JP5439479B2 - マイクロリアクタシステム - Google Patents

Description

本発明は、マイクロリアクタ及びそれを用いたマイクロリアクタシステムに関し、特に、少なくとも２種類の流体を混合させる流路を備え、少なくとも１回は流体の分割・混合を行うことにより流体の混合・反応を行う、所謂、多段反応に適したマイクロリアクタ及びマイクロリアクタシステムに関する。

近年、マイクロ加工技術などにより作製され、微細な流路内で流体を混合させる装置、所謂、マイクロリアクタを、バイオ・医療分野、あるいは化学反応の分野にも応用しようとする取り組みが盛んに行われている。

従来、マイクロリアクタは、２種類の原料を混合させ反応を進行させる、所謂「一段反応」を対象にするものが多かった。しかし、近年、複数の種類の原料を順番に混合させ反応を進行させる、所謂「多段反応」に対しても、マイクロリアクタの適用が期待されている。

特に、多段反応の中でも、反応の途中で生成する生成物が、所謂「反応中間体」である場合には、精密な温度制御や時間制御が求められるため、従来のバッチ法ではうまく反応が進行しない場合があることが知られている。何故なら、反応中間体は、一般的に不安定で寿命が短いため、所謂「ホットスポット」が起きることによって反応温度が局所的に高くなる場合や、次段の反応へ至るまでの時間が寿命以上に長い場合には、分解してしまうからである。

マイクロリアクタによる合成反応における特徴として、反応場のサイズの低下に伴って、（１）高速混合が可能となること、（２）流体の体積に対する表面積が相対的に大きくなるため、熱交換の効率が極めて高くなり、精密な温度制御が可能となること、また、（３）原料の送液流量を制御することにより、精密な反応時間制御が可能となることなどが知られている。

特に、上記（１）の高速混合を可能とするマイクロリアクタに関しては、これまで種々の開発や検討が行われている。第１には、２種類の原料を多層にして導入することにより、実質的な分子の拡散距離を短くするものが知られている。この場合、安定した層を形成するため、原料を導入する部分の裏側に、所謂、マニホールド（液溜まり）を設け、もって、導入する部分の全面からの原料の導入を可能にする方法が知られている（例えば、以下の特許文献１及び２を参照）。

また、第２には、導入した２種類の原料の分流・合流を繰り返すことにより、実質的な分子の拡散距離を短くするものが知られている。この場合、原料の分流・合流による混合効率的に進めるために、幾つかの複雑な構造が知られている（例えば、以下の特許文献３〜５参照）。

特開２００７−６９１３７号公報 特開２００８−２８９４４９号公報 特許第３６３８１５１号公報 特許第３８７３９２９号公報 特許第３８１０７７８号公報

しかしながら、マイクロリアクタを多段反応に適用しようとした場合、一段反応用のマイクロリアクタを直列に接続しただけでは、マイクロリアクタによる合成反応における特徴を十分に生かすことができない場合がある。

図２に、本発明が関わる多段反応のマイクロリアクタシステムの模式図（二段反応の場合）を示す。この図２のマイクロリアクタシステムでは、原料１溶液１０１と原料２溶液１０２とを、シリンジ１０５及びシリンジポンプ１０６を用いて、原料１溶液の導入部１０７及び原料２溶液の導入部１０８を経て、一段目の反応用マイクロリアクタ２０１に導入し、もって、この一段目の反応の反応部１１０を経て、原料１溶液と原料２溶液とが混合・反応することによる一段目の反応の生成物溶液を得る。更に、前記一段目の反応の生成物溶液と原料３溶液１０３とを、シリンジ１０５及びシリンジポンプ１０６を用いて、原料３溶液の導入部１１１を経て、二段目の反応用マイクロリアクタ２０２に導入し、もって、この二段目の反応の反応部１１２を経て、原料１溶液、原料２溶液、原料３溶液が混合・反応することによる生成物溶液１０４を得る。

しかしながら、上述したように、多段反応にマイクロリアクタを適用する際には、以下のような問題がある。

１つめは、一段の反応毎の精密な反応時間の制御である。しかし、２段目以降のマイクロリアクタでは、マニホールドに停留している間にも反応が進行してしまうため、マニホールドに滞留している時間が、事実上、前段の反応における反応時間に加えられてしまう。従って、マニホールドを必要とせず、厳密な反応時間制御が可能なマイクロリアクタが望まれる。

２つめは、上流側のマイクロリアクタでの混合性能の維持である。マイクロリアクタを直列に接続して多段反応に適用する場合には、上流側のマイクロリアクタでの送液流量が必然的に小さくなってしまう。送液流量が小さくなると混合性能は低下する傾向があるため、送液流量が小さい場合でも混合性能が高いマイクロリアクタが望まれる。特に、粘度が高い液体を送液する場合には、圧力損失上の問題から送液流量を小さくせざるを得ないことから、さらに上段側のマイクロリアクタでの送液流量が小さくなる可能性がある。

ここで、下段側にいくに従って一段毎のマイクロリアクタの数を増やすことにより、上流側のマイクロリアクタでの送液流量を小さくしないことも可能ではある。しかし、マイクロリアクタの数が反応の段数より多くなってしまうことから、特に、反応の段数が多い場合には、現実的な解決方法ではないと考えられる。

３つめは、混合性能を高めようとすると、マイクロリアクタの構造が複雑になることである。マイクロリアクタの構造が複雑になる程、その作製にコストと時間が掛かるため、可能な限り混合性能を維持しつつ、その構造が簡単であることが望まれる。

４つめは、上記のマイクロリアクタを用いて多段反応を実施することが可能であり、かつ、その操作性の優れたマイクロリアクタシステムがないことである。上記図２に示したような多段反応用システムをバラックで構成することは可能ではあるが、しかしながら、反応の段数が多くなるに従って、その操作性が非常に悪くなることは明らかである。

そこで、本発明では、液溜まりの原因となるマニホールドを設ける必要がなく、かつ、送液流量が小さくても混合性能が高いマイクロリアクタを提供することをその目的とする。更に、本発明によれば、その構成が簡単であるマイクロリアクタが提供される。加えて、本発明では、上記のマイクロリアクタを用いて多段反応を実施することが可能で、かつ、その操作性にも優れたマイクロリアクタシステムを提供することをその目的とする。

上記目的を達成するため、本発明は、少なくとも２種類の流体を混合させる流路を有し、流体の分流及び分流した流体の合流を行うことにより、流体を混合させるマイクロリアクタであって、その内部に、（a）ある平面内に形成され、流体を導入するための少なくとも２本の流路と、（b）前記平面内に形成され、導入した流体を合流するための流路と、 （c）合流した流体が、前記平面に対して略法線方向に流れた後に、前記合流する流路が存在する平面に略平行でかつ前記合流する流路に略直交している方向に流路を変更するための流路と、（d）前記合流する流路に略直交している方向に流路を変更するための流路が存在する平面内に形成され、合流した流体を２つに分流するための流路と、（e）前記分流された流体のそれぞれが、略法線方向に流れた後に、前記合流した流体を分流する流路が存在する平面に略平行でかつ前記合流した流体を分流する流路に略直交している方向に流路を変更するための流路と、（f）前記合流した流体を分流する流路に略直交している方向に流路を変更するための流路が存在する平面内に形成され、２つの分流された流体を前記平面に対して略垂直方向又は略平行方向に合流するための流路と、（g）前記２つの分流された流体を前記平面に対して略垂直方向又は略平行方向に合流した流体が、略法線方向に進んだ後、前記２つの分流された流体を前記平面に対して略垂直方向又は略平行方向に合流する流路が存在する平面に略平行、かつ、前記合流する流路に略直交している方向に進むための流路とを有しており、前記（b）〜（g）の流路の各々は、少なくとも２つ以上、当該マイクロリアクタの内部に形成されていることを特徴とする。なお、かかる構成により、液溜まりの原因となるマニホールドを設けず、送液流量が小さくても混合性能を高くすることが可能となる。

また、本発明では、前記に記載したマイクロリアクタにおいて、前記流路は、それぞれ流路を備えた２枚の平板状のプレートを対面させて形成され、かつ、一方のプレートの対向する面には、前記（ａ）、（ｂ）、（ｅ）及び（ｆ）の流路が形成され、他方のプレートの対向する面には、前記（ｃ）、（ｄ）及び（ｇ）の流路が形成されていることが好ましく、これにより簡単な構成のマイクロリアクタを実現することが出来る。

