JP5358906B2 - バイポーラ電池の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、バイポーラ電池の製造方法に関する。

バイポーラ電池は、集電体の一方の面に正極が形成され、他方の面に負極が形成されたバイポーラ電極に電解質層を設け、これらを複数積層した構造を有しており、例えば特許文献１には、前述のバイポーラ電極を電解質が含浸されたセパレータを介して複数積層した構造が開示されている。

このバイポーラ電極を積層する際には、正極と負極を有する集電体、電解質層（電解質が浸透し且つ正極と負極を区分けするセパレータの層、及び正極または負極とセパレータ間の電解質の層）を設けるのであるが、電解質を設ける際に、正極または負極とセパレータの間の電解質に気泡が混入して残留することがある。

これは、正極または負極に付与された電解質の層にセパレータを重ねる際に、セパレータに皺が生じて電解質の層に微少隙間が生じたり、或いは重ね動作によっても電解質の層に気泡を混入させてしまうことがあるからである。

このように積層した部位に気泡が残ると、その部位ではイオン透過および電子の移動ができないデッドスペースが発生し、出力低下の要因にもなるので、出力密度を向上させる際の課題となっていた。
特開平１１−２０４１３６号公報

本発明は、上記従来技術に伴う課題を解決するためになされたものであり、気泡の混入を抑制することにより出力密度を向上させ、電池性能の優れたバイポーラ電池を製造できるバイポーラ電池およびその製造方法並び製造装置を提供することを目的とする。

上記目的を達成する本発明に係るバイポーラ電池の製造方法は、集電体の一方の面に正極が形成され他方の面に負極が形成されたバイポーラ電極に対し、電解質が浸透するよう通気性を有したセパレータを含む電解質層を設け、これらを複数積層したバイポーラ電池の製造方法であって、前記バイポーラ電極に対して電解質層を設ける際、前記電解質層内の気泡をセパレータを通して排出し、前記電解質層は、前記セパレータに電解質を浸透させた層と、前記セパレータと正極または負極との間の電解質の層を有し、前記バイポーラ電極に対して電解質層を設ける際、前記バイポーラ電極の正極または負極のいずれか一方の電極に電解質を付与してセパレータを重ねてサブアッシーユニットを形成する工程と、前記サブアッシーユニットを複数積層して積層体を形成するアッシー工程を有し、通気性を有するセパレータ保持板に前記セパレータを保持し、前記バイポーラ電極を前記セパレータに重ねた後、前記バイポーラ電極を前記セパレータに対して押圧することにより、前記電解質層内の気泡を前記セパレータ及び前記セパレータ保持板を通して排出することを特徴とする。

上記目的を達成する本発明に係るバイポーラ電池は、集電体の一方の面に正極が形成され他方の面に負極が形成されたバイポーラ電極に対し、電解質が浸透するよう通気性を有したセパレータを含む電解質層を設け、これらを複数積層したバイポーラ電池であって、前記電解質層は、セパレータを通して気泡が排出されつつセパレータ内に電解質が浸透された層であることを特徴とする。

上記目的を達成する本発明に係るバイポーラ電池の製造装置は、集電体の一方の面に正極が形成され他方の面に負極が形成されたバイポーラ電極に対し、電解質が浸透するよう通気性を有したセパレータを含む電解質層を設け、これらを複数積層したバイポーラ電池の製造装置であって、前記バイポーラ電極に対して電解質層を設ける際、前記電解質層内の気泡をセパレータを通して排出する気泡排出機構を有することを特徴とする。

上記のように構成した本発明に係るバイポーラ電池の製造方法は、セパレータの電極側に混入した気泡を通気性を有するセパレータを通して排出させるため、気泡の混入を抑制して出力密度が向上し、電池性能の優れたバイポーラ電池を製造することができる。

上記のように構成した本発明に係るバイポーラ電池は、セパレータの電極側に混入した気泡が通気性を有するセパレータを通して排出させつつ電解質がセパレータ内に浸透されているため、気泡の混入を抑制すると共に、セパレータ内に電解質が密に浸透しているので、出力密度が向上し、電池性能の優れたバイポーラ電池を製造することができる。

上記のように構成した本発明に係るバイポーラ電池の製造装置は、セパレータの電極側に混入した気泡を通気性を有するセパレータを通して排出させる気泡排出機構を有するため、気泡の混入を抑制して出力密度が向上し、電池性能の優れたバイポーラ電池を製造することができる。

本発明の実施形態を、図面を参照しつつ説明する。

図１は、本発明に係るバイポーラ電池の製造工程において、電解質層内の気泡をセパレータを通して排出することを説明するための断面図、図２は、本発明に係るバイポーラ電池の製造方法により製造されるバイポーラ電池を説明するための斜視図、図３は、同バイポーラ電池を説明するための断面図、図４は、図２に示されるバイポーラ電池を利用する組電池を説明するための斜視図、図５は、図４に示される組電池が搭載されている車両の概略図である。

本発明に係るバイポーラ電池の製造方法により製造されるバイポーラ電池１０は、例えばリチウム二次電池であり、図３に示すように、正極１１３、負極１１２および集電体１１１を有するバイポーラ電極１１０、電解質層１２０、第１シール層（充填部）１１５および第２シール層（充填部）１１７を有する。正極１１３および負極１１２は、集電体１１１の一方および他方の面に形成されている。つまり、集電体１１１は、正極１１３および負極１１２の間に位置している。

第１シール層１１５は、集電体１１１の一方の面に配置されかつ正極１１３の周囲を取り囲むように延長している。電解質層１２０は、正極１１３および第１シール層１１５を覆うように配置されている。第２シール層１１７は、第１シール層１１５と位置合せされて、集電体１１１の他方の面に配置されかつ負極１１２の周囲を取り囲むように延長している。

図３に示す電解質層１２０は、図１に示すように正極と負極を区分けする通気性を有したポーラス状のセパレータ１２１内にゲルポリマー系電解質を浸透させた層と、セパレータ１２１と正極１１３または負極１１２との間でイオンを伝導する電解質１２４の層を有する。

なお、集電体１１１は、ステンレススチール箔であるが、特に制限されない。例えば、アルミニウム箔、ニッケルとアルミニウムのクラッド材、銅とアルミニウムのクラッド材、あるいはこれらの金属の組み合わせのめっき材を、利用することも可能である。

負極１１２の負極活物質は、ハードカーボン（難黒鉛化炭素材料）であるが、特に制限されない。例えば、黒鉛系炭素材料や、リチウム−遷移金属複合酸化物を利用することも可能である。また、カーボンおよびリチウム−遷移金属複合酸化物からなる負極活物質は、容量および出力特性の観点から好ましい。

正極１１３の正極活物質は、ＬｉＭｎ_２Ｏ_４であるが、特に制限されない。しかし、容量および出力特性の観点から、リチウム−遷移金属複合酸化物を適用することが好ましい。

正極１１３および負極１１２の厚さは、特に限定されず、電池の使用目的（例えば、出力重視、エネルギー重視）や、イオン伝導性を考慮して設定される。

図３に示す第１シール層１１５および第２シール層１１７を構成するシール材は、１液性未硬化エポキシ樹脂であるが、特に制限されない。例えば、その他の熱硬化型樹脂（ポリプロピレンやポリエチレン等）や、熱可塑型樹脂を適用することが可能である。しかし、例えば、使用環境下において良好なシール効果を発揮するものを、用途に応じて適宜選択することが好ましい。

電解質層１２０の一部であるセパレータ１２１の素材は、多孔性（通気性）を有するＰＥ（ポリエチレン）であるが、特に制限されない。例えば、ＰＰ（ポリプロピレン）などの他のポリオレフィン、ＰＰ／ＰＥ／ＰＰの３層構造をした積層体、ポリアミド、ポリイミド、アラミド、不織布を、利用することも可能である。不織布は、例えば、綿、レーヨン、アセテート、ナイロン、ポリエステルである。このセパレータ１２１は正極と負極を区分けする絶縁体であるが、セパレータ１２１の多孔内部に電解質が浸透することで、イオン及び電流が流れることになる。

電解質の電解液は、ＰＣ（プロピレンカーボネート）およびＥＣ（エチレンカーボネート）からなる有機溶媒、支持塩としてのリチウム塩（ＬｉＰＦ_６）を含んでいる。有機溶媒は、ＰＣおよびＥＣに特に限定されず、例えば、その他の環状カーボネート類、ジメチルカーボネート等の鎖状カーボネート類、テトラヒドロフラン等のエーテル類を適用することが可能である。リチウム塩は、ＬｉＰＦ_６に特に限定されず、例えば、その他の無機酸陰イオン塩、ＬｉＣＦ_３ＳＯ_３等の有機酸陰イオン塩を、適用することが可能である。

電解質のホストポリマーは、ＨＦＰ（ヘキサフルオロプロピレン）コポリマーを１０％含むＰＶＤＦ−ＨＦＰ（ポリフッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンの共重合体）であるが、特に制限されない。例えば、その他のリチウムイオン伝導性を持たない高分子や、イオン伝導性を有する高分子（固体高分子電解質）を適用することも可能である。その他のリチウムイオン伝導性を持たない高分子は、例えば、ＰＡＮ（ポリアクリロニトリル）、ＰＭＭＡ（ポリメチルメタクリレート）である。イオン伝導性を有する高分子は、例えば、ＰＥＯ（ポリエチレンオキシド）やＰＰＯ（ポリプロピレンオキシド）である。

