完全には一致しない。このため、２組以上の候補が現れた場合には、どちらが正しい粒径であるか判別することが困難となる。このため、３つの異なる光源波長を用いることがより好ましい。

〈２．本発明の一実施形態に係る粒径計測装置〉
次に、以上の原理説明を踏まえて、本発明の一実施形態に係る粒径計測装置及び粒径計測方法について説明する。

［２−１． 粒径計測装置の概略構成］
図５は、本実施形態例の粒径計測装置１の概略構成図である。図５に示すように、本実施形態例の粒径計測装置１は、光源２と、光学レンズ３と、被計測粒子群４と、散乱光検出装置５と、算出部であるコンピュータ６とを有して構成されている。また、図６Ａに本実施形態例の粒径計測装置１における光学系の概略構成図を示し、光の散乱場（直線偏光光源）を具体的に示す。図６Ａにおいて、図５に対応する部分には同一符号を付して説明する。

光源２は、波長・出力・偏光の安定性からＨｅ−Ｎｅレーザで構成され、図示しない光学台上水平に設置されている。また、本実施形態例では、３つの異なる波長のレーザ光を射出するＨｅ−Ｎｅレーザを準備し、適宜、光源として用いる。表１に、本実施形態例で用いた光源２の仕様を示す。

本実施形態例では表１に示すように、波長の異なる３つの光源２Ａ，２Ｂ，２Ｃを準備した。光源２Ａは緑（Ｇ）、光源２Ｂは黄色（Ｙ）、光源２Ｃは赤（Ｒ）のレーザ光を射出するＨｅ−Ｎｅレーザである。各光源２Ａ，２Ｂ，２Ｃは、直線偏光のレーザ光を射出する仕様とされており、その消光比は５００：１である。この場合、偏光の質に起因する誤差は１／５００のオーダとなるため、計測に及ぼす影響は比較的小さいと考えられる。計測に用いた３つの光源２Ａ，２Ｂ，２Ｃのうち、緑（Ｇ）のレーザ光を射出するＨｅ−Ｎｅレーザの波長は、５４３．５ｎｍ（水中での波長は、４０８．６ｎｍ）であり、出力は１ｍＷである。また、黄色（Ｙ）のレーザ光を射出するＨｅ−Ｎｅレーザの波長は、５９４．１ｎｍ（水中での波長は、４４６．７ｎｍ）であり、出力は２ｍＷである。また、赤色（Ｒ）のレーザ光を射出するＨｅ−Ｎｅレーザの波長は、６３２．８ｎｍ（水中での波長は、４７５．８ｎｍ）であり、出力は５ｍＷである。また、これらの光源２Ａ，２Ｂ，２Ｃではレーザヘッドを回転することで、図６Ａに示すように直線偏光の偏波面を変化させ、レーザ光Ｌ_ｌを偏光成分ｉ_１のレーザ光Ｌ_ｌ１、又は偏光成分ｉ_２のレーザ光Ｌ_ｌ２に変化させることができる。

本実施形態例では、直線偏光のレーザ光を使用する例としたが、ランダム偏光のレーザ光を用いることもできる。ランダム偏光のレーザ光源を用いる場合には、射出口に直線偏光フィルタを設け、それを回転することで任意の角度の偏波面を持つ直線偏光を生成することが可能である。

光学レンズ３は、例えば凸レンズで構成され、光源２から射出されるレーザ光Ｌ_ｌの光軸上に配置されている。光学レンズ３では、光源２から射出されたレーザ光Ｌ_ｌが同じく光軸上に配置された石英セル７に入射するように集光される。光を集光すれば光のエネルギー密度は高くなり、またある狭い領域に存在する粒子のみの計測が可能となる。

被計測粒子群４は、前述したように、光学レンズ３で集光されたレーザ光Ｌ_ｌの光軸上に配置されている。本実施形態例では、粒径計測の対象となる被計測粒子群４が純水に懸垂された状態で石英セル７に封入されている。純水中に懸垂させる理由は、試験粒子の凝集・飛散を防ぐ為である。本実施形態例では、四角柱型で計測部の内法寸法が１０ｍｍ×１０ｍｍ×４０ｍｍ、肉厚が１．２５ｍｍの石英セル（ジーエルサイエンス社製、品番Ｆ１５−ＵＶ−１０）を用いた。石英セル７は、粒径計測に用いる全ての光源波長に対して十分な透過率を有し、レーザ光Ｌ_ｌが石英セル７を透過する際に、偏光の偏波面が保存されることが確認されている。また、純水についても同様に、偏光の偏波面が保存されることが確認されている。本実施形態例では、被計測粒子群４は純水中に懸垂されるもの、空気中に懸垂される状態と同等の計測が可能である。ただしこの場合、水中に入射するレーザ光Ｌ_ｌの波長の変化や、水と被計測粒子の相対屈折率ｍを考慮する必要がある。

