JP5311574B2 - 石英ガラス原料粉の精製方法 - Google Patents

Description

本発明は、石英ガラス原料粉の精製方法に関し、例えば、シリコン単結晶引き上げ用の石英ガラスルツボに使用される石英ガラス原料粉の精製方法に関する。

シリコン単結晶引き上げ用の石英ガラスルツボ（以下、単に「ルツボ」という）には、高い純度が要求されている。
そのため、従来から、ルツボの原料となる石英ガラス原料粉に混入している不純物（磁性体）を除去する処理が行われている。
例えば、特許文献１には、磁力選別により石英ガラス原料粉に混入している不純物（磁性体）を除去する磁性体除去装置の構成が開示されている。
この磁力選別により石英ガラス原料粉に含まれる不純物（磁性体）を除去する磁性体除去装置について図３に基づいて説明する。

図示するように、磁性体除去装置Ｂは、石英ガラス原料粉Ｇを供給する圧電フィーダ１２１と、圧電フィーダ１２１から供給される石英ガラス原料粉Ｇを薄層状に載置して搬送するベルトコンベア１２２と、石英ガラス原料粉Ｇ中に含まれる不純物（磁性体）を吸着する磁力を有し且つベルトコンベア１２２の搬出側プーリを兼ねる磁気ドラム１２３とを備えている。
また、圧電フィーダ１２１の上流には、石英ガラス原料粉Ｇを収容するホッパ１２０が設置されており、ホッパ１２０から、圧電フィーダ１２１上に、石英ガラス原料粉Ｇが供給される。

そして、ベルトコンベア１２２で搬送される石英ガラス原料粉Ｇに混入されている不純物（磁性体）１４０は、磁気ドラム１２３に吸着されてベルトコンベア１２２の復路１２２ａ側にさしかかって落下する。また、ベルトコンベア１２２で搬送される石英ガラス原料粉Ｇのなかの石英粉（非磁性体粉）１４２は、磁気ドラム１２３に吸着されないため、ベルトコンベア１２２の搬出端から落下する。
このように、磁性体除去装置Ｂの構成によれば、不純物（磁性体）１４０と、石英粉（非磁性体粉）１４２との落下位置が異なるため、不純物１４０と石英粉１４２とを分離することができる。

また、石英ガラス原料粉に混入している不純物を除去する方法としては、他にも、コロナ放電を用いた静電選別方法が知られている。
このコロナ放電を用いた静電選別方法は、石英粉と導電性粒子との導電性の違いを利用して分離する技術であり、当該静電選別方法によれば、石英粉からカーボン粉や鉄粉を除去することができる。

特開２００１−１３７７４０号公報

ところで、ルツボの原料となる石英ガラス原料粉を精製する石英粉精製用装置の部品には、合成樹脂等の絶縁性材料で形成されたものが多く用いられている。
そのため、前記石英粉精製用装置により石英ガラス原料粉を精製する際、精製する石英ガラス原料粉のなかに、前記部材からＰＶＣ（polyvinyl chloride）やＰＥ（Polyethylene)等の絶縁性不純物粒子が混入することがあった。
そして、絶縁性不純物粒子が混入している石英ガラス原料粉でルツボを製造すると、ルツボ内に気泡や汚染等の不具合が発生するため、ルツボに使用する石英ガラス原料粉に対して、上述した磁性体の不純物を取り除く処理を施すだけでなく、絶縁性不純物粒子も取り除くことが求められている。

しかしながら、上述した図３に示した磁性体除去装置Ｂや上記静電選別方法は、石英ガラス原料粉に混入している磁性体の不純物を取り除くことはできるが、絶縁性不純物粒子を取り除くことができないという技術的課題を有している。
そのため、高品質のルツボを製造できないという課題があった。

本発明は、上記技術的課題を解決するためになされたものであり、本発明の目的は、絶縁性不純物粒子が混入している石英ガラス原料粉から当該絶縁性不純物粒子を分離し取り除くことができる、石英ガラス原料粉の精製方法を提供することにある。