図２に示すバイポーラ電池１０は、図３に示すように複数の単電池（電池要素）の積層体１００の形態で、外部からの衝撃や環境劣化を防止するための外装ケース１０４に収容される。積層体１００の最外層（最上位および最下位）には、端子プレート１０１，１０２が配置される。なお、端子プレート１０１，１０２の更に外側に、補強板を配置することもできる。

端子プレート１０１，１０２は、高導電性部材からなり、積層体１００の最外層の電極投影面の全てを、少なくとも覆うように構成されている。したがって、最外層の電流取り出し部は、低抵抗化され、面方向の電流取り出しにおける低抵抗化を図ることで、電池の高出力化が可能になる。高導電性部材は、例えば、アルミニウム、銅、チタン、ニッケル、ステンレス、これらの合金である。

端子プレート１０１，１０２は、外装ケース１０４の外部に延長しており、積層体１００から電流を引き出すための電極タブを兼用している。なお、独立した別体の電極タブを配置し、直接的あるいはリードを利用して、端子プレート１０１，１０２と接続することで、積層体１００から電流を引き出すことも可能である。また、積層体１００の最外層に位置する集電体１１１によって、端子プレート１０１，１０２を構成することも可能である。

外装ケース１０４は、軽量化および熱伝導性の観点から、アルミニウム、ステンレス、ニッケル、銅などの金属（合金を含む）をポリプロピレンフィルム等の絶縁体で被覆した高分子−金属複合ラミネートフィルムなどのシート材からなり、その外周部の一部または全部が、熱融着により接合さることで形成される。

外装ケース１０４は、単独で使用することが可能であるが、例えば、組電池１３０の形態で利用することが可能である（図４参照）。組電池１３０は、外装ケース１０４を直列化および／又は並列化し、複数接続して構成されており、導電バー１３２，１３４を有する。導電バー１３２，１３４は、各外装ケース１０４の内部から延長する端子プレート１０１，１０２に接続されている。

外装ケース１０４を接続して構成する際に、適宜、直列あるいは並列化することで、容量および電圧を自由に調整することができる。接続方法は、例えば、超音波溶接、熱溶接、レーザー溶接、リベット、かしめ、電子ビームである。

図４に示す組電池１３０自体を、直列化および／又は並列化し、複数接続することで組電池モジュール（大型の組電池）１３６として提供することも可能である。

組電池モジュール１３６は、大出力を確保し得るため、例えば、車両１３８のモータ駆動用電源として搭載することが可能である（図５参照）。車両は、例えば、電気自動車、ハイブリッド電気自動車、電車である。

組電池モジュール１３６は、例えば、内蔵する外装ケース１０４毎あるいは組電池１３０毎の充電制御を行うなど、非常にきめ細かい制御ができるため、１回の充電あたりの走行距離の延長、車載電池としての寿命の長期化などの性能の向上を図ることが可能である。

図６は、バイポーラ電池の製造方法を説明するための全体工程図である。

第１実施形態に係るバイポーラ電池の製造方法は、バイポーラ電極１１０の両面に電解質を塗布し、バイポーラ電極１００のいずれか一方側に前記電解質を介して通気性を有するセパレータを重ねたサブアッシーユニットとしての集成体を形成する集成体形成工程、集成体（サブアッシーユニット）が積層されて積層体（接合体）を形成するアッシー工程としての接合体形成工程、および、積層体を外装ケースに収容するため組立工程を有する。

図７は、図６に示される集成体形成工程を説明するための工程図、図８は、図７に示される電極形成工程を説明するための平面図、図９は、図７に示される電極形成工程を説明するための断面図、図１０は、図７に示される電解質配置工程を説明するための断面図、図１１は、図７に示される第１シール材配置工程を説明するための平面図、図１２は、図７に示される第１シール材配置工程を説明するための断面図、図１３は、図７に示されるセパレータ材配置工程を説明するための断面図、図１４は、図７に示される第２シール材配置工程を説明するための断面図である。

集成体形成工程は、図７に示すように、電極形成工程、電解質配置工程、第１シール材配置工程、セパレータ材配置工程および第２シール材配置工程を有する。

電極形成工程においては、まず、正極スラリーが調整される。正極スラリーは、正極活物質［８５重量％］、導電助剤［５重量％］およびバインダ［１０重量％］を有し、粘度調整溶媒を添加することで、所定の粘度にされる。正極活物質は、ＬｉＭｎ２Ｏ４である。導電助剤は、アセチレンブラックである。バインダは、ＰＶＤＦ（ポリフッ化ビニリデン）である。粘度調整溶媒は、ＮＭＰ（Ｎ−メチル−２−ピロリドン）である。正極スラリーは、ステンレススチール箔からなる集電体１１１の一方の面に塗布される。

なお、導電助剤は、例えば、カーボンブラックやグラファイトを利用することも可能である。また、バインダおよび粘度調整溶媒は、ＰＶＤＦおよびＮＭＰに限定されない。

次に、負極スラリーが、調整される。負極スラリーは、負極活物質［９０重量％］およびバインダ［１０重量％］を有し、粘度調整溶媒を添加することで、所定の粘度にされる。負極スラリーは、集電体１１１の他方の面に、塗布される。負極活物質は、ハードカーボンである。バインダおよび粘度調整溶媒は、ＰＶＤＦおよびＮＭＰである。負極スラリーは、集電体１１１の他方の面に、塗布される。

正極スラリーの塗膜および負極スラリーの塗膜は、例えば、真空オーブンを利用して、乾燥させられ、正極活物質層からなる正極１１３および負極活物質層からなる負極１１２を形成する（図９参照）。この際、ＮＭＰは、揮発することで除去される。

なお、正極１１３および負極１１２の厚さは、特に限定されず、電池の使用目的（例えば、出力重視、エネルギー重視）や、イオン伝導性を考慮して設定される。

電解質配置工程においては、電解質１２４，１２５が、正極１１３および負極１１２の電極部にそれぞれ塗布される（図１０参照）。

電解質１２４，１２５は、電解液［９０重量％］およびホストポリマー［１０重量％］を有し、粘度調整溶媒を添加することで、塗布に適した粘度にされている。

電解液は、ＰＣ（プロピレンカーボネート）およびＥＣ（エチレンカーボネート）からなる有機溶媒、支持塩としてのリチウム塩（ＬｉＰＦ６）を含んでいる。リチウム塩濃度は、１Ｍである。

ホストポリマーは、ＨＦＰ（ヘキサフルオロプロピレン）コポリマーを１０％含むＰＶＤＦ−ＨＦＰ（ポリフッ化ビニリデンとヘキサフルオロプロピレンの共重合体）である。粘度調製溶媒は、ＤＭＣ（ジメチルカーボネート）である。粘度調製溶媒は、ＤＭＣに限定されない。

電解質１２４，１２５を塗布するには、まず、正極１１３および負極１１２が形成された集電体１１１の一方面である負極１１２側を上面として載置台に設置し、負極１１２に電解質１２５を塗布する。この後、塗布された電解質１２５の上に保護フィルムを貼り付け、バイポーラ電極１１０の表裏を反転させる。この反転は、後述する反転装置２１０を用いることにより、容易に実施することが可能となる。この保護フィルムが設けられることで、バイポーラ電極１１０を反転しても、電解質が塗布された面を下面として載置台に設置することができる。この保護フィルムは、ポリエチレン等の樹脂により作製される。

この後、上面となった他方面の正極１１３にも電解質を塗布する。

第１シール材配置工程においては、まず、集電体１１１が露出している正極側外周部かつ正極１１３の周囲を延長するように、充填材料としての第１シール材（１液性未硬化エポキシ樹脂）１１４が、付与される（図１１，１２参照）。第１シール材１１４の付与は、例えば、ディスペンサを用いる塗布が適用される。

セパレータ材配置工程においては、セパレータ１２１が、集電体１１１の正極側面の全てを覆うように配置する（図１３参照）。これにより、セパレータ１２１が、電解質および第１シール材１１４に重ねられる。このセパレータ１２１の配置においては、後述するセパレータ配置装置２４０，３４０が使用される（図３０，図４４参照）。

第２シール材配置工程においては、セパレータ材配置工程において集電体１１１の正極側面の全てを覆うように配置されたセパレータ１２１の第１シール材１１４と接する側と反対側に、充填材料としての第２シール材（１液性未硬化エポキシ樹脂）１１６が付与される（図１４参照）。この際、第２シール材１１６は、第１シール材１１４の付与部位と相対するように（重なるように）位置決めされる。第２シール材１１６の付与は、例えば、ディスペンサを用いる塗布が適用される。

これにより、バイポーラ電極１１０の一方には電解質１２５が設けられ、他方には電解質１２４、第１、第２シール材１１４，１１６およびセパレータ１２１が順次設けられた集成体１０８（サブアッシーユニット）が形成される。