加えて、本発明によれば、少なくとも３種類の流体を混合させるためのマイクロリアクタシステムであって：前記流体を送液するための送液ユニットと；少なくとも２種類の流体を反応させるためのマイクロリアクタを少なくとも２つ含むリアクタユニットと；前記リアクタユニットの温度制御を行う温度制御ユニットと；そして、制御装置とから構成されたものにおいて、前記送液ユニット、前記リアクタユニット及び前記温度制御ユニットは、前記制御装置により制御かつ監視され、前記流体は、前記送液ユニットに含まれるシリンジおよびシリンジポンプにより送液され、前記マイクロリアクタは、上流側から下流側に向かって直列に設置され、前記マイクロリアクタの温度は、前記温度制御ユニットを介して、各マイクロリアクタ毎に個別に制御され、そして、前記マイクロリアクタは、前記に記載されたマイクロリアクタであるマイクロリアクタシステムが提供される。かかる構成によれば、上記のマイクロリアクタを用いることにより、多段反応を容易に実施することが可能となる。

加えて、本発明では、前記に記載したマイクロリアクタシステムにおいて、前記流体のうちの少なくとも１種類は、２本のシリンジを同時に動かすことにより送液されることが好ましく、又は、前記制御装置は、前記送液ユニットにより行われる少なくとも２つの連続させたい操作を予め同時に指示することにより、前記少なくとも２つの操作を連続して行うことが好ましい。

本発明によれば、液溜まりの原因となるマニホールドを設けることなく、送液流量が小さくても混合性能が高いマイクロリアクタ、更には、それを利用して多段反応に適したマイクロリアクタシステムを実現することが出来るという優れた効果を発揮する。

本発明の一実施の形態になる多段反応用マイクロリアクタシステムとマイクロリアクタの概略構成を示す図である。 本発明が関わる多段反応のマイクロリアクタシステムの概略構成を示す模式図（二段反応の場合）である。 上記本発明のマイクロリアクタを用いた多段反応のマイクロリアクタシステム（間欠送液の場合）の概略構成を示す図である。 本発明のマイクロリアクタを用いた多段反応のマイクロリアクタシステム（連続送液の場合）を示す図である。 本発明の第１の実施形態（実施例１）になるマイクロリアクタの組み図である。 本発明の第１の実施形態（実施例１）になるマイクロリアクタの流路形成プレートを示す図である。 本発明の第１の実施形態（実施例１）になるマイクロリアクタの流路形状を示す平面図（図７（ａ））および斜視図（図７（ｂ））である。 本発明の第１の実施形態（実施例１）になるマイクロリアクタ内の流体の界面回転を示す図であり、流体の界面回転の様子を示す流路断面（図８（ａ））と、上流側から下流側を見たときの各流路断面での流体の界面回転の様子を示す図（図８（ｂ））である。 上記第１の実施形態（実施例１）のマイクロリアクタ内の流体の界面回転を比較した図であり、上記図８（ａ）の流体の界面回転の様子を示す流路断面について、流体が法線方向に移動し、かつ、上流側の流路方向に対して直交方向に進路を変更したときに、界面が９０度回転するときの流路断面における界面回転の様子（図９（ａ））、界面が４５度回転するときの流路断面における界面回転の様子（図９（ｂ））、そして、界面が回転しないときの流路断面における界面回転の様子（図９（ｃ））をそれぞれ示す図である。 上記第１の実施形態（実施例１）のマイクロリアクタの変形例を示す図であり、マイクロリアクタ内での流体の界面回転を示すための流体断面の位置を示す斜視図（図１０（ａ））と、上流側から下流側を見たときの当該流路断面における流体の界面回転の様子を示す流路断面図（図１０（ｂ））である。 混合性能と流体が回転した角度の和の関係を示す模式図である。 本発明の第２の実施形態（実施例２）になるマイクロリアクタの流路形状を示す図であり、その平面図（図１２（ａ））と斜視図（図１２（ｂ））である。 上記第２の実施形態（実施例２）のマイクロリアクタ内における流体の界面回転を示すための図であり、界面回転を示す流路断面の位置を示す斜視図（図１３（ａ））と、上流側から下流側を見たときの当該流路断面での流体の界面回転の様子を示す流路断面図（図１３（ｂ））である。 本発明の第３の実施形態（実施例３）になるマイクロリアクタの流路形状を示す平面図である。 本発明の第４の実施形態（実施例４）になるマイクロリアクタの流路形状を示す平面図である。 本発明の第５の実施形態（実施例５）になるマイクロリアクタの流路形状を示す平面図である。 本発明の第６の実施形態（実施例６）によるマイクロリアクタの流路形状を示す平面図である。

以下、本発明の実施形態について、添付の図面を参照しながら詳細に説明する。

まず、添付の図１、図３及び図４を用いて、本発明のマイクロリアクタを用いた多段反応のマイクロリアクタシステムの構成について説明する。なお、これらの図では、二段反応の場合について示しているが、しかしながら、これらの構成は二段反応だけに限定されるものではない。

まず、図１は、本発明のマイクロリアクタを用いた多段反応のマイクロリアクタシステムを示す図である。図にも示すように、本発明になる多段反応のマイクロリアクタシステムは、原料溶液を送液するための送液ユニット１１３、マイクロリアクタを搭載するためのリアクタユニット１１４、温度を管理するための温度調節ユニット１１５、そして、制御装置１１６から構成されている。

なお、図１に示すマイクロリアクタシステムでは、原料１溶液１０１と原料２溶液１０２とを、送液ユニット１１３内のシリンジ１０５とシリンジポンプ１０６とを用いることにより、原料１溶液の導入部１０７及び原料２溶液の導入部１０８を経由して、リアクタユニット１１４内の一段目のマイクロリアクタ１０９に導入する。その後、一段目の反応の反応部１１０を経て、原料１溶液と原料２溶液とが混合・反応した一段目の反応の生成物溶液を得る。更に、前記一段目の反応（一段目の反応の反応部１１０）の生成物溶液と、原料３溶液１０３とを、送液ユニット１１３内のシリンジ１０５とシリンジポンプ１０６とを用いて、原料３溶液の導入部１１１を経由して、リアクタユニット１１４内の二段目のマイクロリアクタ１０９に導入する。その後、二段目の反応の反応部１１２を経て、上記三種の溶液である原料１溶液、原料２溶液及び原料３溶液が混合・反応した生成物溶液１０４を得る。

次に、添付の図３は、以上の図１にも示した本発明のマイクロリアクタを用いた多段反応のマイクロリアクタシステムを、特に、間欠送液の場合に適用した場合の詳細を示している。

図において、送液ユニット１１３は、その内部に、系内の圧力を監視するための圧力センサ３０１、溶液の吸引・送液・廃液操作を切り替えるための切り替えバルブ３０２、廃液ライン３０３、吸引ライン３０４、原料１溶液の導入部１０７、原料２溶液の導入部１０８、シリンジ１０５、シリンジポンプ１０６と共に、ここでは図示しないが、シリンジを固定するためのホルダ、電源スイッチ、異常動作を起こした場合の非常停止スイッチ、通信用コネクタ、廃液ライン、吸引ライン、原料１溶液の導入部、原料２溶液の導入部を接続するためのフィッティングなどを含んでいる。

なお、上記図３には、上記送液ユニット１１３がその内部にシリンジが４本搭載されている場合を示しているが、しかしながら、シリンジの数は、所定の反応を実施するために必要な数だけあればよく、図示されたシリンジの数に限定されるものではない。また、後にも述べるが、例えば、シリンジ２本を一組とした追加送液ユニットにより、シリンジの数を増やすことも可能である。但し、この図３に示すシステムの場合には、一旦、シリンジ内の溶液を送り切って（使い切って）しまうと、その後、吸引ライン３０４から溶液を吸引するため、ある程度の時間を要する。そのため、事実上、間欠送液で反応を実施することになる。

