JP5355556B2 - 伝導膜においてh+プロトン及び/またはoh−イオンを置換することによる伝導度の最適化方法 - Google Patents
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Description
−水素を生成するための高温水電解
−水素燃料電池の製造
−炭素系生成物と比較した水素及びその同位体の分離及び精製
−図1に示すようなO2−イオンを伝導することができる電解質を使用して、一般的に750℃から1000℃の間を含む温度で実施される電解。
−図2に示すようなプロトンを伝導することができる電解質を使用して、一般的に400℃から800℃の間を含む温度で実施される電解。所定の電解質は、温度に応じてプロトンまたはイオンO2−伝導体であり得る。
−低温で実施されるため、いかなる腐食問題も引き起こさずに市販の構造材料を使用することができる。
−O2−イオン伝導電解とは異なって、水との分離を必要とせずに水素がカソードで回収されるため、高純度の水素が生成される。
−電極での過電圧、
−電極/電解質界面上の接触抵抗
−材料内、特に電解質内部における抵抗降下
の影響を受ける。
−図3に示すような立方構造によって表されることができる化学式ABO3である単純ペロブスカイト。ペロブスカイトに含まれる元素の酸化状態は、以下の表1に示すように、Aは+1から+3の範囲であり、Bは+2から+5の範囲である。
・一般式ACeO3を有するセリウム酸型ペロブスカイト(B=Ce)、
・一般式AZrO3を有するジルコン酸型ペロブスカイト(B=Zr)、
・一般式ATiO3を有するチタン酸型ペロブスカイト(B=Ti)、
・タンタル酸及びニオブ酸、
に言及することもできる。
−ABO3以外に、他のペロブスカイト構造もある。二重ペロブスカイトA2BB’O6(Bの酸化状態は+3であり、B’の酸化状態は+5である)、三重ペロブスカイトA3BB’2O9(Bの酸化状態は+2であり、B’の酸化状態は+5である)があり、その特性はBサイトに含まれるものであり、さまざまな化学量論の元素がある。例えば、8面体BO6の形状の変更、または立体障害によって酸素空孔の形成の現れが認められる。これらの構造の変化は、特に、水素イオンH+(H2O)及びOH−がある8面体ネットワークから別の8面体ネットワークに移動する能力が認められる場合、プロトン伝導に影響を及ぼし得る。
−Bが三価から五価までを含む酸化状態の金属原子であって、一般的にZr4+、Ce4+、またはTi4+等の四価の酸化状態の金属原子を表すと有利である。
−1つ以上の希土類元素、特にY3+、Ho3+、Er3+及び/またはYb3+でドープされたSrZrO3型ペロブスカイト、
−少なくとも1つの土類元素、特にYb3+でドープされたBaZrO3型ペロブスカイト、
−少なくとも1つの土類元素、特にYb3+でドープされたCaZrO3型ペロブスカイト、
−1つ以上の元素、特にAl3+、Nb3+、Sc3+でドープされたSrTiO3型ペロブスカイト、
−1つ以上の元素、特にAl3+でドープされたBaTiO3型ペロブスカイト、
−1つ以上の元素、特にAl3+でドープされたCaTiO3型ペロブスカイト、
−1つ以上の希土類元素、特にYb3+でドープされたSr1−xBaxZrO3型混合ペロブスカイト、
−少なくとも1つの土類元素、特にYb3+でドープされたSr1−xCaxZrO3型混合ペロブスカイト、
−少なくとも1つの土類元素、特にYb3+でドープされたCa1−xBaxZrO3型混合ペロブスカイト、
−特にAl3+でドープされたSr1−xBaxTiO3型混合ペロブスカイト
−特にAl3+でドープされたCa1−xSrxTiO3型混合ペロブスカイト、
−特にAl3+でドープされたCa1−xBaxTiO3型混合ペロブスカイト。