上記課題を解決するためになされた本発明は、石英ガラス原料粉の精製方法であって、石英粉に絶縁性不純物粒子が混入している石英ガラス原料粉を加熱し、該絶縁性不純物粒子を炭化させ、炭化不純物粒子となすステップと、前記炭化不純物粒子が混入した石英ガラス原料粉を帯電させるステップと、相対向して配置された正負一対の電極の間に、前記帯電させた石英ガラス原料粉を通過させ、前記石英粉と前記炭化不純物粒子とを分離させるステップとを有することを特徴としている。

本発明では、石英粉に絶縁性不純物粒子が混入している石英ガラス原料粉を加熱し、該絶縁性不純物粒子を炭化させ、炭化不純物粒子となしてから、当該石英ガラス原料粉を帯電させ、その後、正負一対の電極の間を通過させている。
このように、絶縁性不純物粒子を炭化不純物粒子となしてから帯電させることにより、当該炭化不純物粒子を、プラス帯電する石英粉と反対極に帯電させることができる。
その結果、正負一対の電極間に、前記帯電させた石英ガラス原料粉（プラス帯電した石英粉及びマイナス帯電した炭化不純物粒子）を通過させることにより、石英粉と、炭化不純物粒子とを分離することができる。

また、前記帯電させるステップは、イオン発生器により、前記石英ガラス原料粉を荷電させ、該荷電させた石英ガラス原料粉を攪拌することにより、前記炭化不純物粒子および前記石英粉を摩擦帯電させることが望ましい。
また、前記石英ガラス原料粉を帯電させた場合、前記炭化不純物粒子がマイナス帯電し、前記石英粉がプラス帯電し、前記分離させるステップでは、前記マイナス帯電した炭化不純物粒子が正の電極側に引き寄せられ、前記プラス帯電した石英粉が負の電極側に引き寄せられることにより、前記石英粉と前記炭化不純物粒子とが分離されることが望ましい。

このように、本実発明によれば、石英ルツボ製造に使用する石英ガラス原料粉の中に、絶縁性不純物粒子が混入されている場合であっても絶縁性不純物粒子を分離して取り除くことができる。

また、前記絶縁性不純物粒子を炭化させ、炭化不純物粒子となすステップの前に、磁性体を除去するステップを有することが望ましい。
このように、本発明によれば、絶縁性不純物粒子を分離する処理の前に、磁性体を除去する処理を行っているため、磁性体及び絶縁性不純物粒子のいずれも含まれない石英粉により構成される石英ガラス原料粉を得ることができ、その結果、高い純度のルツボを製造することができる。

本発明によれば、絶縁性不純物粒子が混入している石英ガラス原料粉から当該絶縁性不純物粒子を分離し取り除くことができる、石英ガラス原料粉の精製方法を提供することができる。

本発明の実施形態にかかる石英ガラス原料粉の精製に用いられる不純物除去装置の構成を示す概略図である。 本発明の実施形態にかかる石英ガラス原料粉の精製方法の処理の手順を示したフローチャートである。 従来技術による、石英ガラス原料粉に含まれる不純物を除去する磁性体除去装置の構成を示す概略図である。

以下、本発明にかかる石英ガラス原料粉の精製方法について説明する。
先ず、本実施形態の石英ガラス原料粉の精製方法に用いる不純物除去装置について、図１を用いて説明する。尚、図１は、本発明の実施形態にかかる石英ガラス原料粉の精製に用いられる不純物除去装置の構成を示す概略図である。
また、本実施形態の処理対象となる石英ガラス原料粉Ｚは、石英粉ａの中に絶縁性不純物粒子（図１には示さず）が混入されたものであり、不純物除去装置Ｗにより行われる精製処理の前工程において、前記絶縁性不純物粒子を炭化させ、炭化不純物粒子ｂとなす処理が施されている。
そのため、不純物除去装置Ｗにより精製される石英ガラス原料粉Ｚは、「石英粉ａ」に、「炭化不純物粒子ｂ」が混入された状態になされている（図中では、「石英粉ａ」を白丸で示し、「炭化不純物粒子ｂ」を黒丸で示している）。