また、リアクタユニット１１４内には、マイクロリアクタ１０９が直列に接続されている。即ち、一段目の反応に用いるマイクロリアクタ１０９は、原料１溶液の導入部１０７、原料２溶液の導入部１０８、一段目の反応の反応部１１０と共に、ここでは図示しないフィッティングにより接続されている。一方、二段目の反応に用いるマイクロリアクタ１０９は、一段目の反応の反応部１１０、原料３溶液の導入部１１１、二段目の反応の反応部１１２と共に、ここでは図示しないフィッティングにより接続されている。なお、マイクロリアクタとしては、以下に詳述する本発明のマイクロリアクタの他にも、市販のマイクロリアクタやＴ字管又はＹ字管などを用いることもできる。

温度調節ユニット１１５は、リアクタユニット１１４に対して温度の制御及びフィードバック１２０を行うことにより、各マイクロリアクタの温度を個別に制御することが可能である。温度調節の方法としては、例えば、循環恒温槽を用いて熱媒体を循環させる方法、ペルチェ素子を用いる方法なでがある。また、個別に温度を制御する対象としては、例えば、マイクロリアクタの周辺を循環している熱媒体、マイクロリアクタの外側や内部などが挙げられるが、しかしながら、実際に流れている流体、又は、実際に流れている流体に近い場所を当該制御の対象とすることにより、より精密に温度制御が可能となる。

なお、上記の３つのユニットは、制御装置１１６により監視・操作される。まず、送液ユニット１１３は、ここでは矢印で示す送液ユニットの制御およびフィードバック１１７により、監視・操作される。さらに、リアクタユニット１１４と温度調節ユニット１１５は、それぞれ、やはり矢印で示すリアクタユニットと送液ユニットの間のデータ通信１１９、及び、温度調節ユニットと送液ユニットの間のデータ通信１１８により、即ち、送液ユニット１１３を介して監視・操作される。

具体的には、制御装置１１６により、送液ユニット１１３内の切り替えバルブ３０２を切り替え、かつ、シリンジポンプ１０６によってシリンジ１０５を動作させることにより、シリンジ内に溶液を吸引し、又は、送液する操作を、更には、シリンジ内の溶液を廃液タンク（図示しない）などに廃棄する操作を行う。また、送液操作、吸引操作を途中で停止したり、再開したりすることも可能である。

そして、制御装置１１６によれば、各シリンジのサイズ、吸引ライン３０４からの吸引量と吸引速度、リアクタユニット１１４への送液量と送液速度、廃液ライン３０３への送液量と送液速度、及び、マイクロリアクタの温度を設定すること、つまり反応温度を設定することが可能である。また、反応の終了後に洗浄液を送液する場合や、原料が高価であることからその使用量を必要最小限に抑える場合など、送液の「時間遅れ」を設定し、もって、シリンジ毎にその送液開始時間を変更することもできる。

更には、吸引・送液過程に伴うシリンジの動作やバルブの動作に関連して、２つ以上の連続させたい動作を指示するための入力ファイルを作成しておき、当該制御装置１１６にこのファイルを読み込ませて実行させることによれば、前記の動作を一連の作業として、連続して動作させることも可能である。また、かかるファイルを当該制御装置１１６内に保存しておき、必要なときにファイルを読み込むことによって動作させること、更には、当該ファイルの内容を適宜書き換えることも可能である。

そして、制御装置１１６は、温度調節ユニット１１５から得られる温度の情報や、圧力センサ３０１から得られる系内の圧力のデータ、更には、時間のデータなどを、その内部に記録することができる。また、制御装置１１６は、圧力センサや切り替えバルブなどの耐圧から、系内の圧力に対して予め閾値を決めておき、そして、系内の圧力が当該閾値を超えた場合には、システム全体を非常停止する。

ここで、上述した吸引ライン３０４、廃液ライン３０３、原料１溶液の導入部１０７、原料２溶液の導入部１０８、一段目の反応の反応部１１０、二段目の反応の反応部１１２、マイクロリアクタ１０９などの材質については、行われる反応に悪影響を与えないものであればよく、また、その内部を流れる溶液の温度や物性に応じ、適宜、変更することも可能である。かかる材質としては、例えば、ステンレス、シリコン、ガラス、ハステロイ、シリコン樹脂、フッ素系樹脂などを挙げることができる。また、加えて、グラスライニング、ステンレスやシリコンなどの表面にニッケルや金などのコーティングをしたもの、シリコンの表面を酸化させたものなど、所謂、耐食性を向上させたものを用いることもできる。

図４は、本発明のマイクロリアクタを用いた多段反応のマイクロリアクタシステムを、特に、連続送液に適用した場合の詳細を示す図である。

上述した図３に示したマイクロリアクタシステムのように、間欠送液を行う場合、シリンジ内の液体を送り切った後は、必ず最初の系内の体積分の液体をデッドボリュームとして廃棄しなければならず、そのため、高価な原料を送液する場合や、送液速度が非常に遅い場合には、実験のデータ取得において弊害を生じる場合がある。また、マイクロリアクタでの結果を、実際の生産現場で適用する場合には、装置の連続運転や連続生産による評価が必要不可欠となる。

この図４の実施例では、２本のシリンジを一組としてＴ字コネクタ４０１で接続し、これをマイクロリアクタに接続しており、かかる構成において、一方のシリンジからの送液が終わったら、他方のシリンジにより送液し、同時に、空になったシリンジに原料を吸引するという操作を繰り返す。このことによれば、送液動作に切れ目を生じることなく、連続運転を行うことができる。なお、この動作は、一連の作業として連続動作される。このような動作によれば、最初に、一回分だけのデッドボリュームの液体を廃棄すればよい。また、このデッドボリュームがシリンジ一本分の容量より大きい場合でも、送液を行うことは可能である。

また、二段反応の場合、このような連続送液の方法を採用すると、シリンジが、計６本必要になる。上記の図４では、送液ユニット１１３内のシリンジの本数が４本であるが、しかしながら、例えば、シリンジ２本を一組とした、所謂、追加送液ユニット４０２を用いることによれば、必要に応じて、マイクロリアクタシステムを再構築することが可能となる。

上述した追加送液ユニット４０２を用いることによれば、間欠送液の場合も、連続送液の場合と同様、三段反応以上の多段反応に対しても、このマイクロリアクタシステムを適用することが出来る。なお、本発明の実施形態になるマイクロリアクタシステムの以上の説明においては、液体が反応することを前提とした表現を用いているが、しかしながら、本発明のマイクロリアクタシステムは、その内部で反応が進行しない場合、つまり溶液の多段混合にも適用することができる。更に、本発明のマイクロリアクタシステムは、反応させた後に連続してクエンチ反応を行う場合や、混合させた後に連続して反応させる場合や、混合と反応が交互に必要な場合にも、同様に、適用することができる。加えて、本発明のマイクロリアクタシステムは、互いに混合し合う均一系の系だけでなく、混合し合わない乳化プロセスに代表される不均一系に対しても、同様に、適用可能である。

続いて、添付の図５〜図１１を用いて、本発明のマイクロリアクタ１０９の構成、特に、第１の実施の形態（実施例１）になる構成について詳細に説明する。

まず、図５は、本発明の実施例１になるマイクロリアクタの展開斜視図を示しており、図６は、当該マイクロリアクタを構成する流路形成プレートを示す。

図５に示すように、本発明の実施例１になるマイクロリアクタは、上側プレート５０４、下側プレート５０５、そして、ホルダプレート５０６の、合計３枚のプレートから形成される。なお、これらの３枚のプレートに対し、それぞれの表面に形成されたパッキン溝５０９内に図示しないパッキンを挿入し、そして、ネジ用孔５０７とネジ切り５０８とを用いて、図示しないネジにより止めることによれば、シール性の高いマイクロリアクタを形成することができる。また、流路５１０は、図６にも示すように、上側プレート５０４（図６（ｂ））の表面に形成された流路５１０と、下側プレート５０５（図６（ａ））の表面に形成された流路５１０とを合わせることにより構成されている。

ここで、再び、図５において、原料Ａ溶液５０１及び原料Ｂ溶液５０２は、それぞれ原料Ａ溶液導入口５１１及び原料Ｂ溶液導入口５１２から導入され、その後、流路５１０を経て、生成物溶液排出口５１３から排出され、もって、原料Ａ溶液と原料Ｂ溶液とが混合・反応することによる生成物溶液５０３が得られる。

