JP5407662B2

JP5407662B2 - 燃料電池システム及び燃料電池システムの制御方法

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Publication number: JP5407662B2
Application number: JP2009195601A
Authority: JP
Inventors: 嘉聡原; 耕太郎明石; 英高西村; 雅士佐藤; 貴仁長田; 謙中山; 要介冨田; 充彦松本; 淳一長谷川
Original assignee: Nissan Motor Co Ltd
Current assignee: Nissan Motor Co Ltd
Priority date: 2009-08-26
Filing date: 2009-08-26
Publication date: 2014-02-05
Anticipated expiration: 2029-08-26
Also published as: JP2011048989A

Description

この発明は燃料電池システム及び燃料電池システムの制御方法の改良に関する。

燃料電池システムの停止時に、アノード排出流路に設置された水素パージ弁を全閉とした状態で、水素パージ弁の上流を負圧にし、その後に水素パージ弁を開いて外気をアノード排出流路に流入させ、この流入する空気により水素パージ弁に溜まった生成水を除去する燃料電池システムで、アノード排出流路中のガスに含まれる不純物を除去するフィルタ（不純物除去手段）を水素パージ弁の上流に設けたものがある（特許文献１参照）。

特開２００７−３５３６９号公報

この場合に、発電により生成された水がフィルタに液水として付着し、燃料電池の運転停止中に凍結することがある。そこで、上記特許文献１記載のようにフィルタに滞留している液水を除去することとなる。

しかしながら、アノード排出流路に外部から空気が入ると、その空気が上流へと流れて燃料電池（電解質膜）が劣化する恐れがある。

そこで本発明は、アノード排出流路に外部から空気を導入することなく、フィルタに溜まっている液水を除去することの可能な燃料電池システム及び燃料電池システムの制御方法を提供することを目的とする。

本発明は、反応ガスを電気化学的に反応させて発電する燃料電池と、この燃料電池で反応したガスを燃料電池の外部へ排出する排出流路と、この排出流路を開閉する開閉弁と、この開閉弁上流にあって排出流路中のガスに含まれる不純物を除去する不純物除去手段とを備える燃料電池システムにおいて、この不純物除去手段と前記開閉弁との間に所定の容積を有する容量部を配置すると共に、燃料電池の運転時に前記不純物除去手段上流の排出流路のガス圧力を上昇させる。

本発明によれば、燃料電池の運転時に不純物除去手段上流の排出流路のガス圧力を上昇させたとき、容量部内部のガス圧力は不純物除去手段上流のガス圧力より遅れて上昇する。このため、不純物除去手段の上下流で圧力差が発生しこの圧力差により、不純物除去手段を上流側から下流側へと反応ガスが流れる。このとき、開閉弁は全閉状態のままである。すなわち、開閉弁を開いて外部から空気をアノード排出流路８へと取り込まなくても、燃料電池で反応したガスの流れによって不純物除去手段の液水を不純物除去手段の下流へと除去することができる。これより、燃料電池の停止中に不純物除去手段が凍結閉塞することを防止できる。

本発明の第１実施形態の燃料電池システムの概略構成図である。燃料電池システムの制御系のブロック図である。水素調圧弁の開度を増加したときのフィルタ上下流圧力の変化を示すタイミングチャートである。水素調圧弁の開度を増加したときのフィルタ掃気流速の変化を示すタイミングチャートである。フィルタ掃気のモル速度と、フィルタ上下流圧力差との関係を表す特性図である。フィルタ掃気流速と、フィルタ上下流圧力差との関係を表す特性図である。フィルタ液水除去可能域、フィルタ液水除去不可能域を示す領域図である。フィルタ掃気流速、フィルタ掃気時間を説明するためのタイミングチャートである。フィルタ掃気流速、フィルタ掃気時間を説明するためのタイミングチャートである。フィルタ液水除去の制御を説明するためのフローチャートである。第２実施形態の燃料電池システムの概略構成図である。第３実施形態の燃料電池システムの概略構成図である。第２、第３の実施形態のアノードデッドエンド運転時の水素調圧弁の状態、フィルタ上流圧力の変化を示すタイミングチャートである。１回の掃気でフィルタに滞留する液水を除去できるイメージを示すための領域図である。３回の掃気でフィルタに滞留する液水を除去できるイメージを示すための領域図である。

以下、本発明の実施形態を図面に基づいて説明する。

図１は本発明の第１実施形態の燃料電池システム１の概略構成図である。本実施形態の燃料電池システム１では、比較的小型で発電効率に優れる固体高分子型燃料電池を用いており、車両に搭載されている。

燃料電池２には、電気化学反応に供給される反応ガス（燃料ガスと酸化剤ガス）と、燃料電池２を冷却する冷却媒体が供給される。

燃料電池２は、燃料電池単セルを積層させた燃料電池スタックによって構成されている。単セルは、その積層構造の中央に膜電極接合体（Membrane Electrode Assembly；以
下「ＭＥＡ」という。）を有している。ＭＥＡは、電解質膜の両面に電極触媒層（アノード触媒層とカソード触媒層）、ガス拡散層が順次積層された構造である。電解質膜を境に一方の面側がカソードとして、他方の面側がアノードとして用いられる。ＭＥＡの両面には導電性部材であるカーボンや金属で作られたカソード側セパレータとアノード側セパレータとが配置されている。カソード側セパレータがＭＥＡと対向する面には空気（酸化剤ガス）の流路が形成され、反対面には冷却水流路を有している。アノード側セパレータＭＥＡと対向する面には水素（燃料ガス）の流路が形成され、反対面には冷却水流路を有している。このように形成された単セルを複数枚重ねたうえで、各単セルに空気、水素、冷却水を分配するマニホールドを両端に備えている。このマニホールドにより燃料電池２の外部から供給される空気、水素、冷却水を各単セルへと分配している。また、燃料電池２内部の水循環を効率よく行わせるために空気の流路（カソードガス流路）と水素の流路（アノードガス流路）とを対向流としている。