図示するように、不純物除去装置Ｗは、石英ガラス原料粉Ｚを収容する供給部１と、供給部１から供給される石英ガラス原料粉Ｚを帯電させる荷電部４と、荷電部４で帯電された石英ガラス原料粉Ｚを石英粉ａと、炭化不純物粒子ｂとに分離する選別部５と、荷電部４及び選別部５の動作を制御する制御部８とを備えている。
以下、各部（供給部１、荷電部４、選別部５、制御部８）の構成を順次に説明する。

具体的には、供給部１は、石英ガラス原料粉Ｚを収容するホッパ２と、ホッパ２から供給された石英ガラス原料粉Ｚを荷電部４に搬送する電磁フィーダ３とを備えている。
ホッパ２は、その下端に供給管（図示せず）が設けられ、この供給管が、電磁フィーダ３に設けられた板状部材（図示せず）に石英ガラス原料粉Ｚを供給する。
前記電磁フィーダ３は、前記板状部材に載置された石英ガラス原料粉Ｚに振動を加え、下流側に設置された荷電部４に、石英ガラス原料粉Ｚを供給する搬送装置である。
なお、ホッパ２及び電磁フィーダ３の駆動は、図示しないコントローラにより制御されている。

また、荷電部４は、電磁フィーダ３から供給される石英ガラス原料粉Ｚを受ける入口部（開口）４ａと、帯電させた石英ガラス原料粉Ｚを選別部５に供給する出口部（開口）４ｂとを備え、さらに、入口部４ａと出口部４ｂとを貫通する貫通路（図示せず）が形成されている。
なお、荷電部４は、入口４ａが上方に配置され、出口部４ｂが下方に配置されており、電磁フィーダ３から供給される石英ガラス原料粉Ｚが、自重により、入口部４ａから前記貫通路に入り、前記貫通路および出口部４ｂを通って、選別部５に供給されるようになっている。

また、荷電部４は、前記貫通路を通過する石英ガラス原料粉Ｚを荷電するイオン発生器（図示せず）と、前記イオン発生器が荷電した石英ガラス原料粉Ｚを攪拌して摩擦帯電させる攪拌手段（図示せず）とを備えている。
そして、前記攪拌手段が、前記イオン発生器により荷電させた石英ガラス原料粉Ｚを攪拌することにより、石英粉ａがプラス帯電すると共に、炭化不純物粒子ｂがマイナス帯電する。
なお、前記攪拌手段には、例えば、サイクロン発生装置を用いることができる。この場合、前記サイクロン発生装置が発生させるサイクロンにより、前記荷電させた石英ガラス原料粉Ｚが攪拌され、石英粉ａと炭化不純物粒子ｂとを異なる極性に摩擦帯電させることができる。

また、選別部５は、相対向して平行に配置された一対の平板電極６ａ、６ｂと、平板電極６ａの下側に配置された上端が開口している箱状の不純物収容部１１と、平板電極６ｂの下側に配置された上端が開口している箱状の石英粉収容部１２とを備えている。
なお、一対の平板電極６ａ、６ｂのうち、一方の平板電極６ａがプラス極になされ、他方の平板電極６ｂがマイナス極になされ、両者間に高電圧が印可される。
また、一対の平板電極６ａ、６ｂは、荷電部４の出口部４ｂの下方に配置され、出口部４ｂから供給される（落下してくる）帯電された石英ガラス原料粉Ｚが、平板電極６ａと、平板電極６ｂとの間を通過するようになされている。