なお、第１、第２シール材配置工程において、第１シール材１１４の厚みは、正極１１３および電解質１２４の合計厚み未満であり、かつ、第２シール材１１６の厚みは、負極１１２および電解質１２５の合計厚み未満であるように、設定されることが好ましい。この場合、セパレータ１２１が、外周部に位置する第１シール材１１４および第２シール材１１６に接触する前に、電解質１２４，１２５が設けられる中央部位と接触するため、第１シール材１１４および第２シール材１１６により囲まれた内部に、ガスを残留することを抑制することが可能である。

図１５は、図６に示される接合体形成工程を説明するための工程図、図１６は、図１５に示される集成体セット工程を説明するための断面図、図１７は、図１５に示される積層工程およびプレス工程を説明するための概略図、図１８は、図１５に示されるシール層形成工程を説明するための概略図、図１９は、図１５に示される電解質浸透工程を説明するための概略図、図２０は、図１５に示される初充電工程を説明するための概略図である。

接合体形成工程（アッシー工程）は、集成体セット工程、積層工程、プレス工程、シール層形成工程、界面形成工程、初充電工程およびガス抜き工程を有する。

集成体セット工程においては、図１６に示すマガジン１５０に、複数の集成体１０８が順次セットされる。この際には、集成体１０８から保護フィルムが取り除かれる。なお、本実施形態で用いられる集成体１０８は上下が非対称構造であるため、最上部の集成体１０８Ａはバイポーラ電極１１０に第１シール材１１４のみが設けられ、最下部の集成体１０８Ｂは、集成体１０８の構成に加えて負極１１２側にもシール材が設けられる。また、集成体１０８Ａの上には端子プレート１０２が配置され、集成体１０８Ｂの下には端子プレート１０１が配置される。

マガジン１５０は、集成体１０８のセットの際の干渉を避けるため、フレーム形状であり、集成体１０８の外周部の把持自在であるクランプ機構１５２を有する。

クランプ機構１５２は、集成体１０８が互いに接触しないように、積層方向に間隔をあけて配置される。積層方向は、集成体１０８の面方向に対して垂直な方向である。

クランプ機構１５２は、例えば、バネからなる弾性部材を有しており、弾性力に基づいて、皺などが生じないように、集成体１０８に張力を付与した状態で保持自在に構成されている。

積層工程においては、図１７に示すマガジン１５０が真空処理装置１６０の内部に配置され、真空下で、集成体１０８の積層体１００が形成される。真空度は、例えば、０．２〜０．５×１０^５Ｐａである。

また、真空下であるため、電極および電解質層の積層界面に対するガスの混入が抑制される。そのため、使用時のイオンの移動は、害されず、電池抵抗は増大しないため、高出力密度を達成することができる。つまり、ガスの混入が抑制されたバイポーラ電池が得られるため、使用時におけるイオンの移動は、害されず、電池抵抗は増大しないため、高出力密度を達成することができる。

積層体１００の形成方法は、特に限定されず、例えば、受け台に向かってマガジン１５０を移動させながら、集成体１０８を把持するクランプ機構１５２を制御し、受け台に接触するタイミングで、集成体１０８の把持を順次解消することで、積層体１００を形成することが可能である。

真空処理装置１６０は、真空手段１６２、プレス手段１７０および制御部１７８を有する。

真空手段１６２は、真空チャンバ１６３、真空ポンプ１６４および配管系１６５を有する。真空チャンバ１６３は、着脱自在（開放自在）の蓋部と、マガジン１５０およびプレス手段１７０が配置される固定式の基部を有する。真空ポンプ１６４は、例えば、遠心式であり、真空チャンバ１６３の内部を真空状態にするために使用される。配管系１６５は、真空ポンプ１６４と真空チャンバ１６３と連結するために使用され、リークバルブ（不図示）が配置されている。

プレス手段１７０は、基部プレート１７１および基部プレート１７１に対して近接離間自在に配置されるプレスプレート１７３を有する。制御部１７８は、プレスプレート１７３の移動や押圧力を制御するために使用される。基部プレート１７１およびプレスプレート１７３に、シート状の弾性体を配置することも可能である。

プレス工程においては、積層体１００は、真空状態を保持した状態で、プレスプレートおよび基部プレート１７１によって加圧される（図１７参照）。これにより、第１および第２シール材１１４，１１６は、所定の厚みを有することなる。加圧条件は、例えば、１〜２×１０^６Ｐａである。

シール層形成工程においては、図１８に示す積層体１００がオーブン１９０に配置され、加熱されることで、図３に示す積層体１００に含まれる第１および第２シール材１１４，１１６が熱硬化して、第１および第２シール層１１５，１１７を形成する。加熱条件は、例えば、８０℃である。積層体１００の加熱方法は、オーブンを使用する形態に、特に限定されない。

リチウム二次電池は、水分を嫌うが、第１および第２シール層１１５，１１７が樹脂から構成されるため、水分の混入は、避けられない。そのため、プレス工程における第１および第２シール材１１４，１１６の前記所定の厚みは、第１および第２シール層１１５，１１７の外気に触れる厚さの寸法を極小にして、侵入する水分を減らす見地から設定されている。

第１および第２シール材１１４，１１６は、熱可塑性樹脂を適用することも可能である。この場合、第１および第２シール材１１４，１１６は、加熱することによって塑性変形し、第１および第２シール層１１５，１１７を形成することとなる。

界面形成工程においては、積層体１００が、プレス手段１８０に配置され、加熱下で加圧されることで、積層体１００に含まれるセパレータ１２１に、電解質１２４，１２５が浸透させられ、ゲル界面が形成される（図１９参照）。加熱温度および加圧条件は、例えば、８０℃および１〜２×１０^６Ｐａである。これにより、集成体１０８が積層されて一体化された積層体（接合体）１００が得られる。

プレス手段１８０は、基部プレート１８１、基部プレート１８１に対して近接離間自在に配置されるプレスプレート１８３、下部加熱手段１８５、上部加熱手段１８７および制御部１８８を有する。下部加熱手段１８５および上部加熱手段１８７は、例えば、抵抗発熱体を有しており、基部プレート１８１およびプレスプレート１８３の内部に配置され、基部プレート１８１およびプレスプレート１８３の温度を上昇させるために使用される。制御部１８８は、プレスプレート１８３の移動や押圧力、下部加熱手段１８５および上部加熱手段１８７の温度を制御するために使用される。

下部加熱手段１８５および上部加熱手段１８７の一方を省略したり、下部加熱手段１８５および上部加熱手段１８７を、基部プレート１８１およびプレスプレート１８３の外部に配置したりすることも可能である。基部プレート１８１およびプレスプレート１８３に、シート状の弾性体を配置することも可能である。

初充電工程においては、積層体１００と電気的に接続された充放電装置１９２によって、初回充電が行われ、ガスが発生させさられる（図２０参照）。初充電条件は、例えば、正極の塗布重量から概算された容量ベースで、２１Ｖ−０．５Ｃで４時間である。

ガス抜き工程においては、例えば、ローラを積層体１００の表面に押圧することにより、積層体１００の中央部に位置するガスが、外周部に移動させられて取り除かれる。したがって、電池の出力密度を向上させることが可能である。

ケーシング工程においては、一体化された積層体（接合体）１００が、外装ケース１０４（図３参照）に収容され、バイポーラ電池１０が製造される（図２および図３参照）。外装ケース１０４は、積層体１００を２枚のシート状の外装材の間に配置し、外装材の外周部を、接合することで形成される。外装材は、ポリプロピレンフィルム等の絶縁体で被覆した高分子−金属複合ラミネートフィルムであり、その接合は、熱融着が適用される。

なお、一体化された積層体１００を、さらに複数積層した後に、外装ケース１０４に収容することで、バイポーラ電池のさらなる大容量および／又は高出力を、図ることも可能である。積層工程およびプレス工程を、大気下で実施したり、シール層形成工程および界面形成工程を真空下で実施したりすることも可能である。

電解質１２４，１２５、第１および第２シール材１１４，１１６を適宜選択することにより、シール層形成工程および界面形成工程を一体化し、第１および第２シール材１１４，１１６の硬化および電解質層の完成を同時に実施することで、製造工程の短縮を図ることも可能である。シール層形成工程と界面形成工程の間に、積層体１００の各層（バイポーラ単電池）の電位をモニタするためのタブ（リード線）を、取り付けるための工程を追加することも可能である。

図２１は、集成体の変形例を説明するための断面図である。

第１および第２シール材１１４，１１６は、集電体１１１とセパレータ１２１の間に配置され、正極１１３および負極１１２の周囲を延長しているが、シール構造は、この形態に限定されない。例えば、正極１１３、集電体１１１および負極１１２の周囲を延長するようにシール材１１８を配置することも可能である。

また、ゲルポリマー系電解質は、ポリマー骨格に電解液を保持した熱可塑型であるため、漏液が防止され、液絡を防ぎ信頼性の高いバイポーラ電池を構成することが可能である。ゲルポリマー系電解質は、熱可塑型に限定されず、熱硬化型を適用することも可能である。この場合も、加熱下での加圧により、電解質層を硬化させることで漏液が防止され、液絡を防ぐことが可能である。

なお、プレス工程および電解質浸透工程における面圧は、１〜２×１０^６Ｐａに限定されず、積層体１００の構成材料の強度等の物性を考慮し、適宜設定することが可能である。シール層形成工程における加熱温度は、８０℃に限定されず、電解液の耐熱性や、第１シール材１１４（第１シール層１１５）および第２シール材１１６（第２シール層１１７）の硬化温度などの物性を考慮し、例えば、６０℃〜１５０℃であることが好ましい。