上記アノード触媒層に燃料ガスである水素が、カソード触媒層に酸化ガスである空気が供給されて、以下に示す電気化学反応によって発電が行われる。

アノード（燃料極）：Ｈ₂→２Ｈ⁺＋２ｅ^- …（１）
カソード（酸化極）：２Ｈ⁺＋２ｅ^-＋(１/２)Ｏ₂→Ｈ₂Ｏ …（２）

水素が貯蔵されている水素タンク３より水素供給管４に供給される高圧の水素は減圧弁５によって減圧され、水素調圧弁６（圧力調整手段）によって水素の圧力がさらに調整される。水素調圧弁６により調圧された水素は、燃料電池２のアノードガス入口２ａから燃料電池２内部のアノード触媒層へと供給される。

発電で使われなかった水素と発電によって生成された水とは燃料電池２のアノードガス出口２ｂよりアノード排出流路８へと排出された後、水セパレータタンク９に導かれ、この水セパレータタンク９によって生成水が液水として回収される。タンク９の下部には排水管１０が連通され、この排水管１０に排水弁１１を設けている。水セパレータタンク９に回収された液水量が所定量を超えた場合、排水弁１１を開けることにより水セパレータタンク９の液水を燃料電池システム１の外に排水する。

水セパレータタンク９下流のアノード排出流路８から分岐して水素供給管４に連通する循環路１３が設けられ、循環路が分岐する点よりも上流のアノード排出流路８に水素循環ポンプ１４を備える。この水素循環ポンプ１４によって燃料電池２のアノードガス出口２ｂよりアノード排出流路８へと排出される水素が燃料電池２のアノードガス入口２ａに循環される。

アノード排出流路８の下流端には、アノード触媒層において反応に使われなかったガスを排出する水素パージ弁１６（開閉弁）が設けられている。アノード排出流路８に排出されるガスにはカソードよりアノードへと透過してきた窒素ガスが含まれ、この窒素ガスはアノード触媒層における水素濃度を低下させるので、定期的に水素パージ弁１６を開けることにより窒素ガスを燃料電池システム１の外に排出する。

コンプレッサ２１により加圧されて空気供給管２２に供給される空気は空気加湿器２３により加湿され、燃料電池２のカソードガス入口２ｃから燃料電池２内部のカソード触媒層へと供給される。発電で使われなかった空気および発電により生成される水は燃料電池２のカソードガス出口２ｄよりカソード排出流路２５へと排出された後、再び空気加湿器２３を通過する。このとき、空気加湿器２３を通過する生成水の一部（水蒸気）がコンプレッサ２１より吸入された空気の加湿に使われる。空気加湿器２３を通過した排出空気の圧力はカソード排出流路２５の下流に設けている空気調圧弁２４によって調整される。

燃料電池２の温度が高くなりすぎると、燃料電池２内部のアノード触媒層の乾燥により燃料電池２の電圧が急激に低下することがある。このため、燃料電池２を冷却するための冷却水が使われている。燃料電池２の反応熱を吸収して高温となり燃料電池２の冷却水出口２ｅから冷却水通路３１に排出された冷却水は、熱交換器３２に導かれて放熱し、冷却水循環ポンプ３３によって再び燃料電池２の冷却水入口２ｆに送出される。

一方、電圧センサ３５および電流センサ３６によって検出される燃料電池２の電圧および取り出し電流に基づいて、燃料電池２の電圧および取り出し電流を制御する電力制御装置３７を備える。

水素温度センサ４１および水素圧力センサ４２によって検出される燃料電池２のアノードガス入口２ａにおける水素温度および水素圧力と、空気温度センサ４３および空気圧力センサ４４によって検出される燃料電池２のカソードガス入口２ｃにおける空気温度および空気圧力とが図２に示したようにコントローラ５１に入力されている。コントローラ５
１では、水素圧力センサ４２で検出されるアノードガス入口２ａの水素圧力に基づき、水素調圧弁６を介してアノードガス入口２ａの水素圧力を制御すると共に、空気圧力センサ４４で検出されるカソードガス入口２ｃの空気圧力に基づき、空気調圧弁２４を介してカソードガス入口２ｃの空気圧力を制御する。

ここで、燃料電池２の反応ガス圧力、すなわちアノードガス入口２ａの水素圧力およびカソードガス入口２ｃの空気圧力は可変圧である。すなわち、電力制御装置３７の取り出し出力および燃料電池２の温度によって、燃料電池２が安定的に発電できるよう適切な反応ガス圧力を設定している。

また、冷却水温度センサ４５、４６によって検出される燃料電池２の冷却水入口２ｆおよび冷却水出口２ｅにおける各冷却水温度が図２に示したようにコントローラ５１に入力されている。コントローラ５１では、冷却水温度センサ４５、４６で検出された冷却水入口２ｆの冷却水温度及び冷却水出口の冷却水温度２ｅに基づいて、熱交換器３２の冷却ファン３２ａによる放熱量を制御する。

さて、燃料電池２のアノードガス出口２ｂよりアノード排出流路８に排出されるガスに含まれる不純物が水素パージ弁１６に噛みこまないようにするため、水素パージ弁１６上流のアノード排出流路８にフィルタ１７（不純物除去手段）を備えている。発電により生成される水は、主に水セパレータタンク９により回収されるとはいえ、生成水はこのフィルタ１７をも通過する。燃料電池２の運転停止のため燃料電池２への水素供給を停止したときに、フィルタ１７に液水が溜まったままであると、燃料電池２の運転停止中にフィルタ１７が凍結し、アノード排出通路８がフィルタ１７によって閉塞されてしまうことがある。こうした状態になると、再び燃料電池２を運転した後に、燃料電池２の運転によってアノード排出通路８に溜まる窒素ガスを外部に排出しようと水素パージ弁１６を開いても、窒素ガスを外部に排出することができない。従って、燃料電池２の運転中に機会をみてあるいは燃料電池２の運転停止に際して、フィルタ１７に滞留している液水を除去し、燃料電池２の運転停止中にフィルタ１７に滞留している液水が凍結することがないようにしておく必要がある。