そして、荷電部４から供給される帯電された石英ガラス原料粉Ｚは、平板電極６ａと、平板電極６ｂとの間を通過すると、マイナス帯電している炭化不純物粒子ｂが、プラス極の平板電極６ａ側に引っ張られて落下して不純物収容部１１に収容され、プラス帯電している石英粉ａが、マイナス極の平板電極６ｂ側に引っ張られて落下し石英粉収容部１２に収容される。

また、制御部８は、荷電部４の前記イオン発生器及び前記攪拌手段の駆動を制御すると共に、平板電極６ａ、６ｂの印可電圧を制御する。
具体的には、制御部８は、荷電部４を制御して、石英ガラス原料粉Ｚ（石英粉ａ及び炭化不純物粒子ｂ）への帯電量を調整したり、一対の平板電極６ａ、６ｂへの印可電圧を制御したりする。
なお、制御部８には、例えば、ＣＰＵやメモリを備えるコンピュータを用いることができる。この場合、前記メモリには、荷電部４及び平板電極６ａ、６ｂへの印可電圧を制御する制御プログラムが格納されている。
そして、制御部８の制御機能は、前記ＣＰＵが前記メモリに格納している制御プログラムを実行することにより実現される。

つぎに、本実施形態の石英ガラス原料粉の精製方法について、上述した図１と、図２とを用いて説明する。
なお、図２は、本発明の実施形態にかかる石英ガラス原料粉の精製方法の処理の手順を示したフローチャートである。

本実施形態では、図２に示す石英ガラス原料粉の精製処理を行う前処理として、石英ガラス原料粉Ｚから、磁性体の不純物を除去する処理を行う。
ここで、前記磁性体の不純物を除去する方法は、特に限定されるものではないが、例えば、上述した図３に示した磁性体除去装置Ｂを用いて、石英ガラス原料粉Ｚから、磁性体の不純物を除去する。
そして、上記の前処理（磁性体の不純物を除去する処理）が終了すると、図２に示す手順にしたがい、本実施形態の石英ガラス原料粉の精製処理を開始する。

具体的には、先ず、石英粉ａに絶縁性不純物粒子が混入している石英ガラス原料粉Ｚを、還元雰囲気で加熱し絶縁性不純粒子を炭化させる（Ｓ１）。尚、本ステップにおいて、絶縁性不純粒子は、炭化されて炭化不純物粒子ｂになる。
例えば、石英ガラス原料粉Ｚを、当該石英ガラス原料粉Ｚと同等若しくは高純度な石英製容器に入れ、還元雰囲気６００〜１１００℃で５〜１０時間熱処理することで、石英ガラス原料粉Ｚに混入している絶縁性不純物粒子を炭化することができる。
このように、絶縁性不純粒子を炭化させ炭化不純物粒子ｂになしているのは、後述するＳ２において、石英ガラス原料粉Ｚを帯電させる際に、炭化不純物粒子ｂを、石英粉ａと反対の極に帯電させるためである。尚、炭化させることなく絶縁性不純物粒子を帯電させた場合には、材質によりプラスに帯電するものがあり、後工程において、石英粉ａと選別することができない。
そして、石英ガラス原料粉Ｚを加熱して絶縁性不純物粒子を炭化させると、その後は、当該石英ガラス原料粉Ｚを、不純物除去装置Ｗの供給部１のホッパ２（図１参照）に収容する。

つぎに、不純物除去装置Ｗを駆動させ、供給部１から荷電部４に石英ガラス原料粉Ｚを供給する。荷電部４は、供給部１から石英ガラス原料粉Ｚを供給されると、石英ガラス原料粉Ｚを帯電させる（Ｓ２）。
具体的には、荷電部４の前記イオン発生器により、供給部１から供給された石英ガラス原料粉Ｚを荷電させ、前記攪拌手段により荷電させた石英ガラス原料粉Ｚを攪拌して摩擦帯電させる。
なお、本ステップでは、石英粉ａがプラス帯電し、炭化不純物粒子ｂがマイナス帯電する。
そして、荷電部４で帯電された石英ガラス原料粉Ｚは、自重により、荷電部４の出口部４ｂから落下し、選別部５に供給される（選別部５の平板電極６ａと、平板電極６ｂとの間に向けて落下する）。