なお、ホルダプレート５０６の裏側には、上記原料Ａ溶液導入口５１１及び原料Ｂ溶液導入口５１２、更には、生成物溶液排出口５１３に対応して、ここでは図示しないチューブと接続するためのフィッティング（図示せず）が接続できるように、ネジ切り加工（図示せず）が施されている。なお、このとき、例えば、フラットボトムタイプのフィッティングを接続できるようなネジ切り加工を施すことによれば、送液ポンプと接続されている導入部の終端や、前段のマイクロリアクタと接続されている反応部の終端を、原料Ａ溶液導入口５１１及び原料Ｂ溶液導入口５１２、そして、生成物溶液排出口５１３にまで達するようにすることが可能となり、これによれば、原料Ａ溶液５０１及び原料Ｂ溶液５０２の導入時におけるデッドボリュームを極力小さくすることが可能となる。

ここで、上側プレート５０４、下側プレート５０５、そして、ホルダプレート５０６の材質としては、行われる反応に悪影響を与えないものであればよく、また、反応の種類に応じて、適宜、変更することも出来る。かかる材質としては、例えば、ステンレス、シリコン、金、ガラス、ハステロイ、シリコン樹脂、フッ素系樹脂などを用いることができる。また、グラスライニング、金属の表面にニッケルや金などのコーティングをしたもの、シリコンの表面を酸化させたものなど、所謂、耐食性を向上させたものを用いてもよい。

そして、上述したパッキン（但し、図示せず）の材質も、反応に悪影響を与えないものであればよく、そして、反応の種類に応じて、適宜、変更することもできる。例えば、シリコン樹脂、フッ素系樹脂などを用いることができる。

また、上記の図５に示したマイクロリアクタは、パッキン及びネジにより組み立てることにより、分解可能な構造となっているが、しかしながらこれに限定されることなく、例えば、拡散接合などにより上記３枚のプレートを接合することによれば、分解不可能な構造とすることもできる。なお、マイクロリアクタは、上述したような分解可能な構造とすることによれば、例えば、その内部で閉塞が起こった場合など、これらのプレートを分解して洗浄することができることから、メンテナンス性が向上し、好ましい。

続いて、図７は、上述したマイクロリアクタの流路形状を示すための平面図（図７（ａ））及び斜視図（図７（ｂ））である。

図からも明らかなように、本発明のマイクロリアクタにおける流路５１０は、上側の部分（図では、実線で示す）と下側の部分（破線で示す）とから構成されており、この流路は以下のような形状となっている。例えば、導入された原料Ａ溶液５０１の流体と原料Ｂ溶液５０２の流体は、まず、流路変更部７０４において、下側の流路から上側の流路へ、即ち、法線方向に移動されると共に、その進路を、上流側の流路の方向へ直角に（本例では左方向に）変更される。その後、上記の流体は、流路分割部７０１において左右に分割され、更に、再度、流路変更部７０５において、上側から下側への法線方向の移動と進路の変更（本例では右方向）を行う。そして、流路合流部７０２において、上下に合流された後、流体は、再び、流路変更部７０３において、下側の流路から上側の流路へ法線方向に移動すると共に、直角に右方向に進路を変更する。そして、上述した流路が、上記マイクロリアクタの内部において、繰り返して形成されている。

即ち、マイクロリアクタの内部では、上述した流路により、原料Ａ溶液５０１及び原料Ｂ溶液５０２の迅速な混合が行われ、そして、最終的には、原料Ａ溶液及び原料Ｂ溶液が混合・反応することによる生成物溶液５０３が得られることとなる。

なお、上述したマイクロリアクタ内における溶液の分割・混合の繰り返しの数については、上記図７（ａ）、（ｂ）に示した流路形状に限定されるものではなく、用いる溶液の物性や反応時間などに応じて、適宜、変更することができることは、当業者であれば明らかであろう。

次に、図８は、上記実施例１になるマイクロリアクタの流路内における流体の、界面の回転を示す図であり、特に、図８（ａ）は、流路内において上流側から下流側に順次設定された流路断面Ａ〜Ｇの位置を示し、そして、図８（ｂ）は、マイクロリアクタの流路における上記流路断面Ａ〜Ｇでの流体の界面回転の様子を示している。

まず、流体の界面回転について説明する。ここで、上流側の進路方向に向かって、直角に、右方向にその進路を変更する場合を考える。下側の流路から上側の流路へ法線方向に移動する場合には、直線状の界面を有する流体は、下流側でその界面を右方向に９０度回転して流動する。一方、上側の流路から下側の流路へ法線方向に移動する場合には、直線状の界面を有する流体は、下流側でその界面を左方向に９０度回転して流動する。但し、このように上流側の進路と下流側の進路とが成す角度と、界面が回転する角度とが等しくなるのは、レイノルズ数が約２以下の場合であることが知られており、実際には、界面が回転する角度は、流体の粘度や密度、更には、送液速度、流路の幅や深さにも依存する。

一方、流体を分割するときには、特に、原料Ａ溶液と原料Ｂ溶液の体積比が１：１でない場合には、流体の界面に対して直交して分割するのが望ましい。何故ならば、分割から合流までの間にも反応が進行することから、その間においても、原料Ａ及び原料Ｂが所定の当量比にしておく必要があるからである。

また、原料Ａ溶液と原料Ｂ溶液の体積比が１：１の場合でも、流体の界面に対して斜めに分割すると、分割したそれぞれにおいて、原料Ａ及び原料Ｂが所定の当量比にならず、目的の当量比での反応が進行しない可能性がある。また、流体の界面上で分割すると、分割した流体の一方が原料Ａ溶液、他方が原料Ｂ溶液となり、そのため、分割している期間は反応が進行しない可能性がある。

続いて、図８（ｂ）では、導入する原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とはその間に界面を形成する（即ち、互いに全く混合しない）流体であり、体積比が１：１で導入されたと仮定する。この図８（ｂ）に示すように、まず、原料Ａ溶液５０１及び原料Ｂ溶液５０２が導入された直後では、これらの原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とが、流路内において互いに左右に位置する流体となっている（流路断面Ａを参照）。そして、下側の流路から上側の流路へ法線方向に移動すると共に、上流側の流路方向に対して直角に左方向に進路を変更し、流体の界面が左方向に９０度回転することにより、原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とが上下に分離して位置する流体となる（流路断面Ｂを参照）。その後、流体は左右方向に分割される。なお、この分割された流体のそれぞれは、原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とが上下に位置した流体となる（流路断面Ｃを参照）。その後、分割された流体のそれぞれが、上側の流路から下側の流路へ法線方向に移動すると共に、上流側の流路方向に対して直角に、右方向に進路を変更される。これにより、流体が左方向に９０度回転するが、一方の分割した流体の上に他方の分割した流体が覆い被さるように合流するため、原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とは、互いに左右に分離されて位置する流体となる（流路断面Ｄを参照）。

更に、下側の流路から上側の流路へ法線方向に移動すると共に、上流側の流路方向に対して直角に右方向へ進路を変更し、即ち、流体が右方向に９０度回転することにより、原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とは、上下に分離して位置する流体となる（流路断面Ｅを参照）。

その後、流体は左右方向に分割され、そして、分割された流体のそれぞれは、原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とが互いに上下に分離されて位置する流体となる（流路断面Ｆを参照）。その後、分割された流体のそれぞれは、上側の流路から下側の流路へ法線方向に移動すると共に、上流側の流路方向に対して直角に左方向へ進路を変更し、即ち、流体が右方向に９０度回転するが、一方の分割された流体の上に他方の分割された流体が覆い被さるように合流するため、再び、原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とは、左右に分離して位置する流体となる（流路断面Ｇを参照）。

ここで、上記の図８（ｂ）では、導入する原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２はその間に界面を形成する（即ち、互いに全く混合しない）流体であると仮定したが、しかしながら、実際には、流体は、分流・合流を繰り返す過程において、互いに混合していく。従って、流体の分流・合流の後、下側の流路から上側の流路へ法線方向に移動し、そして、上流側の流路方向に対して直交方向に進路を変更させることによれば、流体が分割される前に、必ず、原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とが上下に分離して位置する流体となることから、効率よく流体の分流・合流が起こり、これらの溶液が混合していくものと考えられる。