この場合に、水素パージ弁１６の凍結防止のため、燃料電池２への水素供給を停止したときに、燃料電池２内部に残った水素を消費させて燃料電池２内部のアノードガス流路を負圧（大気圧より低い圧力）にし、その後に水素パージ弁１６を所定時間だけ開放することで、外部よりアノード排出流路８に空気を流入させ、その流入する空気により水素パージ弁１６に滞留している液水を吹き飛ばす（除去する）ようにした従来装置の凍結防止方法がある（特開２００７−３５３６９号公報）。

しかしながら、従来装置の水素パージ弁１６の凍結防止方法をフィルタ１７の凍結防止にそのまま適用するのでは、外部からアノード排出流路８へと導入される空気が、そのまま燃料電池２内部のアノードガス流路に入り、ＭＥＡを劣化させる恐れがある。

そこで本実施形態では、フィルタ１７と水素パージ弁１６との間のアノード排出流路８に所定の容積を有する容積部１８を配置すると共に、燃料電池２の運転中に機会をみてフィルタ１７上流のアノード排出流路８のガス圧力を上昇させる。フィルタ１７上流のアノード排出流路８のガス圧力を上昇させることによって、フィルタ１７の上下流に圧力差を生じさせ、この圧力差を利用して、発電の終わったガスをフィルタ１７に上流側から下流側へと流し、このガス流れでフィルタ１７に滞留する液水を吹き飛ばして除去する。

以下、詳述する。図３は通常運転中においてフィルタの液水除去のために水素調圧弁６の開度を増加したときにフィルタ１７の上下流圧力がどう変化するのか、図４は同じく水
素調圧弁６の開度を増加したときに（図３と同じ条件で）フィルタ１７を上流側より下流側へと流れるガス流速がどう変化するのかをそれぞれ示している。図３、図４において横軸の時間スケールは同じである。

図３上段に示したように水素調圧弁６の開度をｔ０のタイミングで第１開度Ａから第２開度Ｂへとステップ的に増加させると、フィルタ上流圧力は第１圧力Ｐ１から第２圧力Ｐ２へと上昇する（図３下段の実線参照）。詳細には、フィルタ上流圧力はｔ０のタイミングより上昇しｔ２のタイミング以降は一定値に落ち着いている。この場合に、フィルタ１７下流には容積部１８があるため、フィルタ下流圧力は、図３下段に破線で示したようにフィルタ上流圧力よりも遅れて上昇し、ｔ２のタイミングまではフィルタ上流圧力とフィルタ下流圧力との圧力差が拡大している。そして、ｔ２のタイミングでフィルタ上流圧力の上昇が止まるため、ｔ２のタイミングからはフィルタ上下流圧力差が縮小し、ｔ４のタイミングでフィルタ上下流圧力差がゼロ、つまりフィルタ下流圧力がフィルタ上流圧力と一致している。

このようにｔ０のタイミングからｔ４のタイミングにかけてフィルタ上下流圧力差が生じると、この圧力差に起因してフィルタ１７を上流側より下流側へと発電の終わったガスが流れる。フィルタ上下流圧力差によって生じるガス流速（フィルタ掃気流速）は、図４に示したように、ｔ０のタイミングよりフィルタ上下流圧力差の拡大に伴って急激に大きくなり、その後緩やかとなりｔ２のタイミングの手前でほぼ最大となって横這いしている。そして、ｔ２のタイミングからはフィルタ上下流圧力差が縮小するためにガス流速が減少し、フィルタ上下流圧力差がゼロとなるｔ４のタイミングでゼロに戻っている。

図４より、フィルタ上下流圧力差によって生じるガス流れをフィルタ１７の掃気に用いれば、水素パージ弁１６を開いて外部から空気をアノード排出流路８へと導入しなくても、フィルタ１７に滞留している液水を吹き飛ばすことができそうである。以下、フィル
タ上下流圧力差によってフィルタ１７を上流側より下流側へと流れるガスを「掃気」ともいう。従って、図４の縦軸はフィルタ１７の掃気流速を表したものでもある。

さて、どの程度の掃気流速であれば、フィルタ１７に滞留している液水を実際に吹き飛ばすことができるのか否かを実験した。すなわち、フィルタ１７に滞留している液水を実際に吹き飛ばすことができる掃気流速の最小値を「フィルタ液水除去可能流速」として実験的に求めてみると、図４においては実線の位置にフィルタ液水除去可能流速がくることがわかった。ということは、図４では実際のフィルタ掃気流速がこのフィルタ液水除去可能流速よりも高い状態にある場合にフィルタ１７に滞留している液水を吹き飛ばすことが可能であることを表している。

これでフィルタ１７から液水を除去する目処が立ったので、次には理論的に考察する。一般的にフィルタ掃気流速はフィルタ１７の上流圧力Ｐｕｐと下流圧力Ｐｄｎとの圧力差が大きいほど大きくなる。ここで、任意の時刻をｔとし、これより短い時間Δｔが経過した時刻をｔ＋Δｔとする。時刻ｔ＋Δｔにおけるフィルタ掃気流速ｖ（ｔ＋Δｔ）を次の（３）式、（４）式、（５）式により考察する。

まず、時刻ｔ＋Δｔでのフィルタ下流圧力Ｐｄｎ（ｔ＋Δｔ）は、
Ｐｄｎ（ｔ＋Δｔ）＝Ｐｄｎ（ｔ）＋（Ｒ×Ｔｕｐ）／Ｖ×ｎ…（３）
ただし、Ｐｄｎ（ｔ）；時刻ｔでのフィルタ下流圧力、
Ｔｕｐ；フィルタ１７上流温度、
Ｖ；容積部１８の容積、
ｎ；Δｔ間のフィルタ掃気のモル数、
Ｒ；気体定数、
の式により与えられる。（３）式の右辺第２項は、Δｔ間にフィルタ１７を通過する掃気が全て容積部１８に流入することによってフィルタ下流圧力が上昇する圧力上昇分を理想気体の状態方程式から求めたものである。