つぎに、荷電部４の出口４ｂから供給される石英ガラス原料粉Ｚは、正負一対の平板電極６ａ、６ｂ間を通過する。そして、石英ガラス原料粉Ｚは、平板電極６ａ、６ｂ間を通過することにより、プラスに帯電している石英粉ａと、マイナスに帯電している炭化不純物粒子ｂとに分離する（Ｓ３）。
具体的には、前記石英ガラス原料粉Ｚは、平板電極６ａ、６ｂの間で発生している電界により、マイナス帯電している炭化不純物粒子ｂが、プラス極である平板電極６ａ側に引き寄せられて落下し、プラス帯電している石英粉ａが、マイナス極である平板電極６ｂ側に引き寄せられて落下する。
そして、平板電極６ａ側に引き寄せられて落下した炭化不純物粒子ｂは、平板電極６ａ側の下方に設置されている不純物収容部１１に収容される。また、平板電極６ｂ側に引き寄せられて落下した石英粉ａは、平板電極６ｂ側の下方に設置されている石英粉容器１２に収容される。

このように、本実施形態によれば、石英粉ａの中に絶縁性不純物粒子が混入している石英ガラス原料粉Ｚを、石英粉ａと、炭化不純物粒子ｂ（炭化させた絶縁性不純物粒子）とに分離し、別々の容器に収容することができる。

そして、最後に、石英粉容器１２に収容されたプラス帯電している石英粉ａを除電して処理を終了する（Ｓ４）。
なお、プラス帯電している石英粉ａを除電する方法については、特に限定されるものではないが、例えば、プラス帯電している石英粉ａに対して、市販のマイナスイオン発生装置からマイナスイオンを吹きつけることにより石英粉ａのプラスイオンを中和することができる。

以上、説明したように、本実施形態によれば、石英粉の中に絶縁性不純物粒子が混入している石英ガラス原料粉Ｚから、石英粉ａと、炭化させた縁性不純物粒子（炭化不純物粒子ｂ）とを分離し、石英粉ａだけを抽出することができる。
また、本実施形態では、石英粉の精製処理を行う前処理として、磁性体を除去する処理を行っているため、磁性体及び絶縁性不純物粒子のいずれも含まれない石英粉ａの原料を得ることができ、その結果、高い純度のルツボを製造することができる。
なお、本発明は、上述した実施形態に限定されるものではなく、その要旨の範囲内において種々の変形が可能である。

続いて、本実施形態の石英粉の精製方法について、以下に示す実施例と、比較例とに基づいて検証する。

［実施例］
石英ガラス原料粉（純度９９．９％以上、粒子径２００〜８００μｍ程度）を用意して、図３に示した磁性体除去装置Ｂを用いて、磁性体の不純物を除去する処理を行い、その後、石英ガラス原料粉を外径約４００ｍｍの石英管に入れ、その石英管を回転させながら窒素雰囲気中８００℃で５時間加熱し、絶縁性不純物粒子の炭化処理を行った。

次に、図１に示した不純物除去装置Ｗを用いて、供給部１に石英ガラス原料粉（上記の絶縁性不純物粒子の炭化処理を行った石英ガラス原料粉）を投入し、電磁フィーダ３によって荷電部４へ供給し、イオン発生器により前記石英ガラス原料粉（石英粉ａ及び炭化した絶縁性不純物粒子（炭化不純物粒子ｂ））を荷電させた後に攪拌により摩擦帯電させ、平板電極６ａ、６ｂ間を通過させることで石英粉ａと、炭化した絶縁性不純物粒子（炭化不純物粒子ｂ）とを分離・収集した。
これにより、石英粉ａを得た。