また、電解質１２４，１２５は、ゲルポリマー系に限定されず、電解液系を適用することも可能である。この場合、電解質配置工程において、例えば、マイクロピペットを用いて、電解液が、正極１１３および負極１１２の電極部にそれぞれ塗布され、滲み込まされる（図１０参照）。

電解液は、ＰＣ（プロピレンカーボネート）およびＥＣ（エチレンカーボネート）からなる有機溶媒、支持塩としてのリチウム塩（ＬｉＰＦ_６）および少量の界面活性剤を含んでいる。なお、リチウム塩濃度は、１Ｍである。

有機溶媒は、ＰＣおよびＥＣに特に限定されず、例えば、その他の環状カーボネート類、ジメチルカーボネート等の鎖状カーボネート類、テトラヒドロフラン等のエーテル類を適用することが可能である。リチウム塩は、ＬｉＰＦ_６に特に限定されず、例えば、その他の無機酸陰イオン塩、ＬｉＣＦ_３ＳＯ_３等の有機酸陰イオン塩を、適用することが可能である。

図２２は、サブアッシーユニットとしての集成体の他の変形例を説明するための断面図、図２３は、集成体の他の変形例を積層してアッシーユニットとしての積層体を形成する際の説明をするための断面図である。なお、本明細書中の図面において、特徴をより説明し易くするために、場合によって寸法を誇張して表しており、例えば、セパレータ１２１やバイポーラ電極１１０は、実際よりも厚く表示されているが、セパレータ１２１は、実際には自重によって端部が垂れ下がっている。

図２２に示すように、バイポーラ電極１１０のセパレータ１２１が設けられる正極１１３側にのみ電解質１２４を設け、反対の負極１１２側には電解質を設けない構成とすることもできる。

このような集成体３６０を使用する場合には、積層工程（図２３に示す装置を用いて積層する）において、電解質１２４を通気性を有するセパレータ１２１に浸透させるとともに、セパレータ１２１の反対面にまで電解質１２４を透過させることにより、電解質が設けられていない負極１１２に電解質１２４を浸透させる。このような構成によれば、積層工程において集成体３６０同士を積層する際に、バイポーラ電極１１０の負極１１２側と、隣接する他の集成体３６０のセパレータ１２１とが接するときに、負極１１２に電解質が設けられていないためにセパレータ１２１と負極１１２の間に気泡Ｎが発生し難く、電池性能の優れたバイポーラ電池１０を製造することができる。この積層工程における真空容器内の気圧は、１ｋＰａ以下であることが好ましい。

なお、負極１１２に電解質を全く設けないのではなく、負極１１２の表面に電解質の層が形成されない程度に、負極１１２に電解質１２５を浸透させておいてもよい。この場合でも、セパレータ１２１と負極１１２の間の気泡Ｎの発生を抑制できる。

次に、第１実施形態に係るバイポーラ電池の製造装置２００について説明する。

図２４は、バイポーラ電極を載置するパレットを示す斜視図、図２４は、同パレットの分解斜視図、図２５は、図２４のＡ−Ａ線に沿う断面図、図２７は、第１実施形態における反転装置を示す斜視図である。

バイポーラ電池の製造装置２００は、電解質配置工程において用いられる反転装置２１０と、セパレータ材配置工程において用いられるセパレータ供給装置２３０およびセパレータ配置装置２４０とを備えている。

集成体形成工程においてバイポーラ電極１１０へ電解質１２４，１２５、シール材１１４，１１６およびセパレータ１２１を配置する工程（電解質配置工程、第１シール材配置工程、セパレータ材配置工程および第２シール材配置工程）は、バイポーラ電極１１０毎に準備されるパレット２７０上で実施される（図２４〜２６参照）。図３０に示すパレット２７０は、コンベア２８０上に設けられる位置決め機構２８１に保持され、それぞれの工程毎に移動される。このようにコンベア２８０上で作業することにより、複数の集成体１０８を効率よく順次作製することが可能である。

パレット２７０は、図２４〜図２６を参照し、特に図２５に示すように、空気を吸引する通路となる空気抜き溝２７１が形成されたパレット本体部２７２と、パレット本体部２７２の空気抜き溝２７１が形成される面に、ネジ２７３により固定される多孔質板２７９とを有している。パレット本体部２７２には、空気抜き溝２７１に連通する真空引き込み孔２７４が側面に設けられている。真空引き込み孔２７４には、図３０に示すエアチューブホース２７５の先端に設けられた吸引継手２７６が嵌合可能となっており、このエアチューブホース２７５は、図外の真空ポンプ（吸引装置）に接続されている。

多孔質板には、複数の孔が設けられたパンチングメタル、発泡多孔質樹脂または発泡多孔質金属等を適用することができる。

図３０に示すパレット２７０がコンベア２８０により移動する際には、吸引継手２７６がエアチューブホース２７５の先端に設けられているために、パレット２７０に吸引継手２７６を連結した状態のまま移動させることが可能である。

または、吸引継手２７６をアクチュエータ等の駆動源（不図示）に連結し、パレット２７０において負圧の付与が必要な工程において、パレット２７０の真空引き込み孔２７４に対して進退して連結可能とすることも可能である。

パレット２７０には、集電体１１１に電極１１３，１１２が設けられたバイポーラ電極１１０を配置して吸引継手２７６を真空引き込み孔２７４に連結し、真空引き込み孔２７４を図外の真空ポンプに連通させる。これによりパレット２７０の多孔質板２７９にバイポーラ電極１１０が吸引されて位置決めされる。この後、バイポーラ電極１１０の一方面にゲル電解質を塗布し、さらに保護フィルムを貼り付けた後に、バイポーラ電極１１０の表裏を反転させる。この反転には後述する反転装置２１０が適用されることが好ましい（図２７参照）。

反転装置２１０は、パレット２７０上のバイポーラ電極１１０を吸引してパレット２７０からバイポーラ電極１１０を受け取る第１吸引部２１１と、第１吸引部２１１に保持されたバイポーラ電極１１０を受け取る第２吸引部２１２とを有している。

第１吸引部２１１は、湾曲した第１吸引面２１３を有しており、第１吸引面２１３が、パレット２７０に保持されたバイポーラ電極１１０をパレット２７０との間に所定幅の線形状の範囲で挟みつつ、回転して移動する構造となっている。第１吸引面２１３には、複数の第１吸引孔（不図示）が設けられ、この第１吸引孔が真空ポンプ（不図示）に連通可能となっており、パレット２７０に配置されたバイポーラ電極１１０を吸引することができる。この吸引においては、バルブの調整等によりパレット２７０の吸引力に対して第１吸引部２１１の吸引力を大きくすることにより、パレット２７０にバイポーラ電極１１０を吸引しつつ第１吸引部２１１にバイポーラ電極１１０を移動させる（図２７（Ａ）参照）。このように第１吸引部２１１とパレット２７０の両方から吸引しつつ吸引力の差によってバイポーラ電極１１０を移動させることにより、バイポーラ電極１１０の皺等の発生を防止できる。

第２吸引部２１２は、第１吸引部２１１と同様に複数の第２吸引孔が設けられて湾曲した第２吸引面２１５を有しており、第２吸引孔が真空ポンプ（不図示）に連通可能となっている。
第２吸引部２１２は、第１吸引面２１３との間で第２吸引面２１５バイポーラ電極１１０を所定幅の線形状の範囲で挟みつつ回転する構造となっている（図２７（Ｂ）参照）。

この第２吸引部２１２の吸引力を、バルブ等の調整により第１吸引部２１１の吸引力よりも大きくすることができる。このように第１吸引部２１１よりも第２吸引部２１２の吸引力を大きくし、第１吸引部２１１に保持されたバイポーラ電極１１０に第２吸引部２１２を接触させつつ第１吸引部２１１と第２吸引部２１２をそれぞれ反対方向へ回転させることにより、第１吸引部２１１に保持されたバイポーラ電極１１０を第２吸引部２１２へ移動させることができる。

また、第２吸引部２１２は、バイポーラ電極１１０を保持してパレット２７０に対して回転しつつ移動することにより、バイポーラ電極１１０をパレット２７０に移動させることができる（図２７（Ｃ）参照）。なお、この際には、第２吸引部２１２の吸引力よりもパレット２７０の吸引力を大きく設定する。

このように、吸引される側よりも大きい吸引力により吸引しつつバイポーラ電極１１０を移動させることにより、非常に薄いバイポーラ電極１１０に皺等を発生させることなく、表裏を反転させることができる。

図２８は、第１実施形態におけるセパレータ供給装置を示す上面図、図２９は、同セパレータ供給装置を示す側面図である。

セパレータ供給装置２３０は、図２８，２９に示すように、セパレータ１２１がロール状に巻かれたセパレータロール２３１と、セパレータロール２３１から引き出されたセパレータ１２１を導くガイドローラ２３２と、引き出されたセパレータ１２１が載置されるセパレータ載置台２３３と、引き出されたセパレータ１２１に対して進退動してセパレータ１２１を所定の長さで切断する切断刃２３４と、セパレータ１２１を掴んで引き出すセパレータ引き出し部（不図示）とを有している。