上記（３）式のΔｔ間のフィルタ掃気のモル数ｎ、時刻ｔ＋Δｔでのフィルタ掃気流速ｖ（ｔ＋Δｔ）は、
ｎ＝時刻ｔ＋Δｔでのフィルタ上流圧力Ｐｕｐ（ｔ＋Δｔ）と時刻ｔでのフィルタ下
流圧力Ｐｄｎ（ｔ）との圧力差が生じたときにフィルタ１７を通過する標準状態
ガスのモル数 …（４）
ｖ（ｔ＋Δｔ）＝時刻ｔ＋Δｔでのフィルタ上流圧力Ｐｕｐ（ｔ＋Δｔ）と時刻ｔ＋
Δｔでのフィルタ下流圧力Ｐｄｎ（ｔ＋Δｔ）との圧力差が生じた
ときのフィルタ掃気流速 …（５）
であると考える。

（３）式のΔｔ間のフィルタ掃気のモル数ｎを「フィルタ掃気のモル速度」で、（４）式のＰｕｐ（ｔ＋Δｔ）とＰｄｎ（ｔ）との圧力差を単に「フィルタ上下流圧力差」でそれぞれ定義し、フィルタ掃気のモル速度と、フィルタ上下流圧力差の関係を予め実験的に求めると、図５の特性が得られた。すなわち、図５のようにフィルタ掃気のモル速度はフィルタ上下流圧力差に比例している。従って、フィルタ上下流圧力差から図５を参照することによりフィルタ掃気のモル速度を算出することができる。

また、（５）式の時刻ｔ＋Δｔでのフィルタ掃気流速ｖ（ｔ＋Δｔ）を単に「フィルタ掃気流速」で、（５）式のＰｕｐ（ｔ＋Δｔ）とＰｄｎ（ｔ＋Δｔ）との圧力差を単に「フィルタ上下流圧力差」でそれぞれ定義し、フィルタ掃気流速と、フィルタ上下流圧力差の関係を予め実験的に求めると、図６の特性が得られた。すなわち、図６のようにフィルタ掃気流速はフィルタ上下流圧力差に比例している。従って、フィルタ上下流圧力差から図６を参照することによりフィルタ掃気流速を算出することができる。

（３）式に示したように、容積部１８の容積Ｖが大きいほど、時刻ｔ＋Δｔでのフィルタ下流圧力Ｐｄｎ（ｔ＋Δｔ）が小さくなるため、フィルタ上下流圧力差が大きくなり、フィルタ掃気流速が大きくなる。また、（５）式に示したように、フィルタ上流圧力の増加速度が大きいほど、時刻ｔ＋Δｔでのフィルタ上流圧力Ｐｕｐ（ｔ＋Δｔ）が大きくなるため、フィルタ上下流圧力差が大きくなり、フィルタ掃気流速が大きくなる。従って、フィルタ掃気流速を大きくする（つまりフィルタ上下流圧力差を大きくする）ためには、フィルタ上流圧力の増加速度を大きくするか、容積部１８の容積Ｖを大きくする必要がある。これで理論的考察を終える。

図７は、横軸にフィルタ掃気時間を、縦軸にフィルタ掃気流速をそれぞれ採ったときに、１回のフィルタ上流圧力の上昇による掃気でフィルタ１７に滞留する液水を除去することが可能か否かの境界を予め実験的に求めたものである。境界を表す曲線より上の領域が、１回のフィルタ上流圧力の上昇による掃気でフィルタ１７に滞留する液水を除去することが可能な領域（フィルタ液水除去可能域）、境界を表す曲線より下の領域が、１回のフィルタ上流圧力の上昇による掃気でフィルタ１７に滞留する液水を除去することが不可能な領域（フィルタ液水除去不可能域）である。ここで、フィルタ液水除去可能域とフィルタ液水除去不可能域の境界は、フィルタ１７に滞留している液水量に依存し、液水量が多いほど境界の曲線が上方にずれるものと考えられる。

フィルタ１７の掃気に用いられるガス容積は、理論的には、フィルタ掃気流速とフィルタ掃気通過面積とフィルタ掃気時間との積で表される。従って、容積部１８は、フィルタ掃気流速と、フィルタ掃気通過面積とフィルタ掃気時間との積に相当する容積を少なくと
も有していることが必要である。この場合、フィルタ掃気通過面積は変化しないので、フィルタ掃気流速とフィルタ掃気時間とで定まる運転点が図７においてフィルタ液水除去可能域にあれば１回のフィルタ上流圧力の上昇による掃気でフィルタ１７に滞留する液水を除去することが可能となる。例えば図１４に１回のフィルタ上流圧力の上昇による掃気でフィルタ１７に滞留する液水を除去できるイメージを示す。なお、１回のフィルタ上流圧力の上昇による掃気でフィルタ１７に滞留する液水を除去するには、フィルタ掃気流速の値が小さいほどフィルタ掃気時間が長く必要になる。

一方、フィルタ掃気流速とフィルタ掃気時間とで定まる運転点が図７においてフィルタ液水除去不可能域にあれば１回のフィルタ上流圧力の上昇による掃気でフィルタ１７に滞留する液水を除去することが不可能となる。例えば、フィルタ掃気流速のみがフィルタ液水除去可能域にあってもフィルタ掃気時間がフィルタ液水除去可能域域にこなければ、１回のフィルタ上流圧力の上昇による掃気でフィルタ１７に滞留する液水を除去できない。その際にはフィルタ上流圧力の上昇を何回か実行し、フィルタ掃気時間がフィルタ液水除去可能域にくるようにする。同様に、フィルタ掃気時間のみがフィルタ液水除去可能域にあってもフィルタ掃気流速がフィルタ液水除去可能域域にこなければ、１回のフィルタ上流圧力の上昇による掃気でフィルタ１７に滞留する液水を除去できない。その際にはフィルタ上流圧力の上昇を何回か実行し、フィルタ掃気流速がフィルタ液水除去可能域にくるようにする。例えば図１５に３回のフィルタ上流圧力の上昇による掃気でフィルタ１７に滞留する液水を除去できるイメージを示す。ここで、２回目の掃気時のほうが１回目の掃気時よりもフィルタ上流圧力を上昇させ、３回目の掃気時のほうが２回目の掃気時よりもフィルタ上流圧力を上昇させている。