次に、上記のように得られた石英粉を利用して、ルツボを製造し、そのルツボ内に含まれる気泡の数を確認した。
なお、ルツボの製造は、以下の方法により行った。
先ず、ルツボの中心軸周りに回転するルツボ成形用型内に、天然シリカ原料粉を供給し、遠心力および機械的圧力によって、前記ルツボ成形用型の内表面の所定位置に所定厚みの天然シリカ原料粉層を形成した。
次いで、前記ルツボ成形用型に前記石英粉ａを供給し、前記天然シリカ原料紛層の内表面に石英粉層を形成しルツボ成型体を得た。
その後、得られたルツボ成型体をアーク溶融法により全体をガラス化してルツボを製造した。
そして、天然シリカ原料粉がガラス化したルツボ外層よりも気泡の少ない、前記石英粉ａがガラス化したルツボ内層すなわち透明層において気泡数をカウントすると、単位体積あたりの気泡個数が３（個／ｃｍ³）であった。

［比較例］
また、実施例における石英ガラス原料粉について、図３に示した磁性体除去装置Ｂを用いて、磁性体の不純物を除去する処理だけを行い、実施例の製造条件下にてルツボを製造し、そのルツボ内に含まれる気泡の数をカウントした。
その結果、ルツボ内層の単位体積あたりの気泡数が７（個／ｃｍ³）であった。

以上の実施例及び比較例により、本実施形態の石英粉ガラス原料粉の精製方法を行うことにより、石英粉に混入している絶縁性不純物粒子を効果的に除去でき、その結果、高い品質のルツボを製造することができることが確認された。

Ｗ 不純物除去装置
Ｚ 石英ガラス原料粉
ａ 石英粉
ｂ 炭化不純物粒子（炭化させた絶縁性不純物粒子）
１ 供給部
２ ホッパ（供給部）
３ 電磁フィーダ（供給部）
４ 荷電部
４ａ 入口部（荷電部）
４ｂ 出口部（荷電部）
５ 選別部
６ａ 平板電極（選別部）
６ｂ 平板電極（選別部）
１１ 不純物収容部（選別部）
１２ 石英粉収容部（選別部）
８ 制御部

Claims (4)

1. 石英ガラス原料粉の精製方法であって、
   石英粉に絶縁性不純物粒子が混入している石英ガラス原料粉を加熱し、該絶縁性不純物粒子を炭化させ、炭化不純物粒子となすステップと、
   前記炭化不純物粒子が混入した石英ガラス原料粉を帯電させるステップと、
   相対向して配置された正負一対の電極の間に、前記帯電させた石英ガラス原料粉を通過させ、前記石英粉と前記炭化不純物粒子とを分離させるステップとを有することを特徴とする石英ガラス原料粉の精製方法。
2. 前記帯電させるステップは、イオン発生器により、前記石英ガラス原料粉を荷電させ、該荷電させた石英ガラス原料粉を攪拌することにより、前記炭化不純物粒子および前記石英粉を摩擦帯電させることを特徴とする請求項１に記載の石英ガラス原料粉の精製方法。
3. 前記石英ガラス原料粉を帯電させた場合、前記炭化不純物粒子がマイナス帯電し、前記石英粉がプラス帯電し、
   前記分離させるステップでは、前記マイナス帯電した炭化不純物粒子が正の電極側に引き寄せられ、前記プラス帯電した石英粉が負の電極側に引き寄せられることにより、前記石英粉と前記炭化不純物粒子とが分離されることを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の石英ガラス原料粉の精製方法。
4. 前記絶縁性不純物粒子を炭化させ、炭化不純物粒子となすステップの前に、磁性体を除去するステップを有することを特徴とする請求項１乃至請求項３のいずれかに記載の石英ガラス原料粉の精製方法。

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