散乱光検出装置５は、例えば、デジタルＣＣＤ（Charge Coupled Device）カメラによって構成され、観測平面１０において石英セル７に入射するレーザ光Ｌ_ｌの光軸に対して散乱角度θの散乱光Ｌ_ｓの光軸上に配置されている。本実施形態例では、図６Ａに示すように散乱角度θ＝９０°の散乱光Ｌ_ｓの光軸上であって石英セル７の側面を撮影できる位置に配置された例としている。ここで、本実施形態例における散乱角度θとは、レーザ光Ｌ_ｌの進行方向に対する散乱光Ｌ_ｓの角度とする。本実施形態例では、散乱角度θ＝９０°近傍を中心に解析・計測を行う例とする。

デジタルＣＣＤカメラを用いた場合、被計測粒子群からの散乱光は画像データとして取得される。取得された画像上のピクセル毎に、あるいはいくつかのピクセルからなる小さな領域毎に粒径分布の計測が可能となり、光源で照射された領域の各位置における粒径分布を一度に知ることができる。また散乱光検出装置５は、本実施例に示したデジタルＣＣＤカメラ以外にも、光電子増倍管（ＰＭＴ：Photo Multiplier Tube）やフォトダイオードで構成する例としてもよい。光電子増倍管やフォトダイオードを用いた場合、空間中のある１点のみの計測となるものの、より暗い散乱光を検出することが可能となる。

また、本実施形態例では、散乱光検出装置５として、輝度階調１２ビットのデジタルＣＣＤカメラ（浜松ホトニクス社製、品番Ｃ８４８４−０５Ｇ０１）を用い、入力強度に対して出力信号が飽和しないように、条件毎にレンズの絞り・露光時間を調整した。散乱光検出装置５では、石英セル７内の被計測粒子群４に光源２から射出されたレーザ光Ｌ_ｌが照射されることで散乱された散乱光Ｌ_ｓによる画像（散乱光像）が取得される。

コンピュータ６は、散乱光検出装置５で取得した散乱光強度データを取り込み、散乱光強度(輝度)を電気信号レベルに変換するものであり、ここにおいて、第１の散乱光像と第２の散乱光像の輝度により偏光比が算出される。またコンピュータ６には、上述した［数１］〜［数８］を用いて導出される幾何平均粒径Ｄ_ｇおよび対数幾何標準偏差ｌｎσ_ｇに対する偏光比ρの解析解がデータベースとして予め保持されている。このコンピュータ６では、散乱光検出装置５で取得されたデータ（偏光比の計測値）と、予め保持された解析解とが随時比較可能となっており、比較することにより石英セル７に封入されている被計測粒子群４の粒径が算出され出力される。

なお、本実施形態例では、図６Ａに示すように、散乱光検出装置５は、散乱角度θ＝９０°の散乱光Ｌ_ｓの光軸上であって石英セル７の側面を撮影できる位置に配置された例としているが、これに限られるものではない。例えば、図６Ｂに示すように、散乱角度θ＜９０°の散乱光Ｌ_ｓの光軸上に配置してもよく、また、散乱角度θ＞９０°としてもよい。解析・計測に好適な散乱光強度を取得できる散乱光Ｌ_ｓの散乱角度θについては、後に説明する。

［２−２． 粒径計測装置を用いた粒径計測方法］
次に、本実施形態例の粒径計測装置１を用いた粒径計測方法を、実際の実験例を示しながら説明する。

まず、本実施形態例では、被計測粒子として、表２に示す試料１〜試料１１までの試験粒子を準備した。

本実施形態例の多波長偏光比法を用いた粒径計測装置１の有用性を示すため、既知の粒径分布ならびに物性値を持つ試験粒子を用いた。表２に示すように、試験粒子の材質はポリスチレンであり、球形かつ透明であり、屈折率ｎ_ｐは１．５９である。なお、本実施形態例では、ポリスチレンを用いる例としたが、すすや、金属粉体のような非透明粒子の場合にも光の吸収を考慮した複素屈折率を導入することで、先述の理論のまま計測が可能である。

また、表２に示すように、試料１〜試料１１の試験粒子の算術平均粒径Ｄ_１０ならびに標準偏差σは、予め遠心沈降法により計測されている。試験粒子の算術平均粒径Ｄ_１０を、０．３５６μｍ＜Ｄ_１０＜３．００４μｍの範囲で変化させた。この粒径は、従来の偏光比法では計測不能な粒径領域に対応するものである。また、試験粒子の数密度は、１０^１１［１／ｍ^３］＜Ｎ＜１０^１４［１／ｍ^３］のオーダで変化させ石英セル７内に封入した。また、純水の屈折率はｎ_ｗ＝１．３３であり、媒質に対する試験粒子の相対屈折率は、ｍ＝１．２０である。