結論として、フィルタ掃気流速とフィルタ掃気時間とで定まる運転点が図７においてフィルタ液水除去可能域にくるように、容積部１８の容積Ｖと、１回の水素調圧弁開度の増加量とを設定することで、１回のフィルタ上流圧力の上昇による掃気でフィルタ１７に滞留する液水を除去できる。

次に、図７の縦軸のフィルタ掃気流速及び横軸のフィルタ掃気時間と、図４との関係を、図８、図９を参照して整理しておく。なお、図８、図９の特性は図４と同じものである。

まず、図８においてフィルタ１７より吹き飛ばすことのできる液水量は、実際のフィルタ掃気流速がフィルタ液水除去可能流速を超えている部分の面積Ｓ１に比例する。この面積Ｓ１の横の長さと高さが理論的にはフィルタ掃気時間とフィルタ掃気流速となるが、実際には面積Ｓ１が長方形でないため近似することとなる。すなわち、図８においては、実際のフィルタ掃気流速がフィルタ液水除去可能流速を横切って大きくなるｔ１のタイミングより、その後に実際のフィルタ掃気流速がフィルタ液水除去可能流速を横切って小さくなるｔ３のタイミングまでの時間であるフィルタ掃気時間１と、フィルタ掃気時間１におけるフィルタ掃気流速の平均値（面積Ｓ１の平均の高さ）またはフィルタ掃気時間１におけるフィルタ掃気流速最大値との積で近似する。この近似方法では、フィルタ掃気時間１を図７の横軸のフィルタ掃気時間として、フィルタ掃気時間１におけるフィルタ掃気流速の平均値またはフィルタ掃気時間１におけるフィルタ掃気流速最大値を図７の縦軸のフィルタ掃気流速として採用する。

あるいは、フィルタ掃気時間１におけるフィルタ掃気流速の平均値に代えて、フィルタ掃気時間１におけるフィルタ掃気流速の平均値からフィルタ液水除去可能流速を差し引いた値を用い、またフィルタ掃気時間１におけるフィルタ掃気流速最大値に代えて、フィルタ掃気時間１におけるフィルタ掃気流速最大値からフィルタ液水除去可能流速を差し引いた値を用いることができる。

また、上記の面積Ｓ１に代えて、図９に示したように、実際のフィルタ掃気流速が正である部分の面積Ｓ２を用いてもかまわない。この面積Ｓ２は、ｔ０のタイミングよりｔ４のタイミングまでの時間であるフィルタ掃気時間２と、フィルタ掃気時間２におけるフィルタ掃気流速の平均値（面積Ｓ２の平均の高さ）またはフィルタ掃気時間２におけるフィルタ掃気流速最大値との積で近似する。この近似方法では、フィルタ掃気時間２を図７の横軸のフィルタ掃気時間として、フィルタ掃気時間２におけるフィルタ掃気流速の平均値またはフィルタ掃気時間２におけるフィルタ掃気流速最大値を図７の縦軸のフィルタ掃気流速として採用する。

このように、図７の横軸のフィルタ掃気時間及び縦軸のフィルタ掃気流速として何を採用するかは図８、図９で示したように様々考えられるので、最終的には適合により採用する値を定めればよい。さらに述べると、図７の横軸のフィルタ掃気時間及び縦軸のフィルタ掃気流速として採用する値を定めた後には、１回のフィルタ上流圧力の上昇による掃気でフィルタ１７に滞留する液水を除去することが可能か否かの境界（図７の境界）を予め実験的に求めることができる。

次に、コントローラ５１により行われるフィルタ液水除去の制御を図１０のフローチャートに基づいて説明する。図１０のフローは一定時間毎（例えば１０ｍｓ毎）に実行する。

ステップ１では液水除去経験フラグをみる。この液水除去経験フラグは燃料電池２の運転始動時にゼロに初期設定されている。従って、今は液水除去経験フラグ＝０であるとしてステップ２以降に進む。

ステップ２では今回に液水除去許可条件が成立しているか否か、ステップ３では前回に液水除去許可条件が成立していたか否かをみる。液水除去許可条件は予め定めておけばよい。例えば、燃料電池２を一定時間運転すれば、発電による液水がフィルタ１７に所定量滞留するとして、一定時間毎に（定期的に）液水除去許可条件が成立するとしてもよいし、所定の低負荷に限って液水除去許可条件が成立するとしてもよい。ステップ２で今回に液水除去許可条件が成立していないときはそのまま処理を終了する。

ステップ２で今回に液水除去許可条件が成立し、かつステップ３で前回に液水除去許可条件が成立していなかった、つまり今回に液水除去許可条件が成立したときには、フィルタ１７の上下流に圧力差を生じさせてフィルタ１７に上流から下流に向けて、発電後のガス（掃気）を流すため、ステップ４〜１１に進む。

まずステップ４ではそのときの水素調圧弁開度θをメモリθ０に移し、ステップ５で水素調圧弁開度θを一定値Δθ１だけ大きくする。これを図３上段と対応付けると、ステップ４は第１開度Ａをメモリθ０に格納することである。また、一定値Δθ１は図３上段において第２開度Ｂから第１開度Ａを差し引いた値（つまり水素調圧弁開度の増加量）である。

水素調圧弁開度θを一定値Δθ１だけステップ的に大きくすると、フィルタ１７上流のアノード排出流路８のガス圧力（フィルタ上流圧力）が上昇して、フィルタ１７の上下流に圧力差が生じ（図３下段参照）、このフィルタ上下流圧力差によりフィルタ１７に上流側から下流側へと発電後のガス（掃気）が流れる（図４参照）。このときのフィルタ掃気流速とフィルタ掃気時間とから定まる運転点が、図７においてフィルタ液水除去可能域にくるように、一定値Δθ１と容積部１８の容積Ｖとを定めておく。