セパレータロール２３１は、固定的に設けられるロール保持部２３５に回転可能に取り付けられている。また、セパレータロール２３１には、サーボモータ２３６が減速機２３７を介して連結されており、制御装置（不図示）により回転が制御される。

セパレータ１２１は、把持したり吸引したりすることによってセパレータ１２１を掴むことが可能なセパレータ引き出し部（不図示）により掴まれて、セパレータ載置台２３３に引き出される。この後、切断刃２３４がセパレータ１２１に対して進退動し、セパレータ１２１を所定の長さで切断する。切断されたセパレータ１２１は、後述するセパレータ配置装置２４０により吸引されて保持される。

図３０は、第１実施形態におけるセパレータ配置装置を示す斜視図、図３１は、同セパレータ配置装置を示す正面図、図３２は、同セパレータ配置装置を示す側面図、図３３は、図３２のＢ−Ｂ線に沿う吸引本体部を示す正面図、図３４は、図３２のＣ−Ｃ線に沿うセパレータ吸引部を示す正面図、図３５は、セパレータ吸引部を模式的に示す概念図、図３６は、セパレータ配置装置のセパレータ吸引部近傍を示す拡大側面図、図３７は、プランジャーバルブを示す断面図であり、（Ａ）はバルブが開いている際を示し、（Ｂ）はバルブが外部に開放されている際を示し、図３８は、プランジャーバルブが全て開いている際のセパレータ吸引部を示す部分側面図、図３９は、プランジャーバルブの一部が開いている際のセパレータ吸引部を示す部分側面図、図４０は、プランジャーバルブの全てが外部に開放されている際のセパレータ吸引部を示す部分側面図、図４１は、セパレータを設置する際のセパレータ吸引部を示す側面図である。

セパレータ配置装置２４０は、電解質が塗布されたバイポーラ電極１１０に、セパレータ１２１を配置する装置である。

セパレータ配置装置２４０は、図３０〜３２に示すように、コンベア２８０上のパレット２７０に向かって突出するように湾曲したセパレータ吸引面２４１が形成されてセパレータ１２１を吸引できるセパレータ吸引部２４２と、セパレータ吸引部２４２を３次元方向に移動させる移動機構２４３と、セパレータ吸引部２４２を回転させる回転機構２４４とを有している。セパレータ配置装置２４０は、気泡排出機構としての機能を備えている。

図３０，３１に示す移動機構２４３は、コンベア２８０上を差し渡すように固定的に設けられるフレーム本体２４５と、フレーム本体２４５においてコンベア２８０と交差する水平方向へ伸びて設けられるガイドレール２４６に移動可能に設置される水平方向移動部材２４７と、水平方向移動部材２４７に設けられるガイド付きシリンダ２４８により昇降可能な昇降部材２４９と、昇降部材２４９に設けられるサーボリニアアクチュエーター２５０によりコンベア２８０の進行方向に沿って移動可能な吸引部保持部材２５１とを備えている。この吸引部保持部材２５１には、コンベア２８０と交差する水平方向に延びる回転軸により回転可能にセパレータ吸引部２４２が取り付けられる。この移動機構２４３を制御装置（不図示）により制御することにより、セパレータ吸引部２４２を３次元方向に自在に移動させることが可能である。

回転機構２４４は、吸引部保持部材２５１に取り付けられ、セパレータ吸引部２４２と減速機２５２を介して連結されるサーボモータ２５３を有している。この回転機構２４４を制御装置（不図示）により制御することにより、回転軸を中心にセパレータ吸引部２４２を自在に回転させることができる。

セパレータ吸引部２４２は、図３３に示す空気を吸引する通路となる空気流路溝２５４が形成された流路形成面２５５を有する吸引本体部２５６と、吸引本体部２５６の流路形成面２５５に取り付けられ、かつ流路形成面２５５と接する面の反対面にセパレータ吸引面２４１が形成される湾曲部２５７（図３２，３４参照）を備えている。吸引本体部２５６の流路形成面２５５に形成される空気流路溝２５４は、図３５に示すように１方向に並ぶ複数の吸引領域（Ｒ１〜Ｒ４）に分割され、図３６に示すように、それぞれの吸引領域（Ｒ１〜Ｒ４）における空気流路溝２５４が、それぞれ別個のプランジャーバルブ２５８Ａ，２５８Ｂ，２５８Ｃおよび２５８Ｄに連結チューブ２６８Ａ，２６８Ｂ，２６８Ｃおよび２６８Ｄを介して連結されている。したがって、それぞれの吸引領域（Ｒ１〜Ｒ４）の空気流路溝２５４は、それぞれ別個に吸引が可能である。なお、本実施形態では吸引領域（Ｒ１〜Ｒ４）は４つであるが、２つ以上であればよく、多いほど後述の真空破壊する領域をより細かく設定できる。

湾曲部２５７は、吸引領域（Ｒ１〜Ｒ４）の並ぶ方向の両端側において反って湾曲した形状を有しており、図３３に示す流路形成面２５５から図３２に示すセパレータ吸引面２４１まで貫通する複数のセパレータ吸引孔２５９（図３４参照）が形成されている。セパレータ吸引孔２５９は、本実施形態では直径３ｍｍ、ピッチ約２０ｍｍでセパレータ吸引面２４１の略全面に亘って形成されており、それぞれが図３３に示す吸引本体部２５６の空気流路溝２５４に連通している。なお、湾曲部２５７にセパレータ吸引孔２５９を設けるのではなく、湾曲部２５７を発泡多孔質樹脂や発泡多孔質金属等の通気性のある材料で作製することも可能である。また、流路形成面２５５を湾曲して形成することで、その面に設ける湾曲部２５７として一定の板厚を有する湾曲させたパンチングメタルを適用することもできる。

セパレータ吸引部２４２の吸引領域（Ｒ１〜Ｒ４）の並ぶ方向に沿う側面には、図３６に示すように、バルブが形成される円柱形状のバルブ形成部２６０が固定されており、このバルブ形成部２６０とともに、セパレータ吸引部２４２が吸引部保持部材２５１へ回転可能に連結されている。

バルブ形成部２６０には、図３７に示すように、径方向へ進退動可能であってばね２６１で付勢された摺動部２６２が設けられている。摺動部２６２が突出した状態では、バルブを開いて真空ポンプ２６９に連通する流路２６３がセパレータ吸引孔２５９に連通する流路２６４に接続され（図３７（Ａ）参照）、摺動部２６２が押し込まれた状態では、外気に開放される流路２６５が流路２６４に接続される（図３７（Ｂ）参照）。

プランジャーバルブ２５８Ａ〜２５８Ｄは、吸引領域（Ｒ１〜Ｒ４）の数だけ設けられる。それぞれのプランジャーバルブ２５８Ａ〜２５８Ｄは、吸引領域（Ｒ１〜Ｒ４）の並ぶ順番と同様の順番で周方向に並んで配置されている。

図３６に示す吸引部保持部材２５１には、図３８，３９に示すようにバルブ形成部２６０の外周において周方向の所定角度範囲を覆う押込み部２６６が設けられる。押込み部２６６は、セパレータ吸引部２４２が回転することにより、バルブ形成部２６０に設けられる摺動部２６２を端部に形成されるテーパ部２６７によって押込み、さらにセパレータ吸引部２４２が回転することにより、摺動部２６２を縮んだ状態のまま保持する構造となっている。

セパレータ１２１を設置する際には、まずセパレータ供給装置２３０により供給されたセパレータ１２１をセパレータ吸引部２４２に生じる負圧により吸引して保持する。このとき、全てのプランジャーバルブ２５８が開いており、全て吸引領域（Ｒ１〜Ｒ４）によりセパレータ１２１を吸引している。

湾曲部２５７は、図４１に示すように、パレット２７０に配置されたバイポーラ電極１１０上を、吸引領域（Ｒ１〜Ｒ４）の並ぶ方向（図４１中の白抜き矢印方向）に沿って回転しつつ移動する。このとき、パレット２７０と所定の離隔距離Ｌ離れた離隔面Ｓとセパレータ吸引面２４１とが、線接触しつつ吸引領域（Ｒ１〜Ｒ４）の並ぶ方向へ移動する。このとき、離隔面Ｓにおける線接触位置Ｐの吸引領域（Ｒ１〜Ｒ４）の並ぶ方向に沿って移動する接触移動距離Ｘ１が、セパレータ吸引面２４１の線接触した領域の、吸引領域（Ｒ１〜Ｒ４）の並ぶ方向に沿うセパレータ接触長さＸ２に一致する。これにより、セパレータ吸引面２４１とパレット２７０に挟まれる部材は、パレット２７０と垂直方向の力（挟み込む力）を受けるが、水平方向の力を受けず、セパレータ１２１のずれが生じない。

ここで、パレット２７０とセパレータ吸引面２４１の間の所定の離隔距離Ｌは、セパレータ吸引面２４１に保持されているセパレータ１２１が、パレット２７０に設置されているバイポーラ電極１１０に塗布された電解質と接するように設定されている。したがって、セパレータ吸引部２４２に保持されたセパレータ１２１は、セパレータ吸引面２４１の最下部（パレット２７０と最も近い部位）において電解質と所定幅の線形状で接触する。