試料８を例に、実際の偏光比ρの計測方法を説明する。まず、試料８の試験粒子が封入された石英セルと、緑（Ｇ）の波長の光源２を配置する。次に、光源２のレーザヘッドを回すことにより光源２から出射するレーザ光Ｌ_ｌを第１の偏波面を有する偏光成分ｉ_１の直線偏光Ｌ_ｌ１に調整し、その調整されたレーザ光Ｌ_ｌ１を光学レンズ３により絞りこみ、石英セル７の底面中心に入射させる。石英セル７内へと透過したレーザ光Ｌ_ｌ１は、試料８に係る試験粒子に散乱される。そして、散乱光検出装置５では、散乱角度θ＝９０°の方向に散乱された第１の散乱光像を撮影する。撮影された第１の散乱光像はコンピュータに取り込み、第１の散乱光像の輝度（散乱光強度）を数値化する。

次に、光源２のレーザヘッドを回すことにより、光源２から出射するレーザ光Ｌ_ｌを第１の偏波面に垂直な第２の偏波面を有する偏光成分ｉ_２の直線偏光Ｌ_ｌ２に調整し、前述と同様に石英セル７に入射させる。そして、偏光成分ｉ_２のレーザ光Ｌ_ｌ２による第２の散乱光像を散乱光検出装置５で同様に撮影し、コンピュータに取り込み、第２の散乱光像の輝度（散乱光強度）を数値化する。

図７に、本実施形態例で用いられる石英セル７の概略構成、並びに、散乱光検出装置５で撮影される典型的な散乱光像を示す。図７の（Ｉ）は、試料８に係る試験粒子を計測したときの第１の散乱光像であり、（ＩＩ）は、第２の散乱光像である。本実施形態例では、石英セル７の底面中心を原点とし、レーザ光進行方向にｘ軸をとる。また、本実施形態例では、１２ｍｍ＜ｘ＜１５ｍｍを計測領域とした。石英セル７の底面近傍７ｂでは、レーザ光が底面を透過する際の拡散散乱光が重畳するため、計測が困難であることが確認されている。また、石英セル７のキャップ近傍７ａでは、特に、数密度の大きい条件において、レーザ光の減衰が顕著なため、十分なＳ／Ｎ比を確保できない。このため、本実施形態例のように、１２ｍｍ＜ｘ＜１５ｍｍの範囲を計測領域ｚとすることが好ましい。コンピュータ６では、この計測領域ｚ内の第１及び第２の散乱光像が写された全ピクセルの輝度平均値から偏光成分ｉ_１及び偏光成分ｉ_２の散乱光強度が算出される。

図７に示すように、試料８の試験粒子を封入した石英セル７における偏光成分ｉ_１で構成される第１の散乱光像（図７の（Ｉ））と、偏光成分ｉ_２で構成される第２の散乱光像（図７の（ＩＩ））を比較すると、両者の散乱光強度に顕著な差があることがわかる。この場合、偏光成分ｉ_１による第１の散乱光像の光強度の方が偏光成分ｉ_２による第２の散乱光像の光強度よりも大きい。

本実施形態例では、偏光成分ｉ_１による第１の散乱光像と、偏光成分ｉ_２による第２の散乱光像とをそれぞれ１００枚ずつ取得し、コンピュータにより上述の散乱光強度を算出した。そして、散乱光強度を１００枚の画像で平均化することにより、光源の波長・強度・消光比の変動、散乱光検出装置の感度変動、光学機器設置の再現性などに起因する誤差を極力排除する。

そして、上述のようにして取得された偏光成分ｉ_１による散乱光強度と、偏光成分ｉ_２による散乱光強度とから、緑（Ｇ）の波長のレーザ光を射出する光源２Ａを用いた場合の偏光比ρを求める。

光源２Ａを、随時光源２Ｂ（黄色（Ｙ）のレーザ光）、及び光源２Ｃ（赤（Ｒ）のレーザ光）に取り替えて同様の計測をすることにより、３種類の異なる波長のレーザ光による偏光比をレーザ光の波長毎にそれぞれ計測することができる。

本実施形態例では、試料１〜試料７及び試料９〜試料１１の試験粒子についても、同様の計測を行い、異なる３つの波長のレーザ光を用いた場合の偏光比を、波長毎にそれぞれ計測した。

図８Ａ〜Ｃに、試料８の試験粒子による偏光比ρと粒径Ｄの関係を示す。縦軸は偏光比ρ、横軸は対数正規分布における幾何平均粒径Ｄ_ｇを示す。図８Ａは光源２Ａを用いたときの偏光比であり、図８Ｂは光源２Ｂを用いたときの偏光比であり、図８Ｃは光源２Ｃを用いたときの偏光比である。図８Ａ〜Ｃの実線Ｇ，Ｉ，Ｋで示す解析解は、上述した［数８］の関数形を数値解析により求めた結果である。図８Ａ〜Ｃの鎖線Ｈ，Ｊ，Ｌで示す計測値は、上述の計測方法により散乱光検出装置５を用いて実測された偏光比である。