先にも述べたように、界面が回転する角度は、流体の粘度や密度、送液速度、流路の幅や深さなどに依存する。添付の図９は、上記実施例１になるマイクロリアクタ内の流体の界面回転を比較した図であり、ここでも流路断面は、上記図８（ａ）に示した流路断面Ａ〜Ｇと同様であり、そして、上下の流路間を法線方向に移動し、上流側の流路方向に対して直交方向に進路を変更したときの様子を示している。特に、図９（ａ）は、界面が９０度回転するとき（上記図８（ｂ）と同様）の様子を、図９（ｂ）は、界面が１３５度回転するときの様子を、そして、図９（ｃ）は、界面が１８０度回転するときの様子を示している。図９（ｂ）、（ｃ）は、レイノルズ数が大きくなり、流体の旋回による影響が現れた場合に対応する。なお、ここでも、上記図８におけると同様に、導入する原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とはその間に界面を形成する（即ち、互いに全く混合しない）流体であると仮定する。

図９（ｂ）に示すように、上下の流路間を法線方向に移動し、上流側の流路方向に対して直交方向に進路を変更したときに界面が１３５度回転する場合には、まず、原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とが、導入された直後において左右に位置した流体である（流路断面Ａを参照）。そして、下側の流路から上側の流路へ法線方向に移動すると共に、上流側の流路方向に対して直角に左方向へ進路を変更すると、界面が左方向に１３５度回転し、即ち、原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とが対角線方向に位置した流体となる（流路断面Ｂを参照）。その後、流体は左右方向に分割され、分割された流体のそれぞれが、原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とが斜め方向に位置する流体となる（流路断面Ｃを参照）。その後、分割された流体のそれぞれが、上側の流路から下側の流路へ法線方向に移動すると共に、上流側の流路方向に対して直角に右方向へ進路を変更すると、界面が左方向に１３５度回転するが、一方の分割した流体の上に他方の分割した流体が覆い被さるように合流するため、原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２交互に上下方向に位置することとなり、４層の流体となる（流路断面Ｄを参照）。

さらに、下側の流路から上側の流路へ法線方向に移動すると共に、上流側の流路方向に対して直角に右方向へ進路を変更すると、流体が右方向に１３５度回転し、もって、原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２は交互に対角線方向に位置することとなり、４層の流体となる（流路断面Ｅを参照）。

その後、流体は左右方向に分割され、分割した流体のそれぞれが交互に対角線方向に位置する４層の流体となる（流路断面Ｆを参照）。その後、分割した流体のそれぞれは、上側の流路から下側の流路へ法線方向に移動すると共に、上流側の流路方向に対して直角に左方向へ進路を変更すると、流体が左右方向に１３５度回転するが、一方の分割した流体の上に他方の分割した流体が覆い被さるように合流するため、再び、原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とが交互に左右方向に位置する４層の流体が、上下に位置する流体となる（流路断面Ｇを参照）。

以上の過程を繰り返すことにより、即ち、流路の上下間を法線方向に移動すると共に、上流側の流路方向に対して直交方向に進路を変更したときに、界面が１３５度回転するものと仮定した場合には、流体を分割するときに、原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とが、互いに対角線方向に位置する流体となる場合と、左右に位置した流体になる場合と、そして、上下に位置する流体になる場合とが存在し、それらの間を繰り返すことが分かる。

以上のように、図９（ｂ）では、導入される原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液１０２はその間に界面を形成する（即ち、互いに全く混合しない）流体であると仮定したが、しかしながら、実際には、上記図８（ｂ）（又は、図９（ａ））と同様に、これらは、流体が分流・合流を繰り返す過程において、互いに混合していく。従って、流体の分流・合流後、下側の流路から上側の流路へ法線方向に移動し、そして、上流側の流路方向に対して直交方向に進路を変更することによれば、流体が分割される前に、原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とが対角線方向に位置する流体となる場合と、上下方向に位置した流体となる場合とが必ず存在し、しかもその層の数が増えて行くことになるため、混合が促進されることが分かる。

なお、流体が分割される前に、原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とが対角線方向に位置する流体となる場合には、流体が分割された後に、原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２との流量比のバランスが崩れてしまう心配があるが、しかしながら、例えば、送液流量を十分に大きくし、あるいは、流体の分割から合流までの流路体積を小さくすることにより、流体の分割から合流までの時間を十分に短くすることが出来ることから、反応時間の制御に関しては、大きな問題は生じないものと考えられる。

一方、図９（ｃ）に示すように、上下の流路間を法線方向に移動すると共に、上流側の流路方向に対して直交方向に進路を変更しても、流体の界面が１８０度回転する場合には、まず、原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とを導入した直後は、これらの原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とが左右に位置する流体となる（流路断面Ａを参照）。そして、下側の流路から上側の流路へ法線方向に移動すると共に、上流側の流路方向に対して直角左方向に進路を変更するが、しかしながら、流体の界面は左方向に１８０度回転することから、ここでは、原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２の順序は入れ替わるが、互いに左右に位置したままの流体となる（流路断面Ｂを参照）。その後、流体は左右方向に分割され、分割した流体の一方が原料Ａ溶液５０１、他方が原料Ｂ溶液５０２となる（流路断面Ｃを参照）。その後、分割した流体のそれぞれが、上側の流路から下側の流路へ法線方向に移動すると共に、上流側の流路方向に対して直角に右方向へ進路を変更するが、しかし、ここでも界面は左方向に１８０度回転し、一方の分割した流体の上に他方の分割した流体が覆い被さるように合流するため、原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とが互いに上下に位置する流体となる（流路断面Ｄを参照）。

さらに、下側の流路から上側の流路へ法線方向に移動すると共に、上流側の流路方向に対して直角右方向に進路を変更し、流体の界面は右方向に１８０度回転する（流路断面Ｅ）。その後、流体は左右方向に分割され、分割した流体のそれぞれは、原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とが上下に位置する流体となる（流路断面Ｆを参照）。その後、分割した流体のそれぞれは、上側の流路から下側の流路へ法線方向に移動すると共に、上流側の流路方向に対して直角に左方向へ進路を変更すると、流体は右方向に１８０度回転し、一方の分割した流体の上に他方の分割した流体が覆い被さるように合流することから、原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２は交互に位置することとなり、もって、４層の流体となる（流路断面Ｇを参照）。

以上の過程を繰り返すことによれば、即ち、上下の流路間を法線方向に移動すると共に、上流側の流路方向に対して直交方向に進路を変更したときに、界面が回転しないと仮定した場合には、流体を分割するときには、必ず、原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とが上下方向に位置する流体となり、しかもその層の数が増えて行くことになるため、混合が促進されることが分かる。

ここで、図９（ｃ）では、導入する原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２はその間に界面を形成する（即ち、互いに全く混合しない）流体であると仮定したが、しかしながら、上記の図８（ｂ）（（図９（ａ））と同様に、実際には、流体の分流・合流を繰り返す過程において、これらの溶液は混合していく。従って、流体が分割される前に、流体の分流・合流の後、下側の流路から上側の流路へ法線方向に移動し、上流側の流路方向に対して直交方向に進路を変更させることによれば、効率よく流体の分流・合流が生じ、もって、溶液を混合するものと考えられる。

以上に述べた図８（ｂ）（図９（ａ））、図９（ｂ）、図９（ｃ）の説明によれば、界面が回転する角度が変わったとしても、流体が分割される前に、流体の分流・合流の後、下側の流路から上側の流路へ法線方向に移動し、かつ、上流側の流路方向に対して直交方向に進路を変更させることによれば、流体の分流・合流が効率よく生じ、もって、混合されていくことが示された。なお、界面が回転する角度は、流体の粘度や密度、送液速度、流路の幅や深さなどによって決まるレイノルズ数に依存することから、レイノルズ数がどのような値であっても、混合が促進されることを示している。特に、レイノルズ数が大きく、流体の旋回による影響が現れ、界面の回転角度が大きくなるにつれ、より効率よく分流・合流が起こっていることがわかる。従って、本発明によるマイクロリアクタを用いることによれば、送液流量が小さい場合でも、混合性能が確保できることとなる。

また、本発明によるマイクロリアクタは、上述したように、２種類の原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とを、多層（上側プレート５０４、下側プレート５０５）に亘って導入していない、即ち、最下層のホルダプレート５０６から下側プレート５０５へ導入する構造であることから、原料を導入する部分の裏側には、所謂、マニホールドがない。従って、特に、２段目以降のマイクロリアクタとしても、上記実施例１になるマイクロリアクタを用いれば、多段反応に必要な、導入部における厳密な反応時間の制御が可能となる。
［変形例］