また、セパレータ１２１を設置する際には、図３８〜４０に示すように、セパレータ吸引部２４２を回転させるとともに押込み部２６６によりプランジャーバルブ２５８Ａ〜２５８Ｄの摺動部２６２が１つずつ押し込まれ、セパレータ１２１の電解質１２４と接触した部位を吸引する吸引領域から順番に吸引が停止され、真空（負圧）が解除される。これにより、セパレータ１２１の電解質１２４と接触した部位がバイポーラ電極１１０側に移動することとなる。このように、セパレータ吸引面２４１の最下部においてセパレータ１２１が電解質１２４と所定幅の線形状で接触しつつ接触範囲を移動させるため、セパレータ１２１と電解質の間の気泡Ｎが排出できる。また、セパレータ１２１と電解質１２４の間に気泡Ｎが混入しても、セパレータ１２１がセパレータ吸引部２４２により吸引されており、かつセパレータ１２１が通気性を有するため、セパレータ１２１の一方側Ｍ１から他方側Ｍ２に向かう吸引力が作用し、セパレータ１２１を通って気泡Ｎが排出される（図１参照）。またこの際に、セパレータ１２１と接触していた電解質１２４が、吸引力によってセパレータ１２１内に密に浸透される。このようにセパレータ１２１と電解質１２４の間の気泡Ｎの混入が抑制できることにより、電池性能の優れたバイポーラ電池１０を製造することができる。また、気泡Ｎを排出する際に、この実施形態ではセパレータ１２１を手でしごく等して気泡Ｎを除去しないので、セパレータ１２１に傷が付く虞が無く電解質がセパレータ１２１に密に浸透し、電池作動時のイオン及び電流が効率よく流れ、出力密度を向上させることができる。なお、本実施形態では、このセパレータ１２１を設置する工程においてパレット２７０によりバイポーラ電極１１０を吸引して保持するが、条件よっては必ずしも吸引しなくてもよい。

図４２は、セパレータ供給装置の他の例を示す正面図、図４３はセパレータ供給装置の他の例を示す側面図である。なお、前述のセパレータ吸引装置と同様の機能を有する部材には同一の符号を付して、説明を省略する。

セパレータ供給装置２３０の他の例は、図２８，２９に示すように、セパレータ載置台２３３を設けずに、セパレータ吸引面２４１を上面として保持したセパレータ吸引部２４２に、セパレータ１２１を直接載置する構造を有している。

セパレータ吸引部２４２は、セパレータ吸引部固定部材２９０に保持されて固定される。この後、セパレータ吸引部２４２の吸引領域（図３５に示すＲ１〜Ｒ４）の全てから吸引し、セパレータ１２１をセパレータ吸引面２４１に保持する。この後、セパレータ吸引部２４２の上下を反転させて、セパレータ吸引部２４２を移動機構２４３に固定し、セパレータ材設置工程に移行する。

次に、第２実施形態に係るバイポーラ電池の製造装置３００について説明する。

図４４は、第２実施形態に係るバイポーラ電池の製造装置のセパレータ配置装置を示す正面図、図４５は、同セパレータ配置装置を示す側面図、図４６は、図４５のＤ−Ｄ線に沿う吸引ローラの断面図である。

第２実施形態に係るバイポーラ電池の製造装置３００は、セパレータ材配置工程において用いられるセパレータ配置装置３４０が第１実施形態と異なる。なお、第１実施形態と同様の機能を有する部材には同一の符号を付して、説明を省略する。

第２実施形態におけるセパレータ配置装置３４０は、図４４，４５に示すように、パレット２７０に対して回転軸が平行に設置される筒形状の吸引ローラ３４２（セパレータ吸引部）と、吸引ローラ３４２にセパレータ１２１を供給するセパレータロール３３１と、吸引ローラ３４２を２次元方向に移動させる移動機構３４３と、を有している。セパレータ配置装置３４０は、気泡排出機構としての機能を備えている。

移動機構３４３は、コンベア２８０上をコンベア２８０の流れる方向に沿って延びるフレーム本体３４５と、フレーム本体３４５においてコンベア２８０の流れる方向へ伸びて設けられるガイドレール３４６に移動可能に設置される水平方向移動部材３４７と、水平方向移動部材３４７に設けられる面圧制御シリンダ３４８により昇降可能な昇降部材３４９とを有しており、この昇降部材３４９に吸引部保持部材３５１が固定されている。吸引部保持部材３５１には、セパレータロール３３１および吸引ローラ３４２が連結されており、したがって、この移動機構３４３を制御装置（不図示）により制御することにより、セパレータロール３３１および吸引ローラ３４２を上下方向およびコンベア２８０の進行方向の２方向へ自在に移動させることができる。

セパレータロール３３１は、吸引部保持部材３５１に対して、コンベア２８０と交差する水平方向に延びる回転軸により回転可能に取り付けられている。このセパレータロール３３１には、サーボモータ３３６が減速機３３７を介して連結されており、サーボモータ３３６を制御装置（不図示）により制御することにより、セパレータロール３３１を回転させることができる。

また、吸引部保持部材３５１には、吸引部保持部材３５１に固定されるセパレータ押さえ駆動シリンダ３３２によって吸引ローラ３４２に対して近接離間しつつ、吸引ローラ３４２との間にセパレータ１２１を挟持するセパレータ押さえ部３３３が設けられており、セパレータロール３３１からセパレータ１２１が供給される場合にはセパレータ押さえ部３３３が離れてセパレータ１２１が移動可能となり、セパレータ１２１が供給されない間はセパレータ１２１が吸引ローラ３４２とセパレータ押さえ部３３３の間に挟持して保持される。

吸引ローラ３４２は、吸引部保持部材３５１に対して、コンベア２８０と交差する水平方向に延びる回転軸３４４Ａ，３４４Ｂにより回転可能に取り付けられている。この吸引ローラ３４２には、サーボモータ３５３が減速機３５２を介して連結されており、サーボモータ３５３を制御装置（不図示）により制御することにより、吸引ローラ３４２を回転させることができる。

吸引ローラ３４２は、図４６に示すように、吸引部保持部材３５１に固定される２つの回転軸３４４Ａ，３４４Ｂに対してベアリング３５４を介して連結される。一方の回転軸３４４Ａは、中空となっており、一端側が吸引ローラ３４２の内部に連通し、他端側が、真空ポンプ（吸引装置）へバルブ（不図示）を介して連通する空気吸引チューブ３５５に連結されている。

吸引ローラ３４２は、内面から外面まで貫通する複数のセパレータ吸引孔３５９が形成されており、吸引ローラ３４２の外側の空気をセパレータ吸引孔３５９から内部に吸引することができる。

吸引ローラ３４２は、外周面とパレット２７０との間に所定の離隔間隔Ｌ２を保ちつつ、平行に移動することができる（図４５参照）。

セパレータ１２１を設置する際には、まずセパレータ１２１の先端をバイポーラ電極１１０の端部に設置してクランプ等により固定し、その上に吸引ローラ３４２を配置する。この後、吸引ローラ３４２により吸引しつつ吸引ローラ３４２を回転させて移動させる。このとき、吸引ローラ３４２の移動距離と、回転した吸引ローラ３４２の全周長が一致する。

ここで、パレット２７０と吸引ローラ３４２の外周面の間の所定距離Ｌ２は、吸引ローラ３４２に保持されているセパレータ１２１が、パレット２７０に設置されているバイポーラ電極１１０に塗布された電解質と接するように設定されている。したがって、吸引ローラ３４２に保持されたセパレータ１２１は、吸引ローラ３４２の最下部（パレット２７０と最も近い部位）において電解質と所定幅を有する線形状の範囲で接触する。

これにより、セパレータ１２１の電解質１２４と接触した部位がバイポーラ電極１１０側に移動することとなる。このように、セパレータ吸引面２４１の最下部においてセパレータ１２１が電解質１２４と所定幅の線形状で接触しつつ接触面積が広がるため、セパレータ１２１と電解質１２４の間の気泡Ｎの混入を抑制できる。また、セパレータ１２１と電解質の間に気泡Ｎが混入しても、セパレータ１２１が吸引ローラ３４２により吸引されており、セパレータ１２１が通気性を有するため、セパレータ１２１の一方側Ｍ１から他方側Ｍ２に向かう吸引力が作用し、セパレータ１２１を通って気泡Ｎが排出される（図１参照）。またこの際に、セパレータ１２１と接触していた電解質１２４が、吸引力によってセパレータ１２１内に密に浸透される。このようにセパレータ１２１と電解質１２４の気泡Ｎの混入が防止できることにより、電池性能の優れたバイポーラ電池１０を製造することができる。また、気泡Ｎを除去する際に、セパレータ１２１を手でしごく等して気泡Ｎを除去する必要がないため、セパレータ１２１に傷が付く虞が無く電解質がセパレータ１２１に密に浸透し、電池作動時のイオン及び電流が効率よく流れ、出力密度を向上させることができる。