図８Ａ〜Ｃに示すように、横軸を幾何平均粒径Ｄ_ｇとした場合、幾何平均粒径パラメータα_ｇが同じであっても光源から射出されるレーザ光の波長が異なるため、［数８］を用いて導出される解析解は光源波長毎に異なる曲線となる。図８Ａ〜Ｃにおいて解析解における幾何平均粒径パラメータα_ｇの刻みは、Δα_ｇ＝０．００１であり、対数幾何標準偏差ｌｎσ_ｇの刻みは、Δｌｎσ_ｇ＝０．００５である。各光源波長λ（ただし純水中での値）を用い、偏光比ρを幾何平均粒径Ｄ_ｇの関数として求めた。
また、図８Ａ〜Ｃにおける偏光比ρの計測値も、光源波長毎に異なる値が計測される。

以上のように導出された偏光比ρの解析解と、計測値とを比較する。異なる波長のレーザ光を用いた図８Ａ〜Ｃの偏光比ρ毎に、解析解と計測値の交点は複数現れる。この図８Ａ〜Ｃに現れた交点を比較することにより、図８Ａ〜Ｃ間でもっとも近接している交点を求め、その交点を予測粒径として求める。

実際の偏光比ρの計測値には、誤差が含まれるため、緑（Ｇ）、黄色（Ｙ）、赤（Ｒ）の３つの光源を用いて導出された幾何平均粒径Ｄ_ｇは完全には一致しない。図８Ａ〜Ｃにおいて候補となる幾何平均粒径Ｄ_ｇの最大値と最小値の差から、下記の［数９］を用いて収束値εを求める。

続いて、対数幾何標準偏差ｌｎσ_ｇを変化させ、収束値εの最小値を与える条件を求める。このときの幾何平均粒径Ｄ_ｇ並びに、対数幾何標準偏差ｌｎσ_ｇの組み合わせを最終的な計測結果とする。本実施形態例では、収束値εが１％以下まで収束したときのみ、計測可能と判定した。

図９に、試料８において導出された幾何平均粒径の収束値εと対数幾何標準偏差ｌｎσ_ｇの関係を示す。対数幾何標準偏差を増大していくと、ｌｎσ_ｇ＝０．０１５において幾何平均粒径の収束値εは最小値をとることが分かる。このときの幾何平均粒径と対数幾何標準偏差の組み合わせを最終的な計測結果とする。３つの異なる波長のレーザ光で得られた幾何平均粒径の平均値は、Ｄ_ｇ＝０．７９０μｍである。本実施形態例では、計測対象の粒子群が対数正規分布を持つと仮定している。対数正規分布における算術平均粒径Ｄ_１０は、次の［数１０］で与えられる。

［数１０］より、算術平均粒径はＤ_１０＝０．７９０μｍとなる。この値は、遠心沈降法で予め計測された算術平均粒径Ｄ_１０＝０．７７１μｍと比較し、＋２．４％である。遠心沈降法は、従来の粒径計測法において比較的信頼性の高い計測方法であるため、遠心沈降法で計測された粒径と、本実施形態例で計測された粒径との誤差で本実施形態例の粒径計測装置及び粒径計測方法の有用性を確認することができる。本実施形態例の粒径計測装置及び粒径計測方法では、試料８における試験粒子を、遠心沈降法で予め計測された粒径に比較的少ない誤差で計測できたということができる。従来の偏光比法を用いた粒径計測方法では、粒径計測範囲の上限は１００ｎｍオーダであったが、本実施形態例では、複数の異なる波長の光源を用いた多波長偏光比法を用いることで、粒径計測範囲の上限を３μｍオーダまで、すなわち従来技術の１０倍程度と大幅に拡大することができた。

ここで、本実施形態例の粒径計測装置１を用いた粒径計測方法における散乱光の散乱角度θの適用範囲について説明する。

図１０Ａ〜Ｄに、［数１］〜［数８］を用いて導出した、幾何平均粒径Ｄ_ｇと偏光比ρの関係を示す。相対屈折率はｍ＝１．２０、対数幾何標準偏差はｌｏｇσ_ｇ＝０．０１５、光源波長はλ＝６３２．８ｎｍである。図１０Ａは、散乱角度θ＝９０°で散乱される散乱光から求めた偏光比ρである。図１０Ｂは、散乱角度θ＝８０°で散乱される散乱光から求めた偏光比である。図１０Ｃは、散乱角度θ＝７０°で散乱される散乱光から求めた偏光比である。図１０Ｄは、散乱角度θ＝６０°で散乱される散乱光から求めた偏光比である。これはあくまで一例であるが、本実施例の条件の範囲内であれば、図１０Ａ〜図１０Ｄと、定性的な傾向は同じである。

まず、幾何平均粒径Ｄ_ｇ＝０．２０μｍの結果に注目する。散乱角度θ＝９０°（図１０Ａ）の場合、偏光比はρ＝２．０×１０^−３程度となる。つまり、粒子群から散乱される各偏光成分ｉ_１、ｉ_２の散乱光強度の差は約５００倍にも達する。同一の散乱光検出装置５を用いて、約５００倍もの輝度の差がある２つの対象を、同時に精度良く観測することは困難である。一般に、光検出装置のダイナミックレンジは１０００倍程度である。散乱光強度の差が約５００倍もある場合には、輝度の大きい条件では信号が飽和し、輝度の小さい条件では信号が計測下限レベルとなり検出できなくなる。このため、散乱角度θ＝９０°の条件での計測は、実用上困難を伴う。一方、散乱角度θを、８０°、７０°、６０°と減じていくと、偏光比は増大してρ＝１（ρ＝１０^０）に近づいていき、粒子群から散乱される各偏光成分ｉ_１、ｉ_２の散乱光強度の差は１０倍程度以内（ρ＝１０^−１〜１０^１程度）に収まるようになる。この条件であれば、実用上問題なく計測が可能である。