以上に詳述した実施例１になるマイクロリアクタにおいては、流体の分流（流路分割部７０１）・合流（流路合流部７０２）の後、下側の流路から上側の流路へ法線方向に移動し、かつ、上流側の流路方向に対して直交方向に進路を変更（流路変更部７０３）する流路の構造について述べたが、次に、これを行わない場合の構造である第１の実施例（実施例１）の変形例について、以下に説明する。

図１０（ａ）は、の流路の構造を示しており、図からも明らかなように、上述したように、この変形例になるマイクロリアクタでは、上述した実施例になるマイクロリアクタでは行われた、流体の分流・合流後の下側の流路から上側の流路への法線方向の移動と上流側の流路方向に対する直交方向への進路の変更は行なわず、そして、図には、かかる流路における流体の界面回転の様子を示す流路断面Ａ〜Ｆの位置が示されている。そして、図１０（ｂ）は、上流側から下流側を見たときの、これらの流路断面Ａ〜Ｆでの流体の界面回転の様子を示す。

この図１０（ｂ）でも、上記図８（ｂ）と同様、導入する原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とはその間に界面を形成する（即ち、互いに全く混合しない）流体であると仮定する。図にも示すように、まず、原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とが導入された直後は、それぞれ左右に位置した流体となる（流路断面Ａを参照）。そして、下側の流路から上側の流路へ法線方向に移動すると共に、上流側の流路方向に対して直角左方向に進路を変更し、流体の界面が左方向に９０度回転することにより、原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とはそれぞれが上下に位置する流体となる（流路断面Ｂを参照）。その後、流体は左右方向に分割され、その後、分割された流体のそれぞれは、原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とが上下に位置する流体となる（流路断面Ｃを参照）。その後、分割された流体のそれぞれは、上側の流路から下側の流路へ法線方向に移動すると共に、上流側の流路方向に対して直角右方向に進路を変更する。この時、流体は右方向に９０度回転するが、一方の分割した流体の上に他方の分割した流体が覆い被さって合流することから、原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とがそれぞれ左右に位置する流体となる（流路断面Ｄを参照）。なお、ここまでは、上記図８（ｂ）の場合と同様である。

その後、流体は直ちに左右方向に分割されることから、分割した流体の一方は、原料Ａ溶液５０１、他方は、原料Ｂ溶液５０２となる（流路断面Ｆを参照）。その後、分割した流体のそれぞれが、下側の流路から上側の流路へ法線方向に移動すると共に、上流側の流路方向に対して直角左方向に進路を変更する。この時、流体は左方向に９０度回転するが、一方の分割した流体の上に他方の分割した流体が覆い被さって合流することから、再び、原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とがそれぞれ上下に位置する流体となる（流路断面Ｇを参照）。

従って、流体の分流・合流後に、下側の流路から上側の流路へ法線方向に移動し、上流側の流路方向に対して直交する方向に進路を変更しない場合には、流体が分割される前に、原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とが上下に位置する流体となる場合と、左右に位置する流体となる場合とが存在するため、上記図８（ｂ）で示した流体の分流・合流後に、下側の流路から上側の流路へ法線方向に移動し、かつ、上流側の流路方向に対して直交方向に進路を変更する場合に比較して、流体の分流・合流が効率よく起こらないことが分かる。

また、実際には、流体が回転する時に、流体の界面が回転するだけではなく、流体の界面自体も乱される。従って、流体の回転する回数が多くなる、又は、回転する角度が大きくなると、流体の界面がより乱され、より流体が混合し易くなると考えられる。

図１１は、混合性能と、流体が回転した角度の和との関係を示す模式図である。原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とを導入した後、分流・合流を２回繰り返した時点（流路断面Ｇを参照）において、上記図８（ｂ）の下側の流路から上側の流路へ法線方向に移動し、かつ、上流側の流路方向に対して直交方向に進路を変更した場合には、回転した角度の和は、右方向及び左方向を合わせると３６０度である。一方、上記図１０（ｂ）にも示すように、進路の法線方向への移動と直交方向への変更を行わない場合には、回転した角度の和は、右方向及び左方向を合わせても２７０度である。ここで、図１１からは、回転した角度の和が大きい程、混合性能が大きくなることから、「下側の流路から上側の流路へ法線方向に移動し、上流側の流路方向に対して直交方向に進路を変更する」という過程を加えた上記図８（ｂ）の場合のほうが、その回転する角度において、必ず、大きくなるため、流体の界面自体の乱れという観点からも、より流体が混合し易くなると言える。

従って、本発明の第１の実施例（実施例１）によるマイクロリアクタでは、液溜まりの原因となるマニホールドを間に設けず、送液流路が小さくても混合性能が高くなると共に、２枚のプレートで、簡便に、マイクロリアクタを構成することが出来る。また、このマイクロリアクタを用いたマイクロリアクタシステムによれば、多段反応が、容易に実施することが可能になる。

なお、上述した本発明の第１の実施例（実施例１）になるマイクロリアクタの説明において、進路を変更する角度として「直角」又は「直交」という表現を用いているが、しかしながら、流路の加工精度により、必ずしも正確に「右方向に９０度」又は「左方向に９０度」になるとは限らない。また、界面が回転する角度はレイノルズ数に依存するが、進路を変更する角度が正確に「右方向に９０度」又は「左方向に９０度」になっていなくても、下側の流路から上側の流路へ法線方向に移動し、かつ、上流側の流路方向に対して直交方向に進路を変更することにより、混合が促進されることは明らかである。

次に、図１２及び図１３を用いて、本発明の第２の実施形態（実施例２）になるマイクロリアクタの構成について説明する。

まず、図１２（ａ）は、本発明の第２の実施形態（実施例２）になるマイクロリアクタの流路形状を示す平面図であり、図１２（ｂ）は、その斜視図である。

本実施例２のマイクロリアクタにおける流路５１０は、上側の部分と下側の部分とからなり、導入された原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とからなる流体が、流路変更部７０４において、下側の流路から上側の流路へ法線方向に移動すると共に、上流側の流路方向に対して直角左方向に進路を変更する。そして、流路分割部７０において、流路が左右に分割され、その後、流路変更部７０５において、上側の流路から下側の流路へ法線方向に移動すると共に、上流側の流路方向に対して直角に右方向へ進路を変更する。そして、流路合流部７０２において、分割した流体が左右に位置し、その後、更に、流路変更部７０３において、下側の流路から上側の流路へ法線方向に移動すると共に、上流側の流路方向に対して直角に右方向へ進路を変更する。即ち、流路５１０は、上記の動作を繰り返して行う形状となっている。

これにより、原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２との迅速な混合が行われ、最終的には、原料Ａ溶液と原料Ｂ溶液とが混合・反応することにより、その生成物溶液５０３が得られる。

図１３は、上記第２の実施形態（実施例２）になるマイクロリアクタ内における流体の界面回転を示しており、特に、図１３（ａ）は、流体の界面回転の様子を示す流路断面Ａ〜Ｇの流路内における位置を、そして、図１３（ｂ）は、流路を上流側から下流側を見たときの、上記流路断面Ａ〜Ｇでの、流体の界面回転の様子を示している。

特に、図１３（ｂ）では、導入される原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とはその間に界面を形成する（即ち、互いに全く混合しない）流体であると仮定する。図にも示すように、まず、原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とが導入された直後は、それぞれ、左右に位置する流体となっている（流路断面Ａを参照）。そして、下側の流路から上側の流路へ法線方向に移動すると共に、上流側の流路方向に対して直角に左方向へ進路を変更し、更に、流体の界面が左方向に９０度回転することにより、原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とは、上下に位置する流体となる（流路断面Ｂを参照）。その後、流体は左右方向に分割され、分割した流体のそれぞれが、原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とが上下に位置する流体となる（流路断面Ｃを参照）。その後、分割した流体のそれぞれが、上側の流路から下側の流路へ法線方向に移動すると共に、上流側の流路方向に対して直角に右方向へ進路を変更し、流体が左方向に９０度回転する。そして、左右に位置して合流することにより、原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とが左右方向に交互に位置する４層の流体となる（流路断面Ｄを参照）。

更に、下側の流路から上側の流路へ法線方向に移動すると共に、上流側の流路方向に対して直角右方向に進路を変更し、更に、流体が右方向に９０度回転することにより、原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とが上下方向に交互に位置する４層の流体となる（流路断面Ｅを参照）。