−フィロケイ酸塩(粘土)またはゼオライトのいずれかのアルミノケイ酸塩。シリカネットワークSi4+においてAl3+などの元素が挿入されると、このネットワークは負に帯電される。カチオンは、負電荷を相殺するためにこのネットワークに挿入される。それらのカチオンの中で、プロトンは優れた候補である。伝導性は、含水量及びシート間の間隔に応じて変化する。アンモニウムイオンNH4+等のイオンは、この含水量を高温で安定化する。また、アルミノケイ酸塩は、高温(300及び400℃)で高含水量を維持する。
−オキソ酸でグラフト化したケイ酸塩もまた優れた結果を示す。
−リン酸塩でグラフト化したケイ酸塩もまた無水溶媒(20%H2O)中で興味深い結果を示す。
−イオン伝導膜への水蒸気の挿入が可能な材料からなる前記イオン伝導膜としての電解質と、
−アノードと、
−カソードと、
−前記アノードと前記カソードとの間に電位差を与える発電機と、
−前記アノードを介して加圧下で前記電解質へと水蒸気を挿入するための手段と、
を備えることを特徴とする。
−イオン伝導膜への水蒸気の挿入が可能な材料からなる前記イオン伝導膜としての電解質と、
−アノードと、
−カソードと、
−前記アノードと前記カソードとの間に電位差を与える発電機と、
−前記カソードを介して加圧下で前記電解質へと水蒸気を挿入するための手段と、
を備えることを特徴とする。
−プロトンろ過膜への水蒸気の挿入が可能な材料からなる前記プロトンろ過膜と、
−フィードを介して、透過出口の電位がフィード側の電位より高くなるように選択される圧力下で、前記膜へと水蒸気を挿入するための手段と、
を備えることを特徴とする。
−プロトンろ過膜への水蒸気の挿入が可能な材料からなる前記プロトンろ過膜と、
−アノードと、
−カソードと、
−前記アノードの正分極及び前記カソードの負分極が可能な発電機と、
−前記カソードを介して加圧下で前記膜へと水蒸気を挿入するための手段と、
を備えることを特徴とする。
−プロトン伝導膜への水蒸気の挿入が可能な材料からなる前記プロトン伝導膜としての電解質と、
−アノードと、
−カソードと、
−前記アノードを介して、前記カソードの電位が前記アノード側の電位より高くなるように選択される圧力下で前記電解質へと水蒸気を挿入するための手段と、
を備えることを特徴とする。
−イオン伝導膜への水蒸気の挿入が可能な材料からなる前記イオン伝導膜としての電解質と、
−アノードと、
−カソードと、
−前記カソードを介して加圧下で前記電解質へと水蒸気を挿入するための手段と、
を備えることを特徴とする。
a.200℃、15barの水蒸気圧で含水させたABO3型ペロブスカイト
b.200℃で非含水AB0.9Ln0.1O2.95型ペロブスカイト
c.200℃、O2雰囲気下、15barの水蒸気圧で含水させたAB0.9Ln0.1O2.95型ペロブスカイト
d.200℃、N2雰囲気下、15barの水蒸気圧で含水させたAB0.9Ln0.1O2.95型ペロブスカイト
−非ドープ(aの場合)、または、
−水蒸気圧下で非含水(bの場合)
のペロブスカイトでは、重量減少が認められない。
−ペロブスカイトの伝導が、
・水の挿入及びイオン移動度(H+及びOH−、高温ではO2−)に起因する。
・結晶構造中に空孔を形成するためにドープされたペロブスカイトに好ましく作用する。
−88%の緻密化レベルのペロブスカイトにおいて100%の水充填レベルを得るため及び98%の緻密化レベルのペロブスカイトにおいて75%の水充填レベルを得るためには、15barと同等またはそれより高い圧力が必要である。
−水の挿入によって伝導度が上昇する(乾燥ペレットからアルゴンフローの下で)。
−進行性含水プロセス(及び伝導度の上昇)と進行性脱水状態(及び伝導度の低下)との間で“スポンジ”のように作用するペレットでの水の挿入及び脱離は、可逆性を有する。
−優れた伝導度を得るために、加圧下で水をペレットに挿入させることが必要である。
−プロトン伝導セラミック膜(21)への水蒸気の挿入が可能であり、分離電解質機能を提供する材料からなる前記プロトン伝導セラミック膜と、
−アノード(22)と、
−カソード(23)と、
−前記アノード(22)と前記カソード(23)との間に電位差を与える発電機(24)と、
を備える。
−アノード(32)と、
−カソード(33)と、
−イオン伝導膜への水蒸気の挿入が可能な材料からなる前記イオン伝導膜としての電解質(31)と、