次に、図１０Ａ〜Ｄにおいて、幾何平均粒径Ｄ_ｇ＝０．７０μｍのときの偏光比ρに注目する。散乱角度θ＝９０°（図１０Ａ）〜６０°（図１０Ｄ）の範囲内で散乱される散乱光Ｌ_ｓから求めた偏光比は、常にρ＝１０^−１〜１０^１程度の範囲内となる。つまり散乱光強度の差は１０倍程度の範囲内に収まる。この条件であれば、実用上問題なく計測が可能である。このように、幾何平均粒径Ｄ_ｇに応じて、撮影に好適な散乱光Ｌ_ｓの散乱角度θは変化することが分かる。

図１１Ａ，Ｂに、［数１］〜［数８］を用いて導出した、散乱角度θと偏光比ρの関係を示す。図１１Ａ，Ｂは、図１０Ａ〜Ｄを別の見方で示したものといえる。図１１Ａは、比較的小粒径の条件（Ｄ_ｇ＝０．１０〜０．２０μｍ）において偏光比ρを求めたものであり、図１１Ｂは、比較的大粒径の条件（Ｄ_ｇ＝０．３０〜１．０μｍ）で偏光比ρを求めたものである。

まず、比較的小粒径の条件の結果（図１１Ａ）に注目する。散乱角度がθ＜５０°程度の場合、ならびにθ＞１３０°程度の場合、粒径によらず偏光比はρ＝１０^０すなわちρ＝１に漸近していく。これは、レイリー散乱と呼ばれる光源波長以下の小粒径粒子の光散乱現象に特徴的な現象である。偏光比がρ＝１に漸近する、すなわち散乱光強度の差が無くなるため、粒径の違いが検出できなくなる。このため、撮影する散乱光の散乱角度としては不適である。一方、散乱角度が８０°＜θ＜１００°程度の場合、偏光比はρ＝１０^−３〜１０^−４に達し、散乱光強度の差は著しく大きくなる。この領域では、先に述べたように散乱光検出装置５のダイナミックレンジが対応できず、やはり撮影する散乱光Ｌ_ｓの散乱角度θとしては不適である。

比較的小粒径の条件（図１１Ａ）の場合、散乱角度が５０°≦θ≦８０°程度の範囲と、散乱角度が１００°≦θ≦１３０°程度の範囲で散乱される散乱光を撮影する構成が好適であるといえる。

次に、比較的大粒径の条件の結果（図１１Ｂ）に注目する。図１１Ａと比較し、偏光比ρはばらつき・変動が大きくなることが分かる。これは、ミー散乱と呼ばれる、光源波長と同程度あるいはそれ以上の粒径の粒子の光散乱現象に特徴的な現象である。散乱角度θ＜５０°程度の場合、粒径によらず偏光比はρ＝１に漸近していく。散乱光強度の差が無くなるため、粒径の違いが検出できなくなる。このため、散乱角度としては不適である。一方、散乱角度θ＞９０°程度の場合、偏光比ρはばらつきを生じ全体的に減少していく。それでも、偏光比は１０^−２＜ρ＜１０^１のオーダにあり、散乱光強度の差は最大でも１００倍程度である。この領域では、最も好ましいとまでは言えないものの、計測が不可能というわけではない。すなわち、比較的大粒径の条件の場合、散乱角度θ＞９０°で散乱される散乱光を撮影する構成はやや好適と言える。

比較的大粒径の条件（図１１Ｂ）の場合、散乱角度が５０°≦θ≦９０°の範囲で散乱される散乱光を撮影する構成が最も好適であるといえる。

可能な限り光学系配置を変化せずに、幅広い粒径範囲の粒子の計測をできることが望ましいことは言うまでもない。したがって、散乱角度θは、５０°≦θ≦９０°程度、特に光源波長以下の小粒径粒子を含む場合には散乱角度５０°〜８０°程度で散乱される散乱光を撮影する構成が最も好適といえる。

次に、本実施形態例の粒径計測装置を用いた粒径計測方法における計測可能範囲を検証する。

図１２に、幾何平均粒径の収束値εと粒子数密度Ｎの関係を示す。図１２では、試料３〜試料６の試験粒子の結果を示す。希釈の度合いが異なるものの、全て同一粒径の粒子（遠心沈降法による算術平均粒径Ｄ_１０＝０．４６５μｍ）の結果である。図１２により、数密度Ｎの増大とともに、幾何平均粒径の収束値εは急激に増大することが分かる。また、数密度Ｎ＝１０^１４［１／ｍ^３］のオーダで、収束値ε＝１％を超えることがわかる。図１２に示される結果より、散乱光が粒子に入射し再度散乱する多重散乱の影響が数密度Ｎの増大とともに顕著になったと推察される。収束値ε＝１％以下まで収束する時のみ計測可能とすると、試料３〜試料６のうち、試料３〜試料５の条件の試験粒子の粒径が計測可能な範囲にあるということができる。このように、従来のレーザ回折法を用いた粒径計測装法などと同様に、高濃度場での計測には制約があることがわかる。