ステップ６では、水素調圧弁開度θの増加によって生じるフィルタ上下流圧力差を算出する。水素調圧弁開度を一定値Δθ１だけ増加した場合のフィルタ上下流圧力差は、基本的にこの一定値Δθ１と容積部１８の容積Ｖとから定まり、さらにフィルタ１７の上流温度に依存するので、フィルタ上流温度を相違させた場合のフィルタ上下流圧力差を実験により予め求めてテーブルにしておき、温度センサ４７により検出されるフィルタ上流温度からこのテーブルを参照してフィルタ上下流圧力差を算出する。

ステップ７では、このようにして求めたフィルタ上下流圧力差から図６を内容とするテーブルを参照することによりフィルタ掃気流速を算出する。

ステップ８ではフィルタ掃気時間を算出する。このフィルタ掃気時間も、基本的に上記の一定値Δθ１と容積部１８の容積Ｖとから定まり、さらにフィルタ１７の上流温度に依存するので、フィルタ上流温度を相違させた場合のフィルタ掃気時間を実験により予め求めてテーブルにしておき、温度センサ４７により検出されるフィルタ上流温度からこのテーブルを参照してフィルタ掃気時間を算出する。

ステップ９では、このようにして求めたフィルタ掃気時間と上記のフィルタ掃気流速とから定まる運転点が図７においてフィルタ液水除去可能域にあるか否かをみる。図７の特性はコントローラ５１内のメモリに予め記憶させておく。フィルタ掃気流速とフィルタ掃気時間とから定まる運転点が図７においてフィルタ液水除去可能域にあるときには、今回に行う掃気（１回のフィルタ上流圧力の上昇による掃気）でフィルタ１７に滞留する液水を除去することが可能であると判断し、ステップ１１に進む。

一方、ステップ９でフィルタ掃気流速とフィルタ掃気時間とから定まる運転点が図７においてフィルタ液水除去不可能域にあるときには、今回に行う掃気（１回のフィルタ上流圧力の上昇による掃気）でフィルタ１７に滞留する液水を除去することが不可能であると判断し、ステップ１０に進んで水素調圧弁開度θをさらに一定値Δθ２だけ大きくした後に、ステップ１１に進む。このときには、ステップ５での水素調圧弁開度の増加が加わっているので、フィルタ液水除去許可条件が成立する直前での水素調圧弁開度よりも合計でΔθ１＋Δθ２だけ大きくなる。これは、一定値Δθ２の分だけフィルタ上下流圧力差を大きくしてフィルタ掃気流速を大きくし、これによってフィルタ掃気流速とフィルタ掃気時間とから定まる運転点を図７においてフィルタ液水除去可能域に収めるためである。

ステップ１１ではタイマを起動する（タイマ値ｔ１をゼロにする）。このタイマは、水素調圧弁開度θを一定値Δθ１だけ（あるいはΔθ１＋Δθ２だけ）大きくしてからの経過時間を計測するためのもので、コントローラ５１に内蔵されている。

一方、ステップ２で今回に液水除去許可条件が成立し、かつステップ３で前回にも液水除去許可条件が成立していた、つまり続けて液水除去許可条件が成立しているときには、ステップ１２に進み、タイマ値ｔ１と所定値を比較する。所定値としては、フィルタ掃気時間またはこれよりも長い時間を予め定めておく。タイマ値ｔ１が所定値未満であるときにはフィルタ１７からの液水除去がまだ完了していないので、そのまま今回の処理を終了する。

やがて、ステップ１２でタイマ値ｔ１が所定値以上になれば、１回のフィルタ上流圧力の上昇による掃気でフィルタ１７に滞留する液水の除去が完了したと判断し、ステップ１３、１４に進んで液水除去経験フラグ＝１とすると共に、メモリθ０の値を水素調圧弁開度θとする。ステップ１４は、水素調圧弁開度θをステップ４、５での操作を行う前の開度に戻すものである。

ステップ１３での液水除去経験フラグ＝１により次回からステップ２よりステップ３以降に進むことができない。

このようにして設定される水素調圧弁開度θは、図示しないフローにおいて出力信号に変換され、変換された出力信号が水素調圧弁６に出力される。

図１０は、燃料電池２の運転中に１回だけフィルタ１７から液水除去を行う構成となっているが、定期的にフィルタ１７から液水除去を行わせたいのであれば、液水除去経験フラグ＝１となっている場合に、一定時間が経過したとき液水除去経験フラグ＝０としてやればよい。このときには、図１０において再びステップ２よりステップ３以降に進むこととなり、２回目のフィルタ１７からの液水除去が行われる。

このように、本実施形態によれば、フィルタ１７（不純物除去手段）と水素パージ弁１６（開閉弁）との間のアノード排出流路８に所定の容積を有する容積部１８を配置すると共に、フィルタ１７上流のアノード排出流路８のガス圧力を上昇させるので、容量部１８内部のガス圧力がフィルタ１７上流のガス圧力より遅れて上昇する。このため、フィルタ１７の上下流で圧力差が発生しこの圧力差により、フィルタ１７を上流側から下流側へと発電を終えた後の反応ガスが流れる。このとき、水素パージ弁１６は全閉状態のままである。すなわち、水素パージ弁１６を開いて外部から空気をアノード排出流路８へと取り込まなくても、燃料電池２で反応したガスの流れによってフィルタ１７に滞留する液水をフィルタ１７の下流へと除去することができる。これより、燃料電池２の停止中にフィルタ１７が凍結閉塞することを防止できる。

また、本実施形態によれば、容積部１８は、フィルタ掃気流速（不純物除去手段を通過するガスの流速）と、フィルタ掃気通過面積（不純物除去手段を通過するガスの面積）と、フィルタ掃気時間（不純物除去手段をガスが通過する時間）との積に相当する容積を少なくとも有するので、フィルタ１７上流のアノード排出流路８のガス圧力を上昇させたとき、フィルタ１７から液水を除去するに十分なフィルタ上下流圧力差を容易に生じさせることができる。

また、本実施形態によれば、フィルタ掃気流速とフィルタ掃気時間とをパラメータとして、フィルタ液水除去可能域（不純物除去手段の液水を除去することが可能な領域）の境界を予め定めたマップを備え（図７参照）、フィルタ１７上流のアノード排出流路８のガス圧力を上昇させることによって生じるフィルタ１７を通過するガスの流速（フィルタ掃気流速）と、このガスがフィルタ１７を通過する時間（フィルタ掃気時間）とから定まる運転点がフィルタ液水除去可能域にあるようにするので（図１０のステップ４〜１０参照）、フィルタ１７に滞留する液水を精度良く除去することができる。