その後、流体は左右方向に分割され、分割した流体のそれぞれが、原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とが上下方向に交互に位置する４層の流体となる（流路断面Ｆを参照）。そして、分割した流体がそれぞれ、上側の流路から下側の流路へ法線方向に移動すると共に、上流側の流路方向に対して直角に左方向へ進路を変更し、更に、流体が右方向に９０度回転する。その後、左右に位置して合流することにより、原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とが左右方向に交互に位置した、８層の流体となる（流路断面Ｇを参照）。

ここで、上記図１３（ｂ）では、導入される原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とはその間に界面を形成する（即ち、互いに全く混合しない）流体であると仮定したが、上記図８（ｂ）や図９と同様、実際には、流体の分流・合流を繰り返す過程で混合していく。従って、流体の分流・合流の後、下側の流路から上側の流路へ法線方向に移動し、かつ、上流側の流路方向に対して直交方向に進路を変更させることによれば、流体が分割される前には、必ず、原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とが上下に位置する流体となり、そして、流体の分割後、上側の流路から下側の流路へ法線方向に移動し、かつ、上流側の流路方向に対して直交方向に進路を変更し、かつ、左右に位置して合流することによれば、形成される層の数が増え、実質的な分子の拡散距離が短くなることになり、そのため、効率よく、流体の分流・合流が起こる。また、流体の界面自体の乱れという観点からも、「下側の流路から上側の流路へ法線方向に移動し、かつ、上流側の流路方向に対して直交方向に進路を変更させる」という過程により、より混合し易くなっている。

従って、本発明の第２の実施形態（実施例２）になるマイクロリアクタでも、液溜まりの原因となるマニホールドを間に設けず、送液流路が小さくても混合性能が高くなると共に、２枚のプレートで、簡便に、マイクロリアクタを構成することが出来る。

さらに、図１４を用いて、本発明の第３の実施形態（実施例３）になるマイクロリアクタの流路形状について説明する。この図１４は、本発明の第３の実施形態（実施例３）になるマイクロリアクタの、特に、その流路形状を示す平面図である。

この図にも示すように、この第３の実施形態（実施例３）になるマイクロリアクタにおける流路５１０は、上側の部分と下側の部分とからなり、導入された原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とからなる流体が、下側の流路から上側の流路へ法線方向に移動すると共に、上流側の流路方向に対して直角に左方向へ進路を変更７０４する。その後、流体は、流路分割部７０１において左右に分割され、上側の流路から下側の流路へ法線方向に移動すると共に、上流側の流路方向に対して直角に右方向へ進路を変更７０５する。その後、分割した流体が流路合流部７０２において、上記溶液が上下に位置する流体となった後、下側の流路から上側の流路へ法線方向に移動すると共に、上流側の流路方向に対して直角に左方向へ進路を変更７０４する。即ち、流路５１０は、上記の動作を繰り返す形状となっている。

これにより、原料Ａ５０１と原料Ｂ溶液５０２との迅速な混合が行われ、最終的には、原料Ａ溶液と原料Ｂ溶液とが混合・反応することにより、その生成物である生成物溶液５０３が得られる。

従って、この第３の実施例（実施例３）になるマイクロリアクタによっても、液溜まりの原因となるマニホールドを間に設けることなく、送液流路が小さいにもかかわらず混合性能が高くなると共に、２枚のプレートで、簡便に、マイクロリアクタを構成することが出来る。

また、図１５を用いて、本発明の第４の実施形態（実施例４）になるマイクロリアクタの流路形状について説明する。この図１５は、第４の実施形態（実施例４）になるマイクロリアクタの流路形状を示す平面図である。

図からも明らかなように、第４の実施形態（実施例４）になるマイクロリアクタにおける流路５１０は、上側の部分と下側の部分とからなり、導入された、原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とからなる流体が、下側の流路から上側の流路へ法線方向に移動すると共に、上流側の流路方向に対して直角に左方向へ進路を変更７０４する。そして、左右に分割７０１され、流路変更部７０５において、上側の流路から下側の流路へ法線方向に移動すると共に、上流側の流路方向に対して直角に右方向へ進路を変更し、流路合流部７０２において、分割した流体が左右に位置するように合流する。その後、流体は、更に、流路変更部７０４において、下側の流路から上側の流路へ法線方向に移動すると共に、上流側の流路方向に対して直角に左方向へ進路を変更する。即ち、流路５１０は、以上の動作を繰り返す形状となっている。

これにより、原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２との迅速な混合が行われ、最終的には、原料Ａ溶液と原料Ｂ溶液とが混合・反応することによる生成物である合成物溶液５０３が得られる。

従って、この第４の実施形態（実施例４）になるマイクロリアクタによっても、液溜まりの原因となるマニホールドを間に設けることはないことから、送液流路が小さいにもかかわらず混合性能が高くなると共に、２枚のプレートで、簡便に、マイクロリアクタを構成することが出来る。

また、図１６を用いて、本発明の第５の実施形態（実施例５）になるマイクロリアクタの流路形状について説明する。なお、この図１６は、本発明の第５の実施形態（実施例５）になるマイクロリアクタの流路形状を示す平面図である。

この第５の実施形態（実施例５）になるマイクロリアクタの流路５１０も、上側の部分と下側の部分とからなり、導入された原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とからなる流体が、流路変更部７０４において、下側の流路から上側の流路へ法線方向に移動すると共に、上流側の流路方向に対して直角に左方向に進路を変更する。その後、流路分割部７０１において、上流側の流路方向に対し、直進方向と直角方向との２つに流路に分割される。そして、流路変更部７０５において、再び、上側の流路から下側の流路へ法線方向に移動すると共に、上流側の流路方向に対して直角に右方向へ進路を変更する。更に、流路合流部７０２において、分割した流体が上下に位置するように合流した後、流路変更部７０３において、下側の流路から上側の流路へ法線方向に移動すると共に、上流側の流路方向に対して直角に右方向へ進路を変更する。即ち、流路５１０は、上記の動作を繰り返す形状を有している。

これにより、原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２との迅速な混合が行われ、最終的には、原料Ａ溶液と原料Ｂ溶液とが混合・反応することによる生成物である生成物溶液５０３が得られる。また、分割された流体の間で、流体の分割から合流までの流路体積をできる限り等しくなるようにすることにより、反応時間の制御をより厳密に行うことが可能となる。

従って、この第５の実施形態（実施例５）によるマイクロリアクタによっても、液溜まりの原因となるマニホールドを間に設けることなく、送液流路が小さいにもかかわらずその混合性能が高くなると共に、２枚のプレートで、簡便に、マイクロリアクタを構成することが出来る。

そして、図１７を用いて、本発明の第６の実施形態（実施例６）になるマイクロリアクタの流路形状について説明する。なお、この図１７は、第６の実施形態（実施例６）になるマイクロリアクタの流路形状を示す平面図である。

本第６の実施形態（実施例６）になるマイクロリアクタにおける流路５１０は、図にも明らかなように、やはり、上側の部分と下側の部分とからなり、導入された原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２とからなる流体は、流路変更部７０４において、下側の流路から上側の流路へ法線方向に移動すると共に、上流側の流路方向に対して直角に左方向へ進路を変更する。その後、流路分割部７０１において左右に分割されるが、このとき、合流時に流れる流体が下側に入り込む側の流路の分岐の角度を小さくし、もって、できる限り分割から合流までの時間が同じになるようにする。そして、流路変更部７０５において、上側の流路から下側の流路へ法線方向に移動すると共に、上流側の流路方向に対して直角右方向に進路を変更し、更に、流路合流部７０２において、分割した流体を上下に位置するように合流した後、再び、流路変更部７０３において、下側の流路から上側の流路へ法線方向に移動すると共に、上流側の流路方向に対して直角に右方向へ進路を変更する。即ち、流路５１０は、以上の動作を繰り返す形状を有している。

これにより、原料Ａ溶液５０１と原料Ｂ溶液５０２との迅速な混合が行われ、最終的には、原料Ａ溶液と原料Ｂ溶液とが混合・反応することによる生成物である、生成物溶液５０３が得られる。また、左右に分割していることから、上記図１６で示した本発明の第５の実施形態（実施例５）になるマイクロリアクタのように、流路が上流側の流路方向に対して直進方向と直角方向の２つに分割される場合に比較して、分割時に流体の流れが乱れる可能性が低くなる。