図１３に、本実施形態例の粒径計測方法の過濃及び希薄計測限界を示す。縦軸は、粒子数密度Ｎ、横軸は遠心沈降法で計測された算術平均粒径Ｄ_１０を示す。図１３に示すように、本実施形態例で用いた試料１〜試料１１のうち、試料１，３，４，５，８，１０及び１１は、収束値ε＜１％となり、計測可能であった条件である。また、試料６及び９は、収束値ε＞１％となり、計測不可能であった条件である。また、試料２及び７は、散乱光強度が小さく十分なＳ／Ｎ比を確保できなかった条件を示す。

数密度が大きい側の計測限界は、多重散乱の影響によるものと考えられる。多重散乱の影響は、粒子の平均間隔δと粒径Ｄにより評価され、一般にδ／Ｄ＝５０程度を閾値としてその影響が顕著になる。図１３の過濃計測限界ラインは、δ／Ｄが一定となる条件を示したものであり、図１２で与えられた過濃計測限界をもとに定数を決定した。なお、本実施形態例の場合、散乱体積の厚さは、５ｍｍ程度(石英セルの内法断面寸法法１０ｍｍ×１０ｍｍ)である。過濃計測限界は、本実施形態例の粒径計測方法に限らず、散乱光を用いた粒径計測法の本質的な限界を示す特性である。

数密度が小さい側の計測限界は、散乱光強度が小さく十分なＳ／Ｎ比を確保できないことによるものである。粒子群からの散乱光強度は、粒子数密度Ｎ及び粒子の散乱断面積Ｄ^２に概ね比例する。図１３の希薄計測限界ラインは、ＮＤ^２が一定となる条件を示したものであり、試料７の計測限界を元に定数を決定した。希薄計測限界は、光源の出力強度の増大、散乱光検出装置における検出感度の増大、散乱光検出装置における露光時間の増大、光学レンズ等のレンズ系の見直しといった対策で拡大できると考えられる。

図１４Ａ，Ｂに、本実施形態例における粒径計測方法と従来用いられている遠心沈降法の計測結果の相関を示す。図１４Ａ，Ｂには、図１３の計測可能範囲にある全ての試料の結果が示されている。図１４Ａは、幾何平均粒径の収束値εを示し、図１４Ｂは、本実施形態例の粒径計測方法及び従来の遠心沈降法の２つの方法で求められた算術平均粒径Ｄ_１０の相関を示している。また、図１４Ｂには、試料の計測誤差も併せて示されている。

本実施形態例の粒径計測方法と従来の遠心沈降法の計測誤差は粒径によって異なり、最小で＋０．１％（試料１）、最大で＋７．６％（試料５）である。

このように、本実施形態例の粒径計測装置１を用いた粒径計測方法では、粒子数密度が大きすぎても小さすぎても計測が困難となる。被計測粒子の粒径が小さい場合、数密度の小さい希薄な条件で計測が困難となる傾向がある。被計測粒子の粒径が大きい場合、数密度の大きい過濃な条件で計測が困難となる傾向がある。このため、計測可能な数密度の範囲を一概に規定することは難しい。しかしながら数密度の範囲を限定すれば、本実施例で検討した全ての粒径の試料粒子について計測可能であることが示された。従来の単波長偏光比法と比較し、計測可能な粒径を拡大することができることが検証された。また、粒子数密度に応じて計測が困難となるという問題は、従来の単波長偏光比法も全く同様に抱える問題であり、本発明特有の欠点ではない。

そして、本実施形態例の粒径計測装置１及び粒径計測方法では、波長の異なる複数のレーザ光を用いることにより、偏光比ρの解析解が、幾何平均粒径パラメータα_ｇの多価関数となり大きく振動するような範囲においても、粒径分布を一意に決定することができる。そして、これにより従来の偏光比法では計測不可能だった３μｍオーダの粒径の粒子を計測することが可能であることがわかる。

ところで、本実施形態例の粒径計測装置１では、３つの波長の異なる光源を随時取り替えて、散乱光の計測を行う例としたが、１つの光源にて複数の異なる波長のレーザ光を照射できる光源を用いる例としてもよい。また、本実施形態例では、３つの異なる波長のレーザ光を粒子に照射する例としたが、２つ以上の異なる波長のレーザ光を粒子に照射する構成であれば、本発明の効果を得ることができる。本実施形態例のように、３つの異なる波長のレーザ光による被計測粒子の散乱を計測することにより、より精度よく被計測粒子の粒径を求めることができる。