第２実施形態では、セパレータ配置装置３４０にセパレータロール３３１が設けられるため、第１実施形態において設けられたセパレータ供給装置２３０は不要である。

次に、第３実施形態に係るバイポーラ電池の製造装置４００について説明する。

図４７は、第３実施形態に係るバイポーラ電池の製造装置のセパレータ配置装置を示す側面図、図４８は、図４７のＥ−Ｅ線に沿う断面図、図４９は、図４７のＦ−Ｆ線に沿う断面図、図５０は、図４７のＧ−Ｇ線に沿う断面図である。

第１，第２実施形態におけるセパレータ材配置工程では、パレット２７０に配置されたバイポーラ電極１１０に対して、セパレータ１２１を設置したが、第３実施形態におけるセパレータ材配置工程では、セパレータ１２１をセパレータ保持板４０２に配置し、このセパレータ１２１に対してバイポーラ電極１１０を設置する。したがって、第１，第２実施形態では、電解質配置工程、第１シール材配置工程、セパレータ材配置工程および第２シール材配置工程が、バイポーラ電極１１０毎に準備されるパレット２７０上で実施されたが、第３実施形態では、セパレータ材配置工程を、他のセパレータ保持板４０２において実施することとなる。なお、第１，第２実施形態と同様の機能を有する部材には同一の符号を付して、説明を省略する。

第３実施形態におけるセパレータ配置装置４０１は、図４７〜５０に示すように、セパレータ１２１を保持するセパレータ保持板４０２と、セパレータ保持板４０２を載せて搬送するコンベア４０３と、コンベア４０３の所定位置において上方に設けられ、コンベア４０３に載せられたセパレータ保持板４０２に対して近接離隔可能な押圧部４０４とを有している。セパレータ配置装置４０１は、気泡排出機構としての機能を備えている。

セパレータ保持板４０２は、通気性を有する平板であり、パンチングメタル、発泡多孔質樹脂または発泡多孔質金属等から形成される。

コンベア４０３は、モータ等に連結されて回転可能な複数の搬送ローラ４０５が設けられており、この搬送ローラ４０５を回転させることにより、セパレータ保持板４０２を搬送できる。

押圧部４０４は、コンベア４０３に載せられたセパレータ保持板４０２に対して近接離隔可能となっている。

次に、第３実施形態におけるセパレータ配置装置４０１の使用方法について説明する。
まず、図４７に示すように、コンベア４０３に配置されたセパレータ保持板４０２にセパレータ１２１を設置した後、両極に電解質１２４，１２５が塗布されて一方面に第１シール材１１４が塗布されたバイポーラ電極１１０を、第１シール材１１４が設けられる側がセパレータ１２１と接するように、セパレータ１２１に重ねる。なお、セパレータ１２１およびバイポーラ電極１１０の配置は、ロボットや手作業によって行われる。

次に、搬送ローラ４０５を駆動させて、セパレータ保持板４０２を押圧部４０４が設けられる位置まで移動させた後、搬送ローラ４０５を停止させる。この後、押圧部４０４を駆動して、図５０に示すようにセパレータ保持板４０２に載置されたバイポーラ電極１１０をセパレータ１２１に対して押圧する。これにより、セパレータ１２１の一方側Ｍ１から他方側Ｍ２に向かって気泡Ｎが押し出されるよう作用し、かつセパレータ保持板４０２およびセパレータ１２１が通気性を有しているために、電解質１２４とセパレータ１２１内の気泡Ｎが、セパレータ１２１を介して反対側のセパレータ保持板４０２の細孔内へ排出される（図１参照）。またこの際に、セパレータ１２１と接触していた電解質１２４が、押圧力によってセパレータ１２１内に浸透される。

押圧部４０４により押圧する際には、バイポーラ電極１１０の押圧部４０４と接する側においても電解質１２５が塗布されているため、バイポーラ電極１１０の電解質１２５に例えばＰＥＴフィルムを貼り付けることが好ましい。また、押圧の際に、バイポーラ電極１１０の押圧部４０４と接する側に、電解質１２５が塗布されていなくてもよい。この際には、ＰＥＴフィルムは不要である。

押圧部４０４の駆動は、シリンダ、モータ、または手動等で行われ、加圧力は約４００Ｐａであるが、特に限定されない。

この後、押圧部４０４を後退させてバイポーラ電極１１０を押圧力から開放し、搬送ローラ４０５を駆動させて、次工程である第２シール材配置工程へ搬出する。

このように、第３実施形態におけるセパレータ配置装置４０１では、吸引するのではなく、加圧することによりセパレータ１２１の一方側Ｍ１から他方側Ｍ２に向かって、気泡Ｎを押し出す作用が生じ、気泡Ｎをセパレータ１２１を通して排出することができる（図１参照）。したがって、セパレータ１２１と電解質１２４の間の気泡Ｎの混入が防止でき、電池性能の優れたバイポーラ電池１０を製造することができる。また、気泡Ｎを除去する際に、セパレータ１２１を手でしごく等して気泡Ｎを除去する必要がないため、セパレータ１２１に傷が付く虞が無く、電解質がセパレータ１２１内に密に浸透し、電池作動時のイオン及び電流が効率よく流れ、出力密度を向上させることができる。また、ハンドリング性の悪いセパレータ１２１を予めセパレータ保持板４０２に配置して、ハンドリングの容易なバイポーラ電極１１０をセパレータ１２１に対して設置するため、位置決め作業性が良い。また、第１，第２実施形態と異なり、吸引装置を必要としないため、設備が大掛かりとならず、設備コストを低減できる。また、吸引装置を用いないために、セパレータ１２１保持板に吸引用ホース等の脱着コネクタ等が設けられず、故障が減少して設備の信頼性が向上する。

次に、第４実施形態に係るバイポーラ電池の製造装置５００について説明する。

図５１は、第４実施形態に係るバイポーラ電池の製造装置のセパレータ配置装置を示す側面図、図５２は、図５１のＨ−Ｈ線に沿う断面図、図５３は、図５１のＩ−Ｉ線に沿う断面図、図５４は、第４実施形態におけるセパレータ保持板の側面図である。

第１，第２実施形態におけるセパレータ材配置工程では、パレット２７０に配置されたバイポーラ電極１１０に対して、セパレータ１２１を設置したが、第４実施形態におけるセパレータ材配置工程では、第３実施形態と同様に、セパレータ１２１をセパレータ保持板５０２に配置し、このセパレータ１２１に対してバイポーラ電極１１０を設置する。なお、第１〜３実施形態と同様の機能を有する部材には同一の符号を付して、説明を省略する。

第４実施形態におけるセパレータ配置装置５０１は、図５１〜５４に示すように、セパレータ１２１を保持するセパレータ保持板５０２と、セパレータ保持板５０２を載せて搬送するコンベア４０３と、セパレータ保持板５０２に対して負圧を供給する２つの第１，第２負圧供給部５０３Ａ，５０３Ｂとを有している。セパレータ配置装置５０１は、気泡排出機構としての機能を備えている。

セパレータ保持板５０２は、平板の中央部に通気性を有する通気部５０４が設けられ、セパレータ保持板５０２の一方面側には、通気部５０４の外周においてセパレータ保持板５０２と連結して通気部５０４との間に吸引空間５０５を形成する外郭部５０６が形成される。外郭部５０６には、通気部５０４と対向する位置に、貫通孔部５０７が形成される。通気部５０４は、パンチングメタル、発泡多孔質樹脂または発泡多孔質金属等から形成される。

第１，第２負圧供給部５０３Ａ，５０３Ｂは、真空ポンプ（不図示）に３方弁（不図示）を介して接続されており、コンベア４０３に設置されたセパレータ保持板５０２の下面に近接して設けられる負圧供給孔５０８から、負圧を供給できる。

また、セパレータ保持板５０２として、第１，第２実施形態において使用したパレット２７０を用いてもよい。

また、通気性を有するベルトを用いたベルトコンベアを使用し、このベルトをセパレータ保持板５０２として適用することも可能である。

次に、第４実施形態におけるセパレータ配置装置５０１の使用方法について説明する。
まず、図５１に示すように、コンベア４０３に配置されたセパレータ保持板５０２にセパレータ１２１を設置する。この際、セパレータ保持板５０２の貫通孔部５０７が、第１負圧供給部５０３Ａの負圧供給孔５０８に一致している。この後、第１負圧供給部５０３Ａにより吸引空間５０５に負圧を供給することにより、通気部５０４の外側（セパレータ１２１側）に負圧が生じ、セパレータ１２１が通気部５０４に吸着される。これにより、セパレータ１２１の皺を伸ばすことができる。

次に、両極に電解質１２４，１２５が塗布されて一方面に第１シール材１１４が塗布されたバイポーラ電極１１０を、第１シール材１１４が設けられる側がセパレータ１２１と接するように、セパレータ１２１に接触させる。なお、上述のセパレータ１２１およびバイポーラ電極１１０の配置は、ロボットや手作業によって行われる。

この後、第２負圧供給部５０３Ｂにより貫通孔部５０７を介して吸引空間５０５に負圧を供給する。このとき、セパレータ保持板５０２およびセパレータ１２１が通気性を有しているために、電解質１２４とセパレータ１２１内の気泡Ｎが、セパレータ１２１および通気部５０４を通して吸引されて排出される（図１参照）。またこの際に、セパレータ１２１と接触していた電解質１２４が、セパレータ１２１内に密に浸透される。このとき、バイポーラ電極側からローラ掛けを行ったり、または第３実施形態における加圧部を更に設けてバイポーラ電極１１０をセパレータ１２１に押し付けることも、確実に気泡Ｎを排出するために有効である。