また、本実施形態によれば、フィルタ１７上流のアノード排出流路８のガス圧力を上昇させることによって生じるフィルタ１７を通過するガスの流速（フィルタ掃気流速）と、このガスがフィルタ１７を通過する時間（フィルタ掃気時間）とから定まる運転点が図７に示される液水除去可能域に入るように、フィルタ１７上流のアノード排出流路８のガス圧力を上昇させている（図１０のステップ４〜１０参照）。フィルタ１７上流のアノード排出流路８のガス圧力を上昇させると、フィルタ掃気流速が大きくなるため、フィルタ掃気流速とフィルタ掃気時間とから定まる運転点を液水除去可能域に収めることができる。

本実施形態では、フィルタ１７からの液水除去を行った後にあるいはフィルタ１７からの液水除去に続けて、フィルタ１７下流の水素パージ弁１６を開き、フィルタ１７より除去された液水を外部へ放出することが好ましい。これによって、フィルタ１７より除去された液水が再びフィルタ１７に侵入してフィルタ凍結の原因となることを防止できる。

本実施形態では、フィルタ１７上流の水セパレータタンク９によって、発電により生成される水を回収するようにしているので、フィルタ１７にまで到達する生成水はわずかである。また、排水弁１１を開いて水セパレータタンク９に溜まった液水を外部へ放出するようにしているので、フィルタ１７にまで到達する生成水はわずかである。つまり、フィルタ１７に滞留する液水量を少なくしているのであり、これによって、フィルタ掃気時間を短縮できる。

本実施形態では、さらに次のバリエーションを考えることができる。すなわち、フィルタ１７上流のアノード排出流路８のガス圧力を上昇させた後にはやがてフィルタ上下流圧力差がなくなる。この場合に、フィルタ上下流圧力差がなくなったタイミングで水素パージ弁１６を開くようにする。水素パージ弁１６を開くと、フィルタ１７の下流が大気圧となって再びフィルタ上下流圧力差が生じるため、発電後のガス（掃気）がフィルタ１７を上流から下流へと流れる。つまり、このバリエーションによれば、フィルタ掃気時間を長くすることができる。

また、燃料電池２への水素（反応ガス）の供給を停止するときにフィルタ１７上流のアノード排出流路８のガス圧力を上昇させた状態で水素パージ弁１６を開くバリエーションを考えることができる。水素パージ弁１６を開くと、フィルタ１７の下流が大気圧となって再びフィルタ上下流圧力差が生じるためガスがフィルタ１７を上流から下流へと流れる。つまり、この他のバリエーションによっても、フィルタ掃気時間を長くすることができる。

図１１、図１２は第２、第３の実施形態の燃料電池システム１の概略構成図である。第１実施形態の図１と同一部分には同一の符号を付している。第３実施形態は、第２実施形態の水セパレータタンク９を削除し、容積部１８に水セパレータタンクの機能を追加することによって、燃料電池システム１を簡素化したものである。このため、容積部１８の下部に排水管１０を連通し、この排水管１０に排水弁１１を設けている。

第２、第３の実施形態は、アノードデッドエンド運転を行うものに適用するものである。アノードデッドエンド運転を行うものでは、第１実施形態と相違して循環路１３及び水素循環ポンプ１４が不要となる。

アノード排出流路８に排出されるガスにはアノードでの発電に消費されなかった水素（アノードガス）が含まれるので、水素パージ弁１６を開いてこれをそのまま廃棄するのでは、水素が無駄になる。このため、燃料電池２内部のアノードガス流路が昇圧される過程と減圧される過程とからなる圧力脈動の周期を単位周期として、単位周期が繰り返されるようにアノードに水素を供給することにより、アノードに供給する水素を燃料電池２及び水セパレータタンク９の外部に排出しないアノードデッドエンド運転を行う。

アノードデッドエンド運転をさらに説明する。図１１、図１２において、水素調圧弁６を開いて燃料電池２内部のアノードに水素を供給すると共に、コンプレッサ２１を起動し燃料電池２内部のカソードに空気を圧送（供給）してＭＥＡで発電を開始する。ＭＥＡが発電を開始すると、発電に伴いカソードに水が生成される。その生成水はカソードからアノードに向けて移動しアノードにも到達する。アノード反応面を通過してきた水（汽水・液水）はいずれアノード中のガス拡散層（gas diffusion layer）も透過し、燃料電池
２内部のアノードガス流路上に出てくる。このまま発電を続けていると、燃料電池２内部のアノードガス流路の圧力は水素調圧弁６により決められている上限圧に張り付いたままとなり、タンク３から供給される水素は発電で消費される質量流量のみとなる。

その質量流量だけ流して燃料電池２を運転する場合、燃料電池２内部のアノードガス流路上にある水を水セパレータタンク９まで排水するだけの動圧が得られず、いずれは燃料電池２内部のアノードガス流路上の水が水素の拡散を阻害して水素の供給不足からの電圧低下を引き起こし、やがてＭＥＡが発電不能となってしまう。

この問題を回避するために発電中に水素調圧弁６を一時的に全閉状態にすると、タンク３から燃料電池２への水素の供給は行なわれずに、水素調圧弁６から水素パージ弁１６までを流れるアノードガスの流路に残留する水素を用いて発電が継続される。この場合に、最大の容積を有するのは、アノード排出流路８に設けられている水セパレータタンク９（第３実施形態では容積部１８）であり、この水セパレータタンク９内に残留する水素が燃料電池２内部のアノードガス流路に向けて流れる。そして、燃料電池２内部のアノードガス流路の容積や水セパレータタンク９中に残留する水素を発電で消費するために燃料電池２内部のアノードガス流路及び水セパレータタンク９内のガス圧力が低下してくる。