本実施形態例の粒径計測装置、及び粒径計測方法によれば、従来の偏光比法を多波長のレーザ光で実施する構成とすることにより、従来の偏光比法における計測可能な粒径範囲である１ｎｍ〜１００ｎｍを１０倍程度拡大し、３μｍオーダの粒径を計測することができる。また、従来非接触による粒径計測方法として用いられてきたレーザ回折法や散乱光法の計測範囲の最小値と重複する３μｍオーダまで拡大することができる。これにより、本実施形態例の粒径計測方法を、従来の非接触による粒径計測方法と併せることにより、計測可能な粒径範囲を連続的に拡大することができる。

また、本実施形態例では、緑（Ｇ）、黄色（Ｙ）、赤（Ｒ）の３つの波長の異なるレーザ光を用いる例としたが、その他の波長のレーザ光を組み合わせてもよい。この場合、３つの波長のうち、２つの光源波長が接近しすぎると解析解に差が現れず、図３で示した結果と同様の結果となってしまう。このため、図４に示される解析解の曲線群が十分に離れて表示される程度の波長の差があるレーザ光を組み合わせることが必要となる。

また、本実施形態例の粒径計測装置では、直線偏光のレーザ光を射出する光源を用いる例としたが、ランダム偏光のレーザ光を射出する光源を用いてもよい。この場合は、例えば、石英セルに入射する前段の光軸上に偏光フィルタを配置することにより、石英セルに入射する偏光を観測平面に垂直な成分と水平な成分に調整可能な構成にすればよい。そして、偏光フィルタによって石英セルに入射するレーザ光の偏光成分を変えることで、上述と同様に、第１の散乱光像と第２の散乱光像を撮影することができる。

また、本実施形態例では、散乱角度θ＝９０°の散乱光像を撮影する構成としたが、これに限定されず、所望の散乱角度θで散乱された光による散乱光像を撮影することによっても、本実施形態例と同様に被計測粒子の粒径を求めることができる。この散乱角度θの設定は、第１の散乱光像の輝度と、第２の散乱光像の輝度の差が散乱光検出器５のダイナミックレンジの範囲内にあり、かつ十分に違いを検出できるだけの差があることが好ましい。本実施形態例のように、散乱角度θ＝９０°の近傍、最も好適な条件で言えばθ＝５０°〜８０°程度で散乱される散乱光からなる散乱光像を計測する構成とすれば、例えば、光源からシート状のレーザ光を射出するような場合に、石英セル内に封入された被計測粒子の２次元計測が可能となるという利点を有する。

ここで、２次元計測を行う上で、散乱光像の観測は、厳密に、散乱角度θ＝９０°の散乱光による散乱光像を観測する設定である必要は無い。やや斜め方向からの観測、例えば散乱角度θ＝７０°の散乱光による散乱光像の観測であっても、画像処理による台形補正（画像のゆがみ補正）を行うことで、散乱角度θ＝９０°の散乱光による散乱光像と全く同様の可視化像を取得することが可能であるためである。

このように、本発明の粒径計測装置は、波長の異なる複数の偏光による偏光比を計測できる構成であればよく、その光学系の構成には種々の変更が可能であり、本発明は、本実施形態例の仕様に限定されるものではない。また、本実施形態例では粒径分布が対数正規分布を持つと仮定し解析解を求めたが、これに限られるものではない。その他の手法で求めた解析解のデータベースを予め算出部となるコンピュータに保持する構成としてもよい。

また、本実施形態例では、光学レンズ３を一枚の凸レンズで構成する例としているが、複数のレンズを組み合わせたレンズ群で構成する例としてもよい。また光学レンズ３は、本実施形態例に示した凸レンズ以外にも、光の光路を調整するものであれば種々適用可能であり、例えば、凹レンズ又はシリンドリカルレンズで構成する例としてもよい。凹レンズを用いた場合、光は拡散する。光を拡散すれば光のエネルギー密度は低下するものの、広い領域に存在する粒子の計測が可能となる。シリンドリカルレンズを用いた場合、光はシート状に広がる。シート光を生成すれば、ある平面上に存在する粒子の２次元計測が可能となる。シート光を順次移動しながら計測を実施すれば、空間中に存在する粒子の３次元計測が可能となる。凹レンズの場合も、シリンドリカルレンズの場合も、複数のレンズを組み合わせたレンズ群で構成する例としてもよい。

また、本実施形態例では、被計測粒子群４を石英セル７内に封入する例としたが、例えば火炎中で生成されるすす粒子や、加湿器などで生成される微細水滴の粒径計測も可能である。その場合には、空気中の粒子にレーザ光を照射する構成とすればよい。また、本実施形態例では、複数の被計測粒子からなる被計測粒子群４を被計測物として準備したが、例えば１つの粒子を計測することも可能である。