−前記アノード(32)と前記カソード(33)との間に電位差を与える発電機(34)と、
−前記カソード(33)を介して加圧下で前記膜(31)へと水を挿入するための手段(35)と、
を備える。
−プロトンろ過膜(41)への水蒸気の挿入が可能な材料からなる前記プロトンろ過膜と、
−フィード(42)を介して加圧下で前記膜(41)へと水蒸気を挿入するための手段(45)と、を備える。
−アノード(52)と、
−プロトンろ過膜(51)への水蒸気の挿入が可能な材料からなる前記プロトンろ過膜と、
−カソード(53)と、
−前記カソード(53)を介して加圧下で前記膜(51)へと水を挿入するための手段(55)と、
−前記アノード(52)の正分極及び前記カソード(53)の負分極を行う発電機(54)と、を備える。
−アノード(62)と、
−カソード(63)と、
−プロトン伝導膜(61)への水蒸気の挿入が可能な材料からなる前記プロトン伝導膜と、
−前記アノード(62)を介して加圧下で前記電解質(61)へと水蒸気を挿入するための手段(65)と、を備える。
−アノード(72)と、
−カソード(73)と、
−イオン伝導膜への水蒸気の挿入が可能な材料からなるイオン伝導膜としての電解質(71)と、
−前記カソード(73)を介して加圧下で前記電解質(71)へと水を挿入するための手段(75)と、を備える。
2 イオン伝導セラミック膜
3、12、22、32、52、62、72 アノード
4、13、23、33、53、63、73 カソード
11、21、61 プロトン伝導膜
20、30 水素生成電解装置
24、34、54 発電機
31、71 電解質
40、50 水素精製装置
41、51 プロトンろ過膜
60、70 水素燃料電池
Claims (25)
- 伝導膜において所定の温度で所望の伝導度を得るための方法であって、前記伝導度は前記伝導膜への水蒸気の挿入が可能な材料から成る前記伝導膜においてH+プロトン及び/またはOH−イオンを置換することによってもたらされ、前記方法が、所望の伝導度が得られるように一定の分圧下で前記水蒸気を前記膜に送り込むために、水蒸気を含有するガスフローを加圧下で前記膜に挿入する段階を含み、前記分圧が1barと同等かそれより高く、
前記材料が、
酸素欠損酸化物、及び
蛍石、パイクロアまたはアパタイトの構造から選択される結晶構造を有する材料、
の中から選択されることを特徴とする方法。 - 水蒸気の前記分圧が、10barと同等かそれより高く、100barと同等かそれより低いことを特徴とする請求項1に記載の方法。
- 水蒸気の前記分圧が、15barと同等かそれより高いことを特徴とする請求項1または2に記載の方法。
- 前記温度が400℃より高いことを特徴とする請求項1〜3のいずれか一項に記載の方法。
- 前記イオン伝導度が10−3S/mと同等かそれより高いことを特徴とする請求項1〜4のいずれか一項に記載の方法。
- 前記材料がO2及びH2ガスに不透過性であることを特徴とする請求項1〜5のいずれか一項に記載の方法。
- 前記材料が、88%より高い緻密化レベルを有することを特徴とする請求項1〜6のいずれか一項に記載の方法。
- 前記材料が、98%と同等またはそれより高い緻密化レベルを有することを特徴とする請求項1〜7のいずれか一項に記載の方法。
- 水の挿入が可能な前記材料が、酸素欠損酸化物であることを特徴とする請求項1〜8のいずれか一項に記載の方法。
- 前記酸素欠損酸化物が、化学量論的間隔を示し、且つ/または酸素空孔の形成が可能となるようにドープされていることを特徴とする請求項9に記載の方法。
- 前記酸素欠損酸化物が、ペロブスカイトであることを特徴とする請求項9または10に記載の方法。
- 前記ペロブスカイトが、式AB1−xDxO3−x/2、ここでDはドープ元素である、を有することを特徴とする請求項11に記載の方法。
- 前記ドープ元素Dが、ランタニド元素、アルカリ元素、またはアルカリ土類元素から選択されることを特徴とする請求項12に記載の方法。