ガス圧力が低下したら再び水素調圧弁６を開く。すると、タンク３からの水素が燃料電池２内部のアノード流路に向けて流れ、燃料電池２内部のアノードガス流路の圧力が上昇する。そのとき発生する動圧で燃料電池２内部のアノードガス流路上の水が燃料電池２内部のアノードガス流路の下流側より水セパレータタンク９まで移動し、これによって発電がある程度継続できるようになる。つまり、燃料電池２内部のアノードガス流路を昇圧する過程と減圧する過程とを一定周期で繰り返す。このように、燃料電池２内部のアノードガス流路が昇圧される過程と減圧される過程とからなる圧力脈動の周期を単位周期として、単位周期が繰り返されるようにアノードに水素を供給する運転が、従ってアノードに供給する水素を燃料電池２及び水セパレータタンク９の外部に排出しない運転がアノードデッドエンド運転といわれるものである。このため、アノードデッドエンド運転中にフィルタ上流圧力（燃料電池２内部のアノードガス流路の圧力にほぼ等しい）は図１３に示したように昇圧と減圧とを繰り返す。

第２、第３の実施形態では、水素調圧弁６を全閉とすることにより燃料電池２内部のアノードガス流路の圧力を減圧し、水素調圧弁６を所定開度とすることにより燃料電池２内部のアノードガス流路の圧力を昇圧する場合で説明したが、図１１、図１２に示したように電力制御装置３７を備えている場合には、この電力制御装置３７により燃料電池２内部のアノードガス流路を減圧することができる。すなわち、電力制御装置３７により燃料電池２から出力を取り出す際に燃料電池２内部のアノードガス流路の水素が消費されるため、水素調圧弁は所定開度に保持したままでも燃料電池２内部のアノードガス流路が減圧されることとなる。よって、アノードデッドエンド運転における減圧時には水素調圧弁６は所定開度に保持したまま電力制御装置３７により燃料電池２から出力を取り出すようにすればよい。

燃料電池２の運転中には、カソードで生成した水が電解質膜を介してアノードにも供給される。また、電解質膜は高いガス透過性を有する場合が多く、カソードガスに空気を使用した場合にはカソードからアノードへと透過した窒素が燃料電池２内部のアノードガス流路上に堆積する。そのため、アノードデッドエンド運転では圧力上昇中のアノードガスの流れ（順流）を利用してアノードガス流路上に堆積した液水や窒素を除去し、水素パージ弁１６及び排水弁１１から外部に排出する。

第２、第３の実施形態では、このようにアノードデッドエンド運転を行うものを前提として、第１実施形態と同じに、フィルタ１７と水素パージ弁１６との間のアノード排出流路８に所定の容積を有する容積部１８を配置すると共に、燃料電池２の運転中に機会をみてフィルタ１７上流のアノード排出流路８のガス圧力を上昇させる。フィルタ１７上流のアノード排出流路８のガス圧力を上昇させることによって、フィルタ１７の上下流に圧力
差を生じさせ、この圧力差を利用して、発電の終わったガスをフィルタ１７に上流側から下流側へと流し、このガス流れでフィルタ１７に滞留する液水を吹き飛ばして除去する。

このフィルタ１７上流のアノード排出流路８のガス圧力の上昇のさせ方及び容積部１８に関する考え方は第１実施形態と同様であるため、その詳細な説明は省略する。

１燃料電池システム
２燃料電池
６水素調圧弁（圧力調整手段）
８アノード排出流路（排出流路）
１６水素パージ弁（開閉弁）
１７フィルタ（不純物除去手段）
１８容積部
５１コントローラ

Claims

反応ガスを電気化学的に反応させて発電する燃料電池と、
この燃料電池で反応したガスを燃料電池の外部へ排出する排出流路と、
この排出流路を開閉する開閉弁と、
この開閉弁上流にあって排出流路中のガスに含まれる不純物を除去する不純物除去手段と、
この不純物除去手段と前記開閉弁との間に配置され所定の容積を有する容量部と、
前記燃料電池の運転時に前記不純物除去手段上流の排出流路のガス圧力を上昇させる圧力調整手段と
を含むことを特徴とする燃料電池システム。
前記容積部は、前記不純物除去手段を通過するガスの流速と、前記不純物除去手段を通過するガスの面積と、前記不純物除去手段をガスが通過する時間との積に相当する容積を少なくとも有し、
前記不純物除去手段を通過するガスの流速と前記不純物除去手段をガスが通過する時間とをパラメータとして、前記不純物除去手段の液水を除去することが可能な領域である液水除去可能域の境界を予め定めたマップを備え、
前記不純物除去手段上流の排出流路のガス圧力を上昇させることによって生じる前記不純物除去手段を通過するガスの流速と、このガスが前記不純物除去手段を通過する時間とから定まる運転点が前記液水除去可能域にあるようにすることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池システム。
前記不純物除去手段上流の排出流路のガス圧力を上昇させることによって生じる前記不純物除去手段を通過するガスの流速と、このガスが前記不純物除去手段を通過する時間とから定まる運転点が前記液水除去可能域に入るように、前記不純物除去手段上流の排出流路のガス圧力を上昇させることを特徴とする請求項２に記載の燃料電池システム。
反応ガスを電気化学的に反応させて発電する燃料電池と、
この燃料電池で反応したガスを燃料電池の外部へ排出する排出流路と、
この排出流路を開閉する開閉弁と、
この開閉弁上流の排出流路中のガスに含まれる不純物を除去する不純物除去手段と、
この不純物除去手段と前記排出弁との間に配置され所定の容積を有する容量部と、
を備え、
前記燃料電池の運転時に前記不純物除去手段上流の排出流路のガス圧力を上昇させることを特徴とする燃料電池システムの制御方法。
前記不純物除去手段上流の排出流路のガス圧力を上昇させた後に前記不純物除去手段の上流と下流の圧力差がなくなった場合に、前記開閉弁を開くことを特徴とする請求項４に記載の燃料電池システムの制御方法。
前記燃料電池への反応ガスの供給を停止するときに前記不純物除去手段上流の排出流路のガスの圧力を上昇させた状態で前記開閉弁を開くことを特徴とする請求項４または５に記載の燃料電池システムの制御方法。