以下に、光学レンズの構成と被計測粒子（被計測粒子群）を配置する構成を異ならせた例を本実施形態例における変形例として説明する。

［変形例］
図１５は、変形例における粒径計測装置２０の概略構成図である。図１５において図６Ａ，Ｂに対応する部分には同一符号を付し重複説明を省略する。

変形例では、図１５に示すように、光学レンズとしてシリンドリカルレンズ２３を用い、光源から射出されるレーザ光Ｌ_ｌを、シリンドリカルレンズ２３にて光がシート状に形成されたシート光２４としている。この場合、シート光２４は、例えば、ＣＣＤカメラで構成される散乱光検出装置５の観察画面に対して平行な面を有するように形成される。また、本実施形態例では、被計測粒子発生源２１をシート光２４のシート面に沿った面上に配置し、その被計測粒子発生源２１から、所望の被計測粒子群２２をシート光２４の面に沿うように発生する構成としている。被計測粒子発生源２１からは、被計測粒子群２２がシート光２４の面内に到達するように発生されている。

変形例では、発生された被計測粒子群２２と、シート光２４との交わる領域において、散乱光が発生し、その散乱光が、２次元的に散乱光検出装置５により検出される。そして、上述の実施形態例と同様の方法により、被計測粒子群２２の粒径が計測される。

シリンドリカルレンズ２３を用いてレーザ光Ｌ_ｌをシート光２４とすることにより、被計測粒子群２２の２次元平面上での状態を観察することが可能となる。また、上述したが、変形例を用いることにより、シート光２４を順次移動しながら計測を実施すれば、空間中に存在する粒子の３次元計測が可能となる。シリンドリカルレンズ２３の場合も、複数のレンズを組み合わせたレンズ群で構成する例としてもよい。

１・・粒径計測装置
２（２Ａ，２Ｂ，２Ｃ）・・光源
３・・光学レンズ
４・・被計測粒子群
５・・散乱光検出装置
６・・コンピュータ
７・・石英セル

Claims (10)

1. 複数の異なる波長の光を浮遊する被計測粒子又は被計測粒子群に照射するために射出する光源と、
   被計測粒子又は被計測粒子群に前記光が照射されることによって散乱された散乱光のうち、第１の偏波面を有する散乱光からなる第１の散乱光と、前記第１の偏波面に垂直な第２の偏波面を有する散乱光からなる第２の散乱光を、前記光源から射出される光の波長を変えながら検出する散乱光検出装置と、
   前記散乱光検出装置で検出された前記第１の散乱光と前記第２の散乱光との輝度を数値化し、数値化された前記第１の散乱光の輝度と前記第２の散乱光の輝度の比による偏光比を前記光源から射出される光の波長毎に算出し、波長毎に得られた複数の偏光比と予め保持している解析解とを比較することにより、前記被計測粒子又は前記被計測粒子群の粒径を算出する算出部と、
   を有して構成される粒径計測装置。
2. 前記光源からは、３つの異なる波長のレーザ光が射出され、前記偏光比は３つの異なる波長毎に算出される、
   請求項１に記載の粒径計測装置。
3. 前記光源から射出されるレーザ光は、直線偏光である、
   請求項１又は２に記載の粒径計測装置。
4. 前記光源と前記被計測粒子又は前記被計測粒子との間の領域であって、前記光源から射出される光の光軸上には、前記光の光路を調整する光学レンズが構成されている
   請求項１〜３のいずれかに記載の粒径計測装置。
5. 前記散乱光検出装置は、前記光源から射出される光の光軸に対して、散乱角度５０°〜８０°で散乱される散乱光を検出できる位置に配置されている、
   請求項１〜４のいずれかに記載の粒径計測装置。
6. 光源から波長の異なる複数の光を射出し、浮遊する被計測粒子又は被計測粒子群に照射する工程と、
   前記被計測粒子によって散乱された散乱光のうち、第１の偏波面を有する散乱光からなる第１の散乱光と、前記第１の偏波面に垂直な第２の偏波面を有する散乱光からなる第２の散乱光を前記光の波長を異ならせながら所望の散乱光検出装置で検出する工程と、
   前記散乱光検出装置で検出された前記第１の散乱光と前記第２の散乱光との輝度を数値化し、数値化された前記第１の散乱光の輝度と前記第２の散乱光の輝度の比による偏光比を、前記光源から射出された光の波長毎に算出し、波長毎に得られた複数の偏光比と理論的に導出された解析解とを比較することにより、前記被計測粒子の粒径を算出する工程と、
   を含む粒径計測方法。
7. 前記光源からは３つの異なる波長の光を射出し、前記偏光比は３つの異なる波長毎に算出する、
   請求項６に記載の粒径計測方法。
8. 前記光源から射出される光は、直線偏光である、
   請求項６又は７に記載の粒径計測方法。
9. 前記光源と前記被計測粒子又は前記被計測粒子との間の領域であって、前記光源から射出される光の光軸上には、前記光の光路を調整する光学レンズが構成されている
   請求項６〜８のいずれかに記載の粒径計測方法。
10. 前記散乱光検出装置での検出は、前記光源から射出される光の光軸に対して散乱角度５０°〜８０°で散乱される散乱光を検出できる位置から行う、
    請求項６〜９のいずれかに記載の粒径計測方法。

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