この後、搬送ローラ４０５を駆動させて、次工程である第２シール材配置工程へ搬出する。

このように、第４実施形態におけるセパレータ配置装置５０１では、第３実施形態のように加圧するのではなく、セパレータ１２１を吸引することによりセパレータ１２１の一方側Ｍ１から他方側Ｍ２に向けて吸引力が作用し、気泡Ｎをセパレータ１２１を通して排出することができる。したがって、セパレータ１２１内と電解質１２４の気泡Ｎの混入が防止でき、電池性能の優れたバイポーラ電池１０を製造することができる。また、気泡Ｎを排出する際に、セパレータ１２１を手でしごく等して気泡Ｎを除去する必要がないため、セパレータ１２１に傷が付く虞が無く電解質がセパレータ１２１に密に浸透し、電池作動時のイオン及び電流が効率よく流れ、出力密度を向上させることができる。

また、通気性を有し、内周側に吸引空間が形成されたベルトを用いたベルトコンベアを使用することにより、このベルトをセパレータ保持板として適用することも可能である。

なお、本発明は上述した実施の形態に限定されるものではなく、特許請求の範囲の範囲内で種々改変することができる。例えば、本実施形態では、図１４に示すような集成体１０８を作成するために、第１および第２シール材１１４，１１６やセパレータ１２１を積層する順番が決められているが、必ずしも積層する順番や構成は限定されず、電解質１２４，１２５が塗布された正極１１３または負極１１２にセパレータ１２１を配置する工程であれば実施可能である。

本発明に係るバイポーラ電池の製造工程において、セパレータと電解質層の間の気泡Ｎを排出する際を説明するための断面図である。 本発明に係るバイポーラ電池の製造方法により製造されるバイポーラ電池を説明するための斜視図である。 同バイポーラ電池を説明するための断面図である。 図２に示されるバイポーラ電池を利用する組電池を説明するための斜視図である。 図４に示される組電池が搭載されている車両の概略図である。 バイポーラ電池の製造方法を説明するための全体工程図である。 図６に示される集成体形成工程を説明するための工程図である。 図７に示される電極形成工程を説明するための平面図である。 図７に示される電極形成工程を説明するための断面図である。 図７に示される電解質配置工程を説明するための断面図である。 図７に示される第１シール材配置工程を説明するための平面図である。 図７に示される第１シール材配置工程を説明するための断面図である。 図７に示されるセパレータ材配置工程を説明するための断面図である。 図７に示される第２シール材配置工程を説明するための断面図である。 図６に示される接合体形成工程を説明するための工程図である。 図１５に示される集成体セット工程を説明するための断面図である。 図１５に示される積層工程およびプレス工程を説明するための概略図である。 図１５に示されるシール層形成工程を説明するための概略図である。 図１５に示される界面形成工程を説明するための概略図である。 図１５に示される初充電工程を説明するための概略図である。 集成体の変形例を説明するための断面図である。 集成体の他の変形例を説明するための断面図である。 集成体の他の変形例を積層する際を説明するための断面図である。 バイポーラ電極を載置するパレットを示す斜視図である。 同パレットの分解斜視図である。 図２４のＡ−Ａ線に沿う断面図である。 第１実施形態における反転装置を示す斜視図である。 第１実施形態におけるセパレータ供給装置を示す上面図である。 同セパレータ供給装置を示す側面図である。 第１実施形態におけるセパレータ配置装置を示す斜視図である。 同セパレータ配置装置を示す正面図である。 同セパレータ配置装置を示す側面図である。 図３２のＢ−Ｂ線に沿う吸引本体部を示す正面図である。 図３２のＣ−Ｃ線に沿うセパレータ吸引部を示す正面図である。 セパレータ吸引部を模式的に示す概念図である。 セパレータ配置装置のセパレータ吸引部近傍を示す拡大側面図である。 プランジャーバルブを示す断面図であり、（Ａ）はバルブが開いている際を示し、（Ｂ）はバルブが外部に開放されている際を示す。 プランジャーバルブが全て開いている際のセパレータ吸引部を示す部分側面図である。 プランジャーバルブの一部が開いている際のセパレータ吸引部を示す部分側面図である。 プランジャーバルブの全てが外部に開放されている際のセパレータ吸引部を示す部分側面図である。 セパレータを設置する際のセパレータ吸引部を示す側面図である。 セパレータ供給装置の他の例を示す正面図である。 セパレータ供給装置の他の例を示す側面図である。 第２実施形態に係るバイポーラ電池の製造装置のセパレータ配置装置を示す正面図である。 同セパレータ配置装置を示す側面図である。 図４５のＤ−Ｄ線に沿う吸引ローラの断面図である。 第３実施形態に係るバイポーラ電池の製造装置のセパレータ配置装置を示す側面図である。 図４７のＥ−Ｅ線に沿う断面図である。 図４７のＦ−Ｆ線に沿う断面図である。 図４７のＧ−Ｇ線に沿う断面図である。 第４実施形態に係るバイポーラ電池の製造装置のセパレータ配置装置を示す側面図である。 図５１のＨ−Ｈ線に沿う断面図である。 図５１のＩ−Ｉ線に沿う断面図である。 第４実施形態におけるセパレータ保持板の側面図である。

符号の説明

１０ バイポーラ電池、
１０８ 集成体（サブアッシーユニット）、
１１０ バイポーラ電極、
１１１ 集電体、
１１２ 負極、
１１３ 正極、
１１４ 第１シール材（充填材）、
１１５ 第１シール層（充填部）、
１１６ 第２シール材（充填材）、
１１７ 第２シール層（充填部）、
１２０ 電解質層、
１２１ セパレータ、
１２４，１２５ 電解質、
２００，３００，４００，５００ バイポーラ電池の製造装置、
２１０ 反転装置、
２３０ セパレータ供給装置、
２４０，３４０，４０１，５０１ セパレータ配置装置（気泡排出機構）、
２４１ セパレータ吸引面、
２４２，３４２ セパレータ吸引部、
２４３，３４３ 移動機構、
２４４ 回転機構、
２５４ 空気流路溝、
２５５ 流路形成面、
２５６ 吸引本体部、
２５７ 湾曲部、
Ｒ１，Ｒ２，Ｒ３，Ｒ４ 吸引領域、
２５８Ａ，２５８Ｂ，２５８Ｃ，２５８Ｄ プランジャーバルブ、
２５９，３５９ セパレータ吸引孔、
２６０ バルブ形成部、
２７０ パレット、
４０２，５０２ セパレータ保持板、
４０４ 押圧部、
５０３ 負圧供給部、
５０４ 通気部、
Ｌ，Ｌ２ 離隔距離、
Ｍ１ 一方側、
Ｍ２ 他方側、
Ｓ 離隔面、
Ｘ１ 接触移動距離、
Ｘ２ セパレータ接触長さ。

Claims (4)

1. 集電体の一方の面に正極が形成され他方の面に負極が形成されたバイポーラ電極に対し、電解質が浸透するよう通気性を有したセパレータを含む電解質層を設け、これらを複数積層したバイポーラ電池の製造方法であって、
   前記バイポーラ電極に対して電解質層を設ける際、前記電解質層内の気泡をセパレータを通して排出し、
   前記電解質層は、前記セパレータに電解質を浸透させた層と、前記セパレータと正極または負極との間の電解質の層を有し、前記バイポーラ電極に対して電解質層を設ける際、
   前記バイポーラ電極の正極または負極のいずれか一方の電極に電解質を付与してセパレータを重ねてサブアッシーユニットを形成する工程と、
   前記サブアッシーユニットを複数積層して積層体を形成するアッシー工程を有し、
   通気性を有するセパレータ保持板に前記セパレータを保持し、前記バイポーラ電極を前記セパレータに重ねた後、前記バイポーラ電極を前記セパレータに対して押圧することにより、前記電解質層内の気泡を前記セパレータ及び前記セパレータ保持板を通して排出することを特徴とするバイポーラ電池の製造方法。
2. 前記バイポーラ電極を前記セパレータに対して押圧する際、前記セパレータを保持した前記セパレータ保持板の裏側より負圧を作用させることを特徴とする請求項１に記載のバイポーラ電池の製造方法。
3. 前記バイポーラ電極に対して前記電解質層を設ける際、セパレータ吸引部に前記セパレータの一方側の面を吸引保持し、予め前記正極または前記負極に付与された前記電解質の層に前記セパレータの他方側の面を重ね、前記セパレータ吸引部からの負圧により前記電解質層内の前記気泡を前記セパレータを通して排出することを特徴とする請求項１に記載のバイポーラ電池の製造方法。
4. 前記セパレータを前記セパレータ吸引部に保持した状態で、前記セパレータ吸引部と前記電解質の層の間で所定の領域を有する線形状の領域で挟むとともに、当該挟んだ領域を前記セパレータの面に沿う方向に移動させることにより、前記電解質層内の前記気泡を排出しつつ前記セパレータを前記電解質の層に重ねることを特徴とする請求項３に記載のバイポーラ電池の製造方法。

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