従って、この第６の実施形態（実施例６）になるマイクロリアクタにおいても、液溜まりの原因となるマニホールドを間に設けることなく、そのため、送液流路が小さいにもかかわらず混合性能が高くなると共に、２枚のプレートで、簡便に、マイクロリアクタを構成することが可能となる。

なお、以上に述べた本発明の第２〜６の実施形態（実施例２〜６）になるマイクロリアクタにおいて、分割・混合の繰り返し数については、上述した数に限定されるものではなく、用いる溶液の物性や反応時間などに応じて、適宜、変更することができる。

また、上記第１の実施形態（実施例１）での説明と同様に、進路を変更する角度として「直角」又は「直交」という表現を用いているが、しかしながら、流路の加工精度により、正確に「右方向に９０度」又は「左方向に９０度」になるとは限らない。また、界面が回転する角度はレイノルズ数にも依存するが、進路を変更する角度が正確に「右方向に９０度」又は「左方向に９０度」になっていなくてもよく、例えば、好ましくは、右方向もしくは左方向に８５〜９５度の範囲内であれば、下側の流路から上側の流路へ法線方向に移動し、かつ、上流側の流路方向に対して直交方向に進路を変更させることにより、混合が促進される。

更に、上述した本発明の第１〜６の実施形態（実施例１〜６）になるマイクロリアクタの説明においては、便宜上、「上側」又は「下側」という表現を用いているが、しかしながら、上下が逆に位置していても同じ効果が得られる。また、「上下」の関係は、左右、又は右左に位置する関係でもよく、又は、斜めに位置する関係でもよい。

また、上記の説明では、溶液はその内部で反応させることを前提とした表現を用いているが、しかしながら、本発明のマイクロリアクタは、その内部で反応が全く進行しない場合、つまり、溶液を単純に混合する場合に適用することも出来る。更には、互いに混合し合う均一系の系だけでなく、混合し合わない不均一系の系に対しても適用させることが出来る。

１０１…原料１溶液、１０２…原料２溶液、１０３…原料３溶液、１０４…原料１溶液、原料２溶液、原料３溶液の混合・反応による生成物溶液、１０５…シリンジ、１０６…シリンジポンプ、１０７…原料１溶液の導入部、１０８…原料２溶液の導入部、１０９…マイクロリアクタ、１１０…一段目の反応の反応部、１１１…原料３溶液の導入部、１１２…二段目の反応の反応部、１１３…送液ユニット、１１４…リアクタユニット、１１５…温度調節ユニット、１１６…制御装置、１１７…送液ユニットの制御およびフィードバック、１１８…温度調節ユニットと送液ユニットの間のデータ通信、１１９…リアクタユニットと送液ユニットの間のデータ通信、１２０…温度の制御およびフィードバック、２０１…一段目の反応用マイクロリアクタ、２０２…二段目の反応用マイクロリアクタ、３０１…圧力センサ、３０２…切り替えバルブ、３０３…廃液ライン、３０４…吸引ライン、４０１…Ｔ字コネクタ、４０２…追加送液ユニット、５０１…原料Ａ溶液、５０２…原料Ｂ溶液、５０３…生成物溶液、５０４…上側プレート、５０５…下側プレート、５０６…ホルダプレート、５０７…ネジ用孔、５０８…ネジ切り、５０９…パッキン溝、５１０…流路、５１１…原料Ａ溶液導入口、５１２…原料Ｂ溶液導入口、５１３…生成物溶液排出口、７０１…流路分割部、７０２…流路合流部、７０３、７０４、７０５、７０６…流路変更部。

Claims (8)

1. 少なくとも２種類の流体を混合させる流路を有し、流体の分流及び分流した流体の合流を行うことにより、流体を混合させるマイクロリアクタであって、その内部に、
   （a）ある平面内に形成され、流体を導入するための少なくとも２本の流路と、
   （b）前記平面内に形成され、導入した流体を合流するための流路と、
   （c）合流した流体が、前記平面に対して略法線方向に流れた後に、前記合流する流路が存在する平面に略平行でかつ前記合流する流路に略直交している方向に流路を変更するための流路と、
   （d）前記合流する流路に略直交している方向に流路を変更するための流路が存在する平面内に形成され、合流した流体を２つに分流するための流路と、
   （e）前記分流された流体のそれぞれが、略法線方向に流れた後に、前記合流した流体を分流する流路が存在する平面に略平行でかつ前記合流した流体を分流する流路に略直交している方向に流路を変更するための流路と、
   （f）前記合流した流体を分流する流路に略直交している方向に流路を変更するための流路が存在する平面内に形成され、２つの分流された流体を前記平面に対して略垂直方向又は略平行方向に合流するための流路と、
   （g）前記２つの分流された流体を前記平面に対して略垂直方向又は略平行方向に合流した流体が、略法線方向に進んだ後、前記２つの分流された流体を前記平面に対して略垂直方向又は略平行方向に合流する流路が存在する平面に略平行、かつ、前記合流する流路に略直交している方向に進むための流路とを有しており、
   前記（b）〜（g）の流路の各々は、少なくとも２つ以上、当該マイクロリアクタの内部に形成されていることを特徴とするマイクロリアクタ。
2. 請求項１に記載したマイクロリアクタにおいて、
   前記流路は、それぞれ流路を備えた２枚の平板状のプレートを対面させて形成され、かつ、
   一方のプレートの対向する面には、前記（a）、（b）、（e）及び（f）の流路が形成され、
   他方のプレートの対向する面には、前記（c）、（d）及び（g）の流路が形成されていることを特徴とするマイクロリアクタ。
3. 少なくとも３種類の流体を混合させるためのマイクロリアクタシステムであって、
   前記流体を送液するための送液ユニットと、少なくとも２種類の流体を反応させるためのマイクロリアクタを少なくとも２つ含むリアクタユニットと、前記リアクタユニットの温度制御を行う温度制御ユニットと、制御装置とから構成されたものにおいて、
   前記送液ユニット、前記リアクタユニット及び前記温度制御ユニットは、前記制御装置により制御かつ監視され、
   前記流体は、前記送液ユニットに含まれるシリンジおよびシンリンジポンプにより送液され、
   前記マイクロリアクタは、上流側から下流側に向かって直列に設置され、
   前記マイクロリアクタの温度は、前記温度制御ユニットを介して、各マイクロリアクタ毎に個別に制御され、
   前記マイクロリアクタは、請求項１に記載されたマイクロリアクタであることを特徴とするマイクロリアクタシステム。
4. 請求項３に記載したマイクロリアクタシステムにおいて、
   前記流体のうちの少なくとも１種類は、２本のシリンジを同時に動かすことにより送液されることを特徴とするマイクロリアクタシステム。
5. 請求項３に記載したマイクロリアクタシステムにおいて、
   前記制御装置は、前記送液ユニットにより行われる少なくとも２つの連続させたい操作を予め同時に指示することにより、前記少なくとも２つの操作を連続して行うことを特徴とするマイクロリアクタシステム。
6. 少なくとも３種類の流体を混合させるためのマイクロリアクタシステムであって、
   前記流体を送液するための送液ユニットと、少なくとも２種類の流体を反応させるためのマイクロリアクタを少なくとも２つ含むリアクタユニットと、前記リアクタユニットの温度制御を行う温度制御ユニットと、制御装置とから構成されたものにおいて、
   前記送液ユニット、前記リアクタユニット及び前記温度制御ユニットは、前記制御装置により制御かつ監視され、
   前記流体は、前記送液ユニットに含まれるシリンジおよびシンリンジポンプにより送液され、
   前記マイクロリアクタは、上流側から下流側に向かって直列に設置され、
   前記マイクロリアクタの温度は、前記温度制御ユニットを介して、各マイクロリアクタ毎に個別に制御され、
   前記マイクロリアクタは、請求項２に記載されたマイクロリアクタであることを特徴とするマイクロリアクタシステム。
7. 請求項６に記載したマイクロリアクタシステムにおいて、
   前記流体のうちの少なくとも１種類は、２本のシリンジを同時に動かすことにより送液されることを特徴とするマクロリアクタシステム。
8. 請求項６に記載したマイクロリアクタシステムにおいて、
   前記制御装置は、前記送液ユニットにより行われる少なくとも２つの連続させたい操作を予め同時に指示することにより、前記少なくとも２つの操作を連続して行うことを特徴とするマイクロリアクタシステム。

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