- 前記ドープ元素Dが、好ましくは三価の酸化状態のイッテルビウムYbであることを特徴とする請求項13に記載の方法。
- 前記ペロブスカイトが、式AxByO3、ここでx及びyは1以外の2つの整数である、を有する非化学量論ペロブスカイトであることを特徴する請求項11に記載の方法。
- Aが一価から三価までを含む酸化状態の金属原子を表し、Bが三価から五価までを含む酸化状態の金属原子を表すことを特徴とする請求項12〜15のいずれか一項に記載の方法。
- Aが二価の酸化状態の金属原子を表し、Bが四価の酸化状態の金属原子を表すことを特徴とする請求項16に記載の方法。
- 前記ペロブスカイトが、式SrZr0.9Yb0.1O2.95またはBaZr0.9Y0.1O2.95を有することを特徴とする請求項17に記載の方法。
- 水の挿入が可能な材料として使用される前記材料が、蛍石、パイクロアまたはアパタイトの構造から選択される結晶構造を有することを特徴とする請求項1〜8のいずれか一項に記載の方法。
- 請求項1〜19のいずれか一項に記載の方法を実施するための水素生成電解装置(20)であって、
−イオン伝導膜への水蒸気の挿入が可能な材料からなる前記イオン伝導膜としての電解質(21)と、
−アノード(22)と、
−カソード(23)と、
−前記アノード(22)と前記カソード(23)との間に電位差を与える発電機(24)と、
−前記アノード(22)を介して加圧下で前記電解質(21)へと水蒸気を挿入するための手段(25)と、
を備えることを特徴とする装置。 - 請求項1〜19のいずれか一項に記載の方法を実施するための水素生成電解装置(30)であって、
−イオン伝導膜への水蒸気の挿入が可能な材料からなる前記イオン伝導膜として電解質(31)と、
−アノード(32)と、
−カソード(33)と、
−前記アノード(32)と前記カソード(33)との間に電位差を与える発電機(34)と、
−前記カソード(33)を介して加圧下で前記電解質(31)へと水蒸気を挿入するための手段(35)と、を備えることを特徴とする装置。 - 請求項1〜19のいずれか一項に記載の方法を実施するための水素精製またはポンプ装置(40)であって、
−プロトンろ過膜(41)への水蒸気の挿入が可能な材料からなる前記プロトンろ過膜と、
−フィード(42)を介して加圧下で前記電解質(41)へと水蒸気を挿入するための手段(45)と、を備え、
透過出口(43)の電位(E2)がフィード(42)側の電位(E1)より高くなるように前記水蒸気圧が選択されることを特徴とする装置。 - 請求項1〜19のいずれか一項に記載の方法を実施するための水素精製またはポンプ装置(50)であって、
−プロトンろ過膜(51)への水蒸気の挿入が可能な材料からなる前記プロトンろ過膜と、
−アノード(52)と、
−カソード(53)と、
−前記アノード(52)の正分極及び前記カソード(53)の負分極を可能にする発電機(54)と、
−前記カソード(53)を介して加圧下で前記膜(51)へと水蒸気を挿入するための手段(55)と、を備えることを特徴とする装置。 - 請求項1〜19のいずれか一項に記載の方法を実施するための水素燃料電池(60)であって、
−イオン伝導膜への水蒸気の挿入が可能な材料からなる前記イオン伝導膜としての電解質(61)と、
−アノード(62)と、
−カソード(63)と、
−前記アノード(62)を介して加圧下で前記電解質(61)へと水蒸気を挿入するための手段(65)と、を備え、
前記カソード(63)の電位(E2)がアノード(62)側の電位(E1)より高くなるように前記水蒸気圧が選択されることを特徴とする装置。 - 請求項1〜19のいずれか一項に記載の方法を実施するための水素燃料電池(70)であって、
−イオン伝導膜への水蒸気の挿入が可能な材料からなる前記イオン伝導膜としての電解質(71)と、
−アノード(72)と、
−カソード(73)と、
−前記カソード(73)を介して加圧下で前記電解質(71)へと水蒸気を挿入するための手段(75)と、を備えることを特徴とする